KR0179387B1 - 적층 성형 제품 및 그의 제조방법 - Google Patents

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모리 히데오
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Abstract

열가소성 수지체 및 발포층으로 이타된 금속표면에 대해 1.0이하의 마찰저항(tan δ) 및 20 내지 60kg/ ㎠의 23℃ 에서의 100% 모듈(M100)을 갖는 올레핀 열가소성 엘라스토머를 포함하고 언급된 몸체의 표면에 적층된 표피재료를 포함하는, 우수한 외관 및 내후성을 갖는 적층 성형 제품.

Description

적층 성형 제품 및 그의 제조방법
제1내지 3도는 본 발명의 제조방법의 각 단계에서의 장치의 단면도이다.
본 발명은 적층 성형 제품 및 그 제조방법에 관한 것이다. 특히, 본발명은 표피재료층을 갖는 우수한 외관을 가지며 자동차 내장제 또는전기제품으로 이용되는 열가소성 수지 성형 제품 및 이러한 성형제품 제조방법에 관한 것이다.
표피재료를 위해 적층시킴으로써 미관과 부드러움을 개선시킨 고급성형 제품이 널리 공지되어 있다. 표피재료로서, 완충효과를 주는 폴리올레핀 또는 폴리우레탄의 발포층으로 이타(裏打)된 열가소성 엘라스토머 또는 부드러운 폴리비닐 클로라이드의 필름 또는 박판이 이용된다.
표피재료를 갖는 적층 성형제품을 제조하는 방법으로서, 사출성형과 같은 기존의 성형방법으로 열가소성 수지의 성형제품을 제조하고 진공성형과 같은 예의 방법으로 성형제품 위에 표피재료를 형성시키거나 접착제로 성형제품에 표피재료를 적충시켜 성형제품과 표피재료를 동시에 형성시키는 방법이 있다.
대신, 표피재료를 금형에 위치시키고, 금형을 닫은후 금형 동공내의 열가소성 수지 용융액을 금형의 입구를 통해 사출시켜 표피재료로 수지를 적층시키고, 금형을 냉각시키고 금형을 열어서 성형된 제품을 제거함으로써 적층 성형 제품을 제조할 수 있다. 그러나, 상기 방법 모두 각자의 결점을 갖고 있다.
폴리비닐 클로라이드 표피재료가 비교적 큰 비중을 갖고 또한 내후성이 열등하기 때문에 그것이 태양의 직광하에서 사용되는 제품의 표피재료로 이용되었을때 그 표면 외관은 크게 손상을 입는다. 다량의 가소제의 첨가에 의해 폴리비닐 클로라이드가 부드럽게 만들어졌기 때문에, 그것이 자동차용 내장제로 이용되었을때, 가소제의 영향에 기인한 서리가 앞유리를 덮을 것이다. 폴리비닐 클로라이드는 화학구조에 있어서 염소원자의 존재 때문에 그것이 연소될때, 염화수소 가스를 생성시키므로 환경의 측면에서 보면 이것은 연소시켜 파기할 수 없거나 각종 공정장치를 부식시킬 것이다.
비록, 열가소성 엘라스토머가 표피재료로 이용되었을때, 폴리비닐 클로라이드의 상기 결점을 가지지 않는다 하더라도, 쉽게 흠집이 생겨서 제품이 사용됨에 따라 외관이 점차 손상된다.
제조방법의 면에서, 접착제를 이용하는 방법은 복잡하여 성형제품의 값이 비싸게 된다. 더우기, 접착제에 이용되는 용제, 분산제 등이 환경을 오염시키는 경향이 있다. 사출성형 방법에서, 닫힌 금형에 수지 용융액이 사출되어 고온고압에서 수지용융액이 표피재료와 접촉하고 금형벽의 표피재료를 강하게 압착하기 때문에 표피재료의 표면이 변색되고 표피재료의 디자인이 변형되어, 성형제품의 외관이 손상된다. 발포층으로 이타된 표피재료를 사용하는 경우, 같은 이유로 발포층이 뭉개지고 손상을 입어서 완충효과 및 성형제품의 외관이 불량하게 된다. 열가소성 에라스토머가 표피재료로 이용될때, 이러한 불량한 성형제품이 종종 발견된다.
이러한 성형제품의 외관불량을 막기위하여, 표피재료의 표면을 습하게하거나 (일본국 특허 고까이 공보 제61214/1989호) 이타재료의 인장강도를 증가시킴으로써 표피박막의 변형정도 또는 온도의 증가를 억제 (일본국 특허 고까이 공보 제159342/1984 및 22545/1989 호) 시키는 것이 제안되었다.
