KR100994639B1 - 전기 이중층 캐패시터 - Google Patents
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Abstract
전기 이중층 캐패시터는, 양극과, 양극과 대향하여 양극과 절연된 음극과, 전해액을 가진다. 양극은, 금속박으로 이루어진 제1 집전체와, 인 화합물을 포함하고, 제1 집전체 상에 형성된 제1 분극성 전극층을 가진다. 음극은, 금속박으로 이루어진 제2 집전체와, 제2집전체 상에 형성된 제2 분극성 전극층을 가진다. 제1 분극성 전극층과 제2 분극성 전극층에 함침한 전해액은 불소를 포함한 음이온을 전해질로서 포함한다.
Description
본 발명은, 각종 전자 기기에 이용되는 전기 이중층 캐패시터에 관한 것으로서, 특히 저(低)저항, 및 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터에 관한 것이다.
전기 이중층 캐패시터에 있어서의 캐패시터 소자는, 한 쌍의 분극성 전극과 세퍼레이터로 구성되어 있다. 분극성 전극은, 알루미늄박 등의 집전체 상에 활성탄을 주성분으로 하는 전극층을 형성함으로써 제작되어 있다. 이러한 분극성 전극을, 세퍼레이터를 통해 대향시켜 권회(捲回)함으로써 캐패시터 소자가 구성되어 있다. 그리고 캐패시터 소자에 전해액을 함침시킴으로써 전기 이중층 캐패시터가 구성되어 있다. 전해액에는, 전기 분해에 의한 전해액의 열화를 억제하기 위해, 불소 등의 할로겐을 포함하는 음이온으로 구성된 전해질이 용해되어 있다. 이러한 전기 이중층 캐패시터는 예를 들면 특허 문헌 1에 개시되어 있다.
그러나, 음이온의 분해물인 불소 이온이 발생하거나 불소 이온이 불순물로서 포함되면, 이 불소 이온이 집전체인 알루미늄과 반응한다. 그 결과, 집전체와 분극성 전극층의 사이에 플루오르화알루미늄의 부동태(不動態)막이 형성된다. 이 부동태막에 의해, 집전체와 분극성 전극층 사이의 계면 저항이 증대하고, 전기 이중 층 캐패시터로서의 저항도 증대한다.
[특허 문헌 1: 일본국 특허공개 2002－260966호 공보]
본 발명은 집전체와 분극성 전극층의 사이에 생기는 부동태층의 형성을 억제한, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터이다. 본 발명의 전기 이중층 캐패시터는, 양극과, 양극과 대향하여 양극과 절연된 음극과, 전해액을 가진다. 양극은, 금속박으로 이루어진 제1 집전체와, 인 화합물을 포함하여 제1 집전체 상에 형성된 제1 분극성 전극층을 가진다. 음극은, 금속박으로 이루어진 제2 집전체와, 제2 집전체 상에 형성된 제2 분극성 전극층을 가진다. 제1 분극성 전극층과 제2 분극성 전극층에 함침한 전해액은 불소를 포함한 음이온을 전해질로서 포함한다. 이와 같이 제1 분극성 전극층은, 불소 이온에 대해서 안정되어 있고 제1 집전체의 표면을 안정화시킬 수 있는 인 화합물을 포함한다. 이 때문에, 제1 분극성 전극층과 제1 집전체의 계면에서의 제1 집전체와 불소 이온의 화학 반응을 억제할 수 있다. 이에 의해 계면 저항의 증대를 억제할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 일부 절결 사시도이다.
도 2는 본 발명의 실시 형태 1에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 실시 형태 2에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면 도이다.
도 4는 본 발명의 실시 형태 3에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시 형태 4에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면도이다.
도 6은 본 발명의 실시 형태 5에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 캐패시터 소자 2A, 2B : 리드선
3A, 74 : 제1 집전체 3B : 제2 집전체
4A : 제1 분극성 전극층 4B : 제2 분극성 전극층
5A : 양극 5B : 음극
6A, 6B : 세퍼레이터 7 : 입구 밀봉 부재
8 : 케이스 42, 43, 51, 61, 71 : 전극층
52, 62 : 앵커 코팅층 53 : 접착층
72, 73 : 배리어층
이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 실시 형태에 대해 설명한다. 또한 각 실시 형태에 있어서, 선행하는 실시 형태와 동일한 것에는 동일한 부호를 붙여, 상세한 설명을 생략하는 경우가 있다.
