JPWO2019244994A1 - プリプレグシートおよびその製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法、ならびにプリフォームの製造方法 - Google Patents

Abstract

プリプレグシートは、隣り合うプリプレグテープに適当な重なり長さで重なる複数のプリプレグテープによって構成されている。当該プリプレグテープは、熱硬化性樹脂組成物を含浸する強化繊維束で構成される。プリフォームの製造方法では、例えば、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を賦形して一次予備成形品を製造し、当該一次予備成形品に更に中間基材を重ねてから賦形することで二次予備成形品を製造する。

Description

本発明は、プリプレグシート、その製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法に関する。また、本発明は、繊維強化複合材料成形品を得るための成形材料であるプリフォームの製造方法、および繊維強化複合材料成形品の製造方法に関する。

繊維強化複合材料成形品の製造には、シート状プリプレグを用いることが多い。シート状プリプレグは、例えば、強化繊維を一方向に引き揃えたシート状物、織物または不織布に、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を含浸させた中間基材である。繊維強化複合材料成形品は、一般に、シート状プリプレグを必要に応じて賦形し、型内で加熱加圧してマトリックス脂組成物を硬化または固化させることによって製造される。

一方、シート状プリプレグ以外にも、数千〜数万本のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に熱硬化性マトリックス樹脂を含浸させた、トウプレグ、トウプリプレグ、ヤーンプリプレグ、あるいはストランドプリプレグと呼ばれる中間基材（以下、トウプレグということがある）や、強化繊維を一方向に引き揃えたシート状物に熱硬化性樹脂組成物を含浸させた一方向性プリプレグを、強化繊維の配向方向に沿って短冊状にカットしたスリットテープなどのテープ状プリプレグが、繊維強化複合材料成形品の製造に利用されている。

上記テープ状プリプレグについては、テープ幅が特定の精度で制御されているスリットテープを所定未満の間隔で、互いに平行に配置して使用することが知られている（例えば、特許文献１参照）。上記所定の間隔は、例えば、１．００ｍｍ未満である。

強化繊維とマトリックス樹脂を含む、繊維強化複合材料用のプリプレグは、特に、マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である場合、その硬化物（繊維強化複合材料）が軽量で優れた機械特性を有するため、スポーツ、航空宇宙、一般産業用途に広く用いられている。繊維強化複合材料は、プリプレグを複数層積層して形成したプリプレグ積層体を、オートクレーブやプレス成形機を用いて加熱加圧成形して製造する。

プリプレグの成形方法として、強化繊維とマトリックス樹脂とを含むプリプレグを複数積層し、得られた積層体からプリフォームを作製し、そしてプリフォームを加熱および加圧することにより繊維強化複合材料成形品を製造する方法が、ハイサイクル成形法の一つとして知られている。

特許文献２には、所定形状に裁断されたプリプレグを複数枚重ねて積層体とし、上記積層体を押圧の付与により立体形状をなす予備成形品（プリフォーム）としてから、一度脱型し、得られたプリフォームをプレス型により加熱加圧して繊維強化複合材料成形品とする、繊維強化複合材料成形品の製造方法が開示されている。上記プリプレグは、切込みを入れることで、積層体を変形させて立体形状に追従させている。

国際公開第２０１２／０２０１０９号（２０１２年２月１６日国際公開） 国際公開第２００４／０１８１８６号（２００４年３月４日国際公開）

しかしながら、上述のように、間隙を設けるか、間隙がないよう敷設したテープ状プリプレグの集合体を用いて、三次元形状を有する成形品を製造した場合、得られた成形品中の強化繊維が間隙を有し、外観が悪くなったり、強度が低下したりする場合がある。このように、従来の技術には、繊維強化複合材料成形品を製造した場合の外観や強度の観点から、検討の余地が残されている。

また、上述のような従来技術に例示されるように、一般に、立体形状の繊維強化複合材料成形品の製造においては、成形品にシワが残ることにより、外観不良や、強度低下といった問題が生じる場合がある。このように、従来の技術には、繊維強化複合材料成形品を製造した場合の外観および強度の観点から、検討の余地が残されている。

本発明の一態様は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリプレグシートを実現することを第一の目的とする。

また、本発明の一態様は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することを第二の目的とする。

また、本発明の一態様は、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、さらに成形性に優れたプリフォームを提供することを第三の目的とする。

少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、マトリックス樹脂を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。

また、少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係る表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含み、前記プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されており、前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。

さらに、少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する。

また、少なくとも上記の第三の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリフォームの製造方法は、前記プリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る。

また、少なくとも上記の第二の目的を解決するために、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記のプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、前記マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、前記プリプレグシートまたは前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを前記繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、前記プリフォームを前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む。

また、少なくとも上記の第三の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリフォームの製造方法は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、前記プリフォーム型に配置した状態の前記一次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および前記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含むプリフォームの製造方法である。

本発明の一態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリプレグシートを実現することできる。また、本発明の一態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することができる。

また、本発明の一態様によれば、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。

本発明の実施形態における積層シートの構成の一例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の一例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態における積層シートの構成の他の例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の他の例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における圧密化工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における賦形工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における裁断工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、中間基材の一例を模式的に示す図である。８０１は、所望の形状の中間基材１０２の一例である。８０２は、繊維の配向方向が０°（左）または９０°（右）であるプリプレグシート（中間基材１０２）の一例である。８０３は、８０２に示した二枚のプリプレグシートを重ねた積層体１０３の一例である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、中間基材、一次予備成形品または二次予備成形品の固定工程を説明する図である。９０１は、加熱による固定工程の一例である。９０２は、加圧による固定工程の一例である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、一次予備成形品または二次予備成形品における中間基材の配置の一例を模式的に示す図である。１００１は、プリプレグテープ２１を敷き並べたプリプレグシート２２を示す。１００２は、強化繊維の配向方向が９０°交差する方向となるように二枚のプリプレグシート２２が積層された中間基材（［０°／９０°］積層中間基材）を示す。 本発明の実施形態に係るプリフォームの一例を模式的に示す図である。

〔１−１．プリプレグシート〕
本発明の一実施の形態に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、少なくとも一部が上記強化繊維束に含浸しているマトリックス樹脂組成物と、を含むプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートを含む。当該プリプレグシートにおいて、上記プリプレグテープは、隣り合う上記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。また、上記マトリックス樹脂組成物は、熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂を含有する組成物である。上記プリプレグシートにおける上記強化繊維束の配置には、上記プリプレグテープの重なりによる上記強化繊維束の重なりの位置関係が保たれていてもよい。

上記プリプレグシートは、上記の構成により、成形時にプリプレグテープの移動や変形により、シワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、かつ成形性に優れたプリプレグシートとなり得る。また、上記プリプレグシートは、上記の構成により、良好な外観及び強度を有する繊維強化複合材料成形品を提供し得る。

（プリプレグシートおよび積層シートの構成）
以下に、図面を参照しながら本発明の第一の実施形態に係る積層シート１の構成について具体的に説明する。図１は、積層シート１の構成の一例を模式的に示す図である。積層シート１は、プリプレグシートの積層物であり、プリプレグシート１０ａおよびそれに重なるプリプレグシート１０ｂを含んでいる。プリプレグシート１０ａおよびプリプレグシート１０ｂは、いずれも、複数並んで配置されているプリプレグテープ１００によって構成されている。「プリプレグテープ」の詳細は後述する。

なお、図１では、プリプレグシート、プリプレグテープ、およびその重なりの重なり長さ、のそれぞれの符号に、個々の区別のためにアルファベット（ａ〜ｊ）または番号（上記重なり長さにおける「１〜８」）を付している。以下の説明において、個々の区別を要さない場合には、上記アルファベットまたは番号を省略することがある。

プリプレグシート１０ａおよびプリプレグシート１０ｂのそれぞれにおいて、プリプレグテープ１００は、隣り合うプリプレグテープ１００がその側縁部で互いに重なるように配置されている。より具体的には、プリプレグシート１０ａは、隣り合うプリプレグテープ１００に重なっている五枚のプリプレグテープ１００ａ〜１００ｅで構成されている。また、プリプレグシート１０ｂも、プリプレグシート１０ａと同様に、隣り合うプリプレグテープ１００に重なっている五枚のプリプレグテープ１００ｆ〜１００ｊで構成されている。

プリプレグシート１０ａとプリプレグシート１０ｂとは、積層方向において隣り合っている。積層シート１におけるプリプレグシート１０ａ、１０ｂの重なり方は、限定されない。たとえば、これらのプリプレグシート１０は、平面視したときに、プリプレグシート１０ａのプリプレグテープ１００がプリプレグシート１０ｂのプリプレグテープ１００と交差するように配置されている。より具体的には、プリプレグシート１０ａとプリプレグシート１０ｂとは、互いに、平面視したときの各プリプレグシート１０のプリプレグテープ１００の配向方向が直交するように配置されている。

これらのプリプレグシート１０ａ、１０ｂにおいて、プリプレグテープ１００は、例えば図２に示されるように、一方のプリプレグテープ１００の側縁部に他方のプリプレグテープの側縁部が上から重なるように配置されている。より具体的には、プリプレグテープ１００ｂ〜１００ｅは、プリプレグテープ１００ａ〜１００ｄの一側縁部へ、重なり長さｏ１〜ｏ４でそれぞれ重なっている。また、プリプレグテープ１００ｇ〜１００ｊは、プリプレグテープ１００ｆ〜１００ｉの一側縁部へ、重なり長さｏ５〜ｏ８でそれぞれ重なっている。

なお、図２では、プリプレグテープ１００の断面を模式的に図示している。図示の長方形は、当該長方形に充填した強化繊維束の断面と、当該強化繊維束に含浸した熱硬化性樹脂組成物とを表している。すなわち、プリプレグテープ１００中の強化繊維束も、プリプレグテープ１００と同様に、一方のプリプレグテープ１００中の強化繊維束の側縁部に他方のプリプレグテープ中の強化繊維束の側縁部が上から重なるように配置されている。このように、プリプレグシート１０における強化繊維束の配置には、プリプレグテープ１００の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている。この点、図４も同様である。なお、プリプレグテープ１００の前述の重なりによる段差は、後述のプレス成形の際に、プリプレグテープが移動したり、プリプレグテープ中の強化繊維束における繊維が移動したりすることで消失する。

重なり長さｏ１〜ｏ８は、それぞれ、短すぎると、プリプレグシートの取り扱い時にプリプレグテープが分離し、取扱い性が悪くなることがある。また、上記重なり長さは、長すぎると、積層シート１の所定の平面形状を占めるプリプレグテープ１００の数が多くなり、生産性が低減したり、成形品の重量が増加したりすることがある。

なお、上記の「重なり長さ」は、プリプレグテープ１００同士の個々の重なり長さであり、あるプリプレグテープ１００がその両側部で他の二枚のプリプレグテープ１００と重なる場合の、一側部における重なり長さである。

上記の十分に良好な外観を実現する観点から、上記重なり長さは、プリプレグテープ１００の幅の０．５％以上の長さであることが好ましく、１％以上の長さであることがより好ましく、３％以上であることがさらに好ましく、４％以上であることが特に好ましい。また、生産性の観点から、上記重なり長さは、プリプレグテープ１００の幅の５０％以下の長さであることが好ましく、４０％以下であることがより好ましく、３０％以下であることがさらに好ましい。

また、プリプレグシートの十分な取り扱い性を実現する観点から、上記重なり長さは、０．５ｍｍ以上の長さであることが好ましく、１．０ｍｍ以上であることがより好ましい。また、プリフォームにおいて十分な成形性を発現させる観点から、上記重なり長さは、６．０ｍｍ以下の長さであることが好ましく、３．０ｍｍ以下であることがより好ましい。

なお、積層シート１において、１つのプリプレグシート１０を構成するプリプレグテープ１００の数は、目的とする積層シート１の大きさおよび敷設するプリプレグテープ１００の幅に応じて適宜に決めることができる。

また、積層シート１の厚さは、後述する繊維強化複合材料成形品の製造における成形性に応じて適宜に決めることが可能である。たとえば、積層シート１の厚さは、０．０３ｍｍ〜６ｍｍの範囲であることが好ましい。

積層シート１の厚さが０．０３ｍｍ以上であることは、後述するプリフォームの良好な形状保持性の観点から好ましい。積層シート１の厚さの下限値は、より好ましくは、０．２ｍｍ以上であり、さらに好ましくは０．４ｍｍ以上である。

また、積層シート１の厚さが６ｍｍ以下であることは、プリフォームの良好な賦形性の観点、および、得られる成形品におけるシワの発生を低減させる観点から好ましい。積層シート１の厚さの上限値は、より好ましくは、５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは４ｍｍ以下である。

プリプレグシート１０は、圧密化されたものであってもよい。圧密化の方法については後述する。当該圧密化により、プリプレグテープ１００の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている状態で、プリプレグテープ１００ａとプリプレグテープ１００ｂとの接着強さがより一層向上する。

また、積層シート１も、圧密化されたものであってもよい。当該圧密化により、積層シート１の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている状態で、積層シート１０ａと積層シート１０ｂとの接着強さがより一層向上する。

プリプレグシート１０において、プリプレグテープ１００は互いに重なっていればよいが、プリプレグシート１０がプリプレグテープ１００の適切な重なり幅を有することは、プリプレグシート１０のシートとしての取り扱いを容易にする観点から好ましい。このように、プリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の重なり幅は、プリプレグシート１０が一枚のシートとして取り扱い可能な十分な一体性を発現させる観点から適宜に設定することができる。プリプレグシート１０がシートとして取り扱うのに十分な一体性を有していることは、例えば下記の方法によって確認することができる。

まず、プリプレグテープ１００の配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ１５ｃｍおよび幅１５ｃｍの正方形の平面形状を有する試験片をプリプレグシート１０から切り出す。次いで、上記試験片の上記一辺が水平になるよう上記一辺を含む一辺縁部を持ち上げる。持ち上げた上記試験片が、持ち上げる前の形状を所望の時間、例えば３０秒間以上維持する場合に、プリプレグシート１０が一シートとして取り扱うのに十分な一体性を有する、と判断することができる。試験片が持ち上げる前の形状を３０秒以上維持できることは、シート自立性を有するプリプレグシートを実現する観点から好ましい。「プリプレグテープ１００の配向方向に略平行な一辺」における当該一辺の延出方向は、プリプレグテープ１００の配向方向のうちの少なくとも一方向において、当該一辺がプリプレグテープ１００の強化繊維束を実質的に切断しない向きであればよい。このような観点から、例えば、プリプレグテープ１００の配向方向のうちの少なくとも一方向と当該一辺との成す角θは、０°≦θ≦５°であることが好ましく、０°≦θ≦３°であることがより好ましく、０°≦θ≦２°であることがさらに好ましい。

シート自立性を有するプリプレグシートとは、例えば、プリプレグシートにおける隣り合うプリプレグテープが、プリプレグシートが一体性を有するように十分に重なっている、シートを示す。また、シート自立性を有するプリプレグシートとは、シート一体性を有するプリプレグシートとも言い換えることができる。

（プリプレグテープの構成）
プリプレグテープ１００の幅は、３ｍｍ〜５５ｍｍの範囲であることが好ましい。プリプレグテープの幅が３ｍｍ以上であることは、効率よくプリプレグシートを製造する観点から好ましい。プリプレグテープ１００の幅の下限値は、より好ましくは５ｍｍ以上であり、さらに好ましくは６ｍｍ以上である。

