KR100641809B1 - 고분자 전해질형 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 전기적인 접속을 행하기 위해, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하여 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀의 두께의 절연부에, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 적어도 1개를 설치함으로써, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지가 가능해진다.

고분자 전해질형 연료전지, 세퍼레이터, 평면형 연료전지, 직접 메탄올형 연료전지.

Description

고분자 전해질형 연료전지 및 그 제조방법{POLYELECTROLYTE TYPE FUEL CELL AND METHOD FOR PRODUCING THE SAME}

도 1은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 1예의 단면도이다.

도 2는 도 1에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 평면도이다.

도 3(a)~도 3(d)은 제 1예에 있어서 충전 타입의 관통 구멍 접속부를 표리 접속부로 한 경우의 제조 공정도이다.

도 4(a)~도 4(d)는 제 1예에 있어서 충전에 의한 접속부를 표리 접속부로 한 경우의 제조 공정도이다.

도 5(a)~도 5(c)는 제 1예에 있어서 범프 접속부를 표리 접속부로 한 경우의 제조 공정도이다.

도 6은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 2예의 단면도이다.

도 7은 도 6에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 평면도이다.

도 8은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 3예의 단면도이다.

도 9는 도 8에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 평면도이다.

도 10은 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시 형태의 제 1예의 단면도이다.

도 11은 도 10에 나타내는 세퍼레이터의 관통 구멍을 나타낸 도면이다.

도 12는 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시 형태의 제 2예의 단면도이다.

도 13은 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시 형태의 제 3예의 단면도이다.

도 14는 도 13에 나타내는 세퍼레이터의 관통 구멍을 배치한 판상의 부재를 나타낸 도면이다.

도 15는 도 13에 나타내는 세퍼레이터의 덮개부를 나타낸 도면이다.

도 16은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 1예의 단면도이다.

도 17은 도 16에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 평면도이다.

도 18(a)~도 18(d)는 도 17에 나타내는 고분자 전해질형 연료전지의 접속부의 제조 공정 단면도이다.

도 19는 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 2예를 나타낸 단면도이다.

도 20은 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시 형태의 제 3예를 나타낸 단면도이다.

본 발명은, 각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속한 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다. 또한, 본 발명은, 연료로서, 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터에 관한 것이다.

최근, 지구 환경 보호의 관점이나, 수소를 직접 연료로서 이용하면 유리하고, 에너지 변환 효율이 높다고 하는 점 등에서, 연료전지에 대한 기대가 급격하게 높아지고 있다.

지금까지는, 우주 개발이나 해양 개발에 이용되어 왔지만, 최근에는, 자동차의 엔진을 대신하는 동력원이나, 가정용 발전장치로 전개되어, 폭넓게 사용되는 가능성이 커지게 되었다.

연료전지는, 간단하게는, 외부로부터 연료(환원제)와 산소 또는 공기(산화제)를 연속적으로 공급하고, 전기화학적으로 반응시켜 전기 에너지를 취출하는 장치이다. 연료전지는, 그 작동 온도, 사용 연료의 종류, 용도 등으로 분류하는 것도 있지만, 최근에는, 주로 사용되는 전해질의 종류에 따라서, 크게, 고체 산화물형 연료전지(SOFC), 용융 탄산염형 연료전지(MCFC), 인산형 연료전지(PAFC), 고분자 전해질형 연료전지(PEFC), 알칼리 수용액형 연료전지(AFC)의 5종류로 분류되는 것이 일반적이다.

이들 연료전지는, 메탄 등에서 생성된 수소 가스를 연료로 하는 것이지만, 최근에는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형 연료전지(DMFC)도 알려져 있다.

이와 같은 연료전지 중에서, 고체 고분자막을 2종류의 전극에 끼워 넣고, 다시 이들 부재를 세퍼레이터에 끼운 구성의 고체 고분자형 연료전지(이하, 고분자 전해질형 연료전지, 또는 PEFC: Polymer Electrolyte Fuel Cell이라고도 한다)가 주목받고 있다.

이 PEFC는, 고체 고분자막의 양측에 공기극(산소극), 연료극(수소극) 등의 전극을 배치하여 단위 셀을 구성하고, 이 단위 셀의 양측을 연료전지용 세퍼레이터에 끼운 구성으로 되어 있다.

예를 들면, PEFC의 구성으로서, 두께 20㎛∼70㎛의 고분자 전해질의 양측에 두께 10㎛∼20㎛의 촉매층으로 이루어진 연료극과 공기극을 형성하여 일체화하고, 촉매층 외측에 집전재로서 다공질의 지지층(카본지，기공율 약 80%)을 붙이고, 또한 수소나 산소 등의 반응 가스의 공급로를 겸하고 있는 세퍼레이터(격리판)에 의해 끼여진 구성을 들 수 있다.

상기의 PEFC에서는, 연료(수소)와 산화제(공기)가 직접 반응하지 않도록, 이들을 격리하고, 또한 연료극에서 생성하는 수소 이온(프로톤)을 공기극측까지 운반할 필요가 있다.

상온(1O0℃ 이하)에서 작동하고，고체의 고분자막 중을 프로톤이 운동하는 연료전지에서는, 이온 교환기로서 술폰산기를 갖는 퍼-플루오로 카본 술폰산 구조 를 갖는 박막(두께 50㎛ 정도)을 고체 고분자막으로서 사용할 수 있어，콤팩트한 전지를 만들 수 있다.

이와 같은 PEFC에서는, 그 출력 성능은, 1∼3A/cm², 0.6∼2.1V/단위 셀 당, 2.1W/cm²의 고출력 밀도가 얻어진다.

이 PEFC에 있어서는, 고체 고분자막의 양측에, 각각, 전극을 배치한 단위 셀을 복수개 적층함으로써, 그 기전력을 목적에 맞추어 크게 한, 스택 구조의 것(PEFC 스택이라고도 한다)이 일반적이다. 그러나, 예를 들면, 휴대 단말용 등의 연료전지와 같이, 기전력을 그만큼 필요로 하지 않고, 평면형으로, 가능한 한 얇은 것이 요구되는 경우도 있다.

또, PEFC 스택에서는, 세퍼레이터로서, 일반적으로, 인접하는 한 쪽의 단위 셀에 연료 가스를 공급하기 위한 연료 가스 공급용 홈이 한 쪽의 면에 형성되고, 인접하는 다른 쪽의 단위 셀에 산화제 가스를 공급하기 위한 산화제 가스 공급용 홈이 다른 쪽의 면에 형성되어 있는 구조의 세퍼레이터가 사용되고 있다. 이것에 의해, 세퍼레이터 면에 따라서, 연료 가스, 산화제 가스가 공급된다.

PEFC의 세퍼레이터로서는, 흑연 판을 깍아 내어 홈 가공을 행한 것, 수지에 탄소를 이겨 넣은 탄소 화합물의 몰드성 세퍼레이터, 에칭 등으로 홈 가공을 행한 금속제 세퍼레이터, 금속재료의 표면부를 내식성의 수지로 덮은 것 등이 알려져 있다. 이들 세퍼레이터는, 모두 필요에 따라서, 연료 가스 공급용 홈 및/또는 산화제 가스 공급용 홈이 형성되어 있다.