(실시 형태 1)
도 1은 본 실시 형태에 있어서의 전기 이중층 캐패시터의 구성을 나타낸 일부 절결 사시도이다. 이 전기 이중층 캐패시터는, 캐패시터 소자(1)와, 캐패시터 소자(1)를 수용하는 케이스(8)와, 케이스(8)의 개구부를 밀봉하는 입구 밀봉 부재(7)와, 캐패시터 소자(1)에 함침한 전해액(도시하지 않음)을 가진다. 전해액에는 음이온에 불소를 포함한 전해질이 용해되어 있다.
캐패시터 소자(1)는, 양극(5A)과, 양극(5A)과 대향하는 음극(5B)과, 양극(5A)과 음극(5B)을 절연하는 세퍼레이터(6A, 6B)를 권회하여 구성되어 있다. 양극(5A)은 금속박으로 이루어진 제1 집전체(이하, 집전체)(3A)와, 집전체(3A) 상에 형성된 제1 분극성 전극층(이하, 전극층)(4A)을 가진다. 음극(5B)은 금속박으로 이루어진 제2 집전체(이하, 집전체)(3B)와, 집전체(3B) 상에 형성된 제2 분극성 전극층(이하, 전극층)(4B)을 가진다. 전극층(4A, 4B)은 활성탄 분말과 카본블랙과 바인더를 포함한다. 또 전극층(4A)은 인 화합물을 더 포함한다. 전극층(4A)에 있어서의 인 화합물의 함유율은 예를 들면 1∼5중량％이다. 전해액은 전극층(4A, 4B)에 함침하고 있다. 리드선(2A, 2B)은 각각 집전체(3A, 3B)에 접속되어 있다.
인 화합물로는, 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 어느 하나의 단독, 또는 2종 이상을 혼합하여 이용할 수 있다. 또, 인 화합물을 이용하는 것 이외에, 전극층(4A)을 구성하기 전의 단계인 활성탄의 정제 공정에 있어서, 이 활성탄에 잔사물로서 인 성분을 많이 포함한 것을 이용해도 된다.
전해액에 이용하는, 음이온에 불소를 포함한 전해질로는, 테트라에틸암모늄 테트라플루오로붕산염, 트리에틸메틸암모늄테트라플루오로붕산염, 1-메틸-3-메틸이미다졸륨테트라플루오로붕산염, 1-에틸-2, 3-디메틸이미다졸륨테트라플루오로붕산염, 1, 2, 3-트리메틸이미다졸륨테트라플루오로붕산염, 1, 3-디메틸이미다졸륨테트라플루오로붕산염 등을 이용한다. 또 용매로는 프로필렌카보네이트를 주로 이용한다.
다음으로 전기 이중층 캐패시터의 제조 방법을 간단하게 설명한다. 우선 활성탄 분말과 카본블랙과, 예를 들면 카복시메틸셀룰로오스·암모늄염 등의 바인더를 이온 교환수와 함께 혼련하여 전극 페이스트를 조제한다. 양극(5A)에 이용하는 전극 페이스트에는 인 화합물을 더 첨가한다. 다음에 전극 페이스트를 알루미늄 등의 금속박에 도포, 건조하여, 필요에 따라서 압연한다. 이와 같이 하여 금속박 상에 전극층(4A, 4B)을 각각 제작한 전극 전구체를 소정의 치수로 절단한다. 또한 전극층(4A, 4B)을 소정의 위치에서 박리해 집전체(3A, 3B)를 노출시키고, 리드선(2A, 2B)을 각각 용접한다. 이와 같이 하여 양극(5A)과 음극(5B)을 제작한다.
다음에 세퍼레이터(6A, 6B)를 통해 양극(5A)과 음극(5B)을 권회하여 캐패시터 소자(1)를 구성한다. 그리고 캐패시터 소자(1)를, 불소를 포함한 음이온을 전해질로 하는 전해액에 함침시킨다. 또한 캐패시터 소자(1)의 상단부에 리드선(2A, 2B)이 삽통하는 구멍을 형성한 고무제의 입구 밀봉 부재(7)를 끼워맞춰 넣는다. 마지막으로 예를 들면 알루미늄으로 이루어진 바닥이 있는 원통형상의 케이스(8)에 수납하고, 케이스(8)의 개구부를 축소 가공함으로써, 입구 밀봉 부재(7)를 압축해 케이스(8)를 밀봉한다. 이와 같이 하여 전기 이중층 캐패시터가 완성된다.
