KR101387451B1

KR101387451B1 - 전기화학 디바이스

Info

Publication number: KR101387451B1
Application number: KR1020097007658A
Authority: KR
Inventors: 카즈아키 후쿠시마; 슈지 고토; 사야카 난죠; 테츠로 쿠사모토
Original assignee: 소니 가부시끼가이샤
Priority date: 2006-10-27
Filing date: 2007-10-18
Publication date: 2014-04-21
Also published as: WO2008050663A1; CN101529639B; US8663870B2; US20100068562A1; CN101529639A; KR20090073159A; JP5130692B2; JP2008108677A

Abstract

접합체의 배치 효율을 높이고, 양호한 봉지성(封止性)을 확복할 수 있는 전기화학 디바이스를 제공한다. 전해질막(11)은, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이에 끼워진(협지된) 반응 영역(11A)과, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이로부터 노출된 주변 영역(11B)을 가진다. 접속 부재(20)는, 두개의 평탄부(21, 22) 사이에 굴곡부(23)를 가진다. 전해질막(11)의 주변 영역(11B)에 접착층(14)을 설치하고, 이 접착층(14)에 접속 부재(20)의 굴곡부(23)를 접합하는 것에 의해, 접합체(10)의 배치 효율을 높이고, 양호한 봉지성을 확보한다. 접착층(14)은, 전해질막(11)과의 접착성이 높은 제1 밀착층, 배리어층, 강도 보존유지층 및 접속 부재(20)와의 접착성이 높은 제2 밀착층을 순서대로 적층한 구성으로 한다. 접속 부재(20)의 굴곡부(23)에도, 접속 부재측 접착층을 설치하는 것에 의해, 접착 강도를 보다 높일 수가 있다.

Description

전기화학 디바이스{ELECTROCHEMICAL DEVICE}

본 발명은, 전해질막을 사이에 두고 한쌍의 전극이 대향 배치된 접합체를 복수 연결한 전기화학 디바이스에 관한 것으로서, 특히 연료 전지나 연료 센서 등에 매우 적합한 전기화학 디바이스에 관한 것이다.

현재, 전자 기기의 전원으로서 여러 가지 1차 전지 및 2차 전지가 이용되고 있다. 이들 전지의 특성을 나타내는 지표의 하나로서 에너지 밀도가 있다. 에너지 밀도라 함은, 전지의 단위 질량당 에너지 축적량이다.

요즈음의 전자 기기의 소형화 및 고성능화에 수반하여, 전원의 고용량화 및 고출력화, 특히 고용량화의 필요성이 커지고 있으며, 종래의 1차 전지 및 2차 전지에서는, 전자 기기의 구동에 충분한 에너지를 공급하는 것이 곤란하게 되어 왔다. 이 때문에, 보다 에너지 밀도가 높은 전지의 개발이 급선무(急務)로 되어 있으며, 연료 전지는 그 후보의 하나로서 주목받고 있다.

연료 전지는, 애노드(연료 전극)와 캐소드(산소 전극) 사이에 전해질이 배치된 구성을 가지고, 연료 전극에는 연료, 산소 전극에는 공기 또는 산소가 각각 공 급된다. 그 결과, 연료 전극 및 산소 전극에서 연료가 산소에 의해서 산화되는 산화 환원 반응이 일어나고, 연료가 가지는 화학 에너지의 일부가 전기 에너지로 변환되어 취출(取出)된다.

이미, 여러 가지 종류의 연료 전지가 제안 또는 시작(試作)되어, 일부는 실용화되어 있다. 이들 연료 전지는, 이용되는 전해질에 따라서, 알칼리 전해질형 연료 전지(AFC; Alkaline Fuel Cell), 인산형 연료 전지(PAFC; Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융 탄산염형 연료 전지(MCFC; Molten Carbonate Fuel Cell), 고체 산화물형 연료 전지(SOFC; Solid Electrolyte Fuel Cell) 및 고체 고분자형 연료 전지(PEFC; Polymer Electrolyte Fuel Cell) 등으로 분류된다.

