KR101138870B1 - 카본 나노튜브 어레이 복합체를 기초로 하는나노엔지니어드 열 물질 - Google Patents

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Abstract

카본 나노튜브(CNTs)의 어레이를 이용하는 열 전도 제공 방법이 개시된다. 수직 배향된 CNTs의 어레이가 높은 열 전도도의 기판상에서 성장되고, 어레이내의 인접 CNTs들 사이의 간극 영역은 높은 열 전도도의 충진재 물질로 부분적 또는 전체적으로 충진되며, 그에 따라 각각의 CNT의 하나 이상의 단부가 노출된다. 각각의 CNT의 노출된 단부는 열이 제거되는 대상의 표면에 대해 가압된다. 기판에 인접한 CNT-충진재 복합체는 CNTs를 정위치에 고정하기 위한 개선된 기계적 강도를 제공하고 또 작은 체적부(CNTs)로부터 보다 큰 히트 싱크로 열 플럭스가 확산하는 것을 개선하기 위한 열 발산기로서 작용한다.

Description

카본 나노튜브 어레이 복합체를 기초로 하는 나노엔지니어드 열 물질{NANOENGINEERED THERMAL MATERIALS BASED ON CARBON NANOTUBE ARRAY COMPOSITES}
본 발명은 미국 정부의 피고용자에 의해 발명된 것이며, 별도의 사용료 없이 정부를 위해서 또는 정부가 본 발명을 이용할 수 있을 것이다.
본 발명은 카본 나노튜브 어레이를 이용하는 소형 부품 및 장치용 열 전도체(thermal conductor)를 제공한다.
현재 기술에 따른 마이크로프로세서용 집적 회로(ICs)는 일반적으로 50 Watts/cm2 정도의 전력 밀도를 사용한다. 이러한 큰 전력은 고주파에서의 ICs 작동의 국부적인 가열에 기인하며, 미래의 고주파 마이크로전자 제품에서는 반드시 해결되어야 한다. ICs용 부품 및 장치 그리고 기타 제품들의 크기가 작아짐에 따라, 그러한 부품 및 장치에서 열 발산 및 열 전달을 제공하기가 점점 더 어려워지고 있다. 일반적으로, 큰 크기의 열전도체를 소형 부품 또는 장치에서 사용하기에는 적절하지 못한데, 이는 부분적으로 크기 문제 때문이다.
ICs에서의 부품 밀도 및 조밀도(compactness)가 높아짐에 따라, 국부적으로 높은 전력 소모가 나타난다. 주요 마이크로프로세서 기술에서, 각각의 진보적인 기술 세대에 대한 전력 밀도의 상승에 대한 경종이 있어왔다. 이러한 문제 해결을 위한 필요성은 차세대 IC 패키지 기술에서 필수적인 것이다. 하나의 잠재적인 해결책은 열전도도가 높고 국부적인 열점으로부터 보다 큰 히트 싱크로 열을 전달할 수 있는 새로운 패키징 재료를 찾는 것이다.
저온 저장용기(reservoir)에 부착하는 방식으로 대상물을 냉각하는 것은 계면을 통한 열 전달 속도에 의해 일반적으로 제한된다. 원자적으로 평탄한 표면을 가지는 대상물을 제외하고, 일반적으로, 실제적인 대상물은 극히 작은 표면 부분만이 다른 고체 표면과 접촉할 것이다. 일반적으로, 공융(eutectic) 결합 물질 또는 열 전도 페이스트/필름이 계면에 도포되어 접촉 면적을 증대시킨다. 그러나, 이러한 공융 결합 물질의 열 전도도는 일반적으로 Ci 및 Si와 같은 고체 물질의 열 전도도 보다 10배 이상 작다. 따라서, 계면은 열 발산의 병목부로서 남아 있게 된다. 금속 필름을 이용하여 열 전도도를 개선할 수 있으나, 이는 고압 하중의 경우에만 적용될 수 있다.
바람직하게 나노미터 크기 이하의 시스템인 마이크로 크기의 부품 또는 장치로부터 대형 크기 부품 및 장치에 대한 열전도율과 유사한 정도의 열 전도율을 가지는 히트 싱크로 열을 효과적으로 그리고 즉각적으로 발산 또는 전달할 수 있는 유연한(compliant) 열적 계면 물질이 요구되고 있다. 바람직하게, 열 전도체는 재사용이 가능하여야 하고 거칠거나 매끄러운 모든 표면에서 양호하게 작용하여야 한다.
