JP5727432B2 - セパレータ付燃料電池セル,その製造方法,および燃料電池スタック - Google Patents
セパレータ付燃料電池セル,その製造方法,および燃料電池スタック Download PDFInfo
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Description
本発明は,燃料電池セルとセパレータの接合の信頼性をさらに向上した,セパレータ付燃料電池セル,その製造方法,および燃料電池スタックを提供することを目的とする。
また,封止部が接合部よりも開口部側に配置されることから,接合部が直接酸化剤ガスに接触することが無いので,接合部への酸化剤ガスの移動が阻止される。この結果,接合部中で酸化剤ガスの拡散が抑制され,水素と酸素の反応によってボイドが発生することを防止できる。
さらに,封止部は板状の金属製セパレータと燃料電池セルの間に配置されることから,封止材に働く熱応力が,せん断応力になる。このため,封止材が割れにくくなり,また封止部と金属セパレータ若しくは燃料電池セルとの界面での剥がれを抑制でき,封止部の信頼を向上できる。
金属製セパレータにクロミア(酸化クロム)被膜を形成する金属材料(例えば,ステンレス鋼)を使った場合,封止材のガラスがクロミアと反応しやすいため,封止部の信頼性が低下する。金属製セパレータがAlを0.1質量%以上含むと,その表面にアルミナ被膜が形成され,封止部の信頼性及び金属セパレータの耐酸化耐久性が向上する。一方,金属製セパレータがAlを10質量%より多く含むと,金属製セパレータの構成材料が硬くなり,加工しにくくなる。
より好ましくは、前記金属製セパレータが,1.5質量%以上10質量%以下のAlを含む。さらにより好ましくは、前記金属製セパレータが,2.0質量%以上10質量%以下のAlを含むことが好ましい。
金属製セパレータが,0.5mmより厚いと,複数の燃料電池セル本体を積層して,燃料電池スタックを形成するときに,燃料電池セル本体に印加される応力が緩和されず,燃料電池セル本体と金属製セパレータを接合する接合部や封止部が割れる(損傷する)畏れがある。金属製セパレータが0.5mm以下の厚みを有すると,接合部や封止部に印加される応力が緩和され,接合部や封止部が割れる可能性が低減される。
接合部と封止部とが接触していなくても,封止部が割れる可能性の低減および接合部中での酸化剤ガスの拡散防止は可能である。また,間隙にガスが入っていても少量であり,接合部の信頼性等への影響は小さい。
ロウ材の溶融温度が封止材の溶融温度よりも高くても,燃料電池セル本体と金属製セパレータ間の接合および封止が可能である。例えば,ロウ材による接合後に,封止材による封止を行えば良い。また,ロウ材の溶融温度と封止材の溶融温度の差が大きくなければ,接合と封止を同時に行うことが可能となる。
上記のセパレータ付燃料電池セルを用いることで,燃料電池スタック全体としての信頼性が向上する。
ロウ材を溶融し,金属製セパレータと燃料電池セル本体とを高強度で接合することができる。
封止材を溶融し,金属製セパレータと燃料電池セル本体間を封止できる。
接合と封止とを同時に実行でき,製造装置の簡略化や製造時間の効率が向上する。
接合と封止とを別々に実行することで,種々のロウ材と封止材の組合わせが可能となる。接合と封止とを同時に実行するためには,ロウ材の接合温度と封止材の溶融温度がある程度近接していることが好ましく,採用できるロウ材と封止材が限定される。
図1は,本発明の第1実施形態に係る固体酸化物形燃料電池(燃料電池スタック)10を表す斜視図である。固体酸化物形燃料電池10は,燃料ガス(例えば,水素)と酸化剤ガス(例えば,空気(詳しくは空気中の酸素))との供給を受けて発電する。
固体酸化物形燃料電池10は,燃料電池セル40(1)〜40(4)を積層して構成される燃料電池スタックである。ここでは,判り易さのために,4つの燃料電池セル40(1)〜40(4)を積層しているが,一般には,20〜60個程度の燃料電池セル40を積層することが多い。
エンドプレート11,12は,積層される燃料電池セル40(1)〜40(4)を押圧,保持する保持板であり,かつ燃料電池セル40(1)〜40(4)からの電流の出力端子でもある。
本実施形態では,固体電解質層56,空気極55,および燃料極57の全てが板状に構成されているが,それぞれが円筒状に形成されていてもよい。
本実施形態では,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53の間に接合部61,封止部62が配置され,セパレータ付燃料電池セル50を構成する。開口部58に沿って,金属製セパレータ53の下面と固体電解質層56の上面が接合部61で接合され,封止部62で封止される。
上記金属製セパレータはその表面にアルミナの被膜が形成され,耐酸化耐久性が向上し,加工性に優れている。
上記金属製セパレータ53は,固体酸化物形燃料電池10(燃料電池スタック)を形成するときに,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53を接続する接合部61や封止部62に印加される応力が緩和され,接合部61や封止部62が損傷する(割れる)といった不具合の発生の可能性が低減される。
封止部62は,例えば,1〜4mmの幅,80〜200μmの厚さを有する。
