JP2577455B2 - 熱可塑性エラストマー積層体の製造方法 - Google Patents

熱可塑性エラストマー積層体の製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、熱可塑性エラストマー積層体の製造方法に
関し、さらに詳しくは、インストルメントパネル、内装
シート等の自動車用内装材料、鞄の表皮などの用途に用
いられる薄い熱可塑性エラストマー発泡層を有するソフ
トな熱可塑性エラストマー積層体の製造方法に関する。
発明の技術的背景ならびにその問題点 熱可塑性エラストマーは、たとえばインストルメント
パネル、内装シートなどの自動車用内装表皮材として、
従来から広く用いられている。この熱可塑性エラストマ
ーは、熱可塑性と弾性の両者の特性を有しており、射出
成形、押出成形などによって、耐熱性、引張特性、耐候
性、柔軟性、弾性に優れた成形品に成形することができ
る。
このような熱可塑性エラストマーとしては、たとえば
特公昭53−34210号公報には、60〜80重量部のモノオレ
フィン共重合体ゴムと、40〜20重量部のポリオレフィン
樹脂とを、動的に部分硬化させた熱可塑性エラストマー
が開示されている。また特公昭53−21021号公報には、
（ａ）エチレン−プロピレン−非共役ポリエン共重合体
ゴムからなり、ゲル含量が30〜90重量％である部分架橋
共重合体ゴムと、（ｂ）ポリオレフィン樹脂とからなる
熱可塑性エラストマーが開示されている。さらに、特公
昭55−18448号公報には、エチレン−プロピレン共重合
体ゴムと、ポリオレフィン樹脂とを動的に部分的または
完全に架橋させた熱可塑性エラストマーが開示されてい
る。
従来、インストルメントパネル、内装シートなどの自
動車用内装表皮材として、上記のような熱可塑性エラス
トマーのシートは、アクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン（ABS）、ポリプロピレン、アルミニウム、鉄な
どの芯材と接着または溶融一体化して用いられてきた。
しかしながら、上記のような熱可塑性エラストマーの
シートは、表皮材としてソフト感に乏しいという問題点
があった。
そこで、上記問題点を解決すべく、上記熱可塑性エラ
ストマーのシートの裏面に、ポリエチレン発泡体、ポリ
プロピレン発泡体、またはウレタン発泡体を設けて積層
体とし、これらの発泡体にパッドの役割を持たせること
により、表皮材である熱可塑性エラストマーのシートに
ソフト感を付与していた。
しかしながら、ポリエチレン発泡体、ポリプロピレン
発泡体およびウレタン発泡体は、発泡倍率が約10〜30倍
と大きいため、表皮材である熱可塑性エラストマーのシ
ートにソフト感を付与するものの、真空成形などの二次
加工により得られる成形品の形状、稜線にシャープさが
ないという問題点があり、また上記発泡体のコストが高
いという問題点もあった。
本発明者らは、特定組成の熱可塑性エラストマーシー
トの裏面に特定組成の薄い熱可塑性エラストマー発泡層
を設けた熱可塑性エラストマー積層体と、芯材とを真空
成形などの二次加工をして一体化したところ、形状およ
び稜線がシャープで、しかもソフト感のある成形品が得
られることを見出し、本発明を完成するに至った。
発明の目的 本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決
しようとするものであって、真空成形、圧縮成形などの
二次加工により形状、稜線がシャープで、しかもソフト
感に優れた成形品を得ることができるような、薄い発泡
層を有するとともに安価な熱可塑性エラストマー積層体
の製造方法を提供することを目的としている。
発明の概要 本発明に係る熱可塑性エラストマー積層体の製造方法
は、ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α−オレフィン
系共重合体ゴムとを含む熱可塑性エラストマーのシート
の裏面に、ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α−オレ
フィン系共重合体ゴムと発泡剤とを含む熱可塑性エラス
トマーの未発泡シートを重ね合わせた状態で両シートを
熱融着して積層シートを得る工程と、 該積層シートを加熱して熱可塑性エラストマーの未発
泡シートの層を発泡させて発泡層を有する熱可塑性エラ
ストマー積層体を得る工程 とからなることを特徴としている。
発明の具体的説明 以下、本発明に係る熱可塑性エラストマー積層体の製
