KR100525643B1 - 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터 및 이세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지 - Google Patents

평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터 및 이세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터 및 이 세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
최근, 상기 연료전지를 가능한한 얇게 하는 것이 요구되고 있고, 또, 상기 세퍼레이터로는, 강도를 확보한 데다 한층더한 경량화, 나아가서는 실링기능을 갖는 것이 요구되고 있다.
본발명에서는, 상기 세퍼레이터를, 금속판을 기체로 하고, 연료공급용 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는 세퍼레이터 부재 연결체와, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료 등 공급용의 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는, 절연재로 이루어지는 프레임 연결체를 가지고, 이 프레임 연결체는 1쌍으로 하여 상기 세퍼레이터 부재 연결체를, 그 양면에 끼워 지지하고, 상기 프레임 연결체의 한쪽의 각 프레임부는, 그 개구에 연료전지의 막전극 복합체를 끼워넣을 수 있도록 하는 것 등에 의해, 상기 요구에의 대응을 도모하였다.

Description

평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터 및 이 세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지{SEPARATOR FOR FLAT TYPE POLYELECTROLYTE FUEL CELL AND POLYELECTROLYTE FUEL CELL EMPLOYING THAT SEPARATOR}
본 발명은, 연료전지에 관한 것이며, 특히, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터와, 이 세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는, 간단하게는, 외부로부터 연료(환원제)와 산소 또는 공기(산화제)를 연속적으로 공급하여, 전기 화학적으로 반응시켜서 전기 에너지를 만들어 내는 장치로, 그 작동 온도, 사용 연료의 종류, 용도 등으로 분류된다. 또, 최근에는, 주로 사용되는 전해질의 종류에 따라, 크게, 고체 산화물형 연료전지, 용융 탄산염형 연료전지, 인산형 연료전지, 고분자 전해질형 연료전지, 알칼리 수용액형 연료전지의 5종류로 분류시키는 것이 일반적이다.
이들 연료전지는, 메탄 등으로부터 생성된 수소 가스를 연료로 하는 것이지만, 최근에는, 연료로서 메탄올 수용액을 다이렉트로 사용하는 다이렉트 메탄올형 연료전지(이하, DMFC라고도 함)도 알려져 있다.
그중에서도, 고체 고분자막을 2종류의 전극에 끼워넣고, 이들 부재를 세퍼레이터에 더 끼운 구성의 고체 고분자형 연료전지(이하, PEFC라고도 함)가 주목받고 있다.
이 PEFC에서는, 고체 고분자막의 양측에, 각각, 전극을 배치한 단위셀을 복수개 적층하고, 그 기전력을 목적에 따라서 크게 한, 스택 구조의 것이 일반적이다. 단위셀간에 배열설치되는 세퍼레이터는, 일반적으로, 그 한쪽의 측면에, 인접하는 한쪽의 단위셀에 연료 가스를 공급하기 위한 연료 가스 공급용 홈이 형성되어 있다. 이같은 세퍼레이터에서는, 세퍼레이터면을 따라서, 연료 가스, 산화제 가스가 공급된다.
PEFC의 세퍼레이터로서는, 그래파이트 판을 깎아 내어 홈가공을 행한 세퍼레이터, 수지에 카본을 혼련하여 넣은 카본 컴파운드의 몰드성 세퍼레이터, 에칭 등으로 홈가공을 행한 금속제 세퍼레이터, 금속재료의 표면부를 내식성의 수지로 피복한 세퍼레이터 등이 알려져 있다. 이들 세퍼레이터는, 모두 필요에 따라서, 연료 가스 공급용 홈, 및/또는, 산화제 가스 공급용 홈이 형성되어 있다.
이 스택 구조의 연료전지의 이외에, 예를 들면, 휴대 단말용의 연료전지 등과 같이, 기전력을 그정도나 필요로 하지 않고, 평면형으로, 가능한 한 얇은 것이 요구되는 경우도 있다. 그러나, 평면형상으로 단위셀을 복수 배열시키고, 이것들을 전기적으로 직렬로 접속하는 평면형의 경우에는, 연료 및 산소의 공급이 장소에 따라 불균일하게 된다는 문제도 있었다.
그래서, 이 연료공급의 불균일성을 개선하기 위하여, 막전극 복합체(MEA)에 접해 있는 세퍼레이터의 면에 대해, 수직방향으로 다수의 관통 구멍을 형성하고, 이 관통 구멍으로부터 연료 및 산소를 공급하는 구조의 세퍼레이터가 고려되고 있다.
또한, 여기에서는, 연료전지의 연료공급측 세퍼레이터와 산소공급측의 세퍼레이터 사이에 위치하는 전극부를 포함하는 복합체, 예를 들면, 차례로, 집전체층, 연료전극, 고분자 전해질, 산소극, 집전체층이 적층되어서 이루어지는 막 등과 같은 복합체를, 막전극 복합체(MEA)라고 한다.
그러나, 상기와 같은 구조의 세퍼레이터를, 예를 들면, 금속재료만으로 형성했을 경우, 강도를 고려하여 세퍼레이터의 두께를 두껍게 할 필요가 있어, 연료전지의 경량화가 곤란하게 된다.
상기한 바와 같이, 최근, 연료전지가 널리 사용되는 가능성이 커지게 되고, PEFC에 있어서는, 평면형이고, 가능한 한 얇은 형태의 것도 요구되게 되었다. 그러나, 세퍼레이터에 대해서는, 강도가 충분하고, 한층더한 경량화가 요구되고 있고, 게다가, 고분자 전해질형 연료전지에 제공되었을 때, 셀 내부의 연료, 수분 등이, 연료공급면 이외로부터 셀 외부로 나가는 것을 막는, 실링 기능을 갖는 것이 요구되고 있었다.
도 1(a)는, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 1 예를 나타낸 평면도이고, 도 1(b)는 도 1(a)에서의 A1-A2 단면도이고, 도 1(c)는 도 1(a)에서의 A3-A4-A5-A6에서의 단면도이다.
도 2(a)는 도 1에서의 프레임 연결체를 도 1(b)의 A9측에서 본 평면도이고, 도 2(b)는 도 1에서의 세퍼레이터 부재 연결체를 도 1(b)의 A9측에서 본 평면도이고, 도 2(c)는 도 1에서의 프레임 연결체를 도 1(b)의 A9측에서 본 평면도이다.
도 3(a)는 세퍼레이터 부재 연결체의 1형태예를 나타낸 평면도이고, 도 3(b)는 도 3(a)의 B1-B2에서의 단면도이고, 도 3(c)는 도 3(a)의 B3-B4에서의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 2 예를 나타낸 단면도이다.
도 5(a)는 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 3 예를 나타낸 단면도이고, 도 5(b)는 제 3 예의 별도의 일단면도이다.
도 6(a)은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시형태의 1예의 단면도로서 도 6(b)에 나타내는 C1-C2 단면에서의 단면도이고, 도 6(b)는 도 6(a)에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 조감도이고, 도 6(c)는 도 6(b)에 나타내는 C3-C4-C5-C6-C7 단면에서의 배선 상태를 나타내는 단면도이다.
도 7은 케이싱을 배열설치한 상태를 나타낸 연료전지의 단면도이다.
도 8은 도 6에 나타내는 연료전지의 제조 방법의 공정도이다.
도 9(c)는 도 6에 나타내는 연료전지의 제 1 변형예의 단면도이고, 도 9(a)∼도 9(c)는 제 1 변형예의 연료전지의 제조 공정도이다.
