JP2005166470A - 固体酸化物形燃料電池サブモジュールおよびこれを用いた固体酸化物形燃料電池モジュール - Google Patents

Abstract

【課題】複数本の電解質電極接合管が電極材料で配列固定されてなる電池部をサブモジュール化し、このＳＯＦＣサブモジュールを複数直列または並列に接続したＳＯＦＣモジュールを提供すること。
【解決手段】電池部１１の管接合電極部１９の面１９ｂ、１９ａをそれぞれ第１シール部材１３、第２シール部材１６でシールし、第１導電性マニホールド１２と管接合電極部１９をインターコネクタ１４で接続するとともに電解質電極接合管１８の露出部２３を第２導電性マニホールド１５に挿通して内部の集電部材１７と導通させたＳＯＦＣサブモジュール１０とする。また、ＳＯＦＣサブモジュール１０を管１８に平行に複数並べ、隣り合う導電性マニホールド１２、１５間を電気的に接続した複数の電池列を、互い違い又は同一方向に一定間隔離して配置し、対向する導電性マニホールド１２、１５間を絶縁性の管体２４、２９で連通する構成を含むＳＯＦＣモジュールとする。
【選択図】 図１

Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池サブモジュールおよびこれを用いた固体酸化物形燃料電池モジュールに関し、さらに詳しくは、都市における分散形電源、コジェネレーションシステムなどに好適に用いられる固体酸化物形燃料電池サブモジュールおよびこれを用いた固体酸化物形燃料電池モジュールに関するものである。

固体酸化物形燃料電池は、電解質として酸素イオン導電性を有する固体電解質を用いた燃料電池である。この固体酸化物形燃料電池の基本構造は、通常、空気極／固体電解質／燃料極の３層を積層して接合した単セルより構成される。

この単セルの構造を幾何学的な形状により分類すると、管状型と平面型とに分類することができる。この内、管状単セルには、管の内側から外側に向かって空気極／固体電解質／燃料極が接合され、内側に酸化剤ガスを外側に燃料ガスを流す形式と、管の内側から外側に向かって燃料極／固体電解質／空気極が接合され、内側に燃料ガスを外側に酸化剤ガスを流す形式とが知られている（例えば、非特許文献１参照）。

図２１は、（内側）空気極／固体電解質／燃料極（外側）形式の従来の管状単セル構造とその断面を示した図である。図２１に示すように、管状単セル１００は、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３などから管状に形成された多孔質空気極管１０１（空気極が電極と支持の２つの機能を有する）の外側面にイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などからなる固体電解質層１０２が接合され、さらにこの固体電解質層１０２の外側面にＮｉ／ＹＳＺサーメットなどからなる燃料極層１０３が接合されている。また、空気極の電流端子を管の外側に取り出すため、ＬａＣｒＯ_３などからなるインターコネクタ１０４が管の全長にわたって設けられている。

そして図２２に示すように、上記構成を備えた管状単セル１００が複数本直列、並列に束ねられて集積体とされることにより、高い電圧と大電流を取り出すことが可能となる。すなわち、上側の管状単セル１００の燃料極層１０３と下側の管状単セル１００のインターコネクタ１０４とは、ニッケルフェルト１０５を介して直列に接続され、左右の管状単セル１００の燃料極層１０３同士は、ニッケルフェルト１０５を介して並列に接続される。

さらに、上側の管状単セル１００のインターコネクタ１０４と上側集電板１０６、下側の管状単セル１００の燃料極層１０３と下側集電板１０７とは、それぞれニッケルフェルト１０５を介して電気的に接続される。これにより、上側集電板１０６にはセル全体のプラス出力電圧が、下側集電板１０７にはセル全体のマイナス出力電圧が出力される（例えば、特許文献１参照）。

これに対して、図２３は、（内側）燃料極／固体電解質／空気極（外側）形式の従来の管状単セル構造とその断面を示した図である。図２３に示すように、管状単セル１１０は、ニッケル／イットリア安定化ジルコニアサーメット（Ｎｉ／ＹＳＺサーメット）などから管状に形成された多孔質燃料極管１１１（燃料極が電極と支持の２つの機能を有する）の外側面にＹＳＺなどからなる固体電解質層１１２が接合され、さらにこの固体電解質層１１２の外側面に（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３などからなる空気極層１１３が接合されている。

そして図２４に示すように、外側の空気極層１１３の表面には、集電用の銀ワイヤー１１４が螺旋状に巻回されるとともに、内側の多孔質燃料極管１１１の表面には、集電用のＮｉワイヤー１１５が螺旋状に巻回されている。これにより、銀ワイヤー１１４にはプラス出力電圧が、Ｎｉワイヤー１１５にはマイナス出力電圧が出力される。そして、管状単セル１１０の銀ワイヤー１１４と隣り合う管状単セル１１０のＮｉワイヤー１１５とを逐次結線１１６すれば、各管状単セル１１０が直列に接続された集積体を得ることができる（例えば、特許文献２参照）。

しかしながら、燃料極が外側にある従来の管状単セルを複数本束ねて集積体とするには、複数本の管状単セルにおけるインターコネクタ−燃料極間、燃料極−燃料極間などにニッケルフェルトを介在させた状態で焼き付ける必要があるため、発電装置の製造工程が複雑になり、しかも製造に時間がかかるという問題があった。また、手作業によって束ねざるを得ないため、生産性が悪い上、コストもかかり、工業的量産には不向きであった。

また、近年広く使用されている上記管状単セルは、管径２２ｍｍ、長さ１５０ｍｍ程度の管状体であり、しかも、管の長手方向にわたってインターコネクタが突出している。そのため、これを複数本束ねた集積体としての発電装置は非常に大型なものとなり、単位体積当たりの出力密度が小さいという問題があった。また、発電装置の熱容量が大きいため、急速に昇温できないという問題があった。また、図２２に示すような構成のまま小型化しようとしても、小さくなればなるほど集積作業が困難となり、上記集積構造では、小型化するにも限界があった。

一方、空気極が外側にある従来の管状単セルは、複数本の管状単セルを束ねて発電装置とするには、酸化雰囲気下でセル間接続を行わなければならない。すなわち、還元雰囲気下でのセル間接続であれば、上述したように、接続体として安価なニッケルフェルトを使用することができるのであるが、酸化雰囲気下では、ニッケルが酸化ニッケルに酸化されることによって脆くなり、その形状を保てなくなるばかりか、導電性も示さなくなるため、接続体として使用できない。したがって、空気極が外側にある従来の管状単セルでは、酸化を防ぐため、銀、金、白金等の極めて高価な貴金属製のワイヤーを大量に使用して空気極の集電を行わなければならず、とてもコスト的に見合わないといった問題があった。

また、その集積方法も、独立した管状単セルより延出されたワイヤーを一本一本手作業により接続していく必要があることから、集積化するのに非常に時間がかかり、工業的量産には不向きであるといった問題があった。

そこで、本件出願人は、このような問題点を解決するため、すでに別の出願により、容易に集積、小型化可能であり、また、酸化雰囲気下であっても、簡単に管の間を電気的に接続可能な固体酸化物形燃料電池（以下、これを「ＳＯＦＣ」という。）を提案している（特許文献３参照）。

