JPWO2020085416A1 - 重合体組成物、架橋重合体、及びタイヤ - Google Patents
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Abstract
Description
ジエン系重合体(A)及びフィラー(B)を含有する重合体組成物であって、
前記ジエン系重合体(A)が、下記重合体(A1)及び下記重合体(A2)を含有することを特徴とする。
・重合体(A1):前記フィラー(B)に親和性を有する極性基で変性された、共役ジエン化合物の重合体又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物の共重合体であって、芳香族ビニル含量が25質量%以下、かつ、変性率が30%〜100%であるジエン系重合体。
・重合体(A2):芳香族ビニル化合物と、1,3−ブタジエンを含む共役ジエン化合物と、の共重合体であって、芳香族ビニル含量が30〜50質量%、ビニル含量が5〜30質量%、かつ、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算のピーク分子量が400,000〜2,000,000であるジエン系重合体。
前記重合体(A1)の前記フィラー(B)に親和性を有する極性基が、酸素、硫黄、リン、窒素、及びスズから選択される1種以上の元素を含む官能基であることができる。
前記重合体(A1)のピーク分子量が5,000〜300,000であることができる。
前記重合体(A2)の、重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(Mw/Mn)が、1.5〜3.0であることができる。
前記重合体(A2)が、前記フィラー(B)に親和性を有する極性基で変性された変性重合体であり、前記重合体(A2)の変性率が0%より大きく、30%以下であることができる。
ジエン系重合体(A)中の前記重合体(A1)と前記重合体(A2)との質量比が、重合体(A1):重合体(A2)=20:80〜80:20であることができる。
前記ジエン系重合体(A)100質量部に対して、前記フィラー(B)を30〜150質量部含有することができる。
更に、架橋剤を含有することができる。
前記いずれかの態様の重合体組成物を用いて製造されたものである。
前記いずれかの態様の架橋重合体を使用したものである。
本実施形態に係る重合体組成物は、ジエン系重合体(A)と、フィラー(B)と、を含有する重合体組成物であって、前記ジエン系重合体(A)は、下記重合体(A1)及び下記重合体(A2)を含有する。
・重合体(A1):前記フィラー(B)に親和性を有する極性基で変性された、共役ジエン化合物の重合体又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物の共重合体であって、芳香族ビニル含量が25質量%以下、かつ、変性率が30%〜100%であるジエン系重合体。
・重合体(A2):芳香族ビニル化合物と、1,3−ブタジエンを含む共役ジエン化合物と、の共重合体であって、芳香族ビニル含量が30〜50質量%、ビニル含量が5〜30質量%、かつ、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算のピーク分子量が400,000〜2,000,000であるジエン系重合体。
本実施形態に係る重合体組成物は、ジエン系重合体(A)として重合体(A1)及び重合体(A2)を含有するが、これら以外の他の重合体を含有してもよい。本明細書において、重合体(A1)、重合体(A2)、他の重合体を合わせたものを「ゴム成分」ともいう。また、本実施形態に係る重合体組成物は、重合体(A1)及び重合体(A2)を、それぞれ少なくとも1種類含有していればよく、2種以上含有していてもよい。
本実施形態に係る重合体組成物は、ジエン系重合体(A)として重合体(A1)を含有する。重合体(A1)は、共役ジエン化合物に由来する繰り返し単位を含有する。
重合体(A1)の合成方法としては、特に制限されないが、アニオン重合、配位重合及び乳化重合等の方法を用いることができる。重合体(A1)に前記フィラー(B)に親和性を有する極性基を導入するための変性剤は、アニオン重合又は配位重合の重合活性末端と反応する変性剤であってもよいし、重合開始剤として用いられるリチウムアミド化合物のアミド部分であってもよい。また、乳化重合において、変性剤がモノマーとして共重合されてもよい。
