JP3690667B2 - 高分子電解質型燃料電池 - Google Patents

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Description

【０００１】
技術分野
本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用される高分子電解質型燃料電池、特にその導電性セパレータ板の改良に関する。
【０００２】
背景技術
高分子電解質膜を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力と熱とを同時に発生させる。この燃料電池は、基本的には、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜、および高分子電解質膜の両面に形成された一対の電極、すなわちアノードとカソードから構成される。前記の電極は、通常、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜の表面に形成される触媒層、およびこの触媒層の外面に形成される、通気性と電子伝導性を併せ持つ拡散層からなる。
【０００３】
電極に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、二種類のガスが互いに混合したりしないように、電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスケットが配置される。ガスケットは、通常ＥＰＤＭゴム、シリコーンエラストマー、フッ素エラストマー等の耐薬品性の高いゴムまたはエラストマーが用いられる。このガスケットは、電極及び高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立てられる。これをＭＥＡ（電解質膜−電極接合体）と呼ぶ。ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定するとともに、隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に、場合によっては並列に、接続するための導電性のセパレータ板が配置される。セパレータ板のＭＥＡと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。ガス流路は、セパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータ板の表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。
【０００４】
これらの溝に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためには、燃料ガスおよび酸化剤ガスをそれぞれ供給する配管を、使用するセパレータ板の枚数に分岐し、その分岐先を直接セパレータ板の溝につなぐ配管治具が必要となる。この治具をマニホルドと呼び、上記のような燃料ガスおよび酸化剤ガスの供給配管から直接つなぎ込むタイプを外部マニホルドと呼ぶ。このマニホルドには、構造をより簡単にした内部マニホルドと呼ぶ形式のものがある。内部マニホルドとは、ガス流路を形成したセパレータ板に、貫通した穴を設け、ガス流路の出入り口をこの穴まで通し、この穴から直接燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するものである。
【０００５】
燃料電池は、運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常、１〜３セル毎に、冷却水を流す冷却部が設けられる。冷却部をセパレータ板とセパレータ板との間に挿入する形式と、セパレータ板の背面に冷却水流路を設けて冷却部とする形式とがあり、後者が多く利用される。これらのＭＥＡとセパレータ板および冷却部を交互に重ねて１０〜２００セル積層し、その積層体を集電板と絶縁板を介して端板で挟み、締結ボルトで両端から固定するのが一般的な積層電池の構造である。
【０００６】
このような高分子電解質型燃料電池は、セパレータ板は導電性が高く、かつ燃料ガスに対して気密性が高く、更に水素／酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性を持つ必要がある。このような理由で、従来のセパレータ板は、通常グラッシーカーボンや膨張黒鉛などのカーボン材料で構成し、ガス流路もその表面での切削や、膨張黒鉛の場合は型による成型で作製されていた。しかしながら近年、従来より使用されたカーボン材料に代えて、ステンレス鋼などの金属板を用いる試みが行われている。
【０００７】
従来のカーボン板の切削による方法では、カーボン板の材料コストと共に、これを切削するためのコストを引き下げることが困難であり、また膨張黒鉛を用いた方法も材料コストが高く、これが実用化のための障害と考えられている。
