JP5130692B2 - 電気化学デバイスおよびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、電解質膜を間にして一対の電極が対向配置された接合体を複数連結した電気化学デバイスおよびその製造方法に係り、特に、燃料電池や燃料センサなどに好適な電気化学デバイスおよびその製造方法に関する。

現在、電子機器の電源としてさまざまな一次電池および二次電池が用いられている。これらの電池の特性を示す指標の一つとしてエネルギー密度がある。エネルギー密度とは電池の単位質量あたりのエネルギー蓄積量である。

近年の電子機器の小型化および高性能化に伴って、電源の高容量化および高出力化、特に高容量化の必要性が大きくなってきており、従来の一次電池および二次電池では、電子機器の駆動に十分なエネルギーを供給することが困難になってきている。このため、よりエネルギー密度の高い電池の開発が急務とされており、燃料電池はその候補の一つとして注目されている。

燃料電池は、アノード（燃料電極）とカソード（酸素電極）との間に電解質が配置された構成を有し、燃料電極には燃料、酸素電極には空気または酸素がそれぞれ供給される。この結果、燃料電極および酸素電極において燃料が酸素によって酸化される酸化還元反応が起こり、燃料がもつ化学エネルギーの一部が電気エネルギーに変換されて取り出される。

既に、さまざまな種類の燃料電池が提案または試作され、一部は実用化されている。これらの燃料電池は、用いられる電解質によって、アルカリ電解質型燃料電池（ＡＦＣ；Alkaline Fuel Cell）、リン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ；Phosphoric Acid Fuel Cell ）、溶融炭酸塩型燃料電池（ＭＣＦＣ；Molten Carbonate Fuel Cell）、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ；Solid Electrolyte Fuel Cell ）および固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ；Polymer Electrolyte Fuel Cell ）などに分類される。

図１２は、従来の固体高分子型燃料電池の構成を表したものである。固体高分子型燃料電池は、固体高分子電解質よりなる電解質膜１１１を挟んで燃料電極１１２と酸素電極１１３とを配置した接合体（ＭＥＡ；Membrane Electrolyte Assembly ）１１０を有している。この接合体１１０をセパレータ（図示せず）により挟持したものが、一つの単位セルを構成している。

一つの単位セルから取り出せる電圧は０．３Ｖ〜０．８Ｖ程度であり、単独で用いるには低いので、通常、複数の単位セルを積層した燃料電池スタックとして使用されている。一方、モバイル用途向けでは薄型構造が好まれるので、複数の単位セルを平面状に一列または複数列に配置し、それらを電気的に直列に接続した平面積層構造が採用されることが多い。

平面配列された接合体１１０は、垂直積層されたものに比較して、隣接する二つの接合体１１０間の電子の移動距離が大きくなるので、接合体１１０の配列および集電構造が全セル抵抗低減のため重要になってくる。すなわち、図１３（Ａ）に示したように、接合体１１０をセパレータ１２０を間にして垂直積層した場合、平均移動距離Ｌが小さく、電子移動断面積Ｓが大きいので、セパレータ１２０内に生じる電気抵抗を小さく抑えることができ、大電流を流すのに有利な構造となる。これに対して、図１３（Ｂ）に示したように、接合体１１０を接続板１３０により連結して平面配列した場合には、逆に、平均移動距離Ｌが大きく、電子移動断面積Ｓが小さくなり、大電流を取り出すには不利になるといえる（例えば、非特許文献１参照。）。

従来では、例えば、Ｚ字状接続板を用いて単位セルで発生する電気を集電すると共に、隣接する単位セルどうしを電気的に直列に接続することにより、電子移動距離を短縮するようにした構成が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
内田裕之、外３名編，「電子とイオンの機能化学シリーズ Ｖｏｌ．４ 固体高分子形燃料電池のすべて」，株式会社エヌ・ティー・エス，２００３年，ｐ．１４３−１４５ 特開２００２−５６８５５号公報

