KR100711152B1 - 퍼징된 애노드, 저유출물 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

수소-연료화 연료전지는 촉매 변환기(69)중에서 또는 애노드 배기 가스(50)을 캐소드 산화제 스트림(74)에 공급하여 애노드 유동장(16')의 배기 가스중의 잔류 연료를 반응시킨다. 캐소드 산화제 스트림(74)로의 애노드 배기 가스(50) 유동의 조절은 인화성 감지기(54), 가스 조성 분석기(57), 전류 출력에 대응하거나, 간헐적으로 타이머(66)에 대응할 수 있고, 애노드 배기 가스(50)은 캐소드 공기 유입 송풍기(30)의 상부스트림 또는 하부스트림에 공급될 수 있다.

Description

퍼징된 애노드, 저유출물 연료전지{PURGED ANODE, LOW EFFLUENT FUEL CELL}
본 발명은 연료전지의 애노드 유동장으로부터 유출되는 잔류 연료를 방산시켜, 전지의 애노드측에 축적되는 불활성 잔사(residue)를 퍼징시키기에 충분한 유동을 허용하는 것에 관한 것이다.
모든 연료전지, 특히 산화제가 공기에 의해 공급되는 연료전지에 있어서, 불활성 가스상 분자, 특히 질소는 전해질을 통해 확산되어 전지의 연료측(애노드측)에 축적된다. 불활성 잔사의 축적은 궁극적으로 수소 연료가 애노드 촉매 및 전해질에 도달하는 것을 차단하고, 이는 결과적으로 전지의 성능을 현저히 저하시킨다. 잔류 연료를 일정하게 함유하는 애노드로부터 유출물을 분출 또는 배기시키는 것은, 미반응 연료가 안전을 위해할 수 있고 일반적으로 대기를 오염시키는 것으로서 인식될 것이기 때문에 대부분의 실례에서 바람직하지 않다. 전형적인 연료전지 발전장치는 탄화수소 연료(천연가스, 메탄올 또는 가솔린)로 작동되도록 설계되며, 통상적으로 연료를 가공하여 수소-풍부 스트림으로 전환시키는 장치에 요구되는 버너용 연료 공급원으로서 애노드 배기 가스를 사용하고, 애노드 배기 가스중의 모든 연료는 연소되어 미연소 연료가 발전장치에 잔류하지 않게 될 것이다.
일부 항공우주산업 및 군사용 용도에서, 연료 가공장치를 갖추지 않고, 애노드의 말단이 밀폐되어 있거나(그로부터 어떠한 유출물도 허용하지 않음) 애노드 배기 가스를 주위로 간단하게 분출시키는 수소-연료화 연료전지 발전장치를 이용하고 있음에도 불구하고, 이러한 수소-연료화 발전장치는, 특히 애노드측에 불활성 잔사가 축적되어 야기될 수 있는 성능 저하를 완화시킬 수 없거나 연료-함유 배기 가스를 완화시킬 수 없는 자동차와 같은 운송수단에서 그 밖의 용도를 찾을 수 있다. 말단이 밀폐된 연료 스트림은 대기로 연료 배출구 퍼징이 요구되는 트레이스 레벨 불순물이 축적되는 원인이 된다.
