KR101479682B1 - 고체 산화물 연료전지의 제조방법 - Google Patents

고체 산화물 연료전지의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전도성이 있는 와이어를 애노드 집전판 부재에 부착하여 연료 가스 유로 및 산화제 가스 유로를 구성하고, 가스켓을 이용하여 연료 가스 및 산화제 가스의 누출을 방지하고, 전도성이 있는 메쉬를 이용하여 접촉면적을 넓게 하여 연료전지의 효율을 증가시키는 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.

Description

고체 산화물 연료전지의 제조방법{method of manufacturing for solid oxide fuel cell}
본 발명은 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전도성이 있는 와이어를 애노드 집전판 부재에 부착하여 연료 가스 유로 및 산화제 가스 유로를 구성하고, 개스킷을 이용하여 연료 가스 및 산화제 가스의 누출을 방지하고, 전도성이 있는 메쉬를 이용하여 접촉면적을 넓게 하여 연료전지의 효율을 증가시키는 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.
산업 발달과 경제 성장에 따라 전력 수요가 점차 증가하면서, 전력을 생산하는데 사용되는 석유나 석탄과 같은 화석 연료의 사용 증가와 함께 대기오염과 온난화현상 등의 환경 문제가 심각하게 대두되고 있다. 이는 화석 연료의 사용시 필수적으로 발생하는 이산화탄소 배출량의 증가가 주된 요인으로, 이러한 문제를 해결하기 위한 화석 연료를 대체할 청정 에너지원으로서 태양광/태양열 에너지, 바이오 에너지, 풍력 에너지, 수소 에너지에 대한 개발이 활발하게 진행되고 있다.
이러한 청정 에너지원 중 수소를 연료로 하는 연료전지 분야는 연료전지의 이용에 따른 공해 물질의 배출이 없기 때문에 미래의 발전 기술로 평가되고 있으며, 발전소 건설에 필요한 부지 및 송/변전 시설이 요구되지 않아 우리나라의 실정에 매우 접합한 대체 에너지로 주목받고 있다.
연료전지는 전해질의 종류에 따라 알칼리형(AFC : Alkaline Fuel Cell), 인산형(PAFC : Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융탄산염형(MCFC : Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물형(SOFC : Solid Oxide Acid Cell), 고체 고분자 전해질형(PEFC : Polymer Electrolyte Fuel Cell 또는 PEMFC : Proton Exchange Membrane Fuel Cell) 등으로 분류되며, 그 작동 온도는 인산형이 약 200℃, 용융탄산염형이 약 650℃, 고체 산화물형이 약 1000℃, 고체 고분자 전해질형이 약 80℃ 전후이다.
그 중 고체 산화물 연료전지(SOFC)는 상기의 전해질이 고체인 연료전지로 다른 형태 또는 다른 원리로 작동하는 타 연료전지와 비교하여 대부분의 구성 물질이 고상재료로 구성되어 있고, 작동온도가 600 내지 1000℃에 이르는 고온 영역에서 운전이 이루어지며, 단전지를 구성하고 제조하는데 형상이나 형태의 제약이 따르지 않는다는 특징을 가지고 있다. SOFC 단전지는 크게 관형과 판형의 두 가지 형태로 나누어지고, 기밀성을 가진 치밀질 전해질을 가운데 두고 양쪽에 두 개의 전극이 샌드위치 형태를 이루는 구조로 구성된다.
이러한 SOFC는 연료전지를 하나로만 구성된 단전지 형태로 이용할 수도 있지만 더 높은 전력을 위하여 스택(stack)형태로 이용하기도 한다.
SOFC의 전해질은 충분한 전력을 내기 위하여 높은 이온 전도성을 가지고, 전해질을 통해 전자가 이동하면 안되기 때문에 낮은 전기전도성을 가져야 하며, 고온에서도 변성이 없도록 열역학적 안정성이 필요하여 주로 세라믹 소재를 사용한다. 또한 전해질 양쪽의 두 개의 전극은 연료 또는 공기로부터 공급되는 수소 또는 산소가 충분히 이동할 수 있도록 높은 이온 전도성과 전기 전도성을 가지며 기공이 충분한 금속 재질을 주로 사용한다. 그 외에도 높은 전지의 효율과 공급되는 연료 및 공기가 누출되는 것을 방지하기 위하여 사용되는 분리판은 낮은 이온 전도도와 높은 전자전도도를 가진 소재를 사용하고, 밀봉재는 낮은 이온전도도와 전자전도도를 가진 소재를 사용한다.