그러나, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형 연료전지(DMFC)에 있어서는, 연료 가스를 공급하기 위한 연료 가스 공급용 홈을 구비한 상술의 종래 세퍼레이터에 의한 연료의 공급이, 장소에 따라 불균일하게 되어, 문제가 되고 있다.

특히, 직접 메탄올형에서, 평면상으로 단위 셀을 복수 배열시키고, 이들을 전기적으로 직렬로 접속하는 평면형인 경우에, 문제가 되고 있다.

상기와 같이, 근래, 연료전지가 폭넓게 사용되는 가능성이 커지게 되어, PEFC에 있어서는, 일반적인 스택 구조 외에, 기전력을 그만큼 필요로 하지 않는, 평면형으로서, 가능한 한 얇은 형태의 것도 요구되게 되었다. 또한, 직접 메탄올형의 평면형의 PEFC에서는, 장소에 따른 연료 공급의 불균일성의 문제를 충분히 해소할 수 없어, 그 대응이 요구되고 있다.

그래서, 본 발명의 목적은, 평면상으로 설치된 단위 셀을, 전기적으로 직렬로 접속한 구조를 갖는 연료전지를 제공하려고 하는 것이다.

또, 본 발명은, 특히, 직접 메탄올형이자 또한 평면형의 PEFC에서, 장소에 따른 연료 공급의 불균일성의 문제를 해소할 수 있는 것을 제공하려고 하는 것이다.

이와 같은 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속 한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 전기적인 접속을 행하기 위해, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하여 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부에, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 적어도 1개를 설치하고 있는 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 1개의 판상의 고분자 전해질막의 일부를 각 단위 셀을 구성하는 전해질막으로 하고 복수개의 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 전기적인 접속을 행하기 위해, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 고분자 전해질막에, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 적어도 1개를 설치하고 있는 것 같은 구성으로 하였다.

이와 같이 본 발명에 의하면, 평면상으로 설치된 복수개의 단위 셀을, 전기적으로 직렬로 접속한 구조를 갖는 연료전지의 제공을 가능하게 한 것이다. 즉, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에, 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부가 설치되어 있음으로써, 또는, 1개의 판상의 고분자 전해질막의 일부를 각 단위 셀을 구성하는 전해질막으로 하여, 단위 셀 사이에는 고분자 전해질막을 배치하고, 각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고 있음으로써, 종래 폭넓게 이용되고 있는 관통 구멍 접속, 충전에 의한 접속, 범프 접속의 기술을, 단위 셀 사이의 전기적으로 직렬인 접속에 적용할 수 있다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 연료 공급측의 세퍼레이터에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재를 갖고, 그 판상의 부재의 연료를 공급하는 면에는 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 형성되어 있는 것 같은 구성으로 하였다.

또한, 평면형의 PEFC에 있어서는, 전체가 케이스에 둘러쌓이도록 된 것이 일반적이고, 상기의 세퍼레이터에서는, 맞닿는 판상의 부재와 케이스와의 사이에서, 판상의 부재의 관통 구멍부, 연료 공급용 홈, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성하는 것이 된다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 연료 공급측의 세퍼레이터에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재와, 그 판상의 부재의 한쪽 면을 덮는 덮개부를 갖고, 상기 판상의 부재의 상기 덮개부와 맞닿는 면에는 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 형성되어 있고, 맞닿게 된 상기 판상의 부재와 덮개부와의 사이에서, 상기 관통 구멍, 상기 연료 공급용 홈, 관통 구멍 사이를 연결하는 상기 홈이, 각각, 연료 공급용 유로를 이루는 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 연료 공급측의 세퍼레이터에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재와, 그 판상의 부재의 한쪽 면을 덮는 덮개부로 이루어지고, 그 덮개부의 상기 판상의 부재와 맞닿는 면에는, 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 설치되어 있고, 맞닿게 된 상기 판상의 부재와 상기 덮개부와의 사이에서, 상기 판상의 부재의 관통 구멍부, 상기 덮개부의 연료 공급용 홈, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이, 각각, 연료 공급용 유로를 이루는 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 상기의 세퍼레이터에 있어서, 각 관통 구멍에는, 연료 공급용 홈 또는 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 복수 연결되어 있는 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 상기의 세퍼레이터에 있어서, 판상의 부재는, 금속을 기체(基體)로 하고, 적어도 연료전지의 전해질측이 되는 상기 기체의 표면부에는, 내산성, 전기 도전성의 수지층 등으로 이루어지는 보호층이 배치되어 있는 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 세퍼레이터는, 상기의 세퍼레이터에 있어서, 상기 보호층은, 수지에 탄소 입자, 내식성의 금속 등의 도전재를 혼합한 전착액을 이용하여, 전착에 의해 막을 성막하고, 그 후, 가열 경화하여 형성된 것, 또는, 전해 중합에 의해, 도전성 고분자로 이루어지는 수지에 도전성을 높이는 도펀트를 포함한 상태의 막을 성막하여 형성된 것인 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재를 갖고, 그 판상의 부재의 연료를 공급하는 면에는 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 형성되어 있는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터를 이용하여, 그 세퍼레이터의 관통 구멍을 통해, 연료를 공급하는 것인 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재와, 그 판상의 부재의 한쪽 면을 덮는 덮개부를 갖고, 상기 판상의 부재의 상기 덮개부와 맞닿는 면에는 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 형성되어 있고, 맞닿게 된 상기 판상의 부재와 덮개부와의 사이에서, 상기 관통 구멍, 상기 연료 공급용 홈, 관통 구멍 사이를 연결하는 상기 홈이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성하고 있는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터를 이용하여, 그 세퍼레이터의 관통 구멍을 통해, 연료를 공급하는 것인 것 같은 구성으로 하였다.

또, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료 전지에 있어서, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍을, 그 면에 거의 직교하도록 하여 복수 배열하여 설치한 판상의 부재와, 그 판상의 부재의 한쪽 면을 덮는 덮개부로 이루어지고, 그 덮개부의 상기 판상의 부재와 맞닿는 면에는, 연료 공급용 홈과, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이 설치되어 있고, 맞닿게 된 상기 판상의 부재와 상기 덮개부와의 사이에서, 상기 판상의 부재의 관통 구멍부, 상기 덮개부의 연료 공급용 홈, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성하고 있는 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터를 이용하여, 그 세퍼레이터의 관통 구멍을 통해, 연료를 공급하는 것인 것 같은 구성으로 하였다.

본 발명의 직접 메탄올형, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터는, 이와 같은 구성으로 함으로써, 특히 직접 메탄올형의, 평면형의 PEFC에서, 장소에 따른 연료 공급의 불균일성의 문제를 해소할 수 있다.

즉, 관통 구멍 사이를 연결하는 홈을 설치하고 있음으로써, 연료 공급의 장소에 따른 불균일성의 문제를 해소할 수 있는 것으로 하고 있다.

특히, 각 관통 구멍에 홈이 복수(2개 이상) 연결되어 있음으로써, 장소에 따른 연료 공급의 불균일성의 문제 해소를 더욱 진척시킬 수 있다.

또, 판상의 부재가, 금속을 기체로 하고, 적어도, 기체의 연료전지의 전해질측이 되는 표면부에는, 내산성, 전기 도전성의 수지층 등으로 이루어지는 보호층을 배치함으로써, 실제 사용할 만한 구조로 하고 있다.

