KR100949423B1 - 연료전지 - Google Patents

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Abstract

금속 세퍼레이터를 이용한 연료전지로서, 간이한 구조이면서, 과잉한 체결력을 필요로 하지 않고, 반응 가스의 누설이 보다 확실하게 억제된 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다. 즉, 본 발명은, MEA를 보지(保持)하는 프레임체와, 금속 세퍼레이터를 가지는 고체 고분자형 연료 단전지로서, 1) 세퍼레이터의 중앙 부분은 전극과 상대(相對)하며 그리고 직선형상인 유로가 형성되어 있고, 세퍼레이터의 외주 부분은 매니폴드 구멍을 가지는 평판 구조이며, 2) MEA를 보지하는 프레임체는, 전극 각각의 주위를 감싸는 씰재로서, 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브와 접촉해 반응 가스의 흐름을 규제하는 씰재를 가지며, 3) 전극의 주위를 덮는 씰재와 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면은 각각, 프레임체로부터 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해 경사져 있는, 고체 고분자형 연료 단전지에 관한 것이다.

Description

연료전지 {Fuel Cell}
본 발명은 고체 고분자 전해질막을 이용하는 고체 고분자형 연료전지에 관한 것이다.
고체 고분자 전해질막을 이용하는 연료전지는, 수소를 함유하는 연료 가스와 공기등의 산소를 함유하는 산화제 가스를 전기 화학적으로 반응시킴으로써 전력과 열을 동시에 발생시키는 전지이다. 기본적인 구성 부재로서 수소이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막 및 상기 고분자 전해질막을 사이에 개재한 한 쌍의 전극을 가진다. 전극은, 백금족 금속 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층 및 촉매층의 외측에 배치되어 통기성과 전자 도전성을 겸비하는 가스 확산층으로 되어있는 것이 많다.
공급되는 연료 가스 및 산화제 가스가 외부로 누설되거나 2 종류의 가스가 서로 혼합되거나 혼합되지 못하도록 하기 위해, 전극의 주위에는 고분자 전해질을 사이에 개재하여 가스 씰재나 개스킷이 배치된다. 이 씰재나 개스킷은, 전극 및 고분자 전해질막과 일체화되어 미리 조립된다. 이 조립체를 MEA(전해질막 전극 접합체)라고 부른다.
또, MEA의 양면에는, MEA를 기계적으로 고정시킴과 동시에, 인접하는 MEA 끼 리 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성 세퍼레이터가 배치된다. 세퍼레이터의 표면중, MEA와 접촉하는 면에는, 전극면에 반응 가스를 공급하고, 반응에 의해 생긴 물이나 잉여 가스를 나르기 위한 유로가 형성된다. 유로는, 세퍼레이터와는 별개의 부재로 마련되어도 좋으나, 일반적으로는 세퍼레이터의 표면에 홈을 마련하여 유로를 형성한다.
연료전지는 운전중에 발열하므로, 전지를 적절한 온도로 유지하기 위해서는 냉각수를 흘려보내 냉각시킬 필요가 있다. 통상 1~3 개의 단전지마다 냉각수를 흘려보내는 냉각부가 마련된다. 세퍼레이터와 세퍼레이터 사이에 별개의 냉각 부재를 삽입하는 경우와, 세퍼레이터의 배면(전극과 접하는 면과는 반대측 면)에 냉각수로를 형성하는 경우가 있으며, 후자를 채용하는 경우가 많다.
통상, 10~200의 연료 단전지(각 연료 단전지는, MEA와, 한 쌍의 세퍼레이터와, 필요에 따라서 냉각부를 포함함)를 적층하여 얻어지는 적층체를, 집전판과 절연판을 사이에 개재하여 측판으로 감싸고, 다시 체결 볼트로 체결하여 일반적인 적층 구조의 연료전지를 얻는다.
고체 고분자형 연료전지의 세퍼레이터는, 도전율이 높을 것, 연료 가스에 대해서 기밀성이 높을 것, 나아가 수소나 산소를 산화 환원할 때의 반응에 대해서 높은 내(耐)부식성을 가질 것이 요구된다. 이러한 이유에서, 통상의 세퍼레이터는, 글래시 카본(glassy Carbon)이나 팽창 흑연 등의 카본 재료로 구성되며, 카본 소재의 절삭이나 틀에 의한 성형으로 반응 가스 유로가 형성되어 있었다.
그렇지만 카본 재료 자체의 코스트는 비싸고, 또 카본 재료에 절삭이나 성형 으로 복잡한 반응 가스 유로를 형성하기 위한 시간을 단축시키기는 곤란하다. 이런 점들이, 카본 재료 세퍼레이터의 실용화에 장애가 되고 있었다.
그 때문에 최근, 카본 재료 세퍼레이터를 대신하여, 스텐레스강 등의 금속제 세퍼레이터가 개발되고 있다. 금속제 세퍼레이터는, 프레스 성형에 의해, 그 표면에 홈과 리브(rib)가 교대로 형성된다.
카본 세퍼레이터와 비교하면 금속 세퍼레이터는, 세퍼레이터의 단면(斷面)이 파형(波形)이기 때문에, 그 유로단부에서 가스가 누설되기 쉽고, 가스가 서로 혼합되기 쉽다. 그 때문에, 가스의 누설을 방지하는 방안이 필요하다.
가스 누설을 방지하는 방안중의 하나로, 도 6에 나타내는 바와 같이, 세퍼레이터의 파형(요철)유로(121)의 길이 방향의 양에, 오목한 깊이보다 얕고 볼록한 높이보다 낮게 하여 마련한 한 쌍의 헤더부(122a와 122b)를 가지는 금속 세퍼레이터(120)가 제안되어 있다(특허 문헌 1을 참조). 이 헤더부 (122a와 122b)를 밀폐 공간으로 하기 위한 씰재(도시하지 않음)를 배치하여, 산화제 가스나 연료 가스를 누설시키는 일없이 파형 유로에 흘려보낸다.
가스 누설을 방지하는 방안의 다른 하나로, 도 7에 도시된 바와 같이, 금속 세퍼레이터(100)의 가스 유로(101)의 유로단부에서, 그 안쪽의 홈을 씰재(102)로 봉지(封止)하는 것이 제안되어 있다(특허 문헌 2를 참조). 또, 도 8에 표시된 바와 같이, 금속 세퍼레이터(110)의 가스 유로(111)의 유로단부 부근에서, 그 안쪽의 홈을 고무 시트(112)를 이용하여 봉지(封止)하는 것이 제안되어 있다(특허 문헌 3을 참조). 따라서, 가스 유로의 유로단부에서의 누설을 억제하여, 반응 가스의 혼 합을 방지한다.
이와 같이 종래는, 박판 금속 세퍼레이터의 유로단부에서의 가스 누설을 방지하기 위해, 유로를 형성하는 홈의 내부에 씰재나 고무 시트를 밀착시켜 봉지하고 있었다. 그런데, 연료전지의 구동 상태에 따라 연료전지의 내압이 변화하기 때문에, 씰재(102)(도 7) 또는 고무 시트(112)(도 8)에 의한 봉지 상태도 연료전지의 구동 상태에 따라 변화한다. 그런데, 상기 봉지성은 봉지되는 유로와 다른 유로 또는 바깥 공기와의 압력차가 최대일 때에도 유지되어야 한다. 통상은 150 kPa의 압력차가 발생했을 때에도, 가스의 누설량이 20 SCCM 이하일 것이 요구된다.
이 때문에 금속 세퍼레이터를 이용한 연료전지는, 적층체를 큰 힘으로 체결할 필요가 있다. 따라서, 적층체를 체결하기 위한 측판이나 볼트 구조가 대형화하고, 코스트가 증가하거나 중량 증대로 이어지기 쉽다는 문제가 있었다.
또한, 도 9에 나타낸 바와 같이, MEA의 씰 부재를 연장시켜(도 9의 122 참조), 연장 씰 부분을 세퍼레이터 유로에 끼워넣음으로써, 금속 매니폴드의 유로단부에서의 반응 가스의 누설을 방지하는 방안이 제안되어 있다(특허 문헌 4를 참조). 이 연장 씰 부분은 유로군(流路群)의 경계가 되어 유체의 흐름을 적절하게 규제한다. 그렇지만, 이 연장 씰 부분은 세퍼레이터와 전극을 전기적으로 절연시킨다. 그 때문에, 연장된 씰과 전극의 접촉부는 전류 통과에 기여하지 않으며, 전체적으로 접촉 저항이 증대하여 출력전압이 저하된다. 그 결과, 연료전지 시스템 전체로서의 발전 효율이 저하한다는 문제가 생겼다. 또, MEA과 세퍼레이터를 적층할 때에, 연장된 씰이 적절하게 유로에 끼워넣어지지 않는, 즉 위치 어긋남을 일으키 는 일도 있었다.