상기의 구성요소들은 모두 산화 및 환원 분위기 하에서 화학적 성질이 안정하여 주위 구성 부품과 화학반응이나 상호확산이 없어야 하며, 주변과 열팽창계수를 동일하게 하여 치수 등의 안정성이 필요하다.
이와 같은 SOFC는 고온에서 반응하기 때문에 재료물성이 취약해질 수 밖에 없어 단가 높고, 전력 밀도가 낮은 단점이 있어 이러한 한계를 극복할 수 있는 새로운 설계와 소재 적용을 통해 신뢰성 향상과 제조단가 저감을 위한 노력이 계속되고 있다.
SOFC의 제조방법에 대한 기술과 관련하여, 대한민국 공개특허 제10-2013-0106813호는 고체 산화물 전해물의 양쪽 면에 각 전극의 제 1 하위층을 형성한 후 건조하고, 상기의 제 1 하위층 상에 제 2 하위층을 형성한 후 소성하는 단계를 거쳐 고체 산화물 연료 전지를 제조하는 방법은 제안하고 있다.
그러나 상기의 종래 기술에서는, 각 분리판에 구비되는 채널을 형성하는 과정이 에칭이나 기계적 가공을 통해 이루어지고 있기 때문에, 공정의 난이도가 높고 정밀하게 채널을 형성하는데 어려움이 있다.
본 발명은 상기한 바와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 전도성이 있는 니켈 또는 은 재질의 와이어를 집접판 부재에 부착하여 애노드 가스 유로 및 캐소드 가스 유로를 구성함으로써 용이하게 가스의 흐름 유로가 구비되는 분리판을 형성할 수 있는 고체 산화물 연료전지에 대한 제조방법의 제공을 목적으로 한다.
또한 본 발명은 전도성이 있는 메쉬를 유로가 형성된 집전판 부재와 고체 산화물 단위전지 사이에 배치시킴으로써, 유로와 고체 산화물 단위전지 사이의 가스 확산을 용이하게 하고 고체 산화물 단위전지에 걸리는 응력을 분산시켜 연료전지의 효율을 증가시키는 고체 산화물 연료전지에 대한 제조방법의 제공을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 연료 가스(fuel gas) 유입부재, 연료 가스 배출부재 및 산화제 가스(oxidant gas) 유입부재, 산화제 가스 배출부재를 구비하는 하부 매니폴드부의 상측에 제 1 절연체 부재를 적층하는 제 1 단계와, 상기 연료 가스 유입부재를 통해 유입되는 연료가 연료 가스 유로를 통해 상기 연료 가스 배출부재로 배출되도록 애노드(anode) 채널 부재를 구비하는 애노드 채널부를 상기 제 1 절연체 부재 상에 적층하는 제 2 단계와, 고체 산화물 단위전지를 포함하는 셀 어셈블리부를 상기 애노드 채널부 상에 적층하는 제 3 단계와, 상기 산화제 가스 유입부재를 통해 유입되는 산화제 가스 유로를 통해 상기 산화제 가스 배출부재로 배출되도록 캐소드 채널 부재를 구비하는 캐소드(cathode) 채널부를 상기 셀 어셈블리부 상에 적층하는 제 4 단계 및 상기 캐소드 채널부 상에 제 2 절연체 부재를 적층한 후, 상부 매니폴드부를 적층하는 제 5 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 제 2 단계에서 상기 제 1 절연체 부재 상에 적층되는 상기 애노드 채널부를 이루는 공정이, 외부 부하로 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자가 형성되는 애노드 집전판 부재의 상면에 니켈(Ni) 와이어를 일정 간격 이격하여 배열하는 제 1 공정와, 상기 배열된 와이어를 애노드 집전판 부재와 용접하여 애노드 채널 부재를 형성하는 제 2 공정 및 상기 애노드 채널 부재를 니켈(Ni) 페이스트로 코팅한 후 건조시키는 제 3 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 제 4 단계에서 상기 셀 어셈블리부 상에 적층되는 상기 캐소드 채널부를 이루는 공정이, 외부 부하로부터 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자가 형성되는 캐소드 집전판 부재 상에 은 에폭시 페이스트를 