전극층(4A) 내의 인 화합물은 불소 이온에 대해서 안정되어 있고, 집전체(3A)의 표면을 안정화시킬 수 있다. 이 때문에, 전해액 내에 불소 이온이 포함되어도, 불소 이온이 집전체(3A)와 화학 반응하여 집전체(3A)와 전극층(4A)의 사이에 플루오르화알루미늄의 부동태막이 형성하는 것이 억제된다. 그 결과, 집전체(3A)와 전극층(4A) 사이의 계면 저항의 증대가 억제되어, 특성 열화가 적고, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터를 제공할 수 있다.
또한 인 화합물은 적어도 양극(5A)의 전극층(4A)에 포함되어 있으면 된다. 불소 이온은 음이온이므로, 양극(5A)과 반응하는 것이 보다 많다. 이 때문에, 집전체(3B)에 비해 집전체(3A) 쪽이 불소 이온과 반응하기 쉽다. 그러나, 음극(5B)의 전극층(4B)에 인 화합물이 포함되어도 된다. 이와 같이 하면 집전체(3B)와 전극층(4B)의 사이에 부동태막이 형성되는 것이 억제됨과 더불어, 양극(5A)과 음극(5B)의 전구체를 공통으로 할 수 있다. 이 때문에 제조 공정에서 양자를 잘못 취할 가능성이 없어진다. 이 점은 후술하는 다른 실시 형태에 대해서도 동일하다.
다음으로, 전극층(4A)의 더욱 바람직한 구조에 대해 설명한다. 도 2는 본 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면도이다. 간략화를 위해, 전극층(4A)의 한쪽 면만 도시한다. 전극층(4A)은 인 화합물의 함유율이 다른 복수의 전극층(41, 42, 43)으로 구성되어 있다. 인 화합물의 함유율은, 전극층(41, 42, 43)의 순으로 커진다. 즉, 전극층(4A)은, 집전체(3A)로부터 멀어질수록 인 화합물의 함유율이 작아지도록 적층되어 형성되어 있다. 이와 같이 전극층(4A)을 형성함으로써, 인 화합물에 의한 효과가 보다 효율적으로 발휘된다. 또한 전극층(41, 42, 43)에 있어서의 인 화합물의 함유율은, 예를 들면 1∼5중량％의 범위로 설정한다.
전극층(41, 42, 43)은 인 화합물의 함유율을 바꾼 전극 페이스트를 준비하고, 인 화합물의 함유율이 큰 순서로 집전체(3A)에 도포함으로써 제작할 수 있다. 또 인 화합물의 함유율이 같은 전극 페이스트를 여러 회로 나누어 도포하고, 각 회의 도포 후의 건조 조건의 차이에 의해 이러한 구성을 제작하는 것도 가능하다.
또한, 전극층(41, 42, 43)은 명확하게 구분할 수 있도록 적층되어 있을 필요는 없고, 동시에 도포되는 것 등에 의해 각 층이 혼연히 혼합되어도 된다. 즉, 전극층(4A)에서 인 화합물의 함유율이 표면보다 집전체(3A)에 가까운 쪽이 크면 동일한 효과가 발휘된다. 이러한 전극층(4A)은, 전극층(41, 42, 43)을 제작하는 전극 페이스트의 도포 후에 충분히 건조시키기 전에 전극 페이스트를 도포함으로써 제작할 수 있다. 혹은 건조 후의 압연 조건에 의해서 이러한 구성을 제작하는 것도 가능하다.
또한 전극층(4A) 내의 인 화합물의 존재는, 오제(Auger) 전자 분광이나 ESCA(X선광전자분광) 등의 표면 분석으로 인 성분을 검출함으로써 확인할 수 있다.
(실시 형태 2)
도 3은 본 발명의 실시 형태 2에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극 단면도이다. 본 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 기본적인 구조는 도 1을 이용해 설명한 실시 형태 1과 같다. 실시 형태 1과 다른 점은, 양극(5A)의 구성이다.
