KR102038726B1 - 평판형 고체산화물 연료전지 및 이를 포함하는 전지모듈 - Google Patents

평판형 고체산화물 연료전지 및 이를 포함하는 전지모듈 Download PDF

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Abstract

본 명세서는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다. 구체적으로, 본 명세서는 연료극, 전해질층 및 공기극이 순차적으로 구비된 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.

Description

평판형 고체산화물 연료전지 및 이를 포함하는 전지모듈{FLAT-TYPE SOLID OXIDE FUEL CELL AND BATTERY MODULE COMPRISING THE SAME}
본 명세서는 평판형 고체산화물 연료전지에 관한 것이다. 구체적으로, 본 명세서는 연료극, 전해질층 및 공기극이 순차적으로 구비된 평판형 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.
연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.
연료전지에는 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등이 있다.
도 1은 고체산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 개략적으로 도시한 것으로, 고체산화물형 연료전지는 전해질층(Electrolyte)과 이 전해질층의 양면에 형성되는 연료극(Anode) 및 공기극(Cathode)로 구성된다. 고체산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 나타낸 도 1을 참조하면, 공기극에서 공기가 전기화학적으로 환원되면서 산소이온이 생성되고 생성된 산소이온은 전해질층을 통해 연료극으로 전달된다. 연료극에서는 수소, 메탄올, 부탄 등과 같은 연료가 주입되고 연료가 산소이온과 결합하여 전기화학적으로 산화되면서 전자를 내어놓고 물을 생성한다. 이러한 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.
대한민국 특허공개 제 2003-0045324 호 (2003.06.11 공개)
본 명세서는 평판형 고체산화물 연료전지를 제공하고자 한다. 구체적으로, 본 명세서는 연료극, 전해질층 및 공기극이 순차적으로 구비된 평판형 고체산화물 연료전지를 제공하고자 한다.
본 명세서는 다공성 세라믹 지지체, 상기 다공성 세라믹 지지체 상에 구비된 연료극, 상기 연료극 상에 구비된 전해질층, 상기 전해질층 상에 구비된 공기극, 및 상기 연료극과 연결되고, 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비되는 연료극의 집전체를 포함하는 평판형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 명세서는 평판형 고체산화물 연료전지를 단위전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 고체산화물 연료전지는 안정적인 가스의 밀봉이 가능한 장점이 있다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 높은 개회로 전위를 가질 수 있다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 전지효율이 증가한다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 장기안정성이 높다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 연료극 집전체를 위해 저렴한 재료를 사용할 수 있어 비용이 절감될 수 있다.
도 1은 고체산화물 연료전지(SOFC)의 전기 발생 원리를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 비교예의 연료극 집전체의 위치의 구조도이다.
도 3은 실시예의 연료극 집전체의 위치의 구조도이다.
도 4는 비교예의 코인셀을 공기극측에서 촬영한 이미지이다.
도 5는 실시예의 코인셀을 공기극측(좌) 및 연료극측(우)에서 촬영한 이미지이다.
도 6은 실시예과 비교예의 온도에 따른 개회로전위를 나타낸 그래프이다.
도 7은 실시예과 비교예의 I-V-P 곡선을 나타낸 그래프이다.
이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.
본 명세서는 다공성 세라믹 지지체, 연료극, 전해질층 및 공기극이 순차적으로 구비된 평판형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
상기 다공성 세라믹 지지체는 다른 층에 비해 상대적으로 두께가 두꺼워 평판형 고체산화물 연료전지의 다른 층을 지지하는 층을 말한다.
상기 다공성 세라믹 지지체는 연료극측에 구비되므로, 연료극으로 연료가 주입될 수 있도록 다공성인 것이 바람직하다.
상기 다공성 세라믹 지지체의 공극율은 20% 이상 60% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체의 기공율은 30% 이상 50% 이하일 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체의 기공의 직경은 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 5 ㎛ 이하일 수 있다. 더 구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체의 직경은 0.5 ㎛ 이상 2 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체는 산소이온 전도도 및 전기 전도도가 없거나 산소이온 전도도 및 전기 전도도가 있더라도 연료극으로서 요구되는 산소이온 전도도 및 전기 전도도에 미치지 못해 연료극으로서 기능을 할 수 없는 세라믹으로 만들어진 것이나, 그 재료가 저렴한 것일 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체는 Mg, Ca, Y, Al 및 Zr 중 적어도 하나의 산화물을 포함할 수 있다. 상기 다공성 세라믹 지지체는 MgO, MgAl2O4, CaO, Y2O3 Al2O3 및 Zr2O3 중 적어도 하나의 산화물을 포함할 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체의 두께는 200 ㎛ 이상 5 mm 이하일 수 있다. 이 경우 전지구동 시에 반응물과 생성물을 원할히 이동시킬 수 있으며 요구되는 기계적 강도가 유지되는 장점이 있다.