도포하고, 다수의 은(Ag) 와이어를 일정 간격 이격 배치하는 제 1 공정과, 배치된 상기 은 와이어를 은 페이스트로 코팅한 후 건조시키는 제 2 공정 및 상기 은 페이스트가 코팅된 은 와이어를 LSCO 페이스트로 코팅하여 캐소드 채널 부재를 형성하는 제 3 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 셀 어셈블리부를 이루는 공정이, 운모(mica) 재질의 단위전지 지지부재의 중앙에 배치된 상기 고체 산화물 단위전지의 하면에 애노드 메쉬(mesh) 부재를 배치하는 제 1 공정과, 중앙에 상기 애노드 메쉬 부재가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 애노드 메탈(metal) 지지부재를 상기 단위전지 지지부재의 하면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지의 아랫면 테두리에 세라믹 실링부재를 주입하는 제 2 공정과, 상기 고체 산화물 단위전지의 상면에 캐소드 메쉬 부재를 배치하는 제 3 공정 및 중앙에 상기 캐소드 메쉬 부재가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 캐소드 메탈 지지부재를 상기 단위전지 지지부재의 상면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지의 윗면 테두리에 세라믹재질의 실링부재를 주입하는 제 4 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 애노드 메쉬 부재가 니켈(Ni) 재질로 이루어지고, 상기 캐소드 메쉬 부재는 은(Ag) 재질로 이루어진 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 제 3 공정 이후, 상기 캐소드 메쉬 부재의 상면에 LSCO를 코팅하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 애노드 채널부와 상기 셀 어셈블리부 사이에 상기 애노드 채널 부재를 중앙에 수납하여 연료가스의 누설을 방지하는 애노드 개스킷(gasket) 부재가 구비되는 것을 특징으로 한다.
아울러, 본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 상기 캐소드 채널부와 상기 셀 어셈블리부 사이에 상기 캐소드 채널 부재를 중앙에 수납하여 산화제 가스의 누설을 방지하는 캐소드 개스킷(gasket) 부재가 구비되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 고체 산화물 연료전지의 제조방법은, 전도성이 있는 니켈 또는 은 재질의 와이어를 집접판 부재에 부착하여 애노드 가스 유로 및 캐소드 가스 유로를 구성함으로써 용이하게 가스의 흐름 유로가 구비되는 분리판을 형성할 수 있다.
또한 본 발명은 전도성이 있는 메쉬를 유로가 형성된 집전판 부재와 고체 산화물 단위전지 사이에 배치시킴으로써, 유로와 고체 산화물 단위전지 사이의 가스 확산을 용이하게 하고 고체 산화물 단위전지에 걸리는 응력을 분산시켜 연료전지의 효율을 증가시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 제조방법에 따른 고체 산화물 연료전지를 나타내는 분해 사시도이다.
도 2는 본 발명에 의한 제조방법에 따라 고체 산화물 연료전지의 전체 구성요소를 조립하는 과정을 나타내는 흐름도이다.
도 3은 도 2의 흐름도에 따라 고체 산화물 연료전지의 제조 공정을 나타내는 예시도이다.
도 4는 본 발명에 의한 제조방법에 따라 애노드 채널 부재가 부착된 애노드 집전판 부재를 제조하는 과정을 나타내는 흐름도이다.
도 5는 도 4의 흐름도에 따라 애노드 채널 부재를 형성하는 제조 공정을 예시적으로 나타내고 있는 예시도이다.
도 6은 도 4의 흐름도에 따라 제조된 니켈 와이어를 부착한 애노드 집전판 부재를 나타내는 도면이다.