このＳＯＦＣの構成について図２５〜図２７を用いて説明する。図２５に示すように、ＳＯＦＣ１２０は、Ｎｉ／ＹＳＺサーメット、ニッケル／スカンジア安定化ジルコニアサーメット（Ｎｉ／ＳｃＳＺサーメット）などから管状に形成された多孔質燃料極管１２１または（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３、（Ｌａ，Ｃａ）ＭｎＯ_３などから管状に形成された多孔質空気極管１２２の外側面に、ＹＳＺなどからなる固体電解質層１２３が接合された電解質電極接合管１２４を複数本有している。

これら電解質電極接合管１２４は、それぞれ離間されて平行に配列されており、隣り合う各電解質電極接合管１２４同士は、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３などの空気極材料またはＮｉ／ＹＳＺサーメットなどの燃料極材料よりなる管接合電極部１２５により接合されて一体的に固定されている。また、これら電解質電極接合管１２４の一端には、多孔質燃料極管１２１または多孔質空気極管１２２の一部が露出されることにより露出部１２６が形成され、管接合電極部１２５より外側に突出されている。

このＳＯＦＣ１２０を単体として作動させるにあたっては、例えば、図２６に示すように、管接合電極部１２５の表面のうち、電解質電極接合管１２４に対して垂直な面１２５ａ、１２５ｂについては、各電解質電極接合管１２４の部位を除いて、マイカガラスなどからなるシール部材１２７ａ、１２７ｂによりシールするとともに、電解質電極接合管１２４に対して平行な面１２５ｃ、１２５ｄについては、シール部材１２７ｃ、１２７ｄにより表面全体を覆うようにシールする。

そして、面１２５ｂ側に、燃料ガスまたは酸化剤ガス導入手段として、セラミックスなどからなる箱状体１２８を取り付けるとともに、面１２５ａ側に、ランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ_３）などからなる集電部材１２９を取り付ける。

なお、箱状体１２８は、上端面１３０が開口されるとともに、その側面１３１に各電解質電極接合管１２４の開口端と対応してガス吹き出し孔１３２が形成されており、開口から供給された燃料ガス（水素、一酸化炭素、メタンなど）または酸化剤ガス（空気、酸素など）を、ガス吹き出し孔１３２を介して各電解質電極接合管１２４内に供給できるようになっている。一方、集電部材１２９の側面１３３には、各電解質電極接合管１２４の露出部１２６と対応して貫通孔１３４が形成されており、貫通孔１３４内に挿入された露出部１２６と電気的に接触して導通できるようになっている。

そして、図２７に示すように、箱状体１２８の開口から燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給（図中矢印Ａ）するととともに、図示されない他の酸化剤ガスまたは燃料ガス供給手段（例えば、外部マニホルドなど）を用いて、管接合電極部１２５の露出面から酸化剤ガスまたは燃料ガスを供給し（図中矢印Ｂ）、管接合電極部１２５と集電部材１２９とに負荷１３５を接続すれば、ＳＯＦＣ１２０は発電することができる。

田川博章 著，「固体酸化物形燃料電池と地球環境」，第１版，株式会社アグネ承風社，１９９８年６月２０日，ｐ．２４７−２４８ 特開２００２−２６０７０６号公報 国際公開第０１／９１２１８号パンフレット 特願２００３−１２９７７８号

しかしながら、上記図２５〜図２７に示したＳＯＦＣは、隣り合う各電解質電極接合管同士が管接合電極部により接合されていることから分かるように、その内部の電気的な接続は、並列接続であり、このＳＯＦＣ単体のみでは、十分な出力を得ることができない。

そのため、このＳＯＦＣを例えば、家庭用コジェネレーションシステムなどの燃料電池として実用化するには、高い出力を得るため、このＳＯＦＣを複数直列に接続する必要がある。また、さらなる電池の大容量化を図るためには、このＳＯＦＣを複数並列に接続する必要がある。

そこで、本発明が解決しようとする課題は、上記ＳＯＦＣをサブモジュール化し、このＳＯＦＣサブモジュールを複数直列または並列に接続したＳＯＦＣモジュールを提供することにある。

上記課題を解決するため、本発明に係る固体酸化物形燃料電池サブモジュールは、
管状に形成された多孔質燃料極管または多孔質空気極管の外側面に固体電解質層が接合された電解質電極接合管を複数本有し、これら電解質電極接合管が離間されて平行に配列されるとともに隣り合う各電解質電極接合管同士が空気極材料または燃料極材料よりなる管接合電極部により一体的に接合され、前記電解質電極接合管の一端に前記多孔質燃料極管または多孔質空気極管の一部が露出されて形成された露出部が前記管接合電極部より外側に突出されてなる固体酸化物形燃料電池部を備え、
前記電解質電極接合管の他端側には、前記電解質電極接合管に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを給排する第１導電性マニホールドが設けられ、前記燃料ガスまたは前記酸化剤ガスおよび電気が前記管接合電極部を通らないように前記電解質電極接合管の他端側周縁が第１シール部材によりシールされるとともに、前記第１導電性マニホールドと前記管接合電極部とがインターコネクタを介して電気的に接続される一方、
前記電解質電極接合管の一端側には、前記電解質電極接合管に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを給排する第２導電性マニホールドが設けられ、前記燃料ガスまたは前記酸化剤ガスおよび電気が前記管接合電極部を通らないように前記電解質電極接合管の一端側周縁が第２シール部材によりシールされるとともに、前記露出部が前記第２導電性マニホールド内に挿通され、当該露出部と前記第２導電性マニホールドとが前記第２導電性マニホールド内に設けられた集電部材を介して電気的に接続され、
前記第１導電性マニホールドおよび前記第２導電性マニホールドには、それぞれ絶縁性の管体が設けられてなることを要旨とする。

この際、前記管接合電極部は、立方体形状または直方体形状に形成されていることが好ましい。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を含むことを要旨とする。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて互い違い向きまたは同一方向に複数並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されてなる構成を含むこと要旨とする。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を複数有し、これら複数の電池列が前記電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて互い違い向きに並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されるとともに、一の電池列の端部と隣り合う電池列の端部とが導電性部材により交互に電気的に接続されてなる構成を含むことを要旨とする。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を複数有し、これら複数の電池列が前記電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて同一方向に並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されるとともに、各電池列の両側端部が導電性部材により電気的に接続されてなる構成を含むことを要旨とする。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池サブモジュールによれば、この固体酸化物形燃料電池サブモジュールをその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べ、導電性マニホールド間を順次電気的に接続すれば、直列に接続することが可能となる。また、この固体酸化物形燃料電池サブモジュールをその電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離して同一方向に複数並べ、各固体酸化物形燃料電池サブモジュールの第１導電性マニホールド同士および第２導電性マニホールド同士をそれぞれ導電性部材により電気的に接続すれば、並列に接続することが可能となる。

すなわち、本発明に係る固体酸化物形燃料電池サブモジュールによれば、導電性マニホールド間を直接電気的に接続するか、あるいは、導電性部材を介して電気的に接続すれば、直列にも並列にも接続することができ、固体酸化物形燃料電池部の基本構造をほとんど変えなくても接続方法を変えるだけで目的に応じた出力電圧、電流を容易に得ることが可能となる。