上述の金属板を用いる方法では、コスト低減のためプレス加工によるセパレータ板が提案されている。しかし、セパレータ板に加工されるガス流路パターンに制約が生じたり、プレス後の歪みを取り除くための後処理や伸展性に富む特殊材料を使用せざるを得なくなったりして結果的にコストメリットが低下するという問題があった。
【０００８】
発明の開示
本発明は、基本的には、波形金属板を導電性セパレータ板として用い、ガスケットとの組み合わせによりその表裏に形成されている溝をガスの流路に利用した、量産に適したガス供給・排出手段を提供することを目的とする。
【０００９】
本発明は、突条と溝とが交互に平行して設けられ、一方の面の突条および溝に対応する裏面にそれぞれ溝および突条を有する波形金属板からなる複数の導電性セパレータ板、前記セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体であって、周縁部がガスケットで被覆された水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜の一方の面に接合されたアノード、および前記電解質膜の他方の面に接合されたカソードからなる電解質膜−電極接合体、並びに前記アノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給・排出するガス供給・排出手段を具備し、前記ガス供給・排出手段が、前記波形金属板の一方の面の溝をとおしてアノードに燃料ガスを供給・排出し、前記波形金属板の他方の面の溝をとおしてカソードに酸化剤ガスを供給・排出する高分子電解質型燃料電池を提供する。
【００１０】
本発明の好ましい形態において、前記ガス供給・排出手段が、ガスのマニホルド、および前記電解質膜−電極接合体（以下ＭＥＡという）のガスケットに、前記マニホルドと前記波形金属板の溝とを連絡するように設けられたガス誘導溝を含んでいる。
本発明の他の好ましい形態において、前記ガス供給・排出手段が、前記波形金属板および前記ＭＥＡのガスケットに共通に設けられたマニホルド穴、および前記波形金属板に設置されたパッキンを含み、前記マニホルド穴および波形金属板の溝をとおしてアノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスが供給・排出されるように構成されている。
【００１１】
本発明においては、前記導電性セパレータ板が前記波形金属板およびその周縁部を被覆する第２のガスケットからなり、前記ガス供給・排出手段が、前記ＭＥＡのガスケットおよび第２のガスケットに共通に設けられたマニホルド穴、および前記第２のガスケットに設けられ、前記マニホルド穴と前記波形金属板の溝とを連絡するガス誘導溝を含んでいる。
前記の第２のガスケットを含む導電性セパレータ板が、前記波形金属板の溝の底を埋めるシール材を有し、これにより前記波形金属板の溝の深さが、前記マニホルド穴と波形金属板の溝とを連絡するガス誘導溝の深さとほぼ同じとされている。
【００１２】
本発明のさらに好ましい形態において、隣接するＭＥＡ間に２枚の波形金属板がそれらの溝および突条が相互に向き合うようにして挿入され、それら波形金属板の溝の間に形成される流路に一方の開口から他方の開口に向けて冷却水が流通されるように構成されている。
本発明の他の形態において、前記冷却水の流路となる前記波形金属板の溝の両端部側に、他の波形金属板と共通に冷却水のマニホルド穴が形成されている。
【００１３】
発明を実施するための最良の形態
本発明は、前記のように、波形金属板を導電性セパレータ板として用い、ＭＥＡが備えるガスケットおよび／またはセパレータ板自体が備えるガスケットとの組み合わせにより、その表裏に形成されている溝をガスの流路に利用して、ガスの供給・排出手段を構成する。
【００１４】
本発明の代表的な導電性セパレータ板の第１の形態では、波形金属板がＭＥＡとほぼ同じ大きさであり、波形金属板がＭＥＡと交互に積層されてセルスタックを構成する。第２の形態では、波形金属板にその周縁部を被覆するガスケットを結合して、ＭＥＡとほぼ同じ大きさの導電性セパレータ板を構成し、この導電性セパレータ板がＭＥＡと交互に積層されてセルスタックを構成する。
【００１５】
第１および第２の形態において、適宜冷却部がＭＥＡ間に挿入される。この冷却部は、第１の形態においては、２枚の波形金属板をそれらの溝が相互に向き合うように組み合わされてＭＥＡ間に挿入される。冷却水の流路は、前記波形金属板の向き合う溝同士によって形成される。第２の形態においては、アノード側導電性セパレータ板とカソード側導電性セパレータ板がＭＥＡ間に挿入され、両導電性セパレータ板の間に、それらの波形金属板の溝によって冷却水の流路が形成される。
【００１６】