도 7은 본 발명에 의한 제조방법에 따라 셀 어셈블리부를 제조하는 과정을 나타낸 흐름도이다.
도 8은 도 7의 흐름도에 따라 셀 어셈블리부의 제조 공정을 예시적으로 나타내는 예시도이다.
도 9는 본 발명에 의한 제조방법에 따라 캐소드 채널 부재가 부착된 캐소드 집전판 부재를 제조하는 과정을 나타내는 흐름도이다.
도 10은 도 9의 흐름도에 따라 캐소드 채널 부재를 형성하는 제조 공정을 예시적으로 나타내고 있는 예시도이다.
도 11은 도 9의 흐름도에 따라 제조된 은 와이어를 부착한 캐소드 집전판 부재를 나타내는 도면이다.
도 12는 본 발명에 의한 제조된 고체 산화물 연료전지의 성능 실험을 위한 준비를 나타내는 예시도이다.
도 13은 각 온도에서 전류밀도, 전압, 전력밀도를 실험한 값을 나타내는 그래프이다.
도 14는 각 온도에서의 저항값을 나타내는 그래프이다.
도 15는 각 온도에서 연료가스의 누출 속도를 나타내는 그래프이다.
이하, 본 고안의 바람직한 실시 예의 상세한 설명은 첨부된 도면들을 참조하여 설명할 것이다. 하기에서 본 고안을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 고안의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다.
본 고안의 개념에 따른 실시 예는 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있으므로 특정 실시 예들을 도면에 예시하고 본 명세서 또는 출원에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 고안의 개념에 따른 실시 예를 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 고안의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어" 있다거나 "접속되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되어 있거나 또는 접속되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어" 있다거나 "직접 접속되어" 있다고 언급된 때에는, 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다. 구성요소들 간의 관계를 설명하는 다른 표현들, 즉 "~사이에"와 "바로 ~사이에" 또는 "~에 이웃하는"과 "~에 직접 이웃하는" 등도 마찬가지로 해석되어야 한다.
도 1은 본 발명에 의한 제조방법에 따른 고체 산화물 연료전지를 나타내는 분해 사시도이고, 도 2는 본 발명에 의한 제조방법에 따라 고체 산화물 연료전지의 전체 구성요소를 조립하는 과정을 나타내는 흐름도이며, 또한 도 3은 도 2의 흐름도에 따라 고체 산화물 연료전지의 제조 공정을 나타내는 예시도이다.
도 1에 나타난 바와 같이 우선 연료 가스(fuel gas) 유입부재(120a), 연료 가스 배출부재(120b) 및 산화제 가스(oxidant gas) 유입부재(110a), 산화제 가스 배출부재(110b)를 구비하는 하부 매니폴드부(100)의 상측에 제 1 절연체 부재를 적층한다.(S100) 도 3(a)는 하부 매니폴드부(100)와 제 1 절연체 부재(200)가 정렬되어 있는 모습이다.
그 다음으로 상기 연료 가스 유입부재(120a)를 통해 유입되는 연료가 연료 가스 유로를 통해 상기 연료 가스 배출부재(120b)로 배출되도록 애노드(anode) 채널 부재(320)를 구비하는 애노드 채널부(300)를 상기 제 1 절연체 부재 상(200)에 적층한다(S200). 도 3(b)는 애노드 채널 부재(320)가 부착된 애노드 집전판 부재(310)와 애노드 개스킷(gasket) 부재(330)가 정렬되어 적층되어 있는 모습을 나타내고 있다.
상기의 애노드 채널 부재(320)가 부착된 애노드 집전판 부재(310)의 제조방법은 다음과 같으며, 도 5는 애노드 채널 부재(320)를 형성하는 제조 공정을 예시적으로 나타내고 있는 예시도이다.
외부 부하로 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자(314)가 형성되는 애노드 집전판 부재(310)의 상면에 니켈(Ni) 와이어를 일정 간격 이격하여 배열한다.(S210) 니켈 와이어는 곧게 펴진 원통형으로 도 5(a)에 나타난 바와 같이 애노드 집전판 부재(310)에 연필로 표시한 선에 맞추어 첫번째 와이어를 배열하고 점 용접(spot-welding)하여 고정시킨다.