しかしながら、この従来構造では、接合体間の距離が大きくなるので、燃料電池全体に対する電極面積が小さくなり、接合体の配置効率が低くなってしまうという問題があった。それは、Ｚ字状接続板を設けることにより、接合体端部とＺ字状接続板との間の封止や、燃料電池全体の外周部での封止が必要となるからである。

接合体とＺ字状接続板との間の封止は、電解質膜を挟み込んだＰＰＳ（ポリフェニレンスルフィド）やシリコーンゴムなどの封止材を締付ネジなどにより物理的にＺ字状接続板に密着させることにより行われていた。そのため、ネジ締め等の変形に堪えられるようにＺ字状接続板に強度が必要となり、Ｚ字状接続板の厚みを厚くしなければならず、薄型化が困難になってしまうという問題があった。更に、少ない本数の締付ネジでは十分な封止性の確保が難しく、実際には、接合体とＺ字状接続板との間に封止材を充填する必要があり、工程が煩雑になってしまう場合が多かった。

本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、接合体の配置効率を高め、良好な封止性を確保することができる電気化学デバイスおよびその製造方法を提供することにある。

本発明による電気化学デバイスは、電解質膜を間にして一対の電極が対向配置された接合体を、導電性の接続部材により面内方向に連結したものであって、電解質膜は、一対の電極の間に挟まれた反応領域と、一対の電極から露出すると共に接着層が設けられた周辺領域とを有し、接続部材は、二つの平坦部と、二つの平坦部の間に設けられた屈曲部とを有し、二つの平坦部の各々において、隣り合う接合体の一対の電極のうち一方に接し、屈曲部において前記接着層に接合されているものである。電解質膜の接着層は、電解質膜に接する第１密着層と、第１密着層の電解質膜とは反対側の第２密着層とを含む。第１密着層は、電解質膜との接着性を持つ樹脂により構成され、第２密着層は、接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成されている。
本発明による電気化学デバイスの製造方法は、電解質膜を間にして一対の電極を対向配置した接合体を形成すると共に、電解質膜に、一対の電極の間に挟まれた反応領域と、一対の電極から露出する周辺領域とを設ける工程と、周辺領域に接着層を設ける工程と、二つの平坦部と、二つの平坦部の間の屈曲部とを有する導電性の接続部材を用意する工程と、電解質膜の接着層を接続部材の屈曲部に加熱圧着し、二つの平坦部の各々を、隣り合う接合体の一対の電極のうち一方に接触させて、接合体を接続部材により面内方向に連結する工程とを含み、電解質膜の接着層として、電解質膜に接する第１密着層と、第１密着層の電解質膜とは反対側の第２密着層とを設け、第１密着層を、電解質膜との接着性を持つ樹脂により構成し、第２密着層を、接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成するようにしたものである。

本発明の電気化学デバイス、または本発明の電気化学デバイスの製造方法によれば、電解質膜の周辺領域に、電解質膜との接着性を持つ樹脂よりなる第１密着層と、接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂よりなる第２密着層とを含む接着層を設け、この接着層を接続部材の屈曲部に接着するようにしたので、電解質膜と接続部材とを化学的接着により強固に接着し、良好な封止性を確保することができる。よって、従来のように接合体と接続部材との間に封止材を充填する必要をなくして、全体に占める電極面積を増やし、接合体の配置効率を高めることができる。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。

図１および図２は本発明の一実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表すものである。この燃料電池は、例えば、携帯電話やＰＤＡ（Personal Digital Assistant；個人用携帯情報機器）などのモバイル機器、またはノート型ＰＣ（Personal Computer ）に用いられる直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ；Direct Methanol Fuel Cell ）であり、複数（例えば三つ）の接合体１０を導電性の接続部材２０により面内方向に連結した平面積層構造を有している。両端の接合体１０には端子３０が取り付けられている。また、連結された接合体１０の両面には一対の絶縁板４０が締付ネジ４１により固定され、一方の絶縁板４０の外側には燃料供給装置５０が設けられている。なお、図２では絶縁板４０は省略している。

