KR100429466B1 - 음향기용고중량폴리프로필렌수지조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 주성분으로 폴리프로필렌중합체 30∼80 중량%와 보조성분으로 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 1∼20 마이크로미터인 탄산칼슘 10∼60 중량%, 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 10 마이크로미터 미만인 황산바륨 10∼60 중량%를 함유함을 특징으로 하는 음향특성과 강도가 우수한 음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물
본 발명은 음향특성 및 강성이 우수한 고중량의 음향기용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다. 더욱 상세하게 말하면, 본 발명은 폴리프로필렌 수지를 주성분으로 하는 고중량의 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 본 조성물은 몇가지 무기 필러를 충전제로 첨가하여 컴파운딩(Compounding) 혹은 니딩(Kneading)으로 제조하며, 고비중의 성질을 가짐으로써 음향특성과 강성이 뛰어난 음향기용 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리프로필렌 수지는 기계적 강도와 화학적 특성, 그리고 가공특성이 우수해서 여러가지 목적의 전기제품이나 자동차 부품 등의 사출 성형품에 사용되고 있다. 여기에 폴리프로필렌 수지 고유의 강도, 내열특성 등을 강화하기 위해서 여러가지 종류의 무기충전제를 첨가하는 연구가 계속되어 왔으나, 이를 스피커 판넬이나 스피커 박스용 재료로 사용하기 위해서는 물성을 저하시키지 않으면서 음향특성을 향상시키는 기술이 필요하다.
일반적인 범용 스피커 캐비네트(Cabinet)의 경우 대부분 전면을 플라스틱 수지 사출물로 사용하고 있으며, 부스터(Booster) 스피커 또는 서라운드 스피커의 경우 대부분 스피커 캐비네트 전체를 사출물로 적용하고 있으나, 스피커의 사이즈가 커질수록 금형가공비 및 금형 감가 삼각비의 증가, 사출의 어려움 등의 이유로 인하여 아직까지 적용이 활발하게 이루어지지는 못하고 있는 형편이다. 하지만 목재 대비 디자인과 성형이 자유롭고 상대적으로 원가도 낮다는 잇점이 있어 플라스틱 사출물의 스피커 재질 적용은 여러가지 면에서 그 연구의 대상이 될 수 있다.
스피커 캐비네트의 재질 선정시 기본적으로 고려되어야 하는 재질의 특징은 첫째로 중량적인 안정감이며, 이는 스피커의 내부에서 발생하는 진동 및 압력에 민감하게 반응하지 않도록 비중이 높은 것을 의미한다. 또한 이러한 중량적 안정감은 일반적으로 재질이 높은 강성을 가질 수 있도록 해 주는데, 이로 인해 스피커 내부에서 발생하는 음파에 의한 진동과 충격을 받은 후 재료가 탄성 변형, 회복되는 반응에 의해 생길 수 있는 뜻하지 않는 반동이나 음의 찌그러짐을 방지할 수 있다.
이러한 중량적 안정감과 강성과는 상반되는 요소가 스피커 재료로서는 또한 필요하게 되는데 이것은 스피커에서 발생할 수 있는 진동이나 압력에 의한 공명현상을 제거할 수 있는 흡음효과이다. 이러한 흡음효과는 감쇄율이라고 표현할 수 있으며 댐핑 레이시오(Damping Ratio)로 나타낼 수 있다. 댐핑 레이시오가 높은 재료는 낮은 재료에 비해 감쇄율이 크며 따라서 음의 공명을 효과적으로 저지, 스피커의 음질을 유지시켜 줄 수 있다.
위와 같은 효과를 갖는 재질의 개발을 위해서 여러 가지 방법이 제안되어 왔다. 일본의 한 특허(일본 공개특허공보 소61-188438호)에서는 곡분과 각종 무기 필러(탄산칼슘이나 마이카, 황산바륨)를 폴리프로필렌에 혼합, 사용하는 방법이 제안되었으나 비중이 그다지 높지 못해 중량적인 안정감이 떨어지고 곡분의 존재로 인해 고온 가공이 어려워지고 내열성이 저하되는 단점이 있다. 또한 일본 공개특허공보 소60-238341호에서는 폴리프로필렌에 마이카(Mica)와 탄산칼슘 혹은 마이카와 황산바륨 등을 혼합 사용해서 내열성을 높이고 충격강도를 보완한 예가 있으나 강성이 충분하지 못하고 가공이 용이하지 못하다는 어려움이 있다.
