KR100492482B1 - Pembe로 제조된 상온 자성반도체 및 그 소자 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 와이드밴드갭 반도체 특성과 더불어 상온에서 자기특성을 가지는 스핀 전자소자용 상온 자성 반도체에 관한 것으로, Ga, Al, In 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 A와, N 및 P 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 B로 구성되는 3족-5족 화합물 반도체로서, 상기 화합물 반도체 내에는 상기 물질 A를 치환하는 물질로서 Mn, Mg, Co, Fe, Ni, Cr, V 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 C가 도핑되어 있고, 상기 화합물 반도체는 전체적으로 단일상인 것을 특징으로 하는 자성 반도체를 제공한다. 본 발명의 자성반도체는 플라즈마 응용 분자선 성장법에 의하여 제조할 수 있으며, 상온에서 자성반도체의 특성을 보이므로 다양한 스핀전자소자로 응용될수 있다.

Description

PEMBE로 제조된 상온 자성반도체 및 그 소자{ROOM TEMPERATURE FERROMAGNETIC SEMICONDUCTOR GROWN BY PLASMA ENHANCED MOLECULAR BEAM EPITAXY AND FERROMAGNETIC SEMICONDUCTOR BASED DEVICE}
본 발명은 와이드 밴드갭(wide bandgap) 반도체 특성과 더불어 상온에서 자기특성을 가지는 스핀 전자소자용 상온 자성 반도체 및 그 제조방법과 이를 이용한 소자에 관한 것이다.
GaN계 질화물 반도체는 1990년대 초 청색 발광소자의 제조를 위해 연구가 시작되었으며, 현재는 발광 및 수광 소자와 더불어 다양한 전자소자에 대한 연구가 활발히 진행중이다. 질화물 반도체는 삼원소 화합물을 형성할 시에는 에너지갭을 1.9 eV에서 6.2 eV 까지 조절할 수 있으므로 자외선 영역을 포함하여 가시광 전 파장영역의 발광소자와 자외선 검출기 (UV detector)의 제조에 이용되고 있다. 청색 및 녹색 발광다이오드(LED)와 자외선 검출기는 수 년 전 상용화에 성공하였고, 청자색 발광 레이저다이오드(LD)는 곧 상용화될 것으로 전망된다.
한편 질화물 반도체를 이용한 전자소자에 대한 연구도 활발히 진행되고 있다. 1993년 GaN MESFET (metal-semiconductor field effect transistor)에 대한 연구가 보고된 이후, 결정성장 기술의 발달과 더불어 전자소자 제조 기술도 급격히 향상되었다. 큰 에너지갭, 높은 열적·화학적 안정도, 높은 전자이동도, 높은 항복전압 및 포화전자속도, 큰 전도대역의 불연속 등의 뛰어난 물성을 바탕으로 전자소자에 대한 다양한 연구가 진행중이다.
한편, 전자의 전하와 함께 스핀의 자유도를 고려하여 전자 및 광소자를 개발하려는 새로운 파라다임인 신개념 스핀트로닉스 (spintronics, spin과 electronics의 합성어)의 관점에서 보면, 1990년대 말 molecular beam epitaxy (MBE) 공정을 이용하여 GaAs에서 Ga의 일부를 천이금속인 Mn으로 치환시킴으로써 약 110 K의 온도에서 자성 반도체 특성이 보고된 이후 스핀트로닉스의 응용 가능성 때문에 세계적으로 매우 활발한 연구가 진행중이다. 하지만 (In,Mn)As (Tc = 35 K), (Ga,Mn)As (Tc = 110 K) 및 MnGe (Tc = 116 K)은 최근까지 연구된 대표적인 자성반도체이지만 큐리온도가 낮아 상온 작동 스핀소자를 만드는데는 한계를 갖는다. 따라서 큐리온도가 상온 이상의 자성반도체를 찾는 연구가 이 분야에서 최대 현안이다.