また、プリプレグテープ１００の幅が５５ｍｍ以下であることは、プリプレグテープ１００を敷設する平面形状に関わらず、プリプレグテープ１００の歩留まりを高める観点から好ましい。プリプレグテープ１００の幅の上限値は、より好ましくは４０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは３０ｍｍ以下である。

同一のプリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の幅は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。プリプレグテープ１００の幅が異なる場合では、上記重なり長さの基準となるプリプレグテープ１００は、隣り合うプリプレグテープ１００のどちらか幅が狭い方である。すなわち、プリプレグテープ１００の幅が異なる場合では、重なり長さは、隣り合うプリプレグテープのより狭い幅を有するプリプレグテープの幅の、例えば１〜５０％である。同一のプリプレグシートにおけるプリプレグテープ１００の幅が異なる場合に幅が狭いプリプレグテープ１００の幅を基準として重なり長さを上記のように規定することは、プリプレグシートの形態保持性、プリフォームおよび繊維強化複合材料成形品の十分な強度を確保する観点から好ましい。

同一のプリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の幅が同一であることは、プリプレグテープ１００の配置（重なり）を容易に制御する観点から好ましい。

同一のプリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の幅が異なることは、三次元形状の成形品に合わせてプリプレグシートを設計できる観点から好ましい。

なお、プリプレグテープ１００の幅は、各プリプレグテープ１００の幅方向の寸法を代表する値であればよい。たとえば、プリプレグテープ１００の幅は、プリプレグテープ１００の長手方向（配向方向）における両端を含む任意の３点における幅方向の寸法の平均値であってもよい。あるいは、プリプレグテープ１００の幅は、各プリプレグテープ１００における当該幅方向の寸法の最大値と最小値との平均値であってもよい。

プリプレグテープ１００の幅は、前述した重なり長さを確保可能な範囲において、多少のばらつきを含んでいてもよい。たとえば、後述するトウプリプレグは、その製法に起因する幅のばらつきを含むことがある。当該ばらつきは、大きすぎると前述した重なりを実現できないことがあり、小さいほど精度の観点で好ましいもののプリプレグテープ１００の製造コストが高くなることがある。

プリプレグテープの幅のばらつきは、プリプレグテープ幅の大きさによるが、例えば１２．７ｍｍ幅であれば、±０．７ｍｍ以下であることが好ましく、±０．４ｍｍ以下であることがさらに好ましい。ただし、プリプレグテープの幅のばらつきは、プリプレグテープの幅の大きさにもよるため、上記例に限定されることはない。また、まれに炭素繊維束に撚りが含まれることがあり、撚り部分では局所的にプリプレグテープ幅が小さくなることがあるが、この幅変動は上記ばらつきからは除外する。

プリプレグテープ１００は、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物が強化繊維束に含浸しているテープ状の中間基材であり、このような中間基材であれば公知の中間基材であってよい。たとえば、プリプレグテープ１００は、トウプリプレグであってもよいし、スリットテープであってもよい。

（スリットテープ）
上記スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態で熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状のプリプレグが、強化繊維の配向方向に沿って細長く切断されてなるテープ状の中間基材である。スリットテープは、例えば、通常の一方向プリプレグをスリッターで短冊状に切断した後、これを紙管などのボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。

（スリットテープの製造方法）
スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態で熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向プリプレグを、専用スリッターで短冊状に切断することにより作製することができる。上記一方向プリプレグの製造方法の例には、ホットメルト法が含まれる。ホットメルト法は、フィルム化された熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を一方向に引き揃えた強化繊維束に貼り付けてから加熱加圧して熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を強化繊維束に含浸させる方法である。

（トウプリプレグ）
トウプリプレグは、連続する強化繊維束に熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物が含浸しているテープ状の中間基材である。トウプリプレグは、例えば、数千〜数万本の強化繊維のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に、熱硬化性樹脂を含浸させた後、これを紙管などのボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。スリットテープは、前述のように、プリプレグを製造した後に、スリッターを用いてスリットする工程（スリッティング工程）を経て製造するため、スリッター導入のコスト、及びスリッティング工程のコストがかかる。一方、トウプリプレグは、スリッティング工程が不要であるため、安価に製造することができる。このため、トウプリプレグは、高い生産性での製造を要求される繊維強化複合材料成形品（例えば、自動車部材）を製造するための中間基材として有用である。

また、トウプリプレグの断面形状は、限定されないが、例えば略楕円形である。スリットテープは、一般に、平面状のプリプレグを切断して製造するため、断面形状が略矩形になる。一方、トウプリプレグでは、熱硬化性樹脂組成物を用いる場合、炭素繊維のトウに対し、圧力をかけずに低粘度の樹脂を含浸するため、炭素繊維のトウを巻き出したままの形状をほぼ維持しており、このような断面形状の相違が生じる。断面形状が略楕円形であることで、本発明の重なりを有するプリプレグシートを製造する際に、重なり部分の厚さを薄くすることができ、プリプレグシートの段差が小さくなる。そのため、成形工程で段差が解消しやすいため、外観が良好な成形体を簡便に得られる。そのため、プリプレグテープとしてトウプリプレグを用いることがより好ましい。

（トウプリプレグの製造方法）
上記トウプリプレグは、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を強化繊維束に含浸させることにより作製することができる。強化繊維束への熱硬化性樹脂組成物の供給は、公知の方法によって行うことが可能である。このような供給方法の例には、レジンバス法、回転ロール法、紙上転写法およびノズル滴下法が含まれる。

上記レジンバス法は、熱硬化性樹脂組成物を貯留しているレジンバス内に強化繊維束（トウ）を通過させて熱硬化性樹脂組成物を含浸させた後、オリフィス、ロールなどによって余剰の熱硬化性樹脂組成物を搾り取り、強化繊維束中の樹脂含有量を調整する方法である。また、上記回転ロール法は、回転ロール上に熱硬化性樹脂組成物の層を形成し、これをトウに転写する転写ロール式の含浸法である。当該回転ロール法の例には、ドクターブレードを持つ回転ドラムによる含浸法が含まれる。

また、上記紙上転写法は、紙上に熱硬化性樹脂組成物の層を形成し、トウに転写する方法である。また、上記ノズル滴下法は、特開平０９−１７６３４６号公報、特開２００５−３３５２９６号公報および特開２００６−０６３１７３号公報などの公報に記載されている。

これらの中でも、熱硬化性樹脂組成物の供給量の制御や実施の容易さの点で、回転ロール法が好ましい。熱硬化性樹脂組成物は、成形品のボイド低減や物性低下抑制の観点で強化繊維束に均一に含浸されていることが好ましい。

（プリプレグテープの材料）
前述したように、プリプレグテープ１００は、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含む。プリプレグテープ１００は、本実施形態の効果を奏する範囲において、強化繊維束およびマトリックス樹脂組成物以外の他の材料をさらに含んでいてもよい。このような他の材料の例には、離型剤、脱法剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。

（強化繊維束）
上記強化繊維束は、複数の強化繊維の束である。強化繊維束におけるフィラメント数は、１０００本〜１０００００本、好ましくは１０００本〜６００００本、より好ましくは３０００本〜５００００本である。フィラメント数が１０００本以上であることは、トウプリプレグとして自動積層する際の生産性を高める観点から好ましい。上記フィラメント数が６００００本以下であることは、強化繊維束へのマトリックス樹脂組成物の含浸を容易にする観点から好ましい。

上記フィラメントは、積層シート１の表面の凹凸が減少する傾向にあることから、無撚りであることが好ましい。フィラメントが撚りを有する場合には、その撚り数は、５回／ｍ以下が好ましく、２回／ｍ以下がさらに好ましい。

（強化繊維）
上記強化繊維には、通常の繊維強化複合材料に使用される強化繊維を使用することができる。上記強化繊維は、後述する繊維強化複合材料成形品の所期の物性などの、プリプレグシートの用途に応じて適宜に選択することができる。

上記強化繊維の太さは、フィラメント径で１μｍ〜２０μｍの範囲であることが好ましく、より好ましくは３μｍ〜１０μｍの範囲である。強化繊維の太さが２０μｍ以下であることは、その引張強度および引張弾性率を高める観点から好ましい。また、強化繊維の太さを１μｍ以上とすることにより、強化繊束の生産性を高くすることができ、製造コストを安くすることができる。

上記強化繊維は、一種でもそれ以上でもよい。上記強化繊維の例には、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、高強度ポリエステル繊維、ボロン繊維、アルミナ繊維、窒化珪素繊維およびナイロン繊維が含まれる。なお、上記炭素繊維には黒鉛繊維も含まれる。

中でも、軽量かつ高強度で高弾性率を有し、耐熱性、耐薬品性にも優れる点から、炭素繊維が好ましい。炭素繊維の種類の例には、ピッチ系、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系およびレーヨン系が含まれ、これらのいずれの種類の炭素繊維であってもよい。炭素繊維の生産性の観点からＰＡＮ系炭素繊維がより好ましい。

また、上記炭素繊維は、炭素繊維束の収束性の観点、あるいは、繊維強化複合材料成形品とした際の炭素繊維と熱硬化性樹脂との接着性を改善する観点から、所定の官能基を有する物質が０．０１質量％〜５質量％程度付着されていてもよい。当該所定の官能基は、一種でもそれ以上でもよく、その例には、エポキシ基、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、カルボン酸無水物基、アクリレート基およびメタクリレート基が含まれる。

炭素繊維は、高強度炭素繊維であることが、繊維強化複合材料の強度発現に適している。高強度炭素繊維とは、そのストランド引張強度が４ＧＰａ以上、好ましくは４．６ＧＰａ以上であり、引張伸度が１．５％以上である。ストランド引張強度とは、ＪＩＳ Ｒ７６０１（１９８６）に基づいて行うストランド引張試験で測定される強度をいう。

（マトリックス樹脂組成物）
上記マトリックス樹脂組成物は、マトリックス樹脂を含有する。

（マトリックス樹脂）
マトリックス樹脂としては、特に制限はなく、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を用いることができる。

以下、マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いたマトリックス樹脂組成物を熱可塑性樹脂組成物、マトリックス樹脂として熱硬化性樹脂を用いたマトリックス樹脂組成物を熱硬化性樹脂組成物とも言う。熱硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂と硬化剤を含む。

熱可塑性樹脂は、加熱により粘度の高い液体状態になって、外力により自由に変形でき、冷却して外力を除去すると、固体状態でその形状を保つ。また、この過程を繰り返し行える。熱可塑性樹脂としては、特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン６樹脂、ナイロン６，６樹脂等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂等を用いることができる。中でも、物性や価格の観点で、ポリアミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂のいずれかであることが好ましい。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

熱硬化性樹脂は、熱または触媒の作用を受けて、分子間架橋による硬化反応が進行し、不溶不融の三次元網目構造をとる反応性ポリマーである。熱硬化性樹脂としても特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱硬化性マトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂としては、これらの中から１種以上を適宜選択して使用することができるが、中でも硬化後の強度を高くできる傾向にあることから、エポキシ樹脂が好ましい。

熱硬化性樹脂の熱特性および種類は、繊維強化複合材料成形品の用途に応じて適宜選択できる。たとえば、自動車用製品の繊維強化複合材料成形品では、高い生産性と高い物性が求められており、よって、速硬性及び耐熱性が求められる。

自動車部材などの自動車用の成形品を製造する上で、十分な生産性を確保する為に、樹脂の硬化時間の短縮のための速硬化性と、成形物を金型から歪みなく取り出すための作業性向上のための耐熱性が要求される。硬化後の熱硬化性マトリックス樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、成形温度において必要十分な剛性を有する程度であればよく、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましい。上記Ｔｇは、上記の観点からは高いほど好ましく、その上限値は、上記観点からは特定されないが、熱硬化性マトリックス樹脂の熱分解温度以下が好ましい。エポキシ樹脂を使用する場合は、熱分解温度が３００℃程度であるため、上記Ｔｇは３００℃以下が好ましい。上記Ｔｇが高くなるほど、成形温度が高く、成形時間が長くなる傾向にあるが、上記Ｔｇが３００℃以下であることで、短時間硬化（ハイサイクル成形）が可能になる。

また、自動車用製品の用途における熱硬化性樹脂の種類は、例えば、エポキシ樹脂や、フェノール樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、不飽和イミド樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、メラミン樹脂等が挙げられる。上記の十分な速硬性及び十分な機械的強度を発現させる観点から、これらのうち、エポキシ樹脂であることが好ましい。

熱硬化性樹脂の硬化剤は、速硬化性の発現の観点から、例えば熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合では、アミン化合物、ウレア化合物又はイミダゾール化合物が好ましく、これらを組み合わせ、任意の量で配合することがより好ましい。上記硬化剤の添加量は、反応性と貯蔵安定性の点から、エポキシ樹脂と上記硬化剤とを含有する組成物中のエポキシ樹脂１００質量部に対して、１〜１５質量部が好ましく、２〜１０質量部がより好ましい。

熱硬化性樹脂組成物には、３０℃での粘度が１００００Ｐａ・ｓ以上である熱硬化性樹脂組成物を採用することができ、当該粘度は、好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以上であり、さらに好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以上である。また、前記熱硬化性樹脂組成物としては、３０℃での粘度が、１０００００Ｐａ・ｓ以下であるものを採用することができ、当該粘度は、好ましくは５００００Ｐａ・ｓ以下であり、さらに好ましくは３５０００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度を上記下限以上とすることは、適度な硬さのトウプリプレグを得る観点から好ましい。上記粘度を上記上限以下とすることは、トウプリプレグをスムーズにボビンに巻き取る観点から好ましい。尚、上記「粘度」は昇温粘度測定によって測定した値を言う。昇温粘度測定は、ＡＲ−Ｇ２（ティー・エー・インスツルメント社製）で、直径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、プレートギャップ０．５ｍｍ、測定周波数１０ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度２．０℃／ｍｉｎ、ストレス：３００Ｐａの条件で行った。

熱硬化性樹脂組成物の粘度は、プリプレグテープの種類に応じて適宜に決めることが可能である。たとえば、トウプリプレグでは、熱硬化性樹脂組成物の粘度は、トウプリプレグの製造時において強化繊維へ熱硬化性マトリックス樹脂を迅速かつ十分に浸透させる観点から、７０℃で１００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、１０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。一方、トウプリプレグに用いられる熱硬化性マトリックス樹脂の粘度は、上記の良好な浸透性を有しつつも、シート化加工時の取扱性の観点及び熱硬化後の十分な機械的強度を発現させる観点から、７０℃で０．１Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、７０℃で１Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましい。

また、本発明の一態様に用いる熱硬化性樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、最低粘度は０．３Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、０．５Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましい。また、前記最低粘度は、２０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。上記最低粘度を上記下限以上とすることは、プレス成形時の樹脂フロー量を抑え、得られる繊維強化複合材料の表面の凹凸や、樹脂欠乏部位が生じるなどの外観不良を防ぐ観点から好ましい。上記最低粘度を上記上限以下とすることは、プレス成形の際に、樹脂フロー量を適切な量とし、マトリックス樹脂組成物が金型内の隅々まで充填されない不良発生を防ぐ観点から好ましい。

上記最低粘度を示す温度範囲は１００〜１２０℃であることが好ましい。上記最低粘度を示す温度範囲が１００℃以上であることは、プレス成形時の樹脂フロー量が少なくなりすぎて、成形体にマトリックス樹脂組成物が行き渡らないことを防ぐ観点から好ましい。また、上記最低粘度を示す温度範囲が１２０℃以下であることは、プレス成形時の樹脂フロー量を抑える観点から好ましい。