구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체의 두께는 500 ㎛ 이상 2 mm 이하일 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 상기 다공성 세라믹 지지체용 슬러리를 기재 상에 코팅하여 이를 건조 후 소결할 수 있다. 구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체용 슬러리를 기재 상에 코팅한 후 건조하여 다공성 세라믹 지지체용 그린시트를 제조하고, 상기 그린시트를 이동 후 라미네이트하여 개별소성하거나, 다른 층의 그린시트와 함께 동시소성할 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체용 그린시트의 두께는 400 ㎛ 이상 1500 ㎛이하일 수 있다.
상기 평판형 고체산화물 연료전지는 상기 연료극과 연결되고, 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비되는 연료극의 집전체를 더 포함한다.
상기 다공성 세라믹 지지체와 전해질층 사이에 구비된 연료극은 연료극의 집전체와 연결될 수 있다. 구체적으로, 상기 다공성 세라믹 지지체와 전해질층 사이에 구비된 연료극은 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비되는 연료극의 집전체와 연결될 수 있다.
상기 다공성 세라믹 지지체와 전해질층 사이에 구비된 연료극의 가장자리부 중 적어도 일부는 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비되고, 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비된 연료극의 일부와 연료극의 집전체가 연결될 수 있다.
상기 연료극의 집전체는 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비된 연료극의 일부 상에 구비된 금속메쉬층 및 상기 금속메쉬층과 연결되어 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 연장선을 포함할 수 있다.
상기 연료극의 집전체는 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비된 연료극의 일부 상에 구비되고 서로 이격된 2 이상의 금속메쉬층 및 상기 2 이상의 금속메쉬층과 각각 연결되어 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 2 이상의 연장선을 포함할 수 있다.
상기 연료극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 연료극의 연료가 공급되는 방향일 수 있으며, 다시 말하면, 상기 연료극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 연료극의 2 이상의 연장선이 연료에는 노출되나 공기극에 공급되는 공기에 노출되지 않는 방향을 의미한다.
상기 연료극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장될 수 있다. 이때, 상기 연료극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 상기 다공성 세라믹 지지체의 전해질층이 구비된 면의 반대면에 대하여 0°의 각도를 갖는 방향을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 연료극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 상기 다공성 세라믹 지지체의 전해질층이 구비된 면의 반대면과 평행한 방향 또는 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 수직인 방향 또는 예각을 이루는 방향일 수 있다.
상기 연료극은 고체산화물 연료전지용 연료극에 적용될 수 있도록, 산소이온 전도성을 갖는 제1 무기물을 포함할 수 있으며, 상기 제1 무기물의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 상기 제1 무기물은 이트리아(yttria) 안정화 산화 지르코늄(zirconia)(YSZ: (Y2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 스칸디아 안정화 산화 지르코늄(ScSZ: (Sc2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 사마륨 도프 세리아(ceria)(SDC: (Sm2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 가돌리늄 도프 세리아(ceria)(GDC: (Gd2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 란탄 스트론튬 망간 산화물(Lanthanum strontium manganese oxide: LSM), 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (Lanthanum strontium cobalt ferrite: LSCF), 란탄 스트론튬 니켈 페라이트(Lanthanum strontium nickel ferrite: LSNF), 란탄 칼슘 니켈 페라이트(Lanthanum calcium nickel ferrite: LCNF), 란탄 스트론튬 구리 산화물(Lanthanum strontium copper oxide: LSC) 가돌리늄 스트론튬 코발트 산화물(Gadolinium strontium cobalt oxide: GSC), 란탄 스트론튬 페라이트 (Lanthanum strontium ferrite: LSF), 사마리움 스트론튬 코발트 산화물 (Samarium strontium cobalt oxide: SSC) 및 바리움 스트론튬 코발트 페라이트(Barium Strontium cobalt ferrite : BSCF) 및 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물(Lanthanum strontium gallium magnesium oxide: LSGM) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 연료극 집전체는 니켈, 구리, 백금, 은 및 팔라듐 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 연료극 집전체는 니켈 또는 구리를 포함할 수 있다.
