KR100506739B1 - 알루미늄(Ａｌ)을 함유한 질화물 반도체 결정 성장방법 - Google Patents

알루미늄(Ａｌ)을 함유한 질화물 반도체 결정 성장방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 Al 함유 질화물 단결정 성장방법에 관한 것으로서, 질화물 단결정 성장용 기판 상에 질화물 시드층을 형성하는 단계와, 상기 질화물 시드층 상에 스트라이프패턴을 갖는 유전체 마스크를 형성하는 단계와, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하면서, 상기 유전체 마스크가 형성된 질화물 시드층 상에 Al을 함유한 질화물 반도체 단결정을 성장하는 단계를 포함하는 질화물 반도체 단결정 성장방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 측방향 에피택셜 과성장법(LEO)을 이용하여 Al을 함유한 질화물 결정층을 성장시킬 때에, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입함으로써 유전체 마스크 상면에서 Al원소로 인한 결정성장에 미치는 악영향(예, 다결정체 형성)을 해소할 수 있다. 따라서, 자외선 광소자로 사용되는 AlGaN과 같은 Al을 함유한 질화물 단결정층을 LEO법을 이용하여 고품위 저결함 단결정층으로 성장시킬 수 있다.

Description

알루미늄(Ａｌ)을 함유한 질화물 반도체 결정 성장방법{GROWTH METHOD OF ALUMINUM-CONTAINING NITRIDE SEMICONDUCTOR SINGLE CRYSTAL}
본 발명은 질화물 반도체 결정의 성장방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 측방향 에피택셜 과성장방법(lateral epitaxial overgrowth: LEO)을 이용하여 낮은 결정결함밀도를 갖는 Al함유 질화물 반도체 결정의 성장방법에 관한 것이다.
일반적으로, Ⅲ족 질화물 반도체는 가시광 전체영역뿐만 아니라, 자외선 영역에 이르는 넓은 범위의 빛을 발할 수 있다는 특성 때문에, 발광다이오드(LED) 또는 레이저다이오드(LD)형태의 가시광 및 자외선 LED와 청록색 광소자를 제조하는 물질로 각광받고 있다. 또한, 보다 고효율의 광소자를 제조하기 위해서는, Ⅲ족 질화물 반도체를 고품위의 단결정 박막으로 성장시키는 기술이 필수적으로 요구된다.
하지만, Ⅲ족 질화물 반도체는 그 격자상수 및 열팽창계수에 적합한 기판이 보편적이지 않으므로, 단결정 박막을 성장하는 자체에 어려움이 있다. 대개는 Ⅲ족 질화물 반도체는 이종 기판인 사파이어(Al2O3)기판 상에 유기금속화학기상증착법(MOCVD) 및 분자빔 에피택시법(MBE) 등을 이용한 헤테로-에피택시(heteroepitaxy)법으로 성장된다. 그러나, 사파이어 기판을 사용하는 경우에도, 격자상수 및 열팽창계수 불일치로 인하여 고품질의 Ⅲ족 질화물 반도체 단결정을 직접 성장하기 어려우므로, 저온의 핵생성층과 고온의 단결정 성장을 포함한 2단계 성장법을 채택하는 것이 일반적이다. 이러한 2단계 성장법을 사용하여, 사파이어 기판 위에 저온의 핵생성층을 형성한 후에 Ⅲ족 질화물 반도체 단결정을 성장시키더라도, 약 109 ∼ 약 1010 ㎝-2의 결정결함을 갖는 것으로 나타난다.
최근에는, 이러한 Ⅲ족 질화물 반도체의 결정결함을 낮추기 위한 방안으로서, 측방향 에피택셜 과성장법(lateral epitaxial overgrowth: LEO)이 활용되고 있다. 주로 이종물질의 계면 사이에 발생된 전위가 성장방향에 따라 진행되므로, 상기 LEO에 의해 성장된 결정부분은 고품위 단결정을 형성하게 된다. 이러한 LED를 이용한 질화물 반도체 단결정 성장방법은 도1a 내지 1d에 예시되어 있다.
