KR101001698B1 - 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 단위전지 연결방법 및 이에 의해 제조된 연료전지 - Google Patents

후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 단위전지 연결방법 및 이에 의해 제조된 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전해질 막 두께를 150㎛ 미만으로 얇게 유지할 수 있어 중,저온에서 동작가능할 뿐 아니라, 단위전지를 스택함에 있어서 종래의 유리 밀봉재를 사용하지 않아 제조공정이 단순해지고 열팽창 계수 차이로 인한 특성 저하도 줄일 수 있는 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 연료전지의 제조방법은, 고체산화물 전해질로 이루어진 판상의 지지대와, 상기 지지대에 지지되도록 형성된 고체산화물 전해질 막과, 상기 고체산화물 전해질 막의 양면에 각각 형성되는 양극과 음극을 포함하는 단위전지를 연결함에 있어서, 상기 지지대상에 단위전지를 형성할 때 상기 단위전지를 구성하는 양극 또는 음극의 형성 전후에 상기 양극 또는 음극과 접촉하도록 연결재를 도포한 후 소결함으로써, 단위전지를 연결하는 것을 특징으로 한다.
후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지

Description

후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 단위전지 연결방법 및 이에 의해 제조된 연료전지 {A METHOD FOR CONNECTING UNIT CELLS OF THICK-FILM ELECTROLYTE SUPPORTED SOLID OXIDE FUEL CELLS AND FUEL CELLS MANUFACTURED THEREBY}
본 발명은 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지를 구성하는 단위전지의 연결방법과 이 방법에 의해 단위전지를 연결하여 제조한 연료전지에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 150㎛ 미만의 얇은 전해질 막 두께를 갖는 후막 전해질 지지체형 고체 산화물 연료전지를 제조함에 있어서 전해질과 동일한 물질로 이루어진 지지대에 구멍을 형성하고 그 구멍에 전해질 막과 전극을 형성하여 단위전지를 제조하고 단위전지를 전해질 지지대 위에 연결재를 도포하는 방법을 사용하여 연결함으로써, 각각의 단위전지에 대한 밀봉 없이 기계적으로 안정하면서 높은 전압을 얻을 수 있는 연료전지를 제조할 수 있는 방법에 관한 것이다.
고체산화물 연료전지는 연료 기체가 소유하고 있는 화학에너지를 전기화학반응에 의해 직접 전기에너지로 변환시키는 에너지 변환 장치로, 인산형 및 용융탄산염 연료전지 등 다른 연료전지에 비해 효율이 높고 공해가 적으며 천연 가스 사용 시에도 연료 개질기가 필요 없으며 복합 발전을 할 수 있는 특징이 있다.
이러한 고체산화물 연료전지는 크게 음극, 양극, 전해질로 구성돼 있으며 보통 여러 개의 단위전지를 연결재(interconnect)를 통해 직렬 또는 병렬로 연결된 형태로 하여 발전 장치에 활용하고 있다.
또한, 고체산화물 연료전지는 보통 기하학적인 모양에 따라 원통형, 평판형 등으로 나누어지며 평판형 연료전지는 다시 전극 지지체형과 전해질 지지체형으로 구분된다.
이중 전해질 지지체형 연료전지는 전해질 양단에 양극과 음극이 부착되어 있는 형태로 기계적 강도를 확보하기 위해 보통 전해질의 두께를 150㎛ 이상으로 하여야 하는데, 전해질의 두께가 두껍기 때문에 전해질 지지체형 연료전지는 전해질 저항을 줄이기 위하여 900 ~ 1000℃ 정도의 고온의 작동 온도가 요구된다.
그런데 이와 같이 작동 온도를 고온으로 유지할 경우, 고온에서 부식되기 쉬운 저가의 금속 재료를 분리판으로 사용할 수 없어 제조비용이 상승하게 될 뿐 아니라, 장시간 작동하는 중에 재료 간의 반응으로 인하여 전지 성능이 시간이 경과함에 따라 저하하는 문제점을 나타낸다.
또한 전해질 지지체형 연료전지에서 높은 전압을 얻기 위해서는 여러 개의 단위전지를 연결해야 하는데 이를 위해서 종래 각각의 단위전지를 유리계열의 밀봉재를 사용하여 밀봉하는 방식을 사용하였다. 그런데 유리계열의 밀봉재를 사용할 경우, 단위전지를 연결하는 스택 제조공정이 복잡하게 될 뿐 아니라 밀봉재와 단위전지 요소와의 열팽창 계수 차이로 인하여 제조된 연료전지의 기계적, 열적 특성이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은 전술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위해서 창안된 것으로서, 전해질 막 두께를 150㎛ 미만으로 얇게 유지함으로써 중,저온에서 동작가능한 연료전지의 단위전지를 스택함에 있어서, 종래의 유리 밀봉재를 사용하지 않아 제조공정이 단순해지고 열팽창 계수 차이로 인한 특성 저하도 줄일 수 있는 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 단위전지 연결방법과 이에 의해 제조된 연료전지를 제공하는 것을 해결하고자 하는 과제로 한다.
상기 과제를 해결하기 위한 수단으로 본 발명은, 고체산화물 전해질로 이루어진 판상의 지지대와, 상기 지지대에 지지되도록 형성된 고체산화물 전해질 막과, 상기 고체산화물 전해질 막의 양면에 각각 형성되는 양극과 음극을 포함하는 단위전지를 연결하는 방법으로, 상기 지지대상에 단위전지를 형성할 때 상기 단위전지를 구성하는 양극 또는 음극의 형성 전후에 상기 양극 또는 음극과 접촉하도록 연결재를 도포한 후 소결함으로써, 단위전지를 연결하는 것을 특징으로 하는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 단위전지의 연결방법은 단위전지를 제조하는 공정 중에 지지대상에 연결재를 도포하는 방식을 사용하고 소결도 단위전지 제조공정에서 이루어지는 과정을 일부 또는 전부 공유함으로써, 종래의 단위전지 연결방법에 비해 공정을 간소화할 수 있게 된다.
또한, 본 발명은 고체산화물 전해질로 이루어진 판상의 지지대와, 상기 지지대에 지지되도록 형성된 고체산화물 전해질 막과, 상기 고체산화물 전해질 막의 양면에 각각 형성되는 양극과 음극을 포함하는 단위전지를 직렬 연결하는 방법으로, (a) 복수의 홀이 형성되어 있는 상기 판상의 지지대를 형성하는 단계; (b) 상기 복수의 홀의 일측에 연결재를 도포하는 단계; (c) 상기 홀에 의해 지지되도록 전해질 막을 형성하는 단계; (d) 상기 전해질 막의 상, 하면에 각각 양극과 음극을 형성하되 상기 전해질 막의 하측에 형성된 전극이 상기 연결재에 접촉하도록 하여 단위전지를 형성하는 단계; 및 (e) 다른 단위전지의 전해질 막의 상면에 형성된 전극과 상기 연결재가 접촉하도록 연결재를 도포하는 단계;를 포함하는 방법을 제공한다.