양극(5A)은, 알루미늄 등의 금속박으로 이루어진 집전체(3A)와, 집전체(3A) 상에 설치된 제1 분극성 전극층(4A)을 가진다. 제1 분극성 전극층(4A)은, 실시 형 태 1에 있어서의 제2 분극성 전극층(4B)과 동일한 조성의 전극층(51)과, 접착층(53)과, 앵커 코팅층(52)을 가진다. 접착층(53)은 주로 인 화합물로 구성되어 집전체(3A) 상에 설치되어 있다. 앵커 코팅층(52)은 접착층(53)과 전극층(51)의 사이에 설치되어 있다. 즉, 제1 분극성 전극층(4A)은 집전체(3A)와의 계면에, 접착층(53)과, 접착층(53) 상에 설치된 앵커 코팅층(52)을 가진다.
앵커 코팅층(52)은 카본블랙과 바인더로 구성되어 물리적 안정성을 향상시킨다. 이 카본블랙과 바인더가 전극층(51)에 포함되는 재료와 같으면, 앵커 코팅층(52)과 전극층(51)의 접착력이 향상되므로 바람직하다.
접착층(53)을 구성하는 인 화합물은 실시 형태 1과 마찬가지로, 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 어느 하나의 단독, 또는 2종류 이상을 조합하여 이용할 수 있다. 또한 집전체(3A)는 접착층(53)을 통해 전극층(51)에 축적된 전기 이중층 용량을 빼내는 기능이 있으므로, 접착층(53)에는 도전성이 필요하다. 이 경우, 앵커 코팅층(52)에 포함되는 카본이 접착층(53)을 관통해 집전체(3A)와 접촉함으로써 전극층(51)과 집전체(3A)는 도통한다. 이러한 도통 상태는 양극(5A)를 프레스하여 실현된다.
다음으로 양극(5A)의 제조 방법을 간단하게 설명한다. 우선 알루미늄박 등의 금속박을 인산염 수용액이나 인산 에스테르 등에 침지하거나 화성 처리한다. 이들 방법에 의해 금속박의 표면에 인 화합물로 구성된 접착층(53)을 형성한다. 이들 방법에서는 접착층(53)을 형성할 때에 인 화합물을 용액으로서 혼합시킬 수 있으므로, 농도나 분산성 등의 조정이 가능해진다.
다음에, 카본블랙과, 예를 들면 카복시메틸셀룰로오스·암모늄염 등의 바인더를 이온 교환수와 함께 혼련하여 앵커 코팅용 페이스트를 조제하고, 접착층(53)을 형성한 금속박에 도포, 건조한다. 또한, 활성탄 분말과 카본블랙과 바인더를 이온 교환수와 함께 혼련하여 전극 페이스트를 조제하고, 앵커 코팅층(52)을 형성한 금속박에 도포, 건조한다. 필요에 따라서 이 전극 전구체를 압연한다. 이와 같이 하여 접착층(53), 앵커 코팅층(52), 전극층(51)을 순차적으로 형성하여 제1 분극성 전극층(4A)을 설치한 전극 전구체를 소정의 치수로 절단한다. 또한 제1 분극성 전극층(4A)을 소정의 위치에서 박리하여 집전체(3A)를 노출시켜, 리드선(2A)을 용접한다. 이와 같이 하여 양극(5A)을 제작한다.
이 구성에서는 제1 분극성 전극층(4A)이 인 화합물로 이루어진 접착층(53)을 포함하고 있으므로, 전해액 중에 포함되어 있는 불소 이온에 의한 부동태막의 형성이 억제된다. 이 작용은 실시 형태 1과 동일하다. 그리고 접착층(53)이 집전체(3A) 상에 설치되어 있으므로, 그 효과는 보다 현저하고, 집전체(3A)와 제1 분극성 전극층(4A)의 사이의 계면 저항을 더욱 저감시킬 수 있다. 즉, 특성 열화가 적고, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터를 제공할 수 있다.