그러나, 표피재료를 습하게하는 것과 같이 미리 표피재료를 제조하는 공정은 제조방법에 하나의 공정단계를 더 부가시키고 제조비용을 상승시킨다. 표피재료의 인장강도를 증가시키기 위해, 이타재료의 두께증가, 표피재료에 부가적인 별개의 박막을 결합, 또는 발포층의 팽창비를 감소시키는 것이 고려되었다. 그러나 이러한 수단은 재료비를 증가시키게 될 것이다. 더우기, 표피재료가 상하 금형간에 위치하기 때문에, 표피재료 두께의 증가전과 같은 동일 금형이 성형시에 이용된다면, 두꺼운 표피층의 사용에 의해 상하 금형간의 거리가 증가하여 다량의 수지용융액이 금형 동공내에서 금형동공의 모든 모퉁이를 채우기 위해 공급되어야만 한다. 그러므로, 만족할만한 적층 성형 제품을 제조하기 위해, 열가소성 수지의 양 또는 성형을 위한 압력이 증가되어야만 한다. 결과로서, 재료비용 또는 제조된 물품의 중량이 증가하며, 또는 제품의 외관이 불량하게 된 수 있다. 이러한 문제점을 극복하기 위하여 금형 디자인을 개선하거나 변화시킨다면, 이러한 개량에 대한 비용이 요구된다.
재료가 열, 압력 또는 연장등에 의해 영향을 받는 금형 동공내에서, 발포층으로 이타되고, 열가소성 엘라스토머 박판의 최외곽층을 갖는 표피재료가 발포층의 과도한 변형에 의해 영향을 받아 발포층이 뭉개지고, 그로인해 성형제품의 외관이 손상되거나 표피재료가 과열된다.
상기 문제점들의 관점에서, 광범위한 연구의 결과로 본 발명자들은 발포층의 뭉개짐이 방지되고 우수한 외관 및 부드러운 느낌을 갖는 적층 성형 제품이 높은 인장강도 및 금속 금형과 같은 금속표면에 대해 작은 마찰저항을 갖는 열가소성 엘라스토머 박판을 표피재료의 최외곽 층으로 이용함으로써 제조될 수 있음을 발견했고 본 발명을 완수했다.
따라서, 본 발명은 발포층으로 이타된 금속표면에 대해 0.1 이하의 마찰저항 (tan δ) 및 20 내지 60kg/㎠ dml 23℃ 에서의 100% 모듈(M100) 을 갖는 올레핀 열가소성 엘라스토머를 포함하는 표피재료를 닫히지 않은 암수의 금형사이에 위치시키고, 언급된 암수금형의 어느하나와 언급한 발포층사이에 열가소성 수지 용융액을 공급하고, 언급한 암수금형을 닫아서 언급한 표피재료 및 언급한 열가소성수지를 완전히 결합시킴으로써 제조된 적층 성형 제품 ㅁ빛 그 제조방법을 제공한다.
본 발명에서 표피재료로써 이용되는 올레핀 열가소성 엘라스토머는에틸렌 - 프로필렌 고무, 에틸렌 - 프로필렌 - 디엔 3원 중합체 등과 같은 올레핀 고무의 동적가교물 및 올레핀수지, 또는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 동적 가교물과 올레핀수지의 혼합물을 포함한다. 각종 첨가제, 배합제, 안료, 연화제 등을 포함하는 이러한 재료 또는 혼합물의 조성물은 압연 또는 박출성형에 의해 박판의 형태가 된다. 박판형태의 열가소성 엘라스토머의 이타재료로서 사용되는 발포층은 폴리올레핀 수지의 발포물이다. T - 다이 박판제조 장치로 열가소성 엘라스토머 박판을 제조하는 동안 열가소성 엘라스토머 표면에 이타 발포층이 적층될수 있다.
인장강도, 즉 23℃ 에서 최외곽층으로 이용되는 열가소성 엘라스토머의 100% 모듈(M100)은 바람직하게는 20 내지 60kg/㎠ 이며 마찰저항 (tan δ)은 바람직하게 1.0 이하이다. M100 이 20kg/㎠ 보다 적을때, 표피재료는 신장에 대해 너무 적은 강도를 가져서 발포층이 과도하게 현형되고 뭉개지며 그 결과로 외관이 불량하게되는 경향이 있다. M100이 60kg/㎠ 보다 클때, 너무 큰 강도 및 금형내에서 과도한 당김 때문에 표피재료가 거의 변형되지 않아서 표피재료가 구겨지는 경향이 있다.
tan δ 가 1.0 보다 클때, 금형에 대한 활판 저항이 너무 크고 표피재료가 금형내에서 거의 당겨지지 않아서 20kg/㎠ 보다 작은 M100의 경우에서와 같이 발포층의 과도한 변형에 기인하여 외관이 손상되는 경향이 있다.
