KR101289171B1 - 매니폴드 밀봉이 없는 평판형 고체산화물 연료 전지 - Google Patents

매니폴드 밀봉이 없는 평판형 고체산화물 연료 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료극, 전해질막 및 공기극을 포함하는 적어도 하나의 단위 전지셀; 상기 공기극에 공기를 공급하기 위한 공기 매니폴드; 상기 연료극에 연료를 공급하기 위한 연료 매니 폴드; 상기 단위 전지셀을 감싸는 형태로 형성되며, 전체 크기가 단위 전지셀의 크기보다 크고, 그 일면의 가장자리에 상기 공기 매니폴드와 연결된 공기 유로가 형성된 적어도 하나의 셀 프레임; 및 그 일면의 가장자리에 상기 연료 매니폴드와 연결된 연료 유로가 형성된 적어도 하나의 분리판을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료 전지를 제공한다.

Description

매니폴드 밀봉이 없는 평판형 고체산화물 연료 전지{Planar Solid Oxide Fuel Cell Without Manifold Sealing}
본 발명은 평판형 고체 산화물 연료 전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로는, 매니폴드 밀봉이 없는 고체 산화물 연료 전지에 관한 것이다.
고체산화물 연료 전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 산소 또는 수소 이온 전도성을 띄는 고체 산화물을 전해질로 사용하는 연료 전지로, 현존하는 연료 전지 중 가장 높은 온도에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있어, 다른 연료 전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충, 부식 등의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고, 연료 공급이 용이하다는 장점을 가지고 있어 차세대 발전 장치로 주목받고 있다.
고체산화물 연료 전지는 일반적으로, 연료극(anode)/전해질(electrolyte)/공기극(Cathode)으로 이루어진 단위 전지, 분리판, 공기 및 연료를 공급하고 배출하기 위한 매니폴드(mainfold) 및 공기와 연료가 직접적으로 접촉되는 것을 막기 위한 밀봉재 등으로 이루어진다.
상기 단위 전지의 공기극에 산소를 공급하고, 연료극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원반응으로 생성된 산소 이온이 전해질막을 지나 연료극으로 이동한 후, 연료극에 공급된 수소와 반응하면서 물을 생성하고, 이때 생성된 전자가 공기극으로 전달되면서 전기 에너지를 생산하게 된다. 하나의 단위 전지에서 생산되는 전기 에너지는 그 양이 매우 제한적이기 때문에, 연료 전지를 발전에 이용하기 위해서 단위전지들을 직렬로 연결하여 스택 형태의 연료 전지를 제작하는 것이 일반적이다.
연료 전지 스택은 상기와 같은 단위 전지들과 분리판을 교대로 적층하여 형성되는데, 상기 분리판은 스택 내의 단위 전지들을 전기적으로 연결하면서, 공기와 연료의 혼합을 방지하기 위한 것으로, 상기 분리판에는 연료 및 공기를 공급, 배출하기 위한 매니폴드와, 상기 매니폴드에서 공급되는 연료 및 공기를 연료극과 공기극으로 이동시키기 위한 유로가 형성된다. 또한, 분리판의 집전 기능을 향상시키기 위해서, 분리판과 단위 전지 사이에 집전체를 삽입하기도 한다.
한편, 연료 전지 내에서 공기와 연료가 직접 접촉하면, 연소 반응이 일어나면서, 연료 전지의 연료극이 재산화되면서 손상이 발생할 수 있다. 따라서, 공기와 연료의 직접적인 접촉을 방지하기 위해 연료 및 공기가 이동하는 매니폴드의 밀봉이 요구된다. 현재 매니폴드의 밀봉에는 유리 밀봉재가 주로 사용되고 있으며, 이러한 밀봉재를 사용하는 밀봉에는 고온과 일정한 수준의 면압이 요구된다. 보통 유리 밀봉재를 이용한 밀봉에는 1kgf/cm2 수준의 압력이 요구되며, 연료 전지의 면적이 증가할수록 밀봉에 필요한 압력은 더 증가하게 된다.