이러한 요구는 본 발명에 의해 충족될 수 있으며, 본원 발명은 큰 열 발산을 필요로하는 용도를 위한 하나 이상의 고성능 열 전도체를 제공하는 매립형(embedded) 탄소 나노튜브 어레이를 이용한다. 이러한 방식은 또한 탄소 나노튜브(CNTs)의 기계적 강도를 개선하여, CNTs의 노출 부분의 가역적인 버클링(buckling) 및 벤딩(bending)의 이용을 통해, 그 CNT 어레이가 안정적으로 유지될 수 있게 하고 또 큰 열을 발생하는 대상물의 표면에 양호하게 부착될 수 있게 한다. 탄소 나노튜브 축선을 따라 극히 큰 열 전도도가 도입되어 부품 또는 장치내의 열점으로부터 열을 전달한다. 구리 및 기타 열 전도도가 큰 물질이 부착되어, CNT 어레이의 제 1 부분내의 간극 영역 또는 갭을 충진한다. 이러한 복합체 구조가 CNTs를 정위치에서 유지하는 기계적 강도를 제공하며, 또한 효과적인 열 전달 물질로서 작용하여 각각의 CNT로부터 보다 큰 주변 체적부로 열 플럭스가 확산되는 것을 개선한다.
본 발명은, 유효 접촉 면적을 높이고 또 CNT 축선을 따라서 그리고 계면을 가로질러 매우 큰 열 전도도를 제공하기 위해, 수직 배향된 CNT 어레이를 이용한다. 제조 공정은 4개의 단계를 포함한다: 즉, (1) 바람직하게 길이가 1 내지 50 미크론이고 실질적으로 수직으로 정렬된 CNT 어레이를 Si 웨이퍼 및 금속 블록/필름과 같은 양호한 열 전도성 고체 기판(히트 싱크로서 작용)상에서 성장시키는 단계; (2) 인접한 CNTs들 사이의 간극 공간의 제 1 부분 또는 모든 부분을 화학기상증착(CVD), 물리기상증착(PVD), 플라즈마 증착, 이온 스퍼터링, 전기화학적 증착, 또는 액체상으로부터의 주조에 의해 Cu, Ag, Au, Pt 또는 도핑된 Si와 같은 높은 열 전도성 물질로 충진하는 단계; (3) CNT의 하부가 여전히 충진재 물질에 매립된 상태에서 CNT 어레이의 상부가 노출되도록, 기계적 연마(MP), 화학적 기계적 연마(CMP), 습식 화학적 에칭, 전기화학적 에칭, 또는 건식 플라즈마 에칭에 의해 간극 공간의 제 2 부분으로부터 충진재 물질을 제거하는 단계; (4) 매립된 CNT 어레이가 냉각되는 대상물에 대해 도포되게 하는 단계를 포함한다. 매우 거친 표면을 가지는 대상물의 경우에도, CNT가 냉각 대상물과 최대한으로 접촉할 수 있도록, CNTs는 낮은 하중 압력하에서 각각 가역적으로 버클링되거나 벤딩될 수 있다.
접촉 점으로부터 튜브 축선을 따라 충진재 물질 및 기판으로 열이 효과적으로 전달될 수 있다. 충진재 물질은 두 가지 중요한 역할을 한다: 즉, (a) 기계적 안정성을 개선하고, (b) 열전도도를 최대화시킨다. 충진재 매트릭스로서 높은 열전도도 물질을 선택함으로써, 접촉점으로부터 기판(즉, 히트 싱크 또는 냉각 저장용기)으로의 열전달을 최대화할 수 있다. 공융 결합에 의존하는 접근방법과 달리, 매립된 CNT 어레이는 열전달 특성의 손상 또는 손실 없이 재사용될 수 있다.
본 발명은, 장착 프로세스 중에 가열된 대상물에 대해 가압되었을 때에도 어레이들이 손상되지 않도록, 어레이의 하부를 고체 매트릭스내에 고정함으로써 CNT 어레이의 기계적 안정성을 개선한다. CNT 어레이의 가역적인 버클링 및 벤딩 특성은, 표면이 원자적으로 평탄한지 또는 매우 거친 표면인지에 관계 없이, 낮은 하중 압력하에서 대상물 표면과 최대로 물리적 접촉될 수 있게 보장한다.
불연속적인 다수벽(multiwall) 카본 나노튜브(MWCNT)의 경우에, P. Kim 등의 Phys. Rev. Lett., vol. 87 (2001) 215502-1에 따르면, 튜브 축선을 따른 열 전도도는 3000 Watts(meter)-1K-1 이상일 것으로 예상된다. B.A. Cruden 등의 Jour. Appl. Phys., vol. 94 (2003) 4070에 기재된 바와 같이, 직류-바이어스형 플라즈마 화학증착(PECVD)을 이용하여, 500 ㎛ 두께의 실리콘 웨이퍼상에 수직으로 정렬된 MWCNT 어레이(카본 나노섬유 어레이라고도 한다)를 제조할 수 있으며, ICs 내의 주요 "열점"과 같은 국부적인 면적으로부터 상당량의 열을 제거하는 히트-싱크 장치로서 사용될 가능성을 나타낸다.
본 발명은 SiO2 매트릭스내에 매립된 전기 인터커넥트 물질로서 CNT 어레이를 이용하는 이전의 NASA 특허 출원과 관련한 것이다. 여기서, 이전 발명에서 전기 전도를 제어하기 위해 사용된 SiO2를 Cu, Ag, 및/또는 Si와 같은 높은 열전도성 물질로 대체하였다.
도 1은 본 발명에 따라 구성된 CNT 어레이 열 전도 시스템을 도시한 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 이용예를 도시한 단면도이다.