상기 연료극의 두께는 10㎛ 이상 100㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 연료극의 두께는 20㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다.
상기 연료극의 기공율은 10% 이상 50% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 연료극의 기공율은 10% 이상 30% 이하일 수 있다.
상기 연료극의 기공의 직경은 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 연료극의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 5 ㎛ 이하일 수 있다. 더 구체적으로, 상기 연료극의 직경은 0.5 ㎛ 이상 2 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 연료극의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 경화된 다공성 세라믹 지지체 상에 연료극용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 경화하거나, 연료극 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 연료극용 그린시트를 제조하고, 제조된 연료극용 그린시트를 경화된 다공성 세라믹 지지체 상에 라미네이트한 후 이를 경화하여 연료극을 제조할 수 있다.
상기 연료극용 그린시트의 두께는 10 ㎛ 이상 100 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 연료극용 슬러리는 산소이온 전도성을 갖는 제1 무기물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 연료극용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매를 더 포함할 수 있고, 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.
상기 연료극용 슬러리는 NiO를 더 포함할 수 있다.
본 명세서에서, 상기 그린시트는 완전한 최종 제품이 아닌 다음 단계에서 가공을 할 수 있는 상태의 필름 형태의 막을 의미한다. 다시 말하면, 상기 그린시트는 무기물 입자 및 용매를 포함하는 코팅 조성물로 도포하여 시트형으로 건조시킨 것이며, 상기 그린시트는 약간의 용매를 포함하면서 시트형태를 유지할 수 있는 반건조 상태의 시트를 말한다.
상기 전해질층은 산소이온 전도성을 갖는 제2 무기물을 포함할 수 있으며, 상기 제2 무기물의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 상기 제2 무기물은 이트리아(yttria) 안정화 산화 지르코늄(zirconia)(YSZ: (Y2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 스칸디아 안정화 산화 지르코늄(ScSZ: (Sc2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 사마륨 도프 세리아(ceria)(SDC: (Sm2O3)x(CeO2)1 -x, x = 0.02 ~ 0.4), 가돌리늄 도프 세리아(ceria)(GDC: (Gd2O3)x(CeO2)1 -x, x = 0.02 ~ 0.4), 란탄 스트론튬 망간 산화물(Lanthanum strontium manganese oxide: LSM), 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (Lanthanum strontium cobalt ferrite: LSCF), 란탄 스트론튬 니켈 페라이트(Lanthanum strontium nickel ferrite: LSNF), 란탄 칼슘 니켈 페라이트(Lanthanum calcium nickel ferrite: LCNF), 란탄 스트론튬 구리 산화물(Lanthanum strontium copper oxide: LSC) 가돌리늄 스트론튬 코발트 산화물(Gadolinium strontium cobalt oxide: GSC), 란탄 스트론튬 페라이트 (Lanthanum strontium ferrite: LSF), 사마리움 스트론튬 코발트 산화물 (Samarium strontium cobalt oxide: SSC) 및 바리움 스트론튬 코발트 페라이트(Barium Strontium cobalt ferrite : BSCF) 및 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물(Lanthanum strontium gallium magnesium oxide: LSGM) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 전해질층의 제2 무기물은 연료극의 제1 무기물과 동일할 수 있다.
상기 전해질층의 두께는 3㎛ 이상 30㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질층의 두께는 3㎛ 이상 10㎛ 이하일 수 있다.
상기 전해질층의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 소결된 연료극 또는 연료극용 그린시트 상에 연료극용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 경화하거나, 전해질층용 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 전해질층용 그린시트를 제조하고, 제조된 전해질층용 그린시트를 소결된 연료극 또는 연료극용 그린시트 상에 라미네이트한 후 이를 경화하여 전해질층을 제조할 수 있다.
상기 전해질층용 그린시트의 두께는 5 ㎛ 이상 30 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 전해질층용 슬러리는 산소이온 전도성을 갖는 제2 무기물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 전해질층용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매를 더 포함할 수 있고, 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.
상기 평판형 고체산화물 연료전지는 전해질층 상에 구비된 공기극과 상기 공기극과 연결되고 상기 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 공기극 집전체를 포함할 수 있다.
상기 공기극 집전체는 상기 공기극의 적어도 일부 상에 구비된 금속메쉬층 및 상기 금속메쉬층과 연결되어 상기 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 연장선을 포함할 수 있다.