제너 모델을 이용한 이론적 계산 결과 GaN, ZnO등이 상온 이상의 큐리온도를 보일 것으로 예측되어 최근 들어 상온 자성반도체인 GaN, ZnO을 실험적으로 입증하려는 연구가 한창 진행중이다.
상기한 현안을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 상온에서 자기특성을 갖는 반도체 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은 상온 자성반도체를 이용한 다양한 스핀전자소자를 제공하는 것이다.
기타, 본 발명의 목적 및 특징은 이하의 상세한 설명 및 특허청구범위에서 더욱 명확하게 나타날 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 Ga, Al, In 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 A와, N 및 P 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 B로 구성되는 3족-5족 화합물 반도체로서, 상기 화합물 반도체 내에는 상기 물질 A를 치환하는 물질로서 Mn, Mg, Co, Fe, Ni, Cr, V 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 C가 도핑되어 있고, 상기 화합물 반도체는 전체적으로 단일상인 것을 특징으로 하는 자성 반도체를 제공한다.
또한, 본 발명은 기판 위에 Ga, Al, In 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 A와, N 및 P 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 B로 구성되는 3족-5족 화합물 반도체 박막을 형성하고; 플라즈마 응용 분자선 성장(Plasma-enhanced Molecular Beam Epitaxy)에 의하여 상기 화합물 반도체 박막을 형성하면서, 상기 물질 A를 치환하는 물질로서 Mn, Mg, Co, Fe, Ni, Cr, V 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 C를 도핑하는 것을 포함하여 이루어지며, 상기 물질 A 및 C는 각각 분출셀(effusion cell)로부터 열적 분출(thermal evaporation)시켜 공급되며, 상기 물질 B는 플라즈마 소스로부터 공급되는 자성반도체 제조방법을 제공한다.
본 발명을 설명하기 위한 일실시예로서, 사파이어(sapphire) (0001)면 위에 MOCVD (metal organic chemical vapor deposition) 장치를 사용하여 성장시킨 undoped-GaN (GaN templete)를 기판으로 사용하여 플라즈마 응용 분자선 성장(Plasma-enhanced Molecular Beam Epitaxy) 장치로 Mn 또는 Mg 도핑된 GaN 박막을 성장시켰다.
도 1은 본 발명에서 사용된 플라즈마 응용 분자선 성장(plasma-enhanced molecular beam epitaxy) 장치를 보여주는 모식도이다. 챔버(20)의 오른 쪽 및 왼쪽에는 터보몰레큘라 펌프(turbomolecular pump)(1, 2)가 연결되어 있고, 상부에는 기판(5)이 위치하며, 기판은 챔버 상부의 기판 조작부(10)에 의해 그 위치가 조절된다. 기판 상부에는 히터(4)가 위치하여 기판 온도를 조절한다. 챔버 내 하부에는 액화질소(이하, LN2) 공급부(8)가 위치하고, 챔버 내부에는 LN2 덥개(9)들이 부착되어 있다, 식별번호 6 및 7은 셔터(shutter)들을 나타내며, 식별번호 3은 로드락(load-lock) 챔버를 나타낸다.
상기 장치는 base pressure가 1.2×10-9 torr 이며, LN2 공급 시 약 2×10-10 torr 정도의 진공을 보이는 UHV (ultra high vacuum) system이다. 회전식 기판 조작부(Rotational substrate manipulator)는 3" 직경의 기판을 취급할 수 있으며, 하부 플랜지(bottom flange)에는 8개의 포트(port)가 있어 요구되는 원소를 열적 증발 (thermal evaporation)시키는 분출셀(effusion cell)(11, 12, 13)을 장착할 수 있다. 이 분출셀은 RF 플라즈마 소스(14)와 함께 매칭박스(matching box)와 연결되어 있다.