또한, 앵커 코팅층(52)의 조성은 전극층(51)의 조성에 가깝다. 이 때문에 앵커 코팅층(52)과 전극층(51)의 접착력에 비해, 앵커 코팅층(52)과 집전체(3A)의 접착력은 약하다. 그러나 본 실시 형태에서는 앵커 코팅층(52)과 집전체(3A)의 사이에 인 화합물로 이루어진 접착층(53)이 설치되어 있다. 접착층(53) 내의 인 화합물의 일부는 인산과 같은 형태로 되어 있다. 이 때문에, 이 인 원자를 둘러싸는 산소 원자가 약간 음으로 대전(帶電)된다. 한편, 집전체(3A) 상에 존재하는 산화 알류미늄 중의 알루미늄 원자는 약간 양으로 대전된다. 이 때문에 산소 원자와 알루미늄 원자가 서로 끌어당긴다. 또 인산과 같은 형태에 있어서의 인 원자가 약간 양으로 대전되고, 집전체(3A) 상에 존재하는 산화 알루미늄 중의 산소 원자가 약간 음으로 대전되므로, 이 양자가 서로 끌어당긴다. 결과적으로 앵커 코팅층(52)과 집전체(3A)의 밀착성이 향상된다.
또한, 인 화합물로 이루어진 접착층(53) 내의 인 성분과 앵커 코팅층(52)내의 카본블랙의 표면 관능기가 수소 결합한다. 이 화학적 결합에 의해, 접착층(53)과 앵커 코팅층(52)의 밀착성이 향상된다. 이러한 물리적 작용과 화학적 작용에 의해 제1 분극성 전극층(4A) 내, 및 제1 분극성 전극층(4A)과 집전체(3A) 사이에서의 계면 저항이 작아진다.
또한, 접착층(53) 내의 인 성분은 접착층(53)의 전면에 걸쳐 분포하는 것이 바람직한데, 부분적으로 접착층(53) 내에 인 성분이 존재해도 된다. 이 경우도 전해질에 유래하는 불소 이온과 집전체(3A)의 반응을 억제할 수 있어 저항이 저감되는 효과를 발휘한다. 또 접착층(53)은 반드시 집전체(3A)의 전면을 덮지 않아도 된다.
또한 접착층(53) 내의 인 화합물의 존재는 오제 전자 분광이나 ESCA 등의 표면 분석에 의해 인 성분을 검출함으로써 확인할 수 있다.
(실시 형태 3)
도 4는 본 발명의 실시 형태 3에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극의 단면 도이다. 본 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 기본적인 구조는 도 1을 이용해 설명한 실시 형태 1과 동일하다. 실시 형태 1과 다른 점은, 양극(5A)의 구성이다.
양극(5A)은 알루미늄 등의 금속박으로 이루어진 집전체(3A)와, 집전체(3A) 상에 설치된 제1 분극성 전극층(4A)을 가진다. 제1 분극성 전극층(4A)은, 실시 형태 1에 있어서의 제2 분극성 전극층(4B)과 동일한 조성의 전극층(61)과, 앵커 코팅층(62)을 가진다. 앵커 코팅층(62)은 집전체(3A)와 전극층(61)의 사이에 설치되어 있다. 즉, 제1 분극성 전극층(4A)은 집전체(3A)와의 계면에, 앵커 코팅층(62)을 가진다.
앵커 코팅층(62)은 카본블랙과 바인더와 인 화합물로 구성되고, 물리적 안정성을 향상시켜 집전체(3A)와 전극층(61)을 접착한다. 이 카본블랙과 바인더는 전극층(61)에 포함되는 재료와 같으면, 앵커 코팅층(62)과 전극층(61)의 접착력이 향상되므로 바람직하다.
앵커 코팅층(62)에 포함되는 인 화합물은 실시 형태 1과 마찬가지로, 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 어느 하나의 단독, 또는 2종류 이상을 조합하여 이용할 수 있다. 앵커 코팅층(62)에 있어서의 인 화합물의 함유율은 예를 들면 1∼5중량％로 한다. 이와 같이 함으로써, 앵커 코팅층(62)을 형성할 때에 용액으로서 혼합시킬 수 있으므로, 농도나 분산성 등의 조정이 가능해진다.
다음으로, 양극(5A)의 제조 방법을 간단하게 설명한다. 우선, 카본블랙과 예를 들면 카복시메틸셀룰로오스·암모늄염 등의 바인더와, 인 화합물을 이온 교환수와 함께 혼련하여 앵커 코팅용 페이스트를 조제하고, 알루미늄박 등의 금속박에 도포, 건조한다. 또한, 활성탄 분말과 카본블랙과, 바인더를 이온 교환수와 함께 혼련하여 전극 페이스트를 조제하고, 금속박 상에 형성한 앵커 코팅층(62)에 도포, 건조한다. 필요에 따라서 이 전극 전구체를 압연한다. 이와 같이 하여 앵커 코팅층(62), 전극층(61)을 순차적으로 형성하여 제1 분극성 전극층(4A)을 설치한 전극 전구체를 소정의 치수로 절단한다. 또한 제1 분극성 전극층(4A)을 소정의 위치에서 박리하여 집전체(3A)를 노출시켜, 리드선(2A)을 용접한다. 이와 같이 하여 양극(5A)을 제작한다.