이와 같이 매니폴드의 밀봉에는 고온과 가압이 요구되기 때문에, 밀봉 공정에서 연료 전지의 구성요소들이 손상될 수 있어 공정이 까다롭고, 제조 비용이 높다는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 매니폴드 밀봉을 필요로 하지 않는 새로운 구조의 평판형 고체산화물 연료 전지를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
이를 위해, 본 발명은 연료극, 전해질막 및 공기극을 포함하는 적어도 하나의 단위 전지셀; 상기 공기극에 공기를 공급하기 위한 공기 매니폴드; 상기 연료극에 연료를 공급하기 위한 연료 매니 폴드; 상기 단위 전지셀을 감싸는 형태로 형성되며, 전체 크기가 단위 전지셀의 크기보다 크고, 그 일면의 가장자리에 상기 공기 매니폴드와 연결된 공기 유로가 형성된 적어도 하나의 셀 프레임; 및 그 일면의 가장자리에 상기 연료 매니폴드와 연결된 연료 유로가 형성된 적어도 하나의 분리판을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료 전지를 제공한다. 본 발명의 상기 평판형 고체 산화물 연료 전지는 매니폴드 밀봉층이 형성되지 않는 것, 즉, 셀 프레임과 분리판 사이가 개방되어 있는 것을 그 특징으로 한다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 단위 전지셀의 외곽에서 셀 프레임 외곽까지의 거리가 1mm 내지 10cm정도인 것이 바람직하며, 20mm 내지 10cm정도인 것이 더 바람직하며, 30mm 내지 10cm정도인 것이 가장 바람직하다.
또한, 상기 단위전지 셀과 셀 프레임은 유리 밀봉재 또는 브레이징을 이용하여 밀봉되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 연료극과 분리판 사이에 연료극 집전체가 포함될 수 있으며, 상기 공기극과 분리판 사이에 공기극 집전체가 포함될 수 있다.
한편, 상기 공기 유로 및 연료 유로는 단위 전지셀의 둘레를 감싸는 형태로 형성되는 것이 바람직하며, 상기 셀 프레임과 분리막 사이에, 집전체의 높이를 제어할 수 있도록 하는 지지대를 더 포함할 수 있다.
한편, 상기 단위 전지셀은 연료극 지지체형 단위 전지일 수 있다.
본 발명의 평판형 고체산화물 연료 전지는 매니폴드 밀봉 공정을 거치지 않기 때문에, 스택 제조시에 면압을 주기 위한 부담이 줄어들며, 밀봉재를 사용하지 않기 때문에 구성요소 간의 오차 허용 범위가 커져 제조가 용이하고, 생산 단가를 절감할 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 평판형 고체 산화물 연료 전지의 일 실시예의 분해 사시도이다.
도 2는 본 발명의 평판형 고체 산화물 연료 전지의 일 실시예의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 평판형 고체 산화물 연료 전지 스택의 구조를 설명하기 위한 단면도이다.
이하, 도면을 참조하여, 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 다만, 하기 도면은 본 발명의 이해를 돕기 위해 제시된 본 발명의 일 실시예에 불과하며, 본 발명이 하기 도면의 범위로 한정되는 것은 아니다.
도 1 내지 도 2에는 본 발명의 평판형 고체 산화물 연료 전지의 일 실시예가 도시되어 있다. 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 고체산화물 연료 전지는 (1) 단위 전지셀(400), (2) 연료 매니폴드(200), (3) 공기 매니폴드(300), (4) 셀 프레임(600) (5) 분리판(100)을 포함한다. 또한, 필요에 따라, (6) 집전체(700, 800) 및/또는 지지대(140, 640) 등을 추가로 포함할 수 있다.