우선, 도1a와 같이 사파이어 기판(11) 상에 GaN 버퍼층(13)을 성장시키고, 그 위에 스트라이프패턴을 갖는 유전체 마스크(15)를 형성한다. 이러한 유전체 마스크(15)는 SiO2 및 Si3N4와 같은 유전체 물질을 증착하고, 이어 포토리소그래피공정을 이용하여 반복적인 스트라이프상으로 패터닝함으로써 형성될 수 있다.
이어, 상기 유전체 마스크(15)가 형성된 GaN 버퍼층(13) 상에 LEO를 이용하여 질화물 단결정 성장공정을 시작하면, 도1b와 같이 마스크(15) 사이의 윈도우영역(w)에 한하여 질화물 단결정(17')이 성장된다.
상기 질화물 단결정(17')의 높이가 유전체 마스크(15)의 높이를 초과하면, 도1c와 같이 상기 질화물 단결정(17")은 유전체 마스크(15) 상으로의 측방향 성장이 진행되고, 최종적으로 이러한 측방향 성장에 의해서 도1d와 같이 상기 유전체 마스크(15) 위까지 질화물 단결정(17)이 형성된다.
상술한 바와 같이, 버퍼층(13)을 사용하더라도, 버퍼층(13)과 질화물 단결정(17) 사이에 발생된 결함에 시작된 전위가 성장방향으로 진행된다. 하지만, LEO에 의해 성장된 단결정부분(17b)은 전위전파방향과 다른 방향인 수평방향으로 성장되므로 대부분의 전위가 전파되지 못한다. 따라서, 상기 유전체 마스크 패턴상의 단결정부분(17b)은 마스크(15) 사이의 단결정부분(17a)에 비해 우수한 단결정으로 형성되며, 그 결정결함밀도가 108㎝-2 정도로 감소되는 효과가 있다.
하지만, 상술된 LEO방법을 이용하더라도, AlGaN와 같은 Al을 함유한 질화물 단결정을 저결함, 고품위 단결정으로 성장시키기 어렵다. 이는 Al원소가 SiO2 또는 Si3N4와 같은 유전체 마스크 물질과 반응성이 높고, 흡착원자(adatom)의 표면이동도(surface mobility)가 낮아 유전체 상에서도 결정이 성장되기 때문이다. 따라서, 도1b에 도시된 영역(P)와 같이, Al을 함유한 질화물은 유전체 마스크 패턴과 접한 부분(17b)에서 다결정체로 형성되며, 결과적으로 고품위의 결정을 성장시키기 어렵다.
이와 같이, 종래에는 AlGaN과 같은 Al을 함유한 질화물 반도체를 저결함, 고품위의 단결정으로 성장시킬 수 있는 적합한 방안이 제시되지 못하고 있었다.
본 발명은 상술된 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 그 목적은 소정의 식각 가스를 반응챔버 내에 유입시켜 지속적으로 유전체 마스크 패턴 상에 생성되는 다결정체를 제거하는 측방향 에피택시 과성장법(LEO)을 이용한 Al을 함유한 질화물 단결정 성장방법을 제공하는데 있다.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위해서, 본 발명은
질화물 단결정 성장용 기판 상에 질화물 시드층을 형성하는 단계와, 상기 질화물 시드층 상에 스트라이프패턴을 갖는 유전체 마스크를 형성하는 단계와, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하면서, 상기 유전체 마스크가 형성된 질화물 시드층 상에 Al을 함유한 질화물 반도체 단결정을 성장하는 단계를 포함하는 질화물 반도체 단결정 성장방법을 제공한다.
상기 질화물 시드층은 버퍼층으로서 사용될 수 있는 저온핵성장층일 수 있으며, 상기 질화물 시드층은 AlxInyGa(1-x-y)N 조성식(여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1임)을 만족하는 결정층일 수 있다. 또한, 본 발명에세 사용되는 유전체 마스크는 SiO2 또는 Si3N4로 이루어질 수 있다.