<선행 기술 문헌>
<특허 문헌>
<특허 문헌 1> 일본 특허공개 2003-203644호 공보
<특허 문헌 2> 국제 공개공보 제01/059864호 팜플렛
<특허 문헌 3> 일본 특허공개 2000-133291호 공보
<특허 문헌 4> 일본 특허공개 2002-124275호 공보
<발명이 해결하려고 하는 과제>
상술한 바와 같이, 금속 세퍼레이터를 이용한 연료전지를 실용화하기 위해서는, 금속 세퍼레이터의 가스 유로단부에서의 가스 누설을 억제하고 반응 가스의 혼합을 방지하기 위한 방안이 필요하게 된다. 또, MEA와 세퍼레이터를 적층했을 때의 위치 어긋남을 방지하여, 확실하면서도 용이하게 가스 누설을 방지할 것이 요구된다. 그래서, 본 발명은, 금속 세퍼레이터를 이용한 연료전지로서, 간이한 구조이면서, 과잉한 체결력을 필요로 하지 않으며, 반응 가스의 누설이 보다 확실하게 억제된 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
<과제를 해결하기 위한 수단>
즉 본 발명은, 이하에 표시되는 연료 단전지 또는 그 적층체를 포함한 연료전지에 관한 것이다.
[1] 고분자 전해질막과, 상기 고분자 전해질막을 사이에 개재한 연료극 및 산화극을 프레임 내부에 보지(保持)하는 프레임체와; 상기 연료극에 적층된, 연료 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 애노드 세퍼레이터와; 상기 산화극에 적층된, 산화제 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 캐소드 세퍼레이터를 포함한 고체 고분자형 연료 단전지로서,
상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분은, 상기 연료극 및 산화극과 상대하여, 표리에 홈과 리브가 교대로 형성되고, 두께가 일정한 파형단면을 가지면서 또한 직선 형상의 유로가 형성되어 있으며; 상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 외주 부분은 매니폴드 구멍을 가지는 평판 구조이며,
상기 프레임체의 양면에는,
상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터가 형성하는 유로가 유턴(U-turn) 하기 위한 오목부가 형성되어 있으며,
상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치되어, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브와 접촉하여, 연료 가스 또는 산화제 가스의 흐름을 규제하는 씰재가 배치되고,
상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면은 각각, 상기 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해 경사져있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
[2] [1]에 기재된 연료 단전지 복수개를 적층해서 구성되는 고체 고분자형 연료전지로서,
상기 연료 단전지들의 사이에 적층된 스페이서 프레임체로서, 연료 단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 프레임체를 더 가지고,
상기 스페이서 프레임체의 양면에는, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와 접촉하여, 냉각수의 흐름을 규제하는 씰재가 형성되고,
상기 스페이서 프레임체에 형성된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면은 각각, 상기 스페이서 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해 경사져 있는, 고체 고분자형 연료전지.
[3] [1]에 기재된 연료 단전지 복수개를 적층해서 구성되는 고체 고분자형 연료전지로서,
상기 연료 단전지들 사이에 적층된 스페이서 프레임체로서, 연료 단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내지 않는 프레임체를 더 가지고,
상기 스페이서 프레임체의 양면에는, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와 접촉하는 씰재가 형성되고,
상기 스페이서 프레임체에 형성된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면은 각각, 상기 스페이서 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해 경사져있는, 고체 고분자형 연료전지.
[4] 고분자 전해질막과, 상기 고분자 전해질막을 사이에 개재한 연료극 및 산화극을 프레임 내부에 보지하는 프레임체와; 상기 연료극에 적층된, 연료 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 애노드 세퍼레이터와; 상기 산화극에 적층된, 산화제 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 캐소드 세퍼레이터를 포함하는 고체 고분자형 연료 단전지로서,
상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분은, 상기 연료극 및 산화극과 상대하여, 표리에 홈과 리브가 교대로 형성되고, 두께가 일정한 파형단면을 가지면서 또한, 사행(蛇行) 형태의 유로가 형성되어 있고; 상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 외주 부분은, 매니폴드 구멍을 가지는 평판 구조이며,
상기 프레임체의 양면에는, 상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치되어, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브과 접촉하여, 연료 가스 또는 산화제 가스의 흐름을 규제하는 씰재가 배치되고,
상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면은 각각, 상기 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해 경사져있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
<발명의 효과>
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지에 의하면, 금속 세퍼레이터를 이용함에도 불구하고, 적층체를 통상의 힘으로 체결하면, 커다란 압력차(예를 들면 150 kPa)가 발생하더라도, 가스의 누설량을 20 SCCM 이하로 유지할 수 있어, 가스의 혼합을 억제할 수 있다. 또, MEA와 세퍼레이터를 적층할 때의 위치 결정이 쉬우며, 위치 어긋남도 발생하기 어렵다.
도 1a는 실시형태 1의 연료 단전지의, MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터 및 스페이서 프레임체의 사시도이며, 적층전의 연료 단전지의 형태가 도시된다.
도 1b는 도 1a에 도시된 연료전지 2개를 적층한 적층체의 단면도이다.
도 2는 실시형태 2의 연료 단전지의, MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터 및 스페이서 프레임체의 사시도이며, 적층전의 연료 단전지의 형태가 도시된다.
도 3은 실시형태 3의 연료 단전지의, MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터 및 스페이서 프레임체의 사시도이며, 적층전의 연료 단전지의 형태가 도시된다.
도 4a는 실시형태 4의 연료 단전지의, MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터 및 스페이서 프레임체의 사시도이며, 적층전의 연료 단전지의 형태가 도시된다.
도 4b는 도 4a의 애노드 세퍼레이터와 스페이서 프레임체의 서로의 접촉면을 나타낸다.
도 4c는 도 4a의 MEA 유지 프레임체와 애노드 세퍼레이터의 서로의 접촉면을 나타낸다.
도 4d는 도 4a의 캐소드 세퍼레이터와 스페이서 프레임체의 서로의 접촉면을 나타낸다.
도 4e는 도 4의 연료전지의 단면도이다.
도 4f는 도 4의 연료전지의 단면도이다.
도 5의 (a)는 도 1에 있어서의 스페이서 프레임체의 A-A 단면을, (b)는 도 1에 있어서의 세퍼레이터의 B-B 단면을, (c)는 도 1에 있어서의 세퍼레이터의 C-C 단면을, (d)는 도 1에 있어서의 MEA 보지 프레임체의 D-D 단면을 나타내는 도면이다. 거기에 포함되는 각 부재가 적층 방향에 대해 경사져있는 상태를 나타낸다.
도 6은 종래의 금속 세퍼레이터를 나타내는 도면이다.
도 7은 종래의 금속 세퍼레이터를 나타내는 도면이다.
도 8은 종래의 금속 세퍼레이터를 나타내는 도면이다.
도 9는 비교예에 따른 연료 단전지의, MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터 및 스페이서 프레임체의 사시도이며, 적층전의 연료 단전지의 형태가 도시된다.
도 10은 복수의 연료 단전지의 적층체를 체결하여, 연료전지 스택을 제작하는 모습을 나타내는 도면이다.