上記の第１の形態の好ましい燃料電池は、波形金属板からなる複数の導電性セパレータ板、および前記セパレータ板の間に挿入されたＭＥＡを具備する。そして、ＭＥＡのガスケットは、その両面に、それぞれ対向する前記波形金属板の溝の長手方向の両端部を閉鎖するリブを有する。ガスケットは、さらに、それらリブより内側において、一方の面に前記波形金属板の溝に燃料ガスを導く誘導溝をガスケットの側面に開放するように設け、他方の面に前記波形金属板の溝に酸化剤ガスを導く誘導溝をガスケットの側面に開放するように設けている。この構造によれば、前記誘導溝にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスのマニホルドを組み合わせることにより、前記波形金属板と対向する位置にあるアノードおよびカソードへの燃料ガスおよび酸化剤ガスの供給・排出手段を構成できる。
【００１７】
前記燃料電池において、波形金属板の溝の端部を閉鎖するリブは、ＭＥＡのガスケットに設ける代わりに、波形金属板に射出成形などにより一体に結合しても良い。ＭＥＡの間に冷却部を設ける場合は、２枚の波形金属板をそれらの溝同士を向き合わせて組み合わせ、前記の溝で構成される流路に冷却水を流すようにする。
【００１８】
さらに他の変形例においては、ＭＥＡのガスケットに設けたガスの誘導溝の代わりに、波形金属板に燃料ガスおよび酸化剤ガスのマニホルド穴を設ける。これらのマニホルド穴は、ＭＥＡに対面する溝の部分に１つおきに設けられる。そして、マニホルド穴を有する溝に流入するガスは、マニホルド穴を有しない溝に、両者間にある反対側に向いた溝の部分を貫通して移動するように構成する。前記の貫通部分には、反対側に向いた溝に当該ガスが流入しないように、切り欠き部を有するパッキンを設置したり、波形金属板にガスをとおす穴を設けたりする。このようなパッキンを含むガス流制御手段により、酸化剤ガスおよび燃料ガスは、それぞれマニホルド穴を有する溝からマニホルド穴を有しない溝に分配される。
【００１９】
上記の第２の形態においては、波形金属板およびその周縁部に結合されたガスケットにより導電性セパレータ板が構成される。このセパレータ板は、代表的な例では、カーボン板の切削加工などによるセパレータ板と同様に、マニホルド穴が設けられる。さらに、ガスケット部分に、マニホルド穴と波形金属板の溝とを連絡する誘導溝が設けられる。
いずれの形態においても、単純な形の波形金属板が用いられるから、量産に適し、大幅なコスト低減を図ることができる。また、セパレータ板の厚みを薄くできるから、積層電池のコンパクト化が可能となる。
【００２０】
本発明の波形金属板の素材には、ステンレス鋼、チタンなどの導電性に優れ、かつプレス加工などにより容易に波形に形成できる厚み０．０５〜０．３ｍｍ程度の薄板が好適に用いられる。これらの金属薄板は、その表面に耐食性の導電性被膜を形成するのが好ましい。導電性被膜は、金、白金、導電性カーボン塗料、ＲｕＯ2、インジウムをドープした酸化スズＳｎ（Ｉｎ）Ｏ2、ＴｉＮ、ＴｉＡｌＮ、ＳｉＣなどの導電性の無機酸化物、窒化物、炭化物などから作るのが好ましい。これらの導電性被膜は、素材の金属板をプレス加工により波形にした後に形成するのが好ましい。導電性被膜を形成するには、真空蒸着法、電子ビーム法、スパッタ法、高周波グロー放電分解法などが用いられる。
【００２１】
本発明のＭＥＡおよび導電性セパレータ板のガスケットの素材は、熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマーが用いられる。好適な材料は、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体配合物（以下ＥＰＤＭで表す）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリウレタン、シリコーン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、シンジオタクチック・ポリスチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、液晶ポリマー、フッ素樹脂、ポリエーテルニトリル、変性ポリフェニレンエーテル、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、および熱可塑性ポリイミドからなる群より選ばれる。
【００２２】
以下、本発明の実施の形態を図面を参照して詳しく説明する。ここに用いられた図は理解を容易にするためのものであって、各要素の相対的な大きさや位置は必ずしも正確ではない。
【００２３】
実施の形態１
図１はステンレス鋼などの金属板をプレス加工した波形金属板１０を表す。本実施の形態では、この波形金属板をそのまま導電性セパレータ板に用いる。波形金属板１０は、一方の面に溝１１と突条とを交互に有し、他方の面には、前記溝１１および突条に対応して突条および溝１２を有する。