一方、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールによれば、各電池列の対向する導電性マニホールド間が管体により連通されているので、電池列の一番手前側に位置する各固体酸化物形燃料電池モジュールの第１導電性マニホールドの管体から燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給すれば、電池列の奥行方向に燃料ガスまたは酸化剤ガスを貫流させることができる。そのため、特に、燃料ガスを貫流させる場合には、一の導電性マニホールドで燃料ガスを供給する固体酸化物形燃料電池サブモジュールの数を少なくすることができるので、燃料利用率が向上する利点がある。また、管体は絶縁性であるので、隣り合う電池列間で電流がショートカットしてしまうこともない。

また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記固体酸化物形燃料電池サブモジュールを複数用いてなるので、容易に集積化ができる。そのため、例えば、数ｋＷ級の電池モジュールとした場合であっても小型化が期待でき、材料コストの大幅な低減なども望める。また、小型化によって急速起動停止が可能となり、従来の電池モジュールを用いた場合よりも小さな家庭用コジェネレーションシステムが得られ、ポータブル電源、自動車などへの用途拡大も期待される。

以下に、本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュールおよびこれを用いたＳＯＦＣモジュールについて詳細に説明する。

図１は、本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュールの分解斜視図であり、図２は、本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュールの外観斜視図である。図１に示すように、ＳＯＦＣサブモジュール１０は、固体酸化物形燃料電池部（以下「電池部」という）１１と、第１導電性マニホールド１２と、第１シール部材１３と、インターコネクタ１４と、第２導電性マニホールド１５と、第２シール部材１６と、集電部材１７とを備えている。以下、これら各構成について詳細に説明する。

初めに、電池部１１について説明する。電池部１１は、複数本（図では１２本）の電解質電極接合管１８と、管接合電極部１９とを備えている。図３に、電解質電極接合管の拡大図を示す。

電解質電極接合管１９は、Ｎｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／ＳｃＳＺサーメットなどの燃料極材料より管状に形成された多孔質燃料極管２０または（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３、（Ｌａ，Ｃａ）ＭｎＯ_３などの空気極材料より管状に形成された多孔質空気極管２１の外側表面に、ＹＳＺ、ＳｃＳＺなどの固体電解質材料より薄膜状に形成された固体電解質層２２が接合されて形成されたものである。

多孔質燃料極管２０の管内には、水素、一酸化炭素、メタンなどの燃料ガスが供給され、また、多孔質空気極管２１の管内には、空気、酸素などの酸化剤ガスが供給される。なお、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１は、電極としての機能を有するとともに支持管としての機能も兼ね備えている。

ここで、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の一端には、固体電解質層２２が接合されることなく多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の一部がむき出し状態とされることにより、露出部２３が形成されている。この露出部２３は、燃料極または空気極の外部引き出し電極として機能するものである。

なお、電解質電極接合管１８における多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の管径、管長さ、管厚みは、特に限定されるものではなく、必要とされる電池部１１の全体の大きさなどを考慮しつつ、燃料極または空気極としての必要特性が得られるよう任意に定めることができる。また、管の多孔度についても、三相界面（反応場）が維持され、かつ、管強度が低下しないように、種々制御することができる。

また、固体電解質層２２の厚みは、特に限定されるものではなく、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の管径や、固体電解質層２２の比抵抗などを考慮しつつ任意に定めることができる。

また、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１における露出部２３の露出量は、特に限定されるものではなく、後述する第２シール部材１６、第２導電性マニホールド１５の厚みなどを考慮して適宜調節することができる。

一方、図１に示すように、管接合電極部１９は、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３、（Ｌａ，Ｃａ）ＭｎＯ_３などの空気極材料またはＮｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／ＳｃＳＺサーメットなどの燃料極材料より形成された通気性のある多孔質体である。管接合電極部１９の外形としては、ＳＯＦＣサブモジュール１０を集積し易いなどの観点から、立方体形状または直方体形状に形成されることが好ましいが、特に限定されるものではなく、直方体、円柱、三角柱形状など、他の形状に形成されていても良い。

この管接合電極部１９は、電解質電極接合管１８が多孔質燃料極管２０を有している場合には空気極材料より形成されて空気極として機能し、電解質電極接合管が多孔質空気極管２１を有している場合には燃料極材料より形成されて燃料極として機能するものである。

また、管接合電極部１９は、複数本の電解質電極接合管１８を互いに接触しないように一定間隔離間させた状態で長手方向に平行に配列固定し、隣り合う電解質電極接合管１８同士を電気的に接続する役割も有している。なお、隣り合う各電解質電極接合管１８の間隔は、特に限定されるものではないが、管同士の間隔を狭くすれば狭くするほど小型集積化を図ることが可能となる。例えば、数１００μｍ程度〜数１０μｍ程度の間隔とすることもできる。

また、図４に示すように、管接合電極部１９中において、各電解質電極接合管１８は、管の一端に形成された露出部２３とこの露出部２３に隣接する固体電解質層２２の一部とが、管接合電極部１９の面１９ａより外側に突出されて固定されている。このような構成とした場合には、管接合電極部１９と露出部２３とが電気的に接触してショートするのを確実に回避できる。一方、管の他端も、管接合電極部１９の面１９ｂより外側に向かって僅かに突出されて固定されている。なお、管の他端は、管接合電極部１９の面１９ｂと一致していても構わない。

また、図１では、管接合電極部１９中に各電解質電極接合管１８が横３列×縦４列の配列とされたものを例示しているが、この配列に特に限定されるものではなく、管接合電極部１９中に横・複数列×縦・複数列配列されていても良い。さらに、電解質電極接合管１８の間に異なる管径を有する他の電解質電極接合管が配置されていても良い。このような構成とした場合には、管接合電極部１９を形成する空気極材料または燃料極材料の使用量を減らすことができるとともに、より一層集積化を図ることができる。もっとも、管接合電極部１９中に各電解質電極接合管１８が互いに平行状態を維持したままランダムに配列されていても電池部１１としてその機能を発揮することができることは勿論である。

次に、第１導電性マニホールド１２について説明する。図１に示すように、第１導電性マニホールド１２は、ＬａＣｒＯ_３などの導電性セラミックス、ステンレスなどの耐熱性金属などにより内部が空洞とされた箱状に形成されており、管接合電極部１９の面１９ｂ側に設けられる。なお、この第１導電性マニホールド１２は、電解質電極接合管１８と平行な方向に列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第２導電性マニホールド１５との間で電気的接続を担う必要があることから、導電性が要求されるものである。

また、第１導電性マニホールド１２の面１２ａの下方には、アルミナ、ジルコニアなどの絶縁性セラミックスなどにより形成された絶縁性の管体２４が設けられ、マニホールド１２内部と連通されている。この管体２４は、第１導電性マニホールド１２内に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給する役割や、電解質電極接合管１８と垂直な方向に一定間隔離れて列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第２導電性マニホールド１５（直列接続時）、あるいは、第１導電性マニホールド１２（並列接続時）に連通接続する役割を果たすものである（詳しくは後述する）。

また、第１導電性マニホールド１２の面１２ａに対向する面１２ｂの下方には、接続孔２５が形成され、電解質電極接合管１８と垂直な方向に列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第２導電性マニホールド１５に設けられた絶縁性の管体２９（直列接続時）、あるいは、第１導電性マニホールド１２に設けられた絶縁性の管体２４（並列接続時）を接続することができるようになっている。