造方法について具体的に説明する。
本発明に係る製造方法の第１工程として、ポリオレフ
ィン系樹脂とエチレン・α−オレフィン系共重合体ゴム
とを含む熱可塑性エラストマーのシートの裏面に、ポリ
オレフィン系樹脂とエチレン・α−オレフィン系共重合
体ゴムと発泡剤とを含む熱可塑性エラストマーの未発泡
シートを重ね合わせた状態で両シートを熱融着して積層
シートを得る。
本発明で用いられる熱可塑性エラストマーのシートを
構成する熱可塑性エラストマーは、ポリオレフィン系樹
脂とエチレン・α−オレフィン系共重合体ゴムとを必須
成分として含有している。
本発明においては、上記エチレン・α−オレフィン系
共重合体ゴムは、エチレン・α−オレフィン系共重合体
ゴムの部分架橋物が好ましく用いられるが、エチレン・
α−オレフィン系共重合体ゴムの非架橋物を用いても良
い。
本発明で用いられる好ましい熱可塑性エラストマーと
しては、具体的には、以下のような熱可塑性樹脂組成物
が挙げられる。
（Ｉ）エチレンまたはプロピレンの単独重合体または少
量の他の重合性単量体との共重合体によって代表される
各種ポリオレフィン系樹脂と、エチレンと炭素数３〜14
のα−オレフィンとの二元共重合体ゴムまたはこれに各
種ポリエチレン化合物をさらに共重合させた三元ないし
四元共重合体ゴムであるエチレン・α−オレフィン系共
重合体ゴムの部分架橋物とを混合して得られる熱可塑性
樹脂組成物（たとえば、特公昭53−21021号および特開
昭55−71738号公報参照）、 （II）ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α−オレフィ
ン系共重合体ゴムとのブレンド体を少量の架橋剤の存在
下に、動的に熱処理して得られた熱可塑性樹脂組成物
（たとえば、特公昭53−34210号、特開昭53−149240号
公報、および特開昭53−149241号公報参照）。
（III）上記（Ｉ）または（II）の組成物に、さらにポ
リオレフィン系樹脂をブレンドして得られた熱可塑性樹
脂組成物（たとえば、特開昭53−145857号公報および特
開昭54−16554号公報参照）、 （IV）エチレンの単独重合体もしくは少量の他の重合性
単量体との共重合体によって代表されるペルオキシド架
橋型ポリオレフィン系樹脂、プロピレンの単独重合体も
しくは少量の他の重合性単量体との共重合体によって代
表されるペルオキシド非架橋型ポリオレフィン系樹脂、
およびエチレン・α−オレフィン系共重合体ゴムのブレ
ンド体を少量のペルオキシドの存在下に、動的に熱処理
して得られた熱可塑性樹脂組成物（たとえば、特開昭55
−71739号公報参照）など。
これら各種の熱可塑性エラストマーにおいて、ポリオ
レフィン系樹脂とエチレン・α−オレフィン系共重合体
ゴムとは、通常90/10〜10/90、好ましくは80/20〜20/80
の重量比となるように用いられる。
ポリオレフィン系樹脂として、成形性、シートの耐傷
付き性などを向上させる目的で、ポリエチレン、特に低
密度ポリエチレンとポリプロピレンとを10/90〜70/30の
重量比で混合して用いることができる。
また、エチレン・α−オレフィン系重合体ゴムとして
は、主として強度的な理由から、エチレンとα−オレフ
ィンとのモル比が50/50〜90/10、好ましくは70/30〜85/
15の範囲内であり、またムーニー粘度ML1+4（121℃）が
約20以上、好ましくは約40〜80であるエチレン・α−オ
レフィン系重合体ゴムを使用することが望ましい。これ
らのエチレン・α−オレフィン系重合体ゴムを部分架橋
する場合は、一般に熱可塑性エラストマー100重量部に
対し、約0.1〜２重量部の有機ペルオキシドを用いて、
動的に熱処理して行なうことが好ましい。
本発明における熱可塑性エラストマーは、上記熱可塑
性樹脂組成物中に必要に応じてポリイソブチレン、ブチ
ルゴムなどによって代表されるペルオキシド非架橋型炭
化水素系ゴム状物質および／または鉱物油系軟化剤を含
めることもできる。
本発明では、上記熱可塑性エラストマーのシートは、
通常、Ｔダイ成形法、カレンダー成形法などを用いて成
形される。
本発明で用いられる熱可塑性エラストマーのシートの
厚みは、通常、0.05〜5.0mm、好ましくは0.1〜3.0mmで
ある。
本発明で用いられる熱可塑性エラストマーの未発泡シ
ートを構成する熱可塑性エラストマーは、上記熱可塑性
エラストマーのシートを構成する熱可塑性エラストマー