接合体１０は、図３に示したように、電解質膜１１を間にして対向配置された燃料電極１２と酸素電極１３とを有している。

電解質膜１１は、燃料電極１２と酸素電極１３との間に挟まれた反応領域１１Ａと、燃料電極１２と酸素電極１３との間から露出した周辺領域１１Ｂとを有しており、例えば、スルホン酸基（−ＳＯ₃ Ｈ）を有するプロトン伝導材料により構成されている。プロトン伝導材料としては、ポリパーフルオロアルキルスルホン酸系プロトン伝導材料（例えば、デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）、ポリイミドスルホン酸などの炭化水素系プロトン伝導材料、またはフラーレン系プロトン伝導材料などが挙げられる。

燃料電極１２および酸素電極１３は、例えば、カーボンペーパーなどよりなる集電体に、白金（Ｐｔ）あるいはルテニウム（Ｒｕ）などの触媒を含む触媒層が形成された構成を有している。触媒層は、例えば、触媒を担持させたカーボンブラックなどの担持体をポリパーフルオロアルキルスルホン酸系プロトン伝導材料などに分散させたものにより構成されている。

接続部材２０は、図４に示したように、二つの平坦部２１，２２の間に屈曲部２３を有し、一方の平坦部２１において接合体１０の燃料電極１２に接し、他方の平坦部２２において隣接する接合体１０の酸素電極１３に接しており、隣接する二つの接合体１０を電気的に直列に接続すると共に、各接合体１０で発生した電気を集電する集電体としての機能も有している。このような接続部材２０は、例えば、厚みが１５０μｍであり、銅（Ｃｕ），ニッケル（Ｎｉ），チタン（Ｔｉ）またはステンレス鋼（ＳＵＳ）により構成され、金（Ａｕ）または白金（Ｐｔ）等でめっきされていてもよい。また、接続部材２０は、燃料電極１２および酸素電極１３に燃料および空気をそれぞれ供給するための開口（図示せず）を有しており、例えば、エキスパンドメタルなどのメッシュ類や、パンチングメタルなどにより構成されている。なお、屈曲部２３は、予め接合体１０の厚みに合わせて折曲加工されていてもよいし、接続部材２０が厚み２００μｍ以下のメッシュなど柔軟性を有している場合は製造工程においてたわむことにより形成されるようにしてもよい。

また、本実施の形態では、電解質膜１１の周辺領域１１Ｂに接着層１４が設けられており、この接着層１４に接続部材２０の屈曲部２３が接合されている。これにより、この燃料電池では、接合体１０の配置効率を高めつつ良好な封止性を確保することができるようになっている。

接着層１４は、例えば、電解質膜１１の側から順に、第１密着層１４Ａおよび第２密着層１４Ｂを積層した構成を有している。

第１密着層１４Ａは、電解質膜１１との密着性を得るためのものであり、例えば、厚みが５０μｍであり、電解質膜１１との接着性の高い樹脂、具体的には、ポリエチレンもしくはポリプロピレン等が酸，酸無水物，酸エステル，メタロセンもしくは水酸基などにより変性されたもの、または、表面に官能基として電解質膜１１のスルホン酸基と相互作用により結合可能なイミダゾール，ピリジンもしくはアミン等の塩基性置換基を有するものにより構成されている。第１密着層１４Ａの構成材料としては、例えば、ポリビニルアルコールまたはその共重合体が挙げられる。

第２密着層１４Ｂは、接続部材２０との良好な接合を得るためのものであり、例えば、厚みが１０μｍであり、接続部材２０を構成する金属に対して高い密着性および熱封止性を有する樹脂、具体的には、ポリエチレンもしくはポリプロピレン等が酸，酸無水物，酸エステル，メタロセンもしくは水酸基などにより変性されたものにより構成されている。