なお、ＳＯＦＣサブモジュール１０を複数用いてＳＯＦＣモジュールを形成した際、ＳＯＦＣモジュールの外側に位置することになるＳＯＦＣサブモジュール１０には接続孔２５が形成されない場合がある。また、管体２４と接続孔２５とを設ける位置は、必要に応じて適宜変更することができる。例えば、図１では、管体２４と接続孔２５をともに面１２ａ、１２ｂの下方に設けたが、それ以外にも面１２ａ、１２ｂの上方や中央などに設けるようにしても良い。また、管体２４と接続孔２５とを反対の位置関係で設けるようにしても良い。

また、第１導電性マニホールド１２の電池部１１側の面１２ｃには、電解質電極接合管１８の開口端の位置に対応してガス孔２６が形成されており、管体２４から第１導電性マニホールド１２内に供給された燃料ガスまたは酸化剤ガスを電解質電極接合管１８内に供給することができるようになっている。

次に、第１シール部材１３について説明する。図１に示すように、第１シール部材１３は、マイカガラス、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）などのセラミックスなどの材料より形成されており、管接合電極部１９の面１９ｂにおける電解質電極接合管１８の周縁部および管１８同士の隙間に相当する部分に設けられる。なお、第１シール部材１３は、管接合電極部１９の熱膨張係数に整合している必要がある。

この第１シール部材１３は、第１導電性マニホールド１２から電解質電極接合管１８内に導入される燃料ガスまたは酸化剤ガスが、管接合電極部１９内を通らないようにシールするとともに、電解質電極接合管１８の多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１と第１導電性マニホールド１２との間で電気が通らないようにシールする役割を果たす。

次に、インターコネクタ１４について説明する。図１に示すように、インターコネクタ１４は、ＬａＣｒＯ_３、ＬａＣｏＯ_３などの導電性セラミックス、ステンレスなどの耐熱性金属などにより形成されており、第１シール部材１３の周囲に設けられている。このインターコネクタ１４は、管接合電極部１９の集電を行うためのものであり、管接合電極部１９と第１導電性マニホールド１２との間に介在される。そのため、インターコネクタ１４と管接合電極部１９との間にこの第１シール部材１３が介在されることはない。

ここで、本発明に係るＳＯＦＣサブモジュール１０においては、上記第１導電性マニホールド１２、第１シール部材１３、インターコネクタ１４の形態を図５〜図７に示すような形態とすることもできる。

すなわち、図５に示すように、第１シール部材１３を、管接合電極部１９の面１９ｂ側における電解質電極接合管１８の周縁部のみに設け、この第１シール部材１３の外周囲全てにインターコネクタ１４を設けるようにしても良い。

また、図６に示すように、第１導電性マニホールド１２の電池部１１側の面１２ｃに、電解質電極接合管１８の横方向の列に対応したガス溝２７（または図示はしないが、電解質電極接合管１８の縦方向の列に対応したガス溝）を形成しても良い。このような構成とした場合には、第１導電性マニホールド１２のガス孔２６と電解質電極接合管１８の開口端の位置を厳密に合わせる必要がなくなるので、その分、加工精度が要求されず、コストを低減できる利点がある。

また、図７に示すように、第１導電性マニホールド１２の電池部１１側の面１２ｃを、インターコネクタ１４と電気的に接続される周縁部分のみ残し、その他の部分を切り欠くことにより、開口部２８としても良い。このような構成とした場合も、第１導電性マニホールド１２のガス孔２６と電解質電極接合管１８の開口端の位置を厳密に合わせる必要がなくなるので、その分、加工精度が要求されず、コストを低減できる利点がある。

次に、第２導電性マニホールド１５について説明する。図１に示すように、第２導電性マニホールド１５は、上記第１導電性マニホールド１２と同様に、ＬａＣｒＯ_３などの導電性セラミックス、ステンレスなどの耐熱性金属などにより内部が空洞とされた箱状に形成されており、管接合電極部１９の面１９ａ側に設けられている。なお、この第２導電性マニホールド１５は、電解質電極接合管１８と平行な方向に列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第１導電性マニホールド１２との間で電気的接続を担う必要があることから、導電性が要求されるものである。

また、第２導電性マニホールド１５の面１５ｂの下方には、アルミナ、ジルコニアなどの絶縁性セラミックスなどにより形成された絶縁性の管体２９が設けられ、マニホールド１５内部と連通されている。この管体２９は、第２導電性マニホールド１５内の燃料ガスまたは酸化剤ガスを排出する役割や、電解質電極接合管１８と垂直な方向に一定間隔離れて列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第１導電性マニホールド１２（直列接続時）、あるいは、第２導電性マニホールド１５（並列接続時）に連通接続する役割を果たすものである（詳しくは後述する）。

また、第２導電性マニホールド１２の面１５ｂに対向する面１５ａには、接続孔３０が形成され、電解質電極接合管１８と垂直な方向に列設される他のＳＯＦＣサブモジュール１０の第１導電性マニホールド１２に設けられた絶縁性の管体２４（直列接続時）、あるいは、第２導電性マニホールド１５に設けられた絶縁性の管体２９（並列接続時）を接続することができるようになっている。

なお、ＳＯＦＣサブモジュール１０を複数用いてＳＯＦＣモジュールを形成した際、ＳＯＦＣモジュールの外側に位置することになるＳＯＦＣサブモジュール１０には接続孔３０が形成されない場合がある。また、管体２９と接続孔３０とを設ける位置は、必要に応じて適宜変更することができる。例えば、図１では、管体２９と接続孔３０をともに面１５ｂ、１５ａの下方に設けたが、それ以外にも面１５ｂ、１５ａの上方や中央などに設けるようにしても良い。また、管体２９と接続孔３０とを反対の位置関係で設けるようにしても良い。

また、第２導電性マニホールド１５の電池部１９側の面１５ｃには、電解質電極接合管１８の露出部２３の位置に対応して挿通孔３９が形成されており、露出部２３を第２導電性マニホールド１５内に挿通することができるようになっている。

なお、特に図示はしないが、図５〜図７に示した第１導電性マニホールド１２と同様に、第２導電性マニホールド１５の電池部１１側の面１５ｃに、露出部２３の横方向の列に対応した溝部（または露出部の縦方向の列に対応した溝部）を形成しても良いし、第２導電性マニホールド１５の電池部１１側の面１５ｃを、周縁部分のみ残し、その他の部分を切り欠くことにより、開口部としても良い。このような構成とした場合も、上記第１導電性マニホールドと同様に、第２導電性マニホールド１５の挿通孔３９と露出部２３の位置を厳密に合わせる必要がなくなるので、その分、加工精度が要求されず、コストを低減できる利点がある。

次に、第２シール部材１６について説明する。図１に示すように、第２シール部材１６は、マイカガラス、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）などのセラミックスなどの材料より形成されており、管接合電極部１９の面１９ａにおける露出部２３以外の部分を覆うようにして設けられる。なお、第２シール部材１６は、管接合電極部１９の熱膨張係数に整合している必要がある。

この第２シール部材１６は、第２導電性マニホールド１５内の燃料ガスまたは酸化剤ガスが、管接合電極部１９内を通らないようにシールするとともに、管接合電極部１９と第２導電性マニホールド１５との間で電気が通らないようにシールする役割を果たす。