도 12는, 종래의 고체 고분자형 연료 전지의 구성을 도시한 것이다. 고체 고분자형 연료 전지는, 고체 고분자 전해질로 이루어지는 전해질막(111)을 사이에 두고 연료 전극(112)과 산소 전극(113)을 배치한 접합체(MEA; Membrane Electrolyte Assembly)(110)를 가지고 있다. 이 접합체(110)를 세퍼레이터(도시하지 않음)에 의해 협지(挾持)한 것이, 하나의 단위 셀을 구성하고 있다.

하나의 단위 셀로부터 취출할 수 있는 전압은 0.3V∼0.8V 정도이며, 단독으로 이용하기에는 낮으므로, 통상 복수의 단위 셀을 적층한 연료 전지 스택으로서 사용되고 있다. 한편, 모바일 용도용에서는 박형 구조가 선호(好)되므로, 복수의 단위 셀을 평면모양으로 일렬 또는 복수열로 배치하고, 그들을 전기적으로 직렬로 접속한 평면 적층 구조가 채용되는 일이 많다.

평면 배열된 접합체(110)는, 수직 적층된 것과 비교해서, 인접하는 두 개의 접합체(110) 사이의 전자의 이동 거리가 커지므로, 접합체(110)의 배열 및 집전 구조가 전(全)셀 저항 저감을 위해 중요하게 된다. 즉, 도 13의 (a)에 도시한 바와 같이, 접합체(110)를 세퍼레이터(120)를 사이에 두고(사이로 해서) 수직 적층한 경우, 평균 이동 거리 L이 작고, 전자 이동 단면적 S가 크므로, 세퍼레이터(120)내에 생기는 전기 저항을 작게 억제할 수 있고, 대전류를 흐르게 하는데 유리한 구조로 된다. 이것에 대해서, 도 13의 (b)에 도시한 바와 같이, 접합체(110)를 접속판(130)에 의해 연결해서 평면 배열한 경우에는, 역(逆)으로 평균 이동 거리 L이 크고, 전자 이동 단면적 S가 작아져, 대전류를 취출하기에는 불리하게 된다고 말할 수 있다(예를 들면, 비특허 문헌 1 참조).

종래에서는, 예를 들면 Z자 모양 접속판을 이용해서 단위 셀에서 발생하는 전기를 집전함과 동시에, 인접하는 단위 셀끼리를 전기적으로 직렬로 접속하는 것에 의해, 전자 이동 거리를 단축하도록 한 구성이 제안되어 있다(예를 들면, 특허 문헌 1 참조).

[비특허 문헌 1] 우치다 히로유키(內田裕之), 외 3명 편(編), 「전자와 이온의 기능화학 시리즈 Vol. 4 고체 고분자형 연료 전지의 모든 것」, 주식회사 엔·티·에스, 2003년, p. 143-145

[특허 문헌 1] 일본특개(特開) 2002-56855호 공보

그렇지만, 이 종래 구조에서는, 접합체 사이의 거리가 커지므로, 연료 전지 전체에 대한 전극 면적이 작아지고, 접합체의 배치 효율이 낮아져 버린다는 문제가 있었다. 그것은, Z자 모양 접속판을 설치하는 것에 의해, 접합체 단부(端部)와 Z자 모양 접속판 사이의 봉지(封止; seal)나, 연료 전지 전체의 외주부(外周部)에서의 봉지가 필요하게 되기 때문이다.

접합체와 Z자 모양 접속판 사이의 봉지는, 전해질막을 끼워넣은 PPS(폴리페닐렌술피드)나 실리콘 고무 등의 봉지재를 조임(締付) 나사 등에 의해 물리적으로 Z자 모양 접속판에 밀착시키는 것에 의해 행해지고 있었다. 그 때문에, 나사 조임(締) 등의 변형에 견딜 수 있도록 Z자 모양 접속판에 강도가 필요하게 되고, Z자 모양 접속판의 두께를 두껍게 하지 않으면 안되어, 박형화가 곤란하게 되어 버린다는 문제가 있었다. 또, 적은 개수의 조임 나사로는 충분한 봉지성(封止性; sealing characteristic)의 확보가 어렵고, 실제로는 접합체와 Z자 모양 접속판 사이에 봉지재를 충전할 필요가 있어, 공정이 번잡하게 되어 버리는 경우가 많았다.