更に、接着層１４は、図５に示したように、第１密着層１４Ａと第２密着層１４Ｂとの間に、バリア層１４Ｃおよび強度保持層１４Ｄを有していることが好ましい。

バリア層１４Ｃは、燃料であるメタノールまたは水素、および酸素または水蒸気などのガス透過を抑制するためのものであり、例えば、厚みが８μｍであり、アルミニウム（Ａｌ）箔、または、二酸化ケイ素（シリカ；ＳｉＯ₂ ），アルミニウム（Ａｌ）もしくは酸化アルミニウム（アルミナ）などの無機物蒸着層により構成されている。

強度保持層１４Ｄは、接続部材２０との接合時の熱変形やメルトフローを抑制し、接続部材２０との接合部分の機械強度を向上させるためのものであり、例えば、厚みが１２μｍであり、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等のポリエステル樹脂またはナイロンにより構成されている。

接続部材２０の屈曲部２３には、接続部材側接着層２４が設けられていることが好ましい。接着強度をより高めることができるからである。特に、接続部材２０がエキスパンドメタル等のメッシュ類により構成され、一様に開口部分を有している場合に好適である。この接続部材側接着層２４は、例えば、第２密着層１４Ｂと同様に構成されている。

図１および図２に示した端子３０は、接続部材２０と同様に構成されている。

図１に示した絶縁板４０は、連結された接合体１０の物理的強度を保つ機能、接続部材２０と燃料電極１２および酸素電極１３との接触を確保する機能、および、隣接する接合体１０間の電気的短絡を防止する機能などを有するものであり、一定強度を有すると共に燃料電極１２に燃料を供給するための開口（図示せず）を有していることが望ましい。このような絶縁板４０は、例えば、厚みが１．５ｍｍであり、アルマイト処理されたアルミニウム（Ａｌ），ポリフェニレンスルフィドもしくはポリエーテルエーテルケトンなどのスーパーエンジニアリングプラスチックもしくはエンジニアリングプラスチック，セラミクス，または絶縁処理されたステンレス鋼などの金属材料により構成されている。なお、絶縁板４０は、締付ネジ４１のほか、かしめ構造または接着剤による接着により固定されていてもよい。

図１に示した燃料供給装置５０は、絶縁板４０および接続部材２０に設けられた開口（いずれも図示せず）を介して燃料電極１２にメタノールなどを含む液体燃料を供給するものである。なお、酸素電極１３は、絶縁板４０および接続部材２０に設けられた開口（いずれも図示せず）を介して外部と連通しており、自然換気により空気すなわち酸素が供給されるようになっている。

なお、この燃料電池の外周部は、側面からの空気の進入や燃料漏れを抑えるため、図示しないが、接着層１４が燃料電極１２側の絶縁板４０または酸素電極１３側の絶縁板４０に接着されることにより封止されている。なお、接着層１４の厚みが不足している場合には、接着層１４の層数を増やしたり、厚みを厚くすることにより対応可能である。また、接着層１４の代わりに、あるいは接着層１４に加えて、外周部のみにシリコーンゴム等の封止材が設けられていてもよい。

この燃料電池は、例えば、次のようにして製造することができる。

図６ないし図９は、この燃料電池の製造方法を工程順に表したものである。まず、例えば平面寸法が２０ｍｍ×４０ｍｍであり、上述した材料よりなる電解質膜１１を、例えば平面寸法が１５ｍｍ×３５ｍｍであり、上述した材料よりなる燃料電極１２および酸素電極１３の間に挟んで、例えば１３０℃、０．５ｋＮの圧力で１５分間熱圧着することにより、電解質膜１１に燃料電極１２および酸素電極１３を接合し、接合体１０を形成する。その際、電解質膜１１には、燃料電極１２と酸素電極１３との間に挟まれた反応領域１１Ａと、燃料電極１２と酸素電極１３との間から露出した周辺領域１１Ｂとを形成する。