に加えて、発泡剤を必須成分として含有している。熱可
塑性エラストマーの未発泡シートを構成する熱可塑性エ
ラストマーのうち、発泡剤を除く成分が、上記熱可塑性
エラストマーのシートを構成する熱可塑性エラストマー
の成分と同一であっても良いし、異なっていても良い。
本発明で用いられる発泡剤としては、具体的には、炭
酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素アンモニ
ウム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウムなどの無
機発泡剤;N,N′−ジメチル−N,N′−ジニトロソテレフ
タルアミド、N,N′−ジニトロソペンタメチレンテトラ
ミンなどのニトロソ化合物；アゾジカルボンアミド、ア
ゾビスイソブチロニトリル、アゾシクロヘキシルニトリ
ル、アゾジアミノベンゼン、バリウム・アゾジカルボキ
シレートなどのアゾ化合物、ベンゼンスルホニルヒドラ
ジド、トルエンスルホニルヒドラジド、p,p′−オキシ
ビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ジフェニルス
ルホン−3,3′−ジスルホニルヒドラジドなどのスルホ
ニルヒドラジド化合物；カルシウムアジド、4,4′−ジ
フェニルジスルホニルアジド、ｐ−トルエンスルホニル
アジドなどのアジド化合物などが挙げられる。中でも、
アゾジカルボンアミドが好ましい。
本発明において、熱可塑性エラストマーの未発泡シート
中に含まれる発泡剤の割合は、0.1〜50重量％であり、
好ましくは0.5〜20重量％である。
本発明では、上記熱可塑性エラストマーの未発泡シー
トは、通常、Ｔダイ成形法、カレンダー成形法などを用
いて成形される。
本発明で用いられる熱可塑性エラストマーの未発泡シ
ートの厚みは、通常、0.05〜5.0mm、好ましくは0.1〜3.
0mmである。
本発明では、熱可塑性エラストマーのシートと発泡剤
を含む熱可塑性エラストマーの未発泡シートとを重ね合
せて両シートを熱融着して積層シートを得るが、この熱
融着は、上記未発泡シートが発泡しない条件下で行な
う。本発明においては、通常、熱可塑性エラストマーの
シートと熱可塑性エラストマーの未発泡シートとを各
々、あらかじめ、赤外線を用いて約150〜250℃の温度に
加熱して溶融状態にし、次いで、温度約30〜100℃の熱
ロールを用いて両シートを圧着して積層シートを得る。
次に、本発明に係る製造方法の第２工程として、上記
積層シートを加熱して熱可塑性エラストマーの未発泡シ
ートの層を発泡させて発泡層を有する熱可塑性エラスト
マー積層体を得る。この加熱は、エアーオーブン中で行
なわれることが好ましいが、他の加熱方法を採用するこ
ともできる。
上記の加熱条件は、通常、温度が160〜260℃、好まし
くは170〜250℃であり、加熱時間は0.5〜10分、好まし
くは２〜５分である。
本発明においては、上記発泡の倍率は、通常、1.1〜2
0倍、好ましくは1.2〜５倍であり、発泡層の厚みは、通
常、0.1〜10mm、好ましくは0.2〜5mmである。
本発明により得られた熱可塑性エラストマー積層体と
芯材とを、真空成形法、ホットプレス法あるいは圧縮成
形法などの二次加工を施して一体化すれば、形状、稜線
がシャーブでしかもソフト感に優れた成形品を得ること
ができる。
なお本発明により製造された熱可塑性エラストマー積
層体と必要に応じて積層される芯材としては、次のよう
な熱可塑性樹脂以外に、金属板、レジンフェルト、紙、
布、皮、木材、ガラス、コンクリートなどを用いること
ができる。
上記熱可塑性樹脂としては、結晶性、非晶性を問わ
ず、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプ
ロピレン、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペン
テン、あるいはエチレン、プロピレン１−ブテン、４−
メチル−１−ペンテン等のα−オレフィン同士のランダ
ムあるいはブロック共重合体等のポリオレフィン、エチ
レン・アクリル酸共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重
合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、エチレン
・塩化ビニル共重合体等のエチレン・ビニル化合物共重