本実施形態に係る重合体組成物は、ジエン系重合体(A)として重合体(A2)を含有する。重合体(A2)は、共役ジエン化合物に由来する繰り返し単位及び芳香族ビニル化合物に由来する繰り返し単位を含有する。
本実施形態に係る重合体組成物は、ジエン系重合体(A)として重合体(A1)及び重合体(A2)以外のその他のジエン系重合体を含有してもよい。このようなジエン系重合体としては、共役ジエン化合物に由来する繰り返し単位を有し、かつ、上記重合体(A1)及び上記重合体(A2)に該当しないジエン系重合体であれば特に制限されないが、例えば、天然ゴム、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム等が挙げられる。
本実施形態に係る重合体組成物は、フィラー(B)を含有する。フィラー(B)としては、特に制限されず目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、シリカとカーボンブラックとの混合物等が挙げられる。
シリカとしては、湿式シリカ(含水ケイ酸)、乾式シリカ(無水ケイ酸)、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウムなどが挙げられる。これらの中でも、湿式シリカが好ましい。シリカの使用割合は、ゴム成分100質量部に対して、好ましくは30〜130質量部、より好ましくは40〜120質量部、特に好ましくは50〜110質量部である。シリカの使用割合が、前記下限値以上であると、十分な耐摩耗性、ウエットグリップ性能が得られやすく、前記上限値以下であると、十分な低ロス性が得られやすい。
カーボンブラックとしては、特に制限されず、ゴム組成物に配合される一般的なものを用いることができ、具体例としては、例えば、GPF、FEF、HAF、ISAF、SAFなどが挙げられる。これらの中では、ISAF、SAF、HAFが好ましく、ISAFがより好ましい。
本実施形態に係る重合体組成物は、熱可塑性樹脂等の他の重合体、シランカップリング剤、架橋剤、酸性化合物、伸展油(プロセス油)、老化防止剤、加硫促進剤の他、必要に応じて加硫助剤、加工助剤、スコーチ防止剤及び酸化亜鉛、軟化剤、着色剤、難燃剤、滑剤、発泡剤、可塑剤、酸化防止剤、紫外線防止剤、帯電防止剤、着色防止剤などの公知の添加剤を、重合体組成物の使用目的に応じて使用することができる。
シランカップリング剤としては、例えば、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)トリスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(3−トリメトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリメトキシシリルエチル)テトラスルフィド、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、2−メルカプトエチルトリメトキシシラン、2−メルカプトエチルトリエトキシシラン;3−トリメトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2−トリエトキシシリルエチル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルベンゾリルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、ビス(3−ジエトキシメチルシリルプロピル)テトラスルフィド、3−メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、ジメトキシメチルシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド、3−オクタノイルチオ−1−プロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。これらの化合物は、1種単独でまたは2種以上組み合わせて用いることができる。また、これらの中では、補強性改善効果などの観点から、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)トリスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィドが好ましい。