熱硬化性樹脂組成物の、キュラストメーターで測定した際の１４０℃における硬化完了時間は、２．０〜１５．０分であることが好ましく、２．０〜１０．０分であることがより好ましく、２．０〜８．０分であることがさらに好ましい。

＜評価および評価方法＞
キュラストメーターによる測定は、ゴム加硫試験の工業規格ＪＩＳ Ｋ６３００に基づいて試験を行う。この時、振動数は１００ｃｐｍ、振幅角度は±１／４°、ダイス形状はＷＰ−１００とする。

キュラストメーターのトルク−時間曲線は、測定されたトルクを縦軸とし、横軸を時間として得られる曲線である。通常、樹脂の硬化反応が進むに従いトルクは上昇し、硬化反応が終わりに近づくとトルクは飽和を迎える。

本発明における硬化完了時間は、トルク−時間曲線の接線の傾きが最大値となった後、その傾きが最大値の１／２０となる時間とする。

キュラストメーターで測定した際の１４０℃における硬化完了時間が、前記上限値以内であれば、本発明の一態様に用いる熱硬化性樹脂組成物は、硬化性に優れているため、プレス成形におけるプレス型の占有時間を短くすることができ、成形サイクルを早く回すことができる。また、キュラストメーターで測定した際の１４０℃における硬化完了時間が、前記下限値以上であれば、樹脂がフローする時間があるため成形体に樹脂を十分に行き渡らせることができる。

（プリプレグテープの樹脂含有率）
プリプレグテープの樹脂含有率は、２０〜４５質量％が好ましく、２５〜４０質量％がさらに好ましい。上記樹脂含有率が２０質量％以上であることは、得られる繊維強化複合材料中のボイドを低減させる観点から好ましい。また、上記樹脂含有率が４５質量％以下であることは、得られる繊維強化複合材料の機械物性を高くするとともに、プリプレグテープのタックが強くなりすぎることを防ぐ観点から好ましい。

また、熱硬化性樹脂組成物は、本実施形態の効果を奏する範囲において、前述した熱硬化性樹脂及び硬化剤以外の他の成分をさらに含有していてもよい。当該他の成分は、一種でもそれ以上でもよい。上記他の成分の例には、硬化助剤、離型剤、脱法剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。

熱硬化性樹脂組成物中の上記他の成分の含有量は、当該他の成分による効果が、本実施形態の効果とともに十分に発現される範囲において適宜に決めることが可能である。

また、硬化時における「プリプレグテープの所期の重なり長さ」とは、硬化前のプリプレグシートにおいて、上記強化繊維束が、プリプレグテープ１００の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係を保ちながら配置され得る長さである。たとえば、前述したように、プリプレグテープの幅の１〜５０％の長さであり、あるいは０．５〜６．０ｍｍである。

〔１−２．プリプレグシートの製造方法〕
プリプレグシート１０は、プリプレグテープ１００を複数並べて配置することにより製造される。

（プリプレグシート作製工程）
プリプレグシート作製工程では、隣り合うプリプレグテープ１００が前述の長さで重なるようにプリプレグテープ１００を配置する。

隣り合うプリプレグテープ１００が互いに前述したように重なるように、プリプレグテープ１００を平面状に敷設してプリプレグシート１０を作製する。さらに必要に応じて、このプリプレグシート上に、プリプレグシート作製工程を複数回繰り返すことにより、あるプリプレグシート１０の上にさらなるプリプレグシート１０が積層しているプリプレグシートの積層シート１を製造することができる。複数のプリプレグシートを製造してから、得られたプリプレグシート同士を互いに重ね合わせることにより、積層シート１を作製してもよい。

プリプレグシート製造工程は、プリプレグテープ１００を加熱しながら行うことが好ましい。加熱によって、プリプレグテープ１００に粘着性を持たせながら積層することができる。このような加熱を行うことは、積層シート１におけるプリプレグテープ１００の剥離が生じることを防止する観点から好ましい。

上記プリプレグシート製造工程は、手作業で行ってもよいし、自動積層装置（オートメーテッドテーププレースメント装置（Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｔａｐｅ Ｐｌａｃｅｍｅｎｔ（ＡＴＰ）））を用いて行うことも可能である。上記自動積層装置を用いることは、プリプレグテープ１００を自動で積層させることができるので、効率よく、積層シート１を製造する観点から好ましい。

上記自動積層装置には、公知の装置を用いることができる。また、公知のドラムワインド装置を用いて、手動で、プリプレグシートを作製することも可能である。自動積層装置およびドラムワインド装置は、積層後の剥がれを抑制する観点から、プリプレグテープ１００を配置する箇所を加熱する機能を有していることが好ましい。

プリプレグシート製造工程は、表皮材の上で行われてもよい。これにより、両面またはどちらか一方の面に、表皮材を更に備えた表皮材付きプリプレグシートを製造することができる。当該表皮材付きプリプレグシートにおけるプリプレグシートは、積層シートであってもよい。

上記表皮材としては、可撓性フィルム、プリプレグシートに対する接着性と離型性とを有する離型紙（「裏当て紙」とも言われる）、及び、アルミニウム泊等の金属箔が挙げられる。可撓性フィルムは、可撓性を有するとともに、プリプレグテープに対する接着性と剥離性との両方を有する範囲において、公知の樹脂フィルムから適宜に選ぶことが可能である。上記可撓性フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリイミドフィルム、アラミドフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルムなどを用いることができる。上記可撓性フィルムは、好ましくは、しなやかさと離型性の点からポリエチレンフィルムである。また、上記可撓性フィルムの厚さは、フィルムの皺がシートに与える影響が小さく、形態保持性の点から、コシがあるものとして、１０μｍから１００μｍであることが好ましい。

（圧密化工程）
積層シート１の製造方法は、プリプレグシート製造工程を経て製造した積層シート１を圧密化する工程を含んでいてもよい。積層シート１を圧密化することは、積層シート１におけるプリプレグテープ１００の配置を適切な位置に保持させる観点から好ましい。

積層シート１の圧密化方法は、プリプレグテープ１００を加熱せず、かつ、プリプレグシート１０において上記強化繊維が蛇行しない方法であることが好ましい。このような圧密化方法の例には、平坦なツール上に積層シート１を配置して、その上部からゴム膜などの弾性シートを配置した後、積層シート１側から真空引きしてゴム膜を圧着させる方法が含まれる。当該圧密化工程は、プリプレグシート間の接着強さが向上し、さらに、プリプレグテープ１００における強化繊維束の集合状態を実質的に維持することが可能である。

（プリプレグシートの用途）
積層シート１は、上述したとおり、型材形状への追従性に優れる。したがって、複雑な形状を有する成形品（例えば、自動車部品など）を製造するために使用される繊維強化複合材料のための材料として適している。

（プリプレグシートの変形例）
また同一の単一層におけるプリプレグテープの配向方向は、同一であってもよく、異なっていてもよい。同一プリプレグシートにおけるプリプレグテープの配向方向は、実質的に同じであり、かつ互いに略平行であることが好ましい。かかる構成とすることは、プリプレグシートの生産性と所期の物性とを両立させる観点から好ましい。また、プリプレグテープにおける強化繊維束の強化繊維の配向方向も、プリプレグテープのそれと同一であっても異なっていてもよく、実質的に同じであることが好ましい。強化繊維の配向方向が、プリプレグテープの配向方向と実質的に同じである場合、長繊維の特性を生かして強度の高い製品を容易に製造できるため好ましい。

また、プリプレグシート中のプリプレグテープは、全てが重なりを有していなくてもよい。

また、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図２に示される重なり方、すなわち、隣り合う一方のプリプレグテープの一側縁部に他方のプリプレグテープが乗る重なり方、でなくてもよい。プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図４に示される重なり方であってもよい。図４は、本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の他の例を模式的に示す図である。

すなわち、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図４に示されるように、あるプリプレグテープの同一面の両側縁部で、隣り合うプリプレグテープが重なる重なり方であってもよい。図４に示されるプリプレグシートは、例えば、間隙を設けて並べたプリプレグテープ群に、同じく間隔を有して表皮材上に並べられた表皮材付きプリプレグテープ群を、図４に示されるような位置関係で重ね、表皮材を剥離することによって作製することもでき、間隙を設けて並べたプリプレグテープ群の直上に、間隙を設けてプリプレグテープ群を並べることによっても作製することもでき、プリプレグをカッティングプロッタで切り抜いたものをずらして重ねることによっても作製することができる。

また、プリプレグシートは、両面またはどちらか一方の面に、表皮材を更に備えていてもよい。表皮材を備えていることで、プリプレグシートの搬送などの取り扱いが容易になる。表皮材は、目的とする繊維強化複合材料成形品に応じて適宜選択することができる。

また、積層シートは、プリプレグシートを有する表皮材付きプリプレグシートの積み重ねによって製造することも可能である。表皮材付きプリプレグシートの積み重ねによって積層シートを製造する場合は、表皮材がプリプレグシート間に残らないよう、当該表皮材を除去することが好ましい。表皮材が成形時にプリプレグシートと一体化させることで、靱性などを付与できる場合は、表皮材を残して用いてもよい。当該表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含む。プリプレグシートは、表皮材上において、複数のプリプレグテープが前述の重なり長さで重なり、かつ並んで配置されている。上記表皮材は、前述したものを適宜使用することができる。

〔１−３．プリフォームの製造方法〕
本発明の実施の形態に係るプリフォームの製造方法の一例は、上述したプリプレグシート１０または積層シート１を賦形して、プリフォームを製造する方法である。積層シート１は、前述の〔１．プリプレグシート〕に記載されているプリプレグシートに加え、後述する中間基材を含む積層物であってもよい。

プリプレグシート１０に代えて、表皮材付きプリプレグシートを用いてもよい。表皮材付きプリプレグシートを用いる際は、表皮材を除去してから、プリプレグシートとして用いるのが好ましい。表皮材が成形時にプリプレグシートと一体化して靱性などの特性を付与できる場合は、残して用いてもよい。

（プリフォーム）
プリフォームは、強化繊維基材を加熱加圧することで得る成形品に近い形状になるよう、強化繊維基材を形作ったものである。

（賦形）
後述の〔１−４．繊維強化複合材料成形品の製造方法〕に記載の賦形工程において記載する。

〔１−４．繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
本発明の実施の形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法の一例は、上述した積層シート１を成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。この製造方法は、賦形工程と成形工程とを含む。繊維強化複合材料成形品の製造方法において、マトリックス樹脂組成物として熱硬化性樹脂組成物を用いる。

上記製造方法は、賦形工程と成形工程とを含むことによって、所望する立体形状の成形品を得ることができる。また、積層シート１を賦形、成形する際には、プリプレグテープが独立して移動・変形することで、賦形時及び成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。さらに、前述した積層シート１を用いることから、製造される繊維強化複合材料成形品において、平面方向における強化繊維束の実質的な隙間が形成されない。したがって、上記製造方法は、所望する立体形状を有しかつ強度及び外観に優れた繊維強化複合材料成形品を製造することができる。

積層シート１は、本発明の効果を妨げない程度に、積層シート１と同じ形状もしくは一部に該当する形状となるプリプレグを更に重ねて積層体として使用してもよい。

（賦形工程）
賦形工程は、プリプレグシート１０、プリプレグシート１０が二枚以上重ねられた積層シート１、またはプリプレグシート１０を１枚以上用いた積層体を上記繊維強化複合材料成形品の形状に向けて賦形してプリフォームを作製する工程である。得られるプリフォームの形状は、繊維強化複合材料成形品の形状そのものであってもよいし、繊維強化複合材料成形品の形状に近い（類似した）形状であってもよい。繊維強化複合材料成形品の形状に近い形状とは、例えば、後述の成形工程における成形型内に収容可能な程度に繊維強化複合材料成形品の形状に類似した形状である。

賦形工程では、所望する成形品形状のほぼ正味形状（立体形状）を有するプリフォームを作製することが、精密な形状を有する繊維強化複合材料成形品を製造する観点から好ましく、正味形状（立体形状）を有するプリフォームを製作することがより好ましい。このように、目的とする繊維強化複合材料成形品を得る成形工程に先立って、積層シート１を賦形することにより、所望する形状の繊維強化複合材料成形品を、高品質で、効率よく製造することができる。

賦形工程は、二枚以上重ねられた積層シート１のプリフォームを作製する場合では、一枚の積層シート１のプリフォームを複数作製する工程であってもよいし、複数枚重ねられた積層シート１を複数枚ごとに賦形する工程であってもよい。二枚以上重ねられた上記積層シート１のプリフォームを作製する場合では、前者の工程は、後者の工程に比べてプリフォームしやすい。後者の工程は、前者の工程に比べて作業効率が高い。

上記賦形工程（積層シート１の賦形）の例には、以下の三つの方法が含まれる。

（ｉ）人手によって上述の積層シート１を型材に貼り込むことにより、この積層シート１を賦形してプリフォームを製作する方法。

（ｉｉ）型材上に積層シート１を配置して、その上部からゴム膜などを配置した後に、内部を真空引きしてゴム膜を圧着させることで積層シート１を賦形してプリフォームを製作する方法。

（ｉｉｉ）簡易な成形機に雄雌型（上型と下型）を配置し、開いた雄雌型の間に積層シート１を配置して、雄雌型を挟圧することで賦形してプリフォームを製作する方法。

上記賦形工程は、上記の三つの方法のいずれかであってもよいし、これらのうちの二以上を適宜組み合わせた方法であってもよい。上記賦形工程は、大きな形状であっても短時間で賦形可能な観点から、上記（ｉｉｉ）の方法が好ましい。ここでの雄雌型とは、一方の型の凸部または凹部に、他方の凹部または凸部が対応する一対の型（上型と下型）を意味する。

賦形工程に供される積層シート１の枚数は、成形品に要求される厚さに応じて適宜選択することができる。例えば、成形品に要求される厚さが、積層シート１を５枚以上重ねた厚さである場合は、１枚の積層シート１または積層シート１を１枚または２枚〜４枚重ねて賦形する工程を複数回行い、複数個のプリフォームを作製することが好ましい。一回の賦形工程において賦形する積層シート１の数を１枚または２枚〜４枚とすることによって、積層シート１の賦形をより好適に行うことができる。

また、賦形工程では、積層シート１の積層方向に沿って見たときにプリプレグテープの配向方向が重ならないように、第１のプリプレグシートおよび第２のプリプレグシートを積層して賦形してもよい。プリプレグシートを積層する際は、プリプレグシートごとのプリプレグテープの平面視したときの交差角度は９０°でなくてもよい。たとえば、プリプレグシートは、図３に示されるように積層してもよい。図３は、本発明の実施形態に係る積層シートの構成の他の例を模式的に示す図である。積層シート１ａは、図３に示されるように、三枚のプリプレグシート１０によって構成されている。各プリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の配向方向は、互いに１２０°の角度で交差している。

あるいは、プリプレグシートを構成するプリプレグテープを平面視したときの配向方向は、交差していなくてもよい。

なお、図３に示されるような積層構成を、疑似等方積層と称する場合がある。疑似等方積層とは、異方性がある材料を（３６０／ｎ）°ずつ回転させてｎ層（ｎ≧３）積層することをいう。これに対して、図１に示されるような、交差角が直角（−９０°または９０°）となるようにプリプレグテープを配向させた積層構成は、特に、直交積層と称する。