본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 상기와 같은 구성으로 함으로써, 특히, 직접 메탄올형의 평면형의 PEFC에 있어서, 장소에 따른 연료 공급의 불균일성의 문제를 해소할 수 있다.

다음에, 본 발명의 실시의 형태에 대하여 설명한다.

본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태예를, 도 1~도 9에 근거하여 설명한다.

도 1~도 9에 있어서, 10은 단위 셀, 11은 연료극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 12는 공기극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 13은 고분자 전해질막, 14는 절연부, 16은 관통 구멍, 20은 접속부, 21은 접속 배선, 22는 표리 접속부, 26, 27은 배선, 31은 구리박, 33은 도금층, 35, 36은 도전 페이스트, 41, 42는 구리박, 45는 범프, 46은 접촉부, 50은 단위 셀, 51은 연료극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 52는 공기극측 세퍼레이터(집전체，또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 53은 고분자 전해질막, 54는 절연부, 6O은 접속부, 61은 접속 배선, 62는 표리 접속부, 66, 67은 배선, 7O은 단위 셀, 71은 연료극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 72는 공기극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다), 73은 고분자 전해질막, 73A는 판상의 고분자 전해질막, 80은 접속부, 81은 접속 배선, 82는 표리 접속부, 86, 87은 배선이다.

또한, 도 3~도 5는 도 1의 접속부(20) 부근의 도면이다.

또, 도 1은 도 2의 A1-A2에 있어서의 단면도이고, 도 6은 도 7의 B1-B2에 있어서의 단면도이고, 도 8은 도 9의 C1-C2에 있어서의 단면도이다.

또, 도 2 중의 A3, A4, 도 7 중의 B3, B4, 도 9 중의 C3, C4는 출력 단자부 이다.

먼저, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 1의 예를 도 1, 도 2에 근거하여 설명한다.

제 1의 예의 고분자 전해질형 연료전지는, 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 평면상으로 단위 셀(10)을 복수개 배열하고, 이들을 전기적으로 직렬로 접속하여, 단위 셀의 개수 분(도 2에서는 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 또, 각 단위 셀(10)의 주변에는, 이것과 거의 동일 두께의 절연부(14)를 설치하고, 전체를 평면상으로 하고 있다. 즉, 평판상의 절연부(14)의 도려내어 구멍을 뚫은 부분에 단위 셀(1O)을 끼워 넣은 상태로 함으로써, 단위 셀(10)과 절연부(14)를 평면상으로 설치하고 있는 것이다.

본 예는, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하고, 각 단위 셀(10)과 전기적으로 절연된 절연부(14)에, 관통하여 그 표리의 접속을 행하기 위한 표리 접속부(22)를 설치하고 있다. 그리고, 이 표리 접속부(22)를, 접속 배선(21)을 통해, 인접하는 한쪽의 단위 셀의 연료극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다)(11) 및 다른 쪽의 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터(집전체, 또는 바이폴라 플레이트라고도 한다)(12)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하고 있는 것이다.

또한, 여기에서는, 설명을 알기 쉽게 하기 위해, 도 2에서 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

절연부(14)는, 인접하는 단위 셀 사이를, 접속부(2O)(접속 배선(21) 및 표리 접속부(22))로 접속되는 이외는, 서로 절연하는 것이고, 이와 같은 절연부(14)는, 처리성, 내구성의 면에서 우수한 것이면 특별히 한정되지 않는다. 절연부(14)용의 재료로서는, 통상, 기판 재료가 이용되고, 예를 들면, 유리 에폭시, 폴리이미드 수지 등이 사용된다. 또, 절연부(14)는, 절연물만으로 이루어진 것이어도, 도전성의 것을 일부 포함하는 것 같은 구조이어도 좋다.

접속부(20)로서, 관통 구멍 접속부, 또는, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 어느 것이, 절연부(14) 중에 설치되지만, 이들은, 종래의 배선 기판 기술의 응용으로서, 형성할 수 있다.

단위 셀(10)의 연료극측 세퍼레이터(11), 공기극측 세퍼레이터(12)의 재질으로서는, 도전성, 강도, 내식성의 면에서 사용할 만하고, 또한, 접속 배선(21)과의 접속성이 좋은 것이 바람직하다. 이러한 재질로서는, 통상, 금속재가 이용되며, 예를 들면, 스테인리스, 냉간 압연 강판, 알루미늄 등이 적용된다. 또는, 세퍼레이터(12)로서, 이러한 금속재를 기재로 하여, 고분자 전해질막측의 면에 내산성이면서 또한 전기 도전성을 갖는 수지막을 설치한 것이 적용된다.

이하, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지의 제조 방법의 1 예를, 도 3에 근거하여, 그 처리의 흐름을 간단하게 설명한다. 이 예에서는, 접속부(20)의 표리 접속부(22)를, 충전 타입의 관통 구멍 접속부로 한 경우로 한다.

먼저, 양면에 구리박(31)을 갖는 유리 에폭시 기판(절연부(14))에, 단위 셀을 끼워넣는 구멍부를 형성하고, 그 구멍부에 단위 셀(10)을, 같은 방향으로 끼워넣는다.(도 3(a))

뒤이어, 드릴 또는 레이저에 의해, 충전 타입의 관통 구멍 접속부를 형성하기 위한, 관통 구멍(16)을 뚫는다.(도 3(b))

뒤이어, 디스미어 처리 및 촉매 부여 처리를 행한 후, 관통 구멍(16)의 표면부를 포함하는 전면에 무전해 도금을 행하고, 무전해 도금층 위에 전해 도금을 더욱 행한다. 이것에 의해, 관통 구멍(16)이 도금층(33)으로 충전되어 표리 접속부(22)가 형성되고, 표리에 전기가 통하게 된다.(도 3(c))

무전해 도금으로서는, 무전해 니켈 도금, 무전해 구리 도금 등을 적절히 행한다. 무전해 도금은, 촉매로 활성화 처리를 행한 후, 소정의 도금액으로 처리한다. 또, 전해 도금으로서는, 통상, 구리 도금이 행해진다.

뒤이어, 표리 면 전체에 레지스트 제판을 행하고, 레지스트에서 노출한 도금층(33)을 에칭하여 접속 배선(21)을 형성하고, 레지스트의 제거, 필요에 따라 세척 처리를 행하고, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻는다.(도 3(d))

에칭액은, 도금층(33)을, 연료극측 세퍼레이터(11), 공기극측 세퍼레이터 (12)와는 별도로 선택적으로 에칭할 수 있는 것을 사용한다. 이와 같은 에칭액으로서는, 염화 제 2철 액 등을 이용하고, 세퍼레이터의 재질과 구리 배선의 에칭률을 고려하여, 에칭 조건을 결정할 수 있다.

또한, 여기에서는, 관통 구멍(16)을, 도금층(33)으로 충전했지만, 이것에 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 관통 구멍(16)을 크게 해 두어, 도금 후의 상태가, 관통 구멍(16)의 내벽면에 도금층(33)이 형성되어 있는 것이지만, 또한 표리로 관통하고 있는 상태인 것 같은 보통의 관통 구멍 접속부로 하여도 좋다.