合体、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重
合体、ABS、メタクリル酸メチル・スチレン共重合体、
α−メチルスチレン・スチレン共重合体等のスチレン系
樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニ
ル・塩化ビニリデン共重合体、アクリル酸エステルとし
て、ポリアクリル酸メチル、ポリメタクリル酸メチル等
のポリビニル化合物、ナイロン６、ナイロン６−６、ナ
イロン６−10、ナイロン11、ナイロン12等のポリアミ
ド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート等の熱可塑性ポリエステル、ポリカーボネー
ト、ポリフェニレンオキサイド等あるいはこれらの混合
物、もしくはシリコン系、ウレタン系等のいずれの樹脂
でもよい。
発明の効果 本発明に係る製造方法によれば、真空成形、圧縮成形
などの二次加工により形状、稜線がシャーブで、しかも
ソフト感に優れた成形品を得ることができるような、薄
い発泡層を有するとともに安価な熱可塑性エラストマー
積層体が得られるという効果がある。
本発明に係る製造方法により製造される熱可塑性エラ
ストマー積層体は、必要に応じて芯材と一体化して、イ
ンストルメントパネル、内装シート等の自動車用内装材
料、鞄の表皮材料など種々の用途に用いることができ
る。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、
これら実施例に限定されるものではない。
実施例１ まず、２種類の熱可塑性エラストマー［以下、「TPE
（Ａ）」、「TPE（Ｂ）」と称する。］のペレットを下
記のようにして製造した。
TPE（Ａ）のペレット製造 （ｉ）アイソタクチックポリプロピレン樹脂［メルトフ
ローレート:13g/10分（230℃）］45重量部と、 （ii）エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン
三元共重合体ゴム［エチレン単位／プロピレン単位（モ
ル比）:78/22、ヨウ素価:15、ムーニー粘度ML1+4（121
℃）:61］55重量部と、 （iii）ナフテン系プロセスオイル30重量部とを、バン
バリーミキサーを用いて窒素雰囲気下、180℃で５分間
混練した後、得られた混練物をシートカッターで角ペレ
ット状とした。
次いで、この角ペレット100重量部に対し、 （iv）1,3−ビス（tert−ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼン20重量％、ジビニルベンゼン30重量％およ
びパラフィン系鉱油50重量％よりなる混合物１重量部を
ヘンシェルミキサーで混練し、押出機で窒素雰囲気下、
220℃で押出し、熱可塑性エラストマー［TPE（Ａ）］の
ペレットを製造した。
TPE（Ｂ）のペレット製造 上記TPE（Ａ）のペレット製造において、（ｉ）アイ
ソタクチックポリプロピレン樹脂を25重量部、（ii）エ
チレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン三元共重
合体を75重量部とし、さらに（ｖ）ブチルゴム（エッソ
製 IIR 065）25重量部を添加した以外は、TPE（Ａ）の
ペレット製造と同様にして、熱可塑性エラストマー［TP
E（Ｂ）］のペレットを製造した。
次に、上記TPE（Ａ）から積層シートの表皮材として
のシートを、またTPE（Ｂ）から積層シート用の未発泡
シートをそれぞれ下記のようにして製造した。
TPE（Ａ）シートの製造 上記TPE（Ａ）のペレットを、東芝製90mmφＴ−ダイ
押出成形機を用いて、スクリューがフルフライトであ
り、L/Dが22であり、押出温度が220℃であり、Ｔ−ダイ
がコートハンガーダイであり、引取速度5m/分という条
件下で0.3mm厚みのシート状に押出し、冷却ロール（ロ
ール温度35℃）で冷却し、シートを製造した。
TPE（Ｂ）未発泡シートの製造 上記TPE（Ｂ）のペレット100重量部に対し、発泡剤と
してアゾジカルボンアミド（ADCA）2.0重量部、および
トリアリルイソシアヌレート（TAIC）0.1重量部をヘン
シェルミキサーで混練し、得られた混合物からTPE
（Ｂ）未発泡シートを、上記TPE（Ａ）シートの製造法
に準じて製造した。ただし、押出温度は180℃とし、ま
たシートの厚みは0.5mmとした。
次に、上記TPE（Ａ）シートとTPE（Ｂ）未発泡シート