具体的には、例えば、互いの積層シート１におけるプリプレグテープ１００の配向方向が４５°あるいは１３５°となるように第一の積層シート１と第二の積層シート１とを重ねて賦形してもよい。このように積層シート１を重ねることにより、例えば、０°／９０°／４５°／−４５°のような擬似等方積層を形成することが可能である。よって、このような重ね方により、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。

（成形工程）
成形工程は、プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する工程である。これにより、所望の立体形状と優れた外観とを有する繊維強化複合材料の成形品を得ることができる。

成形工程では、複数個のプリフォームを重ねて成形型内で加熱加圧して硬化することが好ましい。例えば、成形品に要求される厚さが、積層シート１を５枚以上重ねた厚さである場合は、１枚の積層シート１を賦形したプリフォームまたは積層シート１を２枚〜４枚重ねて賦形したプリフォームを複数個重ねて使用することが好ましい。これにより、所望の厚さかつ立体形状を有する繊維強化複合材料成形品を得ることができる。

複数個のプリフォームを重ねて使用する場合は、プリフォームを平面視したときに、プリプレグテープの配向方向が重ならないように、プリフォーム同士を重ね合わせて使用することが好ましい。これにより、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。

成形工程では、予め、成形型を調温しておくことが好ましい。このような調温は、成形型の昇降温を回避しながら、成形サイクルを短くする観点から好ましい。その結果、より一層効率よく成形品を得ることができる。

成形工程において使用される成形型は、プリフォームを高温高圧下で硬化させることが可能な範囲において、公知の成形型から適宜に選択することができる。成形型は、プリフォームの厚さに応じたクリアランス（隙間）が設定されていることが好ましい。また、成形型は、必要に応じ、真空引き機構やイジェクター機構をさらに有していてもよい。このようなさらなる機構を有することにより、成形型を閉じた時に該成形型の内部を気密に保つことができる。ここで、気密とは、成形型を満たすのに十分な量の成形材料を成形型内に入れ、加圧した際に、成形材料に含まれている熱硬化性樹脂が成形型から実質的に漏れ出さないことをいう。

内部を気密に保つ成形型の例には、成形型を締めた時に上型・下型（雄型・雌型）が接触する部分に、シアエッジ構造またはゴムシール構造を含む型が含まれる。また、成形型の内部が気密に保たれる限りにおいて、公知のいかなる構造を採用した成形型であってもよい。

上記繊維強化複合材料成形品の製造方法は、本実施の形態の効果が得られる範囲において、前述した賦形工程および成形工程以外の他の工程をさらに含んでいてもよい。当該他の工程の例には、圧密化工程、予備加熱工程および裁断工程が含まれる。

（圧密化工程）
圧密化されていない積層シート１を繊維強化複合材料成形品の製造に使用する場合は、賦形工程の前に、積層シート１を圧密化する圧密化工程を行うことが好ましい。この圧密化工程は、プリプレグシートの製造方法で説明した圧密化工程と同様に行うことが可能である。

（予備加熱工程）
予備加熱工程は、賦形工程の前に積層シート１を予備加熱する工程である。これにより、熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂組成物の粘性が適度に低下することで、後段の賦形工程における賦形作業がより一層容易となる。その結果、後段の賦形工程において、プリフォームをより一層良好に製作することができる。

予備加熱工程は、マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物の場合、積層シート１が硬化しない温度で行われる。たとえば、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である熱硬化性樹脂組成物を用いる場合、熱硬化性樹脂組成物の硬化開始温度にも依存するが、積層シート１の温度が４０℃以上になるよう予備加熱することが好ましい。５０℃以上がより好ましく、６０℃以上が更に好ましく、７０℃以上が特に好ましい。積層シート１の温度が１００℃以下になるよう予備加熱することが好ましい。９０℃以下になるのがより好ましく、８０℃以下になるのが更に好ましい。予備加熱温度を前記下限値以上とすることによって、例えば、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を使用する場合に、当該熱硬化性樹脂に充分な成形性を付与できる傾向にある。また、予備加熱温度を前記上限値以下とすることによって、熱硬化性樹脂の粘性を適度に維持することができ、後段の賦形工程においてプリフォームの繊維乱れを発生させることなく、機械特性に優れた繊維強化複合材料成形品を最終的に得ることができる傾向にある。また、予備加熱時間は５秒以上が好ましく、１０秒以上がより好ましく、２０秒以上が更に好ましい。予備加熱時間は、１２０秒以下が好ましく、９０秒以下がより好ましく、６０秒以下が特に好ましい。

予備加熱工程の例には、積層シート１に温風を当てる方法、積層シート１に赤外線を照射する方法、および、加熱したプレート上に積層シート１を配置する方法、が含まれる。積層シート１を短時間で予備加熱できることや、予備加熱後のプリプレグシートの取り扱いが容易であることから、赤外線を照射することによって予備加熱を行うことが好ましい。

（裁断工程）
賦形工程の前または成形工程の前に、積層シート１またはプリフォームを所望の形状に裁断する裁断工程を行ってもよい。裁断工程を行うことで、プリフォームの形状（特に、プリフォームの寸法）を所望する成形品形状の正味形状（寸法）とすることができる。

成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作するための裁断工程としては、例えば、積層シート１を、所望する成形品形状の平面展開形状となるよう裁断してもよい。このように裁断された積層シート１を賦形することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。

または、積層シート１を賦形することで、成形品のほぼ正味形状（寸法）のプリフォームを製作した後に、このプリフォームの余剰部分を裁断してもよい。このように裁断することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。

得られるプリフォームの寸法精度を高められることから、裁断工程を、賦形工程の後かつ成形工程の前に行うことが好ましい。成形品形状のほぼ正味形状（寸法）を有するプリフォームを裁断することは、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作する観点から好ましい。

以下に、本実施形態における繊維強化複合材料成形品の製造方法を、図５から図７を参照してより具体的に説明する。この説明では、積層シート１は、二枚重ねて使用される。積層シート１は、二層のプリプレグシート１０を有している。これらのプリプレグシート１０は、平面視した場合の各プリプレグシート１０におけるプリプレグテープ１００の配向方向が０°／９０°と互いに直交するように積層されている。

（圧密化工程）
図５は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における圧密化工程を説明する図である。まず、積層シート１を圧密化する。図５に示すように、積層シート１を平坦な作業台上に搬送する。次いで、積層シート１をデバルグ装置３（例えば、Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆う。次いで、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、積層シート１を圧密化する。減圧状態は、例えば、真空圧を７００ｍｍＨｇとし、その真空圧を５分間維持することにより形成される。次いで、デバルグ装置３の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層シート１を得る。

（賦形工程）
図６は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における賦形工程を説明する図である。まず、圧密化された積層シート１を、例えば、積層シート１のプリプレグテープ１００の配向方向を４５°回転させて四枚重ね合わせる。こうして、０°／４５°／９０°／−４５°に擬似等方積層した積層体２を作製する。次いで、図６に示されるように、上面が開口したキャビティを有する雌型５の開口部上に積層体２を載せる。次いで、積層体２を可動式赤外線ヒーター６により７０℃に加熱する。次いで、簡易成形機７に取り付けた雄型８を下降させ、積層体２を雌型５と雄型８とで挟み込み、積層体２を０．０５ＭＰａ〜１．０ＭＰａで賦形する。こうして、成形品のほぼ正味形状（立体形状）を有するプリフォーム９を製作する。次いで、雌型５および雄型８に空気を吹き付けて冷却し、雄型８を上昇させて、プリフォーム９を雌型５のキャビティから取り出す。

（裁断工程）
図７は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における裁断工程を説明する図である。まず、プリフォーム９を図７に示されるトリミング冶具１３に載せる。次いで、プリフォーム９の外周を固定する。次いで、トリミング冶具１３の溝に沿って超音波カッター１１によりプリフォーム９を裁断する。こうして、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォーム１２を製作する。

（成形工程）
その後の成形工程の一例を説明する。まず、プリフォーム１２を、予め１４０℃に調温せしめた成形型の下型内に配置する。次いで、プリフォーム１２を１４０℃に調温せしめた成形型の上型を近接させて閉じ、加圧する。成形時の金型の面圧は、１〜１５ＭＰａが好ましく、４〜１０ＭＰａがより好ましい。こうして、成形型によって加熱加圧してプリフォーム１２を硬化させる。成形時間は、１〜１５分が好ましく、２〜５分がより好ましい。これによって、所望の形状の成形品を得る。成形時間は、成形品に求められる生産性およびそれを実現するための材料の選択に基づいて、適宜に決めることが可能である。たとえば、前述した自動車用製品用の熱硬化性樹脂を適宜に選択することによって、１５０〜６００秒間の上記の加熱加圧によって成形品を得ることが可能である。

〔１−５．繊維強化複合材料成形品〕
前述の積層シート１を前述の製造方法に用いることにより、繊維強化複合材料成形品が得られる。

当該繊維強化複合材料成形品は、積層シート１を加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形後における強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、上記製造方法は、良好な外観を有する（外観性に優れる）繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

また、繊維強化複合材料成形品は、積層シート１を加熱加圧硬化しており、前述したように積層シート１およびそれを構成するプリプレグシートは、高い速硬性を有し得る。このような繊維強化複合材料成形品は、高い生産性で製造可能であり、かつ前述したように外観および強度が十分である、自動車部材用の用途で有利である。車内に面し、あるいは車内を仕切るための内装部材や、自動車骨格部品あるいは足回り品などの構造部材である。

なお、上記製造方法では、積層シート１に代えてプリプレグシート１０を用いても、繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

〔２−１．プリフォームの製造方法〕
本実施形態に係るプリフォームの製造方法の他の例は、以下の第一工程および第二工程を含む。以下、第一工程および第二工程を具体的に説明する。

＜第一工程＞
第一工程は、プリフォーム型を用いて中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する工程である。後述するプリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。

一次予備成形品とは、中間基材が賦形されたものである。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。賦形とは、プリフォームの加熱加圧によって製造される成形品の形状に近い形状に中間基材を形作ることを言う。また、「型嵌合する」とは、後述する一対の型（上型と下型）とを嵌め合わせることを言う。型嵌合によって、当該一対の型の下型に配置されている中間基材等が挟圧されて、当該下型の形状に応じた形状に賦形される。

プリフォーム型は、プリフォームを作製するための型である。プリフォーム型は、通常、一対の型を有するが、所望の形状が得られれば、一対の型のそれぞれは複数に分割されていてもよく、一体であってもよい。当該一対の型は、一方の型の凸部または凹部に、他方の凹部または凸部が対応する一対の型を意味する。当該一対の型の形状は、製造すべき予備成形品の形状に応じて適宜に設定され得る。なお、本明細書において、「予備成形品」とは、プリフォームであってもよく、一次予備成形品および後述する二次予備成形品の総称であり、その一方または両方を示す。

中間基材は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む。中間基材の形態は、製造すべき予備成形品の形状に応じた形態であればよく、通常、シート状である。中間基材については後述する。

第一工程に供される中間基材の枚数は、成形品に要求される厚さに応じて適宜選択することができる。たとえば、１回の賦形工程において型嵌合することで賦形する中間基材の数は１枚以上であり、２〜５枚が好ましく、２〜４枚がより好ましく、２〜３枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記下限値以上であれば、プリフォームを得るために複数回の賦形を行う場合に、少ない回数で効率的にプリフォームを得ることができる。上記上限値以下であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。

第一工程では、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維である場合、中間基材の積層方向に沿って見たときに中間基材に含まれる強化繊維の配向方向が重ならないように、中間基材を積層して積層体としてから賦形してもよい。中間基材を積層する際は、中間基材を平面視したときの交差角度は９０°でなくてもよい。また、一次予備成形品を構成する中間基材を平面視したときの配向方向は、交差していなくてもよい。図８の８０２には、繊維の配向方向が０°（左）または９０°（右）プリプレグシート（中間基材１０２）の一例を示す。

また、中間基材の積層形態を疑似等方積層としてもよい。疑似等方積層とは、異方性がある材料、特に、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維であり、一方向に配向している場合、強化繊維の配向方向を（３６０／ｎ）°ずつ回転させてｎ層（ｎ≧３）積層することをいう。また、中間基材の積層形態を直交積層としてもよい。直交積層とは、異方性がある材料、特に、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維であり、一方向に配向している場合、強化繊維の配向方向を交差角が直角（−９０°または９０°）となるように中間基材を複数積層させた積層構成である。

具体的には、例えば、互いの中間基材に含まれる強化繊維の配向方向が４５°あるいは１３５°となるように第一の中間基材と第二の中間基材とを重ねて賦形してもよい。このように中間基材を重ねることにより、例えば、［０°／４５°／９０°／−４５°／０°］のような擬似等方積層を形成することが可能である。このような重ね方により、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。

第一工程は、プリプレグシートを賦形する（プリフォームを製造する）公知の方法によって実施することが可能である。第一工程は、例えば、図６に示す簡易成形機７を用いて実施することができる。以下、図６を参照して第一工程を説明する。

図６左に示すように、上面が開口した下型５の開口部上に中間基材１０２または積層体１０３等の積層体２を一枚以上配置させる。次いで、中間基材１０２を可動式赤外線ヒーター６により加熱する。ヒーターの加熱温度は５０℃以上が好ましく、６０℃以上がより好ましく、７０℃以上がさらに好ましい。ヒーターの加熱温度は１００℃以下が好ましく、９０℃以下がより好ましく、８０℃以下がさらに好ましい。また、ヒーターによる加熱時間は５秒以上が好ましく、１０秒以上がより好ましく、２０秒以上が特に好ましい。ヒーターによる加熱時間は、１２０秒以下が好ましく、９０秒以下がより好ましく、６０秒以下が特に好ましい。

次に、プリフォーム型に取り付けた上型８を下降させ、中間基材１０２を下型５と上型８とで挟み込む。中間基材１０２を、好ましくは０．０５ＭＰａ〜１．０ＭＰａ、より好ましくは０．１ＭＰａ〜０．８ＭＰａ、さらに好ましくは０．３ＭＰａ〜０．５ＭＰａの面圧で型嵌合することで賦形する。こうして、一次予備成形品を生成する。賦形後、下型５および上型８に空気を吹き付けるなどの方法にて冷却し、上型８を上昇させる。

＜第二工程＞
第二工程は、上記プリフォーム型に配置した状態の上記一次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および上記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する工程である。プリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。

第二工程で用いる中間基材は、第一工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。

一次予備成形品を上記プリフォーム型に配置した状態とは、一次予備成形品が下型に収容されている状態である。このような状態は、例えば、一次予備成形品をプリフォーム型から一旦外した後に再度プリフォーム型に配置することによって実現することが可能である。しかしながら、製造作業の効率化、および再配置による位置ずれに起因するプリフォームのシワなどの外観の品質低下の発生を抑制する観点から、第一工程終了後に一次予備成形品をプリフォーム型から取り外さない（脱型させない）ことが好ましい。

二次予備成形品とは、中間基材を賦形してなる一次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形して製造されるものである。より具体的には、二次予備成形品には、一次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形したものであり、あるいは、二次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形したもの、が挙げられる。

一次予備成形品に対する中間基材の重なり位置は、所期のプリフォームが製造され得る範囲において適宜に決めることができる。通常、中間基材は、プリフォームを得た後のトリミング工程を容易にするため、一次予備成形品に対して、端部が極力一致する位置に配置される。また、第二工程における型嵌合は、第一工程におけるそれと同じ条件によってもよいし、異なる条件によってもよい。