폴리프로필렌에 각종 무기물의 첨가와 더불어 충격강도의 향상을 위해 고무(EPR Rubber)나 이피디엠(EPDM : 에틸렌 프로필렌 다이엔 공중합체)등을 첨가하는 연구도 여러 곳에서 발견되나(유럽 특허공보 EP-265076호, 일본특허공보 소60-58459호, 소63-95252호, 소60-60154호) 고무나 이피디엠을 첨가하는 경우 가격이 상승하고 강성이 저하되는 문제점을 안고 있다.
이에 본 발명자들은 중량감과 강성을 가지면서 아울러 감쇄율도 높은 폴리프로필렌 수지 조성물을 만들 수 있는 방법을 찾기 위해 노력한 결과, 무기필러인 탄산칼슘(CaCO3)과 황산바륨(BaSO4)을 폴리프로필렌에 적정량 혼합할 경우 우수한 음향특성을 갖는 수지 조성물의 제조가 가능하다는 사실을 확인, 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 중량적인 안정감과 높은 강성을 가지며, 아울러 감쇄율도 우수한 폴리프로필렌 복합수지 조성물을 제공하는 것이다. 즉 주성분으로 폴리프로필렌중합체 30∼80 중량%와 보조성분으로 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 1∼20 마이크로미터인 탄산칼슘 10~60 중량%, 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 10 마이크로미터 미만인 황산바륨 10∼60 중량%를 함유함을 특징으로 하는 음향특성과 강도가 우수한 음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는 것이다.
이하, 본 발명을 설명하면 다음과 같다.
좀더 구체적으로 설명하면 (p)의 폴리프로필렌은 결정성 폴리프로필렌 단독 중합체 또는 에틸렌, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 4-메틸펜텐-1, 1-헵텐, 1-옥텐 및 1-데켄으로 이루어진 그룹중에서 선택된 화합물 하나 이상 또는 둘 이상의 혼합물과 주성분인 폴리프로필렌과의 결정성 공중합체가 본 발명에서 사용되는 폴리프로필렌 수지로서 예시되나 특별한 제한은 없으며 용융지수(MI)는 1∼50g/10분(ASTM D1238, 230℃)이다. 용융지수가 1g/10분 이하의 경우 성형성이 저하되어 생산성이 떨어지고 50g/10분 이상의 경우 충격강도가 급격히 저하되는 문제점이 있다.
본 발명에서 사용되는 (A)의 탄산칼슘은 시판품으로 사용될 수 있으며 CaCO3의 화학조성을 갖고 순도 95% 이상이며 평균 입자 사이즈는 1∼20 마이크로미터(㎛)인 것이 적당하다. 순도가 95% 이하일 경우 MgCO3, SiO2등의 불순물로 인한 외관불량 및 물성저하의 위험이 있으며, 평균입자 사이즈 1㎛ 미만의 경우 강성 저하 및 분산에 어려움이 따르고 20㎛ 이상의 경우에는 충격강도 등의 물성 저하가 발생할 수 있다.
(B)의 황산바륨은 BaSO4의 화학 조성을 갖는 것으로서 순도 95% 이상이며, 평균 입자 사이즈는 10㎛ 미만의 것이 적당하다. 순도가 95% 미만이 되면 불순물의영향으로 충격강도의 저하나 외관불량을 가져올 수 있으며 평균 입자 사이즈가 10㎛ 이상의 경우엔 충격강도의 급격한 저하가 생길 수 있다.
위의 무기충전제는 혼합 사용하며 가장 바람직한 조성비율은 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 100중량%에 대해, 폴리프로필렌 수지 40∼70 중량%, 탄산칼슘 10∼45 중량%, 황산바륨 10∼45 중량%를 혼합 사용하는 경우에 얻을 수 있다.