본 발명은 이러한 문제점을 감안해서 이루어진 것으로, 그 목적은, 접합체의 배치 효율을 높이고, 양호한 봉지성을 확보할 수 있는 전기화학 디바이스를 제공하는데 있다.

본 발명에 따른 전기화학 디바이스는, 전해질막을 사이에 두고 한쌍의 전극이 대향 배치된 접합체를, 도전성 접속 부재에 의해 면내 방향으로 연결한 것으로서, 전해질막은, 한쌍의 전극 사이에 끼워진(협지된) 반응 영역과, 한쌍의 전극으로부터 노출됨과 동시에 접착층이 설치된 주변 영역을 가지고, 접속 부재는, 두개의 평탄부와, 두개의 평탄부 사이에 설치된 굴곡부를 가지며, 두개의 평탄부의 각각에서, 서로 인접하는 접합체의 한쌍의 전극중 한쪽과 접하고, 굴곡부에서 접착층과 접합되어 있는 것이다.

본 발명의 전기화학 디바이스에 의하면, 전해질막의 주변 영역에 접착층을 설치하고, 이 접착층을 접속 부재의 굴곡부에 접착하도록 했으므로, 전해질막과 접속 부재를 화학적 접착에 의해 강고(强固)하게 접착하여, 양호한 봉지성을 확보할 수 있다. 따라서, 종래와 같이 접합체와 접속 부재 사이에 봉지재를 충전할 필요를 없애고, 전체에서 차지하는 전극 면적을 늘려, 접합체의 배치 효율을 높일 수가 있다.

도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 전기화학 디바이스인 연료 전지의 구성을 도시하는 단면도,

도 2는 도 1에 도시한 연료 전지를 산소 전극(13)측에서 본 구성을 도시하는 평면도,

도 3은 도 1에 도시한 접합체의 구성을 도시하는 단면도,

도 4는 도 1에 도시한 접속 부재의 구성을 도시하는 단면도,

도 5는 도 1에 도시한 접착층의 구성을 도시하는 단면도,

도 6은 도 1에 도시한 연료 전지의 제조 방법을 공정순으로 도시하는 단면도,

도 7은 도 6에 계속되는 공정을 도시하는 단면도,

도 8은 도 7에 계속되는 공정을 도시하는 단면도,

도 9는 도 8에 계속되는 공정을 도시하는 단면도,

도 10은 본 발명의 변형예에 따른 전기화학 디바이스인 연료 전지를 산소 전극(13)측에서 본 구성을 도시하는 평면도,

도 11은 도 10에 도시한 연료 전지를 분해해서 도시하는 평면도,

도 12는 종래의 연료 전지의 구성을 도시하는 단면도,

도 13은 수직 적층 구조와 평면 적층 구조를 대비해서 설명하기 위한 단면도.

이하, 본 발명의 실시형태에 대해서 상세하게 설명한다.

도 1 및 도 2는 본 발명의 1실시형태에 따른 전기화학 디바이스인 연료 전지의 구성을 도시하는 것이다. 이 연료 전지는, 예를 들면 휴대 전화나 PDA(Personal Digital Assistant; 개인용 휴대 정보기기) 등의 모바일 기기, 또는 노트북형 PC(Personal Computer)에 이용되는 직접 메탄올형 연료 전지(DMFC; Direct Methanol Fuel Cell)이며, 복수(예를 들면, 세개)의 접합체(10)를 도전성 접속 부재(20)에 의해 면내 방향으로 연결한 평면 적층 구조를 가지고 있다. 양단(兩端)의 접합체(10)에는 단자(30)가 부착(取付)되어 있다. 또, 연결된 접합체(10)의 양면에는 한쌍의 절연판(40)이 조임 나사(41)에 의해 고정되고, 한쪽 절연판(40)의 외측에는 연료 공급 장치(50)가 설치되어 있다. 또한, 도 2에서는 절연판(40)은 생략하고 있다.

접합체(10)는, 도 3에 도시한 바와 같이, 전해질막(11)을 사이에 두고 대향 배치된 연료 전극(12)과 산소 전극(13)을 가지고 있다.

