JP3356364B2 - ポリオレフィン系樹脂組成物 - Google Patents

ポリオレフィン系樹脂組成物

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武純 西尾
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、剛性、耐熱性およ
び耐衝撃性のバランスに優れ、成形性および外観も同時
に優れたポリオレフィン系樹脂組成物に関するものであ
る。さらに詳しくは、樹脂製の自動車内装用部品に好適
な、剛性、耐熱性および耐衝撃性のバランスに優れ、ま
た成形性および外観も同時に優れたポリオレフィン系樹
脂組成物に関するものである。
【0002】
【従来の技術】結晶性ポリプロピレン樹脂は、剛性、耐
熱性に優れているが、自動車用途を始め家電、雑貨、フ
ィルムなどの製品分野に幅広く用いられている。しか
し、結晶性ポリプロピレン樹脂は耐衝撃性に劣るため、
まだその使用範囲には限りがあり、市場の要求を満足し
ていないのが現状である。従来の耐衝撃性の改良方法の
技術としていくつかの方法がとられており、その代表的
なものとして、1つは結晶性ポリプロピレン樹脂をプロ
ピレン−エチレンをブロック共重合化する方法、1つは
結晶性ポリプロピレン樹脂にエチレン−α−オレフィン
共重合体ゴムを配合する方法である。該方法を用いて得
られた結晶性ポリプロピレン樹脂または結晶性ポリプロ
ピレン樹脂組成物は自動車用バンパーおよびインストル
メントパネルなどの自動車内装用材料の用途に用いられ
ており、さらに剛性と耐熱性を同時に改良するため、タ
ルクなどの無機フィラーが配合された結晶性ポリプロピ
レン樹脂組成物が用いられている。しかしながら該結晶
性ポリプロピレン樹脂組成物は、剛性と耐衝撃性は優れ
るが、その反面、ゴムおよび無機フィラー(タルク)を
多量添加することにより流動性が低下し成形が困難とな
り、成形品のフローマークやウエルドが目立ち外観が優
れず、および成形品の重量が重くなるという問題点が残
っている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、剛
性、耐熱性および耐衝撃性のバランスに優れ、また成形
性および外観も同時に優れたポリオレフィン系樹脂組成
物を提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は下記の構成を有
する。 (1)アイソタクチックペンタット分率(I5)が0.
96以上、Mw/Mn(Q値)が6以下のプロピレン単
独重合部分およびプロピレン−エチレン共重合部分から
なる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体
(イ)が78〜88重量%、エチレン−プロピレン共重
合体ゴム(ロ)が1〜5重量%、エチレン含有量70〜
90重量%のエチレン−ブテン−1共重合体ゴム(ハ)
が1〜5重量%、平均粒子径2μm以下のタルク(ニ)
が10〜2重量%よりなるポリオレフィン系樹脂組成
物。
【0005】(2)前記エチレン−プロピレン共重合体
ゴム(ロ)がエチレン含有量70〜80重量%、ムーニ
ー粘度ML1+4(100℃)10〜30である(1)項
記載のポリオレフィン系樹脂組成物。
【0006】(3)前記エチレン−プロピレン共重合体
ゴム(ロ)とエチレン−ブテン−1共重合体ゴム(ハ)
との重量%比が1:1〜3:1である(1)項記載のポ
リオレフィン系樹脂組成物。
【0007】(4)メルトフローレートが25g/10
分以上、比重が0.96から0.98、引張強度が29
MPa以上、引張伸び率が200%以上、曲げ弾性率が
2500MPa以上、曲げ強度が40MPa以上、アイ
ゾット衝撃強度が75J/m以上および熱変形温度が7
5℃以上であることからなる(1)項記載のポリオレフ
ィン系樹脂組成物。
【0008】
【発明の実施の形態】以下具体的に説明する。本発明の
組成物で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体(イ)は、アイソタクチックペンタット分率
(I5)が0.96以上、Mw/Mn(Q値)が6以下
のプロピレン単独重合部分およびプロピレン−エチレン