인장강도가 불필요하게 크거나 마찰저항이 불필요하게 작을때, 표피재료 박판은 과도하게 금형속으로 쉽게 당겨지고 상기에서 설명한 바와같이 표피층에 구김이 형성되는 경향이 있다. 좀더 바람직하게는 열가소성 엘라스토머는 20 내지 40kg/㎠ 의 M100 및 0.5 내지 1.0 의 tan δ를 갖는다.
흠집에 대한 저항 및 활판 성질을 증진시키기 위해 폴리우레탄 또는 아크릴수지 및 엔지니어링 플라스틱과 같은 마모저항 수지의 필름이 결합을 통해 또는 접착제로 박판표면에 적층되거나 또는 마모저항 수지가 코팅제로써 박판표면에 도포된다. 코팅제는 성형후에 제품의 표면에 도포될 수 있다.
본 발명에 있어서 열가소성 수지로서 압착성형, 사출성형 또는 압출에 관례적으로 이용되는 임이의 열가소성수지가 이용될 수 있다. 열가소성수지의 예로서 고밀도 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 프로필렌을 포함하는 공중합체, ABS수지, 스티렌 기재수지, 폴리아미드수지, 폴리에스테르수지, 중합체 합금 또는 그들의 혼합물과 같은 폴리에틸렌수지가 있다. 열가소성 수지에 대해, 유기충진제 또는 유리섬유와 같은 각종 첨가물, 및 안료, 윤활제, 대전방지제 또는 안정화제와 같은 각종 충진제가 필요하면 첨가될 수 있다.
본 발명은 첨부한 도면을 참고로하여 설명될 것이다.
(1) 연속적 박판형태 또는 알맞은 크기로 잘린후에 최외곽층으로서 열가소성 엘라스토머 박판을 갖는 표피재료를 표면재료-고정틀 4(제1도)에 위치시킨다.
(2) 그리고나서, 암금형 3을 내리고, 표피재료 - 고정틀 4 및 적당한 고정력을 지닌 암금형 3사이에 표피재료를 고정시킨다. 그런뒤 암금형 3 및 숫금형 2가 아직 닫혀있지 않는 동안 표피재료 및 숫금형사이에 수지용융액 7을 공급한다. (제2도). 표피재료가 고정될때, 망원장치 5가 수축하고 표피재료 - 고정틀 4가 낮아진다. 숫금형에서 형성되는 수지용융액(나타내지 않음)을 위해 통로를 통해 수지용융액을 공급한다.
(3) 상승기계(나타내지 않음)를 움직여 암글형 3 및 표피재료-고정틀 4를 낮출때, 수지용융액 7이 흘러서 암금형 3에 대한 표피재료 6에 압력을 가하고 그에 의해서 표피재료가 표피재료 고정틀 4와 암금형 3사이로 표피재료의 주변주가 미끄러져가는동안 암금형의 요면으로 당겨지고 표피재료가 선정된다.
(4) 암금형 3이 더 낮아짐에 따라, 암수금형 2,3이 완전히 닫히고, 표피피료 6및 열가소성수지 8이 함께 합쳐지고 성형이 종결된다. (제3도)
(5) 냉각후, 암금형 3이 상승되고, 완전히 적층된 표피재료 6과 열가소성수지 8을 포함하는 적층 성형 제품이 제거된다.
본 발명에 있어서, 통산, 0.3내지 1.2mm의 두께를 갖는 표피재료를 닫히지 않은 암수금형 사이에 20내지 60℃온도에서 위치시키고, 180내지 230℃의 온도에서 가열된 열가소성 수지의 용융액을 표피재료의 발포층쪽에 공급하며, 금형을 닫고, 20내지150kg/㎠의 압축 압력하에서 수지 및 표피재료를 성형한다. 그에 의해, 표면외관 및 표피재료의 부드러움이 뛰어난 적층 성형 제품을 제조한다.
상기 묘사는 본 발명의 성형방법의 예를 보여주며, 표피재료의 예비가열, 예비성형의 존재 또는 부재, 암수금형의 위치, 표피재료 - 고정틀의 존재 또는 부재, 수지 용융액 공급방식 또는 주변부 처리용 금형 디자인은 본 발명의 범위내에서 자유롭게 선택할 수 있다.