도 10(d)는 도 6에 나타내는 연료전지의 제 2 변형예의 단면도이고, 도 10(a)∼도 10(d)는 제 2 변형예의 연료전지의 제조 공정도이다.
도 11은 도 1(a)에서의 각 부재의 위치를 떨어뜨려서 나타낸 도면이다.
도 12는 도 4에서의 각 부재의 위치를 떨어뜨려서 나타낸 도면이다.
도 13(a)는, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 4 예를 나타낸 평면도이고, 도 13(b)는 도 13(a)에서의 F1-F2 단면도이다.
도 14는 도 13에 나타내는 제 4 예의 세퍼레이터를 사용한 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 단면도이다.
본 발명은, 이것들에 대응하는 것으로, 세퍼레이터로서 요구되는 강도를 확보하고, 한층더한 경량화에 대응할 수 있는 세퍼레이터를 제공하고자 하는 것이며, 또, 세퍼레이터로서 요구되는 강도의 확보, 한층더한 경량화에 덧붙여, 고분자 전해질형 연료전지에 제공되었을 때, 셀 내부의 연료, 수분 등이, 연료공급면 이외로부터 셀 외부로 나가는 것을 막는, 실링 기능을 갖는 세퍼레이터를 제공하고자 하는 것이다.
동시에, 이와 같은 세퍼레이터를 사용하고, 또한, 종래의 양면 프린트 배선판의 표리접속 방법을 활용하여, 간편하게 단위셀을 접속하여, 경량화와 강도의 향상을 가능하게 한 고분자 전해질형 연료전지를 실현하고자 하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의, 연료공급측 또는 산소공급측의 세퍼레이터에 있어서, 금속판을 기체(基體)로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하게 하여 복수배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는 세퍼레이터 부재 연결체와, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는, 절연재로 이루어지는 프레임 연결체를 가지고, 이 프레임 연결체는 1쌍으로 하여 상기 세퍼레이터 부재 연결체를, 그 양면에 끼워 지지하는 것이며, 또한, 상기 세퍼레이터 부재 연결체의 표리의 프레임 연결체의 한쪽의 각 프레임부는, 그 개구에 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 끼워넣을 수 있는 구성으로 했다.
또, 본 발명은, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의, 연료공급측 또는 산소공급측의 세퍼레이터에 있어서, 금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는 세퍼레이터 부재 연결체와, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는, 절연재로 이루어지는 프레임 연결체와, 절연재로 이루어지는 베타상의 판재, 또는, 절연재로 이루어지는 베타상의 판재 위에 도전성 층을 적층한 적층 기재를 가지고, 상기 프레임 연결체와, 베타상의 판재 또는 적층기재는, 1쌍으로 하여 상기 세퍼레이터 부재 연결체를, 그 양면에 끼워 지지하는 것이며, 또한, 상기 프레임 연결체의 각 프레임부는, 그 개구에 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 끼워넣을 수 있는 구성으로 했다.
또한, 앞서 기술한 바와 같이, 본 발명에서는, 차례로, 집전체층, 연료전극, 고분자 전해질, 산소극, 집전체층이 적층된 막 등과 같이, 연료전지의 연료공급측 세퍼레이터와 산소공급측의 세퍼레이터 사이에 위치하는 전극부를 포함하는 복합체를, 막전극 복합체(MEA)라고 한다.
상술한 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터는, 이같은 구성으로 함으로써, 세퍼레이터로서 요구되는 강도를 확보하여, 한층더한 경량화에 대응할 수 있는 세퍼레이터의 제공을 가능하게 한다. 또, 실링재를 구비함으로써, 세퍼레이터로서 요구되는 강도의 확보, 한층더한 경량화에 덧붙여, 고분자 전해질형 연료전지에 제공되었을 때, 각 단위셀 내부의 연료, 수분 등이, 연료공급면 이외로부터 셀 외부로 나가는 것을 막는, 실링 기능을 갖는 세퍼레이터의 제공을 가능하게 하고 있다.
또, 본 발명은, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 세퍼레이터 부재 연결체와, 이 세퍼레이터 부재 연결체를 양면에 끼워 지지하도록 배열 설치된 1쌍의 프레임 연결체를 구비하는 1세트의 세퍼레이터가, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 통하여 대향하고, 또한, 상기 프레임 연결체가 대향하는 면의 개구에 상기 막전극 복합체(MEA)가 끼워넣어져 있고, 상기 세퍼레이터 부재 연결체는, 금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결한 것이며, 상기 프레임 연결체는, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 상기 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결한 절연재로 이루어지는 것인 구성으로 했다.
또, 본 발명은, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 세퍼레이터 부재 연결체와, 이 세퍼레이터 부재 연결체를 끼워 지지하도록 한쪽의 면에 배열설치된 프레임 연결체와, 다른 쪽의 면에 배열설치된 절연재로 이루어지는 베타상의 판재, 또는, 절연재로 이루어지는 베타상의 판재 위에 도전성 층을 적층한 적층기재를 구비하는 1세트의 세퍼레이터가, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 통하여 대향하고, 또한, 상기 프레임 연결체의 개구에 상기 막전극 복합체(MEA)가 끼워넣어져 있고, 상기 세퍼레이터 부재 연결체는, 금속판을 기체로 하여, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하게 하고 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결한 것이며, 상기 프레임 연결체는, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 상기 개구를 갖고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결한 절연재로 이루어지는 것인 구성으로 했다.
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 이같은 구성으로 함으로써, 평면형의 PEFC에 있어서, 종래의 양면 프린트 배선판의 표리접속 방법을 활용하여, 간편하게 단위셀을 접속하여, 경량화와 강도 향상의 실현을 가능하게 하고 있다.
다음에, 본 발명의 실시형태에 대하여 설명한다.
도 1∼도 14중, 10은 세퍼레이터 부재 연결체, 10A, 10B는 세퍼레이터 부재 연결체를 각 셀마다 분리한 상태의 것(세퍼레이터 군이라고도 함), 10a, 10b는 세퍼레이터 부재, 11은 세퍼레이터 부재 연결체, 11a, 11b는 세퍼레이터 부재, 12, 12A, 12B, 13, 13A, 13B는 프레임 연결체, 12a는 프레임부, 12b는 개구, 12c는 돌기부, 13a는 프레임부, 13b는 개구, 13c는 돌기부, 15는 관통 구멍, 16은 셀간 분리용 관통 구멍, 17은 홈부, 17a는 연료공급 홈 또는 산소공급 홈, 18a, 18b는 실링재, 20, 21, 22는 세퍼레이터, 20a, 21a, 22a는 세퍼레이터, 30은 막전극 복합체(MEA), 40은 연료전지, 41, 42는 충전 비어부, 41a는 스루홀(세퍼레이터간 접속용의 스루홀), 42b는 스루홀(배선-세퍼레이터간 접속용의 스루홀), 43, 43a는 배선, 45, 45A는 관통 구멍, 46, 46A는 구멍부, 50은 케이싱, 61은 구리박, 61a는 배선, 62, 63은 범프, 65는 구리박, 70은 도금부, 110은 세퍼레이터 부재 연결체, 112, 112A, 112B는 베타상의 판재, 112c는 돌기부, 113a는 프레임부, 113b는 개구, 113, 113A, 113B는 프레임 연결체, 115는 관통 구멍, 120, 121, 122, 125, 126, 127은 세퍼레이터, 130은 도전성 층(구리박)이다.
또한, 도 1(a)중, A0, 도 3중, B0, 각각은 단위셀 영역을 나타내고 있다.
