WO2019244994A1 - プリプレグシートおよびその製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法、ならびにプリフォームの製造方法 - Google Patents

プリプレグシートおよびその製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法、ならびにプリフォームの製造方法 Download PDF

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WO2019244994A1
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佑真 古橋
正洋 市野
和久 池田
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    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2605/00Vehicles
    • B32B2605/08Cars
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2363/00Characterised by the use of epoxy resins; Derivatives of epoxy resins

Definitions

  • the present invention relates to a prepreg sheet, a method for producing the same, a molded article of a fiber-reinforced composite material, and a method for producing the same.
  • the present invention also relates to a method for producing a preform which is a molding material for obtaining a fiber-reinforced composite material molded article, and a method for producing a fiber-reinforced composite material molded article.
  • the sheet-shaped prepreg is, for example, an intermediate base material in which a sheet-shaped material, a woven fabric or a nonwoven fabric in which reinforcing fibers are arranged in one direction is impregnated with a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition.
  • a fiber-reinforced composite material molded article is produced by shaping a sheet-like prepreg as necessary, and heating or pressurizing in a mold to cure or solidify the matrix fat composition.
  • a reinforced fiber bundle in which thousands to tens of thousands of filaments are arranged in one direction is impregnated with a thermosetting matrix resin, and is called a tow prep, a tow prepreg, a yarn prepreg, or a strand prepreg.
  • a unidirectional prepreg in which a thermosetting resin composition is impregnated into an intermediate base material (hereinafter sometimes referred to as tow prepreg) or a sheet-like material in which reinforcing fibers are aligned in one direction is applied along the orientation direction of the reinforcing fibers.
  • Tape-shaped prepregs such as slit tapes cut into strips have been used in the production of fiber-reinforced composite material molded products.
  • slit tapes whose tape width is controlled with a specific accuracy are arranged in parallel with each other at intervals smaller than a predetermined value (for example, see Patent Document 1).
  • the predetermined interval is, for example, less than 1.00 mm.
  • the fiber reinforced composite material is produced by heating and pressing a prepreg laminate formed by laminating a plurality of prepregs using an autoclave or a press molding machine.
  • a prepreg molding method As a prepreg molding method, a plurality of prepregs containing reinforcing fibers and a matrix resin are laminated, a preform is produced from the obtained laminate, and a preform is heated and pressed to produce a fiber-reinforced composite material molded article. Is known as one of the high cycle molding methods.
  • Patent Document 2 a plurality of prepregs cut into a predetermined shape are stacked to form a laminated body, and the laminated body is formed into a preform (preform) having a three-dimensional shape by applying pressure, and then demolded once.
  • a method for producing a fiber-reinforced composite material molded article in which a preform obtained is heated and pressed by a press die to obtain a fiber-reinforced composite material molded article.
  • the prepreg deforms the laminate by making cuts to follow the three-dimensional shape.
  • the reinforcing fibers in the obtained molded article are It may have a gap, resulting in poor appearance or reduced strength.
  • the conventional technique has room for study from the viewpoint of appearance and strength when a fiber-reinforced composite material molded article is manufactured.
  • One object of one embodiment of the present invention is to realize a prepreg sheet capable of producing a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength.
  • Another object of one embodiment of the present invention is to realize a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength.
  • Another object of one embodiment of the present invention is to provide a preform that can suppress wrinkles and meandering of reinforcing fibers during molding and that is excellent in moldability.
  • the prepreg sheet according to one embodiment of the present invention is a prepreg sheet in which a plurality of reinforcing fiber bundles and a prepreg tape containing a matrix resin are arranged. Adjacent prepreg tapes are arranged so as to overlap each other at their side edges.
  • a prepreg sheet with a skin material includes a skin material and a prepreg sheet disposed thereon, and the prepreg sheet includes: A plurality of prepreg tapes are arranged side by side, the prepreg tape contains a reinforcing fiber bundle and a matrix resin composition, and the prepreg tapes are arranged so that adjacent prepreg tapes overlap with each other at a side edge portion thereof. .
  • a plurality of prepreg tapes in which a matrix resin composition is impregnated in a reinforcing fiber bundle are adjacent to each other.
  • a prepreg sheet is manufactured by arranging the prepreg tapes so as to overlap each other at the side edges.
  • the method for manufacturing a preform provides the method of manufacturing a prepreg sheet or a laminated sheet that is a laminate including at least one prepreg sheet.
  • a preform is obtained by shaping.
  • a method for producing a fiber-reinforced composite material comprises forming the above-described prepreg sheet into a fiber-reinforced composite material molded article.
  • the method for producing a fiber-reinforced composite material molded article to be produced wherein the matrix resin composition is a thermosetting resin composition, and the prepreg sheet or the laminate sheet comprising one or more prepreg sheets is a laminate sheet.
  • a shaping step of shaping the preform by shaping it into a shape close to a fiber-reinforced composite material molded article, and heating the preform in a shaping mold in which the temperature is adjusted to a temperature equal to or higher than the curing temperature of the thermosetting resin composition. Pressing and curing.
  • a method for manufacturing a preform includes the steps of: forming an intermediate substrate containing a reinforcing fiber substrate and a matrix resin composition into a preform mold; A first step of producing a primary preform by shaping the intermediate substrate, and providing the primary preform in a state of being disposed on the preform mold, by providing one or more intermediate bases. And a second step of forming a secondary preform by shaping the material and shaping the primary preform and the intermediate base material.
  • a prepreg sheet capable of producing a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be realized. Further, according to one embodiment of the present invention, a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be realized.
  • a preform capable of producing a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be produced.
  • FIG. 801 is an example of the intermediate substrate 102 having a desired shape.
  • 802 is an example of a prepreg sheet (intermediate base material 102) in which the orientation direction of the fibers is 0 ° (left) or 90 ° (right).
  • Reference numeral 803 denotes an example of the laminate 103 in which the two prepreg sheets shown in 802 are stacked. It is a figure explaining the fixing process of the intermediate base material, the primary preform, or the secondary preform in the manufacturing method of the preform concerning the embodiment of the present invention.
  • Reference numeral 901 is an example of a fixing step by heating.
  • Reference numeral 902 denotes an example of a fixing step using pressure. It is a figure which shows typically an example of arrangement
  • Reference numeral 1001 denotes a prepreg sheet 22 on which a prepreg tape 21 is laid.
  • Reference numeral 1002 denotes an intermediate substrate ([0 ° / 90 °] laminated intermediate substrate) in which two prepreg sheets 22 are laminated such that the orientation direction of the reinforcing fibers is a direction crossing 90 °. It is a figure showing typically an example of a preform concerning an embodiment of the present invention.
  • the prepreg sheet according to one embodiment of the present invention is a prepreg in which a plurality of prepreg tapes each including a reinforcing fiber bundle and a matrix resin composition at least partially impregnating the reinforcing fiber bundle are arranged. Including sheet.
  • the prepreg tapes are arranged such that adjacent prepreg tapes overlap with each other at their side edges.
  • the matrix resin composition is a composition containing a matrix resin such as a thermosetting resin.
  • the prepreg sheet can suppress wrinkles and meandering of the reinforcing fibers due to movement and deformation of the prepreg tape during molding, and can be a prepreg sheet excellent in moldability. Moreover, the said prepreg sheet can provide the fiber reinforced composite material molded article which has favorable external appearance and intensity
  • FIG. 1 is a diagram schematically illustrating an example of the configuration of the laminated sheet 1.
  • the laminated sheet 1 is a laminate of a prepreg sheet, and includes a prepreg sheet 10a and a prepreg sheet 10b overlapping the prepreg sheet 10a.
  • Each of the prepreg sheet 10a and the prepreg sheet 10b is constituted by a plurality of prepreg tapes 100 arranged side by side. Details of the “prepreg tape” will be described later.
  • alphabets (a to j) or numbers (“1 to 8 in the above-mentioned overlapping length”) are assigned to the respective symbols of the prepreg sheet, the prepreg tape, and the overlapping length of the overlapping. )).
  • the above-mentioned alphabets or numbers may be omitted when distinction is not required.
  • the prepreg tapes 100 are arranged such that adjacent prepreg tapes 100 overlap each other at their side edges. More specifically, the prepreg sheet 10a is composed of five prepreg tapes 100a to 100e overlapping with the adjacent prepreg tape 100. The prepreg sheet 10b is also composed of five prepreg tapes 100f to 100j overlapping the adjacent prepreg tapes 100, similarly to the prepreg sheet 10a.
  • the prepreg sheet 10a and the prepreg sheet 10b are adjacent to each other in the laminating direction.
  • the way in which the prepreg sheets 10a and 10b overlap in the laminated sheet 1 is not limited.
  • these prepreg sheets 10 are arranged such that the prepreg tape 100 of the prepreg sheet 10a intersects with the prepreg tape 100 of the prepreg sheet 10b when viewed in a plan view.
  • the prepreg sheet 10a and the prepreg sheet 10b are arranged so that the orientation directions of the prepreg tapes 100 of the respective prepreg sheets 10 in a plan view are orthogonal to each other.
  • the prepreg tape 100 is arranged such that the side edge of one prepreg tape 100 overlaps the side edge of the other prepreg tape from above, as shown in FIG. 2, for example. I have. More specifically, the prepreg tapes 100b to 100e overlap one side edge of the prepreg tapes 100a to 100d with overlap lengths o1 to o4, respectively. In addition, the prepreg tapes 100g to 100j overlap one side edge of the prepreg tapes 100f to 100i with overlapping lengths o5 to o8, respectively.
  • FIG. 2 schematically shows a cross section of the prepreg tape 100.
  • the illustrated rectangle indicates the cross section of the reinforcing fiber bundle filled in the rectangle and the thermosetting resin composition impregnated in the reinforcing fiber bundle. That is, similarly to the prepreg tape 100, the reinforcing fiber bundle in the prepreg tape 100 has the side edge of the reinforcing fiber bundle in one prepreg tape 100 on the side edge of the reinforcing fiber bundle in the other prepreg tape 100 from above. They are arranged to overlap. As described above, the arrangement of the reinforcing fiber bundles in the prepreg sheet 10 maintains the positional relationship of the overlapping of the reinforcing fiber bundles due to the overlapping of the prepreg tapes 100.
  • the prepreg tape may be separated during handling of the prepreg sheet, and the handleability may deteriorate.
  • the overlapping length is too long, the number of prepreg tapes 100 occupying a predetermined planar shape of the laminated sheet 1 increases, which may reduce productivity or increase the weight of a molded product. .
  • overlap length is the length of the individual prepreg tapes 100 that overlap each other. In the case where a certain prepreg tape 100 overlaps with the other two prepreg tapes 100 on both sides thereof, The overlap length.
  • the overlapping length is preferably 0.5% or more of the width of the prepreg tape 100, more preferably 1% or more. It is more preferably at least 3%, particularly preferably at least 4%. From the viewpoint of productivity, the overlap length is preferably 50% or less of the width of the prepreg tape 100, more preferably 40% or less, and further preferably 30% or less. preferable.
  • the overlap length is preferably 0.5 mm or more, more preferably 1.0 mm or more.
  • the overlap length is preferably equal to or less than 6.0 mm, and more preferably equal to or less than 3.0 mm.
  • the number of the prepreg tapes 100 constituting one prepreg sheet 10 can be appropriately determined according to the size of the target laminated sheet 1 and the width of the prepreg tape 100 to be laid.
  • the thickness of the laminated sheet 1 can be appropriately determined according to the moldability in the production of a fiber-reinforced composite material molded article described later.
  • the thickness of the laminated sheet 1 is preferably in the range of 0.03 mm to 6 mm.
  • the thickness of the laminated sheet 1 is preferably 0.03 mm or more from the viewpoint of good shape retention of a preform described later.
  • the lower limit of the thickness of the laminated sheet 1 is more preferably 0.2 mm or more, and further preferably 0.4 mm or more.
  • the thickness of the laminated sheet 1 is 6 mm or less from the viewpoint of good shapeability of the preform and from the viewpoint of reducing the generation of wrinkles in the obtained molded product.
  • the upper limit of the thickness of the laminated sheet 1 is more preferably 5 mm or less, and further preferably 4 mm or less.
  • the prepreg sheet 10 may be a consolidated one. The method of compaction will be described later. The consolidation further enhances the adhesive strength between the prepreg tape 100a and the prepreg tape 100b in a state where the overlapping positional relationship of the reinforcing fiber bundle due to the overlap of the prepreg tapes 100 is maintained.
  • the laminated sheet 1 may be a compacted one.
  • the adhesive strength between the laminated sheet 10a and the laminated sheet 10b is further improved in a state where the overlapping positional relationship of the reinforcing fiber bundle due to the overlapping of the laminated sheets 1 is maintained.
  • the prepreg tapes 100 only need to overlap each other, but it is preferable that the prepreg sheet 10 has an appropriate overlapping width of the prepreg tape 100 from the viewpoint of facilitating the handling of the prepreg sheet 10 as a sheet.
  • the overlapping width of the prepreg tape 100 in the prepreg sheet 10 can be appropriately set from the viewpoint of developing sufficient integrity that the prepreg sheet 10 can be handled as one sheet. Whether the prepreg sheet 10 has sufficient integrity to be handled as a sheet can be confirmed, for example, by the following method.
  • a test piece having one side substantially parallel to the orientation direction of the prepreg tape 100 and having a square planar shape with a length of 15 cm and a width of 15 cm is cut out from the prepreg sheet 10.
  • one edge including the one side is lifted so that the one side of the test piece is horizontal.
  • the lifted test piece maintains the shape before lifting for a desired time, for example, 30 seconds or more, it can be determined that the prepreg sheet 10 has sufficient integrity to be handled as one sheet. It is preferable that the shape before the test piece is lifted can be maintained for 30 seconds or more from the viewpoint of realizing a prepreg sheet having sheet self-sustainability.
  • the extending direction of the one side in “one side substantially parallel to the orientation direction of the prepreg tape 100” is at least one direction of the orientation direction of the prepreg tape 100, and the one side substantially corresponds to the reinforcing fiber bundle of the prepreg tape 100. Any orientation that does not cut is acceptable. From such a viewpoint, for example, the angle ⁇ formed by at least one of the orientation directions of the prepreg tape 100 and the one side is preferably 0 ° ⁇ ⁇ ⁇ 5 °, and 0 ° ⁇ ⁇ ⁇ 3 °. Is more preferable, and it is still more preferable that 0 ° ⁇ ⁇ ⁇ 2 °.
  • the prepreg sheet having sheet self-supporting property is, for example, a sheet in which adjacent prepreg tapes in the prepreg sheet are sufficiently overlapped so that the prepreg sheet has integrity.
  • the prepreg sheet having the sheet autonomy can be rephrased as a prepreg sheet having sheet integrity.
  • the width of the prepreg tape 100 is preferably in the range of 3 mm to 55 mm. It is preferable that the width of the prepreg tape is 3 mm or more from the viewpoint of efficiently producing the prepreg sheet.
  • the lower limit of the width of the prepreg tape 100 is more preferably 5 mm or more, and further preferably 6 mm or more.
  • the width of the prepreg tape 100 is 55 mm or less from the viewpoint of increasing the yield of the prepreg tape 100 regardless of the planar shape in which the prepreg tape 100 is laid.
  • the upper limit of the width of the prepreg tape 100 is more preferably 40 mm or less, and further preferably 30 mm or less.
  • the width of the prepreg tape 100 in the same prepreg sheet 10 may be the same or different.
  • the prepreg tape 100 serving as a reference for the overlapping length is the smaller one of the adjacent prepreg tapes 100. That is, when the widths of the prepreg tapes 100 are different, the overlap length is, for example, 1 to 50% of the width of the prepreg tape having a narrower width than that of the adjacent prepreg tapes.
  • the width of the prepreg tape 100 in the same prepreg sheet is different, defining the overlap length as described above with reference to the width of the prepreg tape 100 having a small width is equivalent to the shape retention of the prepreg sheet, the preform and the fiber reinforcement. It is preferable from the viewpoint of securing sufficient strength of the composite material molded product.
  • the width of the prepreg tapes 100 in the same prepreg sheet 10 be the same from the viewpoint of easily controlling the arrangement (overlap) of the prepreg tapes 100.
  • the width of the prepreg tape 100 in the same prepreg sheet 10 is different from the viewpoint that the prepreg sheet can be designed according to a three-dimensional molded product.
  • the width of the prepreg tape 100 may be any value as long as it is representative of the dimension of each prepreg tape 100 in the width direction.
  • the width of the prepreg tape 100 may be an average value of dimensions in the width direction at any three points including both ends in the longitudinal direction (orientation direction) of the prepreg tape 100.
  • the width of the prepreg tape 100 may be an average value of the maximum value and the minimum value of the dimension in the width direction of each prepreg tape 100.
  • the width of the prepreg tape 100 may include some variation as long as the overlapping length can be secured.
  • the tow prepreg described below may include a variation in width due to the manufacturing method. If the variation is too large, the above-described overlapping may not be realized. The smaller the variation, the better in terms of accuracy, but the manufacturing cost of the prepreg tape 100 may increase.
