JP4942334B2

JP4942334B2 - 燃料電池セルスタックにおける集電構造

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Publication number: JP4942334B2
Application number: JP2005346135A
Authority: JP
Inventors: 健児島津; 則光深水
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2005-11-30
Filing date: 2005-11-30
Publication date: 2012-05-30
Anticipated expiration: 2025-11-30
Also published as: JP2007149618A

Description

本発明は、複数の固体酸化物形燃料電池セルを一列に配列させた燃料電池セルスタックにおいて、隣接する燃料電池セル同士を電気的に接続する集電構造に関する。

固体酸化物形燃料電池の典型例においては、発電室内に燃料電池セルスタック（以下、「セルスタック」と称する場合がある）が配設されている。図５（ａ）は、発電室内におけるセルスタック１１０の従来例の概略断面図である。セルスタック１１０は、複数の柱状の燃料電池セル１０１を一列に配列させ各燃料電池セル間に設けられる集電体１０３により燃料電池セル同士を電気的に接続して構成される。セルスタック１１０の最端部に位置する燃料電池セルからは外部回路と電気的に接続するためのリード線が適宜の手段で引き出されている。各燃料電池セル１０１の下端部は、反応ガス（例えば、酸素含有ガスまたは水素リッチな燃料ガス）を収容した容器状のマニホールド１０２と接合されることにより固定される。

燃料電池セル間の集電構造は、燃料電池セル同士を電気的に確実に接続すると同時に燃料電池セル間における反応ガスの良好な流通性を確保する必要がある。斯かる要件を配慮した従来の集電構造として、特許文献１〜３に記載の弾性をもつ柔軟な集電体がある。

図５（ｂ）は、図５（ａ）のセルスタック１１０の断面図であり、従来の柔軟な集電体１０３が用いられている。集電体１０３は、断面図に示すように２枚の弾性変形可能な導電性の板部材の側縁を接合し中央に膨出部分を設けた形状である。各板部材は、弾性変形し易くしかつ反応ガスの流通性を確保するために、例えば網状に加工されている。斯かる集電体１０３を各燃料電池セル間に挟持させセルスタックの両端から押圧力を負荷した状態で適宜の固定手段（図示せず）により固定している。集電体１０３は弾性的に圧縮された状態で燃料電池セル間を電気的に接続する電気的接続を確実とするために集電体１０３と燃料電池セルとの間を導電性接着剤で接合する。

燃料電池セル１０１は、反応ガス通路である貫通孔１１２を穿設した柱状の支持体１１１の外周上に内側電極１１６、固体電解質層１１５、外側電極１１４を積層し、さらに外側電極１１４の反対側にあって内側電極１１６と導通するインターコネクタ１１３を設けている。１つの集電体１０３の一方の面はインターコネクタ１１３と、そして他方の面は外側電極１１４と電気的接続を形成している。
特開２００５−１９２３９号公報特開２００４−２２８０５０号公報特開２００３−２９７３９６号公報

図５（ａ）に示した従来の燃料電池セルスタックにおける集電構造は、発電時におけるインターコネクタの還元膨張による還元反りや、昇降温による各材料の熱膨張差によって集電体の剥離が生じることがある。特に、セルスタックの最端部に位置する燃料電池セルから取り出されるリード線には取扱い作業中種々のストレスが加わる上に運搬による振動の影響も受け易いために、最端部における集電体は特に剥離が生じやすい。集電体が剥離した箇所では接触抵抗が増大する。その結果、集電体と燃料電池セルとの接触抵抗にばらつきが生じると、電流の流れ易い箇所と流れ難い箇所ができ、このような偏りにより燃料電池セルの劣化が生じやすい。結果的にセルスタック全体の耐久性が低下することとなる。

さらに、燃料電池セルの発電中は、燃料電池セルの上端近傍の温度が７５０°Ｃに達することから、金属材料で形成される集電体がこのような高温に曝されると酸化が進行して抵抗が増大する。その結果、初期出力の低下、連続運転での出力低下を生じていた。

また、弾性変形する集電体を用いる場合は、セルスタック全体に押圧力を負荷する構造的に大掛かりな固定手段が必要であり、組み立てコスト及び部品コストがかかっていた。

以上の現状に鑑み、本発明は、燃料電池セルスタックの集電構造において、燃料電池セル間の電気的接続並びに最端部の燃料電池セルと外部回路との電気的接続において、集電体の剥離及び酸化による抵抗増大の問題を解消すると共に、確実かつ耐久性ある電気的接続を実現することを目的とする。さらに、セルスタック全体を押圧固定することを不要とし、コスト低減することを目的とする。