【００２４】
図２および図３は、上記の波形金属板からなる導電性セパレータ板と交互に積層されたセルスタックを構成するＭＥＡ２０を表す。ＭＥＡ２０は、図３に示すように、高分子電解質膜２、膜２の周縁部を一体に被覆する熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマーからなるガスケット３０、および膜２の露出面に接合されたカソード３およびアノード４からなる。カソードおよびアノードは、電解質膜側の触媒層とガス拡散層からなる。電解質膜２は、ガスケット３０により自己支持性となり、取扱いが容易となっている。
【００２５】
ここに示すＭＥＡ２０は、金属板１０と同じ大きさの長方形であり、長手方向の両端部に、金属板１０と協働してガスの供給・排出手段を構成するための要素が設けてある。すなわち、ガスケット３０は、カソード側の面に、側面に開放した酸化剤ガスの誘導溝３３を有し、アノード側の面に、燃料ガスの誘導溝３４を有する。ガスケット３０は、さらに、カソード側の面に溝３３より端部側に、金属板１０の溝に嵌合するリブ３２を有し、アノード側の面に溝３４より端部側に、金属板の溝に嵌合する同様のリブを有する。
【００２６】
図２は、ＭＥＡ２０の長手方向の一方の端部側を示しているが、他方の端部側にも同様のガス誘導溝やリブを有する。これについては、図９を参照されたい。 図４にセルスタックを示す。この例では、２セル毎に冷却部が設けてある。この冷却部は、２枚の波形金属板をそれらの溝同士が向き合うように組み合わせてある。前記の溝により形成される空隙部が冷却水の流路３５となる。そして、冷却水は、図４においてセルスタックの上方から流路３５に導入され、下方から排出される。
【００２７】
金属板１０とＭＥＡ２０とを、ＭＥＡのリブ３２が金属板１０の溝１１または１２に嵌合するように、交互に積層して、セルスタックが構成されている。従って、ＭＥＡ２０とそのカソード側に積層された金属板１０との間には、金属板１０の溝１１によって酸化剤ガスの流路が形成される。この流路は、図４において上方ではリブ３２によって閉塞され、下方では同様のリブによって閉塞される。そして、ＭＥＡ２０の側面に開放するように設けられた溝３３が酸化剤ガスの流路となる溝１１に連通する。従って、セルスタックの側面に、酸化剤ガスのマニホルドを組み合わせることにより、酸化剤ガスは、図４の矢印Ａに示すように、ガスケット３０の誘導溝３３から金属板の溝１１に入り、ガスケット３０の他方の誘導溝からマニホルドに排出される。
【００２８】
一方、燃料ガスは、図４の矢印Ｂのように、セルスタックの側面に組み合わせたマニホルドからガスケット３０の誘導溝３４を経由して金属板１０の溝１２に入り、ガスケット３０の誘導溝からマニホルドに排出される。
こうして酸化剤ガスおよび燃料ガスは、それぞれ波形金属板の溝１１および１２の部分において電極に拡散し反応にあずかる。そして、余剰のガスおよび生成物は、同じ溝の部分から出口側のマニホルドへ排出される。
【００２９】
図５に示すように、ＭＥＡを挟む波形金属板は、それらの溝１１と１２が互いに向き合うようにするのがよい。これによって、電極部に過剰な剪断力がかからなくなる。
図６は上記のセルスタックを用いた燃料電池を示す。４０はセルスタックを表し、図４におけるガスの入口側および出口側は、図６では上下に位置する。セルスタック４０は、その積層方向の両端側に集電板４１、絶縁板４２および端板４３を重ね合わせ、さらに上下にはマニホルド４６を例えばシリコーン樹脂からなるシール材４７を介して結合している。そして、端板同士をロッド４４で締結することにより燃料電池が組み立てられている。４５はばねを表す。
【００３０】
図２に示したＭＥＡ２０のガスケット３０に設けた誘導溝３３および３４には、カーボンペーパーなどのガス透過性の多孔体を設置してもよい。図２では、溝３３および３４内に平行な２本のリブ３３’および３４’を設け、これによってガスケットが金属板１０の溝１１または１２内へ変形してガスの流通を阻害しないようにしている。これら誘導溝３３および３４内へ多孔体を設置するときには、前記のリブは省略することができる。前記の多孔体の代わりに波形金属板をスペーサとして設置することもできる。これら多孔体、および波形金属板のスペーサは、それらの表面を親水性処理するのが好ましい。この親水性処理は、電極に供給されるガス中の加湿水あるいは電極から排出される生成水などが前記の多孔体またはスペーサに結露して流路が閉塞されるのを防止するためである。
【００３１】
実施の形態２
実施の形態１においては、金属板１０の端部とＭＥＡとの間にガスの漏洩を生じるのを防止するため、ＭＥＡのガスケット３０にリブ３１、３２などを設けた。実施の形態２では、それらのリブの部分をガスケット３０から金属板１０側に移した側を示す。
【００３２】