次に、集電部材１７について説明する。集電部材１７は、第２導電性マニホールド１５の内部に設けられるものであり、第２導電性マニホールド１５の内壁面と接触して電気的に接続されるとともに、第２導電性マニホールド１５内に貫通された露出部２３と接触して電気的に接続されるものである。

集電部材１７を形成する具体的な材料としては、電解質電極接合管１８が多孔質燃料極２０を有する場合には、ニッケルフェルト、ニッケルメッシュなどの通気可能な形態を有する金属を好適に用いることができる。また、電解質電極接合管１８が多孔質空気極２１を有する場合には、銀や白金などの貴金属メッシュなど、通気可能な形態を有する金属であって、酸化雰囲気下でも導電性が損なわれにくいものを好適に用いることができる。また、ＬａＣｒＯ_３、ＬａＣｏＯ_３などの多孔質導電性セラミックスなどを用いても良い。

次に、本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュール１０の好適な製造方法について説明する。初めに、電池部１１の好適な製造方法について説明する。すなわち、電解質電極接合管１８として多孔質燃料極管２０を用いる場合には、例えば、酸化ニッケルなどの触媒金属の酸化物の粉末とＹＳＺ、ＳｃＳＺなどの固体電解質の粉末とを所定比率で混合し、この混合粉末にメチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラールなどの結合剤、炭素粉末などの気孔生成剤を加えて水で練り、得られた塑性混合物を押し出し成形法などを用いて、所定の管径、管長さ、管厚みの管状成形体を成形する。

一方、電解質電極接合管１８として多孔質空気極管２１を用いる場合には、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３、（Ｌａ，Ｃａ）ＭｎＯ_３などの遷移金属ペロブスカイト型酸化物の粉末、あるいは、これら粉末とＹＳＺ、ＳｃＳＺなどの固体電解質の粉末とを所定比率で混合した混合粉末に結合剤、気孔生成剤を加えて水で練り、得られた塑性混合物を押し出し成形法などを用いて、上記と同様に、所定の管径、管長さ、管厚みの管状成形体を成形する。

次いで、得られた管状成形体を乾燥後、所定の温度で焼成して、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１とする。管の焼成温度としては、多孔質燃料極管２０を焼成する場合には、１２００〜１６００℃程度の温度、多孔質空気極管２１を焼成する場合には、９００〜１３００℃程度の温度で焼成するのが好ましいが、特に限定されるものではなく、管の材質、多孔度等を考慮して種々調節することができる。なお、得られた多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１は、所定の管径、管長さ、管厚みとなるようにさらに機械加工が施されても良い。

次いで、得られた多孔質燃料極管２１または多孔質空気極管２１の外側面に、ＹＳＺ、ＳｃＳＺなどの固体電解質材料を含むスラリーを付着させた後、乾燥させる。これにより、管の表面に、後の焼成によって固体電解質層２２となる固体電解質材料が付着された電解質付着管が得られる。なお、この際、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の一端には、固体電解質材料を含むスラリーが付着されることなく多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１がむき出し状態とされることにより露出部２３が形成される。

上記スラリーの付着方法としては、例えば、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の他端側（露出部２３形成側と反対側）の開口を樹脂系接着剤などにより封止した後、この管を、図８に示すように、固体電解質材料を含むスラリー３１中に浸漬してディップコーティングする方法などが好適な一例として挙げられる。なお、ディッピング法以外にも、例えば、ハケ塗り法、スプレー法などの種々の付着方法を用いることができる。

次いで、得られた電解質付着管を所定の温度で焼成して電解質電極接合管１８とする。焼成温度としては、１２００〜１６００℃程度の温度で焼成するのが好ましいが、特に限定されるものではなく、スラリー３１に含まれる固体電解質材料の種類などを考慮して種々調節することができる。

次いで、図９に示すように、ステンレスなどの金属やジルコニア、アルミナなどのセラミックスなどより形成された基体３２上に電解質電極接合管１８を配列固定する。すなわち、図１０に示すように、基体３２の上面には、複数の穴３３が所定間隔離間された状態で配列形成されている。ここで、これらの穴３３は、電解質電極接合管１８の管径よりもわずかに大きく、かつ、露出部２３の長さよりもわずかに深く形成されている。

そして、この基体３２の穴３３に、露出部２３を下側にした電解質電極接合管１８を挿入し、図９に示すように、基体３２上に電解質電極接合管１８を立設する。この際、電解質電極接合管１８の露出部２３に隣接する固体電解質層２２は、一部分が穴３３内に挿入される。これにより、複数本の電解質電極接合管１８が、互いに離間された状態で基体３２上に平行に配列固定される。なお、必要に応じて、基体３２と電解質電極接合管１８とを、樹脂系接着剤などにより固定しても構わない。

次いで、図１１に示すように、基体３２上に配列固定された電解質電極接合管１８の最外周を樹脂製の容器３４で覆う。この樹脂製の容器３４は、本実施の形態においては角筒形状に形成されており、その高さは、基体３２上に配列固定された電解質電極接合管１８の上端面より高いか、あるいは、ほぼ同じ高さに設定されている。上記容器３４を構成する樹脂材料としては、具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンなどの汎用樹脂材料を用いることができ、特に限定されるものではない。

次いで、上記容器３４内に空気極材料を含むスラリー３５または燃料極材料を含むスラリー３６を流し込み、配列された電解質電極接合管１８同士の隙間３７にスラリー３５（３６）を充填する。すなわち、容器３４内に配列固定された電解質電極接合管１８の上端面とスラリー３５（３６）の液面とがほぼ一致するか、または、電解質電極接合管１８の上端面よりもスラリー３５（３６）の液面の方がわずかに低くなるようにスラリーを充填する。

次いで、上記容器３４内部に充填されたスラリー３５（３６）を乾燥させて乾燥体３８とし、基体３２を取り外す（図１２参照）。なお、乾燥は、乾燥機などの乾燥手段を用いて、容器３４内部に配列された電解質電極接合管１８が乾燥されたスラリー３５（３６）により固定されて動かなくなる程度まで行われる。なお、必要に応じて、上記スラリー３５（３６）中に結合剤が含まれても良い。

次に、上記得られた乾燥体３８を所定温度で焼成する。この際、容器３４は、乾燥体３８とともに焼成しても良いし、取り外しても良く、特に限定されるものではない。焼成温度としては、空気極材料を含むスラリー３５を用いた場合には、９００〜１３００℃程度、また、燃料極材料を含むスラリー３６を用いた場合には、１２００〜１６００℃程度の温度で焼成するのが好ましいが、特に限定されるものではなく、種々調節することができる。なお、樹脂製の容器３４をつけたまま乾燥体３８を焼成した場合には、焼成時の昇温時に容器自体は気化し、取り除かれる。

以上により、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１の外側面に固体電解質層２２が接合された電解質電極接合管１８を複数本有し、これら電解質電極接合管１８が一定間隔離間されて平行に配列されるとともに、隣り合う各電解質電極接合管１８同士が空気極材料または燃料極材料よりなる管接合電極部１９により一体的に接合され、露出部２３が管接合電極部１９より外側に突出された電池部１１を得ることができる。