GaN 박막성장을 위하여 99.99999% (7N)의 순도를 갖는 Ga이 사용되었고, 도핑을 위해서 Mn (6N) 및 Mg (6N)이 사용되었다. 또한, N2 (7N) gas는 RF 플라즈마 소스를 통해 공급하였다. 플라즈마 소스 내부는 고온의 플라즈마에 의한 오염을 방지하기 위해 고순도의 내화물질(refractory material), 예를 들어 PbN, Mo 등을 사용하였고, 냉각수를 흘려 주었다. Mn-doped GaN 박막의 성장 중 기판의 온도는 750 - 1000 ℃, Mn 분출셀 온도는 600 - 800℃, 플라즈마 파워는 250 - 350 W, N2 flow rate는 1.5 - 2 sccm로 변화시켰다.
제조된 (Ga,Mn)N 박막을 Van der Pauw방법으로 홀측정함으로써 n 형 반도체 특성을 보이며, 캐리어농도는 n = 1016 - 1017/cm3, 전자이동도(μH )는 대략 103 cm2/Vs이고, 비저항(ρ)은 0.2 Ωcm의 특성을 보임을 확인하였다. 한편 p 형 자성반도체를 성장하기 위한 기초실험으로써 Mg을 도핑하였을 경우 FGa/ FN flux 비가 증가함에 따라 전자 농도가 ∼2.9×1019 ㎝-3에서 ∼4.8×1017 ㎝-3 로 빠르게 감소하는 것으로부터 flux ratio 증가에 따른 Mg 농도의 증가에 의해 보상(compensation) 효과가 증가함에 따른 것으로 사료된다. 따라서, p형 전도도의 Mg-doped GaN 박막을 성장시킬 수 있으며 Mn과 Mg을 동시에 도핑하므로써 p 형 자성반도체를 성장시킬 수 있음을 확인하였다.
도 2는 (Ga,Mn)N 박막의 Mn cell 온도에 따른 박막내의 Mn 분포을 살펴보기 위하여 측정한 secondary ion mass spectroscopy (SIMS) 결과이다. 박막내 Mn은 0.7 - 1.0 μm 범위에서 균일한 분포를 갖고 있음을 알 수 있다. 또한 Mn cell 온도가 증가함에 따라 GaN 박막내의 Mn 농도가 증가하는 것을 알 수 있다. Mn의 농도를 알고 있는 기준 샘플이 없어 각 샘플마다 정확한 Mn의 농도는 알 수 없으나 SIMS 결과로부터 GaN의 성장시 Mn이 효과적으로 도핑됨을 알 수 있다. 각 샘플의 Mn 농도는 각 샘플에 대하여 측정된 자기모멘트로부터 구하여 표기하였다. 도핑물질의 농도는 자화값등의 물성에 영향을 주며, 단일상 자성반도체를 성장하기 위한 적정한 Mn 농도는 0.06 - 3 %였다.
도 3은 본 발명에서 Mn 셀 온도와 플라즈마 파워의 변화에 따라 제조된 (Ga,Mn)N 박막을 high-sensitivity (10-8 emu) AGM (alternating gradient magnetometer)으로 상온에서 측정된 자기이력곡선을 보여준다. 여기서 Mn cell 온도와 플라즈마 파워는 각각 (a) 630 ℃/350 W, (b) 650 ℃/350 W, (c) 650 ℃/250 W, (d) 650 ℃/400 W, 그리고 (e) 670 ℃/350 W이다. 자기이력곡선으로부터 본 발명에 따라 제조된 (Ga,Mn)N는 상온에서 전형적인 자기특성을 갖게 됨을 알 수 있다. 플라즈마 파워를 350 W로 하고 Mn 셀 온도를 630℃에서 670 ℃로 증가함에 따라 자화값을 급격하게 증가한다. 즉, Mn 셀 온도가 증가함에 따라 Mn의 농도가 증가함을 알 수 있다. 반면, Mn 셀 온도를 650℃로 하고 플라즈마 파워를 250 - 350 W로 변화함에 따라 자화값은 큰 변화가 없음을 알 수 있다. 가장 큰 자화값은 Mn 셀 온도를 670℃에서 350 W의 플라즈마 파워로 제조된 (Ga,Mn)N가 Ms = 1.9 emu/cm3, 0.5 %의 Mn농도를 가짐을 알 수 있다. 즉 Mn의 농도를 증가하여 자화값은 더욱 증가 시킬 수 있다. 분출셀의 온도는 자성반도체의 물성에 큰 영향을 미치고 있으며, 도핑되는 물질에 따라 최적의 온도가 정해지게 된다.