또, 도 2, 도 11, 도 12중의 A7, A8, 도 3중의 B7, B8은 이음부(연결부라고도 함)이다.
우선, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 1 예를, 도 1, 도 2, 도 11에 기초하여 설명한다.
제 1 예의 세퍼레이터(20)는, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지의 연료공급측 또는 산소공급측에 배열설치되는 세퍼레이터이다. 이 세퍼레이터(20)는, 연료 또는 산소가 세퍼레이터에 직교하는 방향으로부터 공급되는 것이고, 단위셀을 2개 설치한 연료전지를 제작하기 위한 세퍼레이터이다.
상기의 세퍼레이터(20)는, 금속판을 기체로 한 세퍼레이터 부재 연결체(10)와, 이 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 표리의 각 면에, 세퍼레이터 부재 연결체(10)를 끼워 지지하도록 배열설치된 프레임 연결체(12, 13)를 가지고 있다.
세퍼레이터 부재 연결체(10)는, 단위셀에 대응한 세퍼레이터 부재를 복수개, 도시예에서는 2개의 세퍼레이터 부재(10a, 10b)를 일체적으로 연결한 것이다. 이 세퍼레이터 부재 연결체(10)에서는, 각 단위셀에 대응하여, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍(15)이, 그 면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치되어 있다.
또, 프레임 연결체(12, 13)는 절연재료로 이루어지는 것이며, 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부(12a, 13a)를 일체적으로 연결한 것이다. 이 프레임 연결체(12, 13)는, 각 세퍼레이터 부재(10a, 10b)에 대응하도록, 연료공급용 또는 산소공급용의 개구(12b, 13b)를 가지고 있다.
또한, 프레임 연결체(12)의 돌기부(12c)(도 2(a) 참조), 프레임 연결체(13)의 돌기부(13c)(도 2(c)참조)는, 각각, 프레임 연결체(12), 세퍼레이터 부재 연결체(10), 프레임 연결체(13)를 적층하여 세퍼레이터(20)를 제작할 때, 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 셀간 분리용 관통 구멍(16)에, 끼워넣어져 서로 밀착된다.
또, 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 표리의 각 면에 배열설치된 프레임 연결체(12, 13)의 개구(12b, 13b)중 어느 한쪽은, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 끼워넣는 형상을 갖는 것이다.
금속판을 기체로 하는 세퍼레이터 부재 연결체(10)는, 적어도, 기체의 연료전지의 전해질측이 되는 표면부에는, 내식성(내약산성), 전기도전성의 수지층으로 이루어지는 보호층(도시하고 있지 않음)을 배열설치해도 좋다.
세퍼레이터 부재 연결체(10)는, 연료사용에 견디는 것으로, 내식성(내약산성), 전기도전성을 갖고, 소정의 강도를 얻을 수 있으면 좋고, 특별히 한정되지 않는다.
세퍼레이터 부재 연결체(10)는, 이것의 금속기체를, 기계가공, 포토리소그래피 기술을 사용한 에칭 가공에 의해, 소정의 형상으로 가공한 것이며, 본 예에서는 연료공급용 또는 산소공급용의 관통 구멍(15), 셀간 분리용 관통 구멍(16)을, 이들 방법에 의해 형성한 것이다.
셀간 분리용 관통 구멍(16)은, 단위셀간에 슬릿 형상으로 설치되어 있고, 연료전지를 제작할 때에는, 이음 부분(도 2(b)에 나타내는 A7, A8에 상당)을 절단하는 구조로 되어 있다.
본 예의 A7, A8부는, 연료전지를 제작할 때에는 제거되어, 단위셀마다, 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 각 세퍼레이터 부재(10a, 10b)는 분리된다.
세퍼레이터 부재 연결체(10)에 사용하는 금속기체의 재질로서는, 전기도전성이 좋고, 소정의 강도를 얻을 수 있고, 가공성이 좋은 것이 바람직하고, 스테인레스, 냉간압연 강판, 알루미늄 등을 들 수 있다.
또, 금속기체의 표면부에의 내산성 또한 전기도전성을 갖는 수지막의 배열설치 방법으로서는, 수지에 카본 입자, 내식성의 금속 등의 도전재를 섞은 재료를 사용하여 전착에 의해 막을 형성하고, 가열 경화하는 방법, 또는, 도전성 고분자로 이루어지는 수지에 도전성을 높이는 도판트를 포함한 상태의 막을 전해중합에 의해 형성하는 방법 등을 들 수 있다.
본 발명에서는, 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 기체인 금속판의 표면에는, 금 도금 등의 도금 처리를 행하여, 세퍼레이터 표면의 도전성을 손상하지 않게, 내식성 금속층을 설치해도 좋다.
또, 본 발명에서는, 세퍼레이터 부재 연결체(10)는, 내식성 금속층 위에, 내산성 또한 전기도전성을 갖는 수지막을 더 배열설치한 구조라도 좋다.
또한, 금 도금층 등의 내식성의 금속층을 배열설치하는 방법으로서는, 통상의 도금처리 방법을 사용할 수 있고, 여기에서는 상세한 것은 생략한다.
상술한 전착은, 전착성을 갖는 각종 음이온성, 또는 양이온성 합성수지를, 수지막을 전착형성하기 위한 전착액으로서 사용하고, 또한, 전착액중에, 도전재를 분산시킨 상태에서, 전착을 행한다.
또한, 전착에 의해 형성된 수지막의 수지 자체에는 도전성이 없지만, 수지에 도전재가 혼합된 상태에서 막형성되기 때문에, 수지막으로서는 도전성을 나타낸다.
사용되는 음이온성 합성수지로서는, 아크릴 수지, 폴리에스테르 수지, 말레인화유 수지, 폴리부타디엔 수지, 에폭시 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 등을 단독으로, 또는, 이들 수지의 임의의 조합에 의한 혼합물로서 사용할 수 있다.
더욱이, 상기의 음이온성 합성수지와 멜라민 수지, 페놀 수지, 우레탄 수지등의 가교성 수지를 병용해도 좋다.
또, 사용되는 양이온성 합성수지로서는, 아크릴 수지, 에폭시 수지, 우레탄 수지, 폴리부타디엔 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 등을 단독으로, 또는, 이들의 임의의 조합에 의한 혼합물로서 사용할 수 있다. 더욱이, 상기의 양이온성 합성수지와 폴리에스테르 수지, 우레탄 수지 등의 가교성 수지를 병용해도 좋다.
또, 상기의 수지에 점착성을 부여하기 위하여, 로진계, 테르펜계, 석유 수지 등의 점착성부여 수지를 필요에 따라서 첨가할 수도 있다.
상기 수지는, 알칼리성 또는 산성 물질에 의해 중화하여 물에 가용화된 상태, 또는 수분산 상태에서 전착법에 제공된다. 즉, 음이온성 합성수지는, 트리메틸 아민, 디에틸 아민, 디메틸에탄올 아민, 디이소프로판올 아민 등의 아민류, 암모니아, 수산화칼륨 등의 무기 알칼리로 중화한다. 양이온성 합성수지는, 아세트산, 포름산, 프로피온산, 락트산 등의 산으로 중화한다. 그리고, 중화된 물에 가용화된 수지는, 수분산형 또는 용해형으로서 물에 희석된 상태에서 사용된다.
전착을 사용한 수지막형성의 경우, 수지에 섞는 도전재로서 카본 입자, 내식성의 금속 등을 들 수 있는데, 내산성의 또한 전기도전성의 수지층을 얻을 수 있으면, 이것들에 한정되지 않는다.