上記の目的を達成するべく本発明は、以下の構成を提供する。
（１）請求項１に係る燃料電池セルスタックにおける集電構造は、軸方向に貫通するガス流路孔を有する柱状の導電性の支持体上に積層された内側電極、固体電解質層及び外側電極を具備する固体電解質形燃料電池セルを複数個一列に配列させた燃料電池セルスタックにおける集電構造において、隣接する第１と第２の燃料電池セル同士の間を電気的に接続する中間集電体を有し、前記中間集電体の一方の端部が、前記第１の燃料電池セルにおける前記支持体の下端部に設けられた接合穴に軸方向に挿入され、導電性接着剤を介して前記支持体に接合され、かつ前記中間集電体の他方の端部が前記第２の燃料電池セルにおける前記外側電極に接合されていることを特徴とする。

（２）請求項２に係る燃料電池セルスタックにおける集電構造は、請求項１において、前記燃料電池セルの下端を固定したマニホールドを有し、前記中間集電体の他方の端部が前記マニホールドの内部空間を経由し該マニホールドと接合された状態で該マニホールドを貫通して外部へ取り出されていることを特徴とする。

（３）請求項３に係る燃料電池セルスタックにおける集電構造は、請求項１又は２において、前記中間集電体が耐熱性合金からなりかつ前記外側電極に接合される部分が板状であることを特徴とする。

・請求項１では、隣接する燃料電池セル間の集電構造として、中間集電体の一方の端部を第１の燃料電池セルの支持体の下端部に接合し、他方の端部を第２の燃料電池セルの外側電極に接合したので、内側電極との電気的接続がインターコネクタを介してではなく支持体を介して行われるため、インターコネクタの還元反り及び昇降温時の熱膨張差による中間集電体剥離の問題が解消される。この結果、接触抵抗の増大及びばらつきを防止でき、出力低下を防止できる。またインターコネクタも不要となり製造工程も簡素化されコストも低減される。さらに、中間集電体の一方の端部を支持体内部まで延在させるすなわち先端部分を挿入することにより、内側電極と導通する支持体との電気的接続を確実とし、結果的に内側電極との電気的接続を確実とする。また、支持体内部に延在させる長さが長いほど、燃料電池セルの機械的強度を補強すると共に、鉛直方向における電流密度をより均一とする効果がある。

また、中間集電体の一方の端部が支持体下端部と接合されているため、燃料電池セル上部よりも比較的低い温度領域に位置することとなる。これにより中間集電体の金属材料の酸化が抑制される。この結果、接触抵抗の増大及びばらつきを防止でき、出力低下を防止できる。

さらに、隣接する燃料電池セル間に従来配設していた弾性変形集電体が不要となるため、セルスタック全体の大掛かりな押圧固定手段が不要となる。これにより組み立てコスト及び部品コストが軽減される。

またさらに、隣接する燃料電池セル間に従来配設していた中間集電体が不要となるため、燃料電池セル間における反応ガスの流通性が格段に向上する。

・請求項２では、中間集電体の他方を内部空間を経てマニホールドと接合した状態で貫通させて取り出したので、中間集電体がマニホールドにより安定に固定される。中間集電体の一方の端部がマニホールド内に位置することにより、燃料電池セルの上端近傍よりも５０°Ｃ程度低い温度でかつ水素リッチな雰囲気（内側電極が燃料極の場合）となるので中間集電体の金属材料の酸化が抑制される。この結果、接触抵抗の増大及びばらつきを防止でき、出力低下を防止できる。

・請求項３では、中間集電体を耐熱性合金としたことにより酸化を抑制しかつ板状であることにより外側電極の表面との良好な電気的接続を実現できる。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態を説明する。
図１Ａは、燃料電池セルスタック１０の最端部における集電構造の実施形態を示す概略側断面図である。図１Ｂは、図１ＡのＡ断面図である。図１Ｃは、図１ＡのＢ断面図である。

図１Ａを参照すると、セルスタック１０は、複数の燃料電池セル１を一列に配列させて構成され、各燃料電池セル１の下端は、マニホールド２の上面のガラスシール部２３に封止状態で接合され固定されている。なお、１つのマニホールド２上に複数列のセルスタック１０が搭載される場合もある。

本明細書では説明の便宜上、複数の燃料電池セル１のうち最端部に位置するものを「端部燃料電池セル」と称することとする。端部燃料電池セル１ａは、集電体の接続形態及び発電機能において他の燃料電池セルと異なる点がある。

