KR100532203B1 - 가스채널을 갖는 고체 산화물 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 고체 산화물 연료전지는 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 지지체형 또는 자립형 단전지로서, 그 내부 또는 외부에 직선형 구조 또는 바둑판형 구조로 형성된 가스채널을 가짐으로써 별도의 가스채널 또는 채널받침이 없는 분리판을 사용할 수 있으면서 단전지의 공기극과 연료극에 반응가스가 잘 흐를 수 있도록 하는 효과가 있다.

Description

가스채널을 갖는 고체 산화물 연료전지{Solid oxide fuel cells having gas channel}
본 발명은 가스채널을 갖는 고체 산화물 연료전지의 단전지에 관한 것으로, 특히 모서리 말단의 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 전극 지지체형 또는 전해질 지지형이면서 그 내부 또는 외부에 가스채널을 갖는 고체 산화물 연료전지의 단전지에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지는 연료가스와 공기가 음극과 양극으로 주입되어 각각 전기화학 반응을 일으키면서 전해질을 통한 이온전도가 진행되고, 외부회로를 통해 전자전도가 진행되어 전극 및 전해질 특성에 맞는 조건하에서 연료와 공기주입이 유지되는 한 계속해서 전기를 얻을 수 있는 에너지 발생장치이다.
연료전지는 고효율의 발전방식이고, 공해물질 배출이 매우 적은 장점이 있으며, 사용하는 전해질의 종류에 따라 작동온도 및 전극재료, 그리고 응용분야가 다양하게 존재한다.
이 중 제3세대 연료전지라고 할 수 있는 고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell : SOFC)는 단전지 양쪽 전극면으로의 원활한 반응가스의 흐름과 함께 분리판과의 전기적 접촉 및 2종의 반응가스 간의 기밀을 유지함으로써 치밀한 고체 전해질 층으로의 산소 또는 수소이온 전도현상을 유도하고, 이로부터 전극층에서 일어나는 전기화학반응에 의해 발생하는 기전력을 발전에 이용하는 장치이다.
특히, SOFC는 열화학적으로 안정한 금속산화물을 전해질로 이용하면서 여기에 연료극과 공기극이 부착된 형태로서, 수소, 메탄, 프로판, 부탄 등의 연료가스를 개질없이 사용할 수 있으며, 산화제로서 공기 혹은 산소를 이용하는 고효율 저공해 발전방식이다.
지금까지 잘 알려진 SOFC 재료는, 연료극으로는 Ni와 YSZ 써메트의 혼합물을 , 전해질로는 지르코니아(ZrO2 + 8Y2O3)계, 세리아(CeO2)계, 비스무스산화물(Bi203)계, 페로브스카이트 (perovskite)계 중의 하나 또는 그 이상의 분말을, 공기극으로는 LaSrMn03(LSM)을, 분리판 또는 접속자(interconnector)로는 Cr-5Fe-1Y203, Ni base metal, 스테인레스 스틸, LaSrCrO3 을, 집전체와 밀봉재로써 유리 또는 유리-세라믹을 사용하고, 이들이 서로 적층되어 스택(stack)을 이루면서 다른 주변장치들과 결합되어 전체 발전시스템을 구성하게 된다.
이 때 사용되는 단전지는 전해질을 사이에 두고 한 쪽에는 연료극(음극), 다른 쪽은 공기극(양극)을 붙인 형태로 이루어지고, 상기 각각의 전극층에서는 전기화학반응이 용이하게 일어나도록 하기 위해 다공성 구조를 갖게 하고, 전해질에 해당하는 중간층에서는 연료가스와 산화가스가 서로 통기하지 않는 치밀한 구조를 갖게 한다.
일반적으로, SOFC에는 단전지의 형태에 따라 튜브형과 평판형이 주로 개발되고 있는데, 이 중 튜브형이 먼저 개발되기 시작하였으나 제조방법이 까다로워 실질적인 실용화에 어려움이 있었다. 한편, 첨부도면 중 도 1a에 도시한 바와 같이 평판형에서는 일반적으로 분리판A(8)를 사용하여 연료가스와 산화가스를 분리하여 단전지(4)에 공급하게 되는데, 이 때의 분리판A(8)는 발생한 전기가 잘 흘러야 하기 때문에 전기적으로 저항이 작아야 한다.