폴리프로필렌 수지 조성물 전체 100중량에 대해 무기충전물의 함유량이 70 중량%를 초과하는 경우에는 충격강도 등의 기계적 물성이 저하하고 감쇄율이 줄어드는 문제점이 생기며 20 중량% 미만의 경우에서는 강성 및 중량적 안정감을 얻을 수 없다. 또한 (B) 함유량이 (A)의 함유량에 비해 상대적으로 높아지면 감쇄율 및 중량감은 상대적으로 상승하나 강성과 분산성이 저하하고, (B)의 함유량이 (A)에 비해 상대적으로 낮아지면 상대적 강성은 상승하나, 감쇄율과 중량감은 감소하게 된다.
본 발명 조성물의 제조방법에 대해서는 특별한 제한이 없고, 종래 폴리프로필렌 수지 조성물의 제조에 사용되고 있는 방법을 이용하는 것이 가능하고, 또 폴리프로필렌 수지, 탄산칼슘, 황산바륨을 투입하는 순서는 원하는 대로 자유롭게 선택하는 것이 가능하다. 예를 들면, 소정량의 (P), (A), (B) 성분 및 필요에 맞게 사용되는 각종 첨가 성분을 니더, 롤, 밤바리 믹서 등의 혼련기와 1축 혹은 2축 압출기 등에 한번 투입하여 혼련하는 것에 의해 제조가 가능하다.
상기와 같은 본 발명은 무기충전제의 일종인 탄산칼슘과, 황산바륨을 사용하여 중량적 안정감이 우수하고 강성이 높으며 아울러 댐핑 레이시오로 나타낼 수 있는 감쇄율이 높아 음향 특성이 뛰어난 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물이다. 이 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물은 기존의 일반 폴리프로필렌이나 다른 무기충전제를 사용한 폴리프로필렌 수지 조성물 대비 음향 특성이 뛰어난 장점을 가지며, 따라서 본 발명의 조성물은 스피커 캐비네드나 진면을 제조하는 데에 유용하게 사용될 수 있으며 아울러 중량감이 필요한 전기/전자 용품, 부품이나 자동차용 부품, 그리고 건축자재 등에 사용하기에 적당한 특징을 가진다.
이하, 본 발명을 실시예를 통하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시예에서 사용된 측정방법들은 하기와 같다.
(1) 비 중
ASTM D792에 의거 측정했다.
(2) 강성 및 댐핑 레이시오(Damping Ratio)
실험은 상온에서 시편을 사출 게이트 부가 지그(jig)쪽으로 향하도록 고정한 후 충격용 망치(Impact Hammer)로 가진하였으며, 출력(Output) 신호는 시편에 매스(Mass) 효과를 없애기 위해 레이저 센서를 사용, 비접촉으로 측정하였으며, 레이저 센서로부터 변위 신호를 얻어 시간 신호(Time Signal) 및 FRF(Frequent Response Function)을 측정하였다.
2-1. 강성의 계산
위의 실험으로부터 구한 고유 진동수 및 재질의 특성을 이론식에 대입하여 영탄성계수(E : Young's Modulus)를 구하며, 구한 E값으로부터 재질의 강성(K :Stiffness)을 구할 수 있다. 일반적으로 한 쪽이 완전히 고정된 캔티레버(Cantillver)의 고유 진동수는 다음 식(1)에 의해 구할 수 있다.
이로부터 아래의 식 (2)을 이용, 재료의 강성 K를 구한다.
2-2. 댐핑 레이시오(Damping Ratio)의 계산
댐핑 레이시오는 아래의 식 (3)으로 구하였다.
(3) 굴곡 탄성률(Flexural Modulus)
ASTM D790에 의거 측정했다.
(실시예 1∼5, 비교예 1∼6)
실시예 및 비교예 모두 믹서 혼련기(신화공업 SSM-75)를 사용하여 2000 rpm으로 5분간 혼련시킨 후, 이축 압출 성형기(이께가이 PCM30)을 사용하여 스크류 회전 수 240 rpm, 1차 호퍼 피딩 속도 30 rpm으로 하였으며 압출기의 온도 분포는 1차 호퍼에서 부터 다이순으로 100/140/180/190/190/200/200/200℃로 설정하여 펠렛을 제조하였다. 아래의 표 1에 실시예 및 비교예의 성분을 나타내었다.