次いで、電解質膜１１の周辺領域１１Ｂに、上述した材料よりなる第１密着層１４Ａ，バリア層１４Ｃ，強度保持層１４Ｄおよび第２密着層１４Ｂを順に積層し、接着層１４を形成する。これら第１密着層１４Ａ，バリア層１４Ｃ，強度保持層１４Ｄおよび第２密着層１４Ｂは、電解質膜１１に積層する前に予め、熱接合、または接着剤を用いたドライラミネートなどにより積層しておいてもよい。また、第１密着層１４Ａおよび第２密着層１４Ｂとしては、上述した材料よりなるフィルム状またはシート状樹脂を用いてもよい。

また、上述した材料よりなる接続部材２０を用意し、その屈曲部２３に上述した材料よりなる接続部材側接着層２４を設ける。

続いて、図６（Ａ）および図６（Ｂ）に示したように、電解質膜１１の接着層１４を接続部材２０の屈曲部２３の接続部材側接着層２４に１７０℃で１０秒間圧着する。同様にして、図７（Ａ）および図７（Ｂ）に示したように、三つの接合体１０を接続部材２０により一列に連結し、両端の接合体１０に端子３０を取り付ける。

そののち、図８（Ａ）および図８（Ｂ）に示したように、連結された接合体１０の燃料電極１２に絶縁板４０を１７０℃で３０秒間加熱圧着し、燃料電極１２を空気から遮断する。また、図９に示したように、酸素電極１３の上にも絶縁板４０を配置し、二枚の絶縁板４０を締付ネジ４１により固定する。最後に、燃料電極１２側の絶縁板４０の外側に、燃料供給装置５０を取り付ける。以上により、図１および図２に示した燃料電池が完成する。なお、この製造方法により実際に燃料電池を作製し、出力を調べたところ、１．０Ｖの電圧で９００ｍＡの出力電流が得られた（９００ｍＷ）。

この燃料電池では、燃料電極１２に燃料が供給され、反応によりプロトンと電子とを生成する。プロトンは電解質膜１１を通って酸素電極１３に移動し、電子および酸素と反応して水を生成する。この燃料電池では、電解質膜１１の周辺領域１１Ｂに接着層１４が設けられており、この接着層１４が接続部材２０の屈曲部２３に接着されているので、電解質膜１１と接続部材２０とが化学的接着により強固に接着されている。よって、従来のように接合体と接続部材との間に封止材を充填する必要はなくなり、接合体１０間の距離が短くなり、接合体１０が小さい電気抵抗で直列に接続され、出力電流が大きくなる。

このように本実施の形態によれば、電解質膜１１の周辺領域１１Ｂに接着層１４を設け、この接着層１４を接続部材２０の屈曲部２３に接着するようにしたので、電解質膜１１と接続部材２０とを化学的接着により強固に接着し、良好な封止性を確保することができる。よって、従来のように接合体と接続部材との間に封止材を充填する必要をなくして、全体に占める電極面積を増やし、接合体１０の配置効率を高めることができる。

なお、上記実施の形態では、接着層１４が、電解質膜１１の側から順に、第１密着層１４Ａ，バリア層１４Ｃ，強度保持層１４Ｄおよび第２密着層１４Ｂを積層した構成を有している場合について説明したが、接着層１４は、少なくとも第１密着層１４Ａを有していればよく、バリア層１４Ｃ，強度保持層１４Ｄおよび第２密着層１４Ｂは必要に応じて設ければよい。

また、バリア層１４Ｃおよび強度保持層１４Ｄの積層順序は特に限定されず、例えば、電解質膜１１の側から順に、第１密着層１４Ａ，強度保持層１４Ｄ，バリア層１４Ｃおよび第２密着層１４Ｂが積層されていてもよい。