<부호의 설명>
10, 10', 10": MEA 보지 프레임체
11 : MEA
13 : 씰재
14-1, 14-2, 14-3 : 프레임의 내주에 배치된 씰재
15 : 유턴을 위한 오목부
16 : 연료 가스 매니폴드 구멍
16-1 : 연결로
17 : 냉각수 매니폴드 구멍
18 : 산화제 가스 매니폴드 구멍
20, 20', 20" : 애노드 세퍼레이터
21-1, 21-2 : 리브의 길이 방향 단면(端面)
30, 30', 30" : 캐소드 세퍼레이터
31-1, 31-2 : 리브의 길이 방향 단면(端面)
40, 40', 40" : 스페이서 프레임체
41 : 유턴을 위한 오목한 부분
42, 42', 42-1, 42-2 : 프레임의 내주에 배치된 씰재
43 : 연결로
44 : 씰재
90 : 집전판
91 : 절연판
92 : 배관부착 측판
93 : 볼트
94 : 너트
100, 110, 120 : 금속 세퍼레이터
101, 111, 121 : 세퍼레이터 유로
102, 112, 122 : 씰재
1. 본 발명의 연료 단전지에 대해서
본 발명의 연료 단전지는, 1) 고분자 전해질막과, 고분자 전해질막을 사이에 개재한 연료극 및 산화극을 프레임내에 보지하는 프레임체, 2) 연료극에 적층된, 연료 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 애노드 세퍼레이터, 3) 산화극에 적층된, 산화제 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 캐소드 세퍼레이터를 가지며, '고체 고분자형 연료전지'등으로 불린다.
애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터에 대해서:
본 발명의 연료 단전지의 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터는, 금속제 세퍼레이터('금속 세퍼레이터'라고도 부름)인 것이 바람직하다. 금속 세퍼레이터의 단면은 파형형상을 가지며, 세퍼레이터의 표면에는 홈과 리브가 교대로 형성되어 있다. 금속 세퍼레이터의 두께는 거의 일정하며, 파형단면의 두께도 거의 일정하다. 즉, 금속 세퍼레이터의 제1면에는 홈과 리브가 교대로 형성되어 있으며; 그 홈과 리브에 대응하는 개소의 제1 면의 이면에는, 리브와 홈이 각각 형성되어 있다. 금속 세퍼레이터는 금속판을 프레스 가공해 파형 형태로 함으로써 제작될 수 있다. 세퍼레이터에 형성된 홈과 리브 중 홈에 유체(연료 가스 또는 산화 가 스, 혹은 냉각수)가 흐른다. 즉, 홈이 세퍼레이터 유로가 된다.
애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에는 유로가 형성되고, 즉 홈과 리브가 형성되고; 외주 부분은 평판 형상으로, 매니폴드 구멍이 형성되어 있지만, 유로는 형성되어 있지 않다. 매니폴드 구멍이란, 연료전지의 매니폴드를 구성하는 구멍이며, 연료 가스, 산화제 가스 또는 냉매(예를 들면 냉각수)가 흐르는 구멍이다.
유로가 형성되어 있는 세퍼레이터의 중앙 부분은, 후술하는 프레임체의 내부에 보지되는 MEA 전극(연료극 또는 산화극)에 상대하여, 그 전극면과 동일한 형상과 동일한 면적을 가지는 것이 바람직하다.
또, 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성되는 유로는 직선 형상이어도 좋고(도 1a 등 참조), 사행(蛇行) 형상이어도 좋다(도 4a 등 참조). 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성되는 유로가 직선 형상인 경우에는, MEA를 보지하는 프레임체(후술)에, 유로가 유턴하기 위한 오목부가 형성되어 있을 필요가 있다(도 1a에 있어서의 15를 참조).
한편, 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성되는 유로가 사행 형상일 경우에는, 유로 자체가 유턴되어 있으므로, MEA를 보지하는 프레임체(후술)에, 유로가 유턴하기 위한 부재(오목부)를 설치할 필요는 없다(도 4a 참조). 유로를 사행 형태로 하면, 매니폴드 구멍에서 유로로의 연결구 이외로부터 외부로의 가스 누설을 보다 확실하게 방지할 수 있다.
애노드 세퍼레이터는 연료극에 적층된다. 애노드 세퍼레이터의 연료극과 접 하는 면의 유로에는 연료 가스가 흐르게 된다. 한편, 캐소드 세퍼레이터는 산화극에 적층된다. 캐소드 세퍼레이터의 산화극과 접하는 면의 유로에는 산화제 가스가 흐르게 된다.
세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브 중, 적어도 중앙 부분과 외주 부분의 경계에 있는 리브는, 세퍼레이터의 면에 대해서 수직이 아니고 경사져서 돌출되어 있는 것이 바람직하다(도 1이나, 도 5의 (b), (c)를 참조). 예를 들면 도 1a에 도시된 바와 같이, '리브의 길이 방향의 단면(端面)(도 5의 (c)참조)'이나 '리브의 측면(도 5의 (b)참조)'이, 세퍼레이터면으로부터 경사져서 튀어나와 있다. 적어도 '리브의 길이 방향의 단면(端面)'은, 경사져 튀어나와 있는 것이 바람직하다. 과잉한 힘으로 체결하는 일 없이, 유로단부로부터의 가스 누설을 억제하기 위해서이다. 물론, '리브의 측면'도 경사져 있는 것이 바람직하다. 세퍼레이터를 MEA에 적층할 때의 위치 결정이 보다 용이하게 되기 때문이다.
세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계에 있는 리브는, MEA를 보지하는 프레임체(후술)의 전극(산화극 또는 연료극)의 주위를 따라 배치된 씰재(도 1a나 도 1b에 있어서의 14나, 도 5의 (d)를 참조)와 당접한다. MEA의 전극 주위를 따라 배치된 씰재도 경사져 있으며, 그 경사 각도가 상기 리브의 경사 각도에 대응하여 일치되어 있다.
한편, 세퍼레이터의 외주 부분(중앙 부분을 덮는 주위의 영역)은 평판 형상이며, 매니폴드 구멍이 형성되어 있다. 애노드 세퍼레이터의 외주 부분에는, 적어도 연료 가스 매니폴드 구멍과 냉각수 매니폴드 구멍이 형성되어 있는 것이 바람직 하지만, 산화제 가스 매니폴드 구멍은 있어도(도 1a 등 참조) 없어도(도 3 참조) 괜찮다. 또, 캐소드 세퍼레이터의 외주 부분에는, 적어도 산화제 가스 매니폴드 구멍과 냉각수 매니폴드 구멍이 형성되어 있는 것이 바람직하지만, 연료 가스 매니폴드 구멍은 있어도(도 1a 등 참조) 없어도(도 3 참조) 괜찮다. 도 3에 도시된 것처럼, 매니폴드 구멍을 생략함으로써, 프레임체나 MEA에 비해 비중이 큰 금속제 부재의 체적을 줄여 연료전지의 중량을 경감시킬 수 있다.
MEA를 보지하는 프레임체에 대해서:
MEA를 보지하는 프레임체는, 프레임 내부에 고분자 전해질막과, 이를 사이에 개재한 연료극와 산화극을 프레임 내부에 보지한다. 고분자 전해질막과 연료극 및 산화극은, 서로 적층되어 일체화됨으로써 MEA로 되어 있는 것이 바람직하며, MEA의 외주에 프레임체가 배치되어, MEA를 보지하고 있는 것이 바람직하다.
MEA를 보지하는 프레임체의 프레임 내부는, 전술한 세퍼레이터의 중앙 부분과 동일한 형상과 면적을 가진다. 즉, 프레임 내부에 노출된 전극(연료극 및 산화극)은, 세퍼레이터의 중앙 부분(유로가 형성된 영역)과 상대(相對)한다.
프레임의 내주에는 씰재가 배치된다. 즉, 프레임 내부에 보지된 연료극 또는 산화극의 외주를 따라 씰재가 배치된다. 그 때문에, 프레임의 내주에 배치된 씰재와 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브가 당접한다.
프레임의 내주에 배치된 씰재(즉, 전극의 주위를 따라 배치된 씰재)가 적어도 일부는, 경사져 있는 것을 특징으로 한다. 상술한 바와 같이, 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브는 경사져 있으므로, 리브에 당접하는 씰재도 리 브의 경사에 맞추어 경사져 있다. 즉, 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 '길이 방향의 단면(端面)'이 경사져 있을 경우에는, '길이 방향의 단면'에 접촉하는 개소의 씰재가 경사져 있으면 되며, '리브의 측면'이 경사져 있다면, '리브의 측면'에 접촉하는 개소의 씰재가 경사져 있으면 된다.
'리브의 길이 방향의 단면'과, 이와 접촉하는 씰재의 접촉면이 경사져 있으면, 유로단부로부터의 가스 누설이 효과적으로 억제된다. 또, '리브의 측면'과, 이와 접촉하는 씰재의 접촉면이 경사져 있으면, MEA와 세퍼레이터의 위치 결정이 용이하게 된다.