또한, 상기 단위전지에 있어서, 고체산화물 전해질 막은 지지대에 의해 지지되므로 그 두께를 얇게 유지할 수 있는데 전해질 막의 두께는 중,저온에서 작동하기 위해서는 150㎛ 미만이 되어야 하며, 중,저온에서 높은 출력밀도를 얻기 위해서는 전해질 막의 두께를 30um 미만으로 유지하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단위전지의 연결방법에 있어서, 상기 연결재로는 금속 또는 세라믹 분말의 페이스트를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단위전지에 있어서, 상기 고체산화물 전해질 막과 지지대는 YSZ(Yttria-Stabilized Zirconia), Ceria, 또는 LaGaO3 과 같은 공지의 전해질 물질을 사용할 수 있다.
또한, 상기 단위전지에 있어서, 양극과 음극을 구성하는 물질은 고체산화물 연료전지용으로 공지된 어느 것이나 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 후막 전해질 지지체형 연료전지의 단위전지 연결방법에 의하면, 각 단위전지를 밀봉재를 사용하지 않고 단위전지의 제조과정에서 연결하기 때문에, 제조공정이 간단해져서 제조원가가 크게 절감될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 연결방법을 적용한 후막 전해질 지지체형 연료전지는 150㎛ 미만의 얇은 전해질 막 두께와 단위전지의 직렬연결을 통해, 중 저온에서 높은 성능과 전압을 나타낼 수 있다.
본 발명의 실시예들을 설명하기 위해 사용되는 단수 형태들은 문구들이 이와 명백히 반대의 의미를 나타내지 않는 한 복수 형태들도 포함하는 의미이다. 그리고 "포함한다"의 의미는 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소 및 /또는 성분을 구체화하며 다른 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소, 성분 및/또는 군의 존재나 부가를 제외하는 것은 아니다.
이하 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 후막 전해질 지지체형 연료전지의 단위전지 연결방법에 대해 상세하게 설명하지만 본 발명이 하기의 실시예에 제한되는 것은 아니다. 따라서 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 변경할 수 있음은 자명하다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따라 단위전지를 직렬로 연결한 후막 전해질 지 지체형 고체산화물 연료전지의 제조 공정을 나타내는 공정도이다. 도 2에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 및 단위전지의 연결방법은 크게, 지지대를 제조하는 단계, 제 1 연결재를 형성하는 단계, 전해질 막을 형성하는 단계, 전극을 형성하는 단계 및 연결재를 도포하는 제 2 연결재를 형성하는 단계로 이루어져 있으며, 이하 이들 단계에 대해 구체적으로 설명한다.
전해질 막의 지지대 제조 공정
본 발명의 실시예에서는 후막 전해질로서 이트륨(Yttrium) 산화물을 지르코니아(ZrO2)에 고용(solid solution)시킨 이른바 "안정화 지르코니아(stabilized zirconia, YSZ)"를 사용하였다.
그리고 전해질 막의 지지대(이하, '전해질 지지대'라 한다)는 후막 전해질과 동일한 조성을 갖는 YSZ 분말(powder)을 몰드(mold)를 이용하여 직경 2㎜의 홀이 다수 개 형성되어 있는 디스크 형상으로 성형한 후, 1600℃에서 3시간 소결하여 얻었다.
제 1 연결재 형성 공정
상기와 같은 과정을 통해 얻은 전해질 지지대 위에 도 2에 도시된 바와 같이 지지대상에 형성된 홀의 일 측에 연결재인 Pt 페이스트를 도포하고 800℃에서 1시간 열처리함으로써, 홀의 일 측에 Pt 연결선이 형성되도록 하였다.
한편, 본 발명의 실시예에서는 연결재로서 Pt 페이스트를 사용하였으나, 고체 산화물 연료전지에서 통상 사용되는 연결재인 LaCrO3나 stainless steel 등 산화와 환원 분위기에서 안정한 재료 등을 사용할 수도 있다.
전해질 막 형성 공정
두께 약 20㎛의 YSZ (Yttria-Stabilized Zirconia) 전해질 테입을 동일 조성의 전해질 물질로 되어있는 다공성 판으로 아래 위로 눌러서 1600℃에서 3시간 소결하여 두께 약 16㎛의 소결된 전해질 후막을 수득하였다.
이와 같이 형성된 전해질 후막과 Pt 페이스트가 도포된 전해질 지지대 사이를 전해질 조성으로 이루어진 페이스트를 도포한 후, 1500℃ 온도에서 소결함으로써 상기 지지대상에 전해질 막을 형성하였다.
전극 형성 공정
상기와 같이 지지대상에 전해질 막을 형성한 후, 도 2의 도면상 전해질 막의 상,하면에 각각 양극과 음극을 형성한다.
양극은 La0 .6Sr0 .4Co0 .2Fe0 .8O3 (LSCF) 분말을 고분자 용액과 섞어 전해질 막의 상면에 도포한 다음 900℃ 온도에서 2시간 열처리함으로써 부착되었다.
그리고 음극은 YSZ와 NiO를 각각 질량비로 1:1로 혼합한 다음 고분자 용액과 섞어 전해질의 하면에 도포한 다음 1300℃에서 3시간 열처리하는 방법을 통해 부착 하였으며,
이와 같은 과정을 통해 지지대 상에는 홀의 수만큼 다수 개의 단위전지가 형성되었다.
제 2 연결재 형성 공정
이와 같이 형성된 단위전지의 양극과 음극을 도 2에 도시된 바와 같이 Pt 페이스트를 통해 연결한 후 800℃에서 소결하여 연결선을 형성함으로써, 각 단위전지가 직렬로 연결된 연결구조가 완성된다.
전지 특성 평가
도 3은 이상과 같은 방법으로 2개의 단위전지를 직렬로 연결한 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 전압-전류의 전력 특성을 평가한 그래프이다.
평가시 양극은 공기 중에 노출시키고 음극에는 수소가스를 연료로 공급한 결과, 800℃에서 2.1V의 개방회로 전압 (Open circuit voltage)을 나타내었고 460mW/㎠ 의 전력을 나타내었다.
비교를 위하여 하나의 단위전지의 전압-전류의 전력 특성평가 그래프를 비교해보면, 두 개의 단위전지를 연결하였을 때 개방회로 전압이 하나의 단위전지의 두 배의 값을 나타내었다. 즉, 본 발명의 실시예에 따른 방법을 통해 직렬 연결이 가능함을 알 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따라 단위전지를 직렬로 연결한 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 단면도이다.
도 2는 도 1의 연료전지를 제조하는 공정을 나타내는 공정도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따라 2개의 단위전지를 직렬로 연결한 후막 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지의 800℃에서의 전력특성을 평가한 그래프이다.