  • the variation in the width of the prepreg tape depends on the width of the prepreg tape. For example, when the width is 12.7 mm, the width is preferably ⁇ 0.7 mm or less, and more preferably ⁇ 0.4 mm or less. However, the variation in the width of the prepreg tape depends on the width of the prepreg tape, and is not limited to the above example. In rare cases, twists may be included in the carbon fiber bundle, and the width of the prepreg tape may be locally reduced in the twisted portion. However, this width variation is excluded from the above-described variation.
  • the prepreg tape 100 is a tape-shaped intermediate substrate in which a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition is impregnated into a reinforcing fiber bundle. May be.
  • the prepreg tape 100 may be a tow prepreg or a slit tape.
  • the slit tape is a sheet-shaped prepreg impregnated with a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition in a state where the reinforcing fiber bundles are aligned in one direction, and is cut into an elongated shape along the orientation direction of the reinforcing fibers.
  • a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition
  • This is a tape-shaped intermediate base material.
  • the slit tape is, for example, a narrow intermediate substrate obtained by cutting a normal one-way prepreg into strips with a slitter and winding the cut strip around a bobbin such as a paper tube.
  • the slit tape is manufactured by cutting a sheet-shaped unidirectional prepreg impregnated with a matrix resin composition such as a thermosetting resin in a state where the reinforcing fiber bundles are aligned in one direction into strips with a dedicated slitter. be able to.
  • a matrix resin composition such as a thermosetting resin
  • the method for producing the one-way prepreg include a hot melt method.
  • the hot melt method is a method in which a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition formed into a film is attached to a reinforcing fiber bundle which is aligned in one direction, and then heated and pressed to apply a matrix resin such as a thermosetting resin composition. This is a method of impregnating the reinforcing fiber bundle with the composition.
  • the tow prepreg is a tape-shaped intermediate base material in which a continuous reinforcing fiber bundle is impregnated with a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition.
  • Tow prepreg is obtained, for example, by impregnating a thermosetting resin into a reinforcing fiber bundle in which thousands to tens of thousands of filaments of reinforcing fibers are arranged in one direction and winding the impregnated fiber around a bobbin such as a paper tube. It is a narrow intermediate substrate obtained.
  • the slit tape is manufactured through the step of slitting using a slitter (slitting step) after manufacturing the prepreg, the cost of introducing the slitter and the cost of the slitting step are required.
  • tow prepregs can be manufactured at low cost because a slitting step is not required.
  • the tow prepreg is useful as an intermediate substrate for producing a fiber-reinforced composite material molded article (for example, an automobile member) required to be produced with high productivity.
  • the cross-sectional shape of the tow prepreg is not limited, but is, for example, substantially elliptical.
  • a slit tape is manufactured by cutting a flat prepreg, and thus has a substantially rectangular cross section.
  • the carbon fiber tow is impregnated with a low-viscosity resin without applying pressure. Therefore, such a difference in the cross-sectional shape occurs.
  • the cross-sectional shape is substantially elliptical, when the prepreg sheet having the overlap of the present invention is manufactured, the thickness of the overlap portion can be reduced, and the step of the prepreg sheet is reduced. Therefore, a step is easily eliminated in the molding step, and a molded article having a good appearance can be easily obtained. Therefore, it is more preferable to use tow prepreg as the prepreg tape.
  • the tow prepreg can be produced by impregnating a reinforcing fiber bundle with a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition.
  • a matrix resin composition such as a thermosetting resin composition.
  • the supply of the thermosetting resin composition to the reinforcing fiber bundle can be performed by a known method. Examples of such a supply method include a resin bath method, a rotating roll method, a transfer method on paper, and a nozzle dropping method.
  • a reinforcing fiber bundle (tow) is passed through a resin bath storing the thermosetting resin composition to impregnate the thermosetting resin composition, and then excessive thermosetting is performed by an orifice, a roll, or the like.
  • This is a method of squeezing the conductive resin composition and adjusting the resin content in the reinforcing fiber bundle.
  • the rotating roll method is a transfer roll-type impregnation method in which a layer of a thermosetting resin composition is formed on a rotating roll and transferred to a tow. Examples of the rotating roll method include an impregnation method using a rotating drum having a doctor blade.
  • the above-mentioned transfer method on paper is a method of forming a layer of a thermosetting resin composition on paper and transferring the layer to a tow.
  • the nozzle dropping method is described in Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 09-176346, 2005-335296, and 2006-063173.
  • the rotating roll method is preferable in terms of control of the supply amount of the thermosetting resin composition and easiness of implementation. It is preferable that the thermosetting resin composition is uniformly impregnated in the reinforcing fiber bundle from the viewpoint of reducing voids in the molded article and suppressing deterioration in physical properties.
  • the prepreg tape 100 includes the reinforcing fiber bundle and the matrix resin composition.
  • the prepreg tape 100 may further include a material other than the reinforcing fiber bundle and the matrix resin composition as long as the effects of the present embodiment are exerted. Examples of such other materials include release agents, release agents, UV absorbers and fillers.
  • the reinforcing fiber bundle is a bundle of a plurality of reinforcing fibers.
  • the number of filaments in the reinforcing fiber bundle is 1,000 to 100,000, preferably 1,000 to 60,000, more preferably 3,000 to 50,000. It is preferable that the number of filaments is 1000 or more from the viewpoint of increasing productivity when automatically laminating as a tow prepreg. It is preferable that the number of filaments is 60,000 or less from the viewpoint of facilitating the impregnation of the matrix resin composition into the reinforcing fiber bundle.
  • the filament is preferably non-twisted since the unevenness on the surface of the laminated sheet 1 tends to be reduced.
  • the number of twists is preferably 5 times / m or less, more preferably 2 times / m or less.
  • reinforcing fiber As the reinforcing fiber, a reinforcing fiber used in a general fiber-reinforced composite material can be used.
  • the reinforcing fibers can be appropriately selected according to the use of the prepreg sheet, such as the desired physical properties of a fiber-reinforced composite material molded article described later.
  • the thickness of the reinforcing fibers is preferably in the range of 1 ⁇ m to 20 ⁇ m, more preferably in the range of 3 ⁇ m to 10 ⁇ m in terms of filament diameter. It is preferable that the thickness of the reinforcing fiber is 20 ⁇ m or less from the viewpoint of increasing its tensile strength and tensile modulus. Further, by setting the thickness of the reinforcing fiber to 1 ⁇ m or more, the productivity of the reinforcing fiber bundle can be increased, and the manufacturing cost can be reduced.
  • the reinforcing fibers may be of one kind or more.
  • the reinforcing fibers include glass fibers, carbon fibers, aramid fibers, high-strength polyester fibers, boron fibers, alumina fibers, silicon nitride fibers, and nylon fibers.
  • the carbon fibers include graphite fibers.
  • carbon fibers are preferred because they are lightweight, have high strength and high elastic modulus, and are excellent in heat resistance and chemical resistance.
  • types of carbon fibers include pitch-based, polyacrylonitrile (PAN) -based and rayon-based, and any of these types of carbon fibers may be used. From the viewpoint of productivity of carbon fiber, PAN-based carbon fiber is more preferable.
  • the carbon fiber has a predetermined functional group from the viewpoint of convergence of the carbon fiber bundle, or from the viewpoint of improving the adhesiveness between the carbon fiber and the thermosetting resin when formed into a fiber-reinforced composite material molded article.
  • the substance may be attached in an amount of about 0.01% by mass to 5% by mass.
  • the predetermined functional group may be one or more, and examples thereof include an epoxy group, a hydroxyl group, an amino group, a carboxyl group, a carboxylic anhydride group, an acrylate group, and a methacrylate group.
  • Carbon fibers that are high-strength carbon fibers are suitable for developing the strength of the fiber-reinforced composite material.
  • the high-strength carbon fiber has a strand tensile strength of 4 GPa or more, preferably 4.6 GPa or more, and a tensile elongation of 1.5% or more.
  • the strand tensile strength refers to a strength measured by a strand tensile test performed based on JIS R7601 (1986).
  • the matrix resin composition contains a matrix resin.
  • the matrix resin is not particularly limited, and a thermoplastic resin and / or a thermosetting resin can be used.
  • thermosetting resin composition contains a thermosetting resin and a curing agent.
  • the thermoplastic resin becomes a highly viscous liquid state by heating and can be freely deformed by an external force, and when cooled to remove the external force, keeps its shape in a solid state. This process can be repeated.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited and can be appropriately selected within a range that does not significantly reduce the mechanical properties of the molded article.
  • the thermoplastic resin include polyolefin resins such as polyethylene resin and polypropylene resin, polyamide resins such as nylon 6 resin and nylon 6,6 resin, polyester resins such as polyethylene terephthalate resin and polybutylene terephthalate resin, and polyphenylene sulfide. Resins, polyetherketone resins, polyethersulfone resins, aromatic polyamide resins, and the like can be used. Among them, from the viewpoints of physical properties and price, it is preferable to use any of a polyamide resin, a polypropylene resin, and a polyphenylene sulfide resin. These may be used alone or in combination of two
  • Thermosetting resin is a reactive polymer that undergoes a curing reaction due to intermolecular crosslinking under the action of heat or a catalyst to form an insoluble and infusible three-dimensional network structure.
  • the thermosetting resin is not particularly limited, and can be appropriately selected within a range that does not significantly reduce the mechanical properties of the molded article.
  • the thermosetting matrix resin for example, epoxy resin, unsaturated polyester resin, acrylic resin, vinyl ester resin, phenol resin, phenoxy resin, alkyd resin, urethane resin, maleimide resin, cyanate resin, benzoxazine resin, epoxy acrylate resin And urethane acrylate resins.
  • the thermosetting resin one or more of them can be appropriately selected and used, and among them, epoxy resin is preferable because it tends to increase the strength after curing.
  • thermosetting resin can be appropriately selected according to the use of the fiber-reinforced composite material molded article.
  • a molded product of a fiber-reinforced composite material for a product for an automobile is required to have high productivity and high physical properties, and is therefore required to have quick-hardening property and heat resistance.
  • the glass transition temperature (Tg) of the cured thermosetting matrix resin may be such that it has necessary and sufficient rigidity at the molding temperature, and is preferably 100 ° C. or higher, more preferably 120 ° C. or higher. .
  • the above Tg is preferably higher from the above viewpoint, and the upper limit thereof is not specified from the above viewpoint, but is preferably equal to or lower than the thermal decomposition temperature of the thermosetting matrix resin.
  • the Tg is preferably 300 ° C.
  • the thermal decomposition temperature is about 300 ° C.
  • thermosetting resins used in automotive products include, for example, epoxy resins, phenol resins, cyanate resins, isocyanate resins, unsaturated imide resins, amino resins, unsaturated polyester resins, allyl resins, and dicyclopentadiene. Resins, silicone resins, melamine resins, and the like. Among these, an epoxy resin is preferred from the viewpoint of exhibiting the above-mentioned sufficient quick-hardening property and sufficient mechanical strength.
  • the curing agent of the thermosetting resin is preferably an amine compound, a urea compound, or an imidazole compound, for example, when the thermosetting resin is an epoxy resin, from the viewpoint of rapid curing property, and these are combined in an optional amount. It is more preferable to mix them.
  • the amount of the curing agent to be added is preferably 1 to 15 parts by mass, and more preferably 2 to 15 parts by mass, based on 100 parts by mass of the epoxy resin in the composition containing the epoxy resin and the curing agent from the viewpoints of reactivity and storage stability. -10 parts by mass is more preferred.
  • thermosetting resin composition a thermosetting resin composition having a viscosity at 30 ° C. of 10,000 Pa ⁇ s or more can be adopted, and the viscosity is preferably 10,000 Pa ⁇ s or more, more preferably It is 15000 Pa ⁇ s or more. Further, as the thermosetting resin composition, those having a viscosity at 30 ° C. of 100,000 Pa ⁇ s or less can be adopted, and the viscosity is preferably 50,000 Pa ⁇ s or less, more preferably 35,000 Pa ⁇ s or less. -It is s or less. It is preferable that the viscosity be equal to or higher than the lower limit from the viewpoint of obtaining a tow prepreg having an appropriate hardness.
  • the viscosity is not more than the upper limit from the viewpoint of smoothly winding the tow prepreg around the bobbin.
  • the above “viscosity” refers to a value measured by temperature rise viscosity measurement.
  • the temperature rise viscosity measurement was performed using a parallel plate having a diameter of 25 mm with an AR-G2 (manufactured by TA Instruments), a plate gap of 0.5 mm, a measurement frequency of 10 rad / sec, and a temperature rise rate of 2.0 ° C. / min, stress: 300 Pa.
  • the viscosity of the thermosetting resin composition can be appropriately determined according to the type of the prepreg tape.
  • the viscosity of the thermosetting resin composition is 100 Pa ⁇ s or less at 70 ° C. from the viewpoint of quickly and sufficiently penetrating the thermosetting matrix resin into the reinforcing fibers during the production of the tow prepreg. , Preferably 10 Pa ⁇ s or less.
  • the viscosity of the thermosetting matrix resin used in the tow prepreg while having the above-mentioned good permeability, develops the viewpoint of handleability during sheet processing and sufficient mechanical strength after thermosetting. From the viewpoint, it is preferably 0.1 Pa ⁇ s or more at 70 ° C., and more preferably 1 Pa ⁇ s or more at 70 ° C.
  • the minimum viscosity is preferably 0.3 Pa ⁇ s or more, and 0.5 Pa ⁇ s or more. It is more preferably at least s. Further, the minimum viscosity is preferably 20 Pa ⁇ s or less. It is preferable to set the above minimum viscosity to the above lower limit or more from the viewpoint of suppressing the amount of resin flow during press molding and preventing appearance defects such as unevenness of the surface of the obtained fiber-reinforced composite material and occurrence of resin-deficient sites. It is preferable to set the minimum viscosity to be equal to or less than the upper limit from the viewpoint of setting the resin flow amount to an appropriate amount during press molding and preventing the occurrence of defects in which the matrix resin composition is not filled to every corner in the mold.
  • the temperature range exhibiting the above minimum viscosity is preferably 100 to 120 ° C. It is preferable that the temperature range exhibiting the above minimum viscosity is 100 ° C. or higher from the viewpoint of preventing the amount of the resin flow during press molding from becoming too small and preventing the matrix resin composition from spreading to the molded article. Further, it is preferable that the temperature range exhibiting the above minimum viscosity is 120 ° C. or less from the viewpoint of suppressing the resin flow amount during press molding.
  • the curing completion time at 140 ° C. of the thermosetting resin composition as measured with a curast meter is preferably from 2.0 to 15.0 minutes, and more preferably from 2.0 to 10.0 minutes. More preferably, it is more preferably 2.0 to 8.0 minutes.
  • ⁇ Evaluation and evaluation method> The measurement by the curast meter is performed based on the rubber vulcanization test based on the industrial standard JIS K6300. At this time, the frequency is 100 cpm, the amplitude angle is ⁇ 1/4 °, and the die shape is WP-100.
  • the torque-time curve of the Curastometer is a curve obtained with the measured torque as the vertical axis and the horizontal axis as the time. Normally, the torque increases as the curing reaction of the resin progresses, and the torque reaches saturation as the curing reaction approaches the end.
  • the curing completion time in the present invention is a time at which the slope of the tangent of the torque-time curve becomes the maximum value and then becomes 1/20 of the maximum value.
  • the thermosetting resin composition used in one embodiment of the present invention is excellent in curability, and is used in press molding.
  • the occupation time of the press die can be shortened, and the molding cycle can be sped up.
  • the curing completion time at 140 ° C. measured by a curast meter is equal to or longer than the lower limit value, there is a time for the resin to flow, so that the resin can be sufficiently distributed to the molded article.
  • the resin content of the prepreg tape is preferably from 20 to 45% by mass, more preferably from 25 to 40% by mass. It is preferable that the resin content is 20% by mass or more from the viewpoint of reducing voids in the obtained fiber-reinforced composite material. Further, it is preferable that the resin content is 45% by mass or less, from the viewpoint of increasing the mechanical properties of the obtained fiber-reinforced composite material and preventing the tack of the prepreg tape from becoming too strong.
  • thermosetting resin composition may further contain components other than the above-described thermosetting resin and curing agent as long as the effects of the present embodiment are exhibited.
  • the other component may be one kind or more. Examples of the other components include a curing aid, a release agent, a release agent, an ultraviolet absorber, and a filler.
  • thermosetting resin composition can be appropriately determined within a range in which the effects of the other components are sufficiently exhibited together with the effects of the present embodiment.
  • the “expected overlapping length of the prepreg tape” at the time of curing means that the reinforcing fiber bundle is arranged while maintaining the positional relationship of the overlapping of the reinforcing fiber bundle due to the overlapping of the prepreg tape 100 in the prepreg sheet before curing. Is the length that can be done. For example, as described above, the length is 1 to 50% of the width of the prepreg tape, or 0.5 to 6.0 mm.
  • the prepreg sheet 10 is manufactured by arranging a plurality of prepreg tapes 100 side by side.
  • prepreg sheet production process In the prepreg sheet manufacturing process, the prepreg tapes 100 are arranged so that the adjacent prepreg tapes 100 overlap with the above-described length.