マニホールド２は、図示の例では直方体のケース部２１と上面のガラスシール部２３とからなる筐体形状であるが円筒形状でもよい。マニホールド２は内部空間に反応ガスを収容する。反応ガスは、燃料電池セル１の支持体１１を軸方向に貫通するガス流路孔１２を上方へ通過し、その間に発電反応が行われる。

例えば、支持体１１外周上の内側電極を燃料極とし、固体電解質層を介して積層された外側電極を空気極とする（別の例ではこの逆の形態もある）。この場合、支持体１１のガス流路孔１２には、水素リッチな燃料ガスを供給し流通させる一方、燃料電池セル１の周囲には空気（すなわち酸素含有ガス）を供給する。空気極で下記式（１）の電極反応を生じ、燃料極で下記式（２）の電極反応を生じることによって発電する。
１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻ → Ｏ^２− （固体電解質） …（１）
Ｏ^２− （固体電解質）＋Ｈ_２ → Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻…（２）

図１Ｂに示すように、最端部に位置する端部燃料電池セル１ａもまた扁平柱状の支持体１１と、支持体１１の内部の複数のガス流路孔１２と、支持体１１外周上の内側電極１６及び固体電解質層１５とを有するが、外側電極は不要であるため設けられていない。実際には、この端部燃料電池セル１ａは、セルスタック１０全体の発電性能には寄与しておらず、その支持体１１を用いてセルスタック１０から電流を取り出す役割を果たすのみである。端部燃料電池セル１ａは、発電に寄与しないので導電性板等に置き換えてもよい。

図１Ａに明示してはいないが、端部燃料電池セル１ａ以外の燃料電池セル１には外側電極１４が設けられている。図示の例では、隣接する燃料電池セル１同士は、インターコネクタ１３と外側電極１４の間に挿入された従来の集電体３を介して電気的に接続されている。燃料電池セル１の支持体１１は、導電性サーメット等の導電性材料からなるので、支持体１１と内側電極１６とは電気的に接続され、さらにインターコネクタ１３とも電気的に接続されている。

別の実施形態では、内側電極と支持体を同一材料で形成、すなわち内側電極を別個に設けず支持体１１自体を内側電極として用いる場合もある。

端部燃料電池セル１ａには、外部回路と電気的に接続するための端部集電体４が接続されている。端部集電体４の一方の端部４ａは、マニホールド２の内部空間において端部燃料電池セル１ａの支持体１１の下端部から挿入され、支持体１１の内部に適宜の長さだけ延在している。図１Ｂに示すように、端部集電体４は、外部回路へ接続される他方の端部へつながるリード線部４ｂ１の終端位置に幅方向に拡がる分岐基部４ｂ２を設け、分岐基部４ｂ２を起点として複数本の枝状部４ｂ３を分岐させて支持体１１の下端部直下まで延在させ、そして図１Ａ及び図１Ｃに示すように、隣接する反応ガス流路１２間に穿設された適宜の接合穴へ挿入されるように端部４ａが鉛直上方に曲げられている（図１ＣのＢ断面図参照）。なお、端部集電体４の端部４ａの形状は図示の例に限定されない。

好適には、端部集電体４の一方の端部４ａが、接合穴の内部で導電性接着剤により支持体１１と接合されることにより、確実な電気的接続と固定状態が得られる。

図示しないが、さらに簡易な形態として、端部集電体４の一方の端部４ａを支持体１１の内部に挿入せず、支持体１１の下端部に接合させるだけでもよい。

いずれにしても、端部集電体４と支持体１１の下端部（または下端部近傍の内部）との接合は、反応ガス流路１２の開口及び貫通孔を閉塞させないように行う。

さらに、端部集電体４の他方の端部へつながるリード線部４ｂ１は、マニホールド２の内部空間を経由し、マニホールド２のケース部２１の側壁に穿設された取り出し孔２４を貫通して外部へ取り出されている。取り出し孔２４はガラスシール等で封止されており、これにより端部集電体４はマニホールド２に接合された状態で安定に固定される。

端部集電体４は、マニホールド２に接合固定されているため、作業中の無理な力や運搬中の振動の影響を受けない。また、燃料電池セル上部よりも比較的低温のマニホールド内に位置しかつマニホールド内は水素リッチなガスが充填されるため、通常は金属材料である端部集電体４の酸化が抑制される。端部集電体４は、酸化抑制の点から耐熱性合金であることが好適である。