本実施の形態では、図７のように、ガスケット３０のリブ３１、３２の代わりに、ガスケットと同じ素材からなるパッキン３１ａ、３２ａを波形金属板１０に射出成形などにより一体に結合している。このような金属板からなる導電性セパレータ板と組み合わせるＭＥＡ２０ａは、図８に示すように、平板状である。そして、ガスを誘導するための溝３３ａおよび３４ａを有する。
【００３３】
実施の形態３
ＭＥＡ２０ｂを図９に示す。このＭＥＡは、マニホルドを設けた点が図２に示すＭＥＡと異なり、他は同様の構造を有する。すなわち、ガスケット３０ｂは、電極部１のカソードを挟んで酸化剤ガスを導くための一対の溝３３ｂ、金属板１０の溝１１の端部を閉塞するためのリブ３２ｂを有する。同様にアノードを有する面には、燃料ガスを導く一対の溝（図２の溝３４に相当する）および金属板１０の溝１２の端部を閉塞するためのリブを有する。
【００３４】
ガスケット３０ｂは、酸化剤ガスを導く溝３３ｂおよび燃料ガスを導く溝の側面の部分に、酸化剤ガスのマニホルド３７および燃料ガスのマニホルド３８を有し、さらに両端部には冷却水のマニホルド３９を有する。ガスケット３０ｂは、さらに周縁部にはリブ３１ｂを有する。
【００３５】
このようなＭＥＡを用いたセルスタックにおいては、一対のマニホルド３７、および溝３３ｂの一方から供給される酸化剤ガスは、金属板１０の溝１１の部分に形成されるガス流路からカソードに拡散し、余剰ガスおよび反応生成物は溝３３ｂおよびマニホルド３７の他方から排出される。
同様に燃料ガスは、一対のマニホルド３８の一方側からアノードに供給され、他方側から排出される。また、冷却水は、マニホルド３９の一方から一対の金属板の間に形成される水流路３５に入り、他方のマニホルドから排出される。
【００３６】
実施の形態４
本実施の形態では、図１０に示すように、波形金属板１０に冷却水のマニホルド穴３９ａを設けている。図示しないが、マニホルド穴は金属板の他方の端部側にも設けてある。そして、これらマニホルド穴３９ａより外側には、一対の金属板によって形成される水の流路の端部を閉塞するためのパッキンが設けられる。 上記のマニホルド穴は、ＭＥＡのガスケットの部分、図２のＭＥＡ２０で説明するなら、ガス流路の端部を閉塞するリブ３２の部分を貫通するように設けられる。
【００３７】
実施の形態１では、両端に開口する流路に、その一方の端部から水を供給し、他方の端部から排出するように構成している。本実施の形態では、一対のマニホルド穴３９の一方側から各流路３５へ水を供給し、マニホルド穴の他方側から排出する。マニホルド穴を流通する冷却水は、リブ３２によって、酸化剤ガスおよび燃料ガスの流路内へ浸入することはない。
【００３８】
実施の形態５
本実施の形態では、ガスおよび冷却水の流路を波形金属板およびこれに組み合わせたパッキンにより調整する。
図１１は波形金属板１０をアノード側からみた正面図である。波形金属板１０には、図１１において表側、すなわちアノードに接する突条の部分に、ＭＥＡの電極部１に近い側に、電極部を挟んで一対の冷却水のマニホルド穴１５が設けられている。図１１において表側に開放している溝１２の底には、燃料ガスのマニホルド穴１４と酸化剤ガスのマニホルド穴１３とが交互に設けられている。マニホルド穴１４は波形金属板１０の端部側に位置し、マニホルド穴１３はマニホルド穴１４と１５の中間に位置する。溝１２内において、マニホルド穴１３の両側にはパッキン２７と２９が設置されているから、マニホルド穴１３を流れる酸化剤ガスは溝１２内へは流入しない。
【００３９】
一方、燃料ガスのマニホルド穴１４を有する溝１２内においては、マニホルド穴１４の外側部分にのみパッキン２８が設置されているから、供給側のマニホルド穴１４を流れる燃料ガスは溝１２内を流れ、他方のマニホルド穴１４から排出される。さらに、溝１２内へ流入したガスは、隣接する溝１１内に設置されたパッキン２６の中央にある切り欠き部２６ａおよびこれと連絡するように金属板に設けられた穴１８を通して溝１１を越えて次の溝１２内へ流入する。このガスの流れは同様のパッキン２６を有する部分から溝１１を越えて元の溝１２内へ入り、他方のマニホルド穴１４から排出される。このガスの流れは図１１に矢印にて示されている。
【００４０】
このように、波形金属板１０のアノードに面する溝１２の底には、１つおきに燃料ガスのマニホルド穴１４が形成されているが、溝１２と溝１２の間にある、反対側へ開放する溝１１の穴１８とパッキン２６を利用して、マニホルド穴を有しない溝１２内へ燃料ガスを分配して反応に供することができる。
一対のマニホルド穴１５は、冷却水を流通させるもので、図示の波形金属板１０に、溝１１が向き合うに組み合わされる金属板との間に、溝１１によって形成される流路に水を供給し、排出する。図示しないが、溝１１の穴１５より外側には水が漏れるのを防止するためにパッキンが設置される。
【００４１】