본 발명의 목적은 불활성 잔사의 애노드를 퍼징시키도록 애노드측 유동장에서 충분한 유동을 갖는 동시에, 연료-미함유 배기 가스를 주위로 방출시키는 수소-연료화 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명에 따르면, 연료전지 애노드 배기 가스는 주위 대기로 방출되기 이전에 전형적으로는 공기인 산화제와의 접촉 반응에 의해 연소된다. 본 발명의 첫 번째 양태에 따르면, 애노드 배기 가스는 캐소드 유입구 분기관으로 공급되어 미반응 수소가 유입 공기와 혼합되고, 연료전지의 캐소드측에서 백금 촉매와 안전하게 반응하여 실질적으로 모든 수소가 전지 캐소드측의 분출물로부터 제거된다. 캐소드측에서 수소의 반응은 물을 생성시키며, 이는 양자 교환 멤브레인(PEM) 연료전지와 같은 몇몇의 연료전지에서 전지의 통상 전기화학 반응으로 생성된 공정수에 부가되기 때문에 연료전지의 물 수지를 개선시킨다는 추가의 이점을 갖는다. 이러한 본 발명의 양태에서, 애노드 배기 가스는 공기 송풍기 전방 또는 후방에서 공급될 수 있고, 유입 공기와 혼합되는 애노드 배기 가스의 유속은 유입 공기의 수소 함유량, 애노드 분출물의 가스 분석, 연료전지에 의해 로드로 공급되는 전류 또는 다른 파라미터에 반응하여 제어될 수 있다. 애노드로부터의 배기 가스 유동은 정상 속도 또는 다양한 속도에서 연속적으로 계량하거나, 개폐시켜 소정의 계획에 따라 주기적으로 퍼징시킬 수 있다. 본 발명에 따른 또 다른 양태에서는, 애노드 분출물은 접촉(接觸) 전환기(자동차류에서 질소 산화물, 일산화탄소 및 비결합 탄화수소를 전환시키는데 통상적으로 사용되는 것들과 기계적으로 유사함)를 통과함으로써, 연료전지 동력 전기 자동차의 배기 가스와 마찬가지로 수소가 소비된 후 주위로 분출된다.
도면의 간단한 설명
도1 내지 도5는 애노드 배기 가스가 캐소드 유동장을 통과하여 본 발명이 수행되는 연료전지 시스템의 일부를 양식화한 개략도이다.
도6은 애노드 배기 가스가 촉매 변환기를 통과하여 본 발명이 수행되는 연료전지 시스템의 일부를 양식화한 개략도이다.
도7은 연료를 캐소드 스트림으로 재순환시키거나 재순환시키지 않은, 시간의 함수로서의 다양한 연료전지 파리미터의 그래프이다.
본 발명의 최적 수행 방식
본 발명이 실시될 수 있는 예시적인 PEM 연료전지는 미국 특허 제5,503,944호에 개시되어 있다. 공지된 바와 같이, 연료전지 시스템 또는 발전장치는 서로 인접하게 배치된 다수의 연료전지를 포함하여 전지 스택 어셈블리를 형성한다. 도1을 참조하면, 각 성분 전지는 멤브레인(8), 애노드 기판(10) 및 애노드 촉매층(12), 캐소드 기판(18) 및 캐소드 촉매층(20), 애노드 유동장 플레이트(2'), 캐소드 유동장 플레이트(2)를 포함한다. 유동장 플레이트(2, 2')는 배면을 맞대고 위치하면서 돌출부(4, 4')는 정면을 맞대고 접촉하여 배치된다. 함몰부(6, 6')는 합해져 전해질 멤브레인(8)의 애노드측 및 캐소드측 상에서 냉각수 유동장을 형성한다. 돌출부(14')는 애노드 기판(10)과 접하고, 돌출부(14)는 캐소드 기판(18)과 접한다. 따라서, 함몰부(16')은 애노드 반응물 유동장을 형성하고, 함몰부(16)은 캐소드 반응물 유동장을 형성한다.
또한, 도1은 전지 스택 어셈블리의 시스템 성분을 개략적으로 나타낸다. 발전장치 내의 모든 애노드 반응물 유동장(16')에는 공급원료 탱크(22)로부터 수소-풍부 연료 가스 반응물이 공급된다. 수소 반응물은 공급원료 탱크(22)로부터 공급 라인(24)를 통해 애노드 유동장(16')으로 유동한다. 공급 라인(24)을 통해 유동하는 수소-풍부 연료의 양 및 압력은 수동 또는 자동으로 조작될 수 있는 공급 밸브(26) 및 공급 조절기(28)에 의해 조절된다. 모든 캐소드 유동장(16)에는 공기 송풍기(30) 및 공기 라인(32)를 통해 공기와 같은 산화제가 공급된다. 따라서, 이 실시예에서 전기화학반응에 사용되는 산소는 주위 공기로부터 얻어진다.