なお、図１Ａにおいて、セルスタックのもう一方の最端部に位置する端部燃料電池セル１ｂについては、外側電極１４が設けられている。端部燃料電池セル１ｂに対する端部集電体４の接続形態は、上記の端部燃料電池セル１ａに対するそれと同様であり、その支持体から電流が取り出されている。この端部燃料電池セル１ｂは、端部燃料電池セル１ａと異なりセルスタック１０の発電性能に寄与している。

図２は、端部集電体４の別の実施形態を示す図である。図１Ａの形態と異なる点は、端部集電体４のリード線部４ｂ１がマニホールド２の上面のガラスシール部２３から取り出されていることである。この形態では、マニホールド２のケース部２１に取り出し孔を穿設してシールする必要がなく、燃料電池セル１を固定するガラスシール部２３を利用して端部集電体４も固定することができる。

次に、図３Ａは、燃料電池セルスタック１０の最端部における集電構造の別の実施形態と、隣接する２つの燃料電池セル１の間の集電構造の実施形態とを示す概略側断面図である。

図３Ｂは、図３ＡのＣ断面図であり、燃料電池セルスタック１０の最端部に位置する端部燃料電池セル１ａとそれに続く２つの燃料電池セル１、端部集電体５及び中間集電体６を含む概略横断面図である。図３Ｃは、図３ＡのＤ１断面図である。図３Ｄは、図３ＡのＤ２断面図である。

先ず、図３Ａ及び図３Ｂを参照してセルスタック１０の最端部における集電構造の別の実施形態について説明する。
図３Ａにおける端部燃料電池セル１ａに接続された端部集電体５において、前述の図１Ａに示した端部集電体４と異なる点は、端部集電体５の一方の端部５ａが端部燃料電池セル１ａの外側電極１４に接合されている点である。端部集電体５のリード線部５ｂはマニホールド２内に位置しており、その一方の端部５ａが端部燃料電池セル１ａの外側電極１４側の面に沿うように鉛直上方に曲がり、マニホールド２の上面のガラスシール部２３を貫通してさらに上方に延びている。ガラスシール部２３を貫通する部分は封止状態で接合固定されている。

図３Ｂに示すように、最端部に位置する端部燃料電池セル１ａは、扁平柱状の支持体１１を有し、支持体１１の内部には軸方向に複数のガス流路孔１２が穿設されている。支持体１１外周上には、内側から外側へ向かって内側電極１６、固体電解質層１５が積層され、さらに前述の図１Ａの形態とは異なり固体電解質層１５上に外側電極１４が設けられている。これは、端部集電体５が外側電極１４から電流取り出しを行う形態となっているためである。この形態では、端部燃料電池セル１ａもセルスタック１０の発電性能に寄与している。

なお、図示の例では、後述する中間集電体６がインターコネクタを用いない形態であるので、いずれの燃料電池セル１にもインターコネクタは設けられていない。

端部集電体５は、酸化抑制の点から耐熱性合金であることが好適である。また外側電極１４と接合する部分５ａについては、外側電極１４と面的に接触させて確実な電気的接続を得る上で板状とすることが好適である。さらに、導電性接着剤により外側電極１４と接合することが好適である。端部集電体５において外側電極１４と接合する部分５ａの具体的形状としては、例えば、後述する図３Ｄに示す中間集電体６と同様の形状を適用することが好適である。

端部集電体５の他方の端部へつながるリード線部５ｂは、マニホールド２のケース部２１に穿設した貫通孔２４を貫通し、ガラスシール等により封止された状態でマニホールド２と接合され固定されている。これは、図１Ａの端部集電体４と同様である。また別の形態として、図２に示した形態のように、端部集電体５のリード線部５ｂをマニホールド２の上面のガラスシール部２３から取り出してもよい。

なお、図３Ａにおいて、セルスタックのもう一方の最端部に位置する端部燃料電池セル１ｂについては、前述の図１Ａに示した端部集電体４を用いてその支持体から電流が取り出されている。

次に、図３Ａ〜図３Ｄを参照して隣接する２つの燃料電池セル１同士の間の集電構造について説明する。なお、本明細書では、隣接する２つの燃料電池セル１同士の間を電気的に接続する集電体を「中間集電体」と称している。
図３Ａにおいて隣接する任意の２つの燃料電池セル１のうち、左側のものを「第１の燃料電池セル」、右側のものを「第２の燃料電池セル」として説明する。

中間集電体６の一方の端部６ｃは、マニホールド２の内部空間において第１の燃料電池セルの支持体１１の下端部から挿入され、支持体１１の内部に適宜の長さだけ延在している。
なお、別の簡易な形態では、中間集電体６の一方の端部６ｃが、支持体１１の下端部から挿入されず下端部に接合されるだけでもよい。