[표 1]
위의 비교예에 있어서 약호는 다음의 내용을 의미한다.
C : 탈크(평균 입자크기 10㎛, 판상형)
D : EPM(밀도 0.86g/㎤, 무니 점도(Mooney Viscosity) 24 ML1+4(100℃), 프로필렌 함량 26 중량%)
E : 목분( 150 mesh 분쇄품)
실시예와 비교예에서 나타난 조성물들은 제조 후 80℃에서 2시간 이상 건조시킨 후, 이를 삼성클뢰크너 FCM-110(형체력 = 110톤) 사출기를 이용하여 사출온도는 피딩 호퍼부에서 노즐 순으로 30/180/200/200/20℃, 금형 온도는 60℃, 사출압력은 60∼100 bar로 사출성형하여 물성 측정용 성형품을 제작하였다. 각 물성을 측정한 결과는 아래의 표 2와 같다.
[표 2]
실시예 1∼5에 A나 B를 혼합 사용할 경우의 결과를 보였다. 전반적으로 중량적 안정감, 강성, 댐핑 레이시오, 굴곡탄성률에서 고르게 우수한 결과를 보인다. 이중 종합적으로 가장 우수한 물성을 보이는 것은 실시예 1이다.
일반 폴리프로필렌 단독의 경우인 비교예 1과 비교해 보면 실시예가 비교예 대비 감쇄율 이외의 모든 물성이 우수한 것을 확인할 수 있다. 또한 비교예 2와 3에 나타난 탄산칼슘과 황산바륨을 단독 40 중량%씩 첨가한 경우와 비교해 볼 때 강성과 댐핑 레이시오 모두 우수하다. 폴리프로필렌에 탈크를 단독 40 중량% 첨가한 경우인 비교예 4의 경우는 강성이 높은 반면 상대적으로 감쇄율이 많이 떨어지며 특히 충격강도의 저하가 심한 문제가 발생한다.
비교예 5는 폴리프로필렌에 고무(EPM)를 40 중량%를 비교예 6은 목분을 40 중량%를 각기 첨가한 경우를 보인다. 위의 표 2에 보이는 결과와 같이 비교예 5의 경우에는 고무 고유의 성질에서 예측할 수 있듯이 감쇄율이 다른 경우 대비 상대적으로 무척 높은 것을 알 수 있으나 강성의 급격한 저하가 문제점으로 발생한다. 목분이 첨가된 비교예 6의 경우는 비교적 고른 물성을 보이나 목분을 사용하는 경우 흐름성이 급격히 저하하고 온도의 영향을 많이 받으며 폴리프로필렌과의 상용성에도 어려움이 많다는 문제점이 있어 결국 흐름성에 영향을 거의 미치지 않으며 온도의 영향도 적고 폴리프로필렌과의 계면 접착력도 비교적 우수한 탄산칼슘이나 황산바륨의 무기충전제를 첨가하는 것이 음향 특성을 가지는 스피커용 소재로는 가장 바람직하다.

Claims (3)

  1. 주성분으로 결정성 폴리프로필렌 단독 중합체는 결정성 폴리프로필렌 단독 중합체 또는 에틸렌, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 4-메틸펜텐-1, 1-헵텐, 1-옥텐 및 1-데켄으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 화합물 하나 또는 둘 이상의 혼합물과 주성분인 폴리프로필렌과의 결정성 공중합체 30∼80 중량%와 보조성분으로 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 1∼20 마이크로미터인 탄산칼슘 10∼60 중량%, 순도 95% 이상, 평균입자 사이즈는 10 마이크로미터 미만인 황산바륨 10∼60 중량%를 함유함을 특징으로 하는 음향특성과 강도가 우수한 음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물
  2. 제 1항에 있어서, 폴리프로필렌 중합체 40~70 중량%, 탄산칼슘 10~45 중량%, 황산바륨 10∼45 중량%를 함유함을 특징으로 하는 음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 폴리프로필렌 중합체는 용융지수(MI)가 1~50g/10분임을 특징으로 하는 음향기용 고중량 폴리프로필렌 수지 조성물
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