共重合部分からなる結晶性プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体である。アイソタクチックペンタット分率
(I5)が0.96を大きく下回る、またはMw/Mn
(Q値)が6を大きく超えるプロピレン単独重合部分お
よびプロピレン−エチレン共重合部分からなる結晶性プ
ロピレン−エチレンブロック共重合体を用いたポリオレ
フィン系樹脂組成物は得られる成型品の剛性および耐熱
性の点で好ましくない。該アイソタクチックペンタット
分率(I5)は、分子内立体規則性の指標であり、NM
Rにより測定できることが例示できる。
【0009】該Mw/Mn(Q値)は、GPC法により
測定できることが例示できる。該結晶性プロピレン−エ
チレンブロック共重合体は、本発明のポリオレフィン系
樹脂組成物を高流動化し、該ポリオレフィン系樹脂組成
物を射出成形に用いた時の成形サイクルを短縮する点
で、メルトフローレート(230℃、21.18N荷
重)が30〜70g/10分のものが好ましい。該結晶
性プロピレン−エチレンブロック共重合体の製造方法
は、重合触媒として少なくともマグネシウム原子、チタ
ン原子、ハロゲン原子および多価カルボン酸エステルを
含む固体触媒、有機アルムニウム化合物、並びに電子供
与性化合物を用いて得られる高立体規則性触媒を用い、
公知のスラリー重合法により重合する製造方法が例示で
きる。
【0010】本発明の組成物で用いるエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(ロ)は、特に限定するものではない
が、耐衝撃性の向上およびポリオレフィン系樹脂組成物
での分散の点でムーニー粘度ML1+4(100℃)が1
0〜30のエチレン−プロピレン共重合体ゴムが好まし
く、更に耐衝撃性の向上の点でエチレン含有量が70〜
80重量%のエチレン−プロピレン共重合体ゴムが好ま
しい。
【0011】本発明に用いるエチレン−ブテン−1共重
合体ゴム(ハ)は、エチレン含有量70〜90重量%の
エチレン−ブテン−1共重合体ゴムであり、耐衝撃の点
でメルトフローレート(190℃、21.18N荷重)
が1〜20g/10分のエチレン−ブテン−1共重合体
ゴムが好ましい。エチレン含有量が70重量%を大きく
下回るエチレン−ブテン−1共重合体ゴムを用いたポリ
オレフィン系樹脂組成物は、得られる成型品の剛性が優
れず、エチレン含有量が90%を大きく超えるエチレン
−ブテン−1共重合体ゴムを用いたポリオレフィン系樹
脂組成物は、得られる成型品の耐衝撃性が優れない。
【0012】本発明の組成物に用いるタルク(ニ)は、
耐衝撃性をほとんど低下させることなく剛性を向上させ
る点で平均粒子径2μm以下のタルクである。
【0013】本発明のポリオレフィン系樹脂組成物は結
晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体(イ)が7
8〜88重量%、エチレン−プロピレン共重合体ゴム
(ロ)が1〜5重量%、エチレン−ブテン−1共重合体
ゴム(ハ)が1〜5重量%、平均粒子径2μm以下のタ
ルク(ニ)が10〜12重量%からなり、該エチレン−
プロピレン共重合体ゴムが1重量%を大きく下回る組成
物は、耐衝撃性が優れず、5重量%を大きく超える組成
物は、剛性および耐熱性、流動性、成形サイクル、並び
に成形品の外観(フローマークが生じるため)が優れ
ず、さらに該エチレン−ブテン−1共重合体ゴムが1重
量%を大きく下回る組成物は耐衝撃性が優れず、5重量
%を大きく超える組成物は、剛性および耐熱性、流動
性、成形サイクル、並びに成形品の外観(フローマーク
が生じるため)が優れない。
【0014】本発明の組成物に用いるエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(ロ)およびエチレン−ブテン−1共
重合体ゴム(ハ)は同様の目的で用いるが、特に該エチ
レン−ブテン−1共重合体ゴム(ハ)は該エチレン−プ
ロピレン共重合体ゴム(ロ)と比較して、組成物の剛性
および耐熱性の低下を少なくすることができるが、逆に
耐衝撃性の向上効果にやや劣るためと該エチレン−プロ
ピレン共重合体ゴム(ロ)と併用することで組成物の物
性(剛性、耐熱性および耐衝撃性など)を制御すること
ができ、好ましくは該エチレン−プロピレン共重合体ゴ
ム(ロ)とエチレン−ブテン−1共重合体ゴム(ハ)と