도 4는 670 ℃/350 W의 조건에서 제조된 (Ga,Mn)N 박막의 자기이력곡선을 확대한 것이다. 그림에서 볼 수 있는 바와 같이 보자력 (Hc) = 69 Oe를 보인다. (Ga,Mn)N 박막내에 자기특성을 보이는 나노 클러스터 (Nano-cluster)와 같은 제2상 (secondary phase)이 존재할 경우 초상자성 (superparamagnetic behavior)를 보이므로 보자력을 가질 수 없다. 따라서 도 3의 결과는 (Ga,Mn)N가 Mn이 Ga을 치환하여 형성된 단일상 (single phase)이며 이 단일상이 상온에서 자기특성을 갖고 있음을 반영한다.
도 5는 Mn농도가 0.16 %와 0.50 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 자화의 온도의존성을 보여준다. 두 박막 모두 4 -300 K에서 전형적인 강자성을 거동을 보인다. 큐리온도를 예측하기 위해 평균장이론 (mean field theroy)을 이용하여 계산한 결과 도 4의 실선으로 나타낸 바와 같이 Mn농도가 0.16 %와 0.50 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 각각의 큐리온도(Tc)는 약 550 K 및 700 K를 보인다. 이 결과는 강자성(Ga,Mn)N 박막을 이용하여 스핀소자를 만들 경우 충분한 열안정성을 갖게됨을 알 수 있다. 도 4의 우측 상단에 삽입된 그림은 Mn농도 0.50 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 4 K와 300 K에서 측정된 자기이력곡선을 보여준다.
도 6은 플라즈마 파워 250 W로 하고 Mn 셀 온도가 600 ℃ (○)과 650 ℃ (●) 일 때 제조된 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 박막에 수직한 자기장의 세기에 따른 자지저항 (magnetoresistance)의 변화를 보여준다. 두 조건으로 제조된 (Ga,Mn)N 박막은 300 K에서는 자기장의 크기에 따라 거의 저항의 변화를 보이지 않으나, 4 K에서는 20 kOe의 자기장을 가할 때 각각 ΔR/R = 10 % 및 ΔR/R = 20 %의 부 자기저항 (negative magnetoresistance) 을 보인다. 도 5의 중앙 하단에 삽입된 그림은 부 자기저항이 4 - 300 K에서 온도에 따라 변화함을 알 수 있다. 이와 같은 부 자기저항은 대표적인 자성반도체의 특성으로서, 기존에 알려진 (Ga,Mn)As (Tc = 110 K)의 결과와 매우 유사하다. 이로부터 본 발명에서 제조된 (Ga,Mn)N은 상온에서 자성특성을 갖는 반도체임을 알 수 있다. 이와 같은 부 자기저항의 원인은 아직 확실하지 않지만 캐리어와 Mn 스핀의 전자구름으로 구성된 magnetic polaron이 형성되기 때문이거나 페르미 에너지의 Zeeman 이동 때문인 것으로 알려져 있다.