図１１の波形金属板１０の表面にＭＥＡを介して接合される波形金属板には、ＭＥＡに酸化剤ガスを供給するガス流路を形成する溝１１を有している。そして、前記燃料ガスに述べたパッキン２６と穴１８に相当するものを溝１２側に設けることにより、１つの溝１１に供給される酸化剤ガスを、これに溝１２を介して隣接する溝１１に、溝１２の部分を貫通させて分配することができる。
図１４は上記の酸化剤ガス、燃料ガスおよび冷却水の流れをそれぞれ矢印Ａ、ＢおよびＣで表している。
【００４２】
実施の形態６
本実施の形態では、波形金属板５０およびその周縁部に結合したガスケットからなる導電性セパレータ板を用いる。ここに用いる波形金属板５０は、実施の形態１で用いた波形金属板１０と同様の構造を有するが、ＭＥＡの電極部とほぼ同じ大きさである点が異なる。
図１５はアノード側からみたＭＥＡを表す。このＭＥＡ６０は、実施の形態１と同様に、高分子電解質膜、その周縁部を支持するガスケット７０、および電解質膜の露出面に接合されたアノードおよびカソードからなる。ガスケット７０は、ＭＥＡの長手方向の両端部にそれぞれ酸化剤ガスのマニホルド穴７３を有し、一方が入口側、他方が出口側である。ガスケット７０は、さらに両端部にそれぞれ３個ずつの燃料ガスのマニホルド穴７４および冷却水のマニホルド穴７５を有する。
【００４３】
図１６および図１７は、一方の面がアノードに接し、他方の面がカソードに接する導電性セパレータ板８０を示す。このセパレータ板８０は、波形金属板５０とその周縁部に結合したガスケット８１からなり、ガスケット８１は、ＭＥＡ６０と共通の酸化剤ガスのマニホルド穴８３、燃料ガスのマニホルド穴８４および冷却水のマニホルド穴８５を有する。
セパレータ板８０は、そのアノード側の面には、金属板５０の溝５４により形成される燃料ガスの流路、この流路の端部とマニホルド穴８４とを連絡する誘導溝８８を有する。同様にセパレータ板８０のカソード側の面には、金属板５０の溝５３により形成される酸化剤ガスの流路、この流路の端部とマニホルド穴８３とを連絡する誘導溝８７を有する。
【００４４】
図１８には、セパレータ板８０を図１７の１８−１８線で切った断面図が示されている。マニホルド穴８３から供給される酸化剤ガスが誘導溝８７により波形金属板５０の溝５３内へ導かれることがよくわかるであろう。ここで、金属板５０のガス流路となる溝５３はその約２／３の深さがガスケット８１と一体のシール材５７で埋められ、これにより金属板のガス流路５３とガスケット８１のガス誘導溝８７とが同じ深さとなり、段差なく連らなっている。このため、ガスの供給、排出が円滑となり、加湿蒸気の水や反応生成物が溜まることがなく、フラッディングを生じて電池性能が低下することがない。
【００４５】
図２３に示すように、燃料ガスの流路を形成する波形金属板５０の溝５４は、同様にシール材５８でその深さの約２／３が埋められ、ガス流路５４はガスケット８１のガス誘導溝８８と段差なく連らなるようになっている。
図２４は、別の実施の形態の導電性セパレータ板を図１７の１８−１８線に相当するところで切った断面図である。この例では、波形金属板の溝は、シール材で埋められていない。従って、ガスケットの誘導溝と波形金属板の溝との間には段差が生じる。
【００４６】
次に、冷却部を構成するセパレータ板について説明する。
図１９はアノード側セパレータ板の正面図、図２０はその背面図である。このセパレータ板８０ａは、そのガスケット８１ａが、酸化剤ガス、燃料ガスおよび冷却水の各マニホルド穴を有し、アノード側の面にマニホルド穴８４と金属板５０のガス流路溝とを連絡する誘導溝８８を有する点はセパレータ板８０と全く同じである。異なるのは、背面に、マニホルド穴８５と金属板５０の冷却水の流路とを連絡する誘導溝８９を有することである。
【００４７】
上記のセパレータ板８０ａと組み合わせて冷却部を構成するカソード側セパレータ板８０ｂを図２１および図２２に示す。酸化剤ガス、燃料ガスおよび冷却水のマニホルド穴を有し、カソード側にマニホルド穴８３と金属板のガス流路を連絡する誘導溝８７を有する点はセパレータ板８０ａと同じであり、その背面はセパレータ板８０ａと同じくマニホルド穴８５と金属板の水流路とを連絡する誘導溝８９を有する。アノード側セパレータ板８０ａおよびカソード側セパレータ板８０ｂにおいても、それらの向き合う面に形成されている水の誘導溝８９の深さと、波形金属板の水流路の深さとは同じにしてある。このことは図２３からも明らかであろう。
【００４８】
上記に示した誘導溝８７、８８、および８９には、実施の形態１において説明したような多孔体または波形金属板のスペーサを設置し、ガスケットが電池の締結圧によりこれらの溝内へ変形してガスまたは冷却水の流通を阻害しないようにすることができる。
【００４９】
実施例１
アセチレンブラックに、平均粒径約３０Åの白金粒子を重量比３：１の割合で担持した触媒粉末を調製した。この触媒粉末のイソプロパノール分散液と、以下の式
【００５０】
【化１】
Figure 0003690667
【００５１】