更に、バリア層１４Ｃおよび強度保持層１４Ｄは、両方設けられていてもよいし、いずれか一方のみ設けられていてもよい。更に、第１密着層１４Ａまたは第２密着層１４Ｂに、バリア層１４Ｃまたは強度保持層１４Ｄの機能を持たせるようにしてもよい。

（変形例）
図１０は、本発明の変形例に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表すものである。この燃料電池は、六つの接合体１０が３列×２行の二次元配列で配置されていることを除いては、上記実施の形態で説明した燃料電池と同一の構成を有し、同様にして製造することができる。よって、対応する構成要素には同一の符号を付して説明する。

これら六つの接合体１０は、図１１に分解して示したように、行方向Ａの一端で列方向Ｂに連結され、その一端以外で行方向Ａに連結されることにより、いわゆるコの字形に連結されている。これにより、本変形例では、平面積層構造における配列方法の自由度を高め、多数の接合体１０を用いて大きな電圧を取り出すことができるようになっている。例えば、二次元配列の行数を３行以上に増やした場合には、行が異なる毎に異なる一端で列方向Ｂに連結し、全体として蛇行するように連結すれば、接合体１０の数がいくら増えてもそれらを電気的に直列に接続することができる。また、らせん状や渦巻き状などに連結することも可能である。なお、実際に、寸法が１５ｍｍ×１５ｍｍの燃料電極１２および酸素電極１３を有する六つの接合体１０を作製し、これら六つの接合体１０を図１０および図１１に示したようにコの字形に連結した燃料電池を作製し、出力を調べたところ、２．０Ｖの電圧で４００ｍＡの出力電流が得られ（８００ｍＷ）、配列方法の自由度が確認された。

以上、実施の形態を挙げて本発明を説明したが、本発明は、上記実施の形態に限定されるものではなく、種々変形することができる。例えば、上記実施の形態では、電解質膜１１，燃料電極１２および酸素電極１３の構成について具体的に説明したが、他の構造または他の材料により構成するようにしてもよい。

また、例えば、上記実施の形態において説明した接着方法並びに加熱温度，圧力および時間等の接着条件などは限定されるものではなく、または他の接着方法および接着条件としてもよい。例えば、上記実施の形態では、電解質膜１１の周辺領域１１Ｂに接着層１４を形成したのちに接続部材２０との接着を行うようにしたが、接続部材２０と接着層１４とを接着したのちに接着層１４を電解質膜１１に熱接着させるようにしてもよい。

更に、上記実施の形態では、酸素電極１３への空気の供給を自然換気とするようにしたが、ポンプなどを利用して強制的に供給するようにしてもよい。その場合、空気に代えて酸素または酸素を含むガスを供給するようにしてもよい。

加えて、本発明は、ＤＭＦＣのほか、水素を燃料とした固体高分子型燃料電池，ダイレクトエタノール型燃料電池あるいはジメチルエーテル型燃料電池など、他の形態の燃料電池にも適用可能である。

更にまた、上記実施の形態では、電気化学デバイスとして燃料電池について説明したが、本発明は、燃料電池以外にも、キャパシタまたは燃料センサ等の他の電気化学デバイスにも適用することができる。

本発明の実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表す断面図である。 図１に示した燃料電池を酸素電極１３側から見た構成を表す平面図である。 図１に示した接合体の構成を表す断面図である。 図１に示した接続部材の構成を表す断面図である。 図１に示した接着層の構成を表す断面図である。 図１に示した燃料電池の製造方法を工程順に表す断面図である。 図６に続く工程を表す断面図である。 図７に続く工程を表す断面図である。 図８に続く工程を表す断面図である。 本発明の変形例に係る電気化学デバイスである燃料電池を酸素電極１３側から見た構成を表す平面図である。 図１０に示した燃料電池を分解して表す平面図である。 従来の燃料電池の構成を表す断面図である。 垂直積層構造と平面積層構造とを対比して説明するための断面図である。