  • the prepreg tape 100 is laid in a plane so that the adjacent prepreg tapes 100 overlap each other as described above, and the prepreg sheet 10 is manufactured. Further, if necessary, a prepreg sheet manufacturing process is repeated a plurality of times on this prepreg sheet to produce a prepreg sheet laminated sheet 1 in which a further prepreg sheet 10 is laminated on a certain prepreg sheet 10. it can. After manufacturing a plurality of prepreg sheets, the obtained prepreg sheets may be overlapped with each other to produce the laminated sheet 1.
  • the prepreg sheet manufacturing process is preferably performed while heating the prepreg tape 100.
  • the prepreg tapes 100 can be laminated while having adhesiveness. Performing such heating is preferable from the viewpoint of preventing peeling of the prepreg tape 100 in the laminated sheet 1 from occurring.
  • the prepreg sheet manufacturing process may be performed manually or may be performed using an automatic laminating apparatus (automated tape placement apparatus (Automated Tape Placement (ATP))).
  • automatic laminating apparatus automated tape placement apparatus (Automated Tape Placement (ATP))
  • ATP Automatic Tape Placement
  • a known device can be used as the automatic laminating device. It is also possible to manually prepare a prepreg sheet using a known drum winding device. It is preferable that the automatic laminating apparatus and the drum wind apparatus have a function of heating a portion where the prepreg tape 100 is arranged, from the viewpoint of suppressing peeling after lamination.
  • the prepreg sheet manufacturing process may be performed on the skin material. Thereby, a prepreg sheet with a skin material further provided with a skin material on both surfaces or one of the surfaces can be manufactured.
  • the prepreg sheet in the prepreg sheet with a skin material may be a laminated sheet.
  • the skin material examples include a flexible film, release paper (also referred to as “backing paper”) having adhesiveness to the prepreg sheet and release properties, and metal foil such as aluminum foil.
  • the flexible film can be appropriately selected from known resin films as long as it has flexibility and has both adhesiveness to a prepreg tape and peelability.
  • a polyethylene terephthalate film, a polypropylene film, a polyimide film, an aramid film, a polyethylene naphthalate film, or the like can be used.
  • the flexible film is preferably a polyethylene film from the viewpoint of flexibility and release properties.
  • the thickness of the flexible film is preferably from 10 ⁇ m to 100 ⁇ m assuming that the film has little effect on the sheet due to the wrinkles of the film and has good stiffness.
  • the method for manufacturing the laminated sheet 1 may include a step of consolidating the laminated sheet 1 manufactured through the prepreg sheet manufacturing step. It is preferable to consolidate the laminated sheet 1 from the viewpoint of keeping the arrangement of the prepreg tape 100 in the laminated sheet 1 at an appropriate position.
  • the method of compacting the laminated sheet 1 is preferably a method that does not heat the prepreg tape 100 and does not meander the reinforcing fibers in the prepreg sheet 10.
  • the laminated sheet 1 is disposed on a flat tool, an elastic sheet such as a rubber film is disposed from above, and then the laminated sheet 1 is evacuated to vacuum the rubber film.
  • the method of crimping is included.
  • the adhesive strength between the prepreg sheets is improved, and the aggregated state of the reinforcing fiber bundles in the prepreg tape 100 can be substantially maintained.
  • the laminated sheet 1 has excellent followability to the shape of the mold. Therefore, it is suitable as a material for a fiber-reinforced composite material used for manufacturing a molded article having a complicated shape (for example, an automobile part or the like).
  • the orientation direction of the prepreg tape in the same single layer may be the same or different.
  • the orientation directions of the prepreg tapes in the same prepreg sheet are preferably substantially the same and substantially parallel to each other. Such a configuration is preferable from the viewpoint of achieving both the productivity of the prepreg sheet and the desired physical properties.
  • the orientation direction of the reinforcing fibers of the reinforcing fiber bundle in the prepreg tape may be the same as or different from that of the prepreg tape, and is preferably substantially the same. It is preferable that the orientation direction of the reinforcing fibers is substantially the same as the orientation direction of the prepreg tape because a product having high strength can be easily produced by utilizing the characteristics of long fibers.
  • FIG. 4 is a diagram schematically illustrating another example of the arrangement of the prepreg tape in the prepreg sheet according to the embodiment of the present invention.
  • the prepreg tapes may overlap in the prepreg sheet such that adjacent prepreg tapes overlap at both side edges of the same surface of a certain prepreg tape.
  • the prepreg sheet shown in FIG. 4 includes, for example, a prepreg tape group arranged with a gap, and a prepreg tape group with a skin material also arranged on a skin material with an interval as shown in FIG. It can also be produced by stacking in a positional relationship and peeling the skin material, and also by arranging a group of prepreg tapes with a gap immediately above the prepreg tape group with a gap. Can also be produced by shifting and stacking the pieces cut out with a cutting plotter.
  • the prepreg sheet may further include a skin material on both surfaces or one of the surfaces.
  • a skin material By providing the skin material, handling such as transport of the prepreg sheet becomes easy.
  • the skin material can be appropriately selected depending on the intended fiber-reinforced composite material molded article.
  • the laminated sheet can be manufactured by stacking a prepreg sheet with a skin material having a prepreg sheet.
  • a laminated sheet is manufactured by stacking prepreg sheets with a skin material, it is preferable to remove the skin material so that the skin material does not remain between the prepreg sheets.
  • the skin material can be provided with toughness or the like by being integrated with the prepreg sheet at the time of molding, the skin material may be left as it is.
  • the prepreg sheet with a skin material includes a skin material and a prepreg sheet disposed thereon. In the prepreg sheet, a plurality of prepreg tapes are overlapped with the above-mentioned overlapping length and arranged side by side on the skin material.
  • the skin material those described above can be appropriately used.
  • An example of a method for manufacturing a preform according to an embodiment of the present invention is a method for manufacturing a preform by shaping the prepreg sheet 10 or the laminated sheet 1 described above.
  • the laminated sheet 1 is formed as described in [1.
  • a laminate including an intermediate base material described later may be used.
  • a prepreg sheet with a skin material may be used.
  • a prepreg sheet with a skin material it is preferable to use the prepreg sheet after removing the skin material. If the skin material can be integrated with the prepreg sheet at the time of molding and can impart properties such as toughness, it may be used as it is.
  • the preform is obtained by shaping a reinforcing fiber base material into a shape close to a molded product obtained by heating and pressing the reinforcing fiber base material.
  • An example of a method for producing a fiber-reinforced composite material molded article according to an embodiment of the present invention is a method for producing a molded article of a fiber-reinforced composite material by molding the above-described laminated sheet 1.
  • This manufacturing method includes a shaping step and a forming step.
  • a thermosetting resin composition is used as a matrix resin composition.
  • the above manufacturing method includes a shaping step and a molding step, whereby a molded article having a desired three-dimensional shape can be obtained.
  • the prepreg tape is independently moved and deformed, thereby suppressing the occurrence of wrinkles and meandering of the reinforcing fibers during forming and forming.
  • substantial gaps between the reinforcing fiber bundles in the planar direction are not formed in the manufactured fiber-reinforced composite material molded product. Therefore, the above manufacturing method can manufacture a fiber-reinforced composite material molded article having a desired three-dimensional shape and excellent strength and appearance.
  • the laminated sheet 1 may be used as a laminated body by further stacking prepregs having the same shape or a shape corresponding to a part of the laminated sheet 1 to the extent that the effects of the present invention are not impaired.
  • the prepreg sheet 10 In the shaping step, the prepreg sheet 10, a laminated sheet 1 in which two or more prepreg sheets 10 are stacked, or a laminate using one or more prepreg sheets 10 is shaped toward the shape of the fiber-reinforced composite material molded article.
  • This is the step of producing a preform.
  • the shape of the obtained preform may be the shape of the fiber-reinforced composite material molded product itself, or may be a shape close to (similar to) the shape of the fiber-reinforced composite material molded product.
  • the shape close to the shape of the fiber-reinforced composite material molded product is, for example, a shape similar to the shape of the fiber-reinforced composite material molded product to such an extent that the fiber-reinforced composite material molded product can be accommodated in a molding die in a molding step described later.
  • the shaping step it is preferable to produce a preform having a substantially net shape (three-dimensional shape) of a desired molded product shape from the viewpoint of manufacturing a fiber-reinforced composite material molded product having a precise shape. It is more preferable to manufacture a preform having (shape).
  • a fiber-reinforced composite material molded article having a desired shape can be efficiently produced with high quality. can do.
  • the shaping step may be a step of forming a plurality of preforms of one laminated sheet 1 or a plurality of stacked layers. It may be a step of shaping the sheet 1 for every plural sheets.
  • the former process is easier to perform the preform than the latter process. The latter process has higher working efficiency than the former process.
  • Examples of the shaping step (shaping of the laminated sheet 1) include the following three methods.
  • Laminate sheet 1 is placed on a mold material, and a rubber film and the like are placed from above. Then, the inside is evacuated and the rubber film is pressed to form laminate sheet 1 to produce a preform. how to.
  • the shaping step may be any of the above three methods, or may be a method in which two or more of these methods are appropriately combined.
  • the method (iii) is preferable from the viewpoint that shaping can be performed in a short time even for a large shape.
  • the male and female molds mean a pair of molds (an upper mold and a lower mold) in which a convex or a concave of one mold corresponds to the concave or a convex of the other mold.
  • the number of the laminated sheets 1 to be subjected to the shaping step can be appropriately selected according to the thickness required for the molded article. For example, when the thickness required for the molded article is a thickness obtained by laminating five or more laminated sheets 1, one laminated sheet 1 or one or two to four laminated sheets 1 are laminated and applied.
  • the shaping step is preferably performed a plurality of times to produce a plurality of preforms. By setting the number of the laminated sheets 1 to be shaped in one shaping step to one or two to four, the shaping of the laminated sheet 1 can be performed more suitably.
  • the first prepreg sheet and the second prepreg sheet are laminated and shaped so that the orientation directions of the prepreg tapes do not overlap when viewed along the laminating direction of the laminated sheet 1. Is also good.
  • the crossing angle of the prepreg tape for each prepreg sheet in plan view may not be 90 °.
  • the prepreg sheets may be laminated as shown in FIG.
  • FIG. 3 is a diagram schematically illustrating another example of the configuration of the laminated sheet according to the embodiment of the present invention.
  • the laminated sheet 1a is constituted by three prepreg sheets 10.
  • the orientation directions of the prepreg tapes 100 in the respective prepreg sheets 10 cross each other at an angle of 120 °.
  • the orientation directions of the prepreg tapes constituting the prepreg sheet when viewed in a plan view may not intersect.
  • the layered configuration as shown in FIG. 3 may be referred to as pseudo-isotropic layered.
  • Pseudo isotropic lamination means that n-layers (n ⁇ 3) are laminated by rotating a material having anisotropy by (360 / n) °.
  • the lamination structure in which the prepreg tapes are oriented so that the crossing angle is a right angle ( ⁇ 90 ° or 90 °) as shown in FIG. 1 is particularly called orthogonal lamination.
  • the first laminated sheet 1 and the second laminated sheet 1 are stacked and shaped so that the orientation direction of the prepreg tape 100 in each laminated sheet 1 is 45 ° or 135 °. Is also good.
  • a pseudo isotropic laminate such as 0 ° / 90 ° / 45 ° / ⁇ 45 °. Therefore, it is possible to design a fiber reinforced composite material molded article having high isotropy or a fiber reinforced composite material molded article having high strength in any direction by such a stacking method.
  • the molding step is a step in which the preform is heated and pressurized in a molding die whose temperature has been adjusted to the curing temperature of the thermosetting resin composition or higher, and cured. Thereby, a molded article of the fiber reinforced composite material having a desired three-dimensional shape and excellent appearance can be obtained.
  • a plurality of preforms are stacked and cured by heating and pressing in a molding die.
  • the thickness required for a molded product is a thickness in which five or more laminated sheets 1 are stacked, two to four preforms or laminated sheets 1 formed from one laminated sheet 1 are formed. It is preferable to use a plurality of preforms that are formed by being stacked. Thereby, a fiber-reinforced composite material molded product having a desired thickness and a three-dimensional shape can be obtained.
  • the preforms be used in an overlapping manner so that the orientation directions of the prepreg tapes do not overlap when viewed in plan. This makes it possible to design a fiber-reinforced composite material molded article having high isotropy or a fiber-reinforced composite material molded article having high strength in any direction.
  • ⁇ ⁇ In the molding step, it is preferable to control the temperature of the molding die in advance. Such temperature control is preferable from the viewpoint of shortening the molding cycle while avoiding the temperature rise and fall of the mold. As a result, a molded article can be obtained more efficiently.
  • the mold used in the molding step can be appropriately selected from known molds as long as the preform can be cured under high temperature and pressure. It is preferable that a clearance (gap) according to the thickness of the preform is set in the molding die. Further, the mold may further have a vacuuming mechanism and an ejector mechanism as needed. By having such a further mechanism, the inside of the mold can be kept airtight when the mold is closed. Here, airtightness means that when a sufficient amount of molding material to fill the mold is placed in the mold and pressed, the thermosetting resin contained in the mold material is substantially removed from the mold. It does not leak.
  • Examples of the mold that keeps the inside airtight include molds that have a shear edge structure or a rubber seal structure at the part where the upper and lower molds (male and female dies) come into contact when the mold is tightened. Further, as long as the inside of the mold is kept airtight, the mold may adopt any known structure.
  • the method for producing a fiber-reinforced composite material molded article may further include other steps other than the above-described shaping step and molding step as long as the effects of the present embodiment can be obtained.
  • the other steps include a consolidation step, a preheating step, and a cutting step.
  • the preheating step is a step of preheating the laminated sheet 1 before the shaping step.
  • the viscosity of the matrix resin composition such as a thermosetting resin is appropriately reduced, so that the shaping operation in the subsequent shaping step is further facilitated.
  • the preform can be manufactured more favorably.
  • the preheating step is performed at a temperature at which the laminated sheet 1 is not cured when the matrix resin composition is a thermosetting resin composition.
  • the temperature of the laminated sheet 1 is set to be 40 ° C. or more, depending on the curing start temperature of the thermosetting resin composition. Heating is preferred. 50 ° C. or higher is more preferable, 60 ° C. or higher is more preferable, and 70 ° C. or higher is particularly preferable. It is preferable to perform preheating so that the temperature of the laminated sheet 1 becomes 100 ° C. or less.
  • the temperature is more preferably 90 ° C or lower, and further preferably 80 ° C or lower.
  • the preheating temperature is equal to or higher than the lower limit, for example, when an epoxy resin is used as the thermosetting resin, the thermosetting resin tends to have sufficient moldability.
  • the viscosity of the thermosetting resin can be maintained at an appropriate level. There is a tendency that an excellent fiber-reinforced composite material molded article can be finally obtained.
  • the preheating time is preferably 5 seconds or more, more preferably 10 seconds or more, and even more preferably 20 seconds or more.
  • the preheating time is preferably 120 seconds or less, more preferably 90 seconds or less, and particularly preferably 60 seconds or less.
  • Examples of the preheating step include a method of applying hot air to the laminated sheet 1, a method of irradiating the laminated sheet 1 with infrared rays, and a method of arranging the laminated sheet 1 on a heated plate. It is preferable to perform the preliminary heating by irradiating infrared rays because the laminated sheet 1 can be preheated in a short time and the prepreg sheet after the preheating is easy to handle.
  • a cutting step of cutting the laminated sheet 1 or the preform into a desired shape may be performed before the shaping step or the forming step.
  • the shape of the preform (particularly, the dimension of the preform) can be made the net shape (dimension) of the desired molded product shape.
  • the laminated sheet 1 may be cut into a planar development shape of a desired molded product shape.
  • a preform having a net shape (dimensions) of a molded product may be manufactured.
  • a preform having a substantially net shape (dimensions) of the molded product by forming the laminated sheet 1 to produce a preform having a substantially net shape (dimensions) of the molded product, an excess portion of the preform may be cut. By performing such cutting, a preform having a net shape (dimension) of a molded product may be manufactured.
  • the cutting step after the shaping step and before the forming step. It is preferable to cut a preform having a substantially net shape (dimension) of a molded product from the viewpoint of manufacturing a preform having a net shape (dimension) of the molded product.
  • the laminated sheet 1 has a two-layer prepreg sheet 10. These prepreg sheets 10 are stacked so that the orientation direction of the prepreg tape 100 in each prepreg sheet 10 when viewed in a plane is orthogonal to 0 ° / 90 °.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating a consolidation step in the method for manufacturing a fiber-reinforced composite material molded article according to the present embodiment.
  • the laminated sheet 1 is consolidated.
  • the laminated sheet 1 is transported on a flat work table.
  • the laminated sheet 1 is covered with a debulg device 3 (for example, T-7 seal system manufactured by Torr).
  • the inside of the laminated sheet 1 is compacted by depressurizing the inside with a vacuum pump.
  • the reduced pressure state is formed, for example, by setting the vacuum pressure to 700 mmHg and maintaining the vacuum pressure for 5 minutes.
  • the inside of the debulg device 3 is returned to the atmospheric pressure, and the consolidated laminated sheet 1 is obtained.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a shaping step in the method for manufacturing a fiber-reinforced composite material molded article according to the present embodiment.