（式中ｍ＝１、ｎ＝２、５≦ｘ≦１３．５、ｙ≒１０００である。）に示すパーフルオロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液とを混合し、ペースト状にした。厚み２５０μｍのカ−ボン不織布の一方の面に、このペーストをスクリ−ン印刷法で塗布して触媒層を形成した。前記ペーストの塗布量は、電極中に含まれる白金量が０．５ｍｇ／ｃｍ2、パーフルオロカーボンスルホン酸の量が１．２ｍｇ／ｃｍ2となるように調整した。
【００５２】
こうして得た同一構成のカソードとアノードをこれらより一回り大きい面積を有する水素イオン伝導性高分子電解質膜の中心部の両面に、触媒層が電解質膜側に接するようにホットプレスによって接合して、電解質膜−電極接合体（ＭＥＡ）を組み立てた。水素イオン伝導性高分子電解質膜として、前記の式（ただし式中ｍ＝２、ｎ＝２、５≦ｘ≦１３．５、ｙ≒１０００である。）で表されるパーフルオロカーボンスルホン酸を２５μｍの厚みに薄膜化したものを用いた。
導電性セパレータ板は、厚さ０．１ｍｍのステンレス鋼ＳＵＳ３０４板をプレス加工して、深さ約１．５ｍｍ、幅約１．５ｍｍの溝をピッチ３ｍｍで有するように波形に形成した。波形金属板の表面に金を真空電子ビーム蒸着法により０．０１μmの厚さに形成した。蒸着時の真空度は５×１０-6ＴｏｒｒのＡｒガス雰囲気で金属板温度２００℃で行った。
【００５３】
ＭＥＡは、高分子電解質膜の周縁部に、ＥＰＤＭからなるガスケットを有する。このガスケットは、電極を接合する前に、電解質膜に成形温度１７０℃で結合した。このようにしてガスケットを一体にした、図２に示すような構造のＭＥＡを作製した。
上記の導電性セパレータ板とＭＥＡを交互に積層し、２セル毎に２枚の波形金属板をそれらの溝が向き合うように組み合わせてＭＥＡ間に挿入した。こうして図４〜６に示すような構造の５０セルが積層された積層電池を組み立てた。積層電池の締結圧は２０ｋｇｆ／ｃｍ2とした。
【００５４】
この燃料電池を、８５℃に保持し、アノード側に８３℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、カソード側に７８℃の露点となるように加湿・加温した空気をそれぞれ供給した。その結果、電流を外部に出力しない無負荷時には、５０Ｖの電池開放電圧を得た。この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ2の条件で発電試験を行ったところ、９９０Ｗ（２２Ｖ−４５Ａ）の電池出力を維持することが確認された。
この例では、誘導溝３３、３４が複数の平行する溝で構成されている。これらの溝部に親水性処理したカーボンペーパーを設置しても同様の効果が得られた。カーボンペーパーの親水性処理は、波長３６５ｎｍの超高圧水銀ランプを用いて１００ｍＷ／ｃｍ2の強度で５分間紫外線照射を行うことで実施した。
【００５５】
実施例２
実施例１と同様の電極、電解質膜、およびガスケット材を用いて図１５に示すようなＭＥＡを作製した。一方、導電性セパレータ板は、実施例１と同様の波形金属板の周縁部にシリコーンゴムからなるガスケットを成形した。導電性セパレータ板は、実施の形態６で説明した３種を作製し、前記のＭＥＡと組み合わせて５０セル積層した燃料電池を組み立てた。冷却部は２セル毎に挿入した。導電性セパレータ板は、そのガスケット部分において、その外周部およびマニホルド穴外周部には高さ０．１ｍｍの突部を設け、積層電池としたとき、導電性セパレータ板とＭＥＡとの間のシール性を確保するようにした。セパレータ板に形成されたガス流路となる溝およびガスケット部に形成した誘導溝の深さは０．５ｍｍとした。
この燃料電池を実施例１と同様の条件で作動させたところ、実施例１とほぼ同様の特性を示した。
【００５６】
産業上の利用の可能性
本発明によれば、従来のカーボン板の切削工法に替わり、ステンレス鋼などの金属材料を切削加工しないでセパレータ板を構成できるので、量産性に優れ、大幅なコスト低減が図れる。また、セパレータ板を一層薄くできるので、積層電池のコンパクト化を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の導電性セパレータ板を構成する波形金属板の例を示す斜視図である。
【図２】本発明の実施例におけるＭＥＡの要部の斜視図である。
【図３】図２の３−３線断面図である。
【図４】セルの積層体を示す斜視図である。
【図５】同積層体を図２の５−５線で切った断面図である。
【図６】同積層体を含む電池装置の正面図である。
【図７】波形金属板の他の実施例を示す斜視図である。
【図８】ＭＥＡの他の例を示す要部の斜視図である。
【図９】ＭＥＡのさらに他の例を示す正面図である。
【図１０】波形金属板のさらに他の例を示す斜視図である。
【図１１】波形金属板のさらに他の例を示す一部を断面にした正面図である。
【図１２】図１１の１２−１２線断面図である。