배열된 첫번째 와이어의 바로 옆에 가이드(guide) 와이어로서의 와이어를 두고 그 바로 옆에 두 번째 와이어를 배치한 후 점 용접한다. 두번째 와이어가 부착된 후에는 가이드 와이어로서 놓여졌던 와이어를 제거한다.
이런 방법으로 애노드 집전판 부재(310)의 연료가스 유입구(313a)와 연료가스 배출구(313b)의 폭의 길이만큼 와이어를 배열하여 부착한다. 점 용접은 처음에는 4번 하여 고정시키고 와이어가 모두 배열되면 도 5(b)에서 나타나듯이 각 와이어 당 10번씩 점 용접하여 완전히 고정시킨다(S220).
와이어가 모두 부착되면 도 5(c)에서 볼 수 있는 바와 같이 니켈(Ni) 페이스트(paste)를 와이어에 도포하여 코팅한다(S230).
도 6은 니켈 와이어를 부착한 애노드 집전판 부재(310)를 나타내는 도면이다.
상기 애노드 채널부(300) 상에는 고체 산화물 단위전지(530)을 포함하는 셀 어셈블리부(500)를 적층한다(S300).
셀 어셈블리부(500)를 제조하는 방법은 다음과 같으며, 도 8은 셀 어셈블리부(500)의 제조 공정을 예시적으로 나타내는 예시도이다.
우선 단위전지 지지부재(520)의 중앙에 배치된 상기 고체 산화물 단위전지(530)의 하면에 애노드 메쉬(mesh) 부재(400)를 배치한다(S310). 여기에서 단위전지 지지부재(520)는 절연체로 예를 들어 운모(mica)로 이루어질 수 있다. 도 3(c)에 나타낸 바와 같이, 애노드 메쉬 부재(400)는 메쉬의 형태로, 니켈로 이루어져 있다. 애노드 메쉬 부재(400)는 니켈 페이스트로 코팅하여 배치할 수 있다.
다음에, 중앙에 상기 애노드 메쉬 부재(420)가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 애노드 메탈(metal) 지지부재(510)를 상기 단위전지 지지부재(530)의 하면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지(530)의 아랫면 테두리에 세라믹 실링부재를 주입한다(S320). 도 8의 (a)에서 (c)는 상기 애노드 메탈 지지부재(510)와 단위전지 지지부재(520)를 배치한 후 실링부재(도 8의 (b)에서 흰색 부분)를 주입하고 고체 산화물 단위전지(530)을 적층시킨 공정을 나타내는 예시도이다.
그 후 상기 고체 산화물 단위전지(530)의 상면에 캐소드 메쉬 부재(600)를 배치한다(S330). 도 3(e)에 나타낸 바와 같이, 캐소드 메쉬 부재(600)는 메쉬의 형태로, 은(Ag)으로 이루어져 있다. 캐소드 메쉬 부재(600)는 LSCO 페이스트로 코팅하여 배치할 수 있으며, 이때, LSCO는 La2 - xSrxCuO4로 이루어진 물질일 수 있다.
그 후 중앙에 상기 캐소드 메쉬 부재(600)가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 캐소드 메탈 지지부재(540)를 상기 단위전지 지지부재(520)의 상면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지(530)의 테두리에 세라믹 실링부재를 주입한다(S410).
도 8의 (d)에서 (f)는 상기 고체 산화물 단위전지(530)에 세라믹 실링부재(도 8의 (d)에서 흰색 부분)를 주입하고 상기 캐소드 메쉬 부재(600)를 적층하는 공정을 예시적으로 나타냈다. 이 공정은 도 3(f)에서도 확인할 수 있다.
또한 도 8의 예시도에서 (e)는 적층된 셀 어셈블리부(500)에서 캐소드 면을 나타내고, (f)는 애노드 면을 나타낼 수 있다.
상기 셀 어셈블리부(500)는 일정 온도로 가열된 노(furnace)에 넣고 세라믹 실링부재를 경화(curing)시킬 수 있다.