第二工程も、第一工程と同様に、プリプレグシートを賦形してプリフォームを製造する公知の方法によって実施することが可能である。例えば、第二工程に関し、第一工程と同様に、図４に示す簡易成形機７を用いることができる。また、第一工程と同様の手順で、一次予備成形品および一次予備成形品上に重ねた中間基材を型嵌合することで賦形することができる。

第二工程で一次予備成形品に重ねる中間基材は１枚以上であり、２〜５枚が好ましく、２〜４枚がより好ましく、２〜３枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記範囲内であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。

第二工程で一次予備成形品に中間基材を重ねる際は、一次予備成形品と中間基材の層間にはすべり性を付与する材料は配置しない方が好ましい。後述する第三工程でも同様である。すべり性を付与する材料があると、最終的に得られたプリフォームの端部がずれ、トリミング工程が必要になるため、すべり性を付与する材料がない方が好ましい。当該材料の例には、不織布、粉体、フィルム等の形態の材料が含まれる。上記不織布、粉体、フィルム等の材料としては、熱可塑性樹脂、特にナイロンやポリエステル等が挙げられる。

本実施形態において、プリフォームとは、二次予備成形品のうち、積層及び賦形が完了した加熱加圧硬化直前の二次予備成形品である。プリフォームの厚さは、製造すべき成形品に応じて適宜に決められるが、例えば１．０〜４．０ｍｍである。プリフォームの厚さは、公知のいかなる方法にて測定してもよい。プリフォームの厚さは、例えば、一または複数のプリフォームにおいて不作為に選ばれる複数個所でのプリフォームの厚さの平均値で表すことができる。部分的に積層枚数を増やすなどして一部だけ厚さが増加している場合は、当該部分とその他の部分の厚さにつき、それぞれ一または複数のプリフォームにおいて不作為に選ばれる複数個所でのプリフォームの厚さの平均値を取得して表す。最終的に得るプリフォームの厚さを制御するために、本実施形態では、中間基材を重ねて賦形する工程をさらに繰り返してもよい。たとえば、本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、さらに以下の第三工程を含んでいてもよい。以下、第三工程を具体的に説明する。

＜第三工程＞
第三工程では、上記プリフォーム型に配置した状態の上記二次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および上記中間基材を賦形して二次予備成形品を製造する工程を１回以上行う。第三工程によれば、厚さや重量が増した二次予備成形品が製造される。プリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。

第三工程で用いる中間基材は、第一工程および第二工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。

第三工程では、第一工程および第二工程と同様の手順で賦形を実行することができ、例えば、二次予備成形品および二次予備成形品上に重ねた中間基材を型嵌合することで賦形を実行することができる。また、第三工程は、第一工程および第二工程と同様に、図６に示す簡易成形機７を用いて実施することができる。

第三工程で二次予備成形品に重ねる中間基材は１枚以上であり、２〜５枚が好ましく、２〜４枚がより好ましく、２〜３枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記範囲内であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。第三工程を複数回行うことによって、複数の中間基材を１回でまとめて型嵌合することで賦形してプリフォームを製造するのに比べて、シワの発生や繊維蛇行、繊維の撚れが抑制されたプリフォームを製造することができる。また、複数の一次予備成形品を複数重ねてから型嵌合する場合、同形状のものを隙間なく重ねることは困難であるため、シワや繊維蛇行が起こりやすい。一方、第三工程を繰り返すことによって、賦形してプリフォームを製造すると、シワや繊維蛇行、繊維の撚れが起こり難いプリフォームを製造することができる。特に、三次元形状のプリフォームの製造において、シワや繊維蛇行がなく、外観や強度が優れたプリフォームを得ることができる。また、三次元形状でせん断変形や圧縮変形を伴う場合であっても適用可能である。さらに、強化繊維基材に含まれる強化繊維を切断しなくても、シワや繊維蛇行がなく、外観や強度が優れたプリフォームを得ることができる。

上記第三工程の回数は、１０回以内が好ましく、８回以内がより好ましく、２〜５回がさらに好ましい。第三工程の回数が上記範囲内であると、外観および強度が優れた繊維強化複合材料成形品を得ることができる。また、厚さが厚くとも、外観および強度が優れた三次元形状の成形品を得ることができる。

本実施形態では、複雑な形状を有するプリフォームであっても中間基材の重ね合わせと賦形との繰り返しによって製造することが可能である。

複雑な形状の賦形に利用可能なプリフォーム型とは、例えば、その内部空間に面する立面構造を有するプリフォーム型が挙げられる。このようなプリフォーム型は、より複雑な三次元形状を有するプリフォームを製造することができる点で好ましい。プリフォーム型における立面構造の数は限定されない。以下、三次元形状および立面構造について説明する。

（三次元形状）
三次元形状は、平面形状ではなく、立体的な形状であることを示し、可展面及び／または三次元曲面からなると考えられる。可展面とは、展開することにより平面になる面を示す。三次元曲面とは、展開して平面とすることができない面を示す。二次元平面状のシート部材を、当該三次元形状を形成するための型に追従するように押圧すると、賦形時において、通常、せん断変形が生じる。賦形時において、元のシート部材の面積に対して、追従させる面の面積が小さい場合は、圧縮変形が生じる。

本実施形態によれば、平面状の中間基材を、せん断変形が生じる三次元形状に対して賦形を行った場合でも、外観が良好なプリフォームを得ることができる。また、せん断変形に加え、圧縮変形が生じる場合であっても、外観が良好なプリフォームを得ることができる。

（立面構造）
立面構造とは、上記の三次元形状に含まれ得る構造であり、プリフォーム型における前述の凹部における第一面と、当該第一面から、当該第一面に対して９０〜１７０°の角度で立ち上がっている第二面とによって構成される構造である。

第一面および第二面は、通常、平面であるが、曲面であってもよい。第一面は、例えば、水平方向に対して０〜３０°の範囲で交差する面であり、第二面は、例えば鉛直方向に対して０〜８０°の範囲で交差する面である。

例えば、立面構造の第一面が平面である場合、立面構造の第二面は第一面に対して、好ましくは１００°以上１７０°以下、より好ましくは１１０°以上１７０°以下、さらに好ましくは１２０°以上１７０°以下の角度を成す。

上記のような複雑な形状を有するプリフォームにおいてシワの発生を抑制する観点から、本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、さらに以下の第四工程を含んでいてもよい。以下、第四工程を具体的に説明する。

＜第四工程＞
第四工程では、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられた上記中間基材の一部分を、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定する。第四工程で用いる中間基材は、第一工程、第二工程および第三工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。

ここで中間基材の固定される一部分は、一次予備成形品または二次予備成形品に固定されてもよいし、プリフォーム型に固定されてもよい。このような固定によれば、中間基材が賦形時に、固定されている一部分を基準に上型および下型の型内面に追従するよう変形する。このため、賦形時における一次予備成形品または二次予備成形品に対する中間基材のずれ量が当該一部分によって規定されるので、上記の固定は、シワの発生の抑制に有効である。型形状に依存するが、特に、中間基材がせん断や圧縮を伴う変形をする際は、上記の固定により、賦形性を向上させられる。以下、中間基材の固定する部分について説明する。

（中間基材の固定する部分）
上記一部分は、中間基材の縁部の一部分であることが好ましく、中間基材のせん断変形し難い端部の一部分であることがより好ましい。せん断変形し難い端部の一部分とは、三次元形状の物体を二次元投影したときに、基準と定めた方向に長さが異なる部分がほとんど存在しないことをいう。すなわち、せん断変形し難い外周端部の一部分とは、平面に展開することができる形状である一端部を言う。

プリプレグのドレープ性を考慮した場合、下型に裁断後のプリプレグを配置した場合に接する少なくとも一部を固定することが好ましい。上型の底部に該当する部位の少なくとも一部を固定する場合、プリプレグの剛直性により、固定されていない部分が型から離れて浮き上がる場合がある。

一方、せん断変形し易い部分とは、例えば、球の形状である部分、コーナー形状などが挙げられる。特に、展開形状でない平面状の部材を用いて、後述する３つの面に囲まれる立体形状を作製する場合、上記３つの面を含む部分に関しては、せん断変形に加え、圧縮変形も同時に進行する場合がある。一例として、一面と、それに対してそれぞれ９０°より大きい角度で交わる二面からなる３つの面を含み、上記二面が９０°以下で交わる部分の場合、前記一面と、それに対して９０°より大きい角度で交わる面の稜線に沿った方向に長さの違いが生じるため、せん断変形が発生する。また、同時に上記稜線に沿った方向に圧縮変形が生じる。３つの面のそれぞれの面は、平面のみで構成されるもの、曲面のみで構成されるもの、平面と曲面で構成されるものを含む。なお、面と面の交差角は、稜線における面同士のなす角とし、上記３つの面で囲まれる空間に面した側同士がなす角の最も小さい角とする。

（中間基材の一部分の固定方法）
第四工程において、上記中間基材の一部分を固定する方法は、一次予備成形品または二次予備成形品に重ねて配置した中間基材が、当該予備成形品に対して相対的に固定される範囲において、適宜に選ぶことが可能である。たとえば、中間基材の固定方法は、接着部材（例えば耐熱テープなど）による中間基材の接着であってよい。このような接着は、特別な機器を要さずに中間基材を固定する観点から好ましい。

より簡素な固定の観点から、上記中間基材の固定方法は、上記中間基材のタック性によって固定する方法であることが好ましい。中間基材のタック性（粘着性）を利用して中間基材の一部分を固定することによって、該一部分を簡便かつ簡易に一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定することができる。

上記中間基材のタック性による固定として、例えば、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定等が挙げられる。

（加熱による固定）
加熱による固定とは、例えば、中間基材および／または予備成形品の一部分を加熱することにより、中間基材および／または予備成形品に含まれるマトリックス樹脂組成物が粘度低下して浸出するとともにそれによる粘着性がより強められることによって、中間基材と予備成形品を相互に固定する固定方法である。加熱による固定における加熱の条件は、当該粘着性による十分な接着強度が得られる範囲において適宜に設定可能である。加熱温度や加熱時間は、マトリックス樹脂組成物の粘度範囲及び昇温粘度変化により、適宜設定可能である。図９の９０１は、加熱による固定の一例を示す。可動式赤外線ヒーター６によって、中間基材１０２および／または一次（二次）予備成形品１０１を加熱し、中間基材と予備成形品を相互に固定する。ドライヤー等の熱風により固定してもよい。

（加圧による固定）
加圧による固定とは、例えば、中間基材の一部分を加圧することにより、中間基材に含まれるマトリックス樹脂組成物が浸出することにより粘着性がより強められることによって、中間基材を予備成形品に対して固定することができる。加圧による固定における条件も、加熱による工程と同様に、得られる接着強度の観点から適宜に決めることが可能である。図９の９０２は、加圧による固定の一例を示す。簡易押圧機１４により、中間基材１０２を一次（二次）予備成形品１０１に固定する。簡易押圧機１４による加圧の代わりに、中間基材１０２の上に重りを載せることによる加圧や、手等による加圧によって固定してもよい。

（真空脱気による固定）
真空脱気による固定とは、例えば、中間基材の全部をその他の部分に対して気密に覆い、この覆われた部分を真空脱気することにより、一次予備成形品とプリフォーム型、又は一次予備成形品と二次予備成形品の層間を気密にすることで中間基材を予備成形品に対して固定する方法である。真空脱気による固定における条件も、加熱または加圧による工程と同様に、得られる接着強度の観点から適宜に決めることが可能である。例えば、図５に示すデバルグ装置３を用いて、真空脱気による固定を行うことができる。

プリフォームの断面を観察した場合、下層ほど型締め回数が多くなるため、賦形されたプリプレグの層間が小さくなる。

（プリフォームの一例）
図１１は、本実施形態で製造されるプリフォームの一例を模式的に示す図である。当該プリフォームは、例えば自動車の室内におけるフロアパン用のプリフォームである。

図１１に示されるように、プリフォーム２００は、底面部１１０と、その端部から立ち上がる立面部１２０と、立面部の端に連なる上面部１３０とを有する。なお、図中の矢印Ｘは、底面部１１０、立面部１２０および上面部１３０が連結する方向を示している。図中の矢印Ｙは、矢印Ｘに直交する方向である。矢印Ｚ方向は、矢印Ｘおよび矢印Ｙの両方に直交する方向であり、プリフォーム２００の高さ方向を表している。

底面部１１０は、Ｙ方向における中央部に、Ｘ方向に沿って延出する凸状部１１１を有している。凸状部１１１のＸ方向に直交する断面の形状は台形である。底面部１１０は、Ｙ方向における端部に凸縁部１１２を有する。凸縁部１１２のＸ方向に直交する断面の形状は、その内角に二つの直角を含む直角台形である。

立面部１２０は、底面部１１０のＸ方向における一端縁から起立する面を有する部分である。

上面部１３０は、立面部１２０のＸ方向における一端縁から延出する部分であり、底面部１１０と平行な面で構成されている部分である。

凸状部１１１および凸縁部１１２の底面部１１０からの高さＨ１は同じである。上面部１３０の底面部１１０からの高さＨ２は、高さＨ１よりも高く、Ｈ１の約２倍である。

プリフォーム２００は、複数層積層されている中間基材で構成されている。プリフォーム１１０は、図示の形状の空間を有するプリフォーム型を用いて中間基材を逐次型嵌合することによって形成されている。すなわち、プリフォーム型を用いて中間基材を賦形して一次予備成形品を形成し、当該プリフォーム型の上型を外し下型内に収容されている一次予備成形品に、さらに中間基材を重ねて賦形して二次予備成形品を形成する。そして、成形品として必要な厚さを得られるようになるまで二次予備成形品に中間基材を重ねて賦形することを繰り返して製造される。

この繰り返し賦形において、重ねられる中間基材は、その一部分が一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定される。このため、中間基材が繰り返し賦形において賦形されるとき固定される部分は、せん断変形方向の端部である上面部１３０のＸ方向における端縁部１３１とすることができる。すなわち、中間基材は、繰り返し賦形において、端縁部１３１で一次予備成形品または二次予備成形品に対して、例えばそのタック性によって固定され、その後に型嵌合によって賦形される。

プリフォーム２００では、その形状に起因して、図１１の１１０２の稜線Ａと稜線Ｂとの長さが異なることによりせん断変形が生じる。また、図１１の１１０２の点線Ｃと点線Ｄとの長さが異なることにより、立面部分の圧縮変形が起こる。せん断変形が生じることにより、シワが発生しやすい。しかしながら、中間基材を端縁部１３１で固定して賦形することから、上記のようなシワが発生しやすい部分においてもシワの発生が抑制される。よって、図示のような複雑な形状であっても中間基材（プリプレグシート）からプリフォームを型嵌合によって製造することができる。

＜その他の工程＞
本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、必要に応じてその他の工程を含んでいてもよい。その他の工程として、例えば、中間基材を所望の形状に裁断する裁断工程、一次予備成形品を圧密化する圧密化工程等が挙げられる。

（裁断工程）
上記裁断工程は、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられる前に上記中間基材を所望の形状に裁断する工程である。中間基材を所望の形状に裁断する裁断工程を行うことで、プリフォームの形状（特に、プリフォームの寸法）を所望の成形品形状の正味形状（寸法）とすることができる。所望の形状として、例えば、図８の８０１に示す形状が挙げられる。

上記裁断工程は、例えば、図７に示す超音波カッター１１等のカット装置を用いて自動で実施してもよく、図７に示すトリミング冶具１３、またははさみやカッター等を用いて手作業で実施してもよい。