또한, 도 1b에 도시한 바와 같이, 스택을 제작하고자 할 때에는 평판형의 단전지를 분리판 사이에 놓고 분리판 양쪽 채널을 따라 흐르는 2종의 가스가 서로 섞이지 않도록 밀봉재 혹은 밀봉유리를 이용하여 기밀을 유지함과 동시에 단전지의 양쪽 전극층에서는 원활한 가스공급이 이루어져야 한다. 특히 단전지와 분리판이 접촉하지 않는 나머지 부분에는 기밀성과 절연성의 특성을 갖는 재료, 예컨대 세라믹스-유리로 만들어진 절연층 내지는 판상의 형태로 가스밀봉을 해야 한다.
이러한 분리판의 소재로는 금속과 세라믹 재료가 널리 이용되고 있으며, 특히 전기전도성이 매우 좋으면서 가스 기밀성을 유지하는 치밀한 소재이어야 하고, 또한 고체 산화물 연료전지의 작동온도인 고온, 예컨대 400 내지 1,000℃에서 내산화성을 가져야 한다. 그 이유는 연료가스인 수소 등이 단전지의 연료극 쪽면(분리판에서는 윗면)에, 산화제인 공기가 단전지의 공기극 쪽면(분리판에서는 아랫면)으로 분리판을 사이에 두고 각각의 반응가스가 분리되어 단전지에 공급되게 하고, 동시에 전기를 잘 흘려주어야 하기 때문이다. 따라서, 가공이 어려우면서 제작 가격이 비싼 세라믹스재보다 금속재 분리판을 사용하는 것이 SOFC 발전의 상용화에 유리한 기술이 된다. 하지만, 고온일 수록 또는 운전시간이 경과할 수록 금속분리판의 공기측의 표면은 금속산화가 진행되면서 스택의 성능이 저하되는 현상이 있으므로 내구성면에서는 불리한 면이 있다.
따라서, 금속재 분리판은 세라믹스재와 달리 여러가지 형태로의 가공제작이 용이하다는 장점이 있기 때문에 중온형(intermediate temperature, 약 500 ~ 850℃)의 SOFC 스택을 개발할 경우에 보다 널리 이용되고 있다. 하지만, 금속재 분리판의 경우는 SOFC가 동작하는 온도에서 단전지의 열팽창 계수(대개 약 10×10-6/℃)보다 1.2 내지 2배 정도 큰 값을 갖기 때문에, SOFC 발전장치를 켜거나 끌 때에는 상온에서 고온으로 혹은 고온에서 상온으로의 온도변화(즉, 열 사이클)시 이에 따라 보다 큰 열응력이 유발되는 단점이 있다. 최근의 SOFC 기술은 보다 성능이 우수한 단전지가 개발됨에 따라 보다 낮은 온도(중온형)에서도 종전과 동일한 성능을 얻을 수 있게 되었다. 따라서, 세라믹스재 보다는 금속재 분리판의 사용이 빈번해지고 있는 실정이다.
한편, 금속재 혹은 세라믹스재나 분리판의 원래 용도는 가스흐름과 전기적 접촉이며, 이 중 주입 반응가스의 원활한 흐름을 위해서 항상 채널 구조를 갖게 된다. 특히 세라믹스재는 프레스(press) 분말성형(compaction)을 하므로 이에 따른 제작공정이 복잡하지 않으나, 금속재 분리판의 경우는 프레스 성형이 아닌 가공성형(machining) 위주로 제작되고 있기 때문에 연료전지에서 필수적인 구조인 가스채널을 가공하는데 많은 제작시간과 비용이 소요되고 있고, 그로 인해 분리판의 제조비용 또는 전체 SOFC 스택의 제조비용을 매우 상승시키는 단점이 있었다.