전해중합은, 기본적으로는, 방향족 화합물을 모노머로서 포함하는 전해액에 전극을 침지하고 통전하게 하여, 전기 화학적으로 산화 또는 환원하여 중합하는 방법으로, 널리 알려져 있는 방법이며, 여기에서는 그 상세한 것은 생략한다.
전해중합에 의해, 도전성 고분자를 직접 필름 형상으로 합성할 수 있는데, 본 예에서는, 전해중합된 수지중에 도전성을 높이는 도판트를 포함한 상태로 하고 있다.
이같은 전해중합된 수지중에, 도전성을 더욱 높이는 도판트를 포함한 상태로 하는데는, 전해중합할 때에 도판트를 포함시키는 전기 화학적 도핑, 또는, 전해중합후, 전해중합에 의해 형성된 도전성 수지(고분자)를 도판트의 액체 바로 그것에 침지하는, 또는 도판트 분자를 포함하는 용액에 담그는 액상 도핑 등의 방법을 사용할 수 있다.
또한, 이 도판트는, 중합후에 음극과 양극을 단락하거나, 역전압을 인가하여 탈리 또는 중화할 수 있고, 더욱이 전압을 제어하여 가역적으로 도핑, 탈도핑하여 도판트 농도를 제어할 수도 있다.
전해중합을 사용한 수지막 형성에 사용할 수 있는 도판트중, 전자를 주는 도너형의 도판트로서는, 알칼리 금속, 알킬암모늄 이온 등을 들 수 있다. 또, 전자를 빼앗는 억셉터형의 도판트로서는, 할로겐류, 루이스산, 프로톤산, 천이금속 할라이드, 유기산을 들 수 있다.
세퍼레이터 부재 연결체(10)의 표리에 배열설치되는 프레임 연결체(12, 13)의 재질로서는, 절연성이고, 가공성이 좋고, 가볍고, 기계적 강도가 큰 것이 바람직하다. 이같은 재료로서는, 프린트배선 기판용의 기판재료 등을 사용할 수 있고, 예를 들면, 유리 에폭시, 폴리이미드 등을 들 수 있다.
원하는 형상을 갖는 프레임 연결체(12, 13)의 형성은, 기계가공, 레이저 가공 등에 의해 행할 수 있다.
본 예의 세퍼레이터(20)의 제작 방법으로서는, 앞에서 기술한 방법 등에 의해 개별로 제작된 세퍼레이터 부재 연결체(10)와, 프레임 연결체(12, 13)를, 위치맞춤하면서 압착하여 제작하는 방법을 들 수 있다.
예를 들면, 에폭시 수지 등의 접착제를 도포하고, 각 부를 겹치게 한 상태에서, 접착제를 경화시켜, 고정하는 방법 등이 있다.
이 경우에 사용되는 접착제는, 그 제조 프로세스에서 다른 부재에 영향을 미치지 않고, 또한, 연료전지에 공급되었을 때, 그 동작 조건에 대한 내성이 우수한 것이라면, 특별히 한정되지는 않는다.
또는, 프레임 연결체의 일부 또는 전부를 반경화 상태인 프리프레그로 형성하고, 압착하여, 고정하는 방법도 있다.
또한, 도 1∼도 2에 나타내는 바와 같이, 제 1 예의 세퍼레이터(20)는, 단위셀을 2개 설치한 연료전지를 제작하기 위한 세퍼레이터이지만, 단위셀을 3개 이상 설치한 연료전지를 제작하기 위한 세퍼레이터도 동일하다.
즉, 제 1 예와 동일한 것으로서, 세퍼레이터 부재(도 1의 10a, 10b에 상당)을 늘리고, 제 1 예와 동일한 구성으로, 단위셀을 3개 이상 설치한 연료전지를 제작하기 위한 세퍼레이터를 들 수 있다.
제 1 예의 세퍼레이터(20)의 변형예로서는, 세퍼레이터 부재 연결체(10) 대신에, 도 3에 나타내는 바와 같이, 관통 구멍(15)에 대해 직교하도록, 하프 에칭으로 형성되어 있는 홈부(17)를 구비한 세퍼레이터 부재 연결체(11)를 사용한 것을 들 수 있다.
이 경우, 연료 또는 산소의 공급은, 세퍼레이터(20)를 따르는 방향으로부터 공급하는 것으로, 연료공급 홈 또는 산소공급 홈(17a)으로부터 공급이 행해진다.
이 변형예의 경우도, B7, B8부는, 연료전지를 제작할 때는, 제거되어, 단위셀마다, 세퍼레이터 부재 연결체(11)의 각 세퍼레이터 부재(11a, 11b)는 분리된다.
또, 더욱이 상기 실시형태의 제 1 예, 변형예에 있어서, 세퍼레이터 부재 연결체를 단위셀마다 분리한 형태의 것도 들 수 있다.
예를 들면, 도 1, 도 2의 A7, A8을 제거한 것, 도 3의 B7, B8을 제거한 것 등이다.
또, 다른 변형예로서, 세퍼레이터 부재 연결체(10)로서는 금 도금 등의 내식성 금속층을 설치하지 않고 내식성, 전기도전성의 수지피막층으로 이루어지는 보호층만을 설치한 것도 들 수 있다.
또, 본 예에서는, 프레임 연결체(12)에 돌기부(12c), 프레임 연결체(13)에 돌기부(13c)를 설치하고 있는데, 변형예로서, 이들 돌기부를 설치하지 않는 것으로 해도 좋다. 이 경우, 예를 들면, 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 셀간 분리용 관통 구멍(16)내에, 이들 프레임 연결체(12, 13)와 동일한 재료로 별체의 부재를 끼워넣고, 이 상태의 세퍼레이터 부재 연결체(10)를, 양면에서 프레임 연결체(12, 13)에 끼워 지지함으로써, 세퍼레이터(20)가 얻어진다.
이어서, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 2 예를 든다.
제 2 예는, 도 1에 나타내는 실시형태의 제 1 예에 있어서, 연료공급용측 또는 산소공급용측의 프레임체 연결체를 베타상으로 치환한 것이며, 그 평면도는 도 1(a)와 동일하며, 도 1(a)의 A3-A4-A5-A6에 상당하는 단면은 도 1(c)와 동일하게 되고, 도 1(a)의 A1-A2에 상당하는 단면은 도 4와 같이 된다. 그리고, 도 4에서의 각 부의 위치를 분리하여 나타낸 도면이, 도 12이다.
도 4에 나타내는 바와 같이, 제 2 예의 세퍼레이터(120)는, 금속판을 기체로 한 세퍼레이터 부재 연결체(110)와, 이 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 한쪽의 면에 배열설치된 베타상의 판재(112)와, 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 다른쪽의 면에 배열설치된 프레임 연결체(113)를 가지고 있다.
판재(112)는 절연재료로 이루어지는 것이다. 또, 프레임 연결체(113)는 절연재료로 이루어지는 것이며, 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 일체적으로 연결한 것이다. 이 프레임 연결체(113)는, 각 세퍼레이터 부재에 대응하도록, 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 가지고 있다.
본 예의 세퍼레이터(120)가 연료전지에 제공될 때에, 베타상의 판재(112)는, 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 형성하는 가공이 이루어진다.
프레임 연결체(113), 베타상의 판재(112)에 대해서는, 제 1 예의 프레임 연결체(12, 13)와 동일한 재질을 적용할 수 있고, 세퍼레이터 부재 연결체(110)에 대해서도, 제 1 예의 세퍼레이터 부재 연결체(10)와 동일한 재질을 적용할 수 있다.