본 발명에서 유전체 마스크 상에 형성되는 다결정체를 제거하는데 사용되는 식각가스인 Br계 가스와 Cl계 가스는, Br2, Cl2, CBr4, CCl4, HBr 및 HCl로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다.
특히, 본 발명은 상기 Al을 함유한 질화물 반도체 단결정은 넓은 밴드갭을 갖는 AlGaN일 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 저결함 단결정성장방법은 AlGaN 발광다이오드와 같이 자외선 및 가시광선소스에 사용되는 Al을 포함한 질화물 반도체의 발광소자를 제조하기 위한 방법으로 채용될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
도2는 본 발명의 일실시예에 따른 질화물 반도체 결정 성장방법을 나타내는 공정흐름도이다.
우선, 본 발명에 따른 질화물 반도체 결정 성장방법은 사파이어 기판을 마련하는 단계(S21)로 시작된다. 사파이어 기판 외에도 SiC기판과 같은 다른 질화물 단결정 성장용 기판 또는 동종 질화물 단결정 기판을 사용할 수도 있다.
이어, 단계(S23)에서 상기 사파이어 기판 상에 GaN 버퍼층과 같은 질화물 시드층을 성장시킨다. 상기 질화물 시드층은 고품질의 질화물 결정층을 성장하기 위한 버퍼역할을 하는 층을 말한다. 예를 들어, GaN 또는 AlN과 같은 저온핵성장층일 수 있으며, AlxInyGa(1-x-y)N 조성식(여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1임)을 만족하는 결정층일 수 있다.
다음으로, 상기 질화물 시드층 상에 스트라이프상의 유전체 마스크을 형성하는 단계(S25)를 실시한다. 상기 유전체 마스크는 SiO2 또는 Si3N4와 같은 통상의 유전체 물질일 수 있으며, 상기 질화물 시드층 전면에 유전체층을 증착하는 공정과 포토리스그래피공정을 이용한 선택적 식각하는 공정을 통해 얻어질 수 있다.
단계(S27)에서는, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하면서, 상기 유전체 마스크가 형성된 질화물 시드층 상에 측방향 에피택셜 과성장법(LEO)을 이용하여 Al이 함유된 질화물 단결정을 성장시킨다. 측방향성장조건에서, 상기 유전체 마스크 사이의 질화물 시드층 상에서 성장되던 Al 함유 질화물 단결정층은 상기 유전체 마스크 높이 까지 성장되면, 유전체 마스크상으로 측방향 성장이 진행되며, 이 과정에서, Cl계 가스 또는 Br계 가스에 의해 유전체 마스크 상면에 발생되는 Al로 인한 다결정체를 제거할 수 있다.
따라서, 본 발명에서 사용된 식각가스 주입공정으로 인해 Al원소로 인한 다결정체가 제거된 유전체 마스크 상면에서 원하는 측방향성장공정이 수행될 수 있으므로, 상기 유전체 마스크 상면에 형성된 Al을 함유한 질화물 단결정은 측방향 성장공정에 의해 결함밀도가 월등히 저하된, 고품위 단결정으로 성장될 수 있다.
도3a 내지 도3d는 본 발명의 일실시예에 따른 질화물 반도체 결정 성장방법을 설명하기 위한 공정단면도이다.
우선, 도3a와 같이, 사파이어 기판(31) 상에 질화물 시드층(33)을 성장시키고, 그 위에 스트라이프상의 유전체 마스크(35)을 형성한다. 상기 질화물 시드층(33)은 고품질의 질화물 결정층을 성장하기 위한 버퍼역할을 하는 층을 말한다. 예를 들어, 저온핵성장층일 수 있으며, AlxInyGa(1-x-y)N 조성식(여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1임)을 만족하는 결정층일 수 있다. 상기 유전체 마스크(35)는 상기 질화물 시드층(33) 상면에 유전체층을 증착한 후에 포토리소그래피공정을 적용하여 선택적으로 식각함으로써 형성될 수 있다.