なお、電池部１１の製造方法は、上記製造方法に限定されるものではなく、例えば、次のように製造方法を改変しても良い。すなわち、多孔質燃料極管２０または多孔質空気極管２１を形成する前段階である管状成形体の外表面に固体電解質材料を含むスラリー３１を付着させてなる管を、複数本互いに離間させた状態で容器３４内に平行に配列固定した後、その管の間に空気極材料または燃料極材料を含むスラリーを充填し、上記と同様に焼成しても良い。また、上記電解質付着管を、複数本互いに離間させた状態で容器３４内に平行に配列固定した後、その電解質付着管の間に空気極材料または燃料極材料を含むスラリーを充填し、上記と同様に焼成しても良い。このように製造した場合には、焼成回数を減らすことができるので、さらなるコスト削減を図ることができる。

また、電解質電極接合管１８を作製するにあたり、燃料極材料または空気極材料を含むスラリー中に、炭素繊維、ナイロン繊維などからなる糸状体を張力をかけた状態で浸漬して乾燥後、さらに固体電解質材料を含むスラリー中に浸漬して乾燥し、その後所定温度で焼成するようにしても良い。このような方法によれば、極めて管径の小さな繊維状の電解質電極接合管１８を得ることができ、ＳＯＦＣサブモジュール１０のさらなる小型化を図ることができる。

次に、第１導電性マニホールド１２および第２導電性マニホールド１５の製造方法について説明する。これらマニホールド１２、１５については、例えば、ＬａＣｒＯ_３などの導電性セラミックス材料を用いる場合には、鋳込み成形、研削などの機械加工などにより作製すれば良い。また、ステンレスなどの耐熱性金属材料を用いる場合には、鋳造、研削などの機械加工、曲げ成形、溶接などにより作製すれば良い。

なお、第２導電性マニホールド１５は、その内部に集電部材１７を入れる必要があることから、図１に示した形態の場合には、その厚み方向に垂直な面で半割状に形成したものを先に作製し、内部に集電部材１９を収容した後、両者を接合することなどして作製すれば良い。また、絶縁性の管体２４、２９は、適当な長さ、管径のものを、第１導電性マニホールド１２および第２導電性マニホールド１５に後付けするなどして形成すれば良い。

次に、第１導電性マニホールド１２と電池部１１との間に第１シール部材１３およびインターコネクタ１４を介在させる方法について説明する。すなわち、図１の形態においては、管接合電極部１９の面１９ｂにおける電解質電極接合管１８の周縁部および管１８同士の隙間に相当する部分、および／または、第１導電性マニホールド１２の面１２ｃにおけるガス孔２６の周縁部およびガス孔２６同士の隙間に相当する部分に、マイカガラスペースト、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）ペーストなどをスクリーン印刷法などにより塗布するとともに、管接合電極部１９の面１９ｂの周縁部、および／または、第１導電性マニホールド１２の面１２ｃの周縁部に、ＬａＣｒＯ_３ペースト、ＬａＣｏＯ_３ペーストなどをスクリーン印刷法などにより塗布すれば良い。

また、図５の形態においては、管接合電極部１９の面１９ｂにおける電解質電極接合管１８の周縁部、および／または、第１導電性マニホールド１２の面におけるガス孔２６の周縁部に、マイカガラスペースト、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）ペーストなどをスクリーン印刷法などにより塗布するとともに、管接合電極部１９の面１９ｂにおけるガラスペーストなどを塗布していない部分、および／または、第１導電性マニホールド１２の面１２ｃにおけるガラスペーストなどを塗布していない部分に、ＬａＣｒＯ_３ペースト、ＬａＣｏＯ_３ペーストなどをスクリーン印刷法などにより塗布すれば良い。

一方、第２導電性マニホールド１５と電池部１１との間に第２シール部材１６を介在させるには、図１に示すように、管接合電極部１９の面１９ａにおける電解質電極接合管１８の露出部２３以外の部分に、マイカガラスペースト、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）ペーストなどをハケ塗り法などにより塗布するか、または、第２導電性マニホールド１５の面１５ｃにおける挿通孔３０以外の部分に、マイカガラスペースト、スピネル（ＭｇＡｌ_２Ｏ_４）ペーストなどをスクリーン印刷法などにより塗布すれば良い。

なお、塗布された各ペーストは、電池起動時の昇温によってそれぞれ、第１シール部材１３、インターコネクタ１４、第２シール部材１６になる。

次に、上記ＳＯＦＣサブモジュールを複数用いたＳＯＦＣモジュールについて説明する。図１３は、ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ１段に並べ、すべてを直列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。また、図１４は、図１３におけるＳＯＦＣモジュールの横断面図である。

すなわち、ＳＯＦＣモジュール４０は、上記ＳＯＦＣサブモジュール１０がその電解質電極接合管１８と平行な方向に４つ並べられるとともに、隣り合うＳＯＦＣサブモジュール１０の第１導電性マニホールド１２と第２導電性マニホールド１５とが電気的に接続されて形成された３つの電池列４１ａ、４１ｂ、４１ｃを有している。

そしてこれら３つの電池列４１ａ、４１ｂ、４１ｃは、電解質電極接合管１８と垂直な方向に一定間隔離れて互い違い向きに並べられている。また、それぞれの電池列４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいて対向する第１導電性マニホールド１２と第２導電性マニホールド１５とは、各ＳＯＦＣサブモジュール１０が有する絶縁性の管体２４、２９を介して連通接続されている。

また、電池列４１ａにおける右側端部の第２導電性マニホールド１５と電池列４１ｂにおける右側端部の第１導電性マニホールド１２とは、板状の導電性部材４２により電気的に接続されているとともに、電池列４１ｂにおける左側端部の第２導電性マニホールド１５と電池列４１ｃにおける左側端部の第１導電性マニホールド１２とは、上記と同様の板状の導電性部材４３により電気的に接続されている。

このような接続構造とされることにより、ＳＯＦＣモジュール４０では、電池列４１ｃにおける右側端部の第２導電性マニホールド１５にマイナス出力電圧が出力され、電池列４１ａにおける左側端部の第１導電性マニホールド１２にプラス出力電圧が出力される。なお、電池列４１ａ、４１ｂ、４１ｃ間は、導電性部材４２、４３を設けた箇所以外は、絶縁性の管体２４、２９で連通されているので、電流がショートカットしてしまうことはない。

次に、このＳＯＦＣモジュール４０におけるガスの供給方法について説明する。ＳＯＦＣモジュール４０において、燃料ガス（酸化剤ガス）は、一箇所の管体２４から横１列×縦３列分供給されるようになっている。

すなわち、図１４に示すように、電池列４１ａにおける各ＳＯＦＣサブモジュール１０の管体２４から、図示しない燃料ガス（酸化剤ガス）供給手段により、第１導電性マニホールド１２内に燃料ガス（酸化剤ガス）を供給（図中、黒塗り矢印）すると、燃料ガス（酸化剤ガス）は第１導電性マニホールド１２内に充満し、電解質電極接合管１８内に流れ込むとともに、電池列４１ａ、４１ｂ間を連通する管体２９を介して隣り合う電池列４１ｂの第２導電性マニホールド１５内に流れ込む。

