KR0145231B1 - 압전성 자기 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 일반식 aPbx(CryNb1-y)O3-bPbxTiO3-cPbxZrO3로 표시되는 납-함유 복합산화물로서, a, b 및 c가 각각 아래 식의 범위내에 있으며,
1.0≤a≤12.0
40.5≤b≤49.0
39.0≤c≤58.5
(상기 식 중, a, b 및 c의 단위는 몰%이고, a+b+c=100이다)
또, x, y가 각각 아래 식의 범위내에 있는 압전성 자기를 제공한다.
0.95≤x≤1.01
2/24≤y≤11/24
Description
본 발명은 세라믹 필터, 스피커, 마이크로폰, 버저(buzzer) 또는 센서 등의 압전소자에 사용되는 압전성 자기(壓電性 磁器, pieozoelectric porcelain)에 관한 것이다.
세라믹 필터 등에 사용되는 압전성 자기로는, 종래부터 티탄산 지르콘산 납(Pb(TixZrx-1)O3)을 주성분으로 하는 압전성 자기가 광범위하게 사용되어 왔고, 그의 압전특성을 개선하기 위한 각종의 미량 첨가제를 첨가한 압전성 자기가 있다.
티탄산 지르콘산 납 계열의 일종으로서 Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3-PbZrO3을 기본조성으로 하는 종래의 압전 재료는 통상적으로 산화납, 산화지르코늄, 산화티탄, 산화마그네슘, 오산화니오븀 등의 산화물 원료를 소정의 화학양론 조성으로 되게 배합하고, 볼 밀 등을 사용하여 혼합분산시킨 후, 소정의 온도에서 하소하고, 혼합물을 분쇄 및 바인더 혼합한 후, 소정의 양상으로 성형하고, 이것을 1200℃ 이상의 고온에서 소성하여 소결반응을 행한 후, 분극처리를 행함으로써 제조되고 있다.
이 압전성 자기를 전기기계 변환소자로서 사용하는 경우, 스피커, 마이크로폰과 같이 출력 전압이 커야 되고 그 주파수 특성이 평탄할 것이 요구되는 용도에 있어서는, 전기 기계 결합계수가 크고 소장의 정전용량을 크게 하기 위하여 재료 자체의 유전율이 높은 것이 바람직하다.
상기한 목적을 달성하기 위한 압전성 자리로서, Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3-PbZrO3계열의 자기가, 일본특허공고 소 44-17103호 공보에 기재되어 있다. 그러나, 이 문헌에 기재되어 있는 압전성 자기는 상기한 문제점을 해결하기에는 전기기계 결합계수가 너무 작다.
또, 압전성 자기를 전기기계 변환 소자로서 사용하는 필터에 있어서, 감쇠극 사이의 폭이 전기기계 결합계수에 의존하는 경우, 필터의 광대력화를 도모하기 위하여는, 전기기계 결합계수가 크고 또 기계적 품질계수가 작을 것이 요망된다. 그러나, 일본특허공고 제44-17103호에 기재되어 있는 압전성 자기는, 전기기계 결합계수 및 기계적 품질계수가 불충분하다.
본 발명의 목적은, 필터의 광역화를 도모할 수 있고, 스피커, 마이크로폰, 버저, 센서 등의 압전 소자에 응용될 수 있는, 전기기계 결합계수가 크며 기계적 품질계수가 작은 비(比)유전율이 높은 압전성 자기를 제공하는 것이다
본 발명이 압전성 자기는, 일반식 aPbx(CryNb1-y)O3-bPbxTiO3-cPbxZrO3로 표시되는 납-함유 복합산화물로서, a, b 및 c가 각각 아래 식의 범위내에 있으며,
1.0≤a≤12.0
40.5≤b≤49.0
39.0≤c≤58.5
(상기 식 중, a, b 및 c의 단위는 몰%이고, a+b+c=100이다)
또, x, y가 각각 아래 식의 범위내에 있는 압전성 자기이다.
