KR100491688B1 - 평면고온연료셀전지 - Google Patents

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Abstract

평면 고온 연료셀전지는, 전기화학적 활성소자(2)와 접속기(1)가 교호로 스택상 배열로 이루어지고, 상기 접속기(1)는 열교환기로서 형성되고, 공기측과 가스측으로 분리하는 기저체(3)를 가지고, 그 열팽창은 주로 기저체에 의해서 결정되고, 상기 기저체의 양측면에 각각 설치되어, 전기화학적 활성소자에 따라서 공기와 연소가스의 운반 및 전기도전과 열전도를 위한 구조층(4,5)을 가지고, 상기 기저체의 열팽창은 상기 활성소자의 열팽창과 실질적으로 같은 평면 고온 연료셀전지에 있어서, 상기 각 기저체는 공기열교환기로서 형성되고, 그 표면에 산소존재시 상기 전지의 동작조건하에서 영구 산화막을 형성하는 물질로 구성되고; 상기 구조층(4)은 기저체를 접속점(43)에서의 산화물 형성에 대해 보호하는 방법으로 기저체의 공기측에서 기저체에 결합된다.

Description

평면 고온 연료셀전지
본 발명은 청구항 1의 전제부와 같은 평면 고온 연료셀전지(a battery with planar high temperature fuel cell)에 관한 것이다.
상기 종류의 전지는 유럽특허 출원번호 9581039.5(이하, EP-A xy라고 함)에 의해 개시(開示)된 바 있다. 전지(battery)의 셀(cell)은 전기화학적 활성극판(active plate)과 가스 열교환기로 형성된 3층의 접속기(interconnector)를 포함한다. 상기 접속기의 중간층은 전기화학적 활성극판과 실질적으로 동일한 열팽창계수를 가진 플레이트로 구성된다. 그 양면은 중간층의 극판보다 실질적으로 얇은 금속시트로 제조된다. 상기 금속시트는 다수의 접속점으로 중간층의 플레이트에 안정하고 단단히 고정된다. 양면의 금속시트는 전기화학적 활성극판 및 인접하는 셀의 극판과 직접 접촉되도록 형성된다.
그러나, 접속기의 표면에서 높은 작업온도와 금속산화물의 형성으로 인해서, 적어도 25% 크롬을 포함하고, 산화크롬 보호층을 형성하는 합금의 사용이 필수적이다. 산화크롬과는 달리, 산화알루미늄은 전기적으로 비도전도체이기 때문에, 알루미나이드(aluminide)는 고온에서 사용될 수 있지만, 이의 사용은 고려되지 않는다. 그러나 산화크롬은 연료전지의 동작온도에서 일정한 휘발성을 보인다는 단점을 가지므로, 전기화학적 활성극판의 전극에 축적되어 이들 극판의 노화(aging)를 유도한다. 상기 노화는 연속적인 효율감소의 형식으로 진행된다. 이러한 문제는 적절한 코팅제로 해결될 수 있다 (EP-A 0 714 147 참조).
상기 접속기의 중간층은 비교적 고가의 합금으로 제조되어야 한다. 따라서, 본 발명의 목적은 염가의 재료로 제조될 수 있는 접속기를 가진 평면 고온 연료셀전지를 제공하는 것이다. 이 목적은 청구항 1에 정의된 축전지로 달성될 수 있다.
본 발명의 평면 고온 연료셀전지는, 전기화학적 활성소자와, 접속기가 교호로 스택상 배열로 이루어지고, 상기 접속기는 열교환기로서 형성되고, 공기측과 가스측으로 분리하는 기저체를 가지고, 그 열팽창은 주로 기저체에 의해서 결정되고, 상기 기저체의 양측면에 각각 설치되어, 전기화학적 활성소자에 따라서 공기와 연소가스의 운반 및 전기도전과 열전도를 위한 구조층을 가지고, 상기 기저체의 열팽창은 상기 활성소자의 열팽창과 실질적으로 같은 평면 고온 연료셀전지에 있어서, 상기 각 기저체는 공기열교환기로서 형성되고, 그 표면에 산소존재시 상기 전지의 동작조건하에서 영구 산화막을 형성하는 물질로 구성되고; 상기 구조층은 기저체를 접속점에서의 산화물 형성에 대해 보호하는 방법으로 기저체의 공기측에서 기저체에 결합된다.