이 구성에서는 제1 분극성 전극층(4A)이 인 화합물을 함유하는 앵커 코팅층(62)을 포함하고 있으므로, 전해액 중에 포함되어 있는 불소 이온에 의한 부동태막의 형성이 억제된다. 이 작용은 실시 형태 1과 동일하다. 그리고 앵커 코팅층(62)이 집전체(3A) 상에 설치되어 있으므로, 그 효과는 보다 현저하고, 집전체(3A)와 제1 분극성 전극층(4A) 사이의 계면 저항을 더욱 저감할 수 있다. 즉, 특성 열화가 적고, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터를 제공할 수 있다.
또 앵커 코팅층(62) 내의 인 성분과 전극층(61) 내의 활성탄의 표면 관능기가 수소결합함으로써, 앵커 코팅층(62)과 전극층(61)의 물리적 밀착에 더하여 화학적으로도 결합한다. 이 때문에, 이 양자의 밀착성이 향상된다. 한편, 앵커 코팅층(62)과 집전체(3A)의 밀착성은, 실시 형태 2와 동일한 메카니즘으로 향상된다. 이에 따라, 집전체(3A)와 전극층(61) 사이에서의 계면 저항이 작아진다.
또한, 앵커 코팅층(62) 내의 인 화합물은, 집전체(3A)의 전면에 걸쳐 분포하 는 것이 바람직하다. 그러나 부분적으로 앵커 코팅층(62) 내에 인 화합물이 존재한다고 해도, 전해질에 유래하는 불소 이온과 집전체(3A)의 반응을 억제할 수 있어 저항이 저감되는 효과를 발휘한다.
또 앵커 코팅층(62) 내의 인 화합물의 함유량은, 집전체(3A)의 근방에서 많아지는 것이 더욱 바람직하다. 그 이유는 실시 형태 1에 있어서의 제1 분극성 전극층(4A)과 동일하다. 앵커 코팅층(62) 내의 인 화합물의 존재는 오제 전자 분광이나 ESCA 등의 표면 분석에 의해서 인 성분을 검출함으로써 확인할 수 있다.
(실시 형태 4)
도 5는 본 발명의 실시 형태 4에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극 단면도이다. 본 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 기본적인 구조는 도 1을 이용해 설명한 실시 형태 1과 동일하다. 실시 형태 1과 다른 점은, 양극(5A)의 구성이다.
양극(5A)은, 알루미늄 등의 금속박으로 이루어진 집전체(3A)와, 제1 분극성 전극층(4A)을 가진다. 제1 분극성 전극층(4A)은, 실시 형태 1에 있어서의 제2 분극성 전극층(4B)과 동일한 조성의 전극층(71)과 배리어층(72)을 가진다. 배리어층(72)은 주로 인 화합물로 구성되어 집전체(3A)와 전극층(71)의 사이에 설치되어 있다. 즉, 제1 분극성 전극층(4A)은 집전체(3A)와의 계면에, 배리어층(72)을 가진다.
배리어층(72)은 실시 형태 2에 있어서의 접착층(53)에 상당한다. 따라서 배리어층(72)을 구성하는 인 화합물은 실시 형태 1과 마찬가지로, 인산, 인산염, 인 산 에스테르, 유기 폴리인산 중 어느 하나의 단독, 또는 2종류 이상을 조합하여 이용할 수 있다. 배리어층(72)은 실시 형태 2에 있어서의 접착층(53)과 동일하게 하여 형성할 수 있고, 전극층(71)은 집전체(3A) 상에 배리어층(72)을 형성한 후, 실시 형태 3에 있어서의 전극층(61)과 동일하게 하여 형성할 수 있다.