도 3a 및 3b는 열 저항 측정을 위해 사용된 장치를 도시한 도면이다.
도 3c는 종래 기술에서 사용된 패키징 아키텍쳐를 도시한 도면이다.
도 4a 및 4b는 각각 성장된 다수벽 카본 나노튜브 어레이의 횡단면 및 상하단면의 주사전자현미경(SEM) 마이크로사진이다.
도 5a 및 5b는 각각 CNT-Cu 복합체 필름의 횡단면 및 상하단면의 주사전자현미경(SEM) 마이크로사진이다.
도 6a 및 6b는 각각 제 1 제어 샘플과 Microfaze에 대해서(도 6a) 그리고 CNT-만의(only) 필름과 두 개의 서로 상이한 CNT-Cu 필름(도 6b)에 대해서, 열 저항 대 전력 측정치를 도시한 그래프이다.
도 7a 및 7b는 각각 압축 열 저항 측정 전과 그 후에 취한 CNT-Cu 필름의 주사전자현미경 마이크로사진이다.
도 1은 본 발명의 실시예를 실시하기 위한 과정을 도시한다. 단계(11)에서 실질적으로 수직 배향된 CNTs의 어레이가 열 전도성이 양호한 기판의 선택된 표면상에서 성장된다. 기판은 금속-도핑된 실리사이드, 다이아몬드 필름, 또는 전기 전도도나 열 전도도가 최대인 금속 물질일 것이다. 어레이가 패턴화되었든지 또는 그렇지 않았든지 간에, 층 두께가 2-50 나노미터(nm) 이상인 얇은 CNT 촉매 층(예를 들어, Ni, Fe, Co, Pd 또는 Al 또는 그 조합)을 제공하는 것이 바람직하다. CNT가 선택된 기판 표면에 실질적으로 수직인 방향으로 배향된 전기장내에서 성장되는 경우에, CNTs는 전기장 방향에 실질적으로 평행한 방향을 따라 긴 길이(1-50 ㎛ 이상)로 성장될 수 있다.
단계(12)에서, 열 전달을 강화하기 위해, 화학기상증착(CVD), 물리기상증착(PVD), 플라즈마 증착, 이온 스퍼터링, 전기화학적 증착, 또는 액체상으로부터의 주조를 이용하여, 인접하는 CNTs 사이의 간극 공간들의 일부 또는 전체를 양호한 열 전도체(예를 들어, Cu, Ag, Au, 또는 금속 도핑된 실리콘)로 충진한다. 충진재 물질 및 어레이내의 CNTs의 밀도에 따라, 시스템의 열 전도도가 100-3000 Watts(meter)-1K-1 범위가 될 것이며, 이는 배향된 그라파이트의 열 전도도와 비교될 수 있을 것이다.
단계(13)에서, CNT 어레이의 상부가 노출되도록, 충진재 물질의 상부가 기계적 연마(MP), 화학적 기계적 연마(CMP), 습식 화학적 에칭, 전기화학적 에칭, 건식 플라즈마 에칭, 또는 그 조합에 의해 제거된다.
단계(14)(선택적이다)에서, CNTs의 노출 부분이 벤딩되거나 버클링되도록, 단계(11, 12 및 13)에 의해 제공된 열전도 시스템은 열이 제거되는 대상물의 표면에 대해 가압되거나 또는 다른 방식으로 덮여(apply)진다.
도 2는 도 1의 절차에 의해 제조된 시스템의 이용하여 대상물(25)로부터 열을 제거하는 것을 개략적으로 도시하고 있다. CNTs의 어레이(23-i)(이때 i = 1, ... ,I, I는 CNTs의 총 개수 (도 2에서 I=8이다))가 선택적인 촉매 층(22)을 가지는 기판(21)의 선택된 표면에서 성장되거나 그 표면에 제공된다. (대상물(25)로부터) CNTs만을 따라서 초기에 이동하는 열 확산을 개선하기 위해서 그리고 CNTs의 기계적 강화를 위해서, 각 CNTs(23-i)의 상부 부분의 노출을 허용하는 깊이의 충진재 물질(24) 층이 제공된다. 대상물로부터의 열 전달을 개선하기 위해 많은 또는 모든 CNTs가 (거친) 대상물 표면과 접촉되고 벤딩(23-1, 23-3 및 23-7)되거나 버클링(23-4, 23-6 및 24-8)되도록, CNTs(23-i)가 열이 제거되는 대상물(25)의 표면에 대해 가압된다.