図３Ｂに示すように、中間集電体６は、第１の燃料電池セルと第２の燃料電池セルをマニホールド２内で連結する連結部６ｂ１の一端において幅方向に拡がる分岐基部６ｂ２を設け、分岐基部６ｂ２を起点として複数本の枝状部６ｂ３を分岐させて第１の燃料電池セルの支持体１１の下端部直下まで延在させ、そして隣接する反応ガス流路１２間に穿設された適宜の接合穴へ挿入されるように端部６ｃが鉛直上方に曲げられている（図３ＣのＤ１断面図参照）。中間集電体６の端部６ｃの形状は図示の例に限定されない。

好適には、中間集電体６の一方の端部６ｃが、接合穴の内部で導電性接着剤により支持体１１と接合されることにより、確実な電気的接続と固定状態が得られる。

中間集電体６の他方の端部６ａは、前述の端部集電体５の端部５ａと同様に、マニホールド２の内部空間を経由してマニホールド２の外部に取り出され、第２の燃料電池セルの外側電極１４に接合されている。端部６ａは、連結部６ｂ２の他端から第２の燃料電池セルの外側電極１４側の面に沿うように鉛直上方に曲がり、マニホールド２の上面のガラスシール部２３を貫通してさらに上方に延びている。ガラスシール部２３を貫通する部分は封止状態で接合固定されている。

図３ＤのＤ２断面図は、中間集電体６の端部６ａの形状の一例を示している。中間集電体６において燃料電池セル１の外側電極１４と接合される端部６ａは、中央に延びる主幹部６ａ１の両側から水平方向に複数の枝部６ａ２が延在する形状である。このように外側電極１４を全体的に被覆することにより抵抗分布を均一としている。さらに、導電性接着剤により接合することが好適である。また、端部６ａは、外側電極１４と面的に接触させて確実な電気的接続を得る上で板状であることが好適である。中間集電体６の端部６ａの形状は図示の例に限定されない。中間集電体６は、酸化抑制の点から耐熱性合金であることが好適である。

図４Ａ及び図４Ｂは、中間集電体６の形状の別の例を示す側面図及び正面図である。この例では、中間集電体６を外側電極１４に対してより確実に固定するために、幾つかの枝部６ａ２の先端を延長させて燃料電池セル１の周囲をかしめる部分６ｄを設けている。

燃料電池セルスタックの端部における集電構造の実施形態を示す概略側断面図である。図１ＡのＡ断面図である。図１ＡのＢ断面図である。端部集電体４の別の実施形態を示す図である。燃料電池セルスタックの端部における集電構造の別の実施形態、並びに、隣接する２つの燃料電池セル同士の間の集電構造の実施形態を示す概略側断面図である。図３ＡのＣ断面図である。図３ＡのＤ１断面図である。図３ＡのＤ２断面図であり、中間集電体の形状の一実施例を示す側面図である。中間集電体の形状の一実施例を示す正面図である。発電室内におけるセルスタック１１０の従来例の概略断面図である。

符号の説明

１燃料電池セル
１ａ、１ｂ端部燃料電池セル
２マニホールド
３集電体
４、５端部集電体
６中間集電体
１０燃料電池セルスタック
１１支持体
１４外側電極
１５固体電解質層
１６内側電極

Claims

軸方向に貫通するガス流路孔を有する柱状の導電性の支持体上に積層された内側電極、固体電解質層及び外側電極を具備する固体電解質形燃料電池セルを複数個一列に配列させた燃料電池セルスタックにおける集電構造において、
隣接する第１と第２の燃料電池セル同士の間を電気的に接続する中間集電体を有し、
前記中間集電体の一方の端部が、前記第１の燃料電池セルにおける前記支持体の下端部に設けられた接合穴に軸方向に挿入され、導電性接着剤を介して前記支持体に接合され、かつ
前記中間集電体の他方の端部が前記第２の燃料電池セルにおける前記外側電極に接合されていることを特徴とする燃料電池セルスタックにおける集電構造。
前記燃料電池セルの下端を固定したマニホールドを有し、
前記中間集電体の他方の端部が前記マニホールドの内部空間を経由し該マニホールドと接合された状態で該マニホールドを貫通して外部へ取り出されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セルスタックにおける集電構造。
前記中間集電体が耐熱性合金からなりかつ前記外側電極に接合される部分が板状であることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セルスタックにおける集電構造。