뒤이어, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지의 제조 방법의 1 예를, 도 4에 근거하여, 그 처리의 흐름을 간단하게 설명한다. 이 예에서는, 접속부(20)의 표리 접속부(22)를, 충전에 의한 접속부로 한 경우로 한다.

먼저, 유리 에폭시 기판(절연부(14))에, 단위 셀을 끼워 넣는 구멍부를 형성하고, 그 구멍부에 단위 셀(10)을, 같은 방향으로 끼워넣어 두고(도 4(a)), 드릴 또는 레이저에 의해, 충전에 의한 부분을 형성하기 위한 관통 구멍(16)을 절연부(14)에 뚫는다.(도 4(b))

뒤이어, 스크린 인쇄 등을 이용하여 도전성 페이스트를 유리 에폭시 기판의 한쪽 면에 균일한 두께로 도포하고, 유리 에폭시 기판의 이면에 흡인 기구를 배치하여 관통 구멍(16) 내을 감압함으로써, 도전성 페이스트(35)를 관통 구멍(16)에 충전시킨다.(도 4(c))

뒤이어, 인쇄법으로 도전성 페이스트(36)를 인쇄하고, 접속 배선(21)을 형성하여, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻는다.(도 4(d))

도전성 페이스트로서는, 은 페이스트, 구리 페이스트, 금 페이스트, 팔라듐 페이스트, 팔라듐-은 페이스트 등을 들 수 있다.

뒤이어, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지의 제조 방법의 1 예를, 도 5에 근거하여, 그 처리의 흐름을 간단하게 설명한다. 이 예에서는, 접속부(20)의 표리 접속부(22)를, 범프 접속부로 한 경우로 한다.

먼저, 유리 에폭시 기판 등의 절연 기판(절연부(14))을 이용하여, 단위 셀을 끼워 넣는 구멍부를 형성해 두고, 그 구멍부에 단위 셀(10)을, 같은 방향으로 끼워 넣는다. 뒤이어, 절연 기판(절연부(14))의 한쪽 면에 구리박(41)을, 다른 쪽 면에는, 절연 기판(절연부(14))측에 도전성의 범프(45)를 형성한 구리박(42)을 준비한다.(도 5(a)) 그리고, 구리박(41)과 구리박(42)을 절연 기판(절연부(14))에 적층한다(도 5(b)).　 이 적층에 의해, 범프(45)는 절연부(14)를 관통하여 구리박(41)에 접속한 상태가 된다.

범프(45)는, 도전성 페이스트를 복수회 인쇄하여 범프 형성한 것, 또는, 와이어 범프, 또는 와이어 범프를 도전성 페이스트로 더욱 덮은 것 등을 적용할 수 있다.

또한, 범프를 제작할 때, 범프부의 높이를 얻는 동시에, 그 선단을 날카롭고 뾰족하게 해 둔다.

뒤이어, 표리 면 전체에 레지스트 제판을 행하고, 레지스트에서 노출한 구리박(41, 42)을 에칭하여 접속 배선(21)을 형성한다. 뒤이어, 레지스트의 제거, 필요에 따라 세척 처리를 행하고, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻는다.(도 5(c))

도 3~도 5에 나타내는 접속부(20)의 형성 방법은 예시이며, 이것에 한정되지 않는다.

제 1의 예는, 이와 같이, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에, 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부(14)가 설치되어 있음으로써, 접속부(20)로서, 종래 폭넓게 이용되고 있는 관통 구멍 접속, 충전에 의한 접속, 범프 접속 등을 취할 수 있다. 또, 접속부(20)의 형성은, 각 단위 셀에 영향이 없는 전기 적으로 안정한 것이 된다.

다음에, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 2의 예를 도 6, 도 7에 근거하여 설명한다.

제 2의 예는, 제 1의 예와 마찬가지로, 평면상으로 단위 셀(5O)을 복수개 배열하고, 이들을 전기적으로 직렬로 접속하여, 단위 셀의 개수 분(도 7에서는 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 그리고, 접속부(60)를 설치하는 단위 셀(50) 사이의 일부에, 이것과 거의 동일 두께의 절연부(54)를 설치하고, 전체를 평면상으로 하고 있다. 즉, 표리 접속부(62)를 설치하는 인접하는 단위 셀 사이의, 고분자 전해질막(53)의 일부를, 절연부(54)에 대신하여 둔 구조로 되어 있다.

제 2의 예의 경우, 1개의 평면 판상의 고분자 전해질막(53)의 양측의, 각각, 복수개(도 7에서는 4개)의 연료극측 세퍼레이터(51), 공기극측 세퍼레이터(52)가, 떨어진 상태로 배치되어 있다. 또한, 각 단위 셀(50)의 연료극측 세퍼레이터 (51), 공기극측 세퍼레이터(52)는 같은 크기로, 같은 위치에서 마주하고 있고, 각 단위 셀은 분리되어 있다.

각 단위 셀(50)의 방향은 같아서, 전기적으로 직렬로 접속하기 위해서는, 표리 접속부가 반드시 필요하게 된다.

제 2의 예의 경우도, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하고, 각 단위 셀 (50)과 전기적으로 절연된 절연부(54)에, 제 1의 예의 경우와 마찬가지로, 관통하여 그 표리의 접속을 행하기 위한 표리 접속부(62)를 설치하고 있다. 그리고, 이 표리 접속부(62)를, 접속 배선(61)을 통해, 인접하는 한쪽의 단위 셀의 연료극측 세퍼레이터(51) 및 다른 쪽의 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터(52)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 접속하고 있는 것이다.

또한, 여기에서도, 설명을 알기 쉽게 하기 위해, 도 7에서 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

제 2의 예의 경우도, 각 부분(재질이나 구조 등)은, 제 1의 예의 경우와 동일한 것을 적용할 수 있다.

또, 제 2의 경우도, 제 1의 예와 동일하게 하여, 접속부(6O)로서, 관통 구멍 접속부, 또는, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 어느 것이, 절연부(54) 중에 설치된다.

또, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 또는, 범프 접속부 등으로 이루어진 표리 접속부(62)를 포함하는 접속부(60)의 형성은, 기본적으로는, 제 1의 예의 경우에서 설명한 그 공정과 동일하게 하여 행할 수 있다.

제 2의 예의 경우도, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에, 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부(54)가 설치되어 있음으로써, 접속부(60)로서, 제 1의 예의 경우와 마찬가지로, 종래 폭넓게 이용되고 있는 관통 구멍 접속, 충전에 의한 접속, 범프 접속 등을 취할 수 있다. 또한, 접속부(60)의 형성은, 각 단위 셀에 영향이 없는 전기적으로 안정한 것이 된다.

다음에, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 3의 예를 도 8, 도 9에 근거하여 설명한다.

제 3의 예는, 1개의 단위 셀(70)의 사이즈보다 큰 사이즈의, 1개의 판상의 고분자 전해질막(73A)의 일부를, 각 단위 셀(70)의 전해질막(73)으로 하고, 각 단위 셀(70)을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치한 것이다. 그리고, 소정의 인접하는 단위 셀(70) 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 복수의 단위 셀 전부를 직렬로 접속하고, 단위 셀(70)의 개수 분(도 9에서는 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 이 고분자 전해질형 연료전지에서는, 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 전기적인 접속을 행하기 위해, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하는 고분자 전해질막(73A)에, 표리 접속부(82)를 설치하고 있다.