도 3a에 도시되고 2개의 블록(31 및 32), 상부 블록에 매립된 4개의 저항 카트릿지 히터(도시 안 됨), 및 냉각 배스(bath)(33)를 포함하는 측정 장치를 이용하여, 주어진 물질의 열 저항을 측정한다. 측정되는 물질(34)과 접촉하도록 디자인된 1 평방 인치를 제외하고, 주변으로의 열 손실을 최소화하기 위해, 상부 구리 블록(31)은 바람직하게 단열재(도시 안 됨)로 둘러싸인다. 샘플에 대한 클램핑 압력은 상부 블록을 공압적으로 조작함으로써 제어된다. 카트릿지 히터에 일정 전력을 인가함으로써 열이 시스템으로 전달된다. 샘플(34)을 사이에 두고, 두개의 블록(31 및 32) 사이의 정상 상태 온도차를 측정하였다. 이러한 데이터로부터, 하기 수학식(1)을 이용하여 샘플의 열 저항(R)이 계산되었고, 이때 Q는 총 전력(Watts)이고, A는 샘플 단면적이며, CL은 일정 열전달 계수이며, TB, TC 및 Tamb는 각각 상부 블록(31), 냉각된 하부 블록(32)(Tc=20℃), 및 주변 분위기의 온도를 나타낸다. 열전달 계수(CL)는 이러한 측정 구성에서 주변 분위기로의 열 손실을 평가하는데 이용되고, 두 개의 블록들 사이에 두꺼운 단열체를 위치시키고 다양한 인가 전력에서 정상 상태(ΔT)를 측정함으로써 결정된다. 이러한 분석 결과, 일정 전달 계수(CL)=0.0939 Watts/K 가 얻어졌으며, 이는 측정 열 저항(R)의 최종 결정시에 고려되는 인자가 된다. 이러한 계수(CL)는 주변 분위기에 대한 열 전력 손실(Watts)/°K을 나타낸다.
Figure 112006082709691-pct00001
이러한 측정 구성에서 주요 열 저항 메카니즘은 샘플(34)과 구리 블록(31 및 32) 사이의 접촉 계면의 열 저항 메카니즘이다. 이러한 접촉 저항을 최소화하기 위해, 이하의 두 단계가 취해진다. 즉: (1) 표면 조도의 영향을 감소시키기 위해 구리 블록(31 및 32)을 연마하는 단계, 및 (2) 연구 대상 필름이 제조되는 기판인 실리콘 웨이퍼의 뒷면에서의 접촉 저항을 감소시키기 위해, 높은 열전도성의 등각(conformal) 물질 즉, Microfaze A6(미국, 뉴저지에 소재하는 AOS Thermal Compounds, LLC가 공급함)를 이용하는 단계가 취해진다.
상기 B.A. Cruden 등의 인용 문헌에 기재된 바와 같은 공정 및 반응기 조건을 이용하여, 탄소 나노튜브가 합성된다. 결과적으로 성장된 튜브들이 도 4a 및 도 4b에 각각 횡단면 및 평면 도시되어 있다. 주사전자현미경(SEM) 데이터를 이용하여, 약 7.5 ㎛의 MWCNTs 길이를 산출하였고, 그 길이는 1-50 ㎛가 될 수도 있을 것이다.
나노튜브 합성에 이어서, 3-전극 셋업을 이용하여 즉, 하나의 작동 전극으로서의 1 cm2 MWCNTs 어레이, 기준 전극으로서의 Saturated Calomel Electrode(SCE), 및 MWCNT 샘플과 병렬로 셋팅된 대응 전극(CE)으로서의 1 평방 인치의 플래티늄 호일을 이용하여, 각각의 MWCNTs(나노튜브 트렌치라고도 한다) 사이의 높은 열전도성의 금속-유사(metal-like) 물질(예를 들어, Cu, Ag, Au, Pt 또는 Pd)을 전기증착으 로 증착하였다. Cu 기판 및 MWCNTs 모두는 전기증착중에 전극으로서 기능을 한다.
여러 첨가물이 용액에 선택적으로 첨가되어, 큰 종횡비의 산림형(forest-like) MWCNT 어레이내로 최적으로 갭 충진된다. 이러한 연구에 사용된 전해 용액의 레시피(recipe)는, K. Kondo 등의 Jour. Electroanalytical Chem., vol. 559(2003) 137에서 보고된 바와 같이, 다마신 프로세를 위한 Cu 인터커넥트의 딥-트렌치(deep-trench) 충진을 위한 방법을 기초로 한 것이다. 황산동(CuSO4-5H2O), 황산(H2SO4), 및 염화나트륨(NaCl)으로 구성된 모액(stock solution)으로 시작하였다. 폴리에틸렌 글리콜(PEG)을 첨가하여, Cl- 이온이 존재할 때 나노튜브의 선단부에 구리가 증착되는 것을 방지하였다. 또한, 그러한 증착 방해 특성을 위해 야누스 그린 B(JGB)를 첨가하였다. 나노튜브 트렌치의 바닥에서 국부적으로 전류 밀도를 높이기 위해서, 그에 따라 큰 종횡비 트렌치의 우수한 충진을 위해, 비스(3-술포프로필) 디설파이드(SPS)를 포함시켰다. 욕(bath)내에 사용되는 농축물을 포함하는 최종 용액이 표 1에 기재되어 있다. 통상적으로, Cu가 -0.20 내지 -0.30 V(vs.SCE)에서 약 430 nm/분의 증착 속도로 증착되었다. 결과적인 CNT-Cu 복합체 물질이 도 5a 및 도 5b에 도시되어 있다.