이 구성에서는 제1 분극성 전극층(4A)이 인 화합물로 이루어진 배리어층(72)을 포함하고 있으므로, 전해액 내에 포함되어 있는 불소 이온에 의한 부동태막의 형성이 억제된다. 이 작용은 실시 형태 1과 동일하다. 그리고 배리어층(72)이 집전체(3A) 상에 설치되어 있으므로, 그 효과는 보다 현저하고, 집전체(3A)와 제1 분극성 전극층(4A)의 사이의 계면 저항을 더욱 저감할 수 있다. 즉, 특성 열화가 적고, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터를 제공할 수 있다.
또 집전체(3A) 표면의 배리어층(72) 내의 인 화합물과 전극층(71) 내의 활성탄의 표면 관능기가 수소 결합한다. 이 수소 결합에 의해, 집전체(3A)와 제1 분극성 전극층(4A)이 물리적 밀착에 더해 화학적으로도 결합하므로, 이 양자의 밀착성이 향상된다. 이 때문에 집전체(3A)와 제1 분극성 전극층(4A) 사이에서의 계면 저항이 내려간다.
또한, 배리어층(72)은 집전체(3A)의 전면에 걸쳐 설치되는 것이 바람직하다. 그러나, 부분적으로 배리어층(72)이 존재한다고 해도 배리어층(72)이 존재하지 않는 경우와 비교하면, 불소 이온과 집전체(3A)의 반응을 억제할 수 있다.
또한 배리어층(72)의 존재는 오제 전자 분광이나 ESCA 등의 표면 분석에 의해서 인 성분 등을 검출함으로써 확인할 수 있다.
(실시 형태 5)
도 6은 본 발명의 실시 형태 5에 의한 전기 이중층 캐패시터의 양극 단면도이다. 본 실시 형태에 의한 전기 이중층 캐패시터의 기본적인 구조는 도 1을 이용해 설명한 실시 형태 1과 같다. 실시 형태 1과 다른 점은, 양극(5A)의 구성이다.
양극(5A)은, 구리 등의 금속박으로 이루어진 제1 집전체(이하, 집전체)(74)와, 배리어층(73)과, 분극성 전극층(71)을 가진다. 분극성 전극층(71)은, 실시 형태 1에 있어서의 제2 분극성 전극층(4B)과 동일한 조성을 가진다. 배리어층(73)은 도전성 탄탈 또는 니오브 화합물로 구성되어 집전체(74)와 전극층(71)의 사이에 설치되어 있다.
다음으로 양극(5A)의 제조 방법을 간단하게 설명한다. 우선 구리로 이루어진 집전체(74)의 표면에 증착, 스퍼터 등으로 도전성 탄탈 또는 니오브 화합물을 퇴적시킨다. 이에 의해 집전체(74) 상에 배리어층(73)을 설치한다. 한편, 활성탄 분말과 카본블랙과, 예를 들면, 카복시메틸셀룰로오스·암모늄염 등의 바인더를 이온 교환수와 함께 혼련해 전극 페이스트를 조제하고, 금속박 상에 형성한 배리어층(73)에 도포, 건조한다. 필요에 따라서 이 전극 전구체를 압연한다. 이와 같이 하여 배리어층(73), 분극성 전극층(71)을 순차적으로 형성한 전극 전구체를 소정의 치수로 절단한다. 또한 전극층(71), 배리어층(73)을 소정의 위치에서 박리 하여 집전체(3A)를 노출시켜, 리드선(2A)을 용접한다. 이와 같이 하여 양극(5A)을 제작한다.
전해액에는, 실시 형태 1∼4와 동일한 비수용액 이외에 황산, 수산화칼륨 등 의 수용액 등을 이용해도 된다. 이와 같이 전해액이 황산 이온이나 불소 이온 등의 부식성 이온을 포함하고 있어도, 배리어층(73)은 집전체(74)의 부식을 억제할 수 있다. 탄탈, 니오브(금속), 및 그 화합물은 화학적으로 매우 안정되고 산에도 강하다. 이 때문에 배리어층(73)을 설치함으로써, 전해액 내에 음이온으로서 포함되어 있는 불소 이온이나 그 외의 부식성 이온이 포함되어도, 집전체(74)가 이들 이온과 화학 반응하는 것이 억제된다. 그리고 화학 반응에 의해 발생하는 집전체(74)의 표층 부분에서의 고저항의 부식 생성물의 형성을 억제할 수 있다.