상기 본 발명의 (1) 단위 전지 셀(400)은 연료극(420), 전해질막(440) 및 공기극(460)을 포함하여 이루어진다. 상기 단위 전지 셀(400)은 당해 기술 분야에서 일반적으로 사용되는 고체산화물 연료 전지들의 단위 전지 제조법, 예를 들면, 딥코팅법 또는 테이프 캐스팅법을 통해 제조될 수 있다. 또한, 상기 연료극, 전해질막 및 공기극의 재료로는 고체 연료 전지 분야에서 일반적으로 사용되는 세라믹 재료들을 제한없이 사용할 수 있다. 예를 들면, 이로써 제한되는 것은 아니나, 상기 연료극으로는 Ni/YSZ cermet, Ru/YSZ cermet, Ni/SDC cermet, Ni/GDC cermet, Ni, Ru, Pt등의 물질이 사용될 수 있으며, 전해질로는 ZrO2 계(CaO, MgO, Sc2O3, Y2O3 doped ZrO2), CeO2 계: Sm2O3, Gd2O3,Y2O3 doped CeO2), Bi2O3계(CaO, SrO, BaO, Gd2O3, Y2O3 doped Bi2O3), 페로브스카이트(Perovskite) 산화물((La,Sr)(Ga,Mg)O3-δ, Ba(Ce,Gd)O3-δ)등의 물질이 사용될 수 있으며, 공기극으로는 LaMnO3계(La(Sr, Ca)MnO3,(Pr, Nd, Sm)SrMnO3 등), LaCoO3계((La,Sr)CoO3, (La,Sr)(Co,Fe)O3, (La,Ca)CoO3 등), Ru, Pt등의 물질이 사용될 수 있다.
한편, 도면에 도시되지는 않았으나, 상기 단위 전지의 전해질막과 공기극 사이에는, 필요에 따라, 버퍼층을 추가로 포함될 수 있다. 연료극에 포함된 YSZ와 공기극의 (La,Sr)(Co,Fe)O3 등이 반응하면 La2ZrO7과 같은 저항이 큰 물질을 생성되어 연료 전지의 효율을 감소시킬 수 있다. 따라서, 이와 같은 반응을 억제하기 위해 상기 전해질막과 공기극 사이에 버퍼층을 형성하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명의 연료 전지에는 상기 연료극에 연료를 공급하기 위한 (2) 연료 매니폴드(200)와, 공기극에 공기를 공급하기 위한 (3) 공기 매니폴드(300)가 포함된다. 상기 연료 매니폴드(200) 및 공기 매니폴드(300)는 셀 프레임과 분리판을 관통하는 관 형상 또는 홀 형상으로 형성될 수 있다.
다음으로, 상기 (4)셀 프레임(600)은 단위 전지셀(400)의 테두리를 감싸는 형태로 형성되며, 전체 크기가 단위 전지셀보다 크게 형성되는 것이 바람직하다. 보다 상세하게는, 상기 셀 프레임의 외부 테두리의 각 변의 길이는 대응되는 단위 전지셀의 각 변의 길이보다 길게 형성된다. 바람직하게는, 상기 셀 프레임(600)은 상기 단위 전지셀의 외곽에서 셀 프레임 외곽까지의 거리가 1mm 내지 10cm정도가 되는 크기로 형성된다. 셀 프레임의 크기가 1mm 미만일 경우, 공기 유로와 단위전지셀의 거리가 너무 가까워져 셀 내에서 연료와 공기의 연소 반응이 일어날 수 있으며, 10cm를 초과하는 경우에는 제작에 어려움이 있다. 보다 바람직하게는, 상기 단위 전지셀의 외곽에서 셀 프레임 외곽까지의 거리가 20mm 내지 10cm정도, 가장 바람직하게는 30mm 내지 10cm정도인 것이 좋다.
또한, 본 발명의 상기 셀 프레임은 그 일면의 가장 자리에 상기 공기 매니폴드(300)와 연결된 공기 유로(620)가 형성된다. 상기 공기 유로(620)는 단위 전지셀(400)의 공기극(460)에 공기를 공급하기 위한 것으로, 상기 셀 프레임(600)의 가장자리 영역에, 단위 전지셀(400)을 감싸는 형태로 형성되는 것이 바람직하다. 도 1에는 상기 공기 유로가 사각 형상으로 형성된 예가 도시되어 있으나, 공기 유로의 형태가 반드시 사각형상일 필요는 없으며, 단위 전지 셀의 공기극에 공기를 원활하게 공급할 수 있는 형태이면 된다. 예를 들면, 상기 공기 유로는 ㄱ자형이나, ㄴ자형 또는 원형등의 형상으로 형성될 수 있다. 공기 매니폴드(300)를 통과하는 공기는 상기 공기 유로(620)를 통해 공기극으로 이동하고, 반응 후 남은 공기는 상기 공기 유로(620)를 따라 배출되게 된다.