도 3c는, R. Viswanath 등의 Intel Tech. Jour Q3 (2000)에 기재된 바와 같이, 박막 실리콘 층(43)에 인접하는 박막 계면(상 변화 필름, 그리스 등)(42)에 인접하는 히트 싱크(핀(fin) 및 열 발산기)(41)를 포함하는 통상적인 패키징 아키텍쳐를 도시한다. 열 전달 어레이(45)는 전도성 겔 또는 에폭시(44)를 통해 실리콘 어레이 후방 표면(43)과 접촉한다. 이러한 시스템은 그리스, 상 변화 필름, 열 전도성 겔 및/또는 특별한 에폭시를 필요로 하며, 매우 복잡하다.
Figure 112006082709691-pct00002
결과 및 그에 대한 검토
이용된 구조를 요약하기 위해, 도 3b는 CNT-Cu 복합체 샘플을 위한 균등한 열 저항 모델을 도시한다. CNT-Cu 복합체의 저항은 구리 블록(Rcu -block), 실리콘 웨이퍼(Rsi) 및, Microfaze 물질(RμFaze)의 열 저항 기여를 디-임베딩(de-embedding)함으로써 얻어질 수 있다. 열전쌍의 배치(구리 블록 표면으로부터 약 1인치)로 인해 구리 블록(Rcu -block)의 열 저항을 반드시 고려하여야 한다. 벌크 계산으로부터, 이러한 구성의 (Rcu -block)가 0.95 cm2K/Watt로 계산될 수 있다. 요약하면, CNT/Cu 복합체 필름의 저항을 하기 수학식 2에 의해 결정할 수 있을 것이다.
RCNT /Cu = Rtotal - Rcu -block - RSi - RμFaze
RμFaze 는 두 개의 제어 측정을 이용하여 결정된다. 제 1측정은 웨이퍼의 뒷 면상의 Microfaze로 실리콘 피스의 열 저항을 측정하는 것을 포함하며, 결과적으로 RControl = Rcu -block + Rblock - Si + RμFaze가 되며, 이때 Rblock - Si는 구리 블록과 실리콘 웨이퍼 사이의 계면 저항이다. 제 2 처항 측정은 양-측면 연마 실리콘의 피스를 포함하며, 결과적으로 RControl ,2 = 2Rblock - Si + RSi 가 된다. 제 2 제어 측정에서 Si-Cu 계면 모두가 유사하다고 가정하면, 이러한 값을 절반으로 나눌 수 있고 이하의 수학식 3의 단순한 관계를 이용할 수 있을 것이다.
RμFaze = Rcontrol .l - (Rcontrol ,2 - Rsi)/2 - Rcu -block
수학식 2 및 3 에서 열 저항에 대한 고유 실리콘 기여(RSi)는 무시할 수 있을 것이다. 본 연구에서 사용된 500 ㎛ 두께의 실리콘 웨이퍼의 경우에, 고유 실리콘 열 저항은 0.034 cm2K/Watt로 계산될 수 있을 것이며, 이는 CNT-Cu 샘플의 최종 측정값 보다 100배 정도 작으며, 따라서 무시할 수 있을 것이다. 이러한 분석에서, 상부 블록에 인가되는 전력의 양에 대한 Microfaze의 열 저항과 관련하여 유의할 점이 있다. 제 1 제어 샘플의 열 저항이 상이한 온도 구배에 따라 전력 증가에 대해 대략적으로 지수함수적으로 감소되나, 후술하는 바와 같이 최종 분석에서 교정될 수 있을 것이다. 양면 연마 실리콘 샘플은 전력 의존성을 나타내지 않고 실질적으로 일정한 저항 즉, R = 11.10 cm2K/Watt을 나타내며, 결과적으로 실리콘 계면 당 5.55 cm2K/Watt을 나타낸다. 인가된 전력에 대해 일정한 실리콘 저항을 차 감함으로써, 여러 전력에서 Rμ Faze 를 결정할 수 있다. Microfaze의 전력 의존성이 도 6a 에 도시되어 있다.
이제, Microfaze 물질의 전력 의존성이 정량화되고, CNT/Si/Microfaze 및 CNT- Cu/Si/Microfaze 스택의 분석을 진행할 수 있다. 전술한 검토로부터, 이러한 샘플들이 동일한 전력 의존성을 나타낸다는 것을 예상하며, 이러한 경우가 도 6b에 명확하게 도시되어 있다. 전력 의존성을 도 6b의 측정치와 결합함으로써, 측정된 열 저항 값을 표 2에 요약 기재하였다. 모든 측정치들은 유사한 클램프 압력 즉, 6.8 psi에서 실시되었다. 측정치에서 표준 편차에 기여하는 오류는 주로 다음의 두가지 요소로 정리될 수 있을 것이다. 즉: (1) 가변적인 CNT 길이 분포로 인한 접촉 면적의 편차(도 4a 참조); 및 (2) 총 전력(ΔT) 및 주변 온도 손실의 측정치 편차. 그러나, CNT-Cu 복합체 필름에 대한 측정 열 저항 값의 상한선에서 같은 최악의 시나리오의 경우에도, 값들이 여러 가지 상용 마이크로프로세서 시스템의 써멀 버짓(thermal budget) 범위내에 있다는 것을 나타낸다.