그 결과, 집전체(74)와 분극성 전극층(71)의 사이의 계면 저항이 더욱 저감 된다. 또, 집전체(74)와 전해액의 화학 반응성을 억제함으로써, 특성 열화가 적고, 장기 신뢰성이 뛰어난 전기 이중층 캐패시터를 제공할 수 있다.
또한, 배리어층(73)에는, 탄탈 또는 니오브, 혹은 그 화합물뿐만 아니라 내식성이 뛰어난 규소나 티탄, 혹은 그 화합물 등을 이용해도 동일한 효과가 얻어진다. 또 집전체(74)에는 알루미늄이나 구리뿐만 아니라 철 등의 비저항이 낮은 금속을 사용하는 것이 가능하다.
또한 부식성 이온이 전해질로서 전해액에 포함되어 있는 경우에는 이러한 전극 구성을 음극(5B)에도 적용하는 것이 바람직하다.
또 도 1에서는, 리드선(2A, 2B)이 집전체(3A, 3B)에 각각 접속되어 전극 인출부로서 기능한다. 이 이외에 집전체(3A, 3B)의 일부를 전극 인출부로서 이용해도 된다. 이는 모든 실시 형태에 적용 가능하다.
본 발명에 의한 전기 이중층 캐패시터에서는, 집전체와 분극성 전극층 사이의 계면 저항의 증가가 억제된다. 그 결과, 전기 이중층 캐패시터의 신뢰성이 향상된다. 이 전기 이중층 캐패시터는 대전류에 있어서의 고신뢰성 등이 요구되는 자동차 시스템 등에 유용하다.
Claims (13)
- 금속박으로 이루어지는 제1 집전체와,인 화합물을 포함하고, 상기 제1 집전체 상에 형성된 제1 분극성 전극층을 가지는 양극과,금속박으로 이루어지는 제2 집전체와,상기 제2 집전체 상에 형성된 제2 분극성 전극층을 가지고, 상기 양극과 대향하여 상기 양극과 절연된 음극과,불소를 포함한 음이온을 전해질로 하여, 상기 제1 분극성 전극층과 상기 제2 분극성 전극층에 함침한 전해액을 구비하고,상기 제1 분극성 전극층에 있어서, 상기 제1 집전체에 가까운 쪽의 상기 인 화합물의 함유율이 표면의 함유율보다 큰, 전기 이중층 캐패시터.
- 삭제
- 청구항 1에 있어서,상기 제1 분극성 전극층에 있어서, 상기 제1 집전체에 가까울수록 상기 인 화합물의 함유율이 큰, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 1에 있어서,상기 인 화합물은 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 적어도 어느 하나인, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 1에 있어서,상기 제2 분극성 전극층이 인 화합물을 포함하는, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 1에 있어서,상기 제1 분극성 전극층은 상기 제1 집전체와의 계면에, 인 화합물로 구성된 접착층과, 상기 접착층 상에 설치된 앵커 코팅층을 가지는, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 6에 있어서,상기 인 화합물은 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 적어도 어느 하나인, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 1에 있어서,상기 제1 분극성 전극층은 상기 제1 집전체와의 계면에, 인 화합물을 포함하는 앵커 코팅층을 가지는, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 8에 있어서,상기 인 화합물은 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 적어도 어느 하나인, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 1에 있어서,상기 제1 분극성 전극층은 상기 제1 집전체와의 계면에, 인 화합물로 구성된 배리어층을 가지는, 전기 이중층 캐패시터.
- 청구항 10에 있어서,상기 인 화합물은 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 적어도 어느 하나인, 전기 이중층 캐패시터.
- 금속박으로 이루어지는 제1 집전체와,인 화합물을 포함하고, 상기 제1 집전체 상에 형성된 제1 분극성 전극층을 가지는 양극과,금속박으로 이루어지는 제2 집전체와,상기 제2 집전체 상에 형성된 제2 분극성 전극층을 가지고, 상기 양극과 대향하여 상기 양극과 절연된 음극과,불소를 포함한 음이온을 전해질로 하여, 상기 제1 분극성 전극층과 상기 제2 분극성 전극층에 함침한 전해액을 구비하고,상기 인 화합물은 인산, 인산염, 인산 에스테르, 유기 폴리인산 중 적어도 어느 하나이며,상기 제1 분극성 전극층에 있어서, 상기 제1 집전체에 가까울수록 상기 인 화합물의 함유율이 큰, 전기 이중층 캐패시터.
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