세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 유로가 직선 형태일 때는, MEA를 보지하는 프레임체에'유로가 유턴하기 위한 오목부'가 형성되어 있다(도 1a의 15등을 참조). '유로가 유턴하기 위한 오목부'는, 프레임체 중 세퍼레이터의 직선 형상의 유로의 유로단부에 대응하는 부분에 형성되어 있다. 유로가 유턴하기 위한 오목부는, 유로를 흐르는 유체(반응 가스 또는 냉각수)가, 전극면 전체에 순차적으로 널리 퍼지도록 유체의 흐름을 규제한다. 유체의 흐름을 규제하기 위해서는'유로가 유턴하기 위한 오목부'를 복수의 영역으로 구분지으면 된다. 도 1a에 도시된 MEA를 보지하는 프레임체(부호 10 참조)의 유로단부에 대응하는 부분에는 유로가 유턴하기 위한 오목부가 3개씩 형성되어 있다. 따라서, 공급 매니폴드로부터 유로로 공급되는 유체는 3.5 왕복하여, 배출 매니폴드로부터 배출된다.
한편, 세퍼레이터의 유로가 사행 형상일 때는, MEA를 보지하는 프레임체에 유로가 유턴하기위한 오목부가 형성되어 있을 필요는 없다.
상기 MEA를 보지하는 프레임체에는, 프레임의 내주에 배치된 씰재와 함께, 유로를 외부나 다른 유로로부터 밀폐하는 씰재가 형성되어 있어도 좋다(도 1a에 있어서의 부호 13 참조). 이러한 씰재와 프레임체는 동일한 소재로 일체 성형되어 있는 것이 바람직하다. 일체 성형함으로써, 씰재의 변형량이 저감되어 압축 영구왜곡을 작게 할 수 있으므로, 씰재의 내구성이 향상된다.
세퍼레이터의 리브와 MEA를 보지하는 프레임체의 프레임 내주에 배치된 씰재와의 관계에 대해서:
상술한 바와 같이, 본 발명의 연료 단전지의 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브와, MEA를 보지하는 프레임체의 프레임 내주에 배치된 씰재가 접촉하고 있다. 본 발명의 연료 단전지는, 이 접촉면이 연료 단전지의 적층 방향에 대해서 평행이 아니라 경사져 있는 것을 특징으로 한다. 보다 구체적으로, 이 접촉면의 법선이, 접촉되어 있는 세퍼레이터를 향하고 있으면서 또 프레임의 내주를 향하고 있다.
특히, 세퍼레이터의 리브의 길이 방향의 단면과, 프레임체의 씰재와의 접촉면이, 프레임체로부터 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해서 경사져 있는 것이 바람직하다.
경사의 정도는, 엄밀하게 규정되는 것은 아니지만, 적층 방향에 대해서 30~45о 경사져 있는 것이 바람직하다.
상기 접촉면이 연료 단전지의 적층 방향에 대해서 경사져 있음으로써, 아래 의 효과를 얻을 수 있다.
1) 연료 단전지를 통상의 체결력으로 체결하면, 프레임체의 프레임 내주에 배치된 씰재가 세퍼레이터 유로를 보다 확실하게 씰링할 수 있다. 접촉면을 비스듬하게 함으로써, 프레임체의 씰재와 세퍼레이터의 리브에 양자의 전(全)접촉면에 걸쳐서 체결력이 균일하게 전해지기 쉽게 되기 때문이다. 특히, 리브의 길이 방향의 단면과 씰재와의 접촉면이 경사져 있으면, 유체의 씰링이 보다 확실하게 된다.
2) MEA를 보지하는 프레임체와, 세퍼레이터의 적층에 있어서의 위치 어긋남이 발생하기 어려워진다. 경사를 따라 적층하면 적절한 위치에 배치하기 쉽기 때문이다.
2. 본 발명의 연료전지에 대해서
본 발명의 연료 단전지 2개 이상을 적층하여 연료전지를 제작할 수 있다. 이 때, 연료 단전지들 사이에 '스페이서 프레임체'를 배치해도 좋다. 스페이서 프레임체는, 냉각수 매니폴드 구멍을 가지고, 1) 냉각수 매니폴드로부터 단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 프레임체이어도 좋고(도 1a참조), 2) 단전지들 사이의 유로에, 냉각수를 흘려보내지 않는 프레임체이어도 좋다(도 2 참조).
도 1a에 나타내는 바와 같이, 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체는, 냉각수 매니폴드로부터 전극면과 접하지 않는 면에 형성된 세퍼레이터 유로로 냉각수를 유도하기 위한 연결로를 가진다. 한편, 도 2에 나타내는 것처럼, 냉각수를 유로에 흘려보내지 않는 스페이서 프레임체는 냉각수 매니폴드와 유로와의 연결 로를 갖지 않는다.
스페이서 프레임체에 대해서:
스페이서 프레임체는, 프레임의 내주에 씰재가 배치되어 있으면서 또 그 씰재가 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와 접촉한다. 씰재와 프레임체는 동일한 소재로 일체 성형되어 있는 것이 바람직하다.
상기와 같이, 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브 (적어도 직선 형태의 리브의 길이 방향의 단면(端面))는, 세퍼레이터의 평면에 대해서 수직이 아니고 경사져서 튀어나와 있다. 따라서, 스페이서 프레임체의 내주에 배치된 씰재도, 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브에 맞추어 경사져 있는 것이 바람직하다.
보다 구체적으로는, 스페이서 프레임체의 씰재와 세퍼레이터의 중앙 부분 및 외주 부분의 경계 리브와의 접촉면이, 적층 방향에 대해서 경사져 있고, 접촉면의 법선이 접촉해 있는 세퍼레이터를 향하고 있으면서 또, 스페이서 프레임체의 내측을 향하고 있는 것이 바람직하다. 적층 방향에 대한 경사 각도는 약 30о~45о가 바람직하다.
스페이서 프레임체의 한쪽 면에는 애노드 세퍼레이터가, 또 다른 한쪽 면에는 캐소드 세퍼레이터가 적층된다. 따라서, 스페이서 프레임체의 내주에 배치된 씰재는, V자 형상으로 되어 있는 것이 바람직하다(도 1a나 도 5의 (a) 등 참조). 씰재를 V자 형상으로 함으로써, 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터 어느 리 브와의 접촉면도 경사지게 할 수가 있다.
상기와 같이, 단전지들 사이에 배치되는 스페이서 프레임체는, 단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 프레임체이어도 좋고, 흘려보내지 않는 프레임체이어도 좋다. 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체가 1개의 연료 단전지마다 배치되어 있어도 좋고, 2개 이상의 연료 단전지마다 배치되어 있어도 괜찮다.
냉각수를 세퍼레이터 유로에 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체에 대해서:
세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 유로가 직선 형상일 때, 단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체는, 유로를 흐르는 냉각수가 유턴하기 위한 오목한 부분(도 1a에 있어서의 부호 41 참조)을 가지고 있는 것이 바람직하다. 냉각수가 유턴하기 위한 오목한 부분은, 냉각수가 면 전체에 순차적으로 널리 퍼지도록 흐름을 규제하는 것이 바람직하다. 그 때문에 도 1a에 나타내는 것처럼, 스페이서 프레임체에, 유턴하기 위한 오목한 부분이 복수 형성되어 있다. 이 유턴하기 위한 오목한 부분의 경계가 되는 씰재와 세퍼레이터의 리브의 길이 방향의 단면이, 적층 방향에 대해서 비스듬하게 당접하면, 씰링 효과가 높아져 과잉한 체결력이 불필요하게 된다.
또, 스페이서 프레임체의 씰재(도 1a에 있어서의 부호 42-1 및 42-2를 참조)와, 세퍼레이터의 리브가 비스듬하게 접촉을 함으로써, 스페이서 프레임체와 세퍼레이터의 적층에 있어서의 위치 어긋남이 발생하기 어렵게 된다.
냉각수를 세퍼레이터 유로에 흘려보내지 않는 스페이서 프레임체에 대해서:
단전지들 사이의 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내지 않는 스페이서 프레임체는, 세퍼레이터 유로의 형상과 상관없이, 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 전체의 리브(리브의 길이 방향의 단면이나, 리브의 측면을 포함함)와 접촉하는 씰재를 가지는 것이 바람직하다. 그리고, 스페이서 프레임체의 씰재와 경계 리브와의 접촉면이, 적층 방향에 대해서 경사져 있으면, 씰링 효과가 향상되고, 또 위치 결정이 용이하게 된다.