이어, 도3b 및 도3c와 같이, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하면서, 상기 유전체 마스크(35)가 형성된 질화물 시드층(33) 상에 측방향 에피택셜 과성장법(LEO)을 이용하여 Al이 함유된 질화물 단결정(37',37")을 성장시킨다. 우선 도3b와 같이, 상기 유전체 마스크(35) 사이의 윈도우영역(w)에 한하여 상기 질화물 단결정(37')이 성장되며, 이어 도3c와 같이 상기 유전체 마스크(35)의 높이 까지 성장된 질화물 단결정(37")은 유전체 마스크(35) 상으로 측방향 성장이 진행된다.
본 LEO성장과정에서 Al원소가 유전체 마스크 물질과 높은 반응성이 높고, 흡착원자의 표면이동도가 낮기 때문에, 상기 유전체 마스크(35)에 잔류하여 다결정체를 형성할 수 있다. 이러한 다결정체으로 인해 유전체 마스크(35) 상에서 고품위 결정을 성장시킬 수 없으므로, 본 발명에서는 Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하여 유전체 마스크(35) 상면의 Al로 인한 다결정체를 제거한 조건에서 원하는 고품위 질화물 결정을 형성한다. 본 발명에서 채용된 Cl계 가스 및/또는 Br계 가스는 Br2, Cl2, CBr4, CCl4, HBr 및 HCl로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있으며, Al을 함유한 다결정체에 대해 높은 식각율을 갖는다.
또한, 본 발명의 Cl계 가스 또는 Br계 가스의 주입공정은 측방향 에피택셜 성장공정이 완료할 때까지 수행하는 것이 바람직하지만. 다만, 측방향 성장된 질화물 단결정에 의해 유전체 마스크가 완전히 덮혀질 때까지 식각가스 주입공정을 실시하면 충분하다.
최종적으로, 도3d에는 상기 유전체 마스크(35) 상면까지 측방향 성장이 완료된 질화물 단결정(37)이 도시되어 있다. 상기 유전체 마스크 사이의 질화물 시드층영역 상에 형성된 Al을 함유한 질화물 단결정층부분(37a)은 격자부정합 등으로 인해 계면에서 발생된 전위가 다소 발생되는데 반해, 상기 유전체 마스크 상에 형성된 Al을 함유한 질화물 단결정층부분(37b)은 측방향성장에 의해 발생된 전위가 거의 전파되지 않으며 식각가스를 이용하여 Al으로 인한 다결정체가 제거된 상태에서 성장공정이 진행될 수 있으므로, 원하는 고품위 결정으로 성장될 수 있다.
Al을 함유한 질화물 반도체, 특히 AlxGa1-xN는 넓은 밴드갭을 갖는 물질로서, 최근에 각광받는 고출력 UV 발광다이오드 또는 레이저다이오드를 제조하는데 주로 사용되며, 이러한 광소자로 제조될 때에 결정 내에 결함은 광효율을 저하시키는 원인이 되므로, 본 발명에 따른 결정성장방법은 고출력 UV 광소자의 제조에 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
(실시예)
본 발명에 따른 제조방법으로 제조된 Al을 함유한 질화물 단결정의 우수한 결정성을 확인하기 위해 다음와 같은 조건으로 실험을 실시하였다.
먼저, 사파어 기판 상에 MOCVD공정을 위한 반응챔버에 탑재하고, 압력을 500mbar로, 온도를 1190℃로 하는 조건에서, 트리메틸갈륨을 50sccm으로, 암모니아(NH3)을 7slm 유량으로 조절하여, 2㎛두께의 GaN박막을 성장시켰다.