제 3의 예의 경우도, 표리 접속부(82)를, 접속 배선(81)을 통해, 인접하는 한쪽의 단위 셀(70)의 연료극측 세퍼레이터(71) 및 다른 쪽의 단위 셀(70)의 공기극측 세퍼레이터(72)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 접속하고 있다.

또한, 여기에서도, 설명을 알기 쉽게 하기 위해, 도 9에서 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

제 3의 예의 경우도, 제 1의 예, 제 2의 예와 동일하게 하고, 접속부(8O)로서, 관통 구멍 접속부, 또는, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 등을, 접속하는 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 고분자 전해질막(73A)에 설치한다.

또, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 또는, 범프 접속부 등으로 이루어지는 표리 접속부(82)를 포함하는 접속부(8O)의 형성은, 기본적으로는, 제 1의 예의 경우에서 설명한 그 공정과 동일하게 하여 행할 수 있다.

제 3의 예의 경우도, 1개의 판상의 고분자 전해질막의 일부를 각 단위 셀 을 구성하는 전해질막으로 하고, 단위 셀 사이에는 고분자 전해질막을 배치하고, 각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고 있어서, 접속부(80)로서, 종래 폭넓게 이용되고 있는 관통 구멍 접속, 충전에 의한 접속, 범프 접속등의 형태를 취할 수 있다.

상기, 제 1의 예~제 3의 예에 있어서는, 단위 셀을 평면상으로 복수개 배열했을 뿐인 것이지만, 이와 같은 구조의 것을, 더욱，여러개 겹친(스택 상으로 하였다)상태의 형태도 들 수 있다.

또한, 이 경우, 출력 단자부(도 2의 A3, A4, 도 7의 B3, B4, 도 9의 C3, C4에 상당)의 적층 방향의 접속은, 종래의 스택 구조와 동일하게 해 둘 수 있다.

다음에, 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터, 및, 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태예를, 도 10~도 20에 근거하여 설명한다.

도 10~도 20에 있어서, 1OOA, 1OOB, 100C는 세퍼레이터, 110, 110a는 판상의 부재, 111은 관통 구멍부, 112는 홈, 112a는 연료 공급용 홈, 12O, 12Oa는 덮개부, 122는 홈, 130은 단위 셀, 132는 공기극측 세퍼레이터, 133은 고분자 전해질막, 134는 절연부, 136은 관통 구멍, 14O은 접속부, 141은 접속 배선, 142는 표리 접속부, 146, 147은 배선, 151은 구리박, 153은 도금층, 160은 단위 셀, 162는 공기극측 세퍼레이터, 163은 고분자 전해질막, 164는 절연부, 17O은 접속부, 171은 접속 배선, 172는 표리 접속부, 18O은 단위 셀, 182는 공기극측 세퍼레이터, 183은 고분자 전해질막, 183A는 판상의 고분자 전해질막, 190은 접속부, 191은 접속 배선, l92는 표리 접속부이다.

도 11은 도 1O의 1점 쇄선으로부터 A1, A2측에서 본 도이고, 도 16은 도 17의 B1-B2에 있어서의 단면도이다. 도 17중, B3, B4는 출력 단자부이다.

또한, 도 18은 도 16의 접속부(140) 부근의 도면이다.

먼저, 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시의 형태의 제 1의 예를 도 10에 근거하여 설명한다.

제 1의 예는, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의, 연료 공급측의 세퍼레이터이다. 도 10에 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터(100A)는, 연료를 연료전지의 전해질측에 공급하기 위한 관통 구멍(111)을, 그 표면에 거의 직교하도록 하여 판상의 부재(110)에 복수 배열하여 설치하고, 또한, 연료 공급용 홈(112a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(112)을, 연료를 공급하는 면에 형성한 것이다.

본 예의 경우, 전지가 된 상태에서, 전체를 둘러싸는 케이스(도시하고 있지 않음)와, 판상의 부재(110)의 연료 공급용 홈(112a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(112)의 형성면측이 맞닿는다. 이것에 의해, 맞닿는 판상의 부재(110)와 케이스와의 사이에서, 판상의 부재(110)의 관통 구멍부(111), 연료 공급용 홈(112a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(112)이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성한다.

판상의 부재(110)는, 금속을 기체로 하고, 적어도, 기체의 연료전지의 전해 질측이 되는 표면부에는, 내산성, 전기 도전성의 수지층으로 이루어지는 보호층을 배치하고 있다. 이 보호층은, 예를 들면, 도 10, 도 11에 사선으로 나타내는 부위에 배치할 수 있다.

판상의 부재(110)의 재질은, 연료로 사용할 만한 것으로, 내산성，전기 도전성을 갖고，소정의 강도를 얻을 수 있으면，특별히 한정되지 않는다.

판상의 부재(110)의 금속 기체는, 기계 가공，포토 리소그래피-기술을 이용한 에칭 가공에 의해，소정의 형상으로 가공할 수 있다.

또，금속으로 이루어진 기체의 표면부에 내산성이면서 또한 전기 도전성을 갖는 수지막의 배치 방법으로서는, 수지에 탄소 입자, 내식성의 금속 등의 도전재를 혼합한 전착액을 이용하여, 전착에 의해 막을 형성하고, 그 후, 가열 경화하는 방법, 또는, 전해 중합에 의해, 도전성 고분자로 이루어지는 수지에 도전성을 높이는 도펀트를 포함한 상태의 막을 형성하는 방법 등을 들 수 있다.

전착은, 전착성을 가지는 각종 음이온성, 또는 양이온성 합성 고분자 수지를, 수지막을 전착 형성하기 위한 전착액으로서 이용하고, 또한, 전착액 중에, 도전재를 분산시킨 상태에서, 전착을 행한다.

또한, 전착에 의해 형성된 수지막의 수지 자체에는 도전성이 없지만, 수지에 도전재가 혼합된 상태에서 막형성되기 때문에, 수지막으로서는 도전성을 나타낸다.

이용되는 음이온성 고분자 수지로서는, 아크릴 수지, 폴리에스테르 수지, 말레인화유 수지, 폴리 부타디엔 수지, 에폭시 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 등을 단독으로, 또는, 이들 수지의 임의의 조합에 의한 혼합물로서 사용할 수 있다.

또한, 상기의 음이온성 합성 수지와 멜라민 수지, 페놀 수지, 우레탄 수지 등의 가교성 수지를 병용해도 좋다.

또, 사용되는 양이온성 합성 고분자 수지로서는, 아크릴 수지, 에폭시 수지, 우레탄 수지, 폴리 부타디엔 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 등을 단독으로, 또는, 이들의 임의의 조합에 의한 혼합물로서 사용할 수 있다. 또한, 상기의 양이온성 합성 고분자 수지와 폴리에스테르 수지, 우레탄 수지 등의 가교성 수지를 병용해도 좋다.

또, 상기의 고분자 수지에 점착성을 부여하기 위해, 로진계, 테르펜계, 석유 수지 등의 점착성 부여 수지를 필요에 따라서 첨가하는 것도 가능하다.