이 제 2 예의 변형예도, 상술한 제 1 예의 변형예(도 3 참조)와 동일한 것을 들 수 있다.
이어서, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 3 예를 든다.
제 3 예는, 제 2 예의 세퍼레이터의 베타상의 판재 위에 구리박 등의 도전성 층을 전체면에 더 배열설치한 것이다. 그 평면도는 도 1(a)와 동일하며, 도 1(a)의 A1-A2에 대응하는 단면은 도 5(a)와 같이 되고, 도 1(a)의 A3-A4-A5-A6에 대응하는 단면은 도 5(b)와 같이 된다.
도 5에 나타내는 바와 같이, 제 3 예의 세퍼레이터(125)는, 금속판을 기체로 한 세퍼레이터 부재 연결체(110)와, 이 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 한쪽의 면에 배열설치된 프레임 연결체(113)와, 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 다른쪽의 면에 차례로 배열설치된 베타상의 판재(112)와 도전성 층(130)으로 이루어지는 적층기재를 가지고 있다.
본 예의 세퍼레이터가 연료전지 제작에 제공될 때, 도전성 층(130)은, 전기적 접속을 행하기 위한 것으로, 필요에 따라서, 제거된다. 또, 베타상의 판재(112)는, 제 2 예와 동일하게, 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 형성하는 가공이 이루어진다.
도전성 층(130)으로서는, 구리박 등을 들 수 있지만 이것에 한정되지는 않는다.
특히, 베타상의 판재(112), 도전성 층(130)이 세트인 적층기재로서는, 편면 구리첩부 기판 등을 들 수 있다.
도전성 층(130) 이외의 각 부에 대해서는, 기본적으로, 제 2 예와 동일하다.
이 제 3 예의 변형예도, 상술한 제 1 예의 변형예(도 3 참조)와 동일한 것을 들 수 있다.
이어서, 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 제 4 예를 든다.
제 4 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터(20a)는, 도 1에 나타내는 세퍼레이터(20)에 실링재를 배열설치한 것이다. 즉, 도 13에 나타내는 바와 같이, 고분자 전해질형 연료전지에 제공되었을 때에, 단위셀의 기밀성을 높이기 위하여, 프레임 연결체(12, 13)의 각 개구(12b, 13b)를 둘러싸도록 실링재(18a, 18b)를 설치하고 있다.
또한, 실링재(18b)는, 세퍼레이터(20a)를 구성하는 각 층간을 실링하는 것이며, 실링재(18a)는, 연료전지로 했을 때의 세퍼레이터(20a)끼리의 사이의 실링을 행하는 것이다.
제 4 예에 있어서는, 실링재(18a, 18b)는, 프레임 연결체(12, 13)에 홈가공을 시행하고, O링을 끼워넣는 방식의 것이다. O링으로서는, 연료전지 작동조건하에서의, 가스실링성, 내습성, 내열성, 내산성, 탄성 등이 충분한 불소 고무 등을 사용한다.
실링재(18a, 18b)로서, 프레임 연결체(12, 13)에 디스펜서나 스크린 인쇄에 의해 액상의 실링제를 도포하여 형성해도 좋다. 이 경우, 예를 들면, 액상의 실링제를 홈가공부에 도포하고, 경화시켜서 실링재(18a, 18b)를 형성할 수 있다.
액상 실링제는, 일본 특개 2000-12054호 공보에 기재되어 있는 것과 같은 퍼플루오로 고무의 가황물, PTFE(폴리테트라플루오로에틸렌의 약자) 미분말을 첨가한 액상 퍼플루오로 고무의 가황물이나, 일본 특개 2001-325972호 공보에 기재된 이소부틸렌계 공중합체 등이 매우 적합하게 사용된다.
실링재(18a, 18b) 이외의 각 부에 대해서는, 도 1에 나타내는 제 1 예의 세퍼레이터(20)와 동일하며, 여기에서는 설명을 생략한다.
또한, 제 4 예의 세퍼레이터(20a)의 제작방법도, 기본적으로는 제 1 예의 경우와 동일하며, 개별로 제작된 세퍼레이터 부재 연결체(10)와, 프레임 연결체(12, 13)를, 위치맞춤하면서 압착하여 제작하는 방법을 들 수 있다.
물론, 도 4에 나타내는 제 2 예나 도 5에 나타내는 제 3 예의 세퍼레이터에 있어서, 실링재를 배열설치한 구조의 것도 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시형태의 하나로서 들 수 있다.
이어서, 본 발명의 연료전지의 실시형태의 제 1 예를, 도 6에 기초하여 설명한다.
또한, 편의상, 전기적 접속은, 도 6(a), 도 6(b)에서는 생략하고, 도 6(c)에만 나타내고 있다.
본 예는, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지로서, 도 1에 나타내는 제 1 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터(도 6(a)의 21, 22에 상당)를, 연료공급측, 산소공급측의 양쪽에 사용한 것이다. 그리고, 세퍼레이터 부재 연결체(10A, 10B)의 표리에 배열설치된 프레임 연결체의 한쪽의 각 프레임부(12A, 12B)의 개구에, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼워넣어 배열설치한 것이다.
물론, 본 예에서는, 도 1에 나타내는 세퍼레이터(20)의 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 이음부(A7, A8) 개소는 제거하여, 각 단위셀마다 분리되어 있다.
따라서, 이 경우, 세퍼레이터(21)는, 프레임 연결체(12A, 13A)를 사용하여 세퍼레이터 부재 연결체를 각 셀마다 분리한 상태의 것(세퍼레이터 군이라고도 함)(10A)을 끼워 지지하고, 세퍼레이터(22)는, 프레임 연결체(12B, 13B)에 세퍼레이터 부재 연결체를 각 셀마다 분리한 상태의 것(세퍼레이터 군이라고도 함)(10B)을 끼워 지지하는 것으로 된다.
세퍼레이터 부재 연결체를 각 셀마다 분리한 상태의 것(세퍼레이터 군이라고도 함)(10A, 10B) 사이의 프레임 연결체(12A, 12B)를 합친 두께는, 대략 막전극 복합체(MEA)(30)와 동일한 두께이며, MEA를 평면형상으로 설치할 수 있다.
또한, 본 예에 있어서, 도 2(b)의 셀간 분리용 관통 구멍부(16) 영역에 상당하는 단위셀간을 분리하는 부분(C0)에는, 프레임 연결체만이 밀착된 상태로 존재하고 있다.
또한, 단위셀의 수를 2개로 하고 있는데, 본 예와 동일한 것으로서, 세퍼레이터 부재(도 1의 (10A, 10B)에 상당)를 늘리고, 본 예와 동일한 구성으로, 단위셀을 3개 이상 설치한 연료전지를 들 수 있다.
여기에서의, 프레임 연결체(12A, 13A) 및, 프레임 연결체(12B, 13B)는, 각각, 세퍼레이터 부재의 접속부 이외에서, 각 단위셀을 절연하고 있을 뿐만아니라, 동시에, MEA를 끼워 지지한 상태에서, 셀 내부의 연료, 수분 등이, 연료공급면 이외로부터 셀 외부로 나가는 것을 막는, 실링재로서의 역할도 수행한다.
세퍼레이터(21, 22)를 밀착, 유지하는 방법으로서는, 이하의 방법을 들 수 있다. 제 1로, 각 부재간에 절연성의 접착제를 사용하는 방법이 있다. 제 2로, 프레임 연결체(12A, 12B)의 일부 또는 전부를 프리프레그와 같은 반경화 상태의 수지로 하고 각 부재를 중첩하고 나서, 일괄하여 열압착하는 방법이 있다. 또, 제 3으로, 각 층을 적층하고나서, 도 7에 나타내는 바와 같이 케이싱(50) 등으로 외부로부터 기계적으로 유지하는 방법을 들 수 있다.