Figure 112006082709691-pct00003
본 연구에서 사용된 MWCNT 어레이내에 증착된 Cu는 중실(solid) 필름이 아니었다. 그 대신에, Cu는 ~ 70% Cu 및 CNTs 및 ~ 30% 공극으로 구성된 다공성 필름을 형성한다. 이러한 구성은 기계적 강도를 높여, 샘플이 여러 클램핑 압력하에서 반복적이고 재생가능하게 측정될 수 있게 한다. 또한, 이러한 구성은 복합체 필름이 변형되어 고온 표면과 최대로 접촉할 수 있게 허용하는 공간을 제공한다. 그러나, H Dai 등의 Nature, vol. 384 (1996) 147, H. Dai 등의 Appl. Phys. Lett. Vol. 73 (1998) 1508, 및 J. Li 등의 Surf. And Interf. Analysis, vol. 28 (1999) 8에 의한, 불연속적인 MWCNTs의 버클링 힘에 대한 연구에 따르면, 이러한 구조가 견딜 수 있는 단위 횡단면적당 힘이 상당히 크다는 것을 알 수 있다. 이러한 분석을 기초로 하여, 계산된 CNT 버클링 힘 보다 약 100배 정도 작은 이러한 예비적인 연구에서 인가되는 힘에 의해서는 대부분의 나노튜브가 버클링 되지 않는다는 것을 예상할 수 있을 것이다. 열 저항 측정 전후의 SEM 관찰(각각, 도 7a 및 도 7b 참조)에 따르면, 압축 응력 후에 CNT-Cu 복합체에 영향을 미치지 않았다는 것을 확인할 수 있다. 이러한 접근방법는 대부분의 CNTs가 낮은 압력(IC 패키징에서 20 psi 이하이다)에서 벤딩되거나 버클링되어 최대 접촉을 제공한다고 가정하며, 그러한 낮은 압력은 CNTs의 노출되는 부분들의 길이 및 지름을 적절하게 선택함으로써 달성될 수 있을 것이다.
계면에서의 열 저항은 본 발명에 따른 계면 물질과 패키징 기술의 최적화에 의해 보다 더 감소될 수 있을 것이다. 특히, 낮은 하중 압력(20 psi 미만)에서 접촉 면적은, 노출되는 CNTs의 길이를 최적화(낮은 버클링 및 벤딩 힘을 초래한다)함으로써, 커질 수 있다. 간극 공간내에 충진된 Cu의 열 전도성은 또한, Cu 물질의 완전성(integrity)을 개선함으로써, 커질 수 있을 것이다. 그러한 최적화 실행을 통해, 열 저항이 0.1 cm2K/Watt 이하로 감소될 수 있을 것으로 생각하며, 이는 오늘날 이용되는 공융 결합 보다 상당히 양호하며, 미래의 IC 칩에 대한 100 Watts/cm2 이상의 열 반산에서도 효과적으로 사용될 수 있을 것이다.
이러한 예시적인 결과는 CNTs 및 CNT-Cu 복합체 필름의 효과적인 열 전도체로서의 기본적인 유용성을 나타낸다. 본 발명자들에 의한 분석을 통해, 이러한 신규한 열 전도 층은 접촉 면적을 크게 함으로써 효과적인 열 전달을 달성할 수 있다는 것을 확인하였다. 또한, CNTs는 높은 기계적 안정성 및 재사용성이라는 추가적인 이점을 제공한다.