  • four consolidated sheets 1 are stacked by rotating the orientation direction of the prepreg tape 100 of the laminated sheet 1 by 45 °.
  • a laminate 2 quasi-isotropically laminated at 0 ° / 45 ° / 90 ° / -45 ° is produced.
  • the laminate 2 is placed on the opening of the female mold 5 having a cavity whose upper surface is open.
  • the laminate 2 is heated to 70 ° C. by the movable infrared heater 6.
  • the male mold 8 attached to the simple molding machine 7 is lowered, the laminated body 2 is sandwiched between the female mold 5 and the male mold 8, and the laminated body 2 is shaped at 0.05 MPa to 1.0 MPa.
  • the preform 9 having a substantially net shape (three-dimensional shape) of the molded product is manufactured.
  • the female mold 5 and the male mold 8 are cooled by blowing air, the male mold 8 is raised, and the preform 9 is taken out of the cavity of the female mold 5.
  • FIG. 7 is a diagram illustrating a cutting step in the method for manufacturing a fiber-reinforced composite material molded article according to the present embodiment.
  • the preform 9 is placed on a trimming jig 13 shown in FIG.
  • the outer periphery of the preform 9 is fixed.
  • the preform 9 is cut by the ultrasonic cutter 11 along the groove of the trimming jig 13.
  • the preform 12 having the net shape (dimensions) of the molded product is manufactured.
  • the preform 12 is placed in a lower mold of a molding die whose temperature has been adjusted to 140 ° C. in advance.
  • the upper mold of the preform 12 whose temperature has been adjusted to 140 ° C. is closed and pressed close to the upper mold.
  • the surface pressure of the mold during molding is preferably 1 to 15 MPa, more preferably 4 to 10 MPa.
  • the preform 12 is cured by applying heat and pressure by the mold.
  • the molding time is preferably 1 to 15 minutes, more preferably 2 to 5 minutes. Thereby, a molded article having a desired shape is obtained.
  • the molding time can be appropriately determined based on the productivity required for the molded article and the selection of the material for realizing it. For example, by appropriately selecting the above-mentioned thermosetting resin for an automobile product, a molded article can be obtained by the above-mentioned heating and pressing for 150 to 600 seconds.
  • the above-mentioned production method can produce a fiber-reinforced composite material molded article having a good appearance (excellent appearance).
  • the laminated sheet 1 is cured by heating and pressurizing.
  • the laminated sheet 1 and the prepreg sheet constituting the laminated sheet 1 can have high quick-setting properties.
  • Such a fiber-reinforced composite material molded article is advantageous for an application for an automobile member, which can be manufactured with high productivity and has sufficient appearance and strength as described above. It is a structural member such as an interior member facing the interior of the vehicle or partitioning the interior of the vehicle, an automobile frame part, or an undercarriage.
  • a fiber-reinforced composite material molded article can be manufactured even if the prepreg sheet 10 is used instead of the laminated sheet 1.
  • the first step is a step of producing a primary preform by shaping the intermediate base material using a preform mold.
  • a preform mold When a pair of molds or a mold in which the pair of molds is divided into a plurality of molds is used as a preform mold to be described later, the intermediate base material can be shaped by fitting.
  • a primary preform is one in which the intermediate base material is shaped. Although it depends on the preform type, it is preferable to form the preform by fitting the mold, since a preform having a desired shape can be obtained efficiently. Shaping refers to shaping an intermediate base material into a shape close to the shape of a molded product produced by heating and pressing a preform. Further, “mold-fitting” refers to fitting a pair of dies (upper and lower dies) described later. Due to the mold fitting, the intermediate base material and the like arranged in the lower mold of the pair of molds are squeezed and shaped into a shape corresponding to the shape of the lower mold.
  • the preform mold is a mold for producing a preform.
  • the preform mold usually has a pair of molds, but if a desired shape is obtained, each of the pair of molds may be divided into a plurality of pieces or may be integrated.
  • the pair of molds refers to a pair of molds in which the protrusions or recesses of one mold correspond to the other recesses or protrusions.
  • the shapes of the pair of dies can be appropriately set according to the shape of the preform to be manufactured.
  • the term "preformed product" may be a preform, and is a general term for a primary preformed product and a secondary preformed product described later, and indicates one or both of them.
  • the intermediate substrate includes a reinforcing fiber substrate and a matrix resin composition.
  • the form of the intermediate substrate may be any form according to the shape of the preform to be manufactured, and is usually a sheet. The intermediate substrate will be described later.
  • the number of intermediate substrates to be subjected to the first step can be appropriately selected according to the thickness required for the molded article.
  • the number of intermediate substrates to be shaped by fitting in one shaping step is one or more, preferably 2 to 5, more preferably 2 to 4, more preferably 2 to 3. More preferred.
  • the number of intermediate substrates to be laminated is equal to or more than the lower limit, when performing shaping a plurality of times to obtain a preform, the preform can be efficiently obtained with a small number of times.
  • it is not more than the above upper limit it is possible to suppress wrinkles and meandering of the reinforcing fibers during molding.
  • the orientation directions of the reinforcing fibers contained in the intermediate substrate do not overlap when viewed along the laminating direction of the intermediate substrate.
  • the intersection angle when the intermediate base material is viewed in a plan view may not be 90 °.
  • the orientation directions when the intermediate base material constituting the primary preform is viewed in plan need not intersect.
  • 802 in FIG. 8 shows an example of a prepreg sheet (intermediate base material 102) in which the orientation direction of the fiber is 0 ° (left) or 90 ° (right).
  • the lamination form of the intermediate substrate may be a pseudo-isotropic lamination.
  • the quasi-isotropic lamination refers to a material having anisotropy, particularly, when the reinforcing fibers contained in the intermediate base material are long fibers and are oriented in one direction, the orientation direction of the reinforcing fibers is set to (360 / n). This means that n layers (n ⁇ 3) are stacked while being rotated by °.
  • the lamination form of the intermediate substrate may be orthogonal lamination.
  • Orthogonal lamination refers to a material having anisotropy, particularly, when the reinforcing fibers contained in the intermediate base material are long fibers and are oriented in one direction, the crossing angle of the orientation direction of the reinforcing fibers is a right angle ( ⁇ 90 ° or 90 °).
  • the first intermediate substrate and the second intermediate substrate are stacked and shaped so that the orientation direction of the reinforcing fibers contained in each other's intermediate substrate is 45 ° or 135 °. You may.
  • a pseudo isotropic laminate such as [0 ° / 45 ° / 90 ° / ⁇ 45 ° / 0 °].
  • the first step can be performed by a known method of shaping a prepreg sheet (manufacturing a preform).
  • the first step can be performed, for example, using a simple molding machine 7 shown in FIG.
  • the first step will be described with reference to FIG.
  • one or more laminated bodies 2 such as the intermediate base material 102 or the laminated body 103 are arranged on the opening of the lower mold 5 whose upper surface is open.
  • the intermediate substrate 102 is heated by the movable infrared heater 6.
  • the heating temperature of the heater is preferably at least 50 ° C, more preferably at least 60 ° C, even more preferably at least 70 ° C.
  • the heating temperature of the heater is preferably 100 ° C. or lower, more preferably 90 ° C. or lower, and further preferably 80 ° C. or lower.
  • the heating time by the heater is preferably 5 seconds or more, more preferably 10 seconds or more, and particularly preferably 20 seconds or more.
  • the heating time by the heater is preferably 120 seconds or less, more preferably 90 seconds or less, and particularly preferably 60 seconds or less.
  • the upper die 8 attached to the preform die is lowered, and the intermediate substrate 102 is sandwiched between the lower die 5 and the upper die 8.
  • the intermediate substrate 102 is shaped by fitting with a surface pressure of preferably 0.05 MPa to 1.0 MPa, more preferably 0.1 MPa to 0.8 MPa, and still more preferably 0.3 MPa to 0.5 MPa. .
  • a primary preform is produced.
  • the upper die 8 is raised by cooling the lower die 5 and the upper die 8 by a method such as blowing air.
  • the second step is to form a secondary preform by placing one or more intermediate base materials on the primary preform placed in the preform mold and shaping the primary preform and the intermediate base material.
  • This is a step of manufacturing a preform.
  • the intermediate base material can be shaped by fitting.
  • it depends on the preform type, it is preferable to form the preform by fitting the mold, since a preform having a desired shape can be obtained efficiently.
  • the intermediate substrate used in the second step is not the one after the molding in the first step but an intermediate substrate that has not been subjected to the molding.
  • the state where the primary preform is placed in the preform mold is a state where the primary preform is housed in the lower mold.
  • a state can be realized, for example, by temporarily removing the primary preform from the preform mold and then arranging it again on the preform mold.
  • the primary preform is removed from the preform mold after the end of the first step from the viewpoint of improving the efficiency of the manufacturing operation and suppressing the occurrence of deterioration in appearance quality such as wrinkles of the preform due to misalignment due to relocation.
  • it is not (do not remove).
  • a secondary preform is a product obtained by further shaping a primary preform formed by shaping an intermediate base material and an intermediate base material superposed thereon. More specifically, the secondary preform is obtained by further shaping the primary preform and the intermediate substrate superimposed thereon, or the secondary preform and the intermediate substrate superimposed thereon. And further shaped materials.
  • the overlapping position of the intermediate substrate with respect to the primary preform can be appropriately determined within a range where the desired preform can be manufactured.
  • the intermediate base material is arranged at a position where the end portions match as much as possible with respect to the primary preform in order to facilitate the trimming step after obtaining the preform.
  • the mold fitting in the second step may be performed under the same conditions as those in the first step or under different conditions.
  • the second step can be performed by a known method of forming a prepreg sheet to produce a preform.
  • a simple molding machine 7 shown in FIG. 4 can be used as in the first step.
  • the primary preform and the intermediate base material superimposed on the primary preform can be shaped by fitting.
  • the number of intermediate substrates to be superimposed on the primary preform in the second step is one or more, preferably 2 to 5, more preferably 2 to 4, and even more preferably 2 to 3.
  • the number of intermediate substrates to be laminated is within the above range, wrinkles and meandering of the reinforcing fibers can be suppressed during molding.
  • the preform is a secondary preform immediately before curing by heating and pressing, in which lamination and shaping are completed, among the secondary preforms.
  • the thickness of the preform is appropriately determined according to the molded product to be manufactured, and is, for example, 1.0 to 4.0 mm.
  • the thickness of the preform may be measured by any known method.
  • the thickness of the preform can be represented, for example, by an average value of the thickness of the preform at a plurality of locations randomly selected in one or a plurality of preforms. If the thickness is only partially increased by partially increasing the number of layers, etc., the thickness of the relevant part and other parts should be determined at one or more preforms at multiple locations selected at random.
  • the average value of the thickness of the preform is obtained and expressed.
  • the step of overlapping and shaping the intermediate base material may be further repeated.
  • the method for manufacturing a preform according to the present embodiment may further include the following third step.
  • the third step will be specifically described.
  • ⁇ Third step> In the third step, one or more intermediate substrates are stacked on the secondary preform placed in the preform mold, and the secondary preform and the intermediate substrate are shaped and Next, the step of manufacturing a preform is performed once or more. According to the third step, a secondary preform having an increased thickness and weight is manufactured.
  • the intermediate base material can be shaped by fitting. Although it depends on the preform type, it is preferable to form the preform by fitting the mold, since a preform having a desired shape can be obtained efficiently.
  • the intermediate substrate used in the third step is not the one after the molding in the first step and the second step, but is an intermediate substrate that has not been subjected to molding.
  • shaping can be performed in the same procedure as in the first step and the second step.
  • a secondary preform and an intermediate base material superimposed on the secondary preform are subjected to mold fitting. By doing so, shaping can be performed.
  • the third step can be performed using the simple molding machine 7 shown in FIG. 6, as in the first step and the second step.
  • the number of intermediate substrates to be superimposed on the secondary preform in the third step is one or more, preferably 2 to 5, more preferably 2 to 4, and even more preferably 2 to 3.
  • the number of intermediate substrates to be laminated is within the above range, wrinkles and meandering of the reinforcing fibers can be suppressed during molding.
  • a plurality of intermediate base materials can be molded and fitted together at one time to form and produce a preform.
  • a preform in which twist is suppressed can be manufactured.
  • a plurality of primary preforms are mold-fitted after being stacked, it is difficult to stack the same-shaped ones without gaps, so that wrinkles and fiber meandering are likely to occur.
  • the preform when the preform is manufactured by shaping by repeating the third step, it is possible to manufacture a preform in which wrinkles, meandering of fibers, and twisting of fibers hardly occur.
  • a preform having a three-dimensional shape it is possible to obtain a preform that is free from wrinkles and meandering fibers and has excellent appearance and strength.
  • the present invention can be applied to a case where a three-dimensional shape is accompanied by a shear deformation or a compression deformation. Further, even without cutting the reinforcing fibers contained in the reinforcing fiber base material, it is possible to obtain a preform excellent in appearance and strength without wrinkles or fiber meandering.
  • the number of times of the third step is preferably within 10 times, more preferably within 8 times, and further preferably 2 to 5 times.
  • the number of times of the third step is within the above range, a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be obtained. Further, even when the thickness is large, a three-dimensional molded article having excellent appearance and strength can be obtained.
  • the preform mold that can be used for forming a complicated shape includes, for example, a preform mold having an upright structure facing the internal space. Such a preform mold is preferable in that a preform having a more complicated three-dimensional shape can be manufactured.
  • the number of elevation structures in the preform mold is not limited. Hereinafter, the three-dimensional shape and the elevation structure will be described.
  • the three-dimensional shape indicates not a planar shape but a three-dimensional shape, and is considered to be formed of a developable surface and / or a three-dimensional curved surface.
  • the developable surface indicates a surface that becomes flat when unfolded.
  • a three-dimensional curved surface refers to a surface that cannot be developed to be a flat surface.
  • a preform having a good appearance can be obtained even when the planar intermediate base material is shaped into a three-dimensional shape in which shear deformation occurs. In addition, even when compressive deformation occurs in addition to shear deformation, a preform having a good appearance can be obtained.
  • the upright structure is a structure that can be included in the above-described three-dimensional shape. This is a structure constituted by a second surface rising at an angle.
  • the first surface and the second surface are usually flat surfaces, but may be curved surfaces.
  • the first surface is, for example, a surface that intersects with the horizontal direction in a range of 0 to 30 °
  • the second surface is, for example, a surface that intersects with the vertical direction in a range of 0 to 80 °.
  • the second surface of the upright structure is preferably 100 ° or more and 170 ° or less, more preferably 110 ° or more and 170 ° or less, with respect to the first surface.
  • the angle is 120 ° or more and 170 ° or less.
  • the method for manufacturing a preform according to the present embodiment may further include the following fourth step.
  • the fourth step will be specifically described.
  • ⁇ Fourth step> a part of the intermediate base material superimposed on the primary preform or the secondary preform is relatively fixed to the primary preform or the secondary preform.
  • the intermediate substrate used in the fourth step is not the one after the molding in the first step, the second step, and the third step, but is an intermediate substrate that has not been subjected to molding.
  • the part of the intermediate substrate to be fixed may be fixed to a primary preform or a secondary preform, or may be fixed to a preform mold.
  • the intermediate base material is deformed so as to follow the inner surfaces of the upper mold and the lower mold based on the fixed part at the time of shaping.
  • the amount of displacement of the intermediate base material with respect to the primary preform or the secondary preform at the time of shaping is defined by the part, and thus the fixing is effective in suppressing the generation of wrinkles.
  • the shape fixability can be improved by the fixing described above.
  • the portion where the intermediate base material is fixed will be described.
  • the part where the intermediate substrate is fixed is preferably a part of an edge of the intermediate substrate, and more preferably a part of an end of the intermediate substrate that is not easily deformed by shearing.
  • the part of the end that is not easily sheared means that when a three-dimensional object is two-dimensionally projected, there is almost no part having a different length in a direction defined as a reference. That is, a part of the outer peripheral end portion that is not easily sheared is an end portion having a shape that can be developed in a plane.
  • the portion that is easily sheared includes, for example, a spherical portion, a corner shape, and the like.
  • a part including the three planes also undergoes compression deformation in addition to shear deformation at the same time.
  • it includes three surfaces consisting of one surface and two surfaces each intersecting at an angle larger than 90 °, and in the case of a portion where the two surfaces intersect at 90 ° or less, the one surface is more than 90 ° with respect to the one surface.
  • Each of the three surfaces includes a surface configured only with a plane, a surface configured only with a curved surface, and a surface configured with a plane and a curved surface. Note that the intersection angle between the surfaces is the angle between the surfaces on the ridge line, and the smallest angle between the sides facing the space surrounded by the three surfaces.
  • the method of fixing a part of the intermediate base material is such that the intermediate base material placed on the primary preform or the secondary preform is fixed relative to the preform.
  • the method of fixing the intermediate substrate may be adhesion of the intermediate substrate with an adhesive member (for example, a heat-resistant tape). Such adhesion is preferable from the viewpoint of fixing the intermediate base material without requiring any special equipment.
  • the fixing method of the intermediate substrate is preferably a method of fixing the intermediate substrate by tackiness.