상기 고분자 수지는, 알칼리성 물질 또는 산성 물질에 의해 중화하여 물에 가용화된 상태, 또는 수분산 상태에서 전착법에 제공된다. 즉, 음이온성 합성 고분자 수지는, 트리메틸아민, 디에틸아민, 디메틸에탄올 아민，디이소프로판올 아민 등의 아민류, 암모니아, 가성 칼리 등의 무기 알칼리로 중화한다. 양이온성 합성 고분자 수지는, 아세트산, 포름산, 프로피온산, 락트산 등의 산으로 중화한다. 그리고, 중화되어 물에 가용화된 고분자 수지는, 수 분산형 또는 용해형으로서 물에 희석된 상태에서 사용된다.

전착을 이용한 수지막 형성의 경우, 수지에 혼합한 도전재로서 탄소 입자, 내식성의 금속 등을 들 수 있지만, 내산성이면서 또한 전기 도전성인 수지층을 얻을 수 있으면, 이들에 한정되지 않는다.

전해 중합은, 기본적으로는, 방향족 화합물을 모노머로서 포함하는 전해액에 전극을 침지하여 전기를 통하도록 하고, 전기 화학적으로 산화 또는 환원하여 중합하는 방법으로, 폭넓게 알려진 방법이므로, 여기에서는 그 상세한 것은 생략한다.

전해 중합에 의해, 도전성 고분자를 직접 필름상으로 합성할 수 있지만, 본 예에 있어서는, 전해 중합된 수지중에 도전성을 높이는 도펀트를 포함한 상태로 하고 있다.

이와 같이, 전해 중합된 수지중에, 도전성을 높이는 도펀트를 더욱 포함한 상태로 하는데는, 전해 중합시에 도펀트를 포함시킨 전기화학적 도핑 또는, 전해 중합 후, 전해 중합에 의해 형성된 도전성 수지(고분자)를 도펀트의 액체 그 자체에 침지하거나, 또는 도펀트 분자를 포함하는 용액에 담그는 액상 도핑 등의 방법을 사용할 수 있다.

또한, 이 도펀트는, 중합 후에 음극과 양극을 단락하거나, 역전압을 인가하여 탈리 또는 중화할 수 있고, 더욱 전압을 제어하여 가역적으로 도프, 탈 도프하여 도펀트 농도를 제어하는 것도 가능하다.

전해 중합을 이용한 수지막 형성에 사용하는 도펀트 중, 전자를 제공하는 도너 형의 도펀트로서는, 알칼리 금속, 알킬암모늄 이온 등을 들 수 있고, 전자를 빼앗는 억셉터 형의 도펀트로서는, 할로겐류, 루이스산, 프로톤산, 전이 금속 할로겐화물, 유기산을 들 수 있다.

뒤이어, 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시의 형태의 제 2의 예를 도 12에 근거하여 설명한다.

제 2의 예도, 제 1의 예와 마찬가지로, 연료로서 메탄올 수용액을 직접 이용하는 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 연료 공급측의 세퍼레이터이다. 이 세퍼레이터(100B)도, 제 1의 예와 동일한 판상의 부재(110)를 이용하고 있다. 세퍼레이터(100B)에서는, 관통 구멍(111), 연료 공급용 홈(112a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(112)이 형성되어 있는 판상의 부재(11O)와, 판상의 부재(11O)의 홈(112a)과 홈(112)이 형성된 면을 덮는 덮개부(120)로 이루어진다. 그리고, 판상의 부재(11O)와 덮개부(12O)가 맞닿고, 이 판상의 부재(110)와 덮개부(120)와의 사이에서, 관통 구멍부(111), 연료 공급용 홈(112a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(112)이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성하고 있다.

본 예의 경우, 덮개부(120)는, 예를 들면, 베타의 스테인리스 박판으로 할 수 있지만, 덮개부(120)의 재질로서는, 연료로 사용할 만한 것으로, 소정의 강도를 얻을 수 있으면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 전기적 접속에 이용하는 경우에는, 스테인리스, 냉간 압연 강판, 알루미늄 등의 금속 박판이 이용된다.

뒤이어, 본 발명의 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료전지용의 세퍼레이터의 실시의 형태의 제 3의 예를 도 13~도 15에 근거하여 설명한다.

제 3의 예의 세퍼레이터(1O0C)는, 제 2의 예와 마찬가지로, 그 면에 거의 직교하는 관통 구멍부(111)를 복수 배열하여 배치한 판상의 부재(11Oa)와, 덮개부 (120a)로 이루어진 것이다. 이 세퍼레이터(100C)에서는, 판상의 부재(110a)와 맞닿는 쪽의 덮개부(120a)의 면에는, 연료 공급용 홈(122a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(122)이 설치되어 있다. 그리고, 판상의 부재(110a)와 덮개부(120a)가 맞 닿음으로써, 판상의 부재(11Oa)와 덮개부(120a)와의 사이에서, 판상의 부재(110a)의 관통 구멍부(111)와, 덮개부(120)의 연료 공급용 홈(122a), 관통 구멍 사이를 연결하는 홈(122)이, 각각, 연료 공급용 유로를 구성한다.

판상의 부재(110a), 덮개부(120a)는, 제 2의 예와 동일한 것을 사용할 수 있다.

또한, 덮개부(120a)의 가공은, 기체가 금속이라면, 통상, 기계 가공, 에칭 가공에 의해 행해지고, 수지라면, 사출 성형, 압출 성형, 트랜스퍼 성형, 캘린더 성형, 압축 성형, 주형 등의 일반적 성형법이나, 절삭 등의 기계 가공에 의해 행해진다.

다음에, 상술의 본 발명의 세퍼레이터을 이용한 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 1의 예를 도 16, 도 17에 근거하여 설명한다.

본 예는, 도 12에 나타내는 제 2의 예의 세퍼레이터(100B)를 사용한, 직접 메탄올형의 평면형의 고분자 전해질형 연료 전지이다.

이 고분자 전해질형 연료전지는, 평면상으로 단위 셀(13O)을 복수개 배열하고, 이들을 전기적으로 직렬로 접속하여, 단위 셀의 개수 분(도 17에서는 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 그리고, 각 단위 셀(13O)의 주변에는, 이것과 거의 동일 두께의 절연부(134)를 설치하고, 전체를 평면상으로 하고 있다. 즉, 평판상의 절연부(134)의 도려내어 구멍을 뚫은 부분에, 단위 셀(130)을 끼워 넣은 상태로 함으로써, 단위 셀(130)과 절연부(134)를 평면상으로 설치하고 있는 것이다. 또, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하여, 각 단위 셀 과 전기적으로 절연된 절연부(134)에, 관통하여 그 표리의 접속을 행하기 위한 표리 접속부(142)를 설치하고 있다. 그리고, 이 표리 접속부(142)를, 접속 배선(141)을 통해, 인접하는 한쪽의 단위 셀의 연료극측의 세퍼레이터(10OB) 및 다른 쪽의 단위 셀의 공기극측의 세퍼레이터(132)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하고 있는 것이다.

또한, 여기에서는，설명을 알기 쉽게 하기 위해, 도 17에서 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

절연부(134)는, 인접하는 단위 셀 사이를, 접속부(140)(접속 배선(141) 및 표리 접속부(142))에서 접속되는 이외는, 서로 절연하는 것이고, 이와 같은 절연부(134)는, 처리성, 내구성의 면에서 우수한 것이면 특별히 한정되지는 않는다.