成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作するための裁断工程としては、例えば、中間基材を、所望の成形品形状の平面展開形状に近くなるよう裁断する。裁断の程度は成形品に求められる外観および強度の観点から適宜に決めることができるが、強度の観点によれば、強化繊維の切断が極力生じない形状に切断し、賦形工程で変形させて型に追随させるようにすることが好ましい。この裁断した中間基材を複数枚、型嵌合して賦形することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。

または、中間基材を賦形することで、成形品のほぼ正味形状（寸法）のプリフォーム９（１２）を製作した後に、このプリフォーム９（１２）の余剰部分を裁断してもよい。このように裁断することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。

（圧密化工程）
中間基材またはそれを重ねた積層体を圧密化する圧密化工程を行うことで、中間基材に含まれる空気を除去し、中間基材同士の接着強度がより一層向上させられる。

中間基材またはそれを重ねた積層体の圧密化方法は、中間基材またはそれを重ねた積層体中の強化繊維が蛇行しない方法であることが好ましい。このような圧密化方法の例には、平坦なツール上に中間基材またはそれを重ねた積層体を配置して、その上部からゴム膜などの弾性シートを配置した後、一次予備成形品側から真空引きしてゴム膜を圧着させる方法が含まれる。当該圧密化工程は、中間基材間の接着強さが向上し、さらに、強化繊維の集合状態を実質的に維持することが可能である。

圧密化工程に関し、例えば、図５に示すデバルグ装置３を用いることができる。以下、図５を参照して圧密化工程を説明する。

図５は、本実施形態に係るプリフォームの製造方法における圧密化工程を説明する図である。積層体１０３を平坦な作業台上に搬送する。次いで、積層体１０３をデバルグ装置３（例えば、Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆う。次いで、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、積層体１０３を圧密化する。減圧状態は、例えば、真空圧を７００ｍｍＨｇとし、その真空圧を５分間維持することにより形成される。次いで、デバルグ装置３の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層体１０３を得る。

本実施形態に係るプリフォームの製造方法において、中間基材にすべり性を付与するすべり性付与工程を含まないことが好ましい。すべり性付与工程の例として、重なり合う中間基材間にすべり性を付与する物質を介在させる工程が挙げられる。すべり性付与工程を含まないことにより、中間基材のタックを維持し、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。

以下、本発明の実施形態であるプリフォームの製造方法で用いる、中間基材について説明する。

＜中間基材＞
中間基材は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物とを含む。例えば、中間基材は、強化繊維基材にマトリックス樹脂組成物を含浸させることによって得ることができる。

（強化繊維基材）
強化繊維基材とは、多数の強化繊維で構成されたシート状またはテープ状の基材である。なお、便宜上、比較的幅が広いものをシート、狭いものをテープと称しているが、強化繊維基材のサイズに制限はなく、成形品のサイズに合わせて、裁断したり、複数の強化繊維基材を組み合わせて使用したりすることができる。

強化繊維基材の形態としては、連続繊維を一方向に引き揃えた形態（一方向材）、連続繊維を製織して織物形態（クロス材）、および強化繊維を不織布とした形態などが挙げられる。

成形後の物性を高くする観点で、長繊維を用いた一方向材の形態、およびクロス材の形態が好ましい。

強化繊維基材としては、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

（強化繊維基材の厚さ）
強化繊維基材の厚さは、特に制限されるものではないが、０．０３〜６ｍｍの範囲であることが好ましい。シートの厚さが０．０３ｍｍ以上であれば、プリフォームの形状保持性が良好となる。シートの厚さの下限値は、より好ましくは、０．２ｍｍ以上であり、さらに好ましくは０．４ｍｍ以上である。また、シートの厚さが６ｍｍ以下であれば、プリフォームの賦形性が良好となり、得られる成形品におけるシワの発生を低減させることができる。シートの厚さの上限値は、より好ましくは、５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは４ｍｍ以下である。

また、熱硬化性樹脂組成物は、本実施形態の効果を奏する範囲において、前述した熱硬化性樹脂および硬化剤以外の他の成分をさらに含有していてもよい。当該他の成分は、一種でもそれ以上でもよい。上記他の成分の例には、硬化助剤、離型剤、脱泡剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。

（強化繊維）
強化繊維束については、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（強化繊維）で説明した通りである。

（強化繊維束）
強化繊維束については、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（強化繊維束）で説明した通りである。

（マトリックス樹脂組成物）
マトリックス樹脂組成物については、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（マトリックス樹脂組成物）で説明した通りである。

（中間基材の樹脂含有率）
中間基材における樹脂含有率は、２０〜４５質量％が好ましく、２５〜４０質量％がさらに好ましい。上記樹脂含有率が２０質量％以上であることは、中間基材中のボイドを低減させる観点から好ましい。また、上記樹脂含有率が４５質量％以下であることは、中間基材の機械物性を高くするとともに、中間基材のタック性が強くなり過ぎることを防ぐ観点から好ましい。なお、樹脂含有率の樹脂とは強化繊維基材が含有する樹脂組成物である。

（硬化剤）
熱硬化性樹脂の硬化剤は、熱硬化性樹脂の硬化反応を進行させ得るものであれば特に限定されないが、硬化後の物性が高いことから、アミノ基を有する化合物または分解によりアミノ基を有する化合物を生じるアミン系の硬化剤が好ましい。硬化速度を高める観点から、硬化剤としてイミダゾール環を有するイミダゾール化合物を使用してもよく、硬化助剤としてウレア基を有するウレア化合物を併用してもよい。

＜中間基材の形態＞
本実施形態に係るプリフォームの製造方法で使用する中間基材としては、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグおよび一方向性プリプレグ等のシート状基材が挙げられる。

中間基材としては、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

以下、各中間基材の種類について説明する。

（一方向性プリプレグの製造方法）
上記シート状の一方向性プリプレグの製造方法の例には、ホットメルト法が含まれる。ホットメルト法は、フィルム化された熱硬化性樹脂組成物を一方向に引き揃えた強化繊維束に貼り付けてから加熱加圧して熱硬化性樹脂組成物を強化繊維束に含浸させる方法である。

（テープ状プリプレグ）
テープ状プリプレグとして例えば、スリットテープやトウプリプレグが挙げられる。スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態でマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向性プリプレグから作製される。該一方向性プリプレグを専用スリッターで短冊状に切断することにより作製したテープ状プリプレグである。スリットテープおよびその製法については、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（スリットテープ）で説明した通りである。トウプリプレグについては、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（トウプリプレグ）で記載したように定義される。またトウプリプレグの製法については、前述の〔１−１．プリプレグシート〕の（トウプリプレグの製造方法）の通りである。

（クロスプリプレグ）
クロスプリプレグは、上記クロス材に、マトリックス樹脂組成物が含浸している中間基材である。クロス材は、必要な方向に強化繊維を配置した一方向性織物；平織、朱子織、綾織等の二方向性織物；三軸織；ノンクリンプ織物；等のいずれの織組織のクロス材であってもよい。せん断変形に優れている点で、平織、綾織、および朱子織の使用が特に好ましい。

（クロスプリプレグの製法）
クロスプリプレグは、前述の（スリットテープの製造方法）の項で記載した一方向性プリプレグの製法と同様の方法で製造することができる。

〔２−２．繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法の他の例は、上記のプリフォームの製造方法を使用し、プリフォームを金型内で加熱加圧する加熱加圧工程を含む。ここで用いるプリフォームを作製するために用いる中間基材に含まれるマトリックス樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物である。

＜加熱加圧工程＞
加熱加圧工程は、熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で、プリフォームを加熱加圧して硬化する成形工程である。これにより、所望の立体形状と優れた外観とを有する繊維強化複合材料の成形品を得ることができる。

加熱加圧工程において、例えば、プリフォームを、予め調温せしめた金型の下型内に配置する。次いで、プリフォームを予め調温せしめた金型の上型を近接させて閉じ、加圧する。金型の温度は、用いる熱硬化性樹脂組成物の硬化温度にもよるが、１００〜１７０℃が好ましく、１３０〜１５０℃がより好ましい。金型の上型と下型の温度は、同じであっても異なっていてもよいが、同じであることが好ましい。成形時の金型の面圧は、１〜１５ＭＰａが好ましく、４〜１０ＭＰａがより好ましい。こうして、成形型によって加熱加圧してプリフォームを硬化させる。成形時間は、用いる熱硬化性樹脂組成物の硬化完了までに要する時間にもよるが、１〜１５分が好ましく、２〜５分がより好ましい。これによって、所定の形状の成形品を得る。成形時間は、成形品に求められる生産性およびそれを実現するための材料の選択に基づいて、適宜に決めることが可能である。たとえば、上述した自動車用製品用の熱硬化性樹脂を適宜に選択することによって、１５０〜６００秒間の上記の加熱加圧によって成形品を得ることが可能である。

本実施形態に係る製造方法によって得られる繊維強化複合材料成形品は、上記プリフォームを加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形後における強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、本実施形態に係る製造方法によって、良好な外観を有する（外観性に優れる）繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

〔３−１．プリフォームの製造方法〕
本実施形態に係るプリフォームの製造方法のさらなる例は、中間基材として、上述した〔１−１．プリプレグシート〕に記載のプリプレグシート、または表皮材付きプリプレグシートを少なくとも１枚以上用い、第一工程および第二工程を含む。更に、第三工程を含む場合もあり、更にまた第四工程を含む場合もある。

（中間基材）
中間基材については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜中間基材＞で説明したとおりである。

（プリプレグシート）
プリプレグシートについては、前述の〔１−１．プリプレグシート〕で説明したとおりである。

（表皮材付きプリプレグシート）
表皮材付きプリプレグシートについては、前述の〔１−１．プリプレグシート〕および〔１−２．プリプレグシートの製造方法〕で説明したとおりである。

（第一工程）
第一工程については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜第一工程＞で説明したとおりである。

（第二工程）
第二工程については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜第二工程＞で説明したとおりである。

（第三工程）
第三工程については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜第三工程＞で説明したとおりである。

（第四工程）
第四工程については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜第四工程＞で説明したとおりである。

〔３−２．繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
本発明の実施の形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法のさらなる例は、上述した〔３−１．プリフォームの製造方法〕で得られたプリフォームを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。

（成形工程）
成形工程については、前述の［２−２．繊維強化複合材料成形品の製造方法］の＜加熱加圧工程＞で説明したとおりである。

（裁断工程）
裁断工程については、〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜その他の工程＞（裁断工程）で説明したとおりである。

（立面構造）
立面構造については、〔２−１．プリフォームの製造方法〕の（立面構造）で説明したとおりである。

（すべり性付与工程）
すべり性付与工程については、前述の〔２−１．プリフォームの製造方法〕の＜第二工程＞で説明したとおりである。

本実施形態に係るプリフォームの製造方法によって得られるプリフォームは、上記プリプレグシートを用いて製造しているため、シワ及び強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。それに加えて、プリフォームの端部が揃っている。

また、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって得られる繊維強化複合材料成形品は、上記プリフォームを加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されていることに加え、端部が揃っている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形時には、マトリックス樹脂組成物の粘度が低下することに起因して、プリプレグシート中のプリプレグテープが移動、変形する。そのため、成形後には、プリプレグシート中の強化繊維束の形状が殆ど残らず、強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって、良好な外観を有し（外観性に優れ）、繊維蛇行が少なく、長繊維であることにより、強度が高い繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

〔まとめ〕
本発明の第一の態様に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、マトリックス樹脂を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。上記第一の態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能であり、取扱い性が良好なプリプレグシートを実現することができる。

本発明の第二の態様に係るプリプレグシートは、上記プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ１５ｃｍおよび幅１５ｃｍの正方形の平面形状を有する試験片を上記プリプレグシートから切り出し、上記試験片の上記一辺が水平になるよう上記一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、上記試験片が、持ち上げる前の形状を３０秒以上維持することが好ましい。第二の態様は、シート自立性を有するプリプレグシートを実現することができる。

本発明の第三の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一または第二の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、プリプレグテープ１００の幅の５０％以下の長さであってよい。第三の態様は、上記縞模様のない良好な外観と生産性とを両立させる観点からより一層効果的である。

本発明の第四の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第三の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、上記プリプレグテープの幅の１％以上の長さであってもよい。第四の態様は、良好な外観を十分に発現させる観点からより一層効果的である。

本発明の第五の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第四の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、１．０ｍｍ以上であってもよい。第五の形態は、プリプレグシートの取り扱い性およびプリフォームの成形性を十分に発現させる観点からより一層効果的である。

本発明の第六の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第五の態様の何れかの態様において、隣り合う上記プリプレグテープの幅が同一であってよい。第六の態様は、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置（重なり）を容易に制御する観点からより一層効果的である。

本発明の第七の態様に係るプリプレグシートでは、上記第三から第六の態様の何れかの態様において、複数の上記プリプレグテープが異なる幅を有するプリプレグテープを含み、上記重なり長さの基準となるプリプレグテープが、隣り合うプリプレグテープのどちらか幅が狭い方であっていてもよい。第七の態様は、隣り合うプリプレグテープにおける十分な重なり長さでプリプレグテープの重なりを実現する観点からより一層効果的である。

本発明の第八の態様に係るプリプレグシートは、上記第一から第七の態様の何れかの態様において、自動車部材用であってよい。

本発明の第九の態様に係る表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含む。プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されている。プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合うプリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。第九の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第十の態様に係るプリプレグシートの製造方法は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合うプリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する。第十の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第十一の態様に係るプリプレグシートの製造方法は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る。第十一の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第十二の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。この製造方法は、マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、プリプレグシートまたはプリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、プリフォームを熱硬化性の熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程とを含む。第十二の形態は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することができる。

本発明の第十三の態様に係る繊維強化複合材料成形品は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシートの硬化物である繊維強化複合材料成形品である。第十三の態様は、第十一の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第十四の態様に係る繊維強化複合材料成形品は、自動車部材用であってよい。

なお、本実施形態に係るプリプレグシートでは、上記第一から第八の態様の何れかの態様において、積層シートを含み、積層方向に隣り合うプリプレグシートは、平面視したときに、一方のプリプレグシートのプリプレグテープが他方のプリプレグシートのプリプレグテープと交差するように配置されていてもよい。このような態様は、プリフォームおよび繊維強化複合材料成形品の十分な強度を確保する観点からより一層効果的である。

本発明の第十五の態様に係るプリフォームの製造方法は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、上記プリフォーム型に配置した状態の上記一次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および上記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含み、上記二次予備成形品をプリフォームとして得る。上記第十五の態様によれば、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。

本発明の第十六の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五の態様において、上記プリフォーム型に配置した状態の上記二次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および上記中間基材を賦形して、より厚い二次予備成形品を製造する工程を１回以上行う第三工程をさらに含んでいてもよい。上記第十六の態様によれば、厚さや重量が増した二次予備成形品が製造でき、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。

本発明の第十七の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五または第十六の態様において、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられた上記中間基材の一部分を、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定する第四工程をさらに含む。上記第十七の態様によれば、中間基材が賦形時に、固定されている一部分を基準に上型および下型の型内面に追従するよう変形するので、シワの発生の抑制に有効である。

本発明の第十八の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十七の態様において、上記第四工程において、上記中間基材の一部分を、上記中間基材のタック性によって上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定してもよい。上記第十八の態様によれば、中間基材のタック性（粘着性）を利用して中間基材の一部分が固定されるので、該一部分を簡便かつ簡易に一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定することができる。

本発明の第十九の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十八の態様において、上記中間基材のタック性による固定は、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定からなる群より選択される一以上の固定であってよい。上記第十九の態様によれば、前述した第十八の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第二十の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十七の態様において、上記第四工程において、上記中間基材の一部分を接着によって上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定してもよい。上記第二十の態様によれば、特別な機器を要さずに中間基材を固定することができる。