상기 공기극 집전체는 상기 공기극의 적어도 일부 상에 구비되고 서로 이격된 2 이상의 금속메쉬층 및 상기 2 이상의 금속메쉬층과 각각 연결되어 상기 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 2 이상의 연장선을 포함할 수 있다.
상기 공기극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 공기극의 공기가 공급되는 방향일 수 있으며, 다시 말하면, 상기 공기극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 공기극의 2 이상의 연장선이 공기에는 노출되나 연료극에 공급되는 연료에 노출되지 않는 방향을 의미한다.
상기 공기극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 연장될 수 있다. 이때, 상기 공기극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 상기 공기극의 전해질층이 구비된 면의 반대면에 대하여 0°의 각도를 갖는 방향을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 공기극의 2 이상의 연장선이 구비되는 방향은 상기 공기극의 전해질층이 구비된 면의 반대면과 평행한 방향 또는 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 수직인 방향 또는 예각을 이루는 방향일 수 있다.
상기 공기극은 고체산화물 연료전지용 공기극에 적용될 수 있도록, 산소이온 전도성을 갖는 제3 무기물을 포함할 수 있으며, 상기 제3 무기물의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 상기 제3 무기물은 이트리아(yttria) 안정화 산화 지르코늄(zirconia)(YSZ: (Y2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 스칸디아 안정화 산화 지르코늄(ScSZ: (Sc2O3)x(ZrO2)1 -x, x = 0.05 ~ 0.15), 사마륨 도프 세리아(ceria)(SDC: (Sm2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 가돌리늄 도프 세리아(ceria)(GDC: (Gd2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 란탄 스트론튬 망간 산화물(Lanthanum strontium manganese oxide: LSM), 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (Lanthanum strontium cobalt ferrite: LSCF), 란탄 스트론튬 니켈 페라이트(Lanthanum strontium nickel ferrite: LSNF), 란탄 칼슘 니켈 페라이트(Lanthanum calcium nickel ferrite: LCNF), 란탄 스트론튬 구리 산화물(Lanthanum strontium copper oxide: LSC) 가돌리늄 스트론튬 코발트 산화물(Gadolinium strontium cobalt oxide: GSC), 란탄 스트론튬 페라이트 (Lanthanum strontium ferrite: LSF), 사마리움 스트론튬 코발트 산화물 (Samarium strontium cobalt oxide: SSC) 및 바리움 스트론튬 코발트 페라이트(Barium Strontium cobalt ferrite : BSCF) 및 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물(Lanthanum strontium gallium magnesium oxide: LSGM) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 공기극 집전체는 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 공기극의 두께는 10 ㎛ 이상 100 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 공기극의 두께는 20㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다.
상기 공기극의 기공율은 10% 이상 50% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 공기극의 기공율은 20% 이상 40% 이하일 수 있다.
상기 공기극의 기공의 직경은 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 공기극의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 5 ㎛ 이하일 수 있다. 더 구체적으로, 상기 공기극의 직경은 0.5 ㎛ 이상 2 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 공기극의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 소결된 전해질층 상에 연료극용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 경화하거나, 공기극 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 공기극용 그린시트를 제조하고, 제조된 공기극용 그린시트를 소결된 전해질층 상에 라미네이트한 후 이를 경화하여 공기극을 제조할 수 있다.
상기 공기극용 그린시트의 두께는 10 ㎛ 이상 100 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 공기극용 슬러리는 산소이온 전도성을 갖는 제3 무기물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 공기극용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매를 더 포함할 수 있고, 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.
다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 연료극의 외각에 위치한 다공성 세라믹 지지체가 산소이온 전도성 및 전기전도성이 없거나 낮으므로, 다공성 세라믹 지지체와 전해질층 사이에 위치한 연료극과 직접적으로 연결된 집전체를 통해 연료극을 집전해야 한다.
이를 위해서는 연료극 상에 집전을 위한 금속 메쉬패턴을 형성해야 하나 연료극과 전해질층이 접촉해야 하는 면에 상기 집전체의 금속 메쉬패턴을 형성하면 상대적으로 연료극과 전해질층의 접촉면적이 감소하며 연료극과 전해질층의 계면의 접착이 안정적이지 않고, 안정적인 가스 밀봉이 어려운 단점이 있다.
한편, 전해질층을 연료극보다 작게 형성하여 노출된 연료극 상에 금속 메쉬패턴을 형성할 수 있으나, 이러한 경우 전지의 구조가 복잡해지는 단점이 있다.