절연부(134)는, 절연물만으로 이루어지는 것이어도, 도전성인 것을 일부 포함하는 것 같은 구조이어도 좋다. 절연부(134)용의 재료로서는, 통상, 기판 재료가 이용되고, 예를 들면, 유리 에폭시, 폴리이미드 등이 사용된다.

접속부(140)로서는, 관통 구멍 접속부, 또는, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 어느 것이, 절연부(134) 중에 설치되지만, 이들은, 종래의 배선 기판 기술의 응용으로서, 형성할 수 있다.

단위 셀(130)의 공기극측의 세퍼레이터(132)의 재질으로서는, 도전성, 강도, 내식성의 면에서 사용할 만하고, 또한, 접속 배선(141)과의 접속성이 좋은 것이 바람직하다. 이러한 재질로서는, 통상, 금속재가 이용되고, 예를 들면, 스테인리스, 냉간 압연 강판, 알루미늄 등이 적용된다.

이하, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지의 제조 방법의 1 예를, 도 18에 근거하여, 그 처리의 흐름을 간단하게 설명한다. 이 예에서는, 접속부(140)의 표리 접속부(142)를, 충전 타입의 관통 구멍 접속부로 한 경우로 한다.

먼저, 양면에 구리박(151)을 갖는 유리 에폭시 기판(절연부 134)에 단위 셀을 끼워 넣는 구멍부를 형성하고, 그 구멍부에 단위 셀(13O)을, 같은 방향으로 끼워넣는다.(도 18(a))

뒤이어, 드릴 또는 레이저에 의해, 충전 타입의 관통 구멍 접속부를 형성하기 위한, 관통 구멍(136)을 뚫는다.(도 18(b))

뒤이어, 디스미어 처리 및 촉매 부여 처리를 행한 후, 관통 구멍(136)의 표면부를 포함하는 전면에 무전해 도금을 행하고, 무전해 도금층 위에 전해 도금을 더욱 행한다. 이것에 의해, 관통 구멍(136)이 도금층(153)으로 충전되어 표리 접속부(142)가 형성되고, 표리에 전기가 통하게 된다.(도 18(c))

무전해 도금으로서는, 무전해 니켈 도금, 무전해 구리 도금을 적절히 행한다. 무전해 도금은, 촉매로 활성화 처리를 행한 후, 소정의 도금액으로 행한다. 또, 전해 도금으로서는, 통상, 구리 도금이 행해진다.

뒤이어, 표리 면 전체에 레지스트 제판을 행하고, 레지스트에서 노출한 도금층(153)을 에칭하여 접속 배선(141)을 형성하고, 레지스트의 제거, 필요에 따라 세척 처리를 행하여, 본 예의 고분자 전해질형 연료전지를 얻는다.(도 18(d))

에칭액은, 도금층(153)을, 연료극측의 세퍼레이터(1O0B)나 공기극측의 세퍼레이터(132)와는 별도로 선택적으로 에칭할 수 있는 것을 사용한다. 이와 같은 에 칭액으로서는, 염화 제 2철 액 등을 이용하고, 세퍼레이터의 재질과 구리 배선의 에칭률을 고려하여, 에칭 조건을 결정할 수 있다.

또한, 여기에서는, 관통 구멍(136)을, 도금층(153)으로 충전했지만, 이것에 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 관통 구멍(136)을 크게 해 두어, 도금 후의 상태가, 관통 구멍(136)의 내벽면에 도금층(153)이 형성되어 있는 것이지만, 또한 표리로 관통하고 있는 상태로 하는, 보통의 관통 구멍 접속부로 하여도 좋다.

도 18에 나타내는 접속부(14O)의 형성방법은 1 예이고, 이것에 한정되는 것은 아니다.

또한, 이와 같이, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에, 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부(134)가 설치되어 있음으로써, 접속부(140)로서, 종래 폭넓게 이용되고 있는 관통 구멍 접속 외, 충전에 의한 접속, 범프 접속 등을 취할 수 있다. 또, 접속부(140)의 형성은, 각 단위 셀에 영향이 없는 전기적으로 안정한 것이 된다.

뒤이어, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 2의 예를 도 19에 근거하여 설명한다.

도 19에 나타내는 제 2의 예의 고분자 전해질형 연료전지도, 도 12에 나타내는 제 2의 예의 세퍼레이터(1OOB)를 이용한 것이다. 이 제 2의 예에서는, 제 1의 예의 고분자 전해질형 연료전지와 마찬가지로, 평면상으로 단위 셀(160)을 복수개 배열하고, 이들을 전기적으로 직렬로 접속하여, 단위 셀의 개수 분(예를 들면, 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 그리고, 접속부(170)를 설 치하는 단위 셀(160) 사이의 일부에, 이것과 거의 동일한 두께의 절연부(164)를 설치하고, 전체를 평면상으로 하고 있다. 즉, 표리 접속부(172)를 설치하는 인접하는 단위 셀 사이의, 고분자 전해질막(163)의 일부를, 절연부(164)에 대신하여 둔 구조로 되어 있다.

이 경우, 1개의 평면 판상의 고분자 전해질막(163)의 양측의, 각각, 복수개(예를 들면, 4개)의 연료극측의 세퍼레이터(100B), 공기극측의 세퍼레이터(162)는, 각각 떨어진 상태로 배치되어 있다. 또한, 각 단위 셀(16O)의 연료극측의 세퍼레이터(100B), 공기극측 세퍼레이터(162)는 같은 크기로, 같은 위치에서 마주하고 있고, 각 단위 셀은 분리되어 있다.

이 예의 경우도, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하고, 각 단위 셀(160)과 전기적으로 절연된 절연부(164)에, 제 1의 예의 고분자 전해질형 연료전지의 경우와 마찬가지로, 관통하여 그 표리의 접속을 행하기 위한 표리 접속부(172)를 설치하고 있다. 그리고, 이 표리 접속부(172)를, 접속 배선(171)을 통해, 인접하는 한 쪽의 단위 셀의 연료극측의 세퍼레이터(100B) 및 다른 쪽의 단위 셀의 공기극측의 세퍼레이터(162)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 접속하고 있는 것이다.

또한, 여기에서도, 설명을 알기 쉽게 하기 위해, 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

이 예의 경우도, 각 부분(재질이나 구조 등)은, 제 1의 예의 고분자 전해질형 연료전지의 경우와 동일한 것을 적용할 수 있다.

뒤이어, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 실시의 형태의 제 3의 예를 도 20에 근거하여 설명한다.

도 20에 나타내는 제 3의 예의 고분자 전해질형 연료전지도, 도 12에 나타내는 제 2의 예의 세퍼레이터(10OB)를 이용한 것이다. 이 고분자 전해질형 연료전지는, 1개의 단위 셀(180)의 사이즈보다 큰 사이즈의, 1개의 판상의 고분자 전해질막(183A)의 일부를, 각 단위 셀(18O)의 전해질막(183)으로 하고, 각 단위 셀(180)을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치한 것이다. 그리고, 소정의 인접하는 단위 셀(18O) 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 복수의 단위 셀 전부를 직렬로 접속하여, 단위 셀의 개수 분(예를 들면, 4개 분)의 전압을 취출하는 고분자 전해질형 연료전지이다. 이 고분자 전해질형 연료전지에서는, 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 전기적인 접속을 행하기 위해, 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하는 고분자 전해질막(183A)에, 표리 접속부(192)를 설치하고 있다.