첨부 도면 중 도 2는 종래(본 발명자가 기출원한)의 사각 단전지의 모서리 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡된 단전지(도 2a)와, 이를 이용하여 제작된 내부 매니폴드 형식의 스택 구성(도 2b)을 나타낸 도면이다.
도 2의 단전지(4)와 스택(11) 구성에서와 같이 분리판A(8) 위에 가스채널(6)이 형성된 홈 사이에 채널받침(7)을 거치하고, 단전지(4)를 결합시키고, 단전지(4)와 분리판B(9)를 밀봉재 홈(12)을 통해 밀봉 부위를 단순화하고, 열응력의 해소를 위해 다공성 절연판(10), 즉 세라믹 절연 펠트(felt)와 밀봉유리(sealing glass)로 밀봉(sealing)하고, 이러한 순서로 계속 연결하여 최종적으로 필요한 전압(전력량)에 따라 수직으로 단전지(4) 및 구성요소 등을 적층하여 연료 전지 스택(11)을 제작한 것이다.
따라서, 종래예인 도 1에서와 같이 단순 평탄형 단전지를 이용한 경우보다 또 다른 종래예인 도 2에서는 절대적으로 가스밀봉이 필요한 부분을 분리한 형태로 여유공간(밀봉홈)을 갖고 밀봉재를 삽입할 수 있어 보다 개선된 형태의 밀봉조건을 얻을 수 있다. 따라서, 밀봉기능이 향상될 수 있어 전체 스택을 재승온 및 냉각하여 열 사이클로 사용할 수 있으며, 온도 변화에도 내구성이 양호한 스택을 제조할 수 있다.
하지만, 도 2a의 단전지를 이용하여 도 2b와 같은 스택을 제작할 경우, 채널 받침(7)과 분리판A(8)의 채널구조가 부수적으로 거치해야 한다. 이러한 분리판에서 채널구조는 분리판의 제조비용을 상승시키며, SOFC 스택의 제작 가격을 높이는 단점이 있다. 따라서, 도 2b의 단전지(4)에 채널구조를 제작 성형시부터 갖게 하면 스택 제작에 있어 연료극 또는 공기극의 채널구조를 갖지 않는 단순 판상의 분리판을 그대로 사용할 수 있기 때문에 SOFC 스택 제작시 상대적으로 값싼 분리판을 이용할 수 있게 된다.
도 2에서 미설명부호 1은 연료극이고, 2는 전해질이며, 3은 공기극이고, 13은 연료극 집전체이며, 14는 공기극 집전체이고, 15는 매니폴드이다.
본 발명은 단전지의 내부 또는 외부에 가스채널을 갖는 고체 산화물 연료전지를 제공하는데 목적이 있다.
본 발명의 다른 목적은 SOFC 스택의 제작시 분리판에 연료극 또는 공기극의 채널을 제작할 필요가 없어 경제적으로 값싼 분리판을 이용할 수 있는 고체 산화물 연료전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 SOFC 스택의 제작시 분리판에 연료극 또는 공기극의 채널을 제작할 필요가 없어 분리판의 두께를 감소시킬 수 있는 고체 산화물 연료전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 SOFC 스택의 제작시 종래와 동일한 스택의 크기에서 보다 높은 출력의 스택을 제작할 수 있는 고체 산화물 연료전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 단전지의 장기성능에 해당하는 가스채널을 갖는 부위인 연료극 또는 공기극에서의 고온 크립저항을 향상시켜 단전지의 수명을 향상시킬 수 있는 고체 산화물 연료전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지는 연료극(음극), 전해질, 공기극(양극)으로 구성되고, 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있되 상기 단전지의 내부 또는 외부에 가스채널을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 단전지는 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 다공성의 연료극(음극) 또는 공기극(양극) 지지체에 5 내지 50㎛ 두께의 치밀한 박막으로서 전해질이 피복되어 있는 전극 지지체형 구조이거나 혹은 고체 산화물 전해질로 50 내지 2000㎛ 두께로 "∩"자형으로 하향절곡된 구조를 갖게하고, 이들 각각의 상부 또는 하부에 다공성의 공기극과 연료극이 피복되어 있는 3중막 또는 그 이상의 다중막으로 구성되어 있고, 그 내부 또는 외부에 가스채널을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 단전지를 이용할 경우 분리판에서의 채널가공성형을 상하 양면의 한쪽 내지는 전체를 제거할 수 있고, 종래의 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지에서 스택으로 적층시 사용되는 채널받침과 분리판에서의 채널가공성형을 배제할 수 있어 비교적 저렴한 분리판을 제작할 수 있고, 또 분리판의 두께도 감소시킬수 있는 장점이 있다.