전해질막(11)은, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이에 끼워진 반응 영역(11A)과, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이로부터 노출된 주변 영역(11B)을 가지고 있으며, 예를 들면 술폰산기(-SO₃H)를 가지는 프로톤 전도 재료에 의해 구성되어 있다. 프로톤 전도 재료로서는, 폴리퍼플루오로알킬 술폰산계 프로톤 전도 재료(예를 들면, 듀퐁사제 「Nafion(등록 상표)」), 폴리이미드 술폰산 등의 탄화 수소계 프로톤 전도 재료, 또는 풀러렌계 프로톤 전도 재료 등을 들 수 있다.

연료 전극(12) 및 산소 전극(13)은, 예를 들면 카본 페이퍼 등으로 이루어지는 집전체에, 백금(Pt) 혹은 루테늄(Ru) 등의 촉매를 포함하는 촉매층이 형성된 구성을 가지고 있다. 촉매층은, 예를 들면 촉매를 담지(擔持)시킨 카본 블랙 등의 담지체를 폴리퍼플루오로알킬 술폰산계 프로톤 전도 재료 등에 분산시킨 것에 의해 구성되어 있다.

접속 부재(20)는, 도 4에 도시한 바와 같이, 두개의 평탄부(21, 22) 사이에 굴곡부(23)를 가지고, 한쪽 평탄부(21)에서 접합체(10)의 연료 전극(12)과 접하고, 다른쪽 평탄부(22)에서 인접하는 접합체(10)의 산소 전극(13)과 접하고 있으며, 인접하는 두개의 접합체(10)를 전기적으로 직렬로 접속함과 동시에, 각 접합체(10)에서 발생한 전기를 집전하는 집전체로서의 기능도 가지고 있다. 이와 같은 접속 부재(20)는, 예를 들면 두께가 150㎛이며, 구리(Cu), 니켈(Ni), 티타늄(Ti) 또는 스 테인리스강(SUS)에 의해 구성되고, 금(Au) 또는 백금(Pt) 등으로 도금되어 있어도 좋다. 또, 접속 부재(20)는, 연료 전극(12) 및 산소 전극(13)에 연료 및 공기를 각각 공급하기 위한 개구(도시하지 않음)를 가지고 있으며, 예를 들면 익스팬드 메탈 등의 메시류나, 펀칭 메탈 등에 의해 구성되어 있다. 또한, 굴곡부(23)는, 미리 접합체(10)의 두께에 맞추어 절곡 가공되어 있어도 좋고, 접속 부재(20)가 두께 200㎛ 이하의 메시 등 유연성을 가지고 있는 경우는 제조 공정에서 휘는(撓) 것에 의해 형성되도록 해도 좋다.

또, 본 실시형태에서는, 전해질막(11)의 주변 영역(11B)에 접착층(14)이 설치되어 있으며, 이 접착층(14)에 접속 부재(20)의 굴곡부(23)가 접합되어 있다. 이것에 의해, 이 연료 전지에서는, 접합체(10)의 배치 효율을 높이면서 양호한 봉지성을 확보할 수 있도록 되어 있다.

접착층(14)은, 예를 들면 전해질막(11)측으로부터 순서대로, 제1 밀착층(14A) 및 제2 밀착층(14B)을 적층한 구성을 가지고 있다.

제1 밀착층(14A)은, 전해질막(11)과의 밀착성을 얻기 위한 것이며, 예를 들면 두께가 50㎛이며, 전해질막(11)과의 접착성이 높은 수지, 구체적으로는 폴리에틸렌 혹은 폴리프로필렌 등이 산, 산 무수물, 산 에스테르, 메탈로센 혹은 수산기 등에 의해 변성된 것, 또는 표면에 관능기로서 전해질막(11)의 술폰산기와 상호 작용에 의해 결합가능한 이미다졸, 피리딘 혹은 아민 등의 염기성 치환기를 가지는 것에 의해 구성되어 있다. 제1 밀착층(14A)의 구성 재료로서는, 예를 들면 폴리비닐 알콜 또는 그의 공중합체를 들 수 있다.

제2 밀착층(14B)은, 접속 부재(20)와의 양호한 접합을 얻기 위한 것이며, 예를 들면 두께가 10㎛이며, 접속 부재(20)를 구성하는 금속에 대해서 높은 밀착성 및 열 봉지성을 가지는 수지, 구체적으로는 폴리에틸렌 혹은 폴리프로필렌 등이 산, 산 무수물, 산 에스테르, 메탈로센 혹은 수산기 등에 의해 변성된 것에 의해 구성되어 있다.