【図１３】同波形金属板に組み合わせたパッキンの斜視図である。
【図１４】ガスおよび冷却水の流れを説明する略図である。
【図１５】ＭＥＡのさらに他の例を示す正面図である。
【図１６】他の例の導電性セパレータ板のアノード側の正面図である。
【図１７】同セパレータ板のカソード側の正面図である。
【図１８】図１７の１８−１８線断面図である。
【図１９】さらに他の例の導電性セパレータ板のアノード側の正面図である。
【図２０】同セパレータ板の背面図である。
【図２１】他の例の導電性セパレータ板のカソード側の正面図である。
【図２２】同セパレータ板の背面図である。
【図２３】セルの積層体の他の例を示す断面図である。
【図２４】導電性セパレータ板のさらに他の例を示す要部の断面図である。

Claims (3)

  1. 複数の導電性セパレータ板、前記セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体であって、周縁部が第１のガスケットで被覆された水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜の一方の面に接合されたアノード、および前記電解質膜の他方の面に接合されたカソードからなる電解質膜−電極接合体、並びに前記アノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給・排出するガス供給・排出手段を具備し、前記導電性セパレータ板が、実質的に全長にわたって突条と溝とが交互に平行して設けられ、一方の面の突条および溝に対応する裏面にそれぞれ溝および突条を有する波形金属板とその周縁部に結合された第２のガスケットからなり、第１および第２のガスケットが、それぞれ共通の燃料ガスおよび酸化剤ガス各々のマニホルド穴を有し、第２のガスケットが、アノードと対向する面に、前記燃料ガスのマニホルド穴と前記波形金属板の溝とを連絡する誘導溝を有し、カソードと対向する面に、前記酸化剤ガスのマニホルド穴と前記波形金属板の溝とを連絡する誘導溝を有し、
    前記の第２のガスケットを含む導電性セパレータ板が、前記波形金属板の溝の底を埋めるシール材を前記第２のガスケットと一体に有し、これにより前記波形金属板の溝の深さが、前記マニホルド穴と波形金属板の溝とを連絡するガス誘導溝の深さとほぼ同じとされている高分子電解質型燃料電池。
  2. 突条と溝とが交互に平行して設けられ、一方の面の突条および溝に対応する裏面にそれぞれ溝および突条を有する波形金属板からなる複数の導電性セパレータ板、前記セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体であって、周縁部がガスケットで被覆された水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜の一方の面に接合されたアノード、および前記電解質膜の他方の面に接合されたカソードからなる電解質膜−電極接合体、並びに前記アノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給・排出するガス供給・排出手段を具備し、前記ガスケットは、その両面に、それぞれ対向する前記波形金属板の溝の長手方向の両端部を閉鎖するリブを有し、前記ガスの供給・排出手段が、前記ガスケットの前記リブより内側において、ガスケットの一方の面にガスケットの側面に開放するように設けられて前記金属板の溝と連通する燃料ガスの誘導溝、およびガスケットの他方の面にガスケットの側面に開放するように設けられて前記金属板の溝と連通する酸化剤ガスの誘導溝を含む高分子電解質型燃料電池。
  3. 突条と溝とが交互に平行して設けられ、一方の面の突条および溝に対応する裏面にそれぞれ溝および突条を有する波形金属板からなる複数の導電性セパレータ板、前記セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体であって、周縁部がガスケットで被覆された水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記電解質膜の一方の面に接合されたアノード、および前記電解質膜の他方の面に接合されたカソードからなる電解質膜−電極接合体、並びに前記アノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給・排出するガス供給・排出手段を具備し、前記ガス供給・排出手段が、前記波形金属板の電解質膜−電極接合体に対面する溝の部分に１つおきに設けられたマニホルド穴、および当該マニホルド穴を有する溝に流入するガスを、マニホルド穴を有しない溝に、両者間にある反対側に向いた溝の部分を貫通して移動するように構成するパッキンを含むガス流制御手段を含む高分子電解質型燃料電池。
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