  • the fixing by heating means that, for example, by heating a part of the intermediate base material and / or the preform, the matrix resin composition contained in the intermediate base material and / or the preform lowers in viscosity and leaches out.
  • This is a fixing method in which the intermediate base material and the preform are mutually fixed by further increasing the adhesiveness of the preform.
  • Heating conditions for fixing by heating can be appropriately set within a range in which a sufficient adhesive strength due to the tackiness is obtained.
  • the heating temperature and the heating time can be appropriately set depending on the viscosity range of the matrix resin composition and the change in the temperature-rising viscosity.
  • Reference numeral 901 in FIG. 9 shows an example of fixing by heating.
  • the intermediate substrate 102 and / or the primary (secondary) preform 101 are heated by the movable infrared heater 6, and the intermediate substrate and the preform are mutually fixed. It may be fixed by hot air such as a dryer.
  • the fixing by pressure means, for example, that a part of the intermediate base material is pressurized, and the matrix resin composition contained in the intermediate base material is leached so that the adhesiveness is further strengthened, thereby preforming the intermediate base material. Can be fixed to goods.
  • the conditions for fixing by pressing can be appropriately determined from the viewpoint of the obtained adhesive strength, similarly to the step by heating.
  • Reference numeral 902 in FIG. 9 illustrates an example of fixing by pressing.
  • the intermediate substrate 102 is fixed to the primary (secondary) preform 101 by the simple pressing machine 14. Instead of pressing with the simple pressing machine 14, the pressing may be performed by placing a weight on the intermediate base material 102, or may be fixed by pressing with a hand or the like.
  • the fixation by vacuum degassing means, for example, that the whole of the intermediate base material is airtightly covered with respect to other portions, and the covered portion is degassed by vacuum, so that the primary preform and the preform mold, or the primary
  • the conditions for fixing by vacuum degassing can be appropriately determined from the viewpoint of the obtained adhesive strength, similarly to the step of heating or pressurizing.
  • the debulging device 3 shown in FIG. 5 can be used for fixing by vacuum degassing.
  • FIG. 11 is a diagram schematically illustrating an example of the preform manufactured in the present embodiment.
  • the preform is, for example, a preform for floor pans in an automobile.
  • the preform 200 has a bottom surface portion 110, an upright surface portion 120 rising from the end thereof, and an upper surface portion 130 continuing to the end of the upright surface portion.
  • the arrow X in the drawing indicates the direction in which the bottom surface 110, the upright surface 120, and the upper surface 130 are connected.
  • Arrow Y in the figure is a direction orthogonal to arrow X.
  • the arrow Z direction is a direction orthogonal to both the arrow X and the arrow Y, and represents the height direction of the preform 200.
  • the bottom surface portion 110 has a convex portion 111 extending in the X direction at the center in the Y direction.
  • the shape of the cross section of the convex portion 111 orthogonal to the X direction is a trapezoid.
  • the bottom surface portion 110 has a convex edge portion 112 at an end in the Y direction.
  • the shape of the cross section of the protruding edge portion 112 orthogonal to the X direction is a right-angle trapezoid including two right angles at its inner angle.
  • the upright surface portion 120 is a portion having a surface rising from one end edge of the bottom surface portion 110 in the X direction.
  • the upper surface portion 130 is a portion extending from one end edge of the upright surface portion 120 in the X direction, and is a portion formed of a surface parallel to the bottom surface portion 110.
  • the height H1 of the convex portion 111 and the convex edge portion 112 from the bottom portion 110 is the same.
  • the height H2 of the upper surface portion 130 from the bottom surface portion 110 is higher than the height H1 and is about twice as large as H1.
  • the preform 200 is composed of an intermediate base material having a plurality of layers laminated.
  • the preform 110 is formed by successively fitting an intermediate base material using a preform mold having a space having the illustrated shape. That is, a primary preform is formed by shaping an intermediate base material using a preform mold, and the intermediate preform is further removed from the primary preform stored in the lower mold by removing the upper mold of the preform mold. The materials are stacked and shaped to form a secondary preform. Then, it is manufactured by repeatedly stacking and shaping the intermediate base material on the secondary preform until the required thickness as a molded product can be obtained.
  • the intermediate substrate to be stacked is partially fixed relative to the primary preform or the secondary preform.
  • the part fixed when the intermediate base material is repeatedly formed in the shaping can be the edge 131 in the X direction of the upper surface 130 that is the end in the shear deformation direction. That is, in the repeated shaping, the intermediate base material is fixed to the primary preform or the secondary preform at the edge portion 131 by, for example, its tackiness, and is then shaped by die fitting.
  • a shear deformation occurs due to a difference in length between the ridge line A and the ridge line B of 1102 in FIG. 11 due to the shape. Also, due to the difference between the length of the dotted line C and the length of the dotted line D 1102 in FIG. 11, compressive deformation of the upright portion occurs. When shear deformation occurs, wrinkles are likely to occur. However, since the intermediate base material is fixed at the edge portion 131 and shaped, the occurrence of wrinkles is suppressed even in the above-described portions where wrinkles are likely to occur. Therefore, a preform can be manufactured from the intermediate base material (prepreg sheet) by mold fitting even if it has a complicated shape as shown in the figure.
  • the method for manufacturing a preform according to the present embodiment may include other steps as necessary.
  • Other steps include, for example, a cutting step of cutting the intermediate base material into a desired shape, a consolidation step of consolidating the primary preform, and the like.
  • the cutting step is a step of cutting the intermediate base material into a desired shape before being stacked on the primary preform or the secondary preform.
  • the shape of the preform can be made a net shape (dimension) of a desired molded product shape.
  • the desired shape for example, the shape shown by 801 in FIG.
  • the cutting process may be performed automatically using a cutting device such as an ultrasonic cutter 11 shown in FIG. 7, or manually performed using a trimming jig 13 shown in FIG. 7, or scissors or a cutter. May be.
  • a cutting device such as an ultrasonic cutter 11 shown in FIG. 7, or manually performed using a trimming jig 13 shown in FIG. 7, or scissors or a cutter. May be.
  • the intermediate base material is cut so as to be close to a planar development shape of a desired molded product shape.
  • the degree of cutting can be determined as appropriate from the viewpoint of appearance and strength required for the molded product, but according to the viewpoint of strength, the reinforcing fiber is cut into a shape that does not cause cutting as much as possible, and is deformed in the shaping process. It is preferable to follow the mold.
  • a preform having a net shape (dimensions) of a molded product may be manufactured by fitting and shaping a plurality of cut intermediate base materials.
  • an excess portion of the preform 9 (12) may be cut.
  • a preform having a net shape (dimension) of a molded product may be manufactured.
  • the method of consolidating the intermediate base material or the laminate obtained by stacking the intermediate base material is preferably a method that does not meander the reinforcing fibers in the intermediate base material or the laminate obtained by stacking the intermediate base material.
  • Examples of such consolidation methods include placing an intermediate substrate or a laminate of the intermediate substrate on a flat tool, placing an elastic sheet such as a rubber film from above, and then placing the primary preform side. And a method of compressing the rubber film by evacuating the rubber film. In the consolidation step, the adhesive strength between the intermediate substrates can be improved, and the aggregated state of the reinforcing fibers can be substantially maintained.
  • the consolidation step for example, the Devarg apparatus 3 shown in FIG. 5 can be used.
  • the consolidation step will be described with reference to FIG.
  • FIG. 5 is a view for explaining a consolidation step in the method for manufacturing a preform according to the present embodiment.
  • the stacked body 103 is transported on a flat work table.
  • the laminated body 103 is covered with a debulg apparatus 3 (for example, T-7 sealing system manufactured by Torr).
  • the inside of the stacked body 103 is depressurized by a vacuum pump, thereby consolidating the stacked body 103.
  • the reduced pressure state is formed, for example, by setting the vacuum pressure to 700 mmHg and maintaining the vacuum pressure for 5 minutes.
  • the inside of the debulg device 3 is returned to the atmospheric pressure, and the compacted laminate 103 is obtained.
  • the method for producing a preform according to the present embodiment does not include a slipperiness imparting step of imparting slipperiness to the intermediate base material.
  • a slipperiness imparting step there is a step of interposing a slip imparting substance between the overlapping intermediate base materials.
  • the intermediate substrate includes a reinforcing fiber substrate and a matrix resin composition.
  • the intermediate substrate can be obtained by impregnating a reinforcing fiber substrate with a matrix resin composition.
  • the reinforcing fiber base is a sheet-like or tape-like base made of a large number of reinforcing fibers.
  • a relatively wide sheet is referred to as a sheet, and a narrow sheet is referred to as a tape.
  • the size of the reinforcing fiber base material is no limitation on the size of the reinforcing fiber base material. Substrates can be used in combination.
  • Examples of the form of the reinforcing fiber base include a form in which continuous fibers are aligned in one direction (unidirectional material), a woven form in which continuous fibers are woven (cloth material), and a form in which reinforcing fibers are formed into a nonwoven fabric. .
  • the form of a unidirectional material using long fibers and the form of a cloth material are preferable.
  • one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the thickness of the reinforcing fiber base is not particularly limited, but is preferably in the range of 0.03 to 6 mm. When the thickness of the sheet is 0.03 mm or more, the shape retention of the preform becomes good.
  • the lower limit of the thickness of the sheet is more preferably 0.2 mm or more, and further preferably 0.4 mm or more. When the thickness of the sheet is 6 mm or less, the shapeability of the preform is improved, and the occurrence of wrinkles in the obtained molded product can be reduced.
  • the upper limit of the thickness of the sheet is more preferably 5 mm or less, and even more preferably 4 mm or less.
  • thermosetting resin composition may further contain components other than the above-described thermosetting resin and curing agent as long as the effects of the present embodiment are exhibited.
  • the other component may be one kind or more. Examples of the other components include a curing aid, a release agent, a defoaming agent, an ultraviolet absorber, and a filler.
  • Matrix resin composition As for the matrix resin composition, the above-mentioned [1-1. Prepreg sheet] (matrix resin composition).
  • the resin content in the intermediate substrate is preferably from 20 to 45% by mass, more preferably from 25 to 40% by mass. It is preferable that the resin content is 20% by mass or more from the viewpoint of reducing voids in the intermediate base material. Further, it is preferable that the resin content is 45% by mass or less from the viewpoint of increasing the mechanical properties of the intermediate base material and preventing the tackiness of the intermediate base material from becoming too strong.
  • the resin having a resin content is a resin composition contained in the reinforcing fiber base material.
  • the curing agent for the thermosetting resin is not particularly limited as long as the curing reaction of the thermosetting resin can proceed, but since the physical properties after curing are high, the compound having an amino group or having an amino group by decomposition is used. Amine-based curing agents that produce compounds are preferred. From the viewpoint of increasing the curing speed, an imidazole compound having an imidazole ring may be used as a curing agent, or a urea compound having a urea group may be used as a curing aid.
  • a sheet-like base material formed of a plurality of arranged tape-like prepregs, a sheet-like base material such as a cross prepreg and a unidirectional prepreg, etc. is mentioned.
  • one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • thermosetting resin composition formed into a film is applied to a reinforcing fiber bundle that is aligned in one direction, and then heated and pressed to impregnate the thermosetting resin composition into the reinforcing fiber bundle.
  • tape-shaped prepreg examples include a slit tape and a tow prepreg.
  • the slit tape is produced from a sheet-shaped unidirectional prepreg impregnated with a matrix resin composition in a state where the reinforcing fiber bundles are aligned in one direction.
  • This is a tape-shaped prepreg produced by cutting the unidirectional prepreg into strips with a dedicated slitter.
  • Prepreg sheet slit tape
  • tow prepreg see [1-1. Pre-preg sheet] (toe prepreg).
  • the method for producing tow prepreg is described in [1-1. Prepreg sheet] (Method of manufacturing tow prepreg).
  • the cloth prepreg is an intermediate base material in which the cloth material is impregnated with a matrix resin composition.
  • the cloth material is a cloth material of any woven structure such as a unidirectional woven fabric having reinforcing fibers arranged in a required direction; a bidirectional woven fabric such as a plain woven fabric, a satin woven fabric, a twill woven fabric; a triaxial woven fabric; a non-crimp woven fabric; Is also good.
  • the use of plain weave, twill weave, and satin weave is particularly preferred because of its excellent shear deformation.
  • the cross prepreg can be manufactured by the same method as the method of manufacturing a unidirectional prepreg described in the above section (Method of manufacturing slit tape).
  • Another example of the method for manufacturing a fiber-reinforced composite material molded article according to the present embodiment includes a heating and pressing step of heating and pressing the preform in a mold using the above-described method for manufacturing a preform.
  • the matrix resin composition contained in the intermediate substrate used for producing the preform used here is a thermosetting resin composition.
  • the heating and pressurizing step is a molding step in which the preform is heated and pressurized and cured at a curing temperature of the thermosetting resin composition or higher. Thereby, a molded article of the fiber reinforced composite material having a desired three-dimensional shape and excellent appearance can be obtained.
  • the preform is placed in a lower mold of a mold whose temperature has been adjusted in advance.
  • the upper mold of the preform in which the temperature of the preform has been adjusted in advance is closed close to and pressurized.
  • the temperature of the mold depends on the curing temperature of the thermosetting resin composition to be used, but is preferably from 100 to 170 ° C, more preferably from 130 to 150 ° C.
  • the temperatures of the upper mold and the lower mold of the mold may be the same or different, but are preferably the same.
  • the surface pressure of the mold during molding is preferably 1 to 15 MPa, more preferably 4 to 10 MPa. In this way, the preform is cured by heating and pressing with the mold.
  • the molding time is preferably 1 to 15 minutes, more preferably 2 to 5 minutes, though it depends on the time required until the curing of the thermosetting resin composition to be used is completed. Thereby, a molded article having a predetermined shape is obtained.
  • the molding time can be appropriately determined based on the productivity required for the molded article and the selection of the material for realizing it. For example, by appropriately selecting the above-described thermosetting resin for an automobile product, it is possible to obtain a molded article by the above-mentioned heating and pressing for 150 to 600 seconds.
  • the preform is cured by heating and pressurizing, so that generation of wrinkles and meandering of the reinforcing fibers during molding is suppressed.
  • the straightness of the reinforcing fiber is high, the strength of the molded article is increased. Therefore, the strength of the molded article having no wrinkles and little meandering of the reinforcing fiber is increased. Also, no striped pattern due to the reinforcing fiber bundle after molding is generated. Therefore, by the manufacturing method according to the present embodiment, it is possible to manufacture a fiber-reinforced composite material molded article having a good appearance (excellent appearance).
  • Preform manufacturing method A further example of the method for manufacturing a preform according to the present embodiment is described above as an intermediate substrate [1-1. Prepreg Sheet] or at least one prepreg sheet with a skin material, and includes a first step and a second step. Further, the method may include a third step, and may further include a fourth step.
  • prepreg sheet with skin material The prepreg sheet with a skin material is described in [1-1. Prepreg sheet] and [1-2. Production method of prepreg sheet].
  • the slipperiness imparting step is described in [2-1. Manufacturing method of preform] as described in ⁇ Second step>.
  • the preform obtained by the method of manufacturing a preform according to the present embodiment is manufactured using the prepreg sheet, the occurrence of wrinkles and meandering of the reinforcing fibers is suppressed. In addition, the edges of the preform are aligned.
  • the fiber-reinforced composite material molded product obtained by the method for producing a fiber-reinforced composite material molded product according to the present embodiment since the preform is cured by heating and pressure, the wrinkles during molding and meandering of the reinforcing fibers. In addition to the occurrence being suppressed, the edges are aligned.
  • the straightness of the reinforcing fiber is high, the strength of the molded article is increased. Therefore, the strength of the molded article having no wrinkles and little meandering of the reinforcing fiber is increased.
  • the prepreg tape in the prepreg sheet moves and deforms due to a decrease in the viscosity of the matrix resin composition.
  • the shape of the reinforcing fiber bundle in the prepreg sheet hardly remains, and a stripe pattern due to the reinforcing fiber bundle does not occur. Therefore, the fiber-reinforced composite material having a good appearance (excellent appearance), a small number of fiber meanders, and a high strength due to long fibers by the method for producing a fiber-reinforced composite material molded article according to the present embodiment. It is possible to produce molded articles.
  • the prepreg sheet according to the first aspect of the present invention is a prepreg sheet in which a plurality of reinforcing fiber bundles and prepreg tapes containing a matrix resin are arranged side by side, and the adjacent prepreg tapes have side edges thereof. They are arranged to overlap each other.
  • a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be manufactured, and a prepreg sheet having good handleability can be realized.
  • the prepreg sheet according to the second aspect of the present invention is a test piece having a side substantially parallel to the orientation direction of the prepreg tape, the test piece having a square planar shape having a length of 15 cm and a width of 15 cm. It is preferable that when the sheet is cut out of a sheet and one edge including the one side is lifted so that the one side of the test piece is horizontal, the shape of the test piece before the lifting is maintained for 30 seconds or more. According to the second aspect, a prepreg sheet having sheet autonomy can be realized.
  • the overlapping length of the adjacent prepreg tapes may be 50% or less of the width of the prepreg tape 100.