[실시형태 1]
도 1a에는, 1) 각 세퍼레이터의 중앙 부분에 직선 형상의 유로가 형성되어, MEA를 보지하는 프레임체에 유로의 유턴부가 형성되고, 또 2) 연료 단전지들 사이에 배치된 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체가 배치된 연료 단전지의, 적층전의 형태가 도시된다.
도 1a에는, MEA를 보지하는 프레임체(MEA 보지 프레임체)(10), 애노드 세퍼레이터(20), 캐소드 세퍼레이터(30), 스페이서 프레임체(40)의 각각의 사시도가 도시된다. 도 5의 (a)는 스페이서 프레임체(40)의 A-A 단면을, 도 5의 (b)는 세퍼레이터(20 및 30)의 B-B 단면을, 도 5의 (c)는 세퍼레이터(20 및 30)의 C-C 단면을, 도 5의 (d)는 MEA 보지 프레임체(10)의 D-D 단면을 나타낸다.
MEA 보지 프레임체(10)는, MEA(11)(예를 들면, 세로 150 mm×가로 150 mm)의 주위에, 폴리프로필렌제 프레임체(세로 220 mm×가로 220 mm)를 인서트 성형함으로써 제작될 수 있다.
MEA 유지 프레임체(10)의 프레임에는, 복수의 오목부(15)가 형성되어 있다. 오목부(15)는 세퍼레이터의 유로를 흐르는 반응 가스가 유턴하기 위한 영역이 된다. 오목부(15)는, 프레임체(10)의 양면(애노드측과 캐소드측)의 양방에 마련되어 있다(캐소드측은 도시하지 않음).
MEA 보지 프레임체(10)는, 프레임의 내주에 배치된(즉, 프레임체(10)에 보지된 MEA(11)의 외주를 따라 배치된) 씰재(14)(14-1, 14-2, 14-3을 포함함)를 가진다. 또, 외부로의 가스 누설을 방지하는 씰재(13)도 가진다. 각 씰재는, 불소 고무를 2색 성형함으로써 형성될 수 있다.
씰재(13)는, 외부로 가스가 새지 않도록, 각 매니폴드 구멍(16~18)(연료 가스 매니폴드 구멍(16), 냉각수 매니폴드 구멍(17), 산화제 가스 매니폴드 구멍(18)) 및 MEA(11)를 각각 에워싼다. 씰재(13 및 14)는, 프레임체(10)의 양면(애노드측과 캐소드측)에 마련되어 있다(애노드측은 도시하지않음).
씰재(14)의 일부(14-1 및 14-3)의 두께(MEA로부터의 높이)는, 세퍼레이터(20 및 30)에 형성된 유로의 높이(리브의 높이)와 동일한 것이 바람직하지만, 씰재(14)중 다른 일부, 즉 프레임체(10)의 오목부(15)에 형성된 씰재(14-2)나, 연료 가스 매니폴드 구멍(16)과의 연결로(16-1)에 형성된 씰재(14)나, 산화제 가스 매니폴드 구멍(18)과의 연결로(도시하지 않음)에 형성된 씰재(14)의 두께는, 세퍼레이터에 형성된 유로의 높이보다 낮을 필요가 있다. 반응 가스의 흐름을 확보하기 위해서이다.
씰재(14)(14-1, 14-2, 14-3을 포함함)는, 각 부재(10, 20, 30 및 40)의 적층 방향과 평행은 아니고, 경사지게 형성되어(도 5의 (d)를 참조), 테이퍼(taper) 형 상으로 되어 있다. 구체적으로는, MEA를 보지하는 프레임체(10)로부터, 각 세퍼레이터(애노드 세퍼레이터(20) 또는 캐소드 세퍼레이터(30))로의 적층 방향에 대해서 씰재(14)는 테이퍼 형상으로 경사져 있다.
애노드 세퍼레이터(20)와 캐소드 세퍼레이터(30)는, 그 중앙부분에 복수의 직선 형상의 홈과 리브가 형성되어 있다. 형성된 리브의 단면(端面) 및 측면은, 세퍼레이터 면으로부터 수직은 아니고, 수직 방향에 대해서 약 30о 경사져서 돌출되어 있다.
애노드 세퍼레이터(20)는 MEA 보지 프레임체(10)의 연료극 측에 적층되어, 애노드 측에 형성된 유로의 리브 단부(21-1) 및 측면이 MEA 보지 프레임체(10)의 씰재(14)에 당접한다. 한편, 캐소드 세퍼레이터(30)는 MEA 보지 프레임체(10)의 산화극 측에 적층되고, 캐소드측에 형성된 유로의 리브 단면(31-2) 및 측면은 MEA 보지 프레임체(10)의 씰재(14)(도시하지 않음)와 당접한다.
스페이서 프레임체(40)는, 폴리프로필렌제 프레임체(예를 들어, 세로 210 mm×가로 210 mm)의 프레임 내주에 씰재(42)(42-1 및 42-2를 포함함)를 형성하고, 다시 연료 가스 매니폴드 구멍(16) 및 산화제 가스 매니폴드 구멍(18) 및 스페이서 프레임체(40)의 프레임 공동을 둘러싸는 씰재(44)를 형성함으로써 얻어진다. 씰재(44)는 냉각수나 반응 가스가 외부로 새는 것을 방지한다. 각 씰재는, 불소 고무를 2색 성형함으로써 형성된다.
스페이서 프레임체(40)의 프레임 내주에 배치된 씰재(42)는, 애노드 세퍼레 이터(20) 및 캐소드 세퍼레이터(30)의 중앙 부분에 형성되어 있는 리브 외주(리브의 단면(端面) 및 측면)와 당접한다. 그 때문에, 각 부재(10, 20, 30, 40)의 적층 방향과 평행은 아니고, V자 형상으로 형성되어 있다(도 5의 (a)를 참조).
도 1b는, 도 1a에 도시된 연료 단전지 2개를 적층한 적층체의 유로단부 부근(연료 가스 매니폴드 구멍(16) 부근)의 단면도이다. 도 1b에 나타내는 것처럼, 애노드 세퍼레이터(20), 캐소드 세퍼레이터(30) 및 스페이서 프레임체(40)의 바깥 프레임을, MEA 보지 프레임체(10)의 바깥 프레임보다 작게 하는 것이 바람직하다. 즉, 연료 단전지의 측면은, MEA 보지 프레임체(10)의 외주면으로 덮이도록 하여, 세퍼레이터(20, 30)나 스페이서 프레임체(40)의 외주면이 노출하지 않도록 하는 것이 바람직하다.
도 1b에 나타낸 것처럼, 단전지들이 적층되면, 애노드 세퍼레이터(20)의 냉각수측의 리브 단면(21-2)은, 스페이서 프레임체(40)의 씰재(42-1)와 당접한다. 한편, 캐소드측 세퍼레이터(30)의 냉각수측의 리브 단면(31-2)도 스페이서 프레임체(40)의 씰재(42-1)와 당접한다. 이와 같이, 씰재(42-1)는 V자 형상으로 되어 있다.
연료 가스는, 매니폴드 구멍(16)으로부터 연결로(16-1)를 지나, 애노드 세퍼레이터(20)의 유로(MEA(11)와, 애노드 세퍼레이터(20)의 리브의 측면으로 둘러싸인 영역)에 들어간다. MEA 보지 프레임체(10)의 오목부(15)에 도달한 연료 가스는(오목부(15)는 애노드 세퍼레이터(20)의 외주부로 규정된 공간임), 진행 방향을 180о 전환하여 인접하는 유로에 유입한다. 이 동작을 반복하여 배출 매니폴드 구멍(도시하지 않음)으로 배출된다.
산화제 가스도, 마찬가지로 매니폴드 구멍(18)으로부터 캐소드 세퍼레이터(30)의 유로에 들어가 다시 유로를 통해 배출된다.
냉각수는, 냉각수 매니폴드 구멍(17)으로부터 연결로(43)를 지나, 캐소드 세퍼레이터(30)의 유로(냉각수측)와 애노드 세퍼레이터(20)의 유로(냉각수측)에 들어간다. 오목한 부분(41)에 도달한 냉각수는 진행 방향을 180о 전환하여 인접하는 유로로 유입한다. 이 동작을 반복하여 매니폴드 구멍(17)(배출측)으로 배출된다.