の重量%比が1:1〜3:1である。
【0015】本発明のポリオレフィン系樹脂組成物にあ
っては、本発明の効果を阻害しない範囲で、必要に応じ
て適宜に、酸化防止剤、帯電防止剤、着色剤(顔料)、
造核剤、スリップ剤、離型剤、難燃剤、紫外線吸収剤、
耐候剤、可塑剤、ラジカル発生剤などの各種添加剤の1
種以上を配合することができる。
【0016】本発明のポリオレフィン系樹脂組成物の製
造方法(ブレンド方法)は、通常用いられる粉体状や粒
体状の物質のブレンド方法を適用することができる。例
えば、本発明に用いられる各成分の所定量と安定剤、着
色剤とをリボンブレンダー、タンブラーミキサー、ヘン
セルミキサー(商品名)、スーパーミキサーなどで撹伴
混合し、ロール、バンバリーミキサー、ラボプラストミ
ル、一軸または二軸混練押出機などで溶融温度150℃
〜300℃、好ましくは180℃〜250℃で溶融混練
ペレタイズする方法を例示することができる。かくして
得られた本発明のポリオレフィン系樹脂組成物は、射出
成形、押出成形、真空成形、圧空成形などの各種成形法
により種々の成形品の製造に供することができるが、な
かでも射出成形による成形品の製造が好ましい。
【0017】
【実施例】以下、実施例および比較例によって本発明の
組成物を具体的に説明するが本発明はこれによって限定
されるものではない。実施例および比較例における組成
物に用いられる各成分はつぎに示すように略記する。 (イ)結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体: PP−1:メルトフローレート(230℃ 、21.1
8N荷重)が35g/10分、アイソタクチックペンタ
ッド分率が0.965、Q値が5.6のプロピレン単独
重合部分、エチレン含有量が5.3重量%。 (イ′)結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合
体: PP−2:メルトフローレート(230℃ 、21.1
8N荷重)が36g/10分、アイソタクチックペンタ
ッド分率が0.955で、Q値が10.6のプロピレン
単独重合部分、エチレン含有量が5.1重量%。 (ロ)エチレン−プロピレン共重合体ゴム: EPR−1:エチレン含有量が78重量%、ムーニー粘
度がML1+4(100℃)=24 EPR−2:エチレン含有量が57重量%、ムーニー粘
度がML1+4(100℃)=65 EPR−3:エチレン含有量が77重量%、ムーニー粘
度がML1+4(100℃)=63 (ハ)エチレン−ブテン−1共重合体ゴム: EBR−1:エチレン含有量が80重量%、メルトフロ
ーレートが(190℃、2.16kg荷重)3.7g/
10分 (ニ)タルク: タルク−1:平均粒子径が1.3μm
【0018】(実施例1〜3、比較例1〜8) 各成分を表1に示した組成比で配合し、ヘンセルミキサ
ー(商品名)にて3分間撹伴混合し、2軸混練押出機P
CM−45(池貝鉄工社製)を用いて溶融混練し、ペレ
ット化し、ポリオレフィン系樹脂組成物を得た。得られ
た組成物の各種評価試験を行った結果を表1に示す。
【0019】種評価試験方法を下記に示した。 (1)メルトフローレート(単位:g/10分) 得られたペレットを230℃、荷重21.18Nの条件
下でASTM D1238に準拠し、流動性の指標とし
て測定した。成形温度220℃、金型温度30℃で射出
成形された物性試験測定用の試験片により、23℃の室
内でつぎの(2)〜(8)の試験を行った。 (2)引張強度(MPa) ASTM D638に準拠した。剛性の指標の一つであ
り引張強度の値が高いほど剛性が優れる。 (3)引張伸び率(%) ASTM D638に準拠した。耐衝撃性の指標の一つ
であり引張伸び率の値が高いほど耐衝撃性が優れる。 (4)曲げ弾性率(MPa) ASTM D790に準拠し3点曲げ弾性率を測定し
た。剛性の指標の一つであり曲げ弾性率が高いほど剛性
が優れる。 (5)曲げ強度(MPa) ASTM D790に準拠し3点曲げ強度を測定した。
剛性の指標の一つであり曲げ強度の値が高いほど剛性が
優れる。 (6)アイゾッド衝撃強度(J/m) ノッチ加工を施し、ASTM D256に準拠した。耐
衝撃性の指標の一つでありアイゾッド衝撃強度の値が高
いほど耐衝撃性が優れる。 (7)熱変形温度(℃) ASTM D648;1820kPa荷重に準拠した。