제 1 방법은, 예를 들면 에폭시 수지 등의 접착제를 도포하고, 각 부재를 중첩한 상태에서, 접착제를 경화시키는 것이다. 이 경우에 사용되는 접착제는, 그 제조의 프로세스에서 다른 부재에 영향을 미치지 않고, 또한, 연료전지로서의 동작 조건에 대한 내성이 우수한 것이라면, 특별히 한정되지는 않는다. 또, 접착제가 아니라 프린트 기판에서 사용되는, 프리프레그와 같은 반경화 상태의 수지 시트를 끼워넣어도 좋다.
제 2 방법은, 프레임 연결체(12A, 12B)의 일부 또는 전부를 프리프레그와 같은 반경화 상태의 수지 시트로 치환함으로써, 보다 공정을 간략화하는 것이 가능하다. 즉, 각 부재를 중첩한 상태에서 열압착에 의해, 연료전지 셀을 고정화하는 것이다. 이 경우, 사용되는 반경화 상태의 수지 시트는, 그 제조의 프로세스에서 다른 부재에 영향을 미치지 않고, 또한, 연료전지로서의 동작 조건에 대한 내성이 우수한 것이라면, 특별히 한정되지는 않는다.
제 3 방법은, 가장 간편한 방법이며, 연료전지 셀을 고정, 유지하기 위한 케이싱(50) 등의 구조체를 사용하여 전지 본체를 조립하면 좋다.
본 예의 연료전지의 제조 방법의 1예를, 간단히 설명한다.
우선, 도 1에 나타내는 세퍼레이터(20)와 동일한 것 2개에 대하여, 각각, 그 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 이음부(A7, A8)(도 2(b)참조)을 제거하여 단위셀마다 분리한 세퍼레이터(21, 22)를 준비한다.
또, 막전극 복합체(MEA)(30)를 준비한다.
이어서, 세퍼레이터(21)의 프레임 연결체(12A)의 개구에 막전극 복합체(MEA)(30)를 얹어놓는다. 다음에, 세퍼레이터(22)의 프레임 연결체(12B)가 막전극 복합체(MEA)(30) 위에 위치하도록, 세퍼레이터(22)를 세퍼레이터(21) 위에 중첩하고 압착한다. 이것에 의해, 세퍼레이터(21)와 세퍼레이터(22)에 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼워넣도록 끼워 지지할 수 있다.
세퍼레이터(21, 22)에 있어서, 막전극 복합체(MEA)(30)를 유지하는 방법으로서는, 앞서 기술한 제 1 방법∼제 3 방법이 채용된다.
이어서, 단위셀간을 직렬접속으로 하기 위한 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을 행하여, 연료전지를 제작한다.
본 예의 연료전지는, 배선 기판의 제조 기술로서 알려져 있는, 도전성 페이스트를 사용한 충전 비어 형성법을 사용하여, 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을 행한 것이며, 도 6(c)에 나타내는 바와 같이, 그 접속이 이루어져 있다.
또한, 본 예에서는, 미리, 이음부(A7, A8)를 제거하고, 단위셀마다 분리된 세퍼레이터(21, 22)을 사용했다. 그러나, 도 1에 나타내는, 이음부(A7, A8)를 제거하지 않은 프레임 연결체(10)를 갖는 세퍼레이터(20)를 사용하는 경우에는, 최종적으로 프레임 연결체(10)의 단위셀마다의 이음부(A7, A8)를 절단하면 좋고, 이것에 의해, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻을 수 있다.
여기에서, 본 예의 연료전지에서의 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을 도 8에 기초하여 설명한다.
또한, 도 8은, 도 6에서의 C3-C4-C5-C6-C7에서의 공정 단면을 나타내고 있다.
막전극 복합체(MEA)(30)를 끼우게 하여, 세퍼레이터(21)와 세퍼레이터(22)를 중첩하고 압착하여, 막전극 복합체(MEA)(30)를 그 사이에 끼워넣는다(도 8(a)). 그 후, C5-C6사이에 관통 구멍(45)을, 또, 프레임 연결체(13A, 13B)에는, 세퍼레이터 부재와의 접속용의 구멍부(46)를, 드릴 또는 레이저 조사로 형성한다(도 8(b)).
이어서, 디스펜서 혹은 스크린 인쇄 등의 인쇄법에 의해, 도전성 페이스트를 관통 구멍(45) 및 구멍부(46)에 충전하고, 충전 비어(41, 42)를 형성한다(도 8(c)). 그 후, 디스펜서 혹은 인쇄법에 의해, 그 위에 도전성 페이스트로 배선(43)을 형성한다(도 8(d)).
예를 들면, 관통 구멍(45)에의 충전의 경우, 스크린 인쇄 등을 사용하여 도전성 페이스트를 도포하고, 구멍가공을 행한 기판 반대측에 흡인 기구를 배치하여 감압함으로써, 도전성 페이스트를 관통 구멍(45)에 충전시킬 수 있다.
이후, 필요에 따라서, 건조, 소성 등의 처리를 행하여, 세퍼레이터 부재간의 전기접속을 완료한다.
도전성 페이스트로서는, 은 페이스트, 구리 페이스트, 금 페이스트, 팔라듐 페이스트, 팔라듐-은 페이스트 등을 들 수 있다.
본 예의 연료전지의 제 1 변형예로서는, 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을 도 9(c)에 나타내는 바와 같이, 범프(돌기 전극이라고도 함)를 사용하여 행한 것을 들 수 있다.
또한, 도 9는, 도 6에서의 C3-C4-C5-C6-C7에 상당하는 위치에서의 공정 단면을 나타내고 있다.
이하, 이 제 1 변형예의 연료전지에서의 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을, 도 9에 기초하여, 간단히 설명한다.
제 1 변형예의 경우는, 도 6에 나타내는 실시형태예의 연료전지의 경우와는 달리, 베타상의 판재(112)를 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 한쪽의 면에 설치한 제 2 예의 세퍼레이터(120)(도 4 참조)를, 연료공급측, 산소공급측의 양쪽에 사용한 것이다. 이 예에서는, 사용하는 세퍼레이터(121)의 프레임 연결체(113A)와 세퍼레이터(122)의 프레임 연결체(113B)의 개구에, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼워넣어 배열설치한 것이다.
이하, 이 연료전지에서의 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을, 도 9에 기초하여, 간단히 설명한다.
미리, 도 4에 나타내는 세퍼레이터(120)와 동일한 것 2개에 대하여, 각각, 그 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 이음부(A7, A8)(도 2(b) 참조)를 제거하고, 단위셀마다 분리한 세퍼레이터(121, 122)를 준비한다.
또, 막전극 복합체(MEA)(30)도 준비해 둔다.
그리고, 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼우게 하고, 세퍼레이터(121)와 세퍼레이터(122)를 중첩하고 압착하여, 막전극 복합체(MEA)(30)를 그 사이에 끼워넣는다. 그 후, 그 양면에, 도전성의 범프(62, 63)를 형성한 구리박(61)을 준비하고(도 9(a)), 이것들을 적층한다(도 9(b)).
이들 부재를 중첩하여 밀착, 유지하는 방법은, 상술한 실시형태예와 동일한 방법을 적용할 수 있다.