電解質電極接合管１８内に流れ込んだ燃料ガス（酸化剤ガス）は、電池反応に使用されるとともに、電池反応に使用されなかった残余の燃料ガス（酸化剤ガス）は、第２導電性マニホールド１５内に充満し、電池列４１ａ、４１ｂ間を連通する管体２９を介して隣り合う電池列４１ｂの第１導電性マニホールド１２内に流れ込む。

そして、ほぼ同様にして電池列４１ｂ、電池列４１ｃ内を貫流した燃料ガス（酸化剤ガス）は、最終的には、電池列４１ｃの管体２９より排出される。

一方、ＳＯＦＣモジュール４０において、酸化剤ガス（燃料ガス）は、管接合電極部１９から供給されるようになっている。

すなわち、図１４に示すように、電池列４１ｃにおける各ＳＯＦＣサブモジュール１０の管接合電極部１９の面１９ｃから、図示しない酸化剤ガス（燃料ガス）供給手段により、酸化剤ガス（燃料ガス）を白抜き矢印方向から供給すると、酸化剤ガス（燃料ガス）は、多孔質体である管接合電極部１９の内部を流れ、電池反応に使用されるとともに、電池反応に使用されなかった残余の酸化剤ガス（燃料ガス）は、隣り合う電池列４１ｂに供給される。そして、同様にして、順次隣り合う電池列４１ａにも酸化剤ガス（燃料ガス）が供給される。

この際、酸化剤ガス（燃料ガス）の供給不足を補うなどのため、電池列４１ａ、４１ｂ、４１ｃ間の隙間に、図示しない酸化剤ガス（燃料ガス）供給手段を設け、この酸化剤ガス（燃料ガス）手段からさらに酸化剤ガス（燃料ガス）を供給するようにしても良い。また、酸化剤ガス（燃料ガス）は、管接合電極部１８における導電性マニホールド１２、１５を設けた面１９ａ、１９ｂ以外の面であれば、何れの方向から供給しても良く、特に限定されるものではない。もっとも、ＳＯＦＣモジュール４０における温度分布などを考慮すると、図１４に示したように、燃料ガス（酸化剤ガス）を供給する方向と反対方向から供給するのが好適である。

図１５は、ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ３段に並べ、すべてを直列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。

ここで、図１５に示したＳＯＦＣモジュール５０は、１段目および３段目に、図１３に示したものと全く同一形態のＳＯＦＣモジュール４０を用いているが、２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊は、以下の点で１段目および３段目のＳＯＦＣモジュール４０と若干形態が異なっている。

すなわち、２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊は、図１５および図１６に示すように、１段目または３段面のＳＯＦＣモジュール４０を１８０℃回転させた位置関係にある。さらに、この２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊を形成する各ＳＯＦＣサブモジュール１０^＊の管体２４^＊、２９^＊および接続孔（図示されない）は、図２に示したＳＯＦＣサブモジュール１０の管体２４、２９および接続孔２５、３０と反対の位置関係で設けられている。

これにより、１段目のＳＯＦＣモジュール４０のマイナス側の上部には、２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊のプラス側が配置されるとともに、２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊のマイナス側の上部には、３段目のＳＯＦＣモジュール４０のプラス側が配置される。

そして、１段目のＳＯＦＣモジュール４０のマイナス側と２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊のプラス側とを板状の導電性部材５１で電気的に接続するとともに、２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊のマイナス側と３段目のＳＯＦＣモジュール４０のプラス側とを板状の導電性部材５２で接続すれば、図１７に示す矢印のように電子が移動する直列接続のＳＯＦＣモジュール５０が得られる。

なお、１段目のＳＯＦＣモジュール４０と２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊との間および２段目のＳＯＦＣモジュール４０^＊と３段目のＳＯＦＣモジュール４０との間には、ショートを防ぐために、例えば、絶縁性のスペーサ部材（図示されない）などが設けられる。また、このＳＯＦＣモジュール５０のガス供給方法は、１段のＳＯＦＣモジュール４０の場合と同様である。また、図１５では、横４列×縦３列×高さ３段としているが、これに限定されることなく、横・複数列×縦・複数列×高さ・複数段とすることができることは勿論のことである。また、２段目のＳＯＦＣモジュールとして１（３）段目のＳＯＦＣモジュール４０を用いた場合、２段目のＳＯＦＣモジュールと１（３）段目のＳＯＦＣモジュール４０とにおける燃料ガス（酸化剤ガス）の流れ方向が互い違いとなるが、このような場合であっても、電池として使用できることは勿論のことである。

図１８は、ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ１段に並べ、並列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。また、図１９は、図１８におけるＳＯＦＣモジュールの横断面図である。

すなわち、ＳＯＦＣモジュール６０は、上記ＳＯＦＣサブモジュール１０がその電解質電極接合管１８と平行な方向に４つ並べられるとともに、隣り合うＳＯＦＣサブモジュール１０の第１導電性マニホールド１２と第２導電性マニホールド１５とが電気的に接続されて形成された３つの電池列６１ａ、６１ｂ、６１ｃを有している。

そしてこれら３つの電池列６１ａ、６１ｂ、６１ｃは、電解質電極接合管１８と垂直な方向に一定間隔離れて同一方向に並べられている。また、それぞれの電池列６１ａ、６１ｂ、６１ｃにおいて対向する第１導電性マニホールド１２同士およびと第２導電性マニホールド１５同士は、各ＳＯＦＣサブモジュール１０が有する絶縁性の管体２４、２９を介して連通接続されている。

また、電池列６１ａ、６１ｂ、６１ｃにおける右側端部の第２導電性マニホールド１５と電池列６１ａ、６１ｂ、６１ｃにおける左側端部の第１導電性マニホールド１２とは、それぞれ板状の導電性部材６２、６３により電気的に接続されている。

このような接続構造とされることにより、ＳＯＦＣモジュール６０では、導電性部材６２にマイナス出力電圧が出力され、導電性部材６３にプラス出力電圧が出力される。

次に、このＳＯＦＣモジュール６０におけるガスの供給方法について説明する。ＳＯＦＣモジュール６０において、燃料ガス（酸化剤ガス）は、一箇所の管体２４から横１列×縦３列分供給されるようになっている。

すなわち、図１９に示すように、電池列６１ａにおける各ＳＯＦＣサブモジュール１０の管体２４から、図示しない燃料ガス（酸化剤ガス）供給手段により、第１導電性マニホールド１２内に燃料ガス（酸化剤ガス）を供給（図中、黒塗り矢印）すると、燃料ガス（酸化剤ガス）は第１導電性マニホールド１２内に充満し、電解質電極接合管１８内に流れ込むとともに、電池列６１ａ、６１ｂ間を連通する管体２４を介して隣り合う電池列６１ｂの第１導電性マニホールド１２内に流れ込む。

電解質電極接合管１８内に流れ込んだ燃料ガス（酸化剤ガス）は、電池反応に使用されるとともに、電池反応に使用されなかった残余の燃料ガス（酸化剤ガス）は、第２導電性マニホールド１５内に充満し、電池列６１ａ、６１ｂ間を連通する管体２９を介して隣り合う電池列６１ｂの第２導電性マニホールド１５内に流れ込む。