以下,セパレータ付燃料電池セル(金属製セパレータ53が接合された燃料電池セル本体44)の製造方法につき説明する。ここでは,2通りの製造方法(製造方法A,B)を説明する。
次に示すように,製造方法Aでは,接合(接合部61の形成)と封止部62の形成とを同時に行う。図5は,製造方法Aでのセパレータ付燃料電池セルの製造工程を表すフロー図である。また,図6A〜図6Eは,製造方法Aで製造中のセパレータ付燃料電池セルの状態を表す断面図である。
燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53それぞれにロウ材611,612を配置する。例えば,ペースト状のAgを含むロウ材を所定形状に燃料電池セル本体44の固体電解質層56の上面と金属製セパレータ53の下面に印刷することで,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53それぞれにロウ材611,612を配置した。なお,ロウ材611,612の配置の手法としては,上記以外に,ディスペンサを用いて行ってもよい。
ロウ材611,612は,例えば,2〜6mmの幅,10〜80μmの厚さを有する。
燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53の少なくともどちらか一方の開口部58側もしくは空気極55側に封止材621を配置した。例えば,ペースト状の封止材を所定形状に印刷することで,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53の少なくともどちらか一方に封止材621を配置した。なお,封止材の配置の手法としては,上記以外にディスペンサを用いて行ってもよい。
封止材621は,例えば,1〜4mmの幅,80〜200μmの厚さを有する。
ロウ材611,612を溶融し,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53とを接合した(接合部61の形成)と同時に,封止材621を溶融し,封止部62を形成した。ロウ材611,612および封止材621が配置された燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53とを接触させ,大気雰囲気下で,例えば,850〜1100℃で加熱することで,ロウ材611,612および封止材621が溶融し,接合部および封止部の形成を同時に行った。
さらには,燃料電池セル本体44の性能劣化を防止するために接合時の雰囲気をAr等の不活性ガスにする必要がないので,装置や工程の複雑化を招くことなく,装置や工程の効率化を図れる。
製造方法Bでは,接合(接合部61の形成)と封止部62の形成とを別々に行う。図7は,製造方法Bでのセパレータ付燃料電池セルの製造工程を表すフロー図である。また,図8A〜図8Dは,製造方法Bで製造中のセパレータ付燃料電池セルの状態を表す断面図である。
燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53それぞれにロウ材611,612を配置した。この工程は,製造方法AのステップS11と同様なので,詳細な説明を省略する。
ロウ材611,612を溶融し,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53とを接合する(接合部61の形成)。ロウ材611,612が配置された燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53とを接触させ,例えば,850〜1100℃で加熱することで,ロウ材611,612が溶融し,接合を行った。
燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53の少なくともどちらか一方に封止材621を配置する。例えば,封止材を含むペーストを印刷することで,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53の少なくともどちらか一方に封止材621を配置できる。既述のように,封止材は濡れ性が一般に良好であることから,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53との一方に配置できる。
封止材621を溶融し,封止部62を形成する。接合部61で接合され,かつ封止材621が配置された燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53を例えば,850〜1100℃で加熱することで,封止材621が溶融し,封止が行われる。
例えば,SUH21からなる板材を所定の形状に打ち抜き,エンドプレート11,12,インターコネクタ41,45,空気極フレーム51,燃料極フレーム54を製造した。一方,マイカよりなる板材を加工して絶縁フレーム52を製造した。
第1の実施形態の変形例を説明する。図9は,第1の実施形態の変形例に係る燃料電池セル40aの断面図である。図10は,第1の実施形態の変形例に係る燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53(セパレータ付燃料電池セル50)を分解した状態を表す分解斜視図である。