架橋剤としては、硫黄、ハロゲン化硫黄、有機過酸化物、キノンジオキシム類、有機多価アミン化合物、メチロール基を有するアルキルフェノール樹脂等が挙げられる。これらの中では、通常、架橋剤として硫黄が用いられる。架橋剤の使用割合は、ゴム成分100質量部に対して、0.1〜10質量部であることが好ましく、0.5〜5質量部であることがより好ましい。
酸性化合物としては、炭素数12〜24の飽和脂肪酸及びそれらの金属塩が好適に用いられる。酸性化合物の具体例としては、ラウリル酸、トリデシル酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、マルガリン酸、ステアリン酸、ノナデシル酸、アラキジン酸、ヘンイコシル酸、ベヘン酸、トリコシル酸、リグノセリン酸、及びこれらの飽和脂肪酸の、カルシウム塩、亜鉛塩などが挙げられる。これらの酸性化合物は、1種単独でまたは2種以上組み合わせて用いることができる。これらの中では、ステアリン酸が好ましい。酸性化合物の使用割合は、ゴム成分100質量部に対して、0.3〜15質量部であることが好ましい。
伸展油としては、例えば、アロマ油、ナフテン油、パラフィン油等が挙げられる。伸展油の使用割合は、ゴム成分100質量部に対して、0〜50質量部である。
本実施形態に係る重合体組成物は、上記の各成分を、例えばプラストミル、バンバリーミキサー、ロール、インターナルミキサー等の混練機を用いて混練することによって調製することができる。例えば、下記の方法によって調製することが好ましい。
第1の工程においては、重合体(A1)及び重合体(A2)と共に、フィラー(B)及び必要に応じてシランカップリング剤が混練されることが好ましい。また、第1の工程においては、必要に応じて、その他の重合体(重合体(A1)及び重合体(A2)以外の重合体)、伸展油及び老化防止剤なども共に混練される。また、第1の工程においては、第2の工程において混練されることが好ましいとされる、酸性化合物が共に混練されてもよい。
第2の工程は、第1の工程において得られた混練物に、少なくとも架橋剤を添加し、当該混練物と架橋剤とを混練し、重合体組成物を得る工程である。この第2の工程においては、第1の工程において得られた混練物と架橋剤と共に、酸性化合物が混練されることが好ましい。また、第2の工程においては、必要に応じて、酸化亜鉛及び加硫促進剤も共に混練される。そして、第2の工程においては、通常、当該第2の工程に供される全ての成分(具体的には、第1の工程において得られた混練物、架橋剤、並びに、必要に応じて供される、酸性化合物及び酸化亜鉛や加硫促進剤などのその他の成分)を一斉に混練する手法によって重合体組成物が得られる。
本実施形態に係る重合体組成物から形成される架橋重合体は、タイヤ、具体的にはタイヤのトレッドとして好適に用いられる。本実施形態に係る重合体組成物から形成されるタイヤには、トレッドに高い強度が得られ、またトレッドに所望の形状が得られるため、優れた性能が得られる。また、本実施形態に係る重合体組成物から形成される架橋重合体は、トレッド以外のタイヤ部材、防振ゴム、防舷材、ベルト、ホース、及びその他の工業品などとして用いることもできる。
以下、本発明の具体的な実施例について説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、下記製造例、実施例及び比較例中の「%」は、特に断りのない限り質量基準である。
<重合体(A1−1)の合成例>
窒素置換された内容積5リットルのオートクレーブ反応器に、シクロヘキサン2500g、テトラヒドロフラン11.36ml、1,3−ブタジエン500gを仕込んだ。反応器の内容物の温度を35℃に調整した後、n−ブチルリチウム5.15mmolを添加して重合を開始した。重合は断熱条件で実施し、最高温度は85℃に達した。重合転化率が99%に達した時点で(重合開始から20分経過後に)、1,3−ブタジエン10gを2分間かけて追加し、その後、N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノプロピルメチルジエトキシシラン5.03mmolを加えて15分間反応を行った。次いで、得られた変性共役ジエン系重合体を含む重合体溶液に、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾールを3.96g添加した。次いで、スチームストリッピングにより脱溶媒を行い、110℃に調温された熱ロールで乾燥することにより重合体(A1−1)を得た。得られた重合体(A1−1)の各種物性値等を下表1に示す。