耐熱性の指標の一つであり熱変形温度の値が高いほど耐
熱性が優れる。 (8)ロックウェル硬度(R−スケール) ASTM D785に準拠した。剛性の指標の一つであ
りロックウェル硬度の値が高いほど剛性が優れる。 (9)外観 100mm×100mm×3mmの射出成型品を成形
し、標準サンプルと目視にて比較し、フローマーク、ウ
エルドが認められないものをG、明らかに認められるも
のをNと評価した。メルトフローレート10g/10分
の結晶性プロピレン単独重合体を用いて射出成形し、得
られた100mm×100mm×3mmの射出成形品を
標準試験片とした。
【0020】
【表1】
【0021】表1から明らかなように、本発明に係わる
ポリオレフィン系樹脂組成物を用いた実施例1〜3の成
形品は、剛性(ロックウエル硬度など)−耐熱性(熱変
形温度)−耐衝撃性(アイゾット衝撃強度、引張伸びな
ど)のバランスに優れている。これらに対し、比較例
4,6はアイゾット衝撃強度が優れず、比較例1,2,
3,5は熱変形温度が優れず、更に比較例1はロックウ
ェル硬度も優れない。また、比較例7,8のPP−2
は、プロピレン単独重合部分のアイソタクチックペンタ
ット分率が0.96未満で、Q値が6を超えているた
め、引張伸度が優れず、好ましくない。
【0022】
【発明の効果】本発明のポリオレフィン系樹脂組成物
は、成形性、特に射出成形性が優れ、更に、該ポリオレ
フィン系樹脂組成物を用いた成形品が剛性、耐熱性およ
び耐衝撃性のバランスに優れ、同時に外観も優れるとい
う効果を発揮し、自動車内装用部品に極めて有用であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 西尾 武純 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自 動車株式会社内 (72)発明者 鹿目 義弘 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自 動車株式会社内 (56)参考文献 特開 平7−53843(JP,A) 特開 平5−98094(JP,A) 特開 平5−98125(JP,A) 特開 平5−98123(JP,A) 特開 昭64−66263(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 53/00 C08K 3/34

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 アイソタクチックペンタット分率
    (I5)が0.96以上、Mw/Mn(Q値)が6以下
    のプロピレン単独重合部分およびプロピレン−エチレン
    共重合部分からなる結晶性プロピレン−エチレンブロッ
    ク共重合体(イ)が78〜88重量%;エチレン−プロ
    ピレン共重合体ゴム(ロ)が1〜5重量%;エチレン含
    有量70〜90重量%のエチレン−ブテン−1共重合体
    ゴム(ハ)が1〜5重量%;および平均粒子径2μm以
    下のタルク(ニ)が10〜12重量%;からなるポリオ
    レフィン系樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 前記エチレン−プロピレン共重合体ゴム
    (ロ)がエチレン含有量70〜80重量%、ムーニー粘
    度ML1+4(100℃)10〜30である請求項1記載
    のポリオレフィン系樹脂組成物。
  3. 【請求項3】 前記エチレン−プロピレン共重合体ゴム
    (ロ)と前記エチレン−ブテン−1共重合体ゴム(ハ)
    との重量%比が1:1〜3:1である請求項1記載のポ
    リオレフィン系樹脂組成物。
  4. 【請求項4】 メルトフローレートが25g/10分以
    上、比重が0.96〜0.98、引張強度が29MPa
    以上、引張伸び率が200%以上、曲げ弾性率が250
    0MPa以上および曲げ強度が40MPa以上、アイゾ
    ット衝撃強度が75J/m以上、および熱変形温度が7
    5℃以上であることからなる請求項1記載のポリオレフ
    ィン系樹脂組成物。
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