도 7은 Mn농도 0.2 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대한 투과전자현미경의 단면도이다. 도면에서 볼 수 있는 바와 같이, 사파이어 기판위에 MOCVD 방법으로 성장된 2 μm 두께의 GaN와 그 위에 PEMBE 방법으로 성장된 (Ga,Mn)N이 형성되어 있다. 도 6의 왼쪽에 삽입된 전자회절 패턴으로부터 알 수 있는 바와 같이 PEMBE 방법으로 성장된 (Ga,Mn)N의 전자회절 패턴에는 MOCVD 방법으로 성장된 GaN에서 관찰되지 않는 (0-110), (-1100), (1-100), (01-10) 부가적인 회절 스포트 (diffraction spot)가 관찰된다. 이것은 육방정(hexagonal) 구조 중 부르자이트(wurtzite) 구조에 해당하는 (Ga,Mn)N 박막에서 Mn이 Ga을 치환하여 보이는 현상으로서 Mn이 제2상을 형성하지 않고 효과적으로 Ga을 치환하여 단일 (Ga,Mn)N 상을 보임을 알 수 있다. 한편 투자전자현미경 관찰 결과 나노 클러스터와 같은 제2상은 관찰되지 않았다.
도 8은 high-order Laue zone (HOLZ)법으로 측정된 여러 가지 샘플에 대한 격자상수(a)를 비교하여 도시하였다. 여기서 표준샘플은 hydride vapor phase epitaxy (HVPE)법으로 제조된 200 μm 두께의 GaN로서 사파이어에 의한 격자변형이 (lattice mismatch)이 없다. 그림에서 볼 수 있는 바와 같이 MOCVD 방법으로 성장된 GaN 위에 PEMBE 방법으로 성장된 (Ga,Mn)N와 GaN의 격자상수를 비교하면 (Ga,Mn)N가 더 큼을 알 수 있다. 이것으로부터 (Ga,Mn)N는 Mn이 Ga을 치환하여 형성된 단일 (Ga,Mn)N 상임을 확인할 수 있다.
한편, 같은 방법으로 Mn 뿐 아니라 대표적인 강자성 천이원소인 Co, Fe, Ni와 Mn과 유사한 성질의 Cr, V 등을 적정량 도핑함으로써 자성반도체를 성장시킬 수 있다.
본 발명에서 제조된 자성 반도체는 다양한 소자로의 응용이 가능하다. 도 9는 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체로 이용한 스핀(spin) 발광다이오드(light emitting diode)의 구조의 일례를 보여준다. 도면을 보면, n형 (또는 p형) 자성반도체(81)가 스페이서(spacer)(82), 절연층(83, 84), p형(또는 n형) 버퍼(85), p형 (또는 n형) 기판(86)이 순차적으로 형성되어 있다.
또한, 본 발명에서 제조된 자성 반도체는 도 10에 도시한 바와 같이 게이트(91)의 전압으로 캐리어 농도를 제어하므로써 자성반도체(93)를 자성 또는 비자성으로 바꾸어 자성일때는 비정상 홀효과 (extraordinary Hall effect)로부터 홀 저항이 크고, 비자성일때는 정상 홀효과 (ordinary Hall effect)로부터 홀 저항이 작은 성질을 이용하여 홀 효과 메모리 소자로 응용할 수 있다. 도면에서 식별기호 92 및 94는 절연층을 나타내고, 95는 버퍼층, 96은 자성반도체 내의 도핑된 물질의 스핀을 나타내고, 97은 전자(또는 홀)을 각각 나타낸다.
또한, 본 발명에서 제조된 자성반도체는 도 11에서 도시한 바와 같이 스핀 트랜지스터의 소스(101)와 드레인(102)으로 사용하여 스핀분극된 캐리어를 이차원 전자가스층(two dimensional electron gas)(105)에 주입하여 외부자기장에 따른 저항의 변화를 이용하거나 또는 게이트(103)의 전압으로 스핀분극된 캐리어의 세차운동(precession)을 제어하는 방법으로 스핀분극 전계효과 트랜지스터 (spin-polarized field effect transistor, spin FET)로 응용할 수 있다. 식별번호 104 및 106는 양자우물구조(quantum well structure)의 배리어층(절연층)을 나타낸다,
또한, 본 발명에 의하여 제조된 자성반도체는 도 12에 도시한 바와 같이 자성반도체/절연체/자성반도체 구조의 자기 터널 접합 소자 (magnetic tunnelling junction)에 응용할 수 있다. 도면에서 111은 기판, 112는 버퍼, 113는 씨드층(seed layer), 114는 반강자성층(antiferromagnetic layer), 115 및 117은 자성반도체, 116은 터널 배리어(절연층), 118 캡핑층(capping layer)을 각각 나타낸다.