이하, 첨부된 도면을 참고하여 본 발명을 보다 상세히 설명하기 위해 바람직한 실시예로 상세히 기술하겠지만, 이들 실시예가 본 발명의 기술적 범위를 한정하는 것은 아니다.
본 발명에서 도 3은 사각 단전지의 모서리 4면 또는 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지의 지지체에 반응가스채널이 형성되어 있는 구조를 보여주기 위한 단전지의 한쪽 모서리 부분을 절개한 사시도이다. 이 중에서 도 3a는 4면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 연료극 지지체형 단전지로서 연료극 지지체에서 반응가스채널이 직선형 구조로 형성되어 있다. 도 3b는 4면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 연료극 지지체형 단전지로서 연료극 지지체에서 반응가스채널이 바둑판형 구조로 형성되어 있다. 도 3c는 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 연료극 지지체형 단전지로서 연료극 지지체에서 반응가스채널이 직선형 구조로 형성되어 있다. 도 3d는 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 연료극 지지체형 단전지로서 연료극 지지체에서 반응가스채널이 바둑판형 구조로 형성되어 있다.
도 4는 도 3의 단전지 각각에서 절곡부의 2차원 단면도로서, 도 4a는 지지체의 절곡부 전체를 전해질이 둘러싸고 있음을 보여주기 위한 도면이고, 도 4b는 지지체의 절곡부 일부를 전해질이 둘러싸고 있음을 보여주기 위한 도면이다.
도 5는 본 발명에 따른 사각 단전지의 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지의 공기극 지지체에 반응가스채널이 형성되어 있는 구조를 보여주기 위한 단전지의 한쪽 모서리 부분을 절개한 사시도이다. 도 5a는 4면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 공기극 지지체형 단전지로서 직선형 구조로 반응가스채널이 형성되어 있다. 도 5b는 4면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 공기극 지지체형 단전지로서 바둑판형 구조로 반응가스채널이 형성되어 있다. 도 5c는 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 공기극 지지체형 단전지로서 직선형 구조로 반응가스채널이 형성되어 있다. 도 5d는 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 공기극 지지체형 단전지로서 바둑판형 구조로 반응가스채널이 형성되어 있다.
도 6은 본 발명에 따른 사각 단전지의 모서리 4면 혹은 마주보는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지의 전해질에 반응가스채널이 존재하는 단전지의 한쪽 모서리 부분을 절개한 사시도이다. 도 6a는 4면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 전해질 지지체형 단전지로서 전해질 지지체에 반응가스채널이 직선형 구조로 형성되어 있다. 도 6b는 4면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 전해질 지지체형 단전지로서 전해질 지지체에 반응가스채널이 바둑판형 구조로 형성되어 있다. 도 6c는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 전해질 지지체형 단전지로서 전해질 지지체에 반응가스채널이 직선형 구조로 형성되어 있다. 도 6d는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 전해질 지지체형 단전지로서 전해질 지지체에 반응가스채널이 바둑판형 구조로 형성되어 있다.
이하의 실시예는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 갖는 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세히 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 가장 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조로 하여 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 목적, 작용효과를 포함하여 기타 다른 목적들, 특징들은 바람직한 실시예의 설명에 의해 보다 명확해질 것이다.
이와 같은 본 발명을 실시예를 들어 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
실시예 1 : 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있고, 반응가스채널을 갖는 연료극 지지체형 단전지
본 발명에서 사용한 채널구조의 절곡형 단전지라 함은 도 2a에 도시되어 있는 바와 같이 평판부(31)의 모서리 말단 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있으면서 동시에 상대적으로 두꺼운 연료극 지지체에 연료가스의 흐름을 용이하게 하는 채널을 갖는 단전지를 말한다.