냉각수는 라인(34)를 경유하여 발전장치의 단위 전지를 통해 재순환된다. 냉각수는 플레이트(2, 2') 사이의 냉각제 통로(36)를 통과한다. 냉각수는 고정식 및 가변식 스피드 펌프일 수 있는 펌프(38)에 의해 재순환된다. 냉각수 순환 루프는 냉각제 통로(36)로부터 분출되는 물의 수온을 하강시키는 열교환기(40)를 포함한다. 분지 라인(42)은 라인(34)으로부터 주위에 개방되어 있을 수도 있는 저장기(44)에 연결되어 있다. 전기화학 반응에 의해 생성된 과량의 물, 즉 생성된 물은 라인(42)를 통해 저장기(44)로 유출된다. 따라서, 저장기(44)는 시스템에서 생성된 물을 수용한다. 배수관(46)은 과량의 물을 주위로 분출시킨다. 열교환기는 바람직하게는 열교환기로부터 분출되는 스트림의 수온을 감지하는 자동 온도조절 장치(48)에 의해 조절될 것이다.
본 발명에 따르면, 애노드 유동장(16')은 라인(50)에 의해 밸브(52)를 통해 공기 유입 라인(32)에 연결되고, 밸브(52)는 공기 유입 라인(32)으로 도입되는 수소의 양이 4 % 이하로 만족스럽게 유지되도록 보장함으로써 유해한 조건을 회피하게 하는 인화성 감지기(54)에 따라 조작될 수 있다. 밸브(52)를 통해 공기 유입 라인(32)에 제공된 수증기 함유 수소는 캐소드 유동장(16)으로 이송되어, 여기서 수소/산화제 촉매면인 캐소드 촉매층(20)과 반응하여(공기중의 산소와 반응하여) 열 및 물을 제공한다. 화살표(55)로 나타낸 캐소드 유동장(16)의 배기 가스는 실질적으로 수소를 함유하기 않기 때문에, 충분히 안전하고 오염이 없을 것이다. 전형적인 PEM 연료전지에 있어, 캐소드 배기 가스 내의 수소 함량은 50 내지 90 %일 수 있다. 연료 퍼지 유동은 고정되어 라인(32) 내의 혼합 지점에서 수소의 부피 농도는 항상 4 % 미만이고, 전형적으로는 1 % 미만이며, 따라서, 어떠한 위험 없이 캐소드 유동장에 매우 안전하게 도입된다. 도7을 참조하여 알 수 있는 바와 같이, 연료전지 작동 및 온도는 애노드 배기 가스를 캐소드 공기 스트림으로 도입하는 것에 의하여는 거의 영향을 받지 않는다.
도2에 나타낸 본 발명의 실시예는 가스 조성 분석기(57)가 라인(50) 내의 애노드 배기 가스 함량을 모니터링하고, 그에 따라 밸브(52)를 조절하는 것을 제외하고 도1의 양태와 동일한 것이다. 다른 방법론이 밸브(52)를 제어하기 위해 사용될 수 있다. 도3에 나타낸 본 발명의 실시예는 밸브(52)가 통상의 전류 감지기(62)에 의해 지시되는 바와 같이 연료 전지 부하의 전류에 의해 조절되는 것을 제외하고 도1의 양태와 동일한 것이다. 도4에 예시된 본 발명의 실시예는 밸브(52)가 시계(66)에 따라 솔레노이드(65)에 의해 조절되어 소정의 시간 동안 애노드 유동장을 개방하고 퍼징하는 것을 제외하고 도1의 양태와 동일한 것이다. 도5에 예시된 본 발명의 실시예는 밸브(52)가 송풍기(30)의 분출구가 아니라 유입구에 연결되어 있는 것을 제외하고 도1의 양태와 유사한 것이다. 밸브(52)의 조절 방식은 상기에서 언급한 임의의 방법론에 다르거나, 다른 방법을 따를 수도 있다. 애노드 배기 가스를 캐소드 유입 공기 스트림에 가하는 시점 및 애노드 배기 가스 유동이 조절되는지 여부 또는 어떻게 조절되는지는 본 발명과는 관계없으며, 이러한 형태로서 일정 시간 이상 애노드 분출물을 캐소드 유동장에 간단하게 제공하여 모든 잔여 연료를 연소시킴으로써, 연료로 인한 배기 가스 중의 환경 오염 또는 안전성 유해의 위험없이 전지의 애노드측으로부터 불활성 물질을 퍼징시킨다.