その場合は,ロウ材に対して封止材をある程度の隙間を空けて配置し,燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53を接合する。
第2の実施形態を説明する。図11は,第2の実施形態に係る燃料電池セル40bの断面図である。図12は,第2の実施形態に係る燃料電池セル本体44と金属製セパレータ53(セパレータ付燃料電池セル50)を分解した状態を表す分解斜視図である。
1)Cr2O3を(例えば,1〜5重量%)含有するAgロウ材(Ag−Cr2O3ロウ材)
2)Pdを(例えば,2〜30質量%,好ましくは3〜10質量%)含有するAgロウ材(Ag−Pdロウ材)
本発明の実施形態は上記の実施形態に限られず拡張,変更可能であり,拡張,変更した実施形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
11,12 エンドプレート
21,22 ボルト
31,32 貫通孔
35 ナット
40,40,40a 燃料電池セル
41,45 インターコネクタ
42 集電体
43 枠部
44 燃料電池セル本体
46 開口
47 酸化剤ガス流路
48 燃料ガス流路
50 セパレータ付燃料電池セル
51 空気極フレーム
52 絶縁フレーム
53 金属製セパレータ
54 燃料極フレーム
55 空気極
56 固体電解質層
57 燃料極
58 開口部
61,61a,61b 接合部
611,612 ロウ材
62 封止部
621,622 封止材
Claims (13)
- 固体電解質層を空気極および燃料極で挟んで構成される燃料電池セル本体と,
Agを含むロウ材で構成される接合部を介して,前記燃料電池セル本体に取り付けられ,開口部を有する枠状の金属製セパレータと,
を具備する,セパレータ付燃料電池セルであって,
前記ロウ材よりも開口部側の前記金属製セパレータと前記燃料電池セル本体との間に,ガラスを含む封止材を有する封止部を具備する,
ことを特徴とするセパレータ付燃料電池セル。 - 前記接合部が,第1接合部と該第1接合部よりも前記開口部側に位置する第2接合部とで構成され,
前記第2接合部中の酸素拡散係数が,前記第1接合部中の酸素拡散係数より小さい,
ことを特徴とする請求項1に記載のセパレータ付燃料電池セル。 - 前記金属製セパレータが,0.1質量%以上10質量%以下のAlを含む,
ことを特徴とする請求項1または2に記載のセパレータ付燃料電池セル。 - 前記金属製セパレータが,0.5mm以下の厚みを有する,
ことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載のセパレータ付燃料電池セル。 - 前記接合部と前記封止部との間に,間隙を有する,
ことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載のセパレータ付燃料電池セル。 - 前記接合部を構成するロウ材の溶融温度は,前記封止材の溶融温度よりも高い,
ことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載のセパレータ付燃料電池セル。 - 請求項1乃至6のいずれか1項に記載のセパレータ付燃料電池セル,
を具備することを特徴とする燃料電池スタック。 - 請求項1乃至7のいずれか1項に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記金属製セパレータと燃料電池セル本体との両方に前記ロウ材を配置するロウ材配置工程と,
前記金属製セパレータと燃料電池セル本体の少なくともどちらか一方に前記ガラスを含む封止材を配置する封止材配置工程と,
を具備する,
ことを特徴とするセパレータ付燃料電池セルの製造方法。 - 請求項8に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記金属製セパレータと燃料電池セル本体との両方に配置されたロウ材を溶融し,前記金属製セパレータと燃料電池セル本体とを接合する接合工程
をさらに具備する
ことを特徴とするセパレータ付燃料電池セルの製造方法。 - 請求項9に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記接合工程において,前記ロウ材が大気下で溶融される,
ことを特徴とするセパレータ付燃料電池セルの製造方法。 - 請求項10に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記金属製セパレータと燃料電池セル本体の少なくともどちらか一方に配置された前記ガラスを含む封止材を溶融し,前記封止部を形成する封止部形成工程,
をさらに具備する,
ことを特徴とするセパレータ付燃料電池セルの製造方法。 - 請求項11に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記接合工程と前記封止部形成工程とが,同時に行われる
ことを特徴とする,セパレータ付燃料電池セルの製造方法。 - 請求項11に記載のセパレータ付燃料電池セルの製造方法であって,
前記接合工程の後に,前記封止材配置工程および前記封止部形成工程が行われる
ことを特徴とする,セパレータ付燃料電池セルの製造方法。
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