본 발명을 좀더 상세하게 설명하기 위해 실시예를 제공한다. 실시예에서, 하기의 방법으로 성질을 측정한다.
(1) 인장강도 중에서, JIS K 6301 에 따라 100% 신장에서의 모듈(M100)을 측정한다.
(2) 마찰저항
마찰각 측정장치 (Toyo Seiki 에 의해 제조)로 6.3cm 의 길이, 10.0cm폭 및 1.9cm의 높이를 갖는 1kg의 크롬 - 판금속 중량을 표피재료 박판에 위치시키고, 금속중량이 활판하기 시작하는 각도(δ)를 측정한다. 마찰저항을 tan δ로 표시한다. 낮은 tan δ는 낮은 마찰계수를 의미한다.
[실시예1]
Mixtron BB-16(Kobe Steel 사 제조)에서, 100중량부의 에틸렌 - 프로필렌 - 에틸리덴노르보넨 공중합고무 (프로필렌 함량 : 30 중량 %, 요오드 값 : 10) 및 40 중량부에 광물유 기재 연화제 (Idemitsu Kosan 이 제조한 Dynaprocess (상표) PW 380) 로 구성된 70 중량부의 오일- 확장된 EPDM 고무 (Mooney 점도 (ML1+4100℃) = 78), 30 중량부의 랜덤 폴리프로필렌(에틸렌 함량 : 5 중량 % , MFR(230℃, 2.16kg) = 1.3g/10분) 및 0.4 중량부의 가교조제 (Sumitomo Chemical 사에서 제조한 Sumifine BM(상표))를 10분간 혼합하고 압출시켜 입자 조성물을 제조한다. 100중량부의 조성물을 0.04 중량부의 2,5 - 디메틸 - 2,5 - 디 - t - 부틸퍼옥시헥산을 첨가하고 220℃에서 1분간 2축 압축기(Nippon Seikosho사가 제조한 TEX-44) 로 동적가교시켜 열가소성 엘라스토머를 제조한다. 열가소성 엘라스코머의 성질을 하기와 같다.
M100 = 32kg/㎠, tan δ=0.8
40mm직경의 압출기로 열가소성 엘라스토머를 T - 다이 압출시켜 0.6mm의 두께를 갖는 박판을 형성할때, 폴리올레핀 수지 발포 박판(Toray 제조 PPSM 15030)을 박판의 한표면에 열압착 결합시켜 2층 박판을 제조한다.
표피재료로서, 이 박판을 아래를 향하고 있는 발포층을 가진 닫히지 않은 금형에 위치시키고, 200℃에서 용융되고 가소된 폴리프로필렌(Sumitomo Chemical 사 제조 Sumitomo Noblen AZ 564)을 수지 통로를 통해 아래 금형에 제공한다. 그런뒤, 금형을 닫아서 수지를 성형시킨다.
성형제품은 발포층의 뭉개짐에 기인한 외관상 결점을 갖지 않으며, 양질의 적층제품이 수득된다.
[비교예1]
100중량부의 에틸렌 - 프로필렌 - 에틸리덴노르보넨 공중합체 고무(프로필렌 함량 : 28 중량 %, 요오드 값 : 12) 및 100중량부의 광물유 기재연화제 (Idemitsu Kosan 제조 Dynaprocess (상표) PW 380)로 구성된 80 중량부의 오일 - 확장된 EPDM 고무 (Mooney 점도(ML1+4100℃) = 53) 및 20 중량부의 랜덤 폴리프로필렌을 사용하는 것을 제외하고 실시예 1에서와 같이, 동일조건하에서 동일재료를 사용하여 열가소성 엘라스토머를 제조한다. 열가소성 엘라스토머의 성질은 하기와 같다 :
M100 = 20kg/㎠, tan δ= 1.2
이 열가소성 엘라스토머를 이용하는 것을 제외하고 실시예 1에서 와 같은 방식으로 동일조건하에서 표피재료를 제조하고 적층 제품을 성형한다. 성형제품은 모양변화가 큰 부분에서 발포층의 뭉개짐에 기인한 외관상 결점을 갖는다.