  • the third aspect is more effective from the viewpoint of achieving both good appearance without the above-mentioned stripes and productivity.
  • the overlapping length of the adjacent prepreg tapes may be 1% or more of the width of the prepreg tape. Good.
  • the fourth aspect is more effective from the viewpoint of sufficiently exhibiting a good appearance.
  • the overlapping length of the adjacent prepreg tapes may be 1.0 mm or more.
  • the fifth mode is more effective from the viewpoint of sufficiently developing the prepreg sheet handleability and the preform moldability.
  • the width of the adjacent prepreg tapes may be the same.
  • the sixth aspect is more effective from the viewpoint of easily controlling the arrangement (overlap) of the prepreg tape in the prepreg sheet.
  • the prepreg tape includes a plurality of prepreg tapes having different widths, and The prepreg tape may be one of the adjacent prepreg tapes having a smaller width.
  • the seventh aspect is more effective from the viewpoint of realizing the overlapping of the prepreg tapes with a sufficient overlapping length between the adjacent prepreg tapes.
  • the prepreg sheet according to the eighth aspect of the present invention may be used for an automobile member in any one of the first to seventh aspects.
  • a prepreg sheet with a skin material includes a skin material and a prepreg sheet arranged thereon.
  • the prepreg sheet has a plurality of prepreg tapes arranged side by side.
  • the prepreg tape contains a reinforcing fiber bundle and a matrix resin composition, and is arranged such that adjacent prepreg tapes overlap each other at their side edges.
  • the ninth aspect has the same effect as the first aspect.
  • a plurality of prepreg tapes in which a matrix resin composition is impregnated in a reinforcing fiber bundle are arranged such that adjacent prepreg tapes overlap each other at side edges thereof.
  • the tenth aspect has the same effect as the first aspect.
  • the method for producing a prepreg sheet according to the eleventh aspect of the present invention is a laminated sheet comprising the prepreg sheet according to any one of the first to eighth aspects, or a laminate including at least one prepreg sheet. To obtain a preform.
  • the eleventh aspect has the same effect as the first aspect described above.
  • the method for producing a fiber-reinforced composite material molded product according to the twelfth aspect of the present invention comprises molding the prepreg sheet according to any one of the first to eighth aspects to form a fiber-reinforced composite material molded product. It is a method of manufacturing.
  • the matrix resin composition is a thermosetting resin composition
  • a prepreg sheet or a laminated sheet that is a laminate containing one or more prepreg sheets is shaped into a shape close to a fiber-reinforced composite material molded article.
  • the method includes a shaping step of producing a preform, and a molding step of heating and pressurizing the preform in a molding die whose temperature has been adjusted to the curing temperature of the thermosetting thermosetting resin composition or higher.
  • the twelfth aspect can realize a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength.
  • the fiber-reinforced composite material molded article according to the thirteenth aspect of the present invention is a fiber-reinforced composite material molded article which is a cured product of the prepreg sheet according to any one of the first to eighth aspects.
  • the thirteenth aspect has the same effect as the eleventh aspect.
  • the fiber-reinforced composite material molded product according to the fourteenth aspect of the present invention may be used for an automobile member.
  • the prepreg sheet according to any one of the first to eighth aspects includes the laminated sheet, and the prepreg sheet adjacent in the lamination direction is one prepreg sheet when viewed in plan. May be arranged so as to intersect with the prepreg tape of the other prepreg sheet. Such an embodiment is more effective from the viewpoint of ensuring sufficient strength of the preform and the fiber-reinforced composite material molded product.
  • one or more intermediate substrates containing a reinforcing fiber substrate and a matrix resin composition are arranged in a preform mold, and the intermediate substrate is shaped.
  • the first step of manufacturing a primary preform by doing, the primary preform in the state of being placed in the preform mold, one or more of the intermediate substrate is overlaid, the primary preform and the intermediate
  • a second step of producing a secondary preform by shaping the base material to obtain the secondary preform as a preform.
  • a preform capable of producing a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength can be produced.
  • the method for producing a preform according to a sixteenth aspect of the present invention is the method according to the fifteenth aspect, wherein the secondary preform placed in the preform mold includes one or more intermediate substrates. And a third step in which the secondary preform and the intermediate substrate are shaped to produce a thicker secondary preform once or more times. According to the sixteenth aspect, it is possible to produce a secondary preform having an increased thickness and weight, and to produce a preform capable of producing a fiber-reinforced composite material molded article having excellent appearance and strength.
  • the method for manufacturing a preform according to a seventeenth aspect of the present invention is the method according to the fifteenth or sixteenth aspect, wherein the intermediate base material superimposed on the primary preform or the secondary preform is provided.
  • the method further includes a fourth step of fixing a portion relatively to the primary preform or the secondary preform.
  • the intermediate base material is deformed so as to follow the inner surfaces of the upper mold and the lower mold with reference to the fixed portion, so that it is effective in suppressing the generation of wrinkles. is there.
  • the method for producing a preform according to an eighteenth aspect of the present invention is the method according to the seventeenth aspect, wherein in the fourth step, a part of the intermediate base material is partially removed by the tackiness of the intermediate base material. It may be fixed relative to the molded article or the secondary preform. According to the eighteenth aspect, since a part of the intermediate substrate is fixed by utilizing the tackiness (adhesiveness) of the intermediate substrate, the part can be simply and easily converted into the primary preform or the secondary preform. It can be fixed relatively to the molded article.
  • the fixing of the intermediate substrate by tackiness is performed by fixing by heating, fixing by pressing, and vacuum degassing.
  • One or more anchors selected from the group consisting of anchors may be used. According to the nineteenth aspect, an effect similar to that of the eighteenth aspect is provided.
  • the method for producing a preform according to a twentieth aspect of the present invention is the method according to the seventeenth aspect, wherein in the fourth step, the first preform or the second preform is formed by bonding a part of the intermediate base material by bonding. It may be fixed relatively to the molded article. According to the twentieth aspect, the intermediate base material can be fixed without requiring any special equipment.
  • the method for producing a preform according to the twenty-first aspect of the present invention is the method according to any one of the fifteenth to twentieth aspects, wherein the preform is laminated on the primary preform or the secondary preform.
  • the method may further include a step of cutting the intermediate base material into a desired shape before.
  • the shape of the preform (particularly, the dimension of the preform) can be a net shape (dimension) of a desired molded product shape.
  • the method for manufacturing a preform according to the twenty-second aspect of the present invention is the method according to any one of the fifteenth to twenty-first aspects, wherein the intermediate base material comprises a plurality of tape-shaped prepregs arranged.
  • the intermediate base material comprises a plurality of tape-shaped prepregs arranged.
  • One or more base materials selected from the group consisting of a sheet-like base material, a cross prepreg, and a unidirectional prepreg formed may be used.
  • the same effect as in the fifteenth aspect is provided.
  • the method for producing a preform according to the twenty-third aspect of the present invention is the preform mold according to any one of the fifteenth to twenty-second aspects, wherein the preform mold has a vertical structure. May be used. According to the twenty-third aspect, a preform having a more complicated three-dimensional shape can be manufactured.
  • the method for producing a preform according to the twenty-fourth aspect of the present invention does not include the step of imparting slipperiness to the intermediate substrate in any one of the fifteenth to twenty-third aspects. Is preferred. According to the twenty-fourth aspect, it is possible to maintain the tack of the intermediate base material and suppress the occurrence of wrinkles and meandering of the reinforcing fibers during molding.
  • the method for producing a fiber-reinforced composite material molded article according to the twenty-fifth aspect of the present invention includes a step of producing a preform by the method for producing a preform according to any one of the fifteenth to twenty-fourth aspects. Heating and pressurizing the preform in a mold. According to the twenty-fifth aspect, it is possible to produce a fiber-reinforced composite material molded article having a good appearance (excellent appearance).
  • the method for producing a preform according to the twenty-sixth aspect of the present invention is the preform manufacturing method according to any one of the fifteenth to twenty-fourth aspects, wherein any of the first to eighth aspects is used as an intermediate substrate. At least one prepreg sheet or the prepreg sheet with a skin material of the ninth embodiment is used. According to the twenty-sixth aspect, an effect similar to that of the fifteenth aspect is provided.
  • the method for producing a fiber-reinforced composite material molded article according to the twenty-seventh aspect of the present invention includes the thermosetting resin composition according to the twenty-sixth aspect, wherein the thermosetting resin composition is contained in an intermediate base material.
  • the method includes a step of producing a preform using an intermediate substrate contained as a matrix resin composition, and a molding step of curing the preform by heating and pressing at a temperature equal to or higher than the curing temperature of the thermosetting resin composition. According to the twenty-seventh aspect, it is possible to produce a fiber-reinforced composite material molded article having a good appearance (excellent appearance).
  • Example 1 As the prepreg tape, a prepreg tape in which a matrix resin composition was impregnated in a carbon fiber bundle (trade name: TR50S, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) was prepared.
  • the matrix resin composition is a mixture obtained by mixing jER828 and an epoxy resin prepolymer at 86.9: 13.1 (unit: parts by mass).
  • the epoxy resin prepolymer was prepared according to the method for producing component D-2 of Japanese Patent No. 5682838.
  • the matrix resin composition is heated at 100 ° C., the viscosity measured at around room temperature (30 ° C.) with a B-type viscometer is 35000 Pa ⁇ s, and the curing completion time measured with a curast meter is 5 minutes.
  • the glass transition point Tg of the matrix resin composition is 170 ° C.
  • the tape width of the prepreg tape is 12.7 mm and the thickness is 0.22 mm.
  • the resin content of the prepreg tape is 30% by mass.
  • the prepreg tape was arranged so as to overlap at a side edge thereof with a length of 0.5 mm as shown in FIG. 4 to produce a prepreg sheet of 600 mm square.
  • This prepreg sheet was laminated in two layers so that the orientation direction of the prepreg tape crossed 90 ° to prepare a laminated sheet of the prepreg sheet of Example 1 in which the orientation was 0 ° / 90 °.
  • the overlapping length is 3.9% of the width of the prepreg tape.
  • the laminated sheet is conveyed onto a flat work table, and the laminated sheet is covered with a devarg apparatus (manufactured by Torr; T-7 seal system), and the inside of the laminated sheet is depressurized by a vacuum pump, thereby consolidating the laminated sheet. It has become.
  • the reduced pressure condition is that the vacuum pressure is 700 mmHg and the reduced pressure time is 5 minutes.
  • the inside of the Devarg apparatus was returned to the atmospheric pressure to obtain a consolidated laminated sheet.
  • the compacted laminated sheet was placed on a female opening having a cavity with an open top, and heated at 70 ° C. for 30 seconds by a movable infrared heater.
  • the male mold attached to the simple molding machine was lowered, and was sandwiched between the female mold and the male mold at 0.5 MPa, whereby the above-mentioned compacted laminated sheet was shaped.
  • the male mold was raised, and the preform was removed from the cavity of the female mold.
  • Five preforms were prepared and further laminated so that [0 ° / 90 °] 5 was obtained, and the shaping step was performed again to prepare a preform of Example 1.
  • Example 1 The preform of Example 1 was placed on a trimming jig, the outer periphery of the preform was fixed, and the preform was cut by a cutter along the groove of the trimming jig to obtain a preform having the same dimensions as the molded product. Made.
  • the obtained preform was placed in a lower mold of a mold that was previously coated with a release agent and adjusted to 140 ° C., and was sandwiched between upper molds of the mold adjusted to 140 ° C. and heated.
  • the preform was cured by applying pressure to obtain a molded product of Example 1 which was used as a floor pan of an automobile.
  • "Flease 65" manufactured by Neos Corporation was used as a release agent.
  • Example 2 Except that the overlap length of the prepreg tape was changed to 1.0 mm (7.9%), the prepreg sheet of Example 2, the preform of Example 2, and the molded product of Example 2 were prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • Example 3 Except that the overlapping length of the prepreg tape was changed to 1.5 mm (11.8%), the prepreg sheet of Example 3, the preform of Example 3, and the molded product of Example 3 were prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • Example 4 Except that the overlap length of the prepreg tape was changed to 2.0 mm (15.7%), the prepreg sheet of Example 4, the preform of Example 4, and the molded product of Example 4 were prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • Example 5 The prepreg sheet and the prepreg sheet of Example 5 were prepared in the same manner as in Example 1 except that the overlapping length of the prepreg tape was changed to 3.0 mm (23.6%) and the lamination configuration was changed to [0 ° / 90 °]. The preform of Example 5 was obtained.
  • Example 6 The prepreg sheet and the prepreg sheet of Example 6 were prepared in the same manner as in Example 1 except that the overlapping length of the prepreg tape was changed to 4.0 mm (31.5%) and the lamination configuration was changed to [0 ° / 90 °]. The preform of Example 6 was obtained.
  • Example 7 The prepreg sheet and the prepreg sheet of Example 7 were prepared in the same manner as in Example 1 except that the overlapping length of the prepreg tape was changed to 6.0 mm (47.2%) and the lamination configuration was changed to [0 ° / 90 °]. A preform of Example 7 was obtained.
  • Example 8 A prepreg sheet of Example 8 and a preform of Example 8 were obtained in the same manner as in Example 2 except that the lapping method of the prepreg tape was changed to the lapping method as shown in FIG.
  • Example 9 A prepreg sheet of Example 9 and a preform of Example 9 were obtained in the same manner as in Example 2 except that the above-described prepreg tape and other prepreg tapes having different widths were alternately arranged.
  • the composition of the other prepreg tape is the same as the prepreg tape described above.
  • the tape width of the other prepreg tape is 6.3 mm.
  • the overlap length of the other prepreg tape is 1.0 mm (15.9%).
  • Comparative Example 1 A prepreg sheet of Comparative Example 1, a preform of Comparative Example 1, and a molded article of Comparative Example 1 were prepared in the same manner as in Example 1 except that one prepreg sheet having the same composition was used instead of the prepreg tape. Got.
  • Comparative Example 2 Comparative Example A comparative example was prepared in the same manner as in Example 1 except that the prepreg tapes were arranged so as to have a gap of 6.0 mm between adjacent prepreg tapes and laminated at [0 ° / 90 °] to form a laminated sheet. The prepreg sheet of Comparative Example 2, the preform of Comparative Example 2, and the molded product of Comparative Example 2 were obtained.
  • Comparative Example 4 A prepreg sheet of Comparative Example 4 and a preform of Comparative Example 4 were obtained in the same manner as in Example 1 except that the overlapping length of the prepreg tape was changed to 7.5 mm (59.1%).
  • Evaluation (1) Retention of sheet form A: At the time of laminating the sheets, the adhesion of the wrap portion of the tow was sufficient, and the sheet shape did not collapse. B: With only lamination, the tows were easily peeled off, and it was necessary to adhere the sheets to each other by work such as vacuuming. C: The tow was peeled apart even after vacuuming or the like, and the sheet shape could not be maintained.
  • Evaluation (2) Following the mold shape A: The tow deformed and moved, and followed the mold shape. B: Wrinkles were generated, but the wrinkles were expected to be alleviated by press molding, which was within an acceptable range. C: Wrinkles were generated due to insufficient deformation and movement of the tow, and large wrinkles remained after press molding.
  • Evaluation (3) Wrinkles at the central part A: No wrinkles were observed at the center part of the floor, which is a part including irregularities in the molded product due to sufficient deformation and movement of the tow. B: Some wrinkles were observed at the center of the floor, but the wrinkles were only moderated by press molding. C: Deep wrinkles occurred at the center of the floor, and it was difficult to perform press molding.
  • Table 1 shows the tape width, overlap width and evaluation results of the preforms of Examples 1 to 9 and Comparative Examples 1 to 4.
  • Evaluation (6) Meandering of fiber of molded article A: Meandering of reinforcing fiber was suppressed. B: Small meandering of the reinforcing fibers occurred. C: A part in which the meandering of the reinforcing fiber was remarkable compared with the surroundings was included.
  • Evaluation (7) Appearance of molded article A: Appearance is good, or wrinkles or meandering are partially observed, but at an acceptable level.
  • Table 2 shows the tape width, overlap width, and evaluation results of the molded products of Examples 1 to 4, 12, and 14 and Comparative Examples 1 to 3, respectively.
  • the preforms of Examples 1 to 9 were evaluated in any of the evaluation items of the sheet form retention, follow-up to the mold shape, wrinkles at the central portion, and meandering of the fibers during shaping. Excellent enough.
  • the molded articles of Examples 1 to 4 are sufficiently excellent in any of the evaluation items of the wrap mark of the molded article, the meandering of the fiber of the molded article, and the appearance of the molded article. I have. This is probably because the prepreg sheet is formed such that a plurality of prepreg tapes are appropriately overlapped on the sides thereof. More specifically, the advantage of arranging the prepreg tapes with an appropriate overlap length is considered as follows.
  • the shape of the prepreg tape remains in the cross-sectional shape. That is, in the preforms of Examples 1 to 9, the surface shape includes a step due to the overlap of the prepreg tapes. For this reason, when the prepreg tape is compacted, it may not be possible to deaerate the air if the air inlet / outlet is closed first. However, in the preforms of Examples 1 to 9, unevenness (step) on the surface of the prepreg sheet is caused by air. It becomes a path of the road and it is easy to degas.