캐소드 공정 공기 유입 스트림으로 재순환되는 애노드 연료 배기 가스를 이용한 경우와 그렇지 않은 경우에서 다양한 연료전지 작동 파라미터를 측정하였다. 도7은 시험 동안의 이들 파라미터의 경향을 예시한 것이다. 도7에서는, 캐소드에 연료를 가하지 않고 시험을 개시한 지 약 38 분 후, 애노드 연료 분출물을 2,500 ccm의 속도로 캐소드 공정 공기 유입 스트림으로 재순환시키고, 약 48분에 공정 공기 유입 스트림으로의 연료 첨가 속도를 약 650 ccm까지 감소시키고, 약 57분에 공정 공기로의 연료의 유동을 중단시켰다. 데이터의 경향은 공정 공기로 연료를 주입한 결과 전지 전압 및 전지 온도의 파라미터가 최소 변화를 나타낸다는 사실을 보여준다.
본 발명의 또다른 양태는, 도6에 도시된 바와 같이, 애노드 분출물을 캐소드 유동장에 공급하지는 않으나, 애노드 분출물을 라인(70)을 통해 수소/산화제 촉매면인 촉매 변환기(69)에 공급하고,(72)의 배기 가스를 주위로 방출시킨다. 라인(74)중에서 연료전지로부터의 캐소드 배기 가스의 일부는 라인(75)를 통해 촉매 변환기로 전환되어, 연료의 접촉 연소를 위한 산화제를 제공한다. 소비되어야 하는 연료의 양은 소량이어서 촉매 변환기(69)에 어떠한 특별한 냉각기를 제공할 필요가 없다. 이러한 본 발명의 양태는 운송수단에 연료전지와 떨어져 배치된 개별적인 촉매 변환기에 의해 제공되거나, 통상적으로 소유된 1998년 10월 9일자로 출원되어 동시계류중인 미국 특허 출원 제169,405호에 기재되어 있는 분기관과 유사한 방식의 애노드 배기 가스 분기관내에 마운팅된 촉매에 의해 제공될 수도 있다. 어떠한 경우에도, 또다른 공기 공급원을 촉매 변환기에 제공하여 연소되어야 할 연료와 반응시킬 수도 있다.
상술한 특허 및 특허 출원은 본 명세서에 참고로 인용된다.
이와 같이, 본 발명을 그의 예시적인 실시예와 관련하여 나타내고 기술하였음에도 불구하고, 당업계의 숙련자들에게는 본 발명의 사상 및 범위에 벗어남 없이 상술한 사항 및 그에 다른 변환, 생략 및 부가가 가능할 것이라는 사실을 이해하여야 한다.

Claims (19)

  1. 전해질과,
    상기 전해질의 한쪽에서 캐소드 기판과 전해질 사이에 배치된 캐소드 촉매와,
    상기 전해질의 반대쪽에서 애노드 기판과 전해질 사이에 배치된 애노드 촉매와,
    산화제를 유동시켜 캐소드와 접촉시키는 유입구를 갖고, 배기 가스를 방출시키는 분출구를 갖는 캐소드 유동장과,
    상기 캐소드 유동장의 유입구에 산화제를 제공하는 산화제 펌프와,
    수소 스트림을 상기 애노드와 접촉시키기 위한, 배기 가스를 함유한 애노드 유동장과,
    상기 애노드 유동장에 수소를 제공하기 위한 공급원과,
    상기 애노드 유동장의 배기 가스를 수소/산화제 촉매면에 접속시켜, 애노드 유동장의 배기 가스내의 수소를 연소시키는 애노드 유동장 배기 가스 라인을 포함하는 전력 공급용 연료전지 시스템.