도 10은, 2 이상의 연료 단전지의 적층체를 집전판으로 감싸 연료전지로 만든 모습을 나타낸다. 각 연료 단전지는, MEA 보지 프레임체(10), 애노드 세퍼레이터(20), 캐소드 세퍼레이터(30) 및 스페이서 프레임체(40)를 포함한다. 구체적으로는, 2개 이상의 연료 단전지의 적층체의 양단을 집전판(90), 절연판(91), 다시 배관부착 측판(92)으로 감싸고, 볼트(93)와 너트(94)로 체결하여 연료전지(연료전지 스택)를 얻는다.
[실시형태 2]
도 2는, 1) 각 세퍼레이터에 직선 형상의 유로가 형성되고, MEA를 보지하는 프레임체에 유로의 유턴부가 형성되고, 또 2) 연료 단전지들 사이에 배치된, 연료 단전지들 사이에 냉각수를 흘려보내지 않는 스페이서 프레임체를 가지는 연료 단전지의 적층전의 형태가 도시된다.
도 2는, MEA 보지 프레임체(10), 애노드 세퍼레이터(20), 캐소드 세퍼레이터(30), 스페이서 프레임체(40')의 사시도이다. MEA 보지 프레임체(10), 애노드 세퍼레이터(20), 캐소드 세퍼레이터(30)는, 실시형태 1의 연료 단전지(도 1a)와 동일하다.
한편, 도 1a에 도시된 연료 단전지는 스페이서 프레임체(40)를 가지는데 비해, 도 2에 도시된 연료 단전지는 스페이서 프레임체(40')를 가지는 점에서 다르다. 즉, 실시형태 2의 연료전지의 냉각수는, 적층되는 연료 단전지들 사이의 유로로는 흐르지 않는다. 즉, 냉각수는 연료 단전지의 외주를 흐른다.
스페이서 프레임체(40')는, 연료 가스 매니폴드 구멍(16), 냉각수 매니폴드 구멍(17) 및 산화제 가스 매니폴드 구멍(18)의 주위를 둘러싸는 씰(44)을 가진다. 또, 스페이서 프레임체(40')의 프레임 내주에 배치된 씰재(42')도, 도 1에 있어서의 씰재(42)(42-1과 42-2를 포함함)와 달리, 프레임체(40')의 프레임의 전체 내주에 마련되어 있다. 그 때문에, 스페이서 프레임체(40')는, 냉각수 매니폴드 구멍(17)과 냉각수 유로와의 연결로(도 1의 연결로(43)를 참조)를 갖지 않는다.
[실시형태 3]
도 3은, 1) 각 세퍼레이터에 직선 형상의 유로가 형성되고, MEA를 보지하는 프레임체에 유로의 유턴 부분이 형성되며, 2) 연료 단전지들 사이에 배치되어, 세퍼레이터의 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체가 배치되고, 3) 각 세퍼레이터에는, 연료 가스 매니폴드 구멍 또는 산화제 가스 매니폴드 구멍의 어느 것만 형성되어 있는 연료 단전지의 적층전의 형태를 나타낸다.
도 3은, MEA 보지 프레임체(10), 애노드 세퍼레이터(20'), 캐소드 세퍼레이터(30'), 스페이서 프레임체(40)의 사시도이다. MEA 보지 프레임체(10), 스페이서 프레임체(40)는, 실시형태 1의 연료 단전지(도 1a)와 동일하다.
한편, 도 3에 나타낸 연료 단전지는 애노드 세퍼레이터(20')와 캐소드 세퍼레이터(30')를 가지는 점에서, 애노드 세퍼레이터(20)와 캐소드 세퍼레이터(30)를 가지는 연료 단전지(도 1)와 다르다. 즉, 애노드 세퍼레이터(20')에는, 연료 가스 매니폴드 구멍(16)과 냉각수 매니폴드 구멍(17)이 형성되어 있지만, 산화제 가스 매니폴드 구멍을 갖지 않으며, 산화제 가스 매니폴드 구멍이 형성되어야 할 부위가 삭제되어 있다. 한편, 캐소드 세퍼레이터(30')는, 산화제 가스 매니폴드 구멍(18)과 냉각수 매니폴드 구멍(17)이 형성되어 있지만, 연료 가스 매니폴드 구멍을 갖지 않으며, 연료 가스 매니폴드 구멍이 형성되어야 할 부위가 삭제되어 있다.
[실시형태 4]
도 4a에는, 1) 세퍼레이터에 사행 형상의 유로가 형성되어, MEA를 보지하는 프레임체에 유로의 유턴 부분이 없고, 2) 연료 단전지들 사이에 배치되어 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체가 배치되는 연료 단전지의 적층전의 형태가 도시된다.
도 4a는, MEA 보지 프레임체(10'), 애노드 세퍼레이터(20"), 캐소드 세퍼레이터(30"), 스페이서 프레임체(40")의 사시도이다.
애노드 세퍼레이터(20")의 애노드 면과 그 이면의 냉각수 면, 및 캐소드 세퍼레이터(30")의 캐소드 면과 그 이면의 냉각수 면의 전극과 상대하는 영역(중앙 부분)에는, 입구에서 출구까지의 턴(turn)부를 가지는 유로가 형성되어 있다. 이 때문에, MEA 보지 프레임체(10')와 스페이서 프레임체(40")는, 도 1에 있어서의 오목부(15)나 오목한 부분(41)(유체가 유턴하기 위한 영역)을 갖지 않는다.
도 4b에는, 애노드 세퍼레이터(20")의 냉각수로측의 면과, 스페이서 프레임체(40")의 애노드측의 면이 도시된다. 즉, 애노드 세퍼레이터(20")와 스페이서 프레임체(40")의 서로 접촉하는 면이 도시되어 있다. 스페이서 프레임체(40")의 씰재(42)가 세퍼레이터(20")의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브에 접촉한다. 화살표 Z는, 냉각수가 흐르는 방향을 나타낸다.
도 4c에는, 애노드 세퍼레이터(20")의 MEA측의 면과, MEA 보지 프레임체(10')의 전극면이 도시된다. 즉, 애노드 세퍼레이터(20")와 MEA 보지 프레임체(10')의 서로 접촉하는 면이 나타나 있다. MEA 보지 프레임체(10')의 씰재(14)가 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브에 접촉한다.
도 4d에는, 캐소드 세퍼레이터(30")의 냉각수로측의 면과, 스페이서 프레임체(40")의 캐소드측의 면이 나타난다. 즉, 캐소드 세퍼레이터(30")와 스페이서 프레임체(40")의 서로 접촉하는 면이 도시되어 있다. 스페이서 프레임체(40")의 씰재(42)가 캐소드 세퍼레이터(30")의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브에 접촉한다.
도 4e 및 도 4f는, 2개의 연료 단전지(MEA 보지 프레임체(10'), 애노드 세퍼레이터(20"), 캐소드 세퍼레이터(30"), 스페이서 프레임체(40")의 적층체)의 적층체의 단면도이다. 도 4e는 도 4b 내지 도 4d의 X-X선에 따른 단면이고,도 4F는 도 4b 내지 도 4d의 Y-Y선에 따른 단면이다.
<실시예>
이하에서 본 발명을, 실시예를 참조해서 설명하지만, 본 발명의 범위는 이것으로 한정되지 않는다.
[실시예 1]
실시형태 1에 대응하는 MEA 보지 프레임체, 애노드 세퍼레이터, 캐소드 세퍼레이터, 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체(도 1)를 제작했다.
MEA 보지 프레임체의 제작:
아세틸렌 블랙계 카본 분말에, 평균 입도 약 30Å의 백금 입자를 25 중량% 담지시켜 캐소드 촉매를 얻었다. 또, 아세틸렌 블랙계 카본 분말에, 평균 입도 약 30Å의 백금-루테늄 합금 입자를 25 중량% 담지시켜 애노드 촉매를 얻었다.
이 촉매 분말들을 이소프로필알콜에 분산시키고 퍼플루오로 카본 설폰산 분말의 에틸 알콜 분산액과 혼합하여 페이스트 형상으로 했다. 얻어진 페이스트의 각각을, 스크린 인쇄법을 이용해, 두께 250μm의 카본 부직포의 한쪽 면에 도포하여 촉매층을 형성했다. 얻어진 각각의 전극의 촉매층에 포함되는 촉매 금속량을 0.3 mgc/m2, 퍼플루오로 설폰산의 양을 1.2 mgc/m2로 했다. 얻어진 캐소드 전극과 애노드 전극은 촉매 재료 이외는 동일 구조로 했다.