窒素置換された内容積5リットルのオートクレーブ反応器に、シクロヘキサン2500g、テトラヒドロフラン50g、スチレン100g、1,3−ブタジエン390gを仕込んだ。反応器の内容物の温度を10℃に調整した後、n−ブチルリチウム5.20mmolを添加して重合を開始した。重合は断熱条件で実施し、最高温度は85℃に達した。重合転化率が99%に達した時点で(重合開始から20分経過後に)、1,3−ブタジエン10gを2分間かけて追加し、その後、N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノプロピルメチルジエトキシシラン4.46mmolを加えて15分間反応を行った。次いで、得られた変性共役ジエン系重合体を含む重合体溶液に、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾールを2.0g添加した。次いで、スチームストリッピングにより脱溶媒を行い、110℃に調温された熱ロールで乾燥することにより重合体(A1−2)を得た。得られた重合体(A1−2)の各種物性値等を下表1に示す。
35%過酸化水素97.5gと水97.5gを混合し、無水酢酸102gを入れ、反応温度が20〜30℃になるように氷水で調整しながらマグネチックスターラーで約30分攪拌して、過酢酸を調製した。天然ゴムラテックス480g(固形分60%)に界面活性剤2phrと水を入れて固形分が30%になるように調整し、プロペラ攪拌装置で10分間攪拌した後、過酢酸を5分間掛けて添加し、反応温度が40℃を超えないように、氷水で調整しながらプロペラ攪拌装置で30分間攪拌して反応させた。その後、メタノール中で凝固させ、薄くシートにして水で1晩浸漬し、再度水洗後、40℃に設定した真空乾燥機で2時間乾燥し、エポキシ化天然ゴムである重合体(A1−3)を得た。得られた重合体(A1−3)の各種物性値等を下表1に示す。
<重合体(A2−1)の合成例>
内容積が10Lで、内部の高さ(L)と直径(D)との比(L/D)が4.0で、底部に入口、頂部に出口を有し、攪拌機付槽型反応器である攪拌機及び温度制御用のジャケットを有する槽型圧力容器を重合反応器とした。予め水分除去した、スチレンを39.55g/分、1,3−ブタジエンを62.6g/分、n−ヘキサンを68.1g/分の条件で混合した。この混合溶液を反応基の入口に供給する配管の途中に設けたスタティックミキサーで混合した後、反応基の底部に連続的に供給した。更に、極性物質として2,2−ビス(2−オキソラニル)プロパンを0.0715g/分の速度で、重合開始剤としてn−ブチルリチウムを0.476mmol/分の速度で、攪拌機で激しく混合する重合反応器の底部へ供給し、連続的に重合反応を継続させた。反応器頂部出口における重合溶液の温度が80℃となるように温度を制御した。重合が十分に安定したところで、反応器頂部出口より、カップリング剤添加前の重合体溶液を少量抜き出し、酸化防止剤(BHT)を重合体100gあたり0.2gとなるように添加した後に溶媒を除去した。
極性物質として2,2−ビス(2−オキソラニル)プロパンに代えてN,N,N’,N’−テトラメチルエチレンジアミンを0.065g/分の速度で、カップリング剤として1,4−ビス[3−(ジエトキシメチルシリル)プロピル]ピペラジンに代えて四塩化ケイ素を0.093mmol/分で添加した以外は(A2−1)の合成例と同様の操作を行い、変性共役ジエン系重合体(A2−2)を得た。得られた重合体(A2−2)の各種物性値等を下表1に示す。
窒素置換された内容積5リットルのオートクレーブ反応器に、シクロヘキサン2500g、テトラヒドロフラン50g、スチレン200g、1,3−ブタジエン290gを仕込んだ。反応器の内容物の温度を10℃に調整した後、n−ブチルリチウム2.61mmolを添加して重合を開始した。重合は断熱条件で実施し、最高温度は85℃に達した。重合転化率が99%に達した時点で(重合開始から20分経過後に)、1,3−ブタジエン10gを2分間かけて追加し、その後、四塩化ケイ素0.45mmolを加えて10分反応を行い、更にN,N−ビス(トリメチルシリル)アミノプロピルメチルジエトキシシラン2.08mmolを加えて15分間反応を行った。次いで、得られた変性共役ジエン系重合体を含む重合体溶液に、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾールを2.0g添加した。次いで、スチームストリッピングにより脱溶媒を行い、110℃に調温された熱ロールで乾燥することにより重合体(A2−3)を得た。得られた重合体(A2−3)の各種物性値等を下表1に示す。
<重合体(A3−1)の合成例>