0.95≤x≤1.01
2/24≤y≤11/24
aPbx(CryNb1-y)O3성분의 a의 값은, 1.0≤a≤12.0의 범위내에서 선택되며, 바람직하게는 2.0≤a≤10.0, 보다 바람직하게는 3.0≤a≤9.0의 범위내에서 선택된다. a의 값이 너무 작거나 또는 너무 크면, 전기기계 결합계수 및 비유전율이 저하되고, 기계적 품질계수가 커진다.
bPbxTiO3성분의 b의 값은 40.5≤b≤49.0의 범위내에서 선택되며, 바람직하게는 43.0≤b≤48.0, 보다 바람직하게는 43.0≤b≤47.0의 범위내에서 선택된다. b의 값이 너무 크거나 너무 작으면, 전기기계 결합계수 및 비유전율이 저하된다.
cPbxZrO3성분의 c의 값은 39.0≤c≤58.5의 범위내에서 선택되며, 바람직하게는 47.0≤c≤52.0, 보다 바람직하게는 48.0≤c≤52.0의 범위내에서 선택된다. c의 값이 너무 작거나 또는 너무 크면, 전기기계 결합계수 및 비유전율이 저하되고, 기계적 품질계수가 커진다.
Pb 성분의 비율을 표시하는 x의 값은 0.95≤x≤1.01의 범위내에서 선택되며, 바람직하게는 0.96≤x≤1.00의 범위내에서 선택된다. x의 값이 너무 크거나 너무 작으면, 전기기계 결합계수 및 비유전율이 저하된다.
Cr과 Nb의 비율을 표시하는 y의 값은 2/24≤y≤11/24의 범위내에서 선택되며, 바람직하게는 5/24≤y≤10.5/24, 보다 바람직하게는 6/24≤y≤10/24의 범위내에서 선택된다. y의 값이 너무 작거나 또는 너무 크면, 전기기계 결합계수 및 비유전율이 저하되고, 기계적 품질계수가 커진다.
본 발명의 압전성 자기에 있어서, Pb 성분의 11몰% 이하, 바람직하게는 5몰% 이하를 Sr, Ba 및 Ca 중의 적어도 1종류의 원소로 치환할 수 있다. 치환되는 Pb 성분의 양이 너무 많으면, 전기기계 결합계수가 저하된다. Pb 성분을 상기 범위내에서 치환함으로써 전기기계 결합계수가 커지고, 기계적 품질계수가 작아지며, 비유전율이 큰 압전성 자기를 얻을 수 있다.
본 발명에 따르면, 전기기계 결합계수가 크고, 기계적 품질계수가 작으며, 비유전율이 큰 압전특성을 갖는 압전성 자기를 얻을 수 있다. 따라서, 광대역화를 도모할 수 있다. 따라서, 본 발명의 압전성 자기는 스피커, 마이크로폰, 버저, 센서 등에 응용될 수 있다.
본 발명의 상술한 목적 및 기타 다른 목적, 특징, 측면들, 그리고 장점들은 하기 발명의 상세한 설명란에 의해 보다 명백하게 드러날 것이다.
원료로서, 산화납, 산화지르코늄, 산화티탄, 산화크롬 및 산화니오븀을 준비하고 이것을 표 1 내지 표 3에 표시한 조성비율로 배합하였다. 이 배합원료를 볼 밀을 사용하여 습식혼합한 후, 탈수, 건조하고 800-1000℃에서 2시간 동안 하소하고, 이 하소된 분말을 볼 밀을 이용하여 재차 습식혼합함으로써 조정(調整) 분말을 얻었다.
이어서, 이 조절 분말에 물 또는 폴리비닐알콜 등의 점결제(粘結劑, caking additive)를 첨가하고, 프레스 성형을 행한 후, 1110-1320℃에서 2시간 동안 소성하여 소결체를 얻었다.
이어서, 얻어진 소결체를 직경 10mm, 두께 1mm의 원판상으로 연마하고, 양 말단면에 은(銀) 전극을 태워 붙였다. 이것을 60-80℃의 절연 오일 중에서 10-60분간 2.5-4kV/mm의 전계에서 분극처리를 행하여 압전성 자기 시료를 얻었다.