  • the unevenness on the surface of the prepreg sheet becomes a flow path of the matrix resin during molding. Therefore, the matrix resin easily flows through the flow path during molding. For this reason, the flow amount of the matrix resin at the time of molding is slightly increased, and the matrix resin flows along the prepreg tape in the above-mentioned flow path. Therefore, fiber meandering due to the flow of the matrix resin is unlikely to occur.
  • Comparative Example 1 the prepreg sheet had sufficient shape retention, but the evaluation of the other evaluation items in the preform was insufficient. Moreover, the meandering of the fibers of the molded product was insufficient. This is because the prepreg sheet of Comparative Example 1 was composed of one prepreg sheet, so that the reinforcing fibers could not move freely, could not follow the three-dimensional shape, and the flow path of the resin was It is considered that the fibers did not move due to the resin flow during molding.
  • Comparative Example 2 the prepreg tape was placed apart, and a prepreg sheet was not obtained. In Comparative Example 2, the meandering of the fiber of the molded product was remarkable. This is considered to be the result of significant movement of the prepreg tape.
  • Example 10 As the prepreg tape, a prepreg tape in which a matrix resin composition was impregnated into a carbon fiber bundle (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, product name: TR50S15L) was prepared.
  • the matrix resin composition is a mixture obtained by mixing jER828 and an epoxy resin prepolymer at 86.9: 13.1 (unit: parts by mass).
  • the epoxy resin prepolymer was prepared according to the method for producing component D-2 of Japanese Patent No. 5682838.
  • the matrix resin composition is heated at 100 ° C., the viscosity measured at around room temperature (30 ° C.) with a B-type viscometer is 35000 Pa ⁇ s, and the curing completion time measured with a curast meter is 5 minutes.
  • the glass transition point Tg of the matrix resin composition is 170 ° C.
  • the tape width of the prepreg tape is 15 mm and the thickness is 0.22 mm.
  • the prepreg tape was arranged so as to overlap at a side edge portion with an overlap length (overlap width) of 0.1 mm as shown in FIG. 4 to produce a prepreg sheet of 600 mm square.
  • prepreg sheets having overlapping lengths of 0.5 mm, 1.0 mm, and 6.0 mm were produced.
  • the preparation of the prepreg sheet was performed in a room at 22 ° C.
  • Evaluation (8) Sheet form retention (lifted for 30 seconds) A: When one edge including the one side was lifted so that one side of the test piece was horizontal, the shape of the test piece before lifting was maintained for 30 seconds or more. B: When one edge including the one side was lifted so that one side of the test piece was horizontal, the test piece maintained its shape before lifting for 5 seconds or more, but could not maintain it for 30 seconds. C: The prepreg tape constituting the test piece fell apart in less than 5 seconds after lifting one edge including the one side so that one side of the test piece was horizontal.
  • Evaluation (9) Sheet form retention (vibration)
  • Evaluation (11) Sheet Independence A: All of the above items (1) to (3) were evaluated as “A”, and the test piece had excellent sheet independence. B: Among the above items (1) to (3), one or two items were evaluated as “A”, and the test piece had sheet autonomy. C: Among the above items (1) to (3), the item with an evaluation of “A” is 0, and the test piece does not have sheet autonomy.
  • Table 3 shows the evaluation results of the sheet independence at each overlapping width.
  • Example 11 Manufacture of intermediate base material (tape prepreg)
  • an intermediate substrate in which a matrix resin composition was impregnated into a carbon fiber bundle (trade name: TR50S, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) as a reinforcing fiber substrate was prepared.
  • the matrix resin composition is a mixture obtained by mixing jER828 and an epoxy resin prepolymer at 86.9: 13.1 (unit: parts by mass).
  • the epoxy resin prepolymer was prepared according to the method for producing component D-2 of Japanese Patent No. 5682838.
  • the matrix resin composition is heated at 100 ° C., the viscosity measured at around room temperature (30 ° C.) with a B-type viscometer is 35000 Pa ⁇ s, and the curing completion time measured with a curast meter is 5 minutes.
  • the glass transition point Tg of the matrix resin composition is 170 ° C.
  • the thickness of the tape-shaped prepreg (prepreg tape) is 0.22 mm.
  • the sheet-shaped prepreg (prepreg sheet) was prepared by laying the tape-shaped prepregs without gaps as shown by 1001 in FIG.
  • the above-mentioned laminated intermediate base material is transported on a flat work table, and the laminated intermediate base material is covered with a debarg apparatus (manufactured by Torr; T-7 seal system), and the inside is depressurized with a vacuum pump, whereby The laminated intermediate substrate was consolidated.
  • the reduced pressure conditions were a vacuum pressure of 700 mmHg and a reduced pressure time of 5 minutes.
  • the inside of the Devarg apparatus was returned to the atmospheric pressure to obtain a consolidated intermediate base material.
  • Example 12 Embodiments except that the prepreg tapes are arranged so that the side edges of adjacent prepreg tapes overlap by 1.0 mm (the ratio of the overlapping length to the entire width of the tape is 7.9%) instead of laying the prepreg tapes without gaps.
  • a preform was obtained in the same manner as in No. 11.
  • Example 13 5 A prepreg tape having an overlapping length of 1.0 mm (the ratio of the overlapping length to the entire width of the tape is 7.9%) is used in the second to fourth layers of [0 ° / 90 °] 5 . except for using an overlay 1.0mm prepreg tape 3mm and 12.7mm alternating first layer and five-layer [0 ° / 90 °] 5 in the same manner as in example 11, to obtain a preform Was.
  • Example 14 A preform was obtained in the same manner as in Example 11, except that the prepreg tape was separated by 1.0 mm (7.9%).
  • Example 15 A preform was obtained in the same manner as in Example 11, except that the reinforcing fiber base material used was changed from a carbon fiber bundle to a cloth material TR3110 360 GMP.
  • the preform was obtained by laminating the intermediate base material until [0 ° / 90 °] 5 and performing the above (shaping 1). That is, in the preform of Comparative Example 5, the shaping step was performed only once after five [0 ° / 90 °] laminated intermediate substrates were laminated.
  • a primary preform was prepared, the upper mold was raised, and then the primary preform was removed from the lower mold.
  • the demolded primary preform was placed in the lower mold again, and a [0 ° / 90 °] laminated intermediate substrate was placed and fixed therefrom to produce a secondary preform. Thereafter, the desired preform ([0 ° / 90 °] 5) was obtained by repeating demolding and shaping of the secondary preform up to the fifth layer.
  • Evaluation (14) Meandering of fibers during shaping A: Meandering of fibers or twisting of fibers during shaping was not observed. B: Some fiber meandering or fiber twisting was observed during shaping, but within an acceptable range. C: Extreme fiber meandering or fiber twisting was observed during shaping.
  • Tables 4 and 5 show the sheet width, overlap width, and evaluation results of the preforms of Examples 11 to 15 and Comparative Examples 5 to 6.
  • epp indicates "implementation of the shaping step for each primary preform”
  • ont indicates "implementation of the shaping step only once”.
  • the preforms of Examples 11 to 15 follow the shape of the mold compared to the preforms of Comparative Examples 5 to 6, have no wrinkles at the center, and have a meandering fiber or No fiber twist was observed.
  • the displacement of each layer was small at the end.
  • the followability of the position corresponding to the bottom surface portion 110 of the corresponding mold to the mold was extremely high, and a good preform was obtained.
  • the tow was deformed and moved, following the mold shape.
  • Comparative Example 5 could not particularly suppress the wrinkles at the center, and caused extreme fiber meandering or fiber twisting. This is because the shaping process was performed only once after laminating five [0 ° / 90 °] laminated intermediate substrates, so that the laminated intermediate substrates did not adhere to each other and remarkably moved. It is believed that there is.
  • the invention according to one aspect of the present invention, it is possible to provide a prepreg sheet that can suppress wrinkles and meandering of reinforcing fibers during molding and that is excellent in moldability.
  • the prepreg sheet according to one embodiment of the present invention can be suitably used particularly for manufacturing a molded article having a complicated structure such as an automobile part.
  • the preform according to one embodiment of the present invention can be suitably used particularly for manufacturing a molded article having a complicated structure such as an automobile part.

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Abstract

プリプレグシートは、隣り合うプリプレグテープに適当な重なり長さで重なる複数のプリプレグテープによって構成されている。当該プリプレグテープは、熱硬化性樹脂組成物を含浸する強化繊維束で構成される。プリフォームの製造方法では、例えば、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を賦形して一次予備成形品を製造し、当該一次予備成形品に更に中間基材を重ねてから賦形することで二次予備成形品を製造する。

Description

プリプレグシートおよびその製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法、ならびにプリフォームの製造方法
 本発明は、プリプレグシート、その製造方法、繊維強化複合材料成形品およびその製造方法に関する。また、本発明は、繊維強化複合材料成形品を得るための成形材料であるプリフォームの製造方法、および繊維強化複合材料成形品の製造方法に関する。
 繊維強化複合材料成形品の製造には、シート状プリプレグを用いることが多い。シート状プリプレグは、例えば、強化繊維を一方向に引き揃えたシート状物、織物または不織布に、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を含浸させた中間基材である。繊維強化複合材料成形品は、一般に、シート状プリプレグを必要に応じて賦形し、型内で加熱加圧してマトリックス脂組成物を硬化または固化させることによって製造される。
 一方、シート状プリプレグ以外にも、数千~数万本のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に熱硬化性マトリックス樹脂を含浸させた、トウプレグ、トウプリプレグ、ヤーンプリプレグ、あるいはストランドプリプレグと呼ばれる中間基材(以下、トウプレグということがある)や、強化繊維を一方向に引き揃えたシート状物に熱硬化性樹脂組成物を含浸させた一方向性プリプレグを、強化繊維の配向方向に沿って短冊状にカットしたスリットテープなどのテープ状プリプレグが、繊維強化複合材料成形品の製造に利用されている。
 上記テープ状プリプレグについては、テープ幅が特定の精度で制御されているスリットテープを所定未満の間隔で、互いに平行に配置して使用することが知られている(例えば、特許文献1参照)。上記所定の間隔は、例えば、1.00mm未満である。
 強化繊維とマトリックス樹脂を含む、繊維強化複合材料用のプリプレグは、特に、マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である場合、その硬化物(繊維強化複合材料)が軽量で優れた機械特性を有するため、スポーツ、航空宇宙、一般産業用途に広く用いられている。繊維強化複合材料は、プリプレグを複数層積層して形成したプリプレグ積層体を、オートクレーブやプレス成形機を用いて加熱加圧成形して製造する。
 プリプレグの成形方法として、強化繊維とマトリックス樹脂とを含むプリプレグを複数積層し、得られた積層体からプリフォームを作製し、そしてプリフォームを加熱および加圧することにより繊維強化複合材料成形品を製造する方法が、ハイサイクル成形法の一つとして知られている。
 特許文献2には、所定形状に裁断されたプリプレグを複数枚重ねて積層体とし、上記積層体を押圧の付与により立体形状をなす予備成形品(プリフォーム)としてから、一度脱型し、得られたプリフォームをプレス型により加熱加圧して繊維強化複合材料成形品とする、繊維強化複合材料成形品の製造方法が開示されている。上記プリプレグは、切込みを入れることで、積層体を変形させて立体形状に追従させている。
国際公開第2012/020109号(2012年2月16日国際公開) 国際公開第2004/018186号(2004年3月4日国際公開)
 しかしながら、上述のように、間隙を設けるか、間隙がないよう敷設したテープ状プリプレグの集合体を用いて、三次元形状を有する成形品を製造した場合、得られた成形品中の強化繊維が間隙を有し、外観が悪くなったり、強度が低下したりする場合がある。このように、従来の技術には、繊維強化複合材料成形品を製造した場合の外観や強度の観点から、検討の余地が残されている。
 また、上述のような従来技術に例示されるように、一般に、立体形状の繊維強化複合材料成形品の製造においては、成形品にシワが残ることにより、外観不良や、強度低下といった問題が生じる場合がある。このように、従来の技術には、繊維強化複合材料成形品を製造した場合の外観および強度の観点から、検討の余地が残されている。
 本発明の一態様は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリプレグシートを実現することを第一の目的とする。
 また、本発明の一態様は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することを第二の目的とする。
 また、本発明の一態様は、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、さらに成形性に優れたプリフォームを提供することを第三の目的とする。
 少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、マトリックス樹脂を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。
 また、少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係る表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含み、前記プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されており、前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。
 さらに、少なくとも上記の第一の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する。
 また、少なくとも上記の第三の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリフォームの製造方法は、前記プリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る。
 また、少なくとも上記の第二の目的を解決するために、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記のプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、前記マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、前記プリプレグシートまたは前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを前記繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、前記プリフォームを前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む。