범프(62, 63)로서는, 도전성 페이스트를 복수회 인쇄함으로써 범프 형성한 것, 또는, 와이어 범프, 와이어 범프를 더욱 도전성 페이스트로 피복한 것 등을 적용할 수 있다.
또한, 범프를 제작할 때, 범프부를 소정의 높이로 하는 동시에, 그 선단을 날카롭고 뾰족하게 해 둔다.
이후, 포토 에칭법에 의해 구리박(61)을 에칭하고, 배선(61a)을 형성하여, 세퍼레이터 부재간의 전기접속을 완료한다(도 9(c)).
최후에, 베타상의 판재(112A, 112B)에 대하여, 연료의 공급용의 개구, 산소공급용의 개구를 형성한다.(도시하고 있지 않음)
개구부를 형성하는 방법은, 탄산 가스 레이저에 의한 방법, 기계가공에 의한 방법 등을 들 수 있다.
또한, 이것에 의해, 제조 프로세스 도중에 연료공급부를 외부의 환경으로부터 보호할 필요가 없어져, 제조 프로세스의 자유도가 증가하고, 핸들링도 용이하게 된다.
본 예의 연료전지의 제 2 변형예로서는, 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을 도 10(d)에 나타내는 바와 같이, 도금형성된 스루홀을 사용하여 행한 것을 들 수 있다.
또한, 도 10, 도 6에서의 C3-C4-C5-C6-C7에 상당하는 위치에서의 공정 단면을 나타내고 있다.
제 1 변형예의 경우는, 도 6에 나타내는 실시형태예의 연료전지의 경우와는 달리, 도 5에 나타내는 베타상의 판재(112)와 구리박으로 이루어지는 도전성 층(130)을 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 한쪽의 면에 설치한 제 3 예의 세퍼레이터(125)(도 5참조)를, 연료공급측, 산소공급측의 양쪽에 사용한 것이다. 이 예에서는, 사용하는 세퍼레이터(126)의 프레임 연결체(113A)와 세퍼레이터(127)의 프레임 연결체(113B)의 개구에, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼워넣어 배열설치한 것이다.
베타상의 판재(112)와 구리박으로 이루어지는 도전성 층(130)과의 적층기재로서, 개구부가 없는 편면 구리첩부 유리 에폭시 기판 등을 적용할 수 있다.
이하, 이 연료전지에서의 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을, 도 10에 기초하여, 간단히 설명한다.
미리, 도 5에 나타내는 세퍼레이터(125)와 동일한 것 2개에 대하여, 각각, 그 세퍼레이터 부재 연결체(110)의 이음부(A7, A8)(도 2(b)참조)를 제거하여 단위셀마다 분리함으로써, 세퍼레이터(126, 127)를 준비한다.
또, 막전극 복합체(MEA)(30)도 준비해 둔다.
그리고, 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼우게 하고, 세퍼레이터(126)와 세퍼레이터(127)를 중첩하고 압착하여, 막전극 복합체(MEA)(30)를 그 사이에 끼워넣는다. 그 후, 그 양면에, 구리박(65)을 적층한다(도 10(a)).
이들 부재를 중첩하고 밀착, 유지하는 방법은, 상술의 실시형태예와 동일한 방법을 적용할 수 있다.
이어서, 접속부를 형성하는 부분에, 드릴 또는 레이저에 의해, 스루홀 접속부를 형성하기 위한 비어(42A), 및 관통 구멍(45A)을 낸다(도 10(b)).
이어서, 데스미아 처리 및 촉매부여 처리를 한 후, 비어부(42A), 관통 구멍부(45A)의 표면부를 포함하는 전면에 무전해 도금을 행하고, 관통 구멍을 도금층(70)으로 충전하고, 표리를 도통(導通)시킨다(도 10(c)).
무전해 도금으로서는, 무전해 니켈 도금, 무전해 구리 도금 등을 적당히 행한다.
무전해 도금은, 촉매로 활성화 처리를 행한 후, 소정의 도금액으로 행한다. 통상은 구리 도금을 행한다.
이어서, 표리면 전체에 레지스트제판을 행하고, 레지스트로부터 노출한 도금층 부분을, 염화제2철액 등을 에칭액으로서 사용하여, 에칭에 의해 접속 배선(43a)을 형성한다. 그 후, 레지스트 제거, 필요에 따라서 세정처리를 행하여, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻는다.
또한, 여기에서는, 관통 구멍을 도금층으로 충전했지만, 이것에 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 관통 구멍을 크게 형성해 두고, 도금에 의해 표리의 도통이 이루어졌을 때에, 관통 구멍이 계속 표리로 관통하고 있는 상태로 하는, 보통의 스루홀 접속부로 해도 좋다.
이어서, 포토 에칭법에 의해, 도금층(70) 및 구리박(65)을 소정 형상으로 에칭하여, 배선부(43a)를 형성하고, 세퍼레이터간의 전기 접속을 완료한다(도 10(d)).
최후에, 베타상의 판재(112A, 112B)에 대하여, 연료의 공급용의 개구, 산소공급용의 개구를 형성한다.(도시하고 있지 않음)
개구부를 형성하는 방법은, 탄산 가스 레이저에 의한 방법, 기계가공에 의한 방법 등을 들 수 있다.
또한, 이것에 의해, 제조 프로세스 도중에 연료공급부를 외부의 환경으로부터 보호할 필요가 없어지고, 제조 프로세스의 자유도가 늘고, 핸들링도 용이하게 된다.
다음에, 본 발명의 연료전지의 실시형태의 제 2 예를, 도 14에 기초하여 설명한다.
또한, 편의상, 전기적 접속에 대해서는 생략하여 도시하고 있다.
제 2 예도, 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지이다. 이 예에서는, 도 13에 나타내는 제 4 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터(21a, 22a)를, 연료공급측, 산소공급측의 양쪽에 사용한 것이다. 그리고, 제 1 예와 동일하게, 세퍼레이터 부재 연결체(10A, 10B)의 표리의 프레임 연결체의 한쪽(12A, 12B)의 개구에, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)(30)를 끼워넣어 배열설치한 것이다.
그리고, 앞에서 기술한, 도 8에 나타내는 충전 비어 접속에 의해, 단위셀간의 세퍼레이터 부재를 전기적 접속하고 있다.
이 제 2 예에서도, 제 1 예의 경우와 동일하게, 도 13에 나타내는 세퍼레이터(20a)의 세퍼레이터 부재 연결체(10)의 이음부(도 2의 A7, A8 개소에 상당)는 제거하고, 각 단위셀마다 분리되어 있다.
상술한 바와 같이, 본 예는, 도 6에 나타내는 제 1 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 제 1 예의 세퍼레이터(20) 대신, 제 4 예의 세퍼레이터(20a)(도 14의 21a, 22a에 상당)를 사용한 구조이다. 세퍼레이터(21a, 22a)의 각 층간은 실링재(18b)에 의해, 또, 세퍼레이터(21a, 22a)끼리의 사이는 실링재(18a)에 의해, 각각 실링되어 있다. 이 때문에, 실링재를 설치하지 않은 도 6에 나타내는 제 1 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지의 경우에 비해, 단위셀의 기밀성이 향상한 것이 된다.
세퍼레이터(20a) 이외의 각부는 기본적으로 제 1 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지와 동일하며, 제작 방법도 기본적으로는 동일하다.
또, 제 2 예의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지의 변형예로서는, 단위셀간의 세퍼레이터 부재의 전기적 접속을, 앞에서 기술한, 도 9에 나타내는 범프 접속으로 행하고 있는 것, 또는, 도 10에 나타내는 스루홀 접속으로 행하고 있는 것을 들 수 있다.