이 경우, 노출된 연료극 상에 형성된 금속 메쉬패턴과 연결하여 외부로 연장되는 방향이 산소를 포함하는 공기극 방향으로 설계가 되기 때문에 상기 연료극 집전체의 재료는 산화분위기에서 안정적인 소재를 사용해야 한다. 이때, 연료극 집전체 재료로 사용되는 산화분위기에서 안정적인 소재는 은, 금, 백금 등 가격이 비싼 귀금속계 금속을 사용하는 것이 일반적이다.
그러나, 본 명세서에 따른 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 공기가 공급되는 방향이 아닌 연료가 공급되는 방향으로 연료극을 집전하기 때문에 상대적으로 저렴한 니켈, 구리 등의 재료를 사용할 수 있으므로, 비용이 절감될 수 있다.
본 명세서에 따른 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 전해질층과 연료극 사이에 집전구조가 없어 평평한 연료극 상에 전해질층을 형성할 수 있어 안정적인 가스밀봉이 가능한 장점이 있다.
본 명세서에 따른 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 전해질층과 연료극 사이에 집전구조가 없어 평평한 연료극 상에 전해질층을 형성할 수 있어 높은 개회로 전위를 가질 수 있다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 전지효율이 증가한다.
본 명세서에 따라 제조된 다공성 세라믹 지지체를 갖는 평판형 고체산화물 연료전지는 안정적인 가스밀봉으로 인해 장기안정성이 높다.
본 명세서는 상기 평판형 고체산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
상기 전지 모듈은 상기 평판형 고체산화물 연료전지를 포함하는 단위 전지와 상기 단위 전지 사이에 구비된 세퍼레이터를 포함하는 스택; 연료를 스택으로 공급하는 연료 공급부; 및 산화제를 스택으로 공급하는 산화제 공급부를 포함할 수 있다.
상기 전지 모듈은 구체적으로 가정용 전기 발전 및 난방, 지역 발전용 스택, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치의 전원으로 사용될 수 있다.
이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.
[실시예]
MgAl2O4 (고형분 총 중량을 기준으로 10wt.% carbon black)를 파우더 프레스로 제작한 세라믹 지지체를 1200℃에서 두 시간 동안 가소결했다.
가소결된 세라믹 지지체를 NiO-GDC (NiO:GDC의 중량비=61:39) 슬러리에 딥 코팅하여 가소결된 세라믹 지지체의 전체 표면에 연료극(기능층) 슬러리를 도포하고 1200℃에서 두 시간 동안 가소결했다.
가소결된 연료극(기능층)을 YSZ 슬러리에 딥 코팅하여 가소결된 연료극(기능층)의 전체 표면에 전해질막을 도포한 후 가소결된 세라믹 지지체, 가소결된 연료극(기능층) 및 전해질 슬러리를 1500℃ 세 시간 동안 동시에 완전 소결했다.
완전 소결된 전해질층의 일면에 LSM 페이스트를 핸드 프린팅(유효면적을 제외한 부분을 테이프-마스킹 처리하고 글라스로 밀어서 코팅하는 방법)하여 공기극을 형성한 후 1200℃ 두 시간 동안 동시에 완전 소결했다.
제조된 단위셀을 공기극측(좌) 및 연료극측(우)에서 촬영하여 도 5에 도시했다.
도 5의 오른쪽 사진과 같이, 연료극은 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비되고, 연료극의 집전체로서 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장된 연료극 상에 백금 메쉬와 상기 백금 메쉬와 연결된 백금선을 형성했다.
또한, 도 5의 왼쪽 사진과 같이, 공기극 집전체로서 공기극 상에 백금 메쉬와 상기 백금 메쉬와 연결된 백금선을 형성했다.
상기 공기극 집전체와 연료극 집전체를 1000℃에서 2시간 동안 소결했다.
아렘코사의 세라믹 밀봉재인 571 밀봉재를 설치하고, 이를 약 100℃에서 2시간 이상 큐어링하여, 단위셀을 제조했다.
[비교예]
도 2의 구조와 같이, 실시예의 연료극을 전해질층이 구비된 면의 반대면까지 연장하여 구비하지 않고, 다공성 세라믹 지지체와 전해질층 사이에만 연료극을 구비했으며, 연료극의 일면의 가운데 일부에만 전해질층을 형성하고, 연료극의 집전체로서 연료극의 전해질층이 구비된 면과 같은 면 상에 백금메쉬 및 상기 백금메쉬와 연결된 백금선을 형성한 것을 제외하고 실시예와 동일하게 단위셀을 제조했다.