상기 셀 어셈블리부(500) 상에는 상기 산화제 가스 유입부재(110a)를 통해 유입되는 산화제 가스 유로를 통해 상기 산화제 가스 배출부재(110b)로 배출되도록 캐소드 채널 부재(710)를 구비하는 캐소드 채널부(700)를 적층한다(S400). 도 3(g)는 캐소드 개스킷(gasket) 부재(730)가 셀 어셈블리부(500) 상에 적층된 예시도이고, 도 3(h)는 캐소드 집전판 부재(720)가 적층된 예시도이다.
상기 캐소드 집전판 부재(720)에 캐소드 채널 부재(710)가 부착되는 방법은 다음과 같으며, 도 10은 캐소드 채널부(700)의 공정을 예시적으로 나타내는 예시도이다.
먼저, 우선 외부 부하로부터 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자(724)가 형성되는 캐소드 집전판 부재(720) 상에 은 에폭시 페이스트(paste)를 도포하고, 다수의 은(Ag)와이어를 일정 간격 이격하여 배치시킨다(S410).
다수의 은 와이어는 캐소드 집전판 부재(720) 상에 배치되기 전에, 도시하지는 않았지만, 일정 간격으로 홈이 형성된 지그의 홈에 배열된다. 그 후 일면에 접착면이 형성되어 있는 운모 시트(mica sheet)를 와이어가 배치된 면적만큼 잘라 지그에 배열되어 있는 은 와이어에 부착한다. 운모 시트를 떼어내면 운모 시트의 접착면에 은 와이어가 지그에 배열되었던 형태대로 부착될 수 있다.
그 후 운모 시트에 부착된 은 와이어를 은 에폭시 페이스트가 도포된 캐소드 집전판 부재(720) 상에 부착한 후, 은 에폭시가 굳으면 운모 시트를 떼어낸다. 이때 은 와이어 윗면으로 새어나온 은 에폭시 페이스트는 떼어내어 채널의 형성에 방해되지 않도록 한다.(도 10의 (a) 참조).
그 후 배치된 상기 은 와이어를 은 페이스트로 코팅한 후 건조시킨다(S420). 도 10의 (b)는 은 페이스트를 코팅한 후 건조된 상태를 나타내는 예시도이다.
그 후 상기 은 페이스트가 코팅된 은 와이어를 LSCO 페이스트로 코팅하여 캐소드 채널 부재(710)를 형성한다(S430). 도 10의 (c)는 LSCO 페이스트를 코팅한 후 건조한 상태를 나타내는 예시도이다. 여기서 LSCO 페이스트는 La2 - xSrxCuO4로 이루어진 물질일 수 있다.
도 6은 캐소드 채널 부재(710)가 형성된 캐소드 집전판 부재(720)를 나타내는 도면이다.
그리고나서, 상기 캐소드 채널부(700) 상에 제 2 절연체 부재(800)를 적층한 후, 상부 매니폴드부(900)를 적층한다(S500). 상부 매니폴드부(900)를 적층한 이후에는 하부 매니폴드부(100)에서부터 구성 부분의 네 모서리에 형성된 관통홀(101, 201, 311, 331, 511, 521, 541, 731, 721, 801, 901)을 관통하고 있는 볼트(130)에 너트(910)를 계산된 토크값으로 조여 전체 적층을 압착한다.
도 3(i)는 너트(910)를 조여 고체 산화물 연료전지가 제조된 상태를 나타내는 예시도이다.
상기의 고체 산화물 연료전지의 제조 공정 시, 세라믹 실링부재 또는 코팅을 위하여 페이스트를 도포하는 단계에서는 도포하기 전에 주변에 스카치 테이프를 붙인 후 페이스트가 건조되면 떼어내어 다른 부분에 페이스트가 누출되는 것을 방지할 수 있다.