[비교예2]
40중량부의 오일-확장된 EPDM 고무, 20중량부의 랜덤 폴리프로필렌 및 40 중량부의 에틸렌 - 프로필렌 공중합 고무(프로필렌 함량 : 53 중량 %, Mooney 점도(ML1+4100℃) = 43)를 사용하는 것을 제외하고 실시예 1에서와 같이 동일조건하에서 동일재료를 이용하여 열가소성 엘라스토머를 제조한다. 열가소성 엘라스토머의 성질은 하기와 같다 :
M100 = 17kg/㎠, tan δ= 1.8
이 열가소성 엘라스토머를 이용하는 것을 제외하고 실시예 1에서와 같은 방식으로 동일조건하에서 표피재료를 제조하고 적층제품을 성형한다. 비교예 1에서와 같이, 성형제품은 모양변화가 큰 부분에서 발포층의 뭉개짐에 기인한 외관상 결점을 갖는다.
[실시예2]
85 중량부의 실시예 1에서 사용된 동일한 열가소성 엘라토머 및 15 중량부의 랜덤 폴리프로필렌(에틸렌 함량 : 4.5 중량 %, MFR(230℃, 2.16kg) = 1.3g/10분)의 혼합물을 220℃에서 65mm직경의 압출기로 반죽 및 압출시켜 입자 열가소성 엘라스토머를 제조한다. 열가소성 엘라스토머의 성질은 하기와 같다 :
M100 = 48kg/㎠, tan δ= 0.6
이 열가소성 엘라스토머를 사용하고 두께를 0.4mm로 변화시키는 것을 제외하고 실시예 1에서와 같은 방식으로 표피재료 박판을 제조하고 실시예 1에서와 동일한 성형조건에서 성형시킨다. 실시예 1에서와 같이, 성형품은 발포층의 뭉개짐과 같은 결점을 가지지 않으며 그의 질은 양호한다.
[비교예3]
Mixtro BB-16(Kobe Steel 사 제조) 에서, 77중량부의 에틸렌 - 프로필렌 - 에틸리덴노르보넨 공중합고무(프로필렌 함량 : 50 중량 %, 요오드 값 : 8, (Mooney 점도(ML1+4100℃) = 84)), 19중량부의 호모폴리프로필렌(MFR(230℃, 2.16kg) = 4g/10분) 및 4중량부의 광물유 기재 연화제 (Idemitsu Kosan이 제조한 Dynaprocess(상표) PW 380)를 10분간 혼합하고 압출시켜 입자 조성물을 제조한다. 100중량부의 조성물에 0.3중량부의 2,5- 디멜틸 - 2,5 - 디 - t - 부틸퍼옥시헥산을 첨가하고 220℃에서 1분간 2축 압출기(Nippon Seikosho사가 제조한 TEX-44) 로 동적가교 시킨다. 85중량부의 이 가교된 재료에, 15중량부의 랜덤 폴리프로필렌(에틸렌 함량 : 5 중량 %; MFR(230℃, 2.16kg) = 1.3g/10분) 을 220℃ 에서 첨가시키고 반죽시켜서 65mm직경의 압출기로 압출시켜 입자 열가소성 엘라스토머를 제조한다. 열가소성 엘라스토머의 성질은 하기와 같다:
M100 = 67kg/㎠, tan δ= 0.5
이 열가소성 엘라스토머를 사용한다는 것을 제외하고 실시예 1에서와 같은 방식으로, 표피재료 박판을 제조하고 실시예 1에서와 동일한 조건하에서 적층 제품을 성형한다. 성형제품은 표피재료의 금형에로의 과도한 당김에 의해 발생된 주름을 갖고 성형 결과물은 양호하지 않다.

Claims (4)

  1. 열가소성 수지몸체, 및 발포층으로 이타된 금속표면에 대해 1.0이하의 마찰저항(tan δ) 및 20 내지 60kg/㎠의 23℃에서의 100% 모듈(M100)을 갖는 올레핀 열가소성 엘라스토머를 포함하고 언급된 몸체의 표면에 적층된 표피재료를 포함하는 적층 성형 제품.
  2. 제1항에 있어서 언급된 열가소성 엘라스토머의 M100이 20 내지 40kg/㎠인 적층 성형 제품
  3. 제1항에 있어서 언급된 열가소성 엘라스토머의 tan δ가 0.5 내지 1.0인 적층 성형 제품
  4. 발포층으로 이타된 금속표면에 대해 1.0이하의 마찰저항(tan δ) 및 20 내지 60kg/㎠ 인 23℃에서의 100% 모듈(M100)을 갖는 올레핀 열가소성 엘라스토머를 포함하는 표피재료를 닫히지 않은 암수의 금형사이에 위치시키고, 암수금형의 어느하나와 발포층사이에 열가소성 수지 용융액을 공급하고, 암수금형을 닫아서 표피재료 및 열가소성 수지를 완전히 결합시키는 것을 특징으로 하는 적층 성형 제품의 제조 방법
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