이와 같이 본 발명에 따르면 종래의 자성반도체가 저온에서만 특성을 보이는 것과 달리 상온이상에서도 자성반도체의 특성을 구현할 수 있으며, 따라서 스핀트로닉스를 구현하는 새로운 자성반도체로서 각종 스핀전자소자에 응용할 수 있다.
도 1은 본 발명에서 사용된 PEMBE장치를 보여주는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 (Ga,Mn)N 박막의 Mn cell 온도에 따른 박막내의 Mn 분포을 살펴보기 위하여 측정한 secondary ion mass spectroscopy (SIMS) 결과를 보여주는 그래프.
도 3은 본 발명의 PEMBE 방법에서 Mn cell 온도와 플라즈마 파워의 변화에 따라 제조된 (Ga,Mn)N 박막의 상온 자기이력곡선.
도 4는 본 발명의 PEMBE 방법으로 670 ℃/350 W의 조건에서 제조된 (Ga,Mn)N 박막의 자기이력곡선.
도 5는 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 Mn농도가 0.16 %와 0.50 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 자화의 온도의존성을 보여주는 그래프.
도 6은 본 발명의 PEMBE 방법에서 플라즈마 파워 250 W로 하고 Mn 셀 온도가 600 ℃ (○)과 650 ℃ (●) 일 때 제조된 (Ga,Mn)N 박막에 대하여 박막에 수직한 자기장의 세기에 따른 자기저항의 변화를 보여주는 그래프.
도 7은 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 Mn농도 0.2 %인 (Ga,Mn)N 박막에 대한 투과전자현미경의 단면도와 전자회절패턴을 보여주는 사진.
도 8은 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체에 대하여 high-order Laue zone (HOLZ)법으로 측정된 격자상수 a를 보여주는 그래프.
도 9는 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체로 이용한 spin LED (light emitting diode)의 구조를 보여주는 단면도.
도 10은 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체로 이용한 홀 효과 메모리 소자의 구조를 보여주는 단면도.
도 11은 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체로 이용한 스핀분극 전계효과 트랜지스터 (spin-polarized field effect transistor, spin FET)의 구조를 보여주는 단면도.
도 12는 본 발명의 PEMBE 방법으로 제조된 자성반도체로 이용한 자성반도체체/절연체/자성반도체 구조의 자기 터널 접합 소자(magnetic tunnelling junction)를 보여주는 단면도.

Claims (11)

  1. 삭제
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  3. 기판 위에 Ga, Al, In 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 A와, N 및 P 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 B로 구성되는 3족-5족 화합물 반도체 박막을 형성하고;
    플라즈마 응용 분자선 성장(Plasma-enhanced Molecular Beam Epitaxy)에 의하여 상기 화합물 반도체 박막을 형성하면서, 상기 물질 A를 치환하는 물질로서 Mn, Mg, Co, Fe, Ni, Cr, V 중에서 선택되는 어느 하나의 물질 C를 도핑하는 것을 포함하여 이루어지며,
    상기 물질 A 및 C는 각각 분출셀(effusion cell)로부터 공급되며, 상기 물질 B는 플라즈마 소스로부터 공급되는
    자성반도체 제조방법.
  4. 제3항에 있어서, 분출셀의 온도는 600 - 800℃ 인 것을 특징으로 하는 자성반도체 제조방법.
  5. 제3항에 있어서, 플라즈마 파워는 250 - 350 W 인 것을 특징으로 하는 자성반도체 제조방법.
  6. 제3항에 있어서, 도핑 농도 0.06 - 3%의 범위인 것을 특징으로 하는 자성반도체 제조방법.
  7. 제3항에 있어서 기판의 온도는 300 - 1000 ℃의 범위인 것을 특징으로 하는 자성반도체 제조방법.
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