本発明の第二十一の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十の態様の何れかの態様において、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられる前に上記中間基材を所望の形状に裁断する工程をさらに含んでもよい。上記第二十一の態様によれば、プリフォームの形状（特に、プリフォームの寸法）を所望の成形品形状の正味形状（寸法）とすることができる。

本発明の第二十二の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十一の態様の何れかの態様において、上記中間基材に、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグ、および一方向性プリプレグからなる群より選択される一以上の基材を用いてもよい。上記第二十二の態様によれば、前述した第十五の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第二十三の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十二の態様の何れかの態様において、上記プリフォーム型に、立面構造を有するプリフォーム型を用いてもよい。上記第二十三の態様によれば、より複雑な三次元形状を有するプリフォームを製造することができる。

本発明の第二十四の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十三の態様の何れかの態様において、上記中間基材にすべり性を付与する工程を含まないことが好ましい。上記第二十四の態様によれば、中間基材のタックを維持し、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。

本発明の第二十五の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記第十五から第二十四の態様の何れかのプリフォームの製造方法によってプリフォームを製造する工程と、前記プリフォームを金型内で加熱加圧する工程と、を含む。上記第二十五の態様によれば、良好な外観を有する（外観性に優れる）繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

本発明の第二十六の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十四の態様の何れかの態様において、中間基材として上記第一から第八の態様の何れかのプリプレグシートまたは上記第九の態様の表皮材付きプリプレグシートを少なくとも一枚以上用いる。上記第二十六の態様によれば、前述した第十五の態様と同様の効果を奏する。

本発明の第二十七の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、中間基材に含まれる、上記第二十六の態様のプリフォームの製造方法において熱硬化性樹脂組成物をマトリックス樹脂組成物として含有する中間基材を用いてプリフォームを製造する工程と、上記プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む。上記第二十七の態様によれば、良好な外観を有する（外観性に優れる）繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。

本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。

以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。特に断りが無い限り、材料（原料）の配合比率は全て質量部で表すものとする。本実施例および比較例では、プリプレグシートから自動車のフロアパンを成形した。

［実施例１］
プリプレグテープとして、炭素繊維束（三菱ケミカル株式会社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ）にマトリックス樹脂組成物が含浸されたプリプレグテープを用意した。マトリックス樹脂組成物は、ｊＥＲ８２８とエポキシ樹脂予備重合物を８６．９：１３．１（単位：質量部）で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第５６８２８３８号の成分Ｄ−２の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を１００℃で加熱し、室温付近（３０℃）においてＢ型粘度計で測定した粘度は、３５０００Ｐａ・ｓであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は５分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Ｔｇは、１７０℃である。プリプレグテープのテープ幅は、１２．７ｍｍで、厚さは０．２２ｍｍある。プリプレグテープの樹脂含有率は３０質量％である。

当該プリプレグテープをその側縁部において０．５ｍｍの重なり長さで、図４に示すように重なるように配置して、６００ｍｍ角のプリプレグシートを製造した。このプリプレグシートを、プリプレグテープの配向方向が９０°交差する方向となるように２層積層して０°／９０°となる実施例１のプリプレグシートの積層シートを作製した。なお、上記重なり長さは、プリプレグテープの幅の３．９％である。

（圧密化）
上記の積層シートを平坦な作業台上に搬送し、積層シートをデバルグ装置（Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、上記積層シートを圧密化した。減圧状態の条件は、真空圧が７００ｍｍＨｇであり、減圧時間が５分間である。次いで、デバルグ装置の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層シートを得た。

（賦形）
圧密化された積層シートを、上面が開口したキャビティを有する雌型の開口部上に載せ、可動式赤外線ヒーターにより７０℃で３０秒間加熱した。次いで、簡易成形機に取り付けた雄型を下降させ、雌型と雄型とで０．５ＭＰａで挟み込みこむことにより、上記圧密化された積層シートを賦形した。次いで、雌型および雄型に空気を吹き付けて冷却してプリフォームを作製し、雄型を上昇させて、プリフォームを雌型のキャビティから取り出した。こうして、成形品の立体形状に近い形状を有するプリフォームを作製した。上記プリフォームを五枚作成して［０°／９０°］_５となるようさらに積層してから、再度賦形工程を実施し、実施例１のプリフォームを作製した。

（トリミング）
実施例１のプリフォームをトリミング冶具に載せ、当該プリフォームの外周を固定し、トリミング冶具の溝に沿ってカッターにより上記プリフォームを裁断することで、成形品の寸法と同じ寸法のプリフォームを製作した。

（成形）
得られたプリフォームを、予め離型剤を塗布して１４０℃に調温せしめた成形型の下型内に配置し、これを１４０℃に調温せしめた成形型の上型で挟み込み、加熱加圧してプリフォームを硬化させ、自動車のフロアパンとなる実施例１の成形品を得た。離型剤には「フリリース６５」（株式会社ネオス製）を用いた。

［実施例２］
プリプレグテープの重なり長さを１．０ｍｍ（７．９％）に変更する以外は実施例１と同様にして、実施例２のプリプレグシート、実施例２のプリフォームおよび実施例２の成形品を得た。

［実施例３］
プリプレグテープの重なり長さを１．５ｍｍ（１１．８％）に変更する以外は実施例１と同様にして、実施例３のプリプレグシート、実施例３のプリフォームおよび実施例３の成形品を得た。

［実施例４］
プリプレグテープの重なり長さを２．０ｍｍ（１５．７％）に変更する以外は実施例１と同様にして、実施例４のプリプレグシート、実施例４のプリフォームおよび実施例４の成形品を得た。

［実施例５］
プリプレグテープの重なり長さを３．０ｍｍ（２３．６％）に変更し、積層構成を[０°／９０°]とした以外は実施例１と同様にして、実施例５のプリプレグシートおよび実施例５のプリフォームを得た。

［実施例６］
プリプレグテープの重なり長さを４．０ｍｍ（３１．５％）に変更し、積層構成を[０°／９０°]とした以外は実施例１と同様にして、実施例６のプリプレグシートおよび実施例６のプリフォームを得た。

［実施例７］
プリプレグテープの重なり長さを６．０ｍｍ（４７．２％）に変更し、積層構成を[０°／９０°]とした以外は実施例１と同様にして、実施例７のプリプレグシートおよび実施例７のプリフォームを得た。

［実施例８］
プリプレグテープの重ね方を図２に示すような重ね方に変更する以外は実施例２と同様にして、実施例８のプリプレグシートおよび実施例８のプリフォームを得た。

［実施例９］
前述したプリプレグテープと、異なる幅を有する他のプリプレグテープとを交互に配置する以外は実施例２と同様にして、実施例９のプリプレグシートおよび実施例９のプリフォームを得た。上記他のプリプレグテープの組成は、前述のプリプレグテープと同じである。上記他のプリプレグテープのテープ幅は、６．３ｍｍである。他のプリプレグテープの重なり長さは、１．０ｍｍ（１５．９％）である。

実施例１から実施例９における圧密化前後のプリプレグシートについて、その断面を目視にて観察したところ、いずれのプリプレグシートにおいても、単位層において、強化繊維束が、プリプレグテープの重なりに応じた凹凸を形成するように分布していることが確認された。

［比較例１］
プリプレグテープに代えて同じ組成を有する一枚の、かつ一体のプリプレグシートを用いる以外は実施例１と同様にして、比較例１のプリプレグシート、比較例１のプリフォームおよび比較例１の成形品を得た。

［比較例２］
隣り合うプリプレグテープ間に６．０ｍｍの間隙を有するようにプリプレグテープを配置したものを［０°／９０°］に積層して積層シートを作製した以外は実施例１と同様にして、比較例２のプリプレグシート、比較例２のプリフォームおよび比較例２の成形品を得た。

［比較例３］
プリプレグテープの重なり長さを０．１ｍｍ（０．８％）に変更する以外は実施例１と同様にして、比較例３のプリプレグシート、比較例３のプリフォームおよび比較例３の成形品を得た。

［比較例４］
プリプレグテープの重なり長さを７．５ｍｍ（５９．１％）に変更する以外は実施例１と同様にして、比較例４のプリプレグシート、比較例４のプリフォームを得た。

［プリフォームの評価］
実施例１〜９および比較例１〜４のプリフォームについて、複数の熟練技術者が観察し、以下の四項目の特性を下記の基準にて評価した。

評価（１）：シート形態保持性
Ａ：シート積層時、トウのラップ部の接着が十分であり、シート形状が崩れることはなかった。
Ｂ：積層のみでは、トウが剥がれやすく真空引きなどの作業によりシート同士を接着する必要があった。
Ｃ：真空引きなど実施してもトウがばらばらと剥がれシート形状を保持できなかった。

評価（２）：型形状への追従
Ａ：トウが変形および移動し、型形状に追従した。
Ｂ：シワは発生したが、プレス成形によってシワの緩和が期待される、許容できる範囲だった。
Ｃ：トウの変形および移動が不十分でシワが発生し、プレス成形後にも大きなシワが残る程度であった。

評価（３）：中央部のシワ
Ａ：十分なトウの変形および移動により成形品中の凹凸を含む部分であるフロア中央部にシワが見られなかった。
Ｂ：フロア中央部に若干のシワが確認されたが、プレス成形によりシワが緩和される程度であった。
Ｃ：フロア中央部に深くきついシワが発生し、プレス成形の実施が困難であった。

評価（４）：賦形時の繊維蛇行
Ａ：賦形時の繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。
Ｂ：賦形時に若干の繊維蛇行または繊維の撚れが見られたが、許容できる範囲であった。
Ｃ：賦形時に極度の繊維蛇行または繊維の撚れが観測された。

実施例１〜９および比較例１〜４のプリフォームについて、テープ幅、重なり幅および評価結果を表１に示す。

［成形品の評価］
実施例１〜４および比較例１〜３の成形品について、複数の熟練技術者が観察し、以下の四項目の特性を下記の基準にて評価した。なお、ラップ痕の「ラップ」とは、成形品における、プリプレグシートでのプリプレグテープの重なっている部分である。また、「成形品の繊維蛇行」は、成形工程における熱硬化性樹脂の流動による強化繊維束における強化繊維の蛇行である。また、「成形品の外観」は、主に賦形時のシワの影響による。

評価（５）：成形品のラップ痕
Ａ：プレス成形によるトウのラップ部が目視で確認できない程度であり、成形品の表面が十分に平滑であった。
Ｂ：積層、賦形時に生じたラップ部が目視により容易に確認できるが、表面は平滑であった。
Ｃ：プレス成型後も積層。賦形時のラップ痕が強く残り、さらに表面の平滑性も欠いていた。

評価（６）：成形品の繊維蛇行
Ａ：強化繊維の蛇行が抑制された。
Ｂ：強化繊維の小さな蛇行が発生した。
Ｃ：周囲に比べて著しい強化繊維の蛇行が発生した部分が含まれていた。

評価（７）：成形品の外観
Ａ：外観が良好であり、あるいは、一部シワまたは蛇行が見られるが許容できるレベルである。
Ｂ：上記各評価項目に一つでも「Ｃ」を含むか、あるいは、二つ以上の「Ｂ」を含む。

実施例１〜４、１２、１４および比較例１〜３の成形品について、テープ幅、重なり幅および評価結果を表２にそれぞれ示す。

表１から明らかなように、実施例１〜９のプリフォームは、シート形態保持性、型形状への追従、中央部のシワ、および賦形時の繊維蛇行、のいずれの評価項目においても、十分に優れている。また、表２から明らかなように、実施例１〜４の成形品は、成形品のラップ痕、成形品の繊維蛇行、および成形品の外観、のいずれの評価項目においても、十分に優れている。これは、プリプレグシートが複数のプリプレグテープをその側部で適度に重なるように形成されているため、と考えられる。より具体的には、プリプレグテープを適度な重なり長さで重ねて配置することの利点は、以下のように考えられる。

実施例１〜９では、隙間のない一枚のプリプレグシートが得られ、このプリプレグシートは、プリプレグテープの重なり部分で折り曲がる。このため、プリプレグシートおよび積層シートの形態保持性および取扱い性のいずれにも優れる。

また、実施例１〜９のプリフォームでは、その断面形状においてプリプレグテープの形状が残っている。すなわち、実施例１〜９のプリフォームは、その表面形状にプリプレグテープの重なりによる段差を含んでいる。このため、プリプレグテープの圧密化時では、一般にエアーの出入り口が先にふさがると脱気できなくなることがあるが、実施例１〜９のプリフォームでは、プリプレグシートの表面における凹凸（段差）がエアーの通り道になり、脱気しやすい。

また、プリフォーム（賦形工程）後も、型から若干浮いている部分があるため、それを起点としてプリフォームを型から外しやすい。

さらに、プリプレグシートの表面における凹凸は、成形時のマトリックス樹脂の流路となる。よって、成形時にマトリックス樹脂が当該流路を流れやすい。このため、成形時におけるマトリックス樹脂の流動量が若干多くなり、かつ、マトリックス樹脂は上記流路をプリプレグテープに沿って流れる。よって、マトリックス樹脂の流動に伴う繊維蛇行が起こりにくい。

さらに、実施例１〜４では、成形品の断面観察において、プリプレグテープの形状は消失しており、この点、通常のプリプレグの成形品の断面と同様である。また、プリプレグテープ間には隙間がないので、成形品には、透かした場合の縞模様は実質的には観察されない。このように、実施例１〜４の成形品の外観は良好である。

これに対して、比較例１では、プリプレグシートの形態保持性は十分なものの、プリフォームにおける他の評価項目での評価はいずれも不十分であった。また、成形品の繊維蛇行も不十分であった。これは、比較例１のプリプレグシートが一枚のプリプレグシートで構成されているため、強化繊維が自由に移動することができず、三次元形状に追随できなかったことと、樹脂の流路がなかったため、成形時に樹脂フローに伴って繊維が移動したためと考えられる。

比較例２では、プリプレグテープを離間して配置しており、プリプレグシートは得られないため、積層シート以降の評価を行った。比較例２では、成形品の繊維蛇行が著しかった。これは、プリプレグテープの移動が著しく起こった結果であると考えられる。

さらに、比較例３では、プリプレグシート中のプリプレグテープが剥がれてシートが分解し、形態保持性が不十分であった。これは、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり長さが不十分であったため、と考えられる。

比較例４では、重なり幅が大きすぎたため、実質的にプリプレグテープが三枚積層した部分が発生し、プリプレグシートが剛直になることで、型への追従性が悪かった。そのため、プリフォームのシワが大きく発生し、成形することができなかった。

［実施例１０］
プリプレグテープとして、炭素繊維束（三菱ケミカル株式会社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ１５Ｌ）にマトリックス樹脂組成物が含浸されたプリプレグテープを用意した。マトリックス樹脂組成物は、ｊＥＲ８２８とエポキシ樹脂予備重合物を８６．９：１３．１（単位：質量部）で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第５６８２８３８号の成分Ｄ−２の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を１００℃で加熱し、室温付近（３０℃）においてＢ型粘度計で測定した粘度は、３５０００Ｐａ・ｓであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は５分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Ｔｇは、１７０℃である。プリプレグテープのテープ幅は、１５ｍｍで、厚さは０．２２ｍｍある。