이와 같이, 본 발명에서는 공기 유로가 셀 프레임의 가장 자리 부분에 형성되기 때문에, 공기 이동이 셀 프레임 외곽을 따라 주로 이루어지며, 그 결과 공기와 연료의 접촉이 단위 전지 셀과 일정한 거리가 있는 외곽 영역에서 발생하기 때문에 연소 반응에 의한 단위 전지 셀의 전극 손상이 크지 않고, 따라서, 공기와 연료의 직접 접촉을 방지하기 위한 매니폴드 밀봉이 필요하지 않다.
한편, 상기 셀 프레임(600)의 내부 테두리와 단위 전지 셀(400)의 외곽 가장자리부는 밀봉재 또는 브레이징을 이용하여 밀봉된다.
다음으로, 상기 분리판(100)은 단위 전지 셀들을 전기적으로 연결해주는 것으로, 단위 전지 셀과 열팽창계수가 유사한 재질을 사용하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 이로써 한정되는 것은 아니나, 본 발명의 분리판으로는 페라이트계 스테인레스 강판 또는 Ni-Fe 합금 강판 등이 사용될 수 있다.
한편, 본 발명의 상기 분리판(100)은 그 일면의 가장 자리에 연료 매니폴드와 연결된 연료 유로(120)가 형성된다. 상기 연료 유로(120)는 연료 매니폴드를 통과하는 연료를 단위 전지셀의 연료극에 공급하기 위한 것으로, 분리막(100)의 가장자리 영역에, 단위 전지 셀(400)을 감싸는 형태로 형성되는 것이 바람직하다. 도 1에는 상기 연료 유로가 사각 형상으로 형성된 예가 도시되어 있으나, 연료 유로의 형태가 반드시 사각 형상일 필요는 없으며, 단위 전지 셀의 연료극에 공기를 원활하게 공급할 수 있는 형태이면 된다. 예를 들면, 본 발명의 연료 유로는 ㄱ자형이나, ㄴ자형 또는 원형등의 형상으로 형성될 수 있다. 연료 매니폴드(200)를 통과하는 연료는 상기 연료 유로(120)를 통해 연료극으로 이동하고, 반응 후 남은 연료는 상기 연료 유로(120)를 따라 배출되게 된다.
또한, 필수적인 것은 아니나, 분리판의 표면, 특히 공기극을 향하는 표면에 보호 코팅층이 형성되는 것이 바람직하다. 고온의 산화 분위기 하에서 분리판과 공기극 사이에 산화물이 형성될 수 있으며, 이와 같이, 분리판과 공기극 사이에 산화물이 형성될 경우, 전기 저항이 증가하고, 연료 전지의 효율이 감소하게 된다. 또한, 페라이트계 스테인레스 스틸 재질을 분리판으로 사용할 경우, 분리판에서 크롬 성분을 포함한 휘발성 화합물이 증발하여 전극에 증착되어, 전극 반응 면적이 줄어들고, 전지 성능이 저하될 수 있다. 분리판 표면에 보호 코팅층을 형성할 경우, 상기와 같은 문제점을 해결할 수 있다. 이때 상기 보호 코팅층은, 당해 기술 분야에 잘 알려진 코팅 방법, 예를 들면, 스크린 프린팅법, 습식 파우더 스프레이법, 전기도금, 용사, PVD 등을 통해 형성될 수 있다.
한편, 본 발명의 연료 전지는, 집전 성능 향상을 위해 연료극 집전체(700) 및 공기극 집전체(800)가 추가로 포함될 수 있다.
상기 연료극 집전체(700)는 연료극 쪽의 집전을 향상시키고, 연료 가스의 이동을 용이하게 하기 위한 것으로, 발포 금속으로 이루어지는 것이 바람직하다. 보다 구체적으로는, 본 발명의 상기 연료극 집전체는, 이로써 한정되는 것은 아니나, Ni 및/또는 Ni 합금 재질의 발포 금속으로 이루어지는 것이 특히 바람직하다.
한편, 상기 공기극 집전체(800)는 공기극 집전을 향상시키고, 공기의 이동을 원활하게 하기 위한 것으로, 발포 금속으로 이루어지는 것이 바람직하다. 보다 구체적으로는, 본 발명의 공기극 집전체는, 이로써 한정되는 것은 아니나, 스테인레스 스틸, Fe-Ni계 합금, Fe-Ni-Cr계 합금 및/또는 Fe-Ni-SiC계 합금 재질의 발포 금속으로 이루어지는 것이 특히 바람직하다.