또, 접착층(14)은, 도 5에 도시한 바와 같이, 제1 밀착층(14A)과 제2 밀착층(14B) 사이에, 배리어층(14C) 및 강도 보존유지층(14D)을 가지고 있는 것이 바람직하다.

배리어층(14C)은, 연료인 메탄올 또는 수소, 및 산소 또는 수증기 등의 가스 투과를 억제하기 위한 것이며, 예를 들면 두께가 8㎛이며, 알루미늄(AI)박, 또는 이산화 규소(실리카; SiO₂), 알루미늄(AI) 혹은 산화 알루미늄(알루미나) 등의 무기물 증착층에 의해 구성되어 있다.

강도 보존유지층(14D)은, 접속 부재(20)와의 접합시의 열 변형이나 멜트 플로를 억제하고, 접속 부재(20)와의 접합 부분의 기계 강도를 향상시키기 위한 것이며, 예를 들면 두께가 12㎛이며, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 등의 폴리에스테르 수지 또는 나일론에 의해 구성되어 있다.

접속 부재(20)의 굴곡부(23)에는, 접속 부재측 접착층(24)이 설치되어 있는 것이 바람직하다. 접착 강도를 보다 높일 수 있기 때문이다. 특히, 접속 부재(20)가 익스팬드 메탈 등의 메시류에 의해 구성되며, 한결같이 개구 부분을 가지 고 있는 경우에 매우 적합하다. 이 접속 부재측 접착층(24)은, 예를 들면 제2 밀착층(14B)과 마찬가지로 구성되어 있다.

도 1 및 도 2에 도시한 단자(30)는, 접속 부재(20)와 마찬가지로 구성되어 있다.

도 1에 도시한 절연판(40)은, 연결된 접합체(10)의 물리적 강도를 유지하는 기능, 접속 부재(20)와 연료 전극(12) 및 산소 전극(13)과의 접촉을 확보하는 기능, 및 인접하는 접합체(10) 사이의 전기적 단락(短絡)을 방지하는 기능 등을 가지는 것이며, 일정 강도를 가짐과 동시에 연료 전극(12)에 연료를 공급하기 위한 개구(도시하지 않음)를 가지고 있는 것이 바람직하다. 이와 같은 절연판(40)은, 예를 들면 두께가 1.5㎜이며, 알마이트 처리된 알루미늄(Al), 폴리페닐렌 술피드, 혹은 폴리에테르에테르 케톤 등의 수퍼 엔지니어링 플라스틱 혹은 엔지니어링 플라스틱, 세라믹스, 또는 절연 처리된 스테인리스강 등의 금속 재료에 의해 구성되어 있다. 또한, 절연판(40)은, 조임 나사(41) 외에, 코킹 구조 또는 접착제에 의한 접착에 의해 고정되어 있어도 좋다.

도 1에 도시한 연료 공급 장치(50)는, 절연판(40) 및 접속 부재(20)에 설치된 개구(어느것도(모두) 도시하지 않음)를 거쳐서 연료 전극(12)에 메탄올 등을 포함하는 액체 연료를 공급하는 것이다. 또한, 산소 전극(13)은 절연판(40) 및 접속 부재(20)에 설치된 개구(어느것도 도시하지 않음)를 거쳐서 외부와 연통하고 있으며, 자연 환기에 의해 공기, 즉 산소가 공급되도록 되어 있다.

또한, 이 연료 전지의 외주부는, 측면으로부터의 공기의 진입이나 연료 누 출(漏)을 억제하기 위해, 도시하지 않지만, 접착층(14)이 연료 전극(12)측의 절연판(40) 또는 산소 전극(13)측의 절연판(40)에 접착되는 것에 의해 봉지되어 있다. 또한, 접착층(14)의 두께가 부족한 경우에는, 접착층(14)의 층 수를 늘리거나, 두께를 두껍게 하는 것에 의해 대응가능하다. 또, 접착층(14) 대신에, 혹은 접착층(14)에 더해서, 외주부에만 실리콘 고무 등의 봉지재가 설치되어 있어도 좋다.