Claims (30)

  1. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 방법으로서:
    열 전도성의 선택된 기판의 선택된 표면상에 매립된 또는 연결된, "CNTs"라고 지칭되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이를 제공하는 단계로서, 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 선택된 표면상에서 상기 선택된 표면에 대하여 수직으로 배향되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유 어레이 제공 단계;
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 준비 후에, 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 열 전도도를 가지는 선택된 충진재 물질로 충진하여, 상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 상기 선택된 기판 표면과 접촉하게 하고, 그리고 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 노출되고 상기 충진재 물질에 의해 완전히 덮이지 않게 하는, 충진 단계; 및
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 노출된 제 2 단부를 열 에너지의 전달을 위한 대상의 표면과 접촉시켜 상기 CNTs의 노출된 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되게 하며, 그에 따라 열 에너지가 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs를 통해서 상기 대상으로부터 제거되고 상기 제거된 열 에너지의 일부가 충진재 물질내로 분산되는, 접촉 단계를 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, Cu, Ag, Au, Pt, Pd 및 금속-도핑된 실리사이드 중 하나 이상을 포함하도록 상기 충진재 물질을 선택하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 촉매의 선택된 표면상에서 상기 CNTs의 어레이를 성장시키기 위해, Ni, Fe, Co, Pt 및 Al 중 하나 이상을 포함하는 선택된 촉매의 층을 제공하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 화학기상증착, 물리기상증착, 플라즈마 증착, 이온 스퍼터링, 전기화학적 증착, 및 액체상으로부터의 주조 중 하나 이상을 포함하는 프로세스에 의해, 상기 충진재 물질로 상기 간극 공간의 일부를 충진하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 기계적 연마, 화학적 기계적 연마, 습식 화학적 에칭, 전기화학적 에칭, 및 건식 플라즈마 에칭 중 하나 이상을 포함하는 프로세스에 의해, 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 노출된 제 2 단부를 제공하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  6. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 장치로서:
    열 전도성의 선택된 기판의 선택된 표면에 매립 또는 연결되고, "CNTs"라고 지칭되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이로서, 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 선택된 표면상에서 상기 선택된 표면에 대하여 수직으로 배향되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유 어레이; 및
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 충진하는 열 전도도 충진재 물질로서, 상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 상기 선택된 기판 표면과 접촉하고, 그리고 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 노출되고 상기 충진재 물질에 의해 완전히 덮이지 않는, 충진재 물질;을 포함하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 노출된 제 2 단부가 열 에너지의 전달을 위한 대상의 표면과 접촉됨으로써 상기 CNTs의 노출된 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되도록 하며, 그에 따라 열 에너지가 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs를 통해서 상기 대상으로부터 제거되고 상기 제거된 열 에너지의 일부가 충진재 물질내로 분산되는 열 에너지 전달 장치.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 충진재 물질은 Cu, Ag, Au, Pt, Pd 및 금속-도핑된 실리사이드 중 하나 이상을 포함하는 열 에너지 전달 장치.
  8. 제 6 항에 있어서, 상기 CNTs 어레이의 성장을 위해 상기 선택된 기판 표면상에 부착된 Ni, Fe, Co, Pt 및 Al 중 하나 이상을 포함하는 선택된 촉매의 층을 상기 선택된 기판상에 더 포함하는 열 에너지 전달 장치.
  9. 제 6 항에 있어서, 화학기상증착, 물리기상증착, 플라즈마 증착, 이온 스퍼터링, 전기화학적 증착, 및 액체상으로부터의 주조 중 하나 이상을 포함하는 프로세스에 의해, 상기 간극 공간의 일부가 상기 충진재 물질로 충진되는 열 에너지 전달 장치.
  10. 제 6 항에 있어서, 기계적 연마, 화학적 기계적 연마, 습식 화학적 에칭, 전기화학적 에칭, 및 건식 플라즈마 에칭 중 하나 이상을 포함하는 프로세스에 의해, 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 노출된 제 2 단부가 제공되는 열 에너지 전달 장치.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 충진재 물질에 의해 덮여지지 않은 노출된 제 1 길이 및 노출된 제 2 길이를 각각 가지는 상기 어레이내의 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 상기 노출된 단부를 제공하는 단계를 더 포함하며, 상기 노출된 제 1 길이 및 상기 노출된 제 2 길이는 동일한 열 에너지 전달 방법.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 충진재 물질에 의해 덮여지지 않은 노출된 제 1 길이 및 노출된 제 2 길이를 각각 가지는 상기 어레이내의 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 상기 노출된 단부를 제공하는 단계를 더 포함하며, 상기 노출된 제 1 길이가 상기 노출된 제 2 길이 보다 긴 열 에너지 전달 방법.
  13. 제 1 항에 있어서, 관련 열 저항이 8 cm2-K/Watt 이하인 상태에서 상기 대상으로부터 상기 열 에너지를 전달하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  14. 제 1 항에 있어서, 관련 열 저항이 0.1 cm2-K/Watt 이하인 상태에서 상기 대상으로부터 상기 열 에너지를 전달하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  15. 제 6 항에 있어서, 상기 어레이내의 제 1 및 제 2 CNTs의 상기 노출된 단부가 상기 충진재 물질에 의해 덮여지지 않은 노출된 제 1 길이 및 노출된 제 2 길이를 각각 가지며, 상기 노출된 제 1 길이 및 상기 노출된 제 2 길이가 동일한 열 에너지 전달 장치.
  16. 제 6 항에 있어서, 상기 어레이내의 제 1 및 제 2 CNTs의 상기 노출된 단부가 상기 충진재 물질에 의해 덮여지지 않은 노출된 제 1 길이 및 노출된 제 2 길이를 각각 가지며, 상기 노출된 제 1 길이가 상기 노출된 제 2 길이 보다 긴 열 에너지 전달 장치.
  17. 제 6 항에 있어서, 관련 열 저항이 8 cm2-K/Watt 이하인 상태에서 상기 대상으로부터 상기 열 에너지가 전달되는 열 에너지 전달 장치.
  18. 제 6 항에 있어서, 관련 열 저항이 0.1 cm2-K/Watt 이하인 상태에서 상기 대상으로부터 상기 열 에너지가 전달되는 열 에너지 전달 장치.