캔틸레버소자로 표현되는 전기화학적 활성기판 대신에, 가스측에 배열된 구조층에 장착된 소자가 사용될 수 있고, 상기 소자는 PVD 또는 VPS 법으로 제조된다. VPS(Vacuum-Plasma Spray)법을 이용한 제조방법은 EP-A 0 653 896에 개시되어 있다. 이 방법에서, 예를 들면, 분사된 층이 금속펠트의 기판에 제공된다. PVD(Physical Vapour Deposition)법을 이용한 제조방법은 EP-A 0 722 193에 개시되어 있다. 도전성 세라믹포옴(ceramic foam) 구조가 이 방법에서 기판으로 바람직하게 사용된다.
기저체로 고려되는 물질은 청구항 2에서 특정되는 합금, 특히 청구항 10에서 특정되는 합금이다. 종속 청구항 3∼9는 본 발명에 따른 전지의 바람직한 실시예에 관한 것이다.
산화알루미늄 및／또는 산화실리콘의 보호층 형성에 의해서, 기저체는 코팅할 필요가 없다. 접속기의 공기측의 구조층은 얇고 연성(延性)의 금속시트로 제조되어야 한다. 이러한 종류의 구조층의 일례가 EP-A xy에 개시되어 있다. 이들은 크롬을 함유하여 산화분위기에서 휘발성 산화크롬을 형성하는 니켈계 합금으로 구성된다. 그러므로, 보호층은 예를 들면 망가나이트 (La, Ca, Sr)MnO3, 크로마이트 (La, Sr)CrO3 또는 코발타이트 (La, Sr)CoO3와 같은 도전성 물질, 세라믹과 같은 표면에 적용되어야 한다. 가스측에서, 공기측에 있는 금속시트와 같은 것이 사용될 수 있지만, 보호코팅은 가스의 환원분위기 덕분에 필요없다.
이하, 본 발명에 대하여 도면에 따라서 설명한다.
도 1의 접속기(1)는 기저체(3), 공기측에 배치된 구조층(4) 및 가스측에 배치된 구조층(5)을 포함한다. 상기 구조층(5)은 도 1에는 나타내지 않고, 단지 외부경계면(5´)을 일점쇄선으로 나타낸다. 이들 2개의 구조층(4,5)은 도 2와 같이 서로 같은 형태로 형성될 수 있다. 기저체(3)의 공기측에서, 구조층(4)은 기저체(3)를 산화형성에 대하여 보호하는 방법으로 접속점(43)에서 기저체(3)에 접속된다.
도 1의 구조층(4)은 얇은 금속시트가 디프드로잉(deep drawing)가공에 의해서 릴리프(relief)구조로 형성되어 구성된다. 상기 릴리프구조는 노브형상 구조체(43)와 빗형상 구조체(42)를 포함한다. 이들 각각은 중간면의 양쪽에서 규칙적으로 배치된 돌출부를 형성한다. 바람직한 릴리프구조의 추가적인 일례들은 상기 EP-A xy에 개시되어 있다.
금속시트(4)는 노브형상 구조층(43)에 의해서 기저체(3)에 고정되고, 바람직하게는 납땜으로 고정된다. 납땜의 접합점은 산화알루미늄 또는 산화실리콘이 없어야 하고, 기저체(3)와 돌출부(43)가 전기적으로 도체로 되도록 유지하여야 한다.
양쪽에 벽(31,32) 및 공동(cavity)(30)을 가진 기저체(3)는 연료셀 안으로 유입된 공기를 위한 열교환기로서 형성된다. 상기 공동(30)은 방을 만들 수 있고 및／또는 채널의 시스템을 가질 수도 있다. 본 발명에 따르면, 기저체(3)는 산소의 존재시 전지의 동작조건에서 표면에 영구산화막이 형성되는 물질로 구성된다.
본 발명에 따른 평면 고온 연료셀전지는 소위 "PEN 소자"(Positive Electrode／Solid Electrolyte／Negative Electrode)라고 하는 전기화학적 활성극판(2)과 접속기(1)의 교호로 스택상 배열로 이루어진다. 도 2의 단면도는 그 구조체(4,5)가 도 1의 릴리프구조를 가지는 접속기(1)와 함께 PEN소자(2)를 도시하고 있다.