표 1 내지 표 3에 있어서, 시료번호에 *를 표시한 것을 본 발명의 범위를 벗어나는 것으로서 비교예이다. 각 비교예에 있어서, *가 표시된 성분의 조성비율이 본 발명의 범위를 벗어나 있는 것이다.
얻어진 압전성 자기에 관해서, 비유전율(ε /ε), 팽창방향 진동의 전기기계 결합계수(Kp), 및 기계적 품질계수(Qm)을 측정하였다. 측정은 임피던스 측정기를 이용하여 행하고, 비유전율의 측정주파수는 1kHz로 하고, 팽창방향 진동의 전기기계 결합계수의 측정은 공진/반공진법을 이용하였다. 얻어진 결과를 표 4 내지 표 6에 표시하였다.
일반식 중의 a의 값에 관해서는, 특히 시료번호 10-13 및 시료번호 38-44의 시험 데이타로부터 본 발명의 범위내에 있어서, 전기기계 결합계수가 크고 기계적 품질계수가 작은, 또 비유전율이 높은 압전성 자기를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있다.
일반식 중의 b 및 c의 값에 관해서는, 특히 시료번호 1-5, 시료번호 14-17, 시료번호 23-30 및 시료번호 45-48의 시험데이타로부터 본 발명의 범위내에 있어서, 전기기계 결합계수가 크고 기계적 품질계수가 작은, 또 비유전율이 높은 압전성 자기를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있다.
일반식 중의 x의 값에 관해서는, 특히 시료번호 6-9, 및 시료번호 31-37의 시험데이타로부터 본 발명의 범위내에 있어서, 전기기계 결합계수가 크고 기계적 품질계수가 작은, 또 비유전율이 높은 압전성 자기를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있다.
일반식 중의 y의 값에 관해서는, 특히 시료번호 18-22 및 시료번호 49-56의 시험데이타로부터 본 발명의 범위내에 있어서, 전기기계 결합계수가 크고 기계적 품질계수가 작은, 또 비유전율이 높은 압전성 자기를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있다.
Pb 성분에 있어서, 그의 일부를 Sr, Ba 또는 Ca로 치환하는 비율에 있어서는, 특히 시료번호 57-74의 시험데이타로부터 본 발명의 범위내에 있어서, 전기기계 결합계수가 크고 기계적 품질계수가 작은, 또 비유전율이 높은 압전성 자기를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있다.
본 발명은 발명의 상세한 설명란을 통하여 상세히 설명되었지만, 이는 단지 예시일 뿐이고, 본 발명의 범위를 제한하고자 하는 것은 아니며, 본 발명이 정신과 범위는 오직 첨부된 특허청구의 범위에 의해서만 제한을 받는다.
Claims (8)
- 일반식 aPbx(CryNb1-y)O3-bPbxTiO3-cPbxZrO3로 표시되는 납-함유 복합산화물로서, a, b 및 c가 각각 아래 식의 범위내에 있으며,1.0≤a≤12.040.5≤b≤49.039.0≤c≤58.5(상기 식 중, a, b 및 c의 단위는 몰%이고, a+b+c=100이다)또, x, y가 각각 아래 식의 범위내에 있는 압전성 자기.0.95≤x≤1.012/24≤y≤11/24
- 제1항에 있어서, a가 2.0≤a≤10.0의 범위내에 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, b가 43.0≤b≤48.0의 범위내에 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, c가 47.0≤c≤52.0의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, x가 0.96≤x≤1.00의 범위내에 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, y가 5/24≤y≤10.5/24의 범위내에 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, Pb 성분의 11몰% 이하가 Sr, Ba 및 Ca중의 적어도 1종의 원소에 의해 치환되어 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
- 제1항에 있어서, Pb 성분의 5몰% 이하가 Sr, Ba 및 Ca중의 적어도 1종의 원소에 의해 치환되어 있는 것을 특징으로 하는 압전성 자기.
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