  19. 제 1 항에 있어서, 초기에 상기 대상과 접촉하는 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 의 노출된 제 2 단부를 통해서, 그리고 후속하여 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 와 접촉하는 상기 충진재 물질을 통해서, 상기 대상으로부터 상기 열 에너지를 제거하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  20. 제 1 항에 있어서, 상기 대상과 접촉하는 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 의 노출된 제 2 단부를 통해서, 그리고 이어서 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 와 접촉하는 상기 충진재 물질을 통해서, 동시에 상기 대상으로부터 상기 열 에너지를 제거하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  21. 제 1 항에 있어서, 원자 단위(atomic scale)로 거칠고 비평면적인 접촉 표면을 상기 대상에 제공하는 단계를 더 포함하는 열 에너지 전달 방법.
  22. 제 6 항에 있어서, 초기에 상기 대상과 접촉하는 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 의 노출된 제 2 단부를 통해서, 그리고 후속하여 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 와 접촉하는 상기 충진재 물질을 통해서, 상기 대상으로부터 상기 열 에너지가 제거되는 열 에너지 전달 장치.
  23. 제 6 항에 있어서, 상기 대상과 접촉하는 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 의 노출된 제 2 단부를 통해서, 그리고 이어서 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 와 접촉하는 상기 충진재 물질을 통해서, 동시에 상기 대상으로부터 상기 열 에너지가 제거되는 열 에너지 전달 장치.
  24. 제 6 항에 있어서, 상기 대상이 원자 단위로 거칠고 비평면적인 접촉 표면을 구비하는 열 에너지 전달 장치.
  25. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 장치로서:
    "CNTs"라고 지칭되는, 기판 표면상의 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이로서, 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 기판의 표면상에서 상기 기판의 표면에 대하여 수직으로 배향되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유 어레이; 및
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 충진하는 충진재 물질을 포함하며;
    상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 상기 기판의 표면과 접촉하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 노출되고 상기 충진재 물질에 의해 완전히 덮이지 않으며,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 노출된 제 2 단부가 열 에너지의 전달을 위한 대상의 표면과 접촉함으로써 상기 CNTs의 노출된 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되도록 구성되며,
    상기 장치의 열 저항이 0.9 cm2K/W 이하인 열 에너지 전달 장치.
  26. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 장치로서:
    "CNTs"라고 지칭되는, 기판 표면상의 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이로서, 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 기판의 표면상에서 상기 기판의 표면에 대하여 수직으로 배향되는, 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유 어레이; 및
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 충진하는 충진재 물질을 포함하며;
    상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 상기 기판의 표면과 접촉하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 각각의 제 1 단부와 상이한 각각의 제 2 단부를 각각 구비하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 열 에너지의 전달을 위한 대상의 표면과 접촉함으로써 상기 CNTs의 각각의 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되도록 구성되며,
    상기 장치의 열 저항이 0.9 cm2K/W 이하인 열 에너지 전달 장치.
  27. 제 26 항에 있어서, 상기 장치가 20 psi 이하의 접촉 압력으로 상기 대상의 표면과 접촉하도록 구성되는 열 에너지 전달 장치.
  28. 제 26 항에 있어서, 상기 장치의 열 저항이 0.1 cm2K/W 이하인 열 에너지 전달 장치.
  29. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 장치를 제조하는 방법으로서:
    "CNTs"라고 지칭되는, 기판 표면상의 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이를 제공하는 단계로서, 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 기판의 표면상에서 상기 기판의 표면에 대하여 수직으로 배향되는, 어레이 제공 단계; 및
    상기 CNTs의 어레이 제공 단계 후에, 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 충진재 물질로 충진하는 충진 단계를 포함하며;
    상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 상기 기판의 표면과 접촉하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 각각의 제 1 단부와 상이한 각각의 제 2 단부를 각각 구비하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 열 에너지의 전달을 위한 대상의 표면과 접촉함으로써 상기 CNTs의 각각의 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되도록 구성되며,
    상기 장치의 열 저항이 0.9 cm2K/W 이하인 열 에너지 전달 장치 제조 방법.
  30. 대상으로부터 열 에너지를 전달하기 위한 방법으로서:
    "CNTs"라고 지칭되는 카본 나노튜브 또는 카본 나노섬유의 어레이를 포함하는 장치 그리고 상기 어레이내의 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs 사이의 간극 공간의 적어도 일부를 충진하는 충진재 물질을 상기 대상과 접촉시키는 단계; 및
    상기 CNTs의 어레이와 상기 충진재 물질을 이용하여 상기 대상으로부터 열 에너지를 전달하는 단계를 포함하며;
    상기 충진재 물질이 상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 1 단부에서 기판의 표면과 접촉하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 기판의 표면상에서 상기 기판의 표면에 대하여 수직으로 배향되며,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs가 상기 각각의 제 1 단부와 상이한 각각의 제 2 단부를 각각 구비하고,
    상기 적어도 하나의 제 1 및 제 2 CNTs의 각각의 제 2 단부가 대상의 표면과 접촉함으로써 상기 CNTs의 각각의 제 2 단부들 중 하나 이상이 벤딩 또는 버클링되며,
    상기 장치의 열 저항이 0.9 cm2K/W 이하인 열 에너지 전달 방법.
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