이 전극의 각각을, 그것보다 한 단계 큰 면적을 가지는 고분자 전해질막의 중심부의 양면에 배치했다. 고분자 전해질막은, 퍼플루오로 설폰산의 박막(두 께:30μm)으로 했다. 또한, 소정 크기(155 mm×155 mm)로 잘라낸 불소계 고무 시트(두께:250μm)를 노출되어 있는 고분자 전해질막의 양측의 외주부에 전극의 일부를 개재하여 배치하고, 핫 프레스에 의해 접합 일체화시켜 MEA로 했다.
이와 같이 제작한 MEA를 이용해서, 실시형태 1에서 설명한 MEA 보지 프레임체를 제작했다.
세퍼레이터의 제작:
두께 0.3 mm의 SUS316판(220 mm×220 mm)의 중앙부(155 mm×155 mm)를 프레스 가공하여, 5.6 mm 피치(홈폭 2.8 mm)의 파형으로 했다. 홈의 깊이(리브의 높이)는 약 1 mm로 했다. 프레스 가공은, SUS316 판재의 압연 방향과 파형 홈의 길이 방향이 평행이 되도록 행하였다.
SUS판의 중앙부에 형성된 리브의 단면 및 측면은, SUS판의 표면으로부터 수직은 아니고 경사시켜 돌출시켰다. 구체적으로는, 표면으로부터의 수직 축에 대해서 외측으로 30о 경사지게 했다.
SUS판의 중앙부를 프레스 가공(제1 공정)한 후에, 다시 SUS판의 주변부(평면)의 왜곡을 없애기 위한 가압과, 매니폴드 구멍 형성을 위한 펀칭을 동시에 행하였다(제2 공정).
MEA 보지 프레임체에 보지된 MEA의 외주(즉, MEA 보지 프레임체의 프레임 내주)에 씰재를 배치했다. 배치된 씰재는 세퍼레이터의 중앙 부분과 외주 부분의 경계 리브(리브의 단면 또는 측면)와 당접하도록 했다. 즉, 씰재와 세퍼레이터의 리 브의 단면 또는 측면과의 접촉면은 적층 방향에 대해서 30о 경사져 있다.
캐소드 세퍼레이터와, MEA 보지 프레임체와, 애노드 세퍼레이터와, 냉각수를 흘려보내기 위한 스페이서 프레임체의 적층체인 단전지를, 50 셀 적층했다. 또, 50 셀 적층체를, 표면에 금 도금을 실시한 동판으로 되어있는 집전판을 폴리페닐렌 설파이드제 절연판을 사이에 개재하여 스텐레스제 측판으로 감싸고, 양 측판을 체결 로드로 체결했다. 이 때, 전극의 단위 면적당 체결압이 100 N/cm2가 되도록 감압지(感壓紙)로 조정했다. 전극에 대한 압축력과 씰에 대한 가압력의 합계인 전(全)체결력은 15 kN이었다.
연료 가스 유로, 산화제 가스 유로, 및 냉각수 유로의 각각을, 150 kPa의 질소 가스로 가압한 결과, 어느 유로에 대해서도 외부로의 질소 가스 누설량은 20 SCCM 이하였다.
이상과 같이 제작한 고체 고분자형 연료전지에, 수소 이용율 70%, 산소 이용율 20%로 수소와 공기를 공급하여, 성능 시험을 행하였다. 전지 온도를 75℃, 수소측의 노점(露点)을 80℃, 공기측의 노점을 75℃로 했다. 그 결과, 1050 W(35 V-30 A)의 전력 출력을 얻었다. 이 출력을 통상 출력(100%)으로 했을 때에, 저출력(약 50%), 즉 525 W(35 V-15 A)의 출력을 얻으려면, 수소 이용율 65%, 산소 이용율 15%로 수소와 공기를 공급할 필요가 있었다.
[비교예 1]
도 7에 도시된 세퍼레이터를 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터로 하 는 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 연료전지를 제작했다. 다만, MEA 보지 프레임체 및 스페이서 프레임체의 씰재(도 1a에 있어서의 부호 14나 42)를 생략했다. 전극 단위면적당 100 N/cm2의 체결압을 부여하고, 그리고 실시예 1과 동일한 기밀성을 유지하기 위해서는, 세퍼레이터의 유로 홈에 씰(도 7의 부호 102)을 밀착시킬 필요가 있어, 50 kN의 전(全)체결력이 필요했다.
또, 세퍼레이터 유로가 직선 형상이기 때문에, 각 유로로의 연료 가스 및 산화제 가스의 유입량에 불균형이 생겨, 특히 저부하 운전시에 외주에 가까운 유로에 있어서 플러딩(flooding)이 발생하기 쉬워졌다. 이 때문에, 실시예 1과 마찬가지로 수소 이용율 70%, 산소 이용율 20%로 통상 출력이 얻어지긴 했지만, 저출력을 얻으려면, 수소 이용율 60%, 산소 이용율 12%로 수소와 공기를 흘려보낼 필요가 있었다.
[비교예 2]
도 8에 도시된 세퍼레이터를 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터로 하는 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 연료전지를 제작했다(MEA 보지 프레임체 및 스페이서 프레임체의 씰재(도 1a에 있어서의 부호 14나 42)를 생략했음). 세퍼레이터 유로는 사행 형상으로 했다. 전극 단위면적당 100 N/cm2의 체결압을 부여하고, 또, 실시예 1과 동일한 기밀성을 유지하기 위해서는, 세퍼레이터의 유로 홈에 씰(도 8의 112)을 밀착시킬 필요가 있어, 20 kN의 전(全)체결력이 필요했다.
또, 세퍼레이터 유로가 사행 형상이기 때문에, 각 유로로의 연료 가스 및 산 화제 가스의 유입량에 불균형이 생기기 어렵고, 비교예 1과 비교하면, 저부하 운전시에 플러딩이 발생하기 어려웠다. 실시예 1과 동일한 가스 이용율로, 통상 출력 및 저출력을 얻을 수 있었다.
[비교예 3]
도 9에 도시된 세퍼레이터와 MEA 보지 프레임체를 이용하는 것 이외는, 실시예 1과 동일하게 하여 연료전지를 제작했다. MEA 보지 프레임체의 유로군의 경계 부분의 씰재(122)는 절연성 부재로 했다. 전극 단위면적당 100 N/cm2의 체결압을 부여하고, 또 실시예 1과 동일한 기밀성을 유지하려면, 12 kN의 전(全)체결력이 필요했다. 그렇지만, 접촉 저항이 증대했기 때문에 소정의 전압을 얻지 못하고, 수소 이용율 70%, 산소 이용율 20%로 수소와 공기를 흘려보냈을 때에, 900W(30 V-30 A)의 출력밖에 얻을 수 없었다.
이와 같이, 실시예 1의 유효성이 확인되었다.
[실시예 2]
실시예 2에서는, 실시형태 1에서 설명한 냉각수를 흘려보내는 스페이서 프레임체를 포함한 연료 단전지('냉각 단전지'라고 함)와, 실시형태 2에서 설명한 냉각수를 흘려보내지 않는 스페이서 프레임체를 포함한 연료 단전지('비냉각 단전지'라고 함)를 교대로 적층하고, 양단은 냉각 단전지로 했다. 실시예 1과 동일하게 하여 적층체를 체결 로드로 체결했다.
통상 부하에 있어서는, 스택의 온도를 소정 온도로 유지하기에는 냉각수압 손실이 너무 커져서, 오히려 시스템 전체의 발전 효율을 저하시키는 요인이 되었다. 한편, 저부하에 있어서는, 냉각수압 손실이 실시예 1과 비교하여 크기 때문에, 적층 위치별 냉각수의 유량의 격차가 적어졌다. 그 때문에, 냉각수의 유량 부족으로 인해 온도가 너무 높아진 단전지에서, 상대습도가 저하하여, 발전 성능이 저하하는(전압이 떨어지는) 것을 방지할 수 있었다. 1000 시간의 발전 경과시에 있어서의 전압저하를 실시예 1에 비해 5%저감시킬 수 있었다.
[실시예 3]
실시예 3에서는, 실시형태 3(도 3 참조)에서 설명한 MEA 보지 프레임체와 세퍼레이터를 이용했다.