当該プリプレグテープをその側縁部において０．１ｍｍの重なり長さ（重なり幅）で、図４に示すように重なるように配置して、６００ｍｍ角のプリプレグシートを製造した。同様に、重なり長さが０．５ｍｍ、１．０ｍｍおよび６．０ｍｍのプリプレグシートをそれぞれ作製した。プリプレグシートの作製は２２℃の室内で行った。

［プリプレグシートの評価］
作製したプリプレグシートから、長さ１５ｃｍおよび幅１５ｃｍの正方形の平面形状を有する試験片を切り出した。試験片は、プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有していた。そして、図５に示すようなデバルグ装置を用いて、試験片を５分間真空脱気により固定した。真空脱気により固定した試験片について、以下の三項目の特性を下記の基準にて評価した。

評価（８）：シート形態保持性（３０秒持ち上げ）
Ａ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、試験片が、持ち上げる前の形状を３０秒以上維持した。
Ｂ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、試験片が、持ち上げる前の形状を５秒間以上維持したものの３０秒間は維持できなかった。
Ｃ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたら、５秒間に満たないうちに、試験片を構成するプリプレグテープがバラバラになってしまった。

評価（９）：シート形態保持性（振動）
Ａ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げ、当該一辺縁部を軸に試験片を３回振っても、試験片は持ち上げる前の形状を維持した。
Ｂ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げ、当該一辺縁部を軸に試験片を１回振っても試験片は持ち上げる前の形状を維持したが、３回振る前に、試験片は持ち上げる前の形状を維持できなかった。
Ｃ：試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたら、当該一辺縁部を軸に試験片を１回振る前に、試験片を構成するプリプレグテープがバラバラになってしまった。

評価（１０）：シート保持性
Ａ：試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを剥がそうとしたら、重なり部分（ラップ部分）が強固であり、プリプレグテープが剥がれ難かった。無理やり剥がしたら、重なり部分が毛羽立っていた。すなわち、シート保持性が高かった。
Ｂ：試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを、力を加えて剥がしたところ、重なり部分が毛羽立つことなくプリプレグテープが剥がれた。すなわち、シート保持性が低かった。
Ｃ：試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを、力を加えなくても容易に剥がすことができた。すなわち、シート保持性がとても低かった。

評価（１１）：シート自立性
Ａ：上記項目（１）〜（３）何れも評価が「Ａ」であり、試験片は優れたシート自立性を有している。
Ｂ：上記項目（１）〜（３）中、評価が「Ａ」の項目が１つまたは２つであり、試験片はシート自立性を有している。
Ｃ：上記項目（１）〜（３）中、評価が「Ａ」の項目が０であり、試験片はシート自立性を有していない。

各重なり幅におけるシート自立性の評価結果を表３に示す。

表３に示すように、隣り合うプリプレグテープの重なり長さ（重なり幅）が０．５ｍｍ以上であると、プリプレグシートはシート自立性を有することが分かった。特に、隣り合うプリプレグテープの重なり長さ（重なり幅）が１．０ｍｍ以上であると、プリプレグシートは優れたシート自立性を有することが分かった。

特に断りが無い限り、材料（原料）の配合比率は全て質量部で表すものとする。本実施例および比較例では、プリプレグシートから、図１１に示されるような自動車のフロアパン用のプリフォームを製造した。

［実施例１１］
（中間基材（テープ状プリプレグ）の製造）
中間基材として、強化繊維基材である炭素繊維束（三菱ケミカル株式会社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ）にマトリックス樹脂組成物が含浸された中間基材を用意した。マトリックス樹脂組成物は、ｊＥＲ８２８とエポキシ樹脂予備重合物を８６．９：１３．１（単位：質量部）で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第５６８２８３８号の成分Ｄ−２の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を１００℃で加熱し、室温付近（３０℃）においてＢ型粘度計で測定した粘度は、３５０００Ｐａ・ｓであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は５分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Ｔｇは、１７０℃である。テープ状プリプレグ（プリプレグテープ）の厚さは０．２２ｍｍある。

（中間基材の裁断）
図５に示すカット装置を用いて、上記中間基材を１２．７ｍｍ幅のテープ状に裁断した。

（シート状プリプレグの作成）
上記テープ状プリプレグを図１０の１００１に示すように隙間なく敷き並べることで、シート状プリプレグ（プリプレグシート）を作成した。

（積層）
上記プリプレグシートを、それぞれのシートに含まれる強化繊維の配向方向が直交するように積層した。そして、図１０の１００２に示すように、強化繊維の配向方向が９０°交差する方向となるように２つのシートが積層された中間基材（以下、「［０°／９０°］積層中間基材」と略記する場合がある）を得た。

（圧密化）
上記の積層中間基材を平坦な作業台上に搬送し、積層中間基材をデバルグ装置（Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、上記積層中間基材を圧密化した。減圧状態の条件は、真空圧が７００ｍｍＨｇ、減圧時間が５分間であった。次いで、デバルグ装置の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層中間基材を得た。

（一次予備成形品の作製）
圧密化した積層中間基材を、上面が開口した下型の開口部上に載せ、積層中間基材のタック性により、図９のように積層中間基材の一部分を下型に固定した。固定した積層中間基材を、可動式赤外線ヒーターにより７０℃で３０秒間加熱した。次いで、図６の簡易成形機７に取り付けた上型８を下降させ、下型５と上型８とで挟み込むことにより、上記圧密化された積層中間基材を賦形した。次いで、下型５および上型８に空気を吹き付けて冷却して一次予備成形品を作製し、上型を上昇させて、一次予備成形品を得た。

（二次予備成形品の作製）
一次予備成形品の作製に続いて、圧密化した［０°／９０°］積層中間基材を、上記一次予備成形品の一端に、上記積層中間基材のタックにより固定した。以降、一次予備成形品の作製と同様の手順で、積層中間基材と一次予備成形品とを、型嵌合することで賦形して二次予備成形品を作製した。

（プリフォームの作製）
二次予備成形品に、［０°／９０°］積層中間基材を重ね、当該二次予備成形品および中間基材を型嵌合する工程を繰り返した。最終的に、［０°／９０°］積層中間基材を一次予備成形品として合計５つ積層させた二次予備成形品（［０°／９０°］_５）を得た。

［実施例１２］
プリプレグテープを隙間なく敷き並べる代わりに、隣り合うプリプレグテープの側縁部が１．０ｍｍ（テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が７．９％）重なり合うようにプリプレグテープを配置させる以外は実施例１１と同様にして、プリフォームを得た。

［実施例１３］
プリプレグテープの重なり長さを１．０ｍｍ（テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が７．９％）にしたものを、［０°／９０°］_５の二から四層目に用い、６．３ｍｍおよび１２．７ｍｍのプリプレグテープを交互に１．０ｍｍ重ねたものを［０°／９０°］_５の一層目および五層目に用いた以外は実施例１１と同様にして、プリフォームを得た。

［実施例１４］
プリプレグテープを１．０ｍｍ（７．９％）離間させた以外は実施例１１と同様にして、プリフォームを得た。

［実施例１５］
使用する強化繊維基材を、炭素繊維束からクロス材ＴＲ３１１０ ３６０ＧＭＰに変更した以外は実施例１１と同様にして、プリフォームを得た。

［比較例５］
上記（積層）において、中間基材を［０°／９０°］_５となるまで積層し、上記（賦形１）を実施することで、プリフォームを得た。すなわち、比較例５のプリフォームにおいて、賦形工程は［０°／９０°］積層中間基材を五枚積層後に行った１回のみである。

［比較例６]
プリプレグテープの重なり長さを１．０ｍｍ（テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が７．９％）にしたものを、［０°／９０°］５の一層目および五層目に用い、１２．７ｍｍのプリプレグテープを隙間なく敷き並べたものを［０°／９０°］５の二層目から四層目に用いた。

また、一次予備成形品を作製し、上型を上昇後、下型から一次予備成形品を脱型した。脱型した一次予備成形品を、再び下型に配置し、その上から［０°／９０°］積層中間基材を配置および固定して二次予備成形品を作製した。以降、５層目まで二次予備成形品の脱型と賦形を繰り返すことで、所望のプリフォーム（［０°／９０°］５）を得た。

［プリフォームの評価］
実施例１１〜１５および比較例５〜６のプリフォームを観察して、以下の三項目の特性を下記の基準にて評価した。

評価（１２）：型形状への追従
Ａ：プリプレグシートの型形状への追従が十分であった。
Ｂ：シワは発生したが、プレス成形によってシワの緩和が期待される、許容できる範囲だった。
Ｃ：型形状への追従が不十分でシワが発生し、プレス成形後にも大きなシワが残ると考えられる程度だった。

評価（１３）：中央部のシワ
Ａ：十分なプリプレグシートの変形および移動により成形品中の凹凸を含む部分であるフロア中央部にシワが見られなかった。
Ｂ：フロア中央部に若干のシワが確認されたが、プレス成形によりシワの緩和が予想される程度であった。
Ｃ：フロア中央部に深くきついシワが発生し、プレス成形の実施が困難であると予想された。

評価（１４）：賦形時の繊維蛇行
Ａ：賦形時の繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。
Ｂ：賦形時に若干の繊維蛇行または繊維の撚れが見られたが、許容できる範囲であった。
Ｃ：賦形時に極度の繊維蛇行または繊維の撚れが観測された。

実施例１１〜１５および比較例５〜６のプリフォームについて、シート幅、重なり幅および評価結果を表４および５に示す。表５中、「ｅｐｐ」は「一次予備成形品毎の賦形工程の実施」、「ｏｎｔ」は「１回のみの賦形工程の実施」を示す。

表４および５に示すように、実施例１１〜１５のプリフォームは、比較例５〜６のプリフォームと比較して、型形状に追従し、中央部にシワが発生せず、繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。特に、実施例１２のプリフォームは、端部において、各層のずれが少なかった。また、対応する型の底面部１１０に相当する位置の型への追随性が極めて高く、良好なプリフォームが得られた。また、トウが変形および移動し、型形状に追従していた。

比較例５のプリフォームは、特に中央部のシワを抑制することができず、極度の繊維蛇行または繊維の撚れが発生した。これは、賦形工程が［０°／９０°］積層中間基材を五枚積層後に行った１回のみであったことにより、積層中間基材同士が接着せずに移動が著しく起こったためであると考えられる。

比較例６のプリフォームは、シワを抑制することができず、極度の繊維蛇行または繊維の撚れが発生した。これは、一次予備成形品または二次予備成形品を賦形工程ごとに脱型し、再度プリフォーム型に配置させたことにより、型への追従性が悪かったためと考えられる。特に、第２〜第４層の一次予備成形品の、対応する型の立面部１２０の位置に多くシワが発生していた。これらを一度に重ねてプリフォームしているため、最表面のシワが顕著に発生した。

本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、かつ成形性に優れたプリプレグシートを提供することができる。本発明の一態様に係るプリプレグシートは、特に、自動車部品などの複雑な構造を有する成形品の製造に好適に使用することができる。

また、本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、さらに成形性に優れたプリフォームを提供することができる。本発明の一態様に係るプリフォームは、特に、自動車部品等の複雑な構造を有する成形品の製造に好適に使用することができる。

１、１ａ 積層シート
２、１０３ 積層体
３ デバルグ装置
５ 雌型（下型）
６ 可動式赤外線ヒーター
７ 簡易成形機
８ 雄型（上型）
９、１２、２００ プリフォーム
１０、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、２２ プリプレグシート
１１ 超音波カッター
１３ トリミング冶具
１４ 簡易押圧機
２１、１００、１００ａ、１００ｂ、１００ｃ、１００ｄ、１００ｅ、１００ｆ、１００ｇ、１００ｈ、１００ｉ、１００ｊ プリプレグテープ
１０１ 一次（二次）予備成形品
１０２ 中間基材
１１０ 底面部
１１１ 凸状部
１１２ 凸縁部
１２０ 立面部
１３０ 上面部
１３１ 端縁部

Claims (27)

1. 強化繊維束と、マトリックス樹脂組成物を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、
   隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている、プリプレグシート。
2. 前記プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ１５ｃｍおよび幅１５ｃｍの正方形の平面形状を有する試験片を前記プリプレグシートから切り出し、
   前記試験片の前記一辺が水平になるよう前記一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、前記試験片が、持ち上げる前の形状を３０秒以上維持する、請求項１に記載のプリプレグシート。
3. 隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、前記プリプレグテープの幅の５０％以下の長さである、請求項１または２に記載のプリプレグシート。
4. 隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、前記プリプレグテープの幅の１％以上の長さである、請求項１から３のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
5. 隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、１．０ｍｍ以上である、請求項１から４のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
6. 隣り合う前記プリプレグテープの幅が同一である、請求項１から５のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
7. 複数の前記プリプレグテープは、異なる幅を有するプリプレグテープを含み、
   前記重なり長さの基準となるプリプレグテープは、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方である、請求項３から５のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
8. 自動車部材用である請求項１から７のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
9. 表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含み、
   前記プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されており、
   前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている、表皮材付きプリプレグシート。
10. プリプレグシートを製造する方法であって、
    強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する、プリプレグシートの製造方法。
11. プリフォームの製造方法であって、
    請求項１から８のいずれか一項に記載のプリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る、プリフォームの製造方法。
12. 請求項１から８のいずれか一項に記載のプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、
    前記マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、
    前記プリプレグシートまたは前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを前記繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、
    前記プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
13. 請求項１から８のいずれか一項に記載のプリプレグシートの硬化物である繊維強化複合材料成形品。
14. 自動車部材用である請求項１３に記載の繊維強化複合材料成形品。
15. プリフォームの製造方法であって、
    強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、
    前記プリフォーム型に配置した状態の前記一次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および前記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含み、
    前記二次予備成形品をプリフォームとして得る、プリフォームの製造方法。
16. 前記プリフォーム型に配置した状態の前記二次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および前記中間基材を賦形して、より厚い二次予備成形品を製造する工程を１回以上行う第三工程をさらに含む、
    請求項１５に記載のプリフォームの製造方法。
17. 前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に重ねられた前記中間基材の一部分を、前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する第四工程をさらに含む、請求項１５または１６に記載のプリフォームの製造方法。
18. 前記第四工程において、前記中間基材の一部分を、前記中間基材のタック性によって前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する、請求項１７に記載のプリフォームの製造方法。
19. 前記中間基材のタック性による固定は、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定からなる群より選択される一以上の固定である、請求項１８に記載のプリフォームの製造方法。
20. 前記第四工程において、前記中間基材の一部分を接着によって前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する、請求項１７に記載のプリフォームの製造方法。
21. 前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に重ねられる前に前記中間基材を所望の形状に裁断する工程をさらに含む、請求項１５〜２０のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
22. 前記中間基材に、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグ、および一方向性プリプレグからなる群より選択される一以上の基材を用いる、請求項１５〜２１のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
23. 前記プリフォーム型に、立面構造を有するプリフォーム型を用いる、請求項１５〜２２のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
24. 前記中間基材にすべり性を付与する工程を含まない、請求項１５〜２３のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
25. 請求項１５〜２４のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法によってプリフォームを製造する工程と、
    前記プリフォームを金型内で加熱加圧する工程と、
    を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
26. 前記中間基材として、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリプレグシートまたは請求項９に記載の表皮材付きプリプレグシートを少なくとも一枚以上用いる、請求項１５〜２４のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
27. 請求項２６に記載のプリフォームの製造方法において熱硬化性樹脂組成物を前記マトリックス樹脂組成物として含有する前記中間基材を用いてプリフォームを製造する工程と、
    前記プリフォームを前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で加熱加圧して硬化する成形工程と、
    を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。

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