N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノプロピルメチルジエトキシシラン5.03mmolを使用しなかった以外は(A1−1)と同じ操作を行い、重合体(A3−1)を得た。得られた重合体(A3−1)の各種物性値等を下表1に示す。
N,N−ビス(トリメチルシリル)アミノプロピルメチルジエトキシシラン4.46mmolを使用しなかった以外は(A1−2)と同じ操作を行い、重合体(A3−2)を得た。得られた重合体(A3−2)の各種物性値等を下表1に示す。
内容積が10Lで、内部の高さ(L)と直径(D)との比(L/D)が4.0であり、底部に入口、頂部に出口を有し、攪拌機付槽型反応器である攪拌機及び温度制御用のジャケットを有する槽型圧力容器を重合反応器とした。予め水分除去した、1,3−ブタジエンを17.9g/分、スチレンを9.8g/分、n−ヘキサンを145.3g/分の条件で混合した。この混合溶液を反応基の入口に供給する配管の途中に設けたスタティックミキサーにおいて混合した後、反応基の底部に連続的に供給した。更に、極性物質として2,2−ビス(2−オキソラニル)プロパンを0.0194g/分の速度で、重合開始剤としてn−ブチルリチウムを0.255mmol/分の速度で、攪拌機で激しく混合する重合反応器の底部へ供給し、連続的に重合反応を継続させた。反応器頂部出口における重合溶液の温度が75℃となるように温度を制御した。重合が十分に安定したところで、反応器頂部出口より、カップリング剤添加前の重合体溶液を少量抜出し、酸化防止剤(BHT)を重合体100gあたり0.2gとなるように添加した後に溶媒を除去した。
<数平均分子量(Mn)及び重量平均分子量(Mw)の測定>
上記で製造された各重合体について、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)(東ソー社製の「HLC−8120」)を用い、下記のGPC条件で得られたGPC曲線の最大ピークの頂点に相当する保持時間から、ポリスチレン換算の数平均分子量(Mn)及び重量平均分子量(Mw)を算出した。
(GPC条件)
カラム:商品名「GMHXL」(東ソー社製)2本
カラム温度:40℃
移動相:テトラヒドロフラン
流速:1.0ml/分
サンプル濃度:10mg/20ml
・ビニル含量(%):400MHzの1H−NMR測定によって測定した。
・結合スチレン含量(%):400MHzの1H−NMR測定によって測定した。結合スチレン含量は、芳香族ビニル含量に相当するパラメータである。
添加したn−ブチルリチウムに対する末端変性剤のmol割合を百分率で表したもの。但し、重合体(A1−3)は、分子数に対して大過剰に変性しているため、表1において「(100%)」と表記した。
2.5.1.重合体組成物及び架橋重合体の製造
下表2に示す配合処方により各成分を配合し、それらを混練することによって重合体組成物を製造した。混練は以下の方法で行った。
得られた各重合体組成物及び各架橋重合体について、以下の評価試験を行った。結果を下表2に示す。
得られた架橋重合体を測定試料とし、ARES粘弾性試験装置(TAインスツルメント社製)を使用し、せん断動歪3.0%、角速度100ラジアン毎秒、50℃の条件で、50℃tanδを測定した。下表2においては、50℃tanδの測定値を、比較例1に係る測定値(具体的には、比較例1の重合体組成物から形成された架橋重合体の測定値)を基準として100とした場合の指数によって示している。50℃tanδは、数値が大きいほど低ヒステリシスロス特性が小さくて良好であることを示す。
得られた架橋重合体を測定試料とし、ARES粘弾性試験装置(TAインスツルメント社製)を使用し、引張動歪0.14%、角速度100ラジアン毎秒、0℃の条件で測定した。下表2においては、0℃tanδの測定値を、比較例1に係る測定値(具体的には、比較例1の重合体組成物から形成された架橋重合体の測定値)を基準として100とした場合の指数によって示している。0℃tanδは、数値が大きいほどウエットグリップ性能が大きくて良好であることを示す。
得られた架橋重合体を測定試料とし、DIN摩耗試験機(東洋精機社製)を使用し、JIS K6264に準拠し、荷重10Nで25℃にて測定した。下表2においては、比較例1に係る測定値(具体的には、比較例1の重合体組成物から形成された架橋重合体の測定値)を基準として100とした場合の指数によって示している。この数値が大きいほど耐摩耗性が良好であることを示す。