상기 구조체(4,5)는 한편으로 전기도전과 열전도를 주로 스택축의 방향으로 향하도록 하고, 다른 한편으로, PEN 소자(2)에 따라서 공기(화살표(61) 방향, 반응챔버(64))와 연료가스(화살표(71) 방향, 반응챔버(75))의 운반을 허용한다.
PEN 소자(2)와 접속기(1) 사이의 전기도전은 돌출부(42)로 만들어진 접촉점에서 실시된다. 열전달은 방사와 열전도로 실시된다. 공기는 복수의 관(6)을 통해서 기저체(3)의 공동(30)으로 유입된다. 연소가스는 디스트리뷰터(7)와 구멍(70)을 통해서 반대쪽에 있는 연료전지의 가스반응챔버(75)로 들어간다. 공기는 공동(30)(화살표 60 방향)을 통해서 유입되고, 동시에 가열된 후, 가스디스트리뷰터(7) 쪽에 있는 구멍(34)을 통해서 연료전지의 공기반응챔버(64)에 도달하게 된다. 공기와 가스는 에너지공급공정을 실시하는 동안 같은 방향으로 PEN 소자(2)의 표면으로 유입되고, 최종적으로 공통채널(8)(화살표 62, 72방향)을 통해서 배출된다. 공통채널(8)의 혼합가스는 애프터버너로 공급되거나; 또는 애프터버닝이 채널(8) 자체에서 일어날 수도 있다.
접속기(1)의 열팽창은 주로 기저체(3)에 의해서 결정되고, 실질적으로 기저체의 열팽창은 전기화학적 활성극판(2)의 열팽창에 상응한다. 즉, 기저체의 열팽창은 전기화학적 활성극판(2)의 열팽창과 실질적으로 같다.
공기측에 배치된 구조층(4)은 산화크롬의 유리에 대해서 배리어를 형성하는 외부의 도전성 보호층을 가져야 한다. 이러한 종류의 보호층은 가스측에 배치된 구조층(5)에 필수적인 것은 아니다. 상기 구조층(5)은 또한 구멍을 가진다. 예를 들면, 격자의 형태로 구성되거나, 또는 다공성 구조일 수도 있다. 또한 특히, 금속펠트 또는 금속펠트부로 구성될 수도 있다. 도 3은 펀칭으로 형성된 구멍(50)과, 양쪽으로 굽혀져 돌출되어 기저체(3)와 PEN 소자(2)에 각각 접촉된 텅부(51,52)를 가진 금속시트의 또 다른 일례를 나타내고 있다.
전지는 실질적으로 중심에 대칭의 구조를 가지고, 연소가스의 중심축 디스트리뷰터(7)가 스택의 중심에 있고, 공기공급점(6)이 기저체(3)의 주변에 있다.
전지는 필수적으로 평행육면체(parallelepiped)의 형태를 가질 수도 있다. 즉, 디스트리뷰터(7)는 연소가스의 배열의 한쪽에 배치되고, 공기공급점(6)은 상기 가스 디스트리뷰터(7)의 반대쪽에 배치되어, 공기(60)가 기저체에서 가스(71)의 흐름과 반대방향으로 흐른다. 평행육면체의 형태를 가진 이러한 종류의 전지는 예를 들면 DE-A 44 31 510에 개시되어 있다.
기저체(3)의 물질은 다음의 조성물과 같은 알루미늄, 크롬 및 철, 또는 실리콘, 크롬 및 철을 함유하는 철의 합금이 바람직하고, 다음 조성비는 중량%이다.
a) 22% Cr／5∼8% Al／잔부는 Fe,
b) 13∼15% Cr／3.5∼5% Al／잔부는 Fe,
c) 3∼5% Si／3∼5% Cr／잔부는 Fe, 또는
d) 2∼4% Si／8∼12% Cr／잔부는 Fe.
기저체(3)의 물질의 열팽창계수는 전기화학적 활성극판(2)과 최대 3·10-6K-1정도밖에 다르지 않다.