そして、同様にして電池列６１ｂ、電池列６１ｃ内を貫流した燃料ガス（酸化剤ガス）は、最終的には、電池列６１ｃの管体２９より排出される。

なお、ＳＯＦＣモジュール６０において、酸化剤ガス（燃料ガス）は、上記ＳＯＦＣモジュールの場合と同様に管接合電極部１９から供給されるので、説明は省略する。

図２０は、ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ３段に並べ、並列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。

すなわち、図２０に示した並列接続のＳＯＦＣモジュール７０は、１〜３段目に、図１８に示したものと全く同一形態のＳＯＦＣモジュール６０が、絶縁性のスペーサ部材（図示されない）などを介して積層されたものであり、その両側面が板状の導電性部材７１、７２で電気的に接続されている。これにより、導電性部材７１にはマイナスの出力電圧が出力され、導電性部材７２にはプラスの出力電圧が出力される。

なお、このＳＯＦＣモジュールのガス供給方法は、１段のＳＯＦＣモジュール６０の場合と同様である。また、図２０では、横４列×縦３列×高さ３段としているが、これに限定されることなく、横・複数列×縦・複数列×高さ・複数段とすることができることは勿論のことである。

以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は、上記実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。例えば、上記実施の形態では、多孔質燃料極管または多孔質空気極管に支持管としての機能を持たせたが、それ以外にも、多孔質燃料極管または多孔質空気極管に代えて、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）などからなる多孔質基体管を支持管とし、この多孔質基体管の外側面に燃料極層または空気極層を形成し、さらに、その外側面に固体電解質層を接合した接合管を用いることもできる。

本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュールの分解斜視図である。 本発明の一実施形態に係るＳＯＦＣサブモジュールの外観斜視図である。 電解質電極接合管の拡大図である。 電池部の正面図である。 第１シール部材、インターコネクタの他の形態を示した分解斜視図である。 第１導電性マニホールドの他の形態を示した分解斜視図である。 第１導電性マニホールドの他の形態を示した分解斜視図である。 ディッピング法により電解質付着管を作製する様子を示した図である。 基体上に電解質電極接合管を配列固定した状態を示した図である。 複数の穴が所定間隔離間された状態で配列形成された基体を示した図である。 基体上に配列固定された電解質電極接合管の最外周に配置された容器内にスラリーを流し込み、電解質電極接合管同士の隙間をスラリーで充填する様子を示した図である。 容器内部のスラリーを乾燥させて乾燥体とし、基体を外した状態を示した図である。 ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ１段に並べ、すべてを直列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。 図１３におけるＳＯＦＣモジュールの横断面図である。 ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ３段に並べ、すべてを直列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。 図１５に示すＳＯＦＣモジュールの２段目のＳＯＦＣモジュールの横断面図である。 図１５に示すＳＯＦＣモジュールの電子の流れを示した図である。 ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ１段に並べ、並列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。 図１８におけるＳＯＦＣモジュールの横断面図である。 ＳＯＦＣサブモジュールを横４列×縦３列×高さ３段に並べ、並列に接続してなるＳＯＦＣモジュールを示した外観斜視図である。 （内側）空気極／固体電解質／燃料極（外側）形式の従来の管状単セル構造とその断面を示した図である。 （内側）空気極／固体電解質／燃料極（外側）形式の従来の管状単セルの集積構造を示した図である。 （内側）燃料極／固体電解質／空気極（外側）形式の従来の管状単セル構造とその断面を示した図である。 （内側）燃料極／固体電解質／空気極（外側）形式の従来の管状単セルの集積構造を示した図である。 特許文献３に記載のＳＯＦＣの概略図である。 図２５に記載のＳＯＦＣを単体として作動させる一作動方法を説明する図である。 図２６に記載のＳＯＦＣに燃料ガス、酸化剤ガスを導入して発電を行う様子を示した図である。

符号の説明

１０ ＳＯＦＣサブモジュール
１１ 電池部
１２ 第１導電性マニホールド
１３ 第１シール部材
１４ インターコネクタ
１５ 第２導電性マニホールド
１６ 第２シール部材
１７ 集電部材
１８ 電解質電極接合管
１９ 管接合電極部
２０ 多孔質燃料極管
２１ 多孔質空気極管
２２ 固体電解質層
２３ 露出部
２４ 管体
２５ 接続孔
２６ ガス孔
２９ 管体
３０ 接続孔
３９ 挿通孔
４０ ＳＯＦＣモジュール
４１ａ、４１ｂ、４１ｃ 電池列
４２ 導電性部材
４３ 導電性部材
４０^＊ ＳＯＦＣモジュール
１０^＊ ＳＯＦＣサブモジュール
２４^＊ 管体
２９^＊ 管体
５１ 導電性部材
５２ 導電性部材
６０ ＳＯＦＣモジュール
６１ａ、６１ｂ、６１ｃ 電池列
６２ 導電性部材
６３ 導電性部材
７０ ＳＯＦＣモジュール
７１ 導電性部材
７２ 導電性部材

Claims (6)

1. 管状に形成された多孔質燃料極管または多孔質空気極管の外側面に固体電解質層が接合された電解質電極接合管を複数本有し、これら電解質電極接合管が離間されて平行に配列されるとともに隣り合う各電解質電極接合管同士が空気極材料または燃料極材料よりなる管接合電極部により一体的に接合され、前記電解質電極接合管の一端に前記多孔質燃料極管または多孔質空気極管の一部が露出されて形成された露出部が前記管接合電極部より外側に突出されてなる固体酸化物形燃料電池部を備え、
   前記電解質電極接合管の他端側には、前記電解質電極接合管に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを給排する第１導電性マニホールドが設けられ、前記燃料ガスまたは前記酸化剤ガスおよび電気が前記管接合電極部を通らないように前記電解質電極接合管の他端側周縁が第１シール部材によりシールされるとともに、前記第１導電性マニホールドと前記管接合電極部とがインターコネクタを介して電気的に接続される一方、
   前記電解質電極接合管の一端側には、前記電解質電極接合管に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを給排する第２導電性マニホールドが設けられ、前記燃料ガスまたは前記酸化剤ガスおよび電気が前記管接合電極部を通らないように前記電解質電極接合管の一端側周縁が第２シール部材によりシールされるとともに、前記露出部が前記第２導電性マニホールド内に挿通され、当該露出部と前記第２導電性マニホールドとが前記第２導電性マニホールド内に設けられた集電部材を介して電気的に接続され、
   前記第１導電性マニホールドおよび前記第２導電性マニホールドには、それぞれ絶縁性の管体が設けられてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池サブモジュール。
2. 前記管接合電極部は、立方体形状または直方体形状に形成されていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池サブモジュール。
3. 請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を含むことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
4. 請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて互い違い向きまたは同一方向に複数並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されてなる構成を含むことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
5. 請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を複数有し、これら複数の電池列が前記電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて互い違い向きに並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されるとともに、一の電池列の端部と隣り合う電池列の端部とが導電性部材により交互に電気的に接続されてなる構成を含むことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
6. 請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池サブモジュールがその電解質電極接合管と平行な方向に複数並べられ、隣り合う導電性マニホールド間が電気的に接続されてなる電池列を複数有し、これら複数の電池列が前記電解質電極接合管と垂直な方向に一定間隔離れて同一方向に並べられ、対向する導電性マニホールド間が絶縁性の管体により連通されるとともに、各電池列の両側端部が導電性部材により電気的に接続されてなる構成を含むことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。

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