이 단전지는 절곡부(32)와 지지부(33)로 된 두께 1 내지 2mm 다공성의 연료극(1)과 두께 5 내지 50㎛의 치밀한 박막으로 지지부(33) 윗면과 모서리 전체에 전해질(2)을 피복하고, 전해질(2)이 피복된 상부에 다공성의 공기극(3)을 피복한 것으로 중심부에는 전해질(2), 하부에는 연료극(1), 상부에는 공기극(3)으로 구성된 3중막의 단전지이다.
이 때, 최종 단전지는 도 3a, 3b, 3c 및 3d에서와 같은 형태로 제조될 수 있으며, 예컨대 크기는 약 50×50mm이고, 두께는 약 1.7mm이며, 하향으로 절곡된 모서리 부분의 높이는 약 3.5mm, 내측 높이는 약 0.8mm, 절곡부의 넓이 방향 두께는 약 2mm이다.
이들의 제조방법은 1차 소결체인 연료극 지지체에 공지의 슬러리 코팅법과 화학기상증착법을 이용하여 지르코니아(ZrO2)계, 세리아(CeO2)계, 비스무스산화물(Bi203)계, 란타늄계 페로브스카이트(perovskite)계 중의 하나 또는 그 이상의 전해질을 코팅하고, 약 1250℃에서의 열처리를 1 내지 수회 반복 후, 최종적으로는 1450℃ 내지 1600℃에서 소결하여 약 5 내지 50㎛ 두께의 치밀한 전해질층을 제조하였다.
여기서, 도 4a에서와 같이 절곡부 전체를 치밀한 전해질층으로 둘러싸게 할 수 있고, 도 4b에 나타낸 바와 같이 치밀한 전해질층을 연료극 지지체의 상단부 표면과 지지체 절곡부의 모서리 옆면을 코팅할 수 있으며, 이로 인해 SOFC 작동시 다공성의 지지체로부터 직접적인 연료가스의 누설을 방지할 수 있고, 밀봉효과도 증대시킬 수 있다.
그리고, 각각의 절곡부와 채널구조, 예컨대 직선형 또는 바둑판형은 여러가지 형태로 변형될 수 있다. 즉, 직선형 구조에서 단순 직각구조가 아닌 둔각 또는 예각의 조합인 사다리형일 수도 있고, 바둑판형 구조에서 돌출부의 모양을 사각형, 다각형 및/또는 원형 등과 같이 다양한 형태로 제작할 수 있다.
그리고, 전해질층의 윗면에는 20%의 흑연 분말을 포함하는 LSM(La0.85Sr0.15MnO3) + YSZ 조성분말의 페이스트를 이용하여 공기극을 스크린 인쇄하고 건조 후 1100℃에서 열처리하여 최종적으로 도 3a 또는 도 4a에서와 같은 3층 구조의 연료극 지지체형 구조의 SOFC 단전지를 제조하였다.
스택 제작 조립을 위해서는 각각의 단전지는 동일한 크기를 갖도록 제작하는 것이 중요한데, 절곡부의 크기와 높이는 각각의 단전지를 분리판과 접촉하고 밀봉하는 방법에 따라 재 가공할 수 있다. 특히 격자배열방식으로 단전지를 이어 붙여 스택의 한 층을 이루고자 할 때(도 1b)는 각각의 단전지의 두께와 절곡부의 높이는 동일한 크기로 제작되어야 한다.
본 실시예에서는 최종 단전지의 크기를 약 50×50mm로 하는 경우 절곡된 모서리부분의 높이는 약 3.5mm, 내측 높이는 약 1.8mm이며, 단전지 안쪽의 가스채널의 골과 깊이는 약 1mm 내외로 하였으며, 이러한 조건들은 단전지 제작시 프레스 금형의 크기와 열처리 또는 소결온도에 의존하였다.