  2. 제1항에 있어서, 애노드 유동장 배기 가스 라인이 애노드 배기 가스를 캐소드 유동장 유입구에 접속시켜, 수소/산화제 촉매면이 연료전지의 캐소드 기판의 표면을 포함하는 연료전지 시스템.
  3. 제2항에 있어서, 캐소드 유동장의 배기 가스가 주위로 분출되는 연료전지 시스템.
  4. 제1항에 있어서, 수소/산화제 촉매면이 산화제 유입구를 갖는 촉매 변환기를 포함하고, 상기 촉매 변환기가 연료전지로부터 분리되어 있으며, 애노드 유동장 배기 가스 라인이 애노드 유동장 배기 가스를 상기 촉매 변환기에 접속시키고, 촉매 변환기의 배기 가스가 주위로 분출되는 연료전지 시스템.
  5. 제4항에 있어서, 캐소드 유동장의 배기 가스가 촉매 변환기의 산화제 유입구로 급송되는 연료전지 시스템.
  6. 제1항에 있어서, 수소/산화제 촉매면이 연료전지의 애노드 배출 유동장 분기관내에 형성된 산화제 유입구를 갖는 촉매 변환기를 포함하고, 애노드 유동장 배기 가스 라인이 분기관을 포함하고, 상기 촉매 변환기의 배기 가스가 주위로 분출되는 연료전지 시스템.
  7. 제6항에 있어서, 캐소드 유동장의 배기 가스가 촉매 변환기의 산화제 유입구로 급송되는 연료전지 시스템.
  8. 제1항에 있어서, 상기 산화제가 공기인 연료전지 시스템.
  9. 전해질과,
    상기 전해질의 한쪽에서 캐소드 기판과 전해질 사이에 배치된 캐소드 촉매와,
    상기 전해질의 반대쪽에서 애노드 기판과 전해질 사이에 배치된 애노드 촉매와,
    산화제를 유동시켜 캐소드와 접촉시키는 유입구를 갖고, 배기 가스를 방출시키는 분출구를 갖는 캐소드 유동장과,
    상기 캐소드 유동장에 산화제를 제공하는 산화제 펌프와,
    수소의 스트림을 상기 애노드와 접촉시키기 위한, 배기 가스를 함유한 애노드 유동장과,
    상기 애노드 유동장에 수소를 제공하기 위한 공급원과,
    상기 애노드 유동장의 배기 가스를 캐소드 유동장의 산화제 유입구에 접속시키는 애노드 유동장 배기 가스 라인을 포함하는 전력 공급용 연료전지 시스템.
  10. 제9항에 있어서, 애노드 유동장 배기 가스 라인 내에 유동 조절 밸브를 추가로 포함하는 연료전지 시스템.
  11. 제10항에 있어서, 밸브가 조절되어 간헐적인 유동이 제공되는 연료전지 시스템.
  12. 제11항에 있어서, 밸브가 조절되어 소정의 시간 계획에 따라 간헐적인 유동이 제공되는 연료전지 시스템.
  13. 제10항에 있어서, 밸브가 캐소드 유동장으로의 유입구에서 애노드 배기 가스와 산화제의 혼합물 내의 수소의 양에 따라 유동을 계량하는 연료전지 시스템.
  14. 제10항에 있어서, 밸브가 애노드 유동장 배기 가스의 가스의 조성에 따라 유동을 계량하는 연료전지 시스템.
  15. 제10항에 있어서, 벨브가 연료전지의 출력 전류에 따라 유동을 계량하는 연료전지 시스템.
  16. 제9항에 있어서, 애노드 유동장이 산화제 펌프의 배기 가스 라인 하부스트림에 의해 접속된 연료전지 시스템.
  17. 제9항에 있어서, 애노드 유동장이 산화제 펌프의 배기 가스 라인 상부스트림에 의해 접속된 연료전지 시스템.
  18. 제9항에 있어서, 산화제가 공기인 연료전지 시스템.
  19. 제9항에 있어서, 캐소드 유동장의 배기 가스가 주위로 분출되는 연료전지 시스템.
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