또한, 본 발명의 연료 전지는 상기 집전체로 인해 셀 프레임(600)과 분리판(100) 사이에 간극이 발생하는 것을 방지하고, 스택 형성 시에 집전체의 높이를 제어하기 위해, 분리판(100)과 셀 프레임(600) 사이에 지지대(140, 640)를 추가로 포함할 수 있다. 상기 지지대는 세라믹 또는 금속으로 이루어질 수 있으며, 연료와 공기의 이동을 방해하지 않도록, 도 1에 도시된 바와 같이, 부분적으로 형성되는 것이 바람직하다.
상기와 같은 구조를 갖는 본 발명의 연료 전지는, 공기 유로와 연료 유로가 단위 전지셀과 일정한 거리가 있는 가장자리 영역에 형성되고, 공기와 연료가 이러한 유로를 따라 이동하기 때문에, 연료와 공기의 접촉이 단위 전지 셀과 일정한 거리가 있는 외곽 영역에서 발생하기 때문에 연소 반응에 의한 단위 전지 셀의 전극 손상이 크지 않고, 따라서, 공기와 연료의 직접 접촉을 방지하기 위한 매니폴드 밀봉이 필요하지 않다.
도 3에는 상기와 같이 구성된 본 발명의 연료전지들이 적층된 연료전지 스택의 일 실시예가 도시되어 있다. 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 단위전지 셀(400)과 셀 프레임(600)의 접합체, 분리판(100)을 교대로 적층하여 연료 전지 스택을 제조할 수 있다. 한편, 상기한 바와 같이, 본 발명의 연료 전지는 매니폴드 밀봉층을 포함하지 않기 때문에, 밀봉을 위한 가압 공정이 필요하지 않고, 밀봉 테스트를 위한 전처리 등도 필요하지 않기 때문에, 스택 제조 공정이 단순하고, 제조 비용도 저렴하다.
100 : 분리판, 120 : 연료 유로
140, 640 : 지지대, 200: 연료 매니폴드
300: 공기 매니폴드, 400: 단위 전지 셀
420 : 연료극, 440 : 전해질막
460 : 공기극, 500 : 밀봉층
600 : 셀 프레임, 620 : 공기유로
640 : 지지대, 700, 800: 집전체

Claims (9)

  1. 연료극, 전해질막 및 공기극을 포함하는 적어도 하나의 단위 전지셀;
    상기 공기극에 공기를 공급하기 위한 공기 매니폴드;
    상기 연료극에 연료를 공급하기 위한 연료 매니 폴드;
    상기 단위 전지셀을 감싸는 형태로 형성되며, 전체 크기가 단위 전지셀의 크기보다 크고, 그 일면의 가장자리에 상기 공기 매니폴드와 연결된 공기 유로가 형성된 적어도 하나의 셀 프레임; 및
    그 일면의 가장자리에 상기 연료 매니폴드와 연결된 연료 유로가 형성된 적어도 하나의 분리판을 포함하고, 상기 단위 전지셀의 외곽에서 셀 프레임 외곽까지의 거리가 1mm 내지 10cm이며,
    상기 셀 프레임에는 상기 공기 유로와 미연결된 연료 매니폴드가 형성되고, 상기 분리판에는 상기 연료 유로와 미연결된 공기 매니폴드가 형성된 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 평판형 고체 산화물 연료 전지는 셀 프레임과 분리판 사이가 개방되어 있는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 단위전지 셀과 셀 프레임은 유리 밀봉재 또는 브레이징을 이용하여 밀봉되는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 연료극과 분리판 사이에 연료극 집전체가 더 포함되는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 공기극과 분리판 사이에 공기극 집전체가 더 포함되는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유로 및 연료 유로는 단위 전지셀의 둘레를 감싸는 형태로 형성되는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 셀 프레임과 분리막 사이에 지지대를 더 포함하는 평판형 고체 산화물 연료 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 단위 전지셀은 연료극 지지체형 단위 전지인 평판형 고체 산화물 연료 전지.
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