물론, 도 4에 나타내는 제 2 예나 도 5에 나타내는 제 3 예의 세퍼레이터에 있어서, 실링재를 배열설치한 구조의 것을 사용한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지도 본 발명의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지의 하나로서 들 수 있다.
이상과 같이, 본 발명의 세퍼레이터는 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 사용가능하고, 본 발명의 세퍼레이터를 사용한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지는, 경량화와 강도의 향상, 더욱이, 각 단위셀의 기밀성 향상을 실현할 수 있다.

Claims (24)

  1. 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의, 연료공급측 또는 산소공급측의 세퍼레이터에 있어서,
    금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는 세퍼레이터 부재 연결체와,
    각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는, 절연재로 이루어지는 프레임 연결체,
    를 가지고, 이 프레임 연결체는 1쌍으로 하여 상기 세퍼레이터 부재 연결체를, 그 양면에 끼워지지하는 것이며, 또한, 상기 세퍼레이터 부재 연결체의 표리의 프레임 연결체의 한쪽의 각 프레임부는, 그 개구에 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 끼워넣을 수 있는 것을 특징으로 하는 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 프레임 연결체에 홈을 설치하고, 이 홈에 배열설치 된 O링을 실링재로서 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  3. 제 1 항에 있어서, 세퍼레이터를 구성하는 세퍼레이터 부재 연결체와 프레임 연결체와의 사이, 및, 프레임 연결체의 표면에, 디스펜서에 의해 배열설치된 실링재를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  4. 제 1 항에 있어서, 세퍼레이터를 구성하는 세퍼레이터 부재 연결체와 프레임 연결체와의 사이, 및, 프레임 연결체의 표면에, 인쇄에 의해 배열설치된 실링재를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  5. 제 1 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 그 한쪽의 면에 상기 관통 구멍에 연통하는 홈부를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 홈부는, 하프 에칭으로 형성된 것인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  7. 제 1 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 이 표면의 도전성을 손상시키지 않는 내식성 금속층을 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  8. 제 1 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 적어도, 그 연료전지의 전해질측이 되는 표면에, 내식성(내약산성)의, 또한, 전기도전성의 수지피막을 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 수지피막은, 전착, 전해중합, 또는 그 양쪽의 조합에 의해, 형성된 수지피막인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  10. 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의, 연료공급측 또는 산소공급측의 세퍼레이터에 있어서,
    금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는 세퍼레이터 부재 연결체와,
    각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결하여 이루어지는, 절연재로 이루어지는 프레임 연결체와,
    절연재로 이루어지는 베타상의 판재, 또는, 절연재로 이루어지는 베타상의 판재 위에 도전성 층을 적층한 적층기재,
    를 가지고, 상기 프레임 연결체와, 베타상의 판재 또는 적층기재는, 1쌍으로 하여 상기 세퍼레이터 부재 연결체를, 그 양면에 끼워지지하는 것이며, 또한, 상기 프레임 연결체의 각 프레임부는, 그 개구에 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 끼워넣을 수 있는 것을 특징으로 하는 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 프레임 연결체 및 상기 베타상의 판재에 홈을 설치하고, 이 홈에 배열설치된 O링을 실링재로서 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  12. 제 10 항에 있어서, 세퍼레이터를 구성하는 세퍼레이터 부재 연결체와 프레임 연결체와의 사이, 세퍼레이터 부재 연결체와 베타상의 판재와의 사이, 프레임 연결체의 표면, 및, 베타상의 판재의 표면에, 디스펜서에 의해 배열설치된 실링재를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  13. 제 10 항에 있어서, 세퍼레이터를 구성하는 세퍼레이터 부재 연결체와 프레임 연결체와의 사이, 세퍼레이터 부재 연결체와 베타상의 판재와의 사이, 프레임 연결체의 표면, 및, 베타상의 판재의 표면에, 인쇄에 의해 배열설치된 실링재를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  14. 제 10 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 그 한쪽의 면에 상기 관통 구멍에 연통하는 홈부를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 홈부는, 하프 에칭으로 형성된 것인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  16. 제 10 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 이 표면의 도전성을 손상시키지 않는 내식성 금속층을 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  17. 제 10 항에 있어서, 세퍼레이터 부재는, 적어도, 그 연료전지의 전해질측이 되는 표면에, 내식성(내약산성)의, 또한, 전기도전성의 수지피막을 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 수지피막은, 전착, 전해중합, 또는 그 양쪽의 조합에 의해, 형성된 수지피막인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터.
  19. 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
    세퍼레이터 부재 연결체와, 이 세퍼레이터 부재 연결체를 양면에서 끼워 지지하도록 배열설치된 1쌍의 프레임 연결체를 구비하는 1세트의 세퍼레이터가, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 통하여 대향하고, 또한, 상기 프레임 연결체의 대향하는 면의 개구에 상기 막전극 복합체(MEA)가 끼워넣어져 있고,
    상기 세퍼레이터 부재 연결체는, 금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결한 것이며,
    상기 프레임 연결체는, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 상기 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결한 절연재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  20. 제 19 항에 있어서, 각 단위셀을 동일한 방향으로 하여 평면 형상으로 복수측 배열설치하고, 또한, 소정의 인접하는 단위셀간을 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위셀을 직렬로 접속한 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  21. 제 19 항에 있어서, 상기 소정의 인접하는 단위셀간에 위치하는 프레임 연결체에, 스루홀 접속부, 충전 비어 접속부, 범프 접속부중 적어도 1개를 구비하고, 이들 접속부를 통하여 소정의 인접하는 단위셀간의 전기적인 접속이 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  22. 단위셀을 평면적으로 배열한 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
    세퍼레이터 부재 연결체와, 이 세퍼레이터 부재 연결체를 끼워 지지하도록 한쪽의 면에 배열설치된 프레임 연결체와, 다른쪽의 면에 배열설치된 절연재로 이루어지는 베타상의 판재, 또는, 절연재로 이루어지는 베타상의 판재 위에 도전성 층을 적층한 적층기재를 구비하는 1세트의 세퍼레이터가, 연료전지의 막전극 복합체(MEA)를 통하여 대향하고, 또한, 상기 프레임 연결체의 개구에 상기 막전극 복합체(MEA)가 끼워넣어져 있고,
    상기 세퍼레이터 부재 연결체는, 금속판을 기체로 하고, 연료전지의 전해질에 연료를 공급하기 위한 관통 구멍을 단위셀에 대응시켜서 상기 기체의 표면에 직교 하도록 하여 복수 배열하여 설치한 세퍼레이터 부재를, 복수개 일체적으로 연결한 것이며,
    상기 프레임 연결체는, 각 세퍼레이터 부재에 대응한 연료공급용 또는 산소공급용의 상기 개구를 가지고, 또한 단위셀간을 절연하기 위한 프레임부를 복수개 일체적으로 연결한 절연재로 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  23. 제 22 항에 있어서, 각 단위셀을 동일한 방향으로 하여 평면형상으로 복수측 배열설치하고, 또한, 소정의 인접하는 단위셀간을 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위셀을 직렬로 접속한 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  24. 제 22 항에 있어서, 상기 소정의 인접하는 단위셀간에 위치하는 프레임 연결체, 및, 베타상의 판재 또는 적층기재에, 스루홀 접속부, 충전 비어 접속부, 범프 접속부중 적어도 1개를 구비하고, 이들 접속부를 통하여 소정의 인접하는 단위셀간의 전기적인 접속이 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
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