이어, 상기 GaN 박막 상에 0.2㎛두께의 SiO2 유전체층을 증착한 후에, 마스크 폭이 9㎛가 되고, 그 사이의 윈도우영역이 3㎛가 되도록 패터닝하여 유전체 마스크를 마련하였다.
다음으로, 상기 유전체마스크가 형성된 GaN 박막 상에 MOCVD법을 이용하여 Al을 함유한 질화물 단결정인 Al0.1Ga0.9N결정을 형성하였다.
Al0.1Ga0.9N결정을 위한 성장조건은 측방향 에피택셜 과성장조건을 만족하도록 동일한 온도에서 반응챔버 내의 압력을 200mbar로 하였으며, 동일한 암모니아의 유량조건에서 트리메틸갈륨과 트리메틸알루미늄을 각각 50sccm와 10sccm으로 조절하는 동시에, 유전체 마스크 상에 Al로 인한 다결정층을 제거하기 위한 식각가스로서 CBr4 가스를 600sccm로 상기 반응챔버내에 혼입시켰다.
최종적으로 성장된 Al0.1Ga0.9N결정 중 유전체 마스크 상에 결정상태를 조사하였으며, 그 결과, 본 실시예에 따른 결정의 결함밀도가 1.2 ×108㎝-2로 나타났다. 이는 LEO가 아닌 통상의 성장방법으로 얻어질 수 있는 결함밀도(약 109 ∼ 약 1010 ㎝-2)보다 훨씬 낮은 수준으로서, Al원소로 인한 다결정체가 제거되면서 LEO 성장을 통해 고품위 단결정층이 형성됨을 확인시켜주는 결과이다.
이와 같이, 본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 하며, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 측방향 에피택셜 과성장법(LEO)을 이용하여 Al을 함유한 질화물 결정층을 성장시킬 때에, Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입함으로써 유전체 마스크 상면에서 Al원소로 인한 결정성장에 미치는 악영향(예, 다결정체 형성)을 해소할 수 있다. 따라서, 자외선 광소자로 사용되는 AlGaN과 같은 Al을 함유한 질화물 단결정층을 LEO법을 이용하여 고품위 저결함 단결정층으로 성장시킬 수 있다.
도1a 내지 도1d는 종래의 질화물 반도체 결정 성장방법을 설명하기 위한 공정단면도이다.
도2는 본 발명의 일실시예에 따른 질화물 반도체 결정 성장방법을 나타내는 공정흐름도이다.
도3a 내지 도3d는 본 발명의 일실시예에 따른 질화물 반도체 결정 성장방법을 설명하기 위한 공정단면도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호설명>
31: 사파이어 기판
33: 질화물 시드층
35: 유전체 마스크
37: 질화물 단결정

Claims (7)

  1. 질화물 단결정 성장용 기판 상에 질화물 시드층을 형성하는 단계;
    상기 질화물 시드층 상에 스트라이프패턴을 갖는 유전체 마스크를 형성하는 단계; 및,
    Cl계 가스 또는 Br계 가스를 주입하면서, 상기 유전체 마스크가 형성된 질화물 시드층 상에 Al을 함유한 질화물 반도체 단결정을 성장하는 단계를 포함하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 질화물 시드층은 저온핵성장층인 것을 특징으로 하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 질화물 시드층은 AlxInyGa(1-x-y)N 조성식(여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1임)을 만족하는 결정층인 것을 특징으로 하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 유전체 마스크는 SiO2 또는 Si3N4로 이루어진 것을 특징으로 하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 Br계 가스 또는 상기 Cl계 가스는,
    Br2, Cl2, CBr4, CCl4, HBr 및 HCl로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 Al을 함유한 질화물 반도체 단결정은 AlGaN인 것을 특징으로 하는 질화물 반도체 단결정 성장방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 방법을 포함하는 질화물 반도체 발광소자 제조방법.
KR10-2003-0095170A 2003-12-23 2003-12-23 알루미늄(Ａｌ)을 함유한 질화물 반도체 결정 성장방법 KR100506739B1 (ko)

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