본 발명에 따른 단전지는 안쪽 채널의 가스분포를 일정하게 유지해 주며, 전기적 접촉을 이루기 위해서는 집전층과 집전체를 사용하게 된다. 그리고, 다공성 금속 쉬이트(sheet)상과 메쉬(mesh)를 이용하여 분리판과의 접촉을 이루는데 용이하다.
실시예 2 : 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있으면서 반응가스채널을 갖는 공기극 지지체형 단전지
먼저 공기극 지지체를 제조하기 위해서 LSM(La0.85Sr0.15MnO3) 조성의 분말에 구형의 흑연 분말을 혼합하고, 이를 공지의 프레스 성형 및 열 처리조건으로 하여 최종적으로 약 40%의 다공성 공기극 지지체를 제조하였다.
이러한 공기극 지지체는 도 5a, 5b, 5c, 5d에서와 같은 형태로 제조되며, 크기가 약 50×50mm, 두께는 약 1.7mm, 하향으로 절곡된 모서리 부분의 높이는 약 3.5mm, 내측의 높이는 약 1.8mm, 절곡부의 넓이방향 두께는 약 2mm가 되게 하였다.
상기 공기극 지지체의 하면 전체에 치밀한 전해질층 형성시킨 후, 다시 그 하면에 연료극 성분으로 NiO 분말과 8YSZ(ZrO2 + 8몰％ Y2O3)를 무게비로 약 50:50 혼합한 분말과 20%의 흑연 분말을 출발 원료로 실시예 1에서와 동일한 인쇄법을 이용하여 최종적으로 도 5a, 5b, 5c, 5d에서와 같은 공기극 지지체형 구조의 SOFC 단전지를 제조하였다.
특히, 도 5a, 5b, 5c, 5d에서와 같이 반응가스채널을 직선형 구조 또는 바둑판형 구조로 하되, 이 때의 채널 구조는 직선형 구조에서 단순 직각구조가 아닌 둔각 또는 예각의 조합인 사다리형일 수 있고, 바둑판형 구조에서의 돌출부의 모양은 사각형, 다각형 및/또는 원형 등 다양한 형태로 제작할 수 있다. 이들은 성형시 프레스 금형의 형태에 따라 결정될 수 있다. 이하의 내용은 실시예 1과 동일하다.
실시예 3 : 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있으면서 반응가스채널을 갖는 전해질 지지형 단전지
전해질 지지형 또는 자립형 단전지를 제조함에 있어서, 지르코니아(ZrO2)계, 세리아(CeO2)계, 비스무스산화물(Bi203)계 및 페로브스카이트(perovskite)계 중의 하나 또는 그 이상의 고체 산화물 전해질 원료분말을 10 내지 100㎛ 평균입자크기로 조립화시킨 후 이를 사용하여 도 6a, 6b, 6c, 6d에서와 같은 형태가 되도록 성형한 후 소결하여 최종적으로 크기가 약 50 x 50mm, 두께는 약 1mm 이하, 하향절곡된 모서리의 내측높이가 약 2mm, 모서리 두께가 약 1 내지 2mm인 전해질 판을 제작하였다.
이 때 내측에는 원료분말의 성형시 프레스 금형의 형태에 따라 골의 폭과 깊이를 1 과 0.5mm 사이로 각각 성형하되, 이는 도 6a 및 도 6c에서와 같이 직선형 구조로 채널이 있거나 도 6b와 도 6d에서와 같이 바둑판형 구조에 채널이 있는 구조로 제작할 수 있다. 앞에서 언급한 바와 같이 이러한 채널 구조는 직선형 구조에서 단순 직각구조가 아닌 둔각 또는 예각의 조합인 사다리형일 수 있고, 바둑판형 구조에서의 돌출부의 모양은 사각형, 다각형 및/또는 원형 등 다양한 형태로 제작할 수 있다.