제조된 단위셀을 공기극측에서 촬영하여 도 4에 도시했다.
[실험예 1]
실시예과 비교예의 온도에 따른 개회로전위(Open Circuit Voltage, OCV)를 측정하여, 그 결과를 도 6에 도시했다.
OCV는 전류가 흐르지 않는 상태 (일을 하지 않는 상태)에서의 전압차를 의미한다. OCV 값이 높을수록 셀의 성능이 우수한 경향을 보이는데, 이 OCV 값에 가장 크게 영향을 미치는 요소는 전해질의 안정성과 가스의 밀봉상태이다. 즉, 전해질이 충분히 안정적으로 도포되면 OCV 값은 높게 나타나며, 반응 가스들 (연료 및 공기)이 완전히 밀봉되어 연소 반응 없이 모두 전기화학반응이 일어난다면 이론값에 가까운 OCV를 나타낸다. 비교예의 OCV가 낮게 나타난 것은 가스 밀봉 부위가 전해질로 모두 덮인 상태가 아니기 때문에 전해질/연료극/연료극 집전 부근에서 가스 누출이 있었던 것으로 보인다. 즉, 기존 집전방식으로는 완전한 가스 밀봉이 어려워 낮은 OCV이 나타날 수 밖에 없다.
[실험예 2]
실시예 또는 비교예에서 제조된 단위셀을 목적 온도 (850℃)까지 승온시킨 후, 연료극으로는 수소를, 공기극으로는 Air를 공급하면서 전류를 차츰 올려준다. 연속적으로 전위변화데이터를 수집하고, 각각의 온도에서 출력을 계산한다. 더 자세한 전기화학적 분석을 위해 교류 임피던스 실험을 병행하게 되는데, 높은 frequency에서부터 단계적으로 낮은 frequency를 입력신호로 해서 얻은 임피던스 값을 극좌표선도(Nyquist plot)를 통해 해당 주파수에서의 전기화학반응은 유추하게 된다.
실시예과 비교예에서 제조된 코인셀의 성능을 측정하여, 그 결과를 도 7에 도시했다.
도 7은 일반적으로 연료전지의 성능을 나타내는 I-V-P 곡선이다. 도 6의 비교예에서 가스 밀봉이 완전하지 않아 OCV 값이 낮게 나타났고, 그로 인해 성능이 약 1/2수준으로 낮게 측정되었다. 실시예와 같이 연료극의 전류집전을 연료공급 방향으로 실시하면, 전체 면을 전해질로 도포할 수 있기 때문에 가스 밀봉이 용이하고, 높은 OCV값을 기대할 수 있으므로 궁극적으로 높은 성능을 나타냄을 알 수 있다.

Claims (9)

  1. 다공성 세라믹 지지체,
    상기 다공성 세라믹 지지체 상에 구비된 연료극,
    상기 연료극 상에 구비된 전해질층,
    상기 전해질층 상에 구비된 공기극, 및
    상기 연료극과 연결되고, 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비되는 연료극의 집전체를 포함하며,
    상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비된 연료극의 일부 상에 구비된 금속메쉬층 및 상기 금속메쉬층과 연결되어 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 공기극이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 연장선을 포함하는 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극의 가장자리부 중 적어도 일부는 상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비되고,
    상기 다공성 세라믹 지지체를 기준으로 상기 공기극이 구비된 방향과 반대방향의 상기 다공성 세라믹 지지체의 면까지 연장되어 구비된 연료극의 일부와 연료극의 집전체가 연결되는 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 공기극과 연결되고 상기 공기극을 기준으로 전해질층이 구비된 방향과 반대방향으로 연장되어 구비된 공기극 집전체를 더 포함하는 평판형 고체산화물 연료전지.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 다공성 세라믹 지지체는 Mg, Ca, Y, Al 및 Zr 중 적어도 하나의 산화물을 포함하는 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 다공성 세라믹 지지체는 MgO, MgAl2O4, CaO, Y2O3 Al2O3 및 Zr2O3 중 적어도 하나의 산화물을 포함하는 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 다공성 세라믹 지지체의 두께는 200 ㎛ 이상 5 mm 이하인 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  7. 삭제
  8. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극의 집전체는 니켈 또는 구리를 포함하는 것인 평판형 고체산화물 연료전지.
  9. 청구항 1 내지 6 및 8 중 어느 한 항에 따른 평판형 고체산화물 연료전지를 단위전지로 포함하는 전지 모듈.
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