得られた架橋重合体を測定試料とし、ARES粘弾性試験装置(TAインスツルメント社製)を使用し、10Hzの周波数で23℃にて測定した。複素動的剪断モジュラス(G*(10%))の測定値を、比較例1に係る測定値(具体的には、比較例1の重合体組成物から形成された架橋重合体の測定値)を基準として100とした場合の指数によって示している。G*は、数値が大きいほど低歪みでの剛性が高く操縦安定性が良好であることを示す。
得られた架橋重合体を測定試料とし、温度25℃、JIS K6301に準じて測定した。引張強度は、比較例1に係る測定値(具体的には、比較例1の重合体組成物から形成された架橋重合体の測定値)を基準として100とした場合の指数によって示している。大きいほど引張強度が大きいことを示し、数値が大きいほど好ましい。
得られた重合体組成物のムーニー粘度をJIS K6300−1:2001に準拠して、ムーニー粘度計にてL形ロータを使用し、予熱時間1分、ロータの回転時間4分、100℃の条件で測定した。得られた結果は、比較例1の値を100とした場合の指数によって示している。この指数が大きいほど粘度が低く、成形加工性が良好であることを意味する。
下表1に、上記で合成した各重合体の物性値を示す。下表2に、各重合体組成物の組成及び評価結果を示す。
・シリカ:ローディア社製、商品名「ZEOSIL 1165MP」
・重合体(A3−4):天然ゴム、RSS#3
・伸展油:ジャパンエナジー社製、商品名「JOMOプロセスNC−140」
・シランカップリング剤:エボニック社製、商品名「Si75」
・老化防止剤:精工化学社製、商品名「オゾノン6C」、N−(1,3−ジメチルブチル)−N’−フェニル−p−フェニレンジアミン
・加硫促進剤D:大内新興化学工業社製、商品名「ノクセラーD」、1,3−ジフェニルグアニジン
・加硫促進剤CZ:大内新興化学工業社製、商品名「ノクセラーCZ」、N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド
Claims (10)
- ジエン系重合体(A)及びフィラー(B)を含有する重合体組成物であって、
前記ジエン系重合体(A)が、下記重合体(A1)及び下記重合体(A2)を含有することを特徴とする、重合体組成物。
重合体(A1):前記フィラー(B)に親和性を有する極性基で変性された、共役ジエン化合物の重合体又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物の共重合体であって、芳香族ビニル含量が25質量%以下、かつ、変性率が30%〜100%であるジエン系重合体。
重合体(A2):芳香族ビニル化合物と、1,3−ブタジエンを含む共役ジエン化合物と、の共重合体であって、芳香族ビニル含量が30〜50質量%、ビニル含量が5〜30質量%、かつ、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算のピーク分子量が400,000〜2,000,000であるジエン系重合体。 - 前記重合体(A1)の前記フィラー(B)に親和性を有する極性基が、酸素、硫黄、リン、窒素、及びスズから選択される1種以上の元素を含む官能基である、請求項1に記載の重合体組成物。
- 前記重合体(A1)のピーク分子量が5,000〜300,000である、請求項1又は請求項2に記載の重合体組成物。
- 前記重合体(A2)の、重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(Mw/Mn)が、1.5〜3.0である、請求項1ないし請求項3のいずれか一項に記載の重合体組成物。
- 前記重合体(A2)が、前記フィラー(B)に親和性を有する極性基で変性された変性重合体であり、前記重合体(A2)の変性率が0%より大きく、30%以下である、請求項1ないし請求項4のいずれか一項に記載の重合体組成物。
- ジエン系重合体(A)中の前記重合体(A1)と前記重合体(A2)との質量比が、重合体(A1):重合体(A2)=20:80〜80:20である、請求項1ないし請求項5のいずれか一項に記載の重合体組成物。
- 前記ジエン系重合体(A)100質量部に対して、前記フィラー(B)を30〜150質量部含有する、請求項1ないし請求項6のいずれか一項に記載の重合体組成物。
- 更に、架橋剤を含有する、請求項1ないし請求項7のいずれか一項に記載の重合体組成物。
- 請求項8に記載の重合体組成物を用いて製造された架橋重合体。
- 請求項9に記載の架橋重合体を使用したタイヤ。
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