符号の説明

１０…接合体、１１…電解質膜、１２…燃料電極、１３…酸素電極、１４…接着層、１４Ａ…第１密着層、１４Ｂ…第２密着層、１４Ｃ…バリア層、１４Ｄ…強度保持層、２０…接続部材、２１，２２…平坦部、２３…屈曲部、２４…接続部材側接着層、３０…端子、４０…絶縁板、５０…燃料供給装置

Claims (10)

1. 電解質膜を間にして一対の電極が対向配置された接合体を、導電性の接続部材により面内方向に連結した電気化学デバイスであって、
   前記電解質膜は、前記一対の電極の間に挟まれた反応領域と、前記一対の電極から露出すると共に接着層が設けられた周辺領域とを有し、
   前記接続部材は、二つの平坦部と、前記二つの平坦部の間に設けられた屈曲部とを有し、前記二つの平坦部の各々において、隣り合う前記接合体の一対の電極のうち一方に接し、前記屈曲部において前記接着層に接合され、
   前記電解質膜の接着層は、前記電解質膜に接する第１密着層と、前記第１密着層の前記電解質膜とは反対側の第２密着層とを含み、
   前記第１密着層は、前記電解質膜との接着性を持つ樹脂により構成され、
   前記第２密着層は、前記接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成されている
   電気化学デバイス。
2. 前記第１密着層は、ポリビニルアルコールまたはその共重合体により構成されている
   請求項１記載の電気化学デバイス。
3. 前記第２密着層は、ポリエチレンもしくはポリプロピレンが酸，酸無水物，酸エステル，メタロセンもしくは水酸基により変性されたものにより構成されている
   請求項２記載の電気化学デバイス。
4. 前記接着層は、前記第１密着層と前記第２密着層との間に、バリア層および強度保持層のうち少なくとも一方を含む
   請求項１記載の電気化学デバイス。
5. 前記接続部材の屈曲部に接続部材側接着層が設けられ、
   前記接続部材側接着層は、前記接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成されている
   請求項１記載の電気化学デバイス。
6. 前記接続部材側接着層は、ポリエチレンもしくはポリプロピレンが酸，酸無水物，酸エステル，メタロセンもしくは水酸基により変性されたものにより構成されている
   請求項５記載の電気化学デバイス。
7. 前記接合体は複数の行および列からなる二次元配列で配置されており、
   前記接続部材は、前記接合体を、行方向の一端または両端では列方向に連結し、前記一端または両端以外では行方向に連結している
   請求項１記載の電気化学デバイス。
8. 前記電解質膜を間にして燃料電極および酸素電極が対向配置された燃料電池である
   請求項１記載の電気化学デバイス。
9. 電解質膜を間にして一対の電極を対向配置した接合体を形成すると共に、前記電解質膜に、前記一対の電極の間に挟まれた反応領域と、前記一対の電極から露出する周辺領域とを設ける工程と、
   前記周辺領域に接着層を設ける工程と、
   二つの平坦部と、前記二つの平坦部の間の屈曲部とを有する導電性の接続部材を用意する工程と、
   前記電解質膜の接着層を前記接続部材の屈曲部に加熱圧着し、前記二つの平坦部の各々を、隣り合う前記接合体の一対の電極のうち一方に接触させて、前記接合体を前記接続部材により面内方向に連結する工程と
   を含み、
   前記電解質膜の接着層として、前記電解質膜に接する第１密着層と、前記第１密着層の前記電解質膜とは反対側の第２密着層とを設け、
   前記第１密着層を、前記電解質膜との接着性を持つ樹脂により構成し、
   前記第２密着層を、前記接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成する
   電気化学デバイスの製造方法。
10. 前記接続部材の屈曲部に接続部材側接着層を設け、
    前記接続部材側接着層を、前記接続部材を構成する金属との接着性を持つ樹脂により構成し、
    前記電解質膜の接着層を前記接続部材側接着層に加熱圧着する
    請求項９記載の電気化学デバイスの製造方法。
    

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