여기서, 통상의 방법으로 제조된 연료극 성분인 NiO 분말과 8YSZ(ZrO2 + 8몰％ Y2O3)를 무게 비로 약 50:50 혼합한 분말과 20%의 흑연 분말을 출발 원료로 연료극 페이스트를 제조하였다. 이를 제조된 전해질의 판의 아래면, 특히 반응가스채널의 마루 또는 골에 각각 인쇄 내지는 도포하여 건조 후 1300 내지는 1450℃의 온도에서 열처리하여 연료극을 형성시켰다. 실시예 1에서와 마찬가지로 다시 공기극 재료인 LSM(La0.8Sr0.2MnO3) + YSZ의 페이스트를 인쇄하여 건조 후 1100℃ 내외에서 열처리하여 소위 채널구조를 갖는 전해질 지지형 또는 자립형 구조의 SOFC 단전지를 제조하였다. 이하 실시예 1 및 2에서와 같다.
본 발명의 연료전지는 스택 적층시 분리판상의 채널구조를 단순화하여 분리판의 두께 및 비용을 저렴하게 하는 장점이 있다. 따라서 상대적으로 같은 크기의 스택 보다 많은 단전지를 적층할 수 있어 보다 큰 출력을 얻을 수 있다. 이는 특히 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지 제조시 지지체(예를 들면, 공기극, 전해질, 연료극)에 대응하는 부분을 채널이 포함되도록 성형(프레스성형)함으로써 연료 및 공기 반응가스가 흐르는 채널을 별도로 분리판에 가공하지 않아도 된다.
이러한 기술은 종전의 SOFC 개발에서 어려운 문제인 분리판의 제작비용이 높은 단점을 보완하여 저렴한 비용의 SOFC 스택을 제조하는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 전체적으로 단전지의 형태를 개선하여 SOFC 스택의 가격을 저렴화할 수 있으며, 또한 보다 많은 분리판을 사용함으로써 스택의 크기를 줄여 궁극적으로는 수명과 내구성, 운전조건의 용이성을 향상시킨 효과가 있다.
여기에서 개시한 실시예는 여러 가지 실시가능한 예 중에서 당업자의 이해를 돕기 위하여 가장 바람직한 예를 선정하여 제시한 것일 뿐, 본 발명의 기술 사상이 반드시 이 실시예만 의해서 한정되거나 제한되는 것은 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 변화와 변경이 가능함은 물론 균등한 타의 실시예가 가능함을 밝혀둔다.
도 1a와 1b는 종래의 평판형 자립형 구조의 고체 산화물 연료전지(SOFC) 단전지와 이를 이용하여 제작된 격자배열방식의 스택 구성을 나타낸 사시도이다.
도 2a와 2b는 종래의 사각 단전지의 모서리 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있는 단전지와 이를 이용하여 제작된 내부 매니폴드 형식의 스택 구성을 나타낸 사시도이다.
도 3a 내지 3d는 본 발명에 따른 사각 단전지의 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡된 단전지의 연료극 지지체에서 직선형 구조 또는 바둑판형 구조의 반응가스채널을 갖는 한쪽 모서리 부분을 절개한 단전지의 사시도이다.
도 4a 내지 4b는 도 3의 단전지에서 각 지지체의 절곡부를 전해질로 일부 또는 전부를 둘러싼 형태를 보여주기 위한 단면도이다.
도 5a 내지 5d는 본 발명에 따른 사각 단전지의 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡된 단전지의 공기극 지지체에서 직선형 구조 또는 바둑판형 구조의 반응가스채널을 갖는 한쪽 모서리 부분을 절개한 단전지의 사시도이다.