도 12는 성능실험을 위해, 본 발명에 의해 제조된 고체 산화물 연료전지를 나타내는 예시도로서, 도 12(a)는 전극단자(314, 724)에 은으로 이루어진 전선이 연결된 상태를 나타내고, 도 12의 (b)에서 굵은 선은 전류를 측정하기 위한 전선이고, 얇은 선은 전압을 측정하기 위한 전선을 나타낸다. 도 12(c)는 전도성이 좋게 하기 위하여 전선에 은 페이스트로 코팅한 상태를 나타내고, 도 12(d)는 성능 실험을 위하여 노(furnace) 내에 안착시킨 상태를 나타낸다.
본 발명에 의한 상기의 적층 구조는 너트(910)의 조임 정도를 조절함으로써 각 구성부분의 타입과 두께에 따라 제한을 두지 않고 최적화하여 사용할 수 있는 장점이 있다. 예를 들어 55kgf.cm의 토크(clamping torque)값으로 너트를 조였을 경우 출력되는 전력의 최대치는 700℃에서 200mW.cm-2, 750℃에서 470mW.cm-2, 800℃에서 607mW.cm-2의 값을 가지며, 열린 회로에서의 전압(open circuit voltage)은 700℃에서 1.09V, 750℃에서 1.07V, 800℃에서 1.04V의 값을 가져 기존의 고체 산화물 연료전지의 성능보다 뛰어남을 알 수 있다. 도 13에서는 각 온도에서 전류밀도, 전압, 전력밀도를 실험한 값을 나타내는 그래프이다.
또한 메쉬의 구조를 이루는 애노드 집전체 부재(350), 캐소드 집전체 부재(510) 및 운모로 이루어진 제 1 절연부재(200), 제 2 절연부재(600), 애노드 개스킷 부재(330), 캐소드 개스킷 부재(530), 전해질 막 개스킷 부재(410)는 너트(710)에 가해지는 토크값에 따라 전기 접점(electrical contact)을 더 향상시키도록 할 수 있다. 도 14는 각 온도에서의 저항을 실험한 값을 그래프로, 예를 들어 55kgf.cm의 토크 값을 가했을 경우 접점되는 부분의 저항값은 700℃에서 0.432Ω.cm2, 750℃에서 0.340Ω.cm2, 800℃에서 0.289Ω.cm2의 값을 가지는 것을 확인할 수 있었다.
또한 고체 산화물 전해질 막(420)을 감싸며 연료가스 및 산화제 가스가 누출되는 것을 방지하기 위한 전해질 막 개스킷 부재(410)는 운모(mica)로 이루어져 있어 높은 온도 등의 가혹한 조건에서도 잘 견디며 다른 구성부분과 반응하지 않고, 그 성능이 오래 유지되는 장점을 가진다. 도 15는 각 온도에서의 연료가스의 누출 속도를 나타내는 그래프로, 예를 들어 55kgf.cm의 토크 값을 주어 적층 했을 경우의 연료 가스의 누출 속도는 700℃에서 0.47sccm.cm-1(standard cubic centimeter per minute, per centimeter of length), 750℃에서 0.41sccm.cm-1, 800℃에서 0.39sccm.cm-1을 가지는 것을 확인할 수 있었다.