이 연료 전지는, 예를 들면 다음과 같이 해서 제조할 수가 있다.

도 6 내지 도 9는, 이 연료 전지의 제조 방법을 공정순으로 도시한 것이다. 우선, 예를 들면 평면 치수가 20㎜×40㎜이며, 상술한 재료로 이루어지는 전해질막(11)을, 예를 들면 평면 치수가 15㎜×35㎜이며, 상술한 재료로 이루어지는 연료 전극(12) 및 산소 전극(13) 사이에 끼우고, 예를 들면 130℃, 0.5kN의 압력으로 15분간 열압착하는 것에 의해, 전해질막(11)에 연료 전극(12) 및 산소 전극(13)을 접합하여, 접합체(10)를 형성한다. 그 때, 전해질막(11)에는, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이에 끼워진 반응 영역(11A)과, 연료 전극(12)과 산소 전극(13) 사이로부터 노출된 주변 영역(11B)을 형성한다.

그 다음에, 전해질막(11)의 주변 영역(11B)에, 상술한 재료로 이루어지는 제1 밀착층(14A), 배리어층(14C), 강도 보존유지층(14D) 및 제2 밀착층(14B)을 순서대로 적층하여, 접착층(14)을 형성한다. 이들 제1 밀착층(14A), 배리어층(14C), 강도 보존유지층(14D) 및 제2 밀착층(14B)은, 전해질막(11)에 적층하기 전에 미리, 열접합, 또는 접착제를 이용한 드라이 라미네이트 등에 의해 적층해 두어도 좋다. 또, 제1 밀착층(14A) 및 제2 밀착층(14B)으로서는, 상술한 재료로 이루어지는 필름 모양 또는 시트모양 수지를 이용해도 좋다.

또, 상술한 재료로 이루어지는 접속 부재(20)를 준비하고, 그 굴곡부(23)에 상술한 재료로 이루어지는 접속 부재측 접착층(24)을 설치한다.

계속해서, 도 6의 (a) 및 도 6의 (b)에 도시한 바와 같이, 전해질막(11)의 접착층(14)을 접속 부재(20)의 굴곡부(23)의 접속 부재측 접착층(24)에 170℃로 10초간 압착한다. 마찬가지로 해서, 도 7의 (a) 및 도 7의 (b)에 도시한 바와 같이, 세개의 접합체(10)를 접속 부재(20)에 의해 일렬로 연결하고, 양단의 접합체(10)에 단자(30)를 부착한다. 이 공정은, 초음파 용접기를 이용해도 가능하다.

그 후, 도 8의 (a) 및 도 8의 (b)에 도시한 바와 같이, 연결된 접합체(10)의 연료 전극(12)에 절연판(40)을 170℃로 30초간 가열 압착하고, 연료 전극(12)을 공기로부터 차단한다. 이 공정은, 초음파 용접기를 이용해도 가능하다. 또, 도 9에 도시한 바와 같이, 산소 전극(13) 위에도 절연판(40)을 배치하고, 2장(枚)의 절연판(40)을 조임 나사(41)에 의해 고정한다. 마지막(最後)으로, 연료 전극(12)측의 절연판(40)의 외측에, 연료 공급 장치(50)를 부착한다. 이상에 의해, 도 1 및 도 2에 도시한 연료 전지가 완성된다. 또한, 이 제조 방법에 의해 실제로 연료 전지를 제작하고, 출력을 조사한 결과, 1.0V의 전압으로 900㎃의 출력 전류가 얻어졌다(900㎽).

이 연료 전지에서는, 연료 전극(12)에 연료가 공급되고, 반응에 의해 프로톤과 전자를 생성한다. 프로톤은 전해질막(11)을 통해서(지나서) 산소 전극(13)으로 이동하고, 전자 및 산소와 반응해서 물을 생성한다. 이 연료 전지에서는, 전해질 막(11)의 주변 영역(11B)에 접착층(14)이 설치되어 있으며, 이 접착층(14)이 접속 부재(20)의 굴곡부(23)에 접착되어 있으므로, 전해질막(11)과 접속 부재(20)가 화학적 접착에 의해 강고하게 접착되어 있다. 따라서, 종래와 같이 접합체와 접속 부재 사이에 봉지재를 충전할 필요는 없어져, 접합체(10) 사이의 거리가 짧아지며, 접합체(10)가 작은 전기 저항으로 직렬로 접속되어, 출력 전류가 커진다.