이 예에 있어서도, 표리 접속부(192)를, 접속 배선(191)을 통해, 인접하는 한쪽의 단위 셀(180)의 연료극측의 세퍼레이터(100B) 및 다른 쪽의 단위 셀(180)의 공기극측의 세퍼레이터(182)에 접속하여, 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 접속하고 있다.

또한, 여기에서도, 설명을 알기 쉽게 하기 위해, 단위 셀의 개수를 4개로 하고 있지만, 5개 이상이라도 좋다.

이 예의 경우도, 접속부(19O)로서, 관통 구멍 접속부, 또는 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 등을, 접속하는 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 고분자 전해질 막(183A)에 설치한다.

상기의 예에서는, 도 12에 나타낸 제 2의 예의 세퍼레이터(100B)를 이용한 것을 들었지만, 도 10에 나타내는 제 1의 예의 세퍼레이터(100A), 도 13에 나타내는 제 3의 예의 세퍼레이터(10OC)도, 마찬가지로, 적절히 사용하여, 직접 메탄올 형이자 평면형의 고분자 전해질형 연료전지를 얻을 수 있다.

이상과 같이, 본 발명에 관계된 고분자 전해질형 연료전지는 평면형이어서, 얇은 형태의 연료전지에 적합하고, 또, 본 발명의 세퍼레이터는, 직접 메탄올형, 또한, 평면형의 고분자 전해질형 연료전지에 사용하여, 연료 공급을 균일하게 한 것으로 하는데 적합하고, 이 세퍼레이터를 사용한 고분자 전해질형 연료전지도, 평면형이어서, 얇은 형태의 연료전지에 적합하다.

Claims (8)

1. 각 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 복수개 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,

   각 단위 셀은 고분자 전해질막을 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터로 끼워 지지되어 있고, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터의 전기적인 접속을 행하기 위해, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이에 위치하여 각 단위 셀과 전기적으로 절연된 거의 단위 셀 두께의 절연부에, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 적어도 1개를 설치하고 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
2. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   절연기판에 단위 셀을 끼워넣기 위한 구멍부를 형성하는 공정,

   고분자 전해질막을 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터로 끼워지지되는 단위 셀을 상기 구멍부에 같은 방향으로 끼워넣는 공정,

   단위 셀 사이의 상기 절연기판에 관통공을 설치하는 공정,

   상기 관통공 내를 포함하는 절연기판의 전면에 도금층을 형성하고, 상기 관통공을 관통 구멍 접속부로 하는 공정, 및

   상기 절연기판의 표면의 도금층을 에칭하여 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 관통 구멍 접속부를 접속하고, 또한 인접하는 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터와 상기 관통 구멍 접속부를 접속하도록 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.
3. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   절연기판에 단위 셀을 끼워넣기 위한 구멍부를 형성하는 공정,

   고분자 전해질막을 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터로 끼워지지되는 단위 셀을 상기 구멍부에 같은 방향으로 끼워넣는 공정,

   단위 셀 사이의 상기 절연기판에 관통공을 설치하는 공정,

   상기 관통공에 도전성 페이스트를 충전하여 충전에 의한 접속부를 형성하는 공정, 및

   상기 절연기판의 표면에, 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 충전에 의한 접속부를 접속하고, 또한, 인접하는 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터와 상기 충전에 의한 접속부를 접속하도록 도전성 페이스트를 인쇄하여 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.
4. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   절연기판에 단위 셀을 끼워넣기 위한 구멍부를 형성하는 공정,

   고분자 전해질막을 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터로 끼워지지되는 단위 셀을 상기 구멍부에 같은 방향으로 끼워넣는 공정,

   상기 절연기판의 한쪽 면측에 도전성박을 적층하고, 또한 상기 절연기판의 다른쪽 면측에 도전성 범프를 형성하여 도전성박을 상기 도전성 범프가 단위 셀의 사이에 위치하는 절연기판을 관통하여 반대면의 상기 도전성박에 접속하도록 적층하여 범프 접속부를 형성하는 공정, 및

   상기 도전성박을 에칭하여 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 범프 접속부를 접속하고, 또한 인접하는 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터와 상기 범프 접속부를 접속하도록 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.
5. 1개의 판상의 고분자 전해질막의 일부를 각 단위 셀을 구성하는 전해질막으로 하고 복수개의 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치하고, 소정의 인접하는 단위 셀 사이를 전기적으로 직렬로 접속하여, 상기 복수의 단위 셀을 직렬로 접속한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,

   각 단위 셀은 고분자 전해질막이 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터로 끼워 지지되는 부분으로 있고, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터의 전기적인 접속을 행하기 위해, 상기 소정의 인접하는 단위 셀 사이의 고분자 전해질막에, 관통 구멍 접속부, 충전에 의한 접속부, 범프 접속부 중 적어도 1개를 설치하고 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
6. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   1 개의 판상의 고분자 전해질막에, 복수조의 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터를 대향시키도록 복수개의 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상에 배치하는 공정,

   단위 셀 사이의 상기 고분자 전해질막에 관통공을 설치하는 공정,

   상기 관통공 내를 포함하는 고분자 전해질막의 전면에 도금층을 형성하고, 상기 관통공을 스루홀 접속부로 하는 공정, 및

   상기 고분자 전해질막의 표면의 도금층을 에칭하여 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 관통 구멍 접속부를 접속하고, 또한 인접하는 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터와 상기 관통 구멍 접속부를 접속하도록 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.
7. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   1 개의 판상의 고분자 전해질막에, 복수조의 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터를 대향시키도록 복수개의 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상에 배치하는 공정,

   단위 셀 사이의 상기 고분자 전해질막에 관통공을 설치하는 공정,

   상기 관통공에 도전성 페이스트를 충전하여 충전에 의한 접속부를 형성하는 공정, 및

   상기 고분자 전해질막의 표면에, 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 충전에 의한 접속부를 접속하고, 또한, 인접하는 단위 셀의 공기극측 세퍼레이터와 상기 충전에 의한 접속부를 접속하도록 도전성 페이스트를 인쇄하여 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.
8. 같은 방향으로 하여 평면상으로 배치한 복수의 단위 셀을 직렬로 접속시킨 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법에 있어서,

   1 개의 판상의 고분자 전해질막에, 복수조의 연료전지측 세퍼레이터와 공기극측 세퍼레이터를 대향시키도록 복수개의 단위 셀을 같은 방향으로 하여 평면상에 배치하는 공정,

   상기 고분자 전해질막의 한쪽 면측에 도전성박을 적층하고, 또한 상기 절연기판의 다른쪽 면측에 도전성 범프를 형성하여 도전성박을 상기 도전성 범프가 단위 셀의 사이에 위치하는 고분자 절연막을 관통하여 반대면의 상기 도전성박에 접 속하도록 적층하여 범프 접속부를 형성하는 공정, 및

   상기 도전성박을 에칭하여 한쪽의 단위 셀의 연료전지측 세퍼레이터와 상기 범프 접속부를 접속하고, 또한 인접하는 단위 셀의 공기측 세퍼레이터와 상기 범프 접속부를 접속하도록 접속 배선을 형성하는 공정

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지의 제조방법.

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