100 : 하부 매니폴드부 110a : 산화제 가스 유입부재
110b : 산화제 가스 배출부재 120a : 연료가스 유입부재
120b : 연료가스 배출부재 130 : 볼트
200 : 제 1 절연체 부재 300 : 애노드 채널부
310 : 애노드 집전판 부재 320 : 애노드 채널 부재
330 : 애노드 개스킷 부재 400 : 애노드 메쉬 부재
500 : 셀 어셈블리 부 510 : 애노드 메탈 지지부재
520 : 단위전지 지지부재 530 : 고체 산화물 단위전지
540 : 캐소드 메탈 지지부재 600 : 캐소드 메쉬 부재
700 : 캐소드 채널부 710 : 캐소드 채널 부재
720 : 캐소드 집전판 부재 730 : 캐소드 개스킷 부재
800 : 제 2 절연체 부재 900 : 상부 매니폴드부
910 : 너트

Claims (9)

  1. 연료 가스(fuel gas) 유입부재, 연료 가스 배출부재 및 산화제 가스(oxidant gas) 유입부재, 산화제 가스 배출부재를 구비하는 하부 매니폴드부의 상측에 제 1 절연체 부재를 적층하는 제 1 단계;
    상기 연료 가스 유입부재를 통해 유입되는 연료가 연료 가스 유로를 통해 상기 연료 가스 배출부재로 배출되도록 애노드(anode) 채널 부재를 구비하는 애노드 채널부를 상기 제 1 절연체 부재 상에 적층하는 제 2 단계;
    고체 산화물 단위전지를 포함하는 셀 어셈블리부를 상기 애노드 채널부 상에 적층하는 제 3 단계;
    상기 산화제 가스 유입부재를 통해 유입되는 산화제 가스 유로를 통해 상기 산화제 가스 배출부재로 배출되도록 캐소드 채널 부재를 구비하는 캐소드(cathode) 채널부를 상기 셀 어셈블리부 상에 적층하는 제 4 단계; 및
    상기 캐소드 채널부 상에 제 2 절연체 부재를 적층한 후, 상부 매니폴드부를 적층하는 제 5 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 단계에서 상기 제 1 절연체 부재 상에 적층되는 상기 애노드 채널부를 이루는 공정은,
    외부 부하로 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자가 형성되는 애노드 집전판 부재의 상면에 니켈(Ni) 와이어를 일정 간격 이격하여 배열하는 제 1 공정;
    상기 배열된 와이어를 애노드 집전판 부재와 용접하여 애노드 채널 부재를 형성하는 제 2 공정; 및
    상기 애노드 채널 부재를 니켈(Ni) 페이스트로 코팅한 후 건조시키는 제 3 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 4 단계에서 상기 셀 어셈블리부 상에 적층되는 상기 캐소드 채널부를 이루는 공정은,
    외부 부하로부터 전자를 이동시키도록 일 측단에 전극단자가 형성되는 캐소드 집전판 부재 상에 은 에폭시 페이스트를 도포하고, 다수의 은(Ag) 와이어를 일정 간격 이격 배치하는 제 1 공정;
    배치된 상기 은 와이어를 은 페이스트로 코팅한 후 건조시키는 제 2 공정; 및
    상기 은 페이스트가 코팅된 은 와이어를 LSCO 페이스트로 코팅하여 캐소드 채널 부재를 형성하는 제 3 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 셀 어셈블리부를 이루는 공정은,
    운모(mica) 재질의 단위전지 지지부재의 중앙에 배치된 상기 고체 산화물 단위전지의 하면에 애노드 메쉬(mesh) 부재를 배치하는 제 1 공정;
    중앙에 상기 애노드 메쉬 부재가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 애노드 메탈(metal) 지지부재를 상기 단위전지 지지부재의 하면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지의 아랫면 테두리에 세라믹 실링부재를 주입하는 제 2 공정;
    상기 고체 산화물 단위전지의 상면에 캐소드 메쉬 부재를 배치하는 제 3 공정; 및
    중앙에 상기 캐소드 메쉬 부재가 수납되도록 사각형의 개구부가 형성된 캐소드 메탈 지지부재를 상기 단위전지 지지부재의 상면에 배치하고 상기 고체 산화물 단위전지의 윗면 테두리에 세라믹재질의 실링부재를 주입하는 제 4 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 애노드 메쉬 부재는 니켈(Ni) 재질로 이루어진 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 캐소드 메쉬 부재는 은(Ag) 재질로 이루어진 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  7. 제 4 항에 있어서,
    상기 제 3 공정 이후, 상기 캐소드 메쉬 부재의 상면에 LSCO를 코팅하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 채널부와 상기 셀 어셈블리부 사이에는 상기 애노드 채널 부재를 중앙에 수납하여 연료가스의 누설을 방지하는 애노드 개스킷(gasket) 부재가 구비되는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 캐소드 채널부와 상기 셀 어셈블리부 사이에는 상기 캐소드 채널 부재를 중앙에 수납하여 산화제 가스의 누설을 방지하는 캐소드 개스킷(gasket) 부재가 구비되는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지의 제조방법.
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