염가의 재료로 제조될 수 있는 접속기를 가진 평면 고온 연료셀전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 연료셀전지의 접속기의 단면사시도.
도 2는 본 발명에 따른 연료셀전지의 단면도.
도 3은 접속기의 가스측의 구조층의 일례를 나타낸 도면.

Claims (14)

  1. 전기화학적 활성소자(2)와 접속기(1)가 교대로 스택상 배열로 이루어지고, 상기 접속기(1)는 열교환기로서 형성되며, 공기측과 가스측으로 분리하는 기저체(3)를 가지고, 그 열팽창은 주로 기저체에 의해서 결정되며, 상기 기저체의 양측면에 각각 설치되어, 전기화학적 활성소자에 따라서 공기와 연소가스의 운반 및 전기전도와 열전도를 위한 구조층(4, 5)을 가지고, 상기 기저체의 열팽창은 상기 활성소자의 열팽창과 실질적으로 같은 평면 고온 연료셀전지에 있어서,
    상기 각 기저체는 공기열교환기로서 형성되고, 그 표면에 산소존재시 상기 전지의 동작조건하에서 영구 산화막을 형성하는 물질로 구성되고, 상기 구조층(4)은 기저체를 접속점(43)에서의 산화물 형성에 대해 보호하는 방법으로 기저체의 공기측에서 기저체에 결합되는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  2. 제1항에서,
    상기 기저체(3)의 물질은 고온에 대해서 저항성이 있는 합금으로, 알루미늄 및／또는 실리콘을 포함하고, 상기 산화막은 산화알루미늄 또는 산화실리콘으로 구성되는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  3. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 공기측에 배치된 구조층(4)이 기저체(3)에 납땜되는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  4. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 공기측에 배치된 구조층(4)이 각각 릴리프구조를 가진 박막금속시트로 이루어지는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  5. 제4항에서,
    상기 릴리프구조가 노브형상 구조소자 및／또는 빗형상 구조소자를 포함하고, 이들 각각은 중심면의 양쪽에서 규칙적으로 배열된 돌출부(42, 43)를 형성하는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  6. 제4항에서,
    상기 공기측에 배치된 구조층(4)은 외측에 산화크롬의 유리에 대한 장벽(barrier)을 형성하는 도전성 보호층을 가지는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  7. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 가스측에 배치된 구조층(5)은 격자의 형태로 구성되거나 또는 다공성 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  8. 제7항에서,
    전기화학적 활성요소가 각각 가스측에 배치된 구조층에 부착되고, PVD 또는 VPS 공정으로 제조되는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  9. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 스택상 배열이 실질적으로 중심에 대칭의 구조를 가지고, 중심축 분배기(distributor)(7)가 연료가스를 위해 설치되고, 공기공급점(6)이 기저체(3)의 주변에 있는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  10. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 스택상 배열은 실질적으로 평행육면체의 형태의 구성을 가지고, 분배기(7)가 연소가스의 배열의 한쪽에 배치되며, 공기공급점(6)이 상기 가스분배기의 반대쪽에 배치되어 공기(60)가 상기 기저체(3)에서 상기 가스의 흐름(71)과 반대방향으로 흐르는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  11. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 기저체(3)의 물질은 철의 합금이고, 다음과 같은 조성물(중량% 임)
    a) 22% Cr／5∼8% Al／잔부는 Fe,
    b) 13∼15% Cr／3.5∼5% Al／잔부는 Fe,
    c) 3∼5% Si／3∼5% Cr／잔부는 Fe, 또는
    d) 2∼4% Si／8∼12% Cr／잔부는 Fe
    중 하나에 따라서 알루미늄, 크롬 및 철, 또는 실리콘, 크롬 및 철을 함유하는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  12. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 기저체(3) 물질의 열팽창 계수는 전기화학적 활성극판(2)과 최대 3·10-6K-1 정도 다른 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  13. 제4항에 있어서,
    상기 가스측에 배치된 구조층(5)이 릴리프 구조를 가진 박막 금속시트로 이루어지는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
  14. 제7항에 있어서,
    상기 가스측에 배치된 구조층(5)이 금속펠트, 금속펠트부 또는 도전성 세라믹 포움(foam) 구조로 구성되는 것을 특징으로 하는 평면 고온 연료셀전지.
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