도 6a 내지 6d는 본 발명에 따른 사각 단전지의 모서리 4면 또는 마주보는 2면의 단면이 "∩"자형으로 하향절곡된 단전지의 전해질 지지체에서 직선형 구조 또는 바둑판형 구조의 반응가스채널을 갖는 한쪽 모서리 부분을 절개한 단전지의 사시도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 연료극(음극) 2 : 전해질
3 : 공기극(양극) 4 : 단전지
6 : 가스유로(채널)
7 : 채널받침 8 : 분리판(A)
9 : 분리판(B) 10 : 절연판
11 : 스택 12 : 밀봉재 홈
13 : 연료극 집전체 14 : 공기극 집전체
15 : 매니폴드 31 : 평판부
32 : 절곡부 33 : 지지부

Claims (12)

  1. 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면의 단면이 "∩"자형으로 말단에서 하향절곡되어 있으면서 평판부의 상면 전체와 말단 절곡부 및 지지부의 전체 또는 일부에 반응가스에 대해 치밀한 전해질이 층상으로 있게 하여 결과적으로 공기극, 전해질, 연료극으로 구성된 고체 산화물 연료전지의 단전지에 있어서,
    상기 단전지의 그 내부 또는 외부에 가스채널이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단전지는 다공성의 연료극 지지체가 공기극과 전해질보다 상대적으로 두껍게 형성되며, 그 내부 또는 외부에 가스채널이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  3. 제2항에 있어서, 상기 연료극 지지체에서 가스채널이 직선형 구조 또는 바둑판형 구조로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  4. 제3항에 있어서, 상기 하향절곡부분과 연료극 지지체에서 형성된 가스채널의 직선형 구조 또는 바둑판형 구조부분의 단면구조는 직각형 돌출부가 둔각과 예각으로 된 사다리꼴 형태이거나 사각형, 다각형 또는 원형 돌출부가 조합된 복합적인 형태로 가스통로(채널)의 역할을 하는 부분을 갖는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 단전지는 다공성의 공기극 지지체가 연료극과 전해질보다 상대적으로 두껍게 형성되며, 그 내부 또는 외부에 가스채널이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  6. 제5항에 있어서, 상기 공기극 지지체에서 가스채널은 직선형 구조 또는 바둑판형 구조로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  7. 제6항에 있어서, 상기 하향절곡부분과 연료극 지지체에서 형성된 가스채널의 직선형 구조 또는 바둑판형 구조부분의 단면구조는 직각형 돌출부가 둔각과 예각으로 된 사다리꼴 형태이거나 사각형, 다각형 또는 원형 돌출부가 조합된 복합적인 형태로 가스통로(채널)의 역할을 하는 부분을 갖는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 단전지는 반응가스에 치밀한 전해질 지지체가 연료극과 공기극보다 상대적으로 두껍게 형성되며, 그 내부 또는 외부에 가스채널이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  9. 제8항에 있어서, 상기 전해질 지지체에서 가스채널은 직선형 구조 또는 바둑판형 구조로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  10. 제9항에 있어서, 상기 하향절곡부분과 연료극 지지체에서 형성된 가스채널의 직선형 구조 또는 바둑판형 구조부분의 단면구조는 직각형 돌출부가 둔각과 예각으로 된 사다리꼴 형태이거나 사각형, 다각형 또는 원형 돌출부가 조합된 복합적인 형태로 가스통로(채널)의 역할을 하는 부분을 갖는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  11. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있으면서 동시에 가스채널구조를 갖게 한 연료극 지지체 또는 공기극 지지체에, 박막으로서 지르코니아(ZrO2)계, 세리아(CeO2)계, 비스무스산화물(Bi203)계, 란타늄계 페로브스카이트계 중의 하나 또는 그 이상의 전해질을 5 내지 50㎛ 두께로 코팅하여 열처리하고 난 후, 상기 전해질의 상부에 공기극을, 상기 전해질의 하부에 연료극을 피복하여 마무리 열처리함으로써 채널구조를 가지면서 전극 지지체형인 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
  12. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 지르코니아(ZrO2)계, 세리아(CeO2)계, 비스무스산화물(Bi203)계, 란타늄계 페로브스카이트계 중의 하나 또는 그 이상의 고체 산화물 전해질을 원료로 사용하여 모서리 말단 4면 또는 대향하는 2면이 "∩"자형으로 하향절곡되어 있으면서 채널구조를 갖게 성형하여 소결한 후, 전해질의 하부에는 연료극을, 전해질의 상부에는 공기극을 피복하여 마무리 열처리함으로써 채널구조를 가지면서 전해질 지지체형인 것을 특징으로 하는 고체 산화물 연료전지.
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