이와 같이 본 실시형태에 의하면, 전해질막(11)의 주변 영역(11B)에 접착층(14)을 설치하고, 이 접착층(14)을 접속 부재(20)의 굴곡부(23)에 접착하도록 했으므로, 전해질막(11)과 접속 부재(20)를 화학적 접착에 의해 강고하게 접착하고, 양호한 봉지성을 확보할 수 있다. 따라서, 종래와 같이 접합체와 접속 부재 사이에 봉지재를 충전할 필요를 없애고, 전체에서 차지하는 전극 면적을 늘려, 접합체(10)의 배치 효율을 높일 수가 있다.

또한, 상기 실시형태에서는, 접착층(14)이, 전해질막(11)측으로부터 순서대로, 제1 밀착층(14A), 배리어층(14C), 강도 보존유지층(14D) 및 제2 밀착층(14B)을 적층한 구성을 가지고 있는 경우에 대해서 설명했지만, 접착층(14)은, 적어도 제1 밀착층(14A)을 가지고 있으면 좋고, 배리어층(14C), 강도 보존유지층(14D) 및 제2 밀착층(14B)은 필요에 따라서 설치하면 좋다.

또, 배리어층(14C) 및 강도 보존유지층(14D)의 적층 순서는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 전해질막(11)측으로부터 순서대로, 제1 밀착층(14A), 강도 보존유지층(14D), 배리어층(14C) 및 제2 밀착층(14B)이 적층되어 있어도 좋다.

또, 배리어층(14C) 및 강도 보존유지층(14D)은, 양쪽이(둘다) 설치되어 있어 도 좋고, 어느것인가 한쪽만 설치되어 있어도 좋다. 또, 제1 밀착층(14A) 또는 제2 밀착층(14B)에, 배리어층(14C) 또는 강도 보존유지층(14D)의 기능을 가지도록 해도 좋다.

(변형예)

도 10은, 본 발명의 변형예에 따른 전기화학 디바이스인 연료 전지의 구성을 도시하는 것이다. 이 연료 전지는, 여섯개의 접합체(10)가 3열×2행의 2차원 배열로 배치되어 있는 것을 제외하고는, 상기 실시형태에서 설명한 연료 전지와 동일한 구성을 가지며, 마찬가지로 해서 제조할 수 있다. 따라서, 대응하는 구성요소에는 동일한 부호를 붙여서 설명한다.

이들 여섯개의 접합체(10)는, 도 11에 분해해서 도시한 바와 같이, 행방향 A의 일단에서 열방향 B와 연결되고, 그 일단 이외에서 행방향 A와 연결되는 것에 의해, 이른바 'ㄷ'자형(모서리진 U자형)으로 연결되어 있다. 이것에 의해, 본 변형예에서는, 평면 적층 구조에서의 배열 방법의 자유도를 높이고, 다수의 접합체(10)를 이용해서 큰 전압을 취출할 수 있도록 되어 있다. 예를 들면, 2차원 배열의 행 수를 3행 이상으로 늘린 경우에는, 행이 다를 때마다 다른 일단에서 열방향 B와 연결하고, 전체로서 사행(蛇行; 꾸불꾸불)하게 연결하면, 접합체(10)의 수가 아무리 늘어나도 그들을 전기적으로 직렬로 접속할 수 있다. 또, 나선모양이나 소용돌이모양(渦卷狀) 등으로 연결하는 것도 가능하다. 또한, 실제로, 치수가 15㎜×15㎜인 연료 전극(12) 및 산소 전극(13)을 가지는 여섯개의 접합체(10)를 제작하고, 이들 여섯개의 접합체(10)를 도 10 및 도 11에 도시한 바와 같이 'ㄷ'자형으로 연결 한 연료 전지를 제작하고, 출력을 조사한 결과, 2.0V의 전압으로 400㎃의 출력 전류가 얻어지고(800㎽), 배열 방법의 자유도가 확인되었다.