애노드 세퍼레이터는, 전극에 대응하는 부분과, 연료 가스 매니폴드 구멍의 주위 5 mm와, 냉각수 매니폴드 구멍의 주위 5 mm만으로 하여, 산화제 가스 매니폴드 구멍이 형성되는 부분의 금속판을 생략했다. 마찬가지로, 캐소드 세퍼레이터는, 전극에 대응하는 부분과, 산화제 가스 매니폴드 구멍의 주위 5 mm와, 냉각수 매니폴드 구멍의 주위 5 mm만으로 하여, 연료 가스 매니폴드 구멍이 형성되는 부분의 금속판을 생략했다.
그에 의해, 실시예 1과 비교해 세퍼레이터 단독 중량이 15% 경감되고, 적층 스택 전체의 중량이 11% 경감되었다.
실시예 1과 마찬가지로 하여 단전지를 적층한 적층체를 체결했다. 이 때의 체결압을 전극의 단위면적당 100 N/cm2로 했다. 전극에 대한 압축력과 씰에 대한 가압력을 합한 전(全)체결력은 15 kN가 되었다.
연료 가스 유로, 산화제 가스 유로, 및 냉각수 유로의 각각을, 150kPa의 질소 가스로 가압한 결과, 외부로의 누설량은 각각 20SCCM 이하였다. 발전 성능은 실시예 1과 거의 동등했다.
[실시예 4]
실시예 4에서는, 실시형태 4(도 4a 내지 도 4f를 참조)에서 설명한 MEA 보지 프레임체와 세퍼레이터를 사용했다. 애노드 세퍼레이터의 애노드면과 냉각수면의 유로 및 캐소드 세퍼레이터의 캐소드면과 냉각수면의 유로는, 유로의 입구에서 출구까지 사행 형상으로 형성되어 있다.
실시예 1의 연료 단전지와 비교하여, MEA 유지 프레임체나 스페이서 프레임체의 씰재의 테이퍼부와 세퍼레이터의 리브와의 접촉 거리가 길어지기 때문에 씰링성이 향상되었다. 특히, 저부하에 있어서 플러딩이 발생하기 어려워, 실시예 1에서는 저출력 525 W(35 V-15 A)를 얻으려면 , 수소 이용율 65%, 산소 이용율 15%로 수소와 공기를 흘릴 필요가 있었던 것에 비해, 실시예 4에서는 수소 이용율 67%, 산소 이용율 18%로 수소와 공기를 흘려보냄으로써 저출력을 얻을 수 있었다.
그렇지만, SUS316의 판재를 사행 형상으로 프레스 가공하면, 유로 턴부에 있어서 금속판의 파단이 발생하기 쉬웠다. 그 때문에, 실시예 1에 있어서의 세퍼레이터 제작의 수율(제품비율)이 거의 100%였던 것에 비해, 실시예 4에 있어서의 세퍼레이터 제작의 수율은 85%였다.
본 발명의 고분자 전해질형 연료 단전지 또는 연료전지는, 파형단면의 금속 세퍼레이터를 채용함에도 불구하고, 과대한 체결력을 필요로 하는 일 없이, 또 접촉 저항 증대를 초래하는 일 없이, 세퍼레이터 유로를 흐르는 가스의 흐름을 규제하여, 서로의 혼합을 확실하게 방지한다. 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 예를 들면 휴대용 전원, 전기 자동차용 전원, 가정내 코제네레이션(cogeneration) 시스템에 사용된다.
본 출원은, 2008년 5월 28 일에 출원한 일본 특허출원 2008-140111에 기초하는 우선권을 주장한다. 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 내용은, 모두 본 출원에 원용된다.

Claims (9)

  1. 고분자 전해질막과, 상기 고분자 전해질막을 사이에 개재한 연료극 및 산화극을 프레임 내부에 보지하는 프레임체와; 상기 연료극에 적층된, 연료 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 애노드 세퍼레이터와; 상기 산화극에 적층된, 산화제 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 캐소드 세퍼레이터를 포함한 고체 고분자형 연료 단전지로서,
    상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터를 구성하는 부재의 두께는 일정하고,
    상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분은, 상기 연료극 및 산화극과 상대하여, 표리에 홈과 리브가 교대로 형성되고, 두께가 일정한 파형단면을 가지면서 또한 직선 형상의 유로가 형성되어 있으며; 상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 외주 부분은 매니폴드 구멍을 가지는 평판 구조이며,
    상기 프레임체의 양면에는,
    상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터가 형성하는 유로가 유턴하기 위한 오목부가 형성되어 있으며,
    상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치되어, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면(端面)과 접촉하여, 연료 가스 또는 산화제 가스의 흐름을 규제하는 씰재가 배치되고,
    상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면은 각각, 상기 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해서 경사져 있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면의 법선은, 접촉해 있는 세퍼레이터를 향하고 있으면서 또한 프레임체 내측을 향하고 있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터는 금속제 세퍼레이터인, 고체 고분자형 연료 단전지.
  4. 제1항에 기재된 연료 단전지 복수 개를 적층하여 구성되는 고체 고분자형 연료전지.
  5. 제1항에 기재된 연료 단전지 복수 개를 적층하여 구성되는 고체 고분자형 연료전지로서,
    상기 연료 단전지들 사이에 적층된 스페이서 프레임체로서, 연료 단전지들 사이의 상기 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내기 위한 프레임체를 더 가지며,
    상기 스페이서 프레임체의 양면에는, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과 접촉하여, 냉각수의 흐름을 규제하는 씰재가 형성되고,
    상기 스페이서 프레임체에 형성된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면은 각각, 상기 스페이서 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해서 경사져 있는, 고체 고분자형 연료전지.
  6. 제1항에 기재된 연료 단전지 복수개를 적층하여 구성되는 고체 고분자형 연료전지로서,
    상기 연료 단전지끼리의 사이에 적층된 스페이서 프레임체이며, 연료 단전지끼리의 사이의 상기 세퍼레이터 유로에 냉각수를 흘려보내지 않는 프레임체를 더 가지고,
    상기 스페이서 프레임체의 양면에는, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과 접촉하는 씰재가 형성되어,
    상기 스페이서 프레임체에 형성된 씰재와, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면은 각각, 상기 스페이서 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해서 경사져 있는, 고체 고분자형 연료전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 세퍼레이터는, 연료 가스 매니폴드 구멍과 냉각수 매니폴드 구멍을 가지는 한편, 산화제 가스 매니폴드 구멍을 가지지 않고,
    상기 캐소드 세퍼레이터는, 산화제 가스 매니폴드 구멍과 냉각수 매니폴드 구멍을 가지는 한편, 연료 가스 매니폴드 구멍을 갖지 않는, 고체 고분자형 연료 단전지.
  8. 고분자 전해질막과, 상기 고분자 전해질막을 사이에 개재한 연료극 및 산화극을 프레임 내부에 보지하는 프레임체와; 상기 연료극에 적층된, 연료 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 애노드 세퍼레이터와; 상기 산화극에 적층된, 산화제 가스를 공급 및 배출하는 유로를 가지는 캐소드 세퍼레이터를 포함하는 고체 고분자형 연료 단전지로서,
    상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터를 구성하는 부재의 두께는 일정하고,
    상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분은, 상기 연료극 및 산화극과 상대하여, 표리에 홈과 리브가 교대로 형성되고, 두께가 일정한 파형단면을 가지면서 또한 사행 형상의 유로가 형성되어 있으며; 상기 애노드 세퍼레이터 및 캐소드 세퍼레이터의 외주 부분은, 매니폴드 구멍을 가지는 평판 구조이며,
    상기 프레임체의 양면에는, 상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치되어, 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과 접촉하여, 연료 가스 또는 산화제 가스의 흐름을 규제하는 씰재가 배치되고,
    상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면은 각각, 상기 프레임체로부터 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터로의 적층 방향에 대해서 경사져 있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 연료극 또는 산화극의 주위를 따라 배치된 씰재와 상기 애노드 세퍼레이터 또는 캐소드 세퍼레이터의 중앙 부분에 형성된 리브의 길이 방향의 단면과의 접촉면의 법선은, 접촉해 있는 세퍼레이터를 향하고 있으면서 또한 프레임체 내측을 향하고 있는, 고체 고분자형 연료 단전지.
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