とを、下記のようにラミネーターを用いて積層し、積層
シートを製造した。
積層シートの製造 ラミネーターに設けられている予熱ヒーターで上記TP
E（Ａ）シートおよびTPE（Ｂ）未発泡シートを個別に18
0℃に予備加熱した後、両シートをシート引取速度5m/分
で２本の熱ロールおよび１本の冷却ロールで熱接着し、
積層シートを得た。
最後に、上記積層シートを下記のように加熱して発泡
層を有する熱可塑性エラストマー積層体を得た。
熱可塑性エラストマー積層体の製造 上記積層シートを、温度240℃のエアーオーブン中に
４分間放置してTPE（Ｂ）未発泡シート層を発泡させ、
1.3mm厚の熱可塑性エラストマー積層体を得た。
得られた熱可塑性エラストマー積層体を構成する表皮
層および発泡層の厚みは、それぞれ0.3mm、1.0mmであっ
た。得られた熱可塑性エラストマー積層体について、引
張特性、表面硬度、ねじり剛性率、永久伸び、熱老化特
性およびソフト感を下記の方法で評価した。なお、評価
サンプルは得られた上記成形物から打抜き採取した。
［評価方法］ 引張特性:JIS K 6301に準拠して評価した。
表面硬度:JIS K 6301のJIS A タイプに準拠して評価し
た。
ねじり剛性率:ASTM 1043に準拠して評価した。
永久伸び:JIS K 6301に準拠して評価した。
熱老化特性：サンプルを120℃のエアーオーブン中に1,0
00時間放置した後、サンプルを取り出してJIS K 6301の
引張試験法にて評価した。
ソフト感：次の５段階評価により評価した。
５…非常に柔かい ４…柔かい ３…普通 ２…硬い １…非常に硬い 上記積層体の評価を表１に示す。
比較例１ 実施例１と同様にして得られた未発泡の積層シートに
ついて、実施例１と同様の評価を行なった。
上記積層シートの評価を表１に示す。
実施例２ 実施例１のTPE（Ｂ）未発泡シートの製造において、
アゾジカルボンアミドの配合量を1.5重量部とした以外
は、実施例１と同様にして積層体を得、この積層体につ
いて実施例１と同様の評価を行なった。
上記積層体の評価を表１に示す。
実施例３ 実施例１のTPE（Ｂ）未発泡シートの製造において、
アゾジカルボンアミドの配合量を3.0重量部とした以外
は、実施例１と同様にして積層体を得、この積層体につ
いて実施例１と同様の評価を行なった。
上記積層体の評価を表１に示す。
実施例４ 実施例１のTPE（Ａ）シートおよびTPE（Ｂ）未発泡シ
ートの製造において、両シートを以下の条件下でカレン
ダー成形した以外は、実施例１と同様にして積層体を
得、この積層体について実施例１と同様の評価を行なっ
た。
TPE（Ａ）シートの成形条件とTPE（Ｂ）未発泡シート
の成形条件とは同一にした。
ニッポンロール製のカレンダー成形機を用い、樹脂温
度を180℃、シートの引取速度を20m/分にして両シート
を製造した。
上記積層体の評価を表１に示す。
実施例５ 実施例４において、発泡剤アゾジカルボンアミドの配
合量を3.0重量部とした以外は、実施例４と同様にして
積層体を得、この積層体について実施例１と同様の評価
を行なった。
上記積層体の評価を表１に示す。
実施例６〜８ 実施例１のTPE（Ｂ）未発泡シートの製造において、T
PE（Ｂ）100重量部をTPE（Ｂ）と直線状低密度ポリエチ
レン（LLDPE）との２成分としてその配合割合（重量
比）を下記のようにした以外は、実施例１と同様にして
積層体を得、得られた積層体について実施例１と同様の
評価を行なった。
実施例6:TPE（Ｂ）/LLDPE＝95/ 5 実施例7:TPE（Ｂ）/LLDPE＝90/10 実施例8:TPE（Ｂ）/LLDPE＝80/20 上記積層体の評価を表１に示す。

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α−オ
    レフィン系共重合体ゴムとを含む熱可塑性エラストマー
    のシートの裏面に、ポリオレフィン系樹脂とエチレン・
    α−オレフィン系共重合体ゴムと発泡剤とを含む熱可塑
    性エラストマーの未発泡シートを重ね合わせた状態で両
    シートを熱融着して積層シートを得る工程と、 該積層シートを加熱して熱可塑性エラストマーの未発泡
    シートの層を発泡させて発泡層を有する熱可塑性エラス
    トマー積層体を得る工程 とからなることを特徴とする熱可塑性エラストマー積層
    体の製造方法。
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