이상, 실시형태를 들어서 본 발명을 설명했지만, 본 발명은 상기 실시형태에 한정되는 것은 아니며, 여러 가지 변형할 수 있다. 예를 들면, 상기 실시형태에서는, 전해질막(11), 연료 전극(12) 및 산소 전극(13)의 구성에 대해서 구체적으로 설명했지만, 다른 구조 또는 다른 재료에 의해 구성하도록 해도 좋다.

또, 예를 들면 상기 실시형태에서 설명한 접착 방법과 가열 온도, 압력 및 시간 등의 접착 조건 등은 한정되는 것이 아니며, 다른 접착 방법 및 접착 조건으로 해도 좋다. 예를 들면, 상기 실시형태에서는, 전해질막(11)의 주변 영역(11B)에 접착층(14)을 형성한 후에 접속 부재(20)와의 접착을 행하도록 했지만, 접속 부재(20)와 접착층(14)을 접착한 후에 접착층(14)을 전해질막(11)에 열접착시키도록 해도 좋다.

또, 상기 실시형태에서는, 산소 전극(13)에의 공기의 공급을 자연 환기로 하도록 했지만, 펌프 등을 이용해서 강제적으로 공급하도록 해도 좋다. 그 경우, 공기 대신에 산소 또는 산소를 포함하는 가스를 공급하도록 해도 좋다.

이에 부가해서, 본 발명은 DMFC 외에, 수소를 연료로 한 고체 고분자형 연료 전지, 다이렉트 에탄올형 연료 전지 혹은 디메틸에테르형 연료 전지 등, 다른 형태의 연료 전지에도 적용가능하다.

게다가, 또 상기 실시형태에서는, 전기화학 디바이스로서 연료 전지에 대해서 설명했지만, 본 발명은 연료 전지 이외에도, 캐패시터 또는 연료 센서 등의 다 른 전기화학 디바이스에도 적용할 수가 있다.

본 발명은, 전해질막을 사이에 두고 한쌍의 전극이 대향 배치된 접합체를 복수 연결한 전기화학 디바이스에 관한 것으로서, 특히 연료 전지나 연료 센서 등에 매우 적합한 전기화학 디바이스에 관한 기술분야에 이용가능하다.

Claims

전해질막을 사이에 두고 한쌍의 전극이 대향 배치된 접합체를, 도전성 접속 부재에 의해 면내 방향으로 연결한 전기화학 디바이스로서,

상기 전해질막은, 상기 한쌍의 전극 사이에 끼워진 반응 영역과, 상기 한쌍의 전극으로부터 노출됨과 동시에 접착층이 설치된 주변 영역을 가지고,

상기 접속 부재는, 두개의 평탄부와, 상기 두개의 평탄부 사이에 설치된 굴곡부를 가지고, 상기 두개의 평탄부의 각각에서, 서로 인접하는 상기 접합체의 한쌍의 전극중 한쪽에 접하고, 상기 굴곡부에서 상기 접착층에 접합되고,

상기 전해질 막의 접착층은 상기 전해질막에 접하는 제1 밀착층을 포함하고, 상기 제1 밀착층의 상기 전해질막과는 반대측에 제2 밀착층을 포함하며,

상기 제1 밀착층은 상기 전해질막과 접착성을 갖는 수지에 의해 구성되고,

상기 제2 밀착층은 상기 접속부재를 구성하는 금속과의 접착성을 갖는 수지에 의해 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스.
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제1항에 있어서,

상기 접착층은, 상기 제1 밀착층과 상기 제2 밀착층 사이에, 배리어층 및 강도 보존유지층 중 적어도 한쪽을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스.
제1항에 있어서,

상기 접속 부재의 굴곡부에 접속 부재측 접착층이 설치되어 있는 것을 특징으로 전기화학 디바이스.
제1항에 있어서,

상기 접합체는 복수의 행 및 열로 이루어지는 2차원 배열로 배치되어 있으며,

상기 접속 부재는, 상기 접합체를, 행방향의 일단 또는 양단(兩端)에서는 열방향으로 연결하고, 상기 일단 또는 양단 이외에서는 행방향으로 연결하고 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스.
제1항에 있어서,

상기 전해질막을 사이에 두고 연료 전극 및 산소 전극이 대향 배치된 연료 전지인 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스.