Claims (5)

  1. 삭제
  2. 고체산화물 전해질로 이루어진 판상의 지지대와, 상기 지지대에 지지되도록 형성된 고체산화물 전해질 막과, 상기 고체산화물 전해질 막의 양면에 각각 형성되는 양극과 음극을 포함하는 단위전지를 직렬 연결하는 방법으로,
    (a) 복수의 홀이 형성되어 있는 상기 판상의 지지대를 형성하는 단계;
    (b) 상기 복수의 홀의 일측에 연결재를 도포하는 단계;
    (c) 상기 홀에 의해 지지되도록 전해질 막을 형성하는 단계;
    (d) 상기 전해질 막의 상, 하면에 각각 양극과 음극을 형성하되 상기 전해질 막의 하측에 형성된 전극이 상기 연결재에 접촉하도록 하여 단위전지를 형성하는 단계; 및
    (e) 다른 단위전지의 전해질 막의 상면에 형성된 전극과 상기 연결재가 접촉하도록 연결재를 도포하는 단계;를 포함하는 방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 연결재는 금속 분말, 세라믹 분말, 또는 이들의 혼합물의 페이스트인 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서, 상기 전해질 막의 두께는 150㎛ 미만인 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 2 항 또는 제 3 항에 기재된 방법에 의해 제조된 연료전지.
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