 また、少なくとも上記の第三の目的を解決するために、本発明の一態様に係るプリフォームの製造方法は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、前記プリフォーム型に配置した状態の前記一次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および前記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含むプリフォームの製造方法である。
 本発明の一態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリプレグシートを実現することできる。また、本発明の一態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することができる。
 また、本発明の一態様によれば、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。
本発明の実施形態における積層シートの構成の一例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の一例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態における積層シートの構成の他の例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の他の例を模式的に示す図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における圧密化工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における賦形工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における裁断工程を説明する図である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、中間基材の一例を模式的に示す図である。801は、所望の形状の中間基材102の一例である。802は、繊維の配向方向が0°(左)または90°(右)であるプリプレグシート(中間基材102)の一例である。803は、802に示した二枚のプリプレグシートを重ねた積層体103の一例である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、中間基材、一次予備成形品または二次予備成形品の固定工程を説明する図である。901は、加熱による固定工程の一例である。902は、加圧による固定工程の一例である。 本発明の実施形態に係るプリフォームの製造方法における、一次予備成形品または二次予備成形品における中間基材の配置の一例を模式的に示す図である。1001は、プリプレグテープ21を敷き並べたプリプレグシート22を示す。1002は、強化繊維の配向方向が90°交差する方向となるように二枚のプリプレグシート22が積層された中間基材([0°/90°]積層中間基材)を示す。 本発明の実施形態に係るプリフォームの一例を模式的に示す図である。
 〔1-1.プリプレグシート〕
 本発明の一実施の形態に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、少なくとも一部が上記強化繊維束に含浸しているマトリックス樹脂組成物と、を含むプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートを含む。当該プリプレグシートにおいて、上記プリプレグテープは、隣り合う上記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。また、上記マトリックス樹脂組成物は、熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂を含有する組成物である。上記プリプレグシートにおける上記強化繊維束の配置には、上記プリプレグテープの重なりによる上記強化繊維束の重なりの位置関係が保たれていてもよい。
 上記プリプレグシートは、上記の構成により、成形時にプリプレグテープの移動や変形により、シワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、かつ成形性に優れたプリプレグシートとなり得る。また、上記プリプレグシートは、上記の構成により、良好な外観及び強度を有する繊維強化複合材料成形品を提供し得る。
 (プリプレグシートおよび積層シートの構成)
 以下に、図面を参照しながら本発明の第一の実施形態に係る積層シート1の構成について具体的に説明する。図1は、積層シート1の構成の一例を模式的に示す図である。積層シート1は、プリプレグシートの積層物であり、プリプレグシート10aおよびそれに重なるプリプレグシート10bを含んでいる。プリプレグシート10aおよびプリプレグシート10bは、いずれも、複数並んで配置されているプリプレグテープ100によって構成されている。「プリプレグテープ」の詳細は後述する。
 なお、図1では、プリプレグシート、プリプレグテープ、およびその重なりの重なり長さ、のそれぞれの符号に、個々の区別のためにアルファベット(a~j)または番号(上記重なり長さにおける「1~8」)を付している。以下の説明において、個々の区別を要さない場合には、上記アルファベットまたは番号を省略することがある。
 プリプレグシート10aおよびプリプレグシート10bのそれぞれにおいて、プリプレグテープ100は、隣り合うプリプレグテープ100がその側縁部で互いに重なるように配置されている。より具体的には、プリプレグシート10aは、隣り合うプリプレグテープ100に重なっている五枚のプリプレグテープ100a~100eで構成されている。また、プリプレグシート10bも、プリプレグシート10aと同様に、隣り合うプリプレグテープ100に重なっている五枚のプリプレグテープ100f~100jで構成されている。
 プリプレグシート10aとプリプレグシート10bとは、積層方向において隣り合っている。積層シート1におけるプリプレグシート10a、10bの重なり方は、限定されない。たとえば、これらのプリプレグシート10は、平面視したときに、プリプレグシート10aのプリプレグテープ100がプリプレグシート10bのプリプレグテープ100と交差するように配置されている。より具体的には、プリプレグシート10aとプリプレグシート10bとは、互いに、平面視したときの各プリプレグシート10のプリプレグテープ100の配向方向が直交するように配置されている。
 これらのプリプレグシート10a、10bにおいて、プリプレグテープ100は、例えば図2に示されるように、一方のプリプレグテープ100の側縁部に他方のプリプレグテープの側縁部が上から重なるように配置されている。より具体的には、プリプレグテープ100b~100eは、プリプレグテープ100a~100dの一側縁部へ、重なり長さo1~o4でそれぞれ重なっている。また、プリプレグテープ100g~100jは、プリプレグテープ100f~100iの一側縁部へ、重なり長さo5~o8でそれぞれ重なっている。
 なお、図2では、プリプレグテープ100の断面を模式的に図示している。図示の長方形は、当該長方形に充填した強化繊維束の断面と、当該強化繊維束に含浸した熱硬化性樹脂組成物とを表している。すなわち、プリプレグテープ100中の強化繊維束も、プリプレグテープ100と同様に、一方のプリプレグテープ100中の強化繊維束の側縁部に他方のプリプレグテープ中の強化繊維束の側縁部が上から重なるように配置されている。このように、プリプレグシート10における強化繊維束の配置には、プリプレグテープ100の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている。この点、図4も同様である。なお、プリプレグテープ100の前述の重なりによる段差は、後述のプレス成形の際に、プリプレグテープが移動したり、プリプレグテープ中の強化繊維束における繊維が移動したりすることで消失する。
 重なり長さo1~o8は、それぞれ、短すぎると、プリプレグシートの取り扱い時にプリプレグテープが分離し、取扱い性が悪くなることがある。また、上記重なり長さは、長すぎると、積層シート1の所定の平面形状を占めるプリプレグテープ100の数が多くなり、生産性が低減したり、成形品の重量が増加したりすることがある。
 なお、上記の「重なり長さ」は、プリプレグテープ100同士の個々の重なり長さであり、あるプリプレグテープ100がその両側部で他の二枚のプリプレグテープ100と重なる場合の、一側部における重なり長さである。
 上記の十分に良好な外観を実現する観点から、上記重なり長さは、プリプレグテープ100の幅の0.5%以上の長さであることが好ましく、1%以上の長さであることがより好ましく、3%以上であることがさらに好ましく、4%以上であることが特に好ましい。また、生産性の観点から、上記重なり長さは、プリプレグテープ100の幅の50%以下の長さであることが好ましく、40%以下であることがより好ましく、30%以下であることがさらに好ましい。
 また、プリプレグシートの十分な取り扱い性を実現する観点から、上記重なり長さは、0.5mm以上の長さであることが好ましく、1.0mm以上であることがより好ましい。また、プリフォームにおいて十分な成形性を発現させる観点から、上記重なり長さは、6.0mm以下の長さであることが好ましく、3.0mm以下であることがより好ましい。
 なお、積層シート1において、1つのプリプレグシート10を構成するプリプレグテープ100の数は、目的とする積層シート1の大きさおよび敷設するプリプレグテープ100の幅に応じて適宜に決めることができる。
 また、積層シート1の厚さは、後述する繊維強化複合材料成形品の製造における成形性に応じて適宜に決めることが可能である。たとえば、積層シート1の厚さは、0.03mm~6mmの範囲であることが好ましい。
 積層シート1の厚さが0.03mm以上であることは、後述するプリフォームの良好な形状保持性の観点から好ましい。積層シート1の厚さの下限値は、より好ましくは、0.2mm以上であり、さらに好ましくは0.4mm以上である。
 また、積層シート1の厚さが6mm以下であることは、プリフォームの良好な賦形性の観点、および、得られる成形品におけるシワの発生を低減させる観点から好ましい。積層シート1の厚さの上限値は、より好ましくは、5mm以下であり、さらに好ましくは4mm以下である。
 プリプレグシート10は、圧密化されたものであってもよい。圧密化の方法については後述する。当該圧密化により、プリプレグテープ100の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている状態で、プリプレグテープ100aとプリプレグテープ100bとの接着強さがより一層向上する。
 また、積層シート1も、圧密化されたものであってもよい。当該圧密化により、積層シート1の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係が保たれている状態で、積層シート10aと積層シート10bとの接着強さがより一層向上する。
 プリプレグシート10において、プリプレグテープ100は互いに重なっていればよいが、プリプレグシート10がプリプレグテープ100の適切な重なり幅を有することは、プリプレグシート10のシートとしての取り扱いを容易にする観点から好ましい。このように、プリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の重なり幅は、プリプレグシート10が一枚のシートとして取り扱い可能な十分な一体性を発現させる観点から適宜に設定することができる。プリプレグシート10がシートとして取り扱うのに十分な一体性を有していることは、例えば下記の方法によって確認することができる。
 まず、プリプレグテープ100の配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ15cmおよび幅15cmの正方形の平面形状を有する試験片をプリプレグシート10から切り出す。次いで、上記試験片の上記一辺が水平になるよう上記一辺を含む一辺縁部を持ち上げる。持ち上げた上記試験片が、持ち上げる前の形状を所望の時間、例えば30秒間以上維持する場合に、プリプレグシート10が一シートとして取り扱うのに十分な一体性を有する、と判断することができる。試験片が持ち上げる前の形状を30秒以上維持できることは、シート自立性を有するプリプレグシートを実現する観点から好ましい。「プリプレグテープ100の配向方向に略平行な一辺」における当該一辺の延出方向は、プリプレグテープ100の配向方向のうちの少なくとも一方向において、当該一辺がプリプレグテープ100の強化繊維束を実質的に切断しない向きであればよい。このような観点から、例えば、プリプレグテープ100の配向方向のうちの少なくとも一方向と当該一辺との成す角θは、0°≦θ≦5°であることが好ましく、0°≦θ≦3°であることがより好ましく、0°≦θ≦2°であることがさらに好ましい。
 シート自立性を有するプリプレグシートとは、例えば、プリプレグシートにおける隣り合うプリプレグテープが、プリプレグシートが一体性を有するように十分に重なっている、シートを示す。また、シート自立性を有するプリプレグシートとは、シート一体性を有するプリプレグシートとも言い換えることができる。
 (プリプレグテープの構成)
 プリプレグテープ100の幅は、3mm~55mmの範囲であることが好ましい。プリプレグテープの幅が3mm以上であることは、効率よくプリプレグシートを製造する観点から好ましい。プリプレグテープ100の幅の下限値は、より好ましくは5mm以上であり、さらに好ましくは6mm以上である。
 また、プリプレグテープ100の幅が55mm以下であることは、プリプレグテープ100を敷設する平面形状に関わらず、プリプレグテープ100の歩留まりを高める観点から好ましい。プリプレグテープ100の幅の上限値は、より好ましくは40mm以下であり、さらに好ましくは30mm以下である。
 同一のプリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の幅は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。プリプレグテープ100の幅が異なる場合では、上記重なり長さの基準となるプリプレグテープ100は、隣り合うプリプレグテープ100のどちらか幅が狭い方である。すなわち、プリプレグテープ100の幅が異なる場合では、重なり長さは、隣り合うプリプレグテープのより狭い幅を有するプリプレグテープの幅の、例えば1~50%である。同一のプリプレグシートにおけるプリプレグテープ100の幅が異なる場合に幅が狭いプリプレグテープ100の幅を基準として重なり長さを上記のように規定することは、プリプレグシートの形態保持性、プリフォームおよび繊維強化複合材料成形品の十分な強度を確保する観点から好ましい。
 同一のプリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の幅が同一であることは、プリプレグテープ100の配置(重なり)を容易に制御する観点から好ましい。
 同一のプリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の幅が異なることは、三次元形状の成形品に合わせてプリプレグシートを設計できる観点から好ましい。
 なお、プリプレグテープ100の幅は、各プリプレグテープ100の幅方向の寸法を代表する値であればよい。たとえば、プリプレグテープ100の幅は、プリプレグテープ100の長手方向(配向方向)における両端を含む任意の3点における幅方向の寸法の平均値であってもよい。あるいは、プリプレグテープ100の幅は、各プリプレグテープ100における当該幅方向の寸法の最大値と最小値との平均値であってもよい。
 プリプレグテープ100の幅は、前述した重なり長さを確保可能な範囲において、多少のばらつきを含んでいてもよい。たとえば、後述するトウプリプレグは、その製法に起因する幅のばらつきを含むことがある。当該ばらつきは、大きすぎると前述した重なりを実現できないことがあり、小さいほど精度の観点で好ましいもののプリプレグテープ100の製造コストが高くなることがある。
 プリプレグテープの幅のばらつきは、プリプレグテープ幅の大きさによるが、例えば12.7mm幅であれば、±0.7mm以下であることが好ましく、±0.4mm以下であることがさらに好ましい。ただし、プリプレグテープの幅のばらつきは、プリプレグテープの幅の大きさにもよるため、上記例に限定されることはない。また、まれに炭素繊維束に撚りが含まれることがあり、撚り部分では局所的にプリプレグテープ幅が小さくなることがあるが、この幅変動は上記ばらつきからは除外する。
 プリプレグテープ100は、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物が強化繊維束に含浸しているテープ状の中間基材であり、このような中間基材であれば公知の中間基材であってよい。たとえば、プリプレグテープ100は、トウプリプレグであってもよいし、スリットテープであってもよい。
 (スリットテープ)
 上記スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態で熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状のプリプレグが、強化繊維の配向方向に沿って細長く切断されてなるテープ状の中間基材である。スリットテープは、例えば、通常の一方向プリプレグをスリッターで短冊状に切断した後、これを紙管などのボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。
 (スリットテープの製造方法)
 スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態で熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向プリプレグを、専用スリッターで短冊状に切断することにより作製することができる。上記一方向プリプレグの製造方法の例には、ホットメルト法が含まれる。ホットメルト法は、フィルム化された熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を一方向に引き揃えた強化繊維束に貼り付けてから加熱加圧して熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を強化繊維束に含浸させる方法である。
 (トウプリプレグ)
 トウプリプレグは、連続する強化繊維束に熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物が含浸しているテープ状の中間基材である。トウプリプレグは、例えば、数千~数万本の強化繊維のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に、熱硬化性樹脂を含浸させた後、これを紙管などのボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。スリットテープは、前述のように、プリプレグを製造した後に、スリッターを用いてスリットする工程(スリッティング工程)を経て製造するため、スリッター導入のコスト、及びスリッティング工程のコストがかかる。一方、トウプリプレグは、スリッティング工程が不要であるため、安価に製造することができる。このため、トウプリプレグは、高い生産性での製造を要求される繊維強化複合材料成形品(例えば、自動車部材)を製造するための中間基材として有用である。
 また、トウプリプレグの断面形状は、限定されないが、例えば略楕円形である。スリットテープは、一般に、平面状のプリプレグを切断して製造するため、断面形状が略矩形になる。一方、トウプリプレグでは、熱硬化性樹脂組成物を用いる場合、炭素繊維のトウに対し、圧力をかけずに低粘度の樹脂を含浸するため、炭素繊維のトウを巻き出したままの形状をほぼ維持しており、このような断面形状の相違が生じる。断面形状が略楕円形であることで、本発明の重なりを有するプリプレグシートを製造する際に、重なり部分の厚さを薄くすることができ、プリプレグシートの段差が小さくなる。そのため、成形工程で段差が解消しやすいため、外観が良好な成形体を簡便に得られる。そのため、プリプレグテープとしてトウプリプレグを用いることがより好ましい。
 (トウプリプレグの製造方法)
 上記トウプリプレグは、熱硬化性樹脂組成物などのマトリックス樹脂組成物を強化繊維束に含浸させることにより作製することができる。強化繊維束への熱硬化性樹脂組成物の供給は、公知の方法によって行うことが可能である。このような供給方法の例には、レジンバス法、回転ロール法、紙上転写法およびノズル滴下法が含まれる。
 上記レジンバス法は、熱硬化性樹脂組成物を貯留しているレジンバス内に強化繊維束(トウ)を通過させて熱硬化性樹脂組成物を含浸させた後、オリフィス、ロールなどによって余剰の熱硬化性樹脂組成物を搾り取り、強化繊維束中の樹脂含有量を調整する方法である。また、上記回転ロール法は、回転ロール上に熱硬化性樹脂組成物の層を形成し、これをトウに転写する転写ロール式の含浸法である。当該回転ロール法の例には、ドクターブレードを持つ回転ドラムによる含浸法が含まれる。
 また、上記紙上転写法は、紙上に熱硬化性樹脂組成物の層を形成し、トウに転写する方法である。また、上記ノズル滴下法は、特開平09-176346号公報、特開2005-335296号公報および特開2006-063173号公報などの公報に記載されている。
 これらの中でも、熱硬化性樹脂組成物の供給量の制御や実施の容易さの点で、回転ロール法が好ましい。熱硬化性樹脂組成物は、成形品のボイド低減や物性低下抑制の観点で強化繊維束に均一に含浸されていることが好ましい。
 (プリプレグテープの材料)
 前述したように、プリプレグテープ100は、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含む。プリプレグテープ100は、本実施形態の効果を奏する範囲において、強化繊維束およびマトリックス樹脂組成物以外の他の材料をさらに含んでいてもよい。このような他の材料の例には、離型剤、脱法剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。
 (強化繊維束)
 上記強化繊維束は、複数の強化繊維の束である。強化繊維束におけるフィラメント数は、1000本~100000本、好ましくは1000本~60000本、より好ましくは3000本~50000本である。フィラメント数が1000本以上であることは、トウプリプレグとして自動積層する際の生産性を高める観点から好ましい。上記フィラメント数が60000本以下であることは、強化繊維束へのマトリックス樹脂組成物の含浸を容易にする観点から好ましい。
 上記フィラメントは、積層シート1の表面の凹凸が減少する傾向にあることから、無撚りであることが好ましい。フィラメントが撚りを有する場合には、その撚り数は、5回/m以下が好ましく、2回/m以下がさらに好ましい。
 (強化繊維)
 上記強化繊維には、通常の繊維強化複合材料に使用される強化繊維を使用することができる。上記強化繊維は、後述する繊維強化複合材料成形品の所期の物性などの、プリプレグシートの用途に応じて適宜に選択することができる。
 上記強化繊維の太さは、フィラメント径で1μm~20μmの範囲であることが好ましく、より好ましくは3μm~10μmの範囲である。強化繊維の太さが20μm以下であることは、その引張強度および引張弾性率を高める観点から好ましい。また、強化繊維の太さを1μm以上とすることにより、強化繊束の生産性を高くすることができ、製造コストを安くすることができる。
 上記強化繊維は、一種でもそれ以上でもよい。上記強化繊維の例には、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、高強度ポリエステル繊維、ボロン繊維、アルミナ繊維、窒化珪素繊維およびナイロン繊維が含まれる。なお、上記炭素繊維には黒鉛繊維も含まれる。
 中でも、軽量かつ高強度で高弾性率を有し、耐熱性、耐薬品性にも優れる点から、炭素繊維が好ましい。炭素繊維の種類の例には、ピッチ系、ポリアクリロニトリル(PAN)系およびレーヨン系が含まれ、これらのいずれの種類の炭素繊維であってもよい。炭素繊維の生産性の観点からPAN系炭素繊維がより好ましい。
 また、上記炭素繊維は、炭素繊維束の収束性の観点、あるいは、繊維強化複合材料成形品とした際の炭素繊維と熱硬化性樹脂との接着性を改善する観点から、所定の官能基を有する物質が0.01質量%~5質量%程度付着されていてもよい。当該所定の官能基は、一種でもそれ以上でもよく、その例には、エポキシ基、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、カルボン酸無水物基、アクリレート基およびメタクリレート基が含まれる。
 炭素繊維は、高強度炭素繊維であることが、繊維強化複合材料の強度発現に適している。高強度炭素繊維とは、そのストランド引張強度が4GPa以上、好ましくは4.6GPa以上であり、引張伸度が1.5%以上である。ストランド引張強度とは、JIS R7601(1986)に基づいて行うストランド引張試験で測定される強度をいう。
 (マトリックス樹脂組成物)
 上記マトリックス樹脂組成物は、マトリックス樹脂を含有する。
 (マトリックス樹脂)
 マトリックス樹脂としては、特に制限はなく、熱可塑性樹脂及び/又は熱硬化性樹脂を用いることができる。
 以下、マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いたマトリックス樹脂組成物を熱可塑性樹脂組成物、マトリックス樹脂として熱硬化性樹脂を用いたマトリックス樹脂組成物を熱硬化性樹脂組成物とも言う。熱硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂と硬化剤を含む。
 熱可塑性樹脂は、加熱により粘度の高い液体状態になって、外力により自由に変形でき、冷却して外力を除去すると、固体状態でその形状を保つ。また、この過程を繰り返し行える。熱可塑性樹脂としては、特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン6樹脂、ナイロン6,6樹脂等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂等を用いることができる。中でも、物性や価格の観点で、ポリアミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂のいずれかであることが好ましい。これらは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
 熱硬化性樹脂は、熱または触媒の作用を受けて、分子間架橋による硬化反応が進行し、不溶不融の三次元網目構造をとる反応性ポリマーである。熱硬化性樹脂としても特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱硬化性マトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂としては、これらの中から1種以上を適宜選択して使用することができるが、中でも硬化後の強度を高くできる傾向にあることから、エポキシ樹脂が好ましい。
 熱硬化性樹脂の熱特性および種類は、繊維強化複合材料成形品の用途に応じて適宜選択できる。たとえば、自動車用製品の繊維強化複合材料成形品では、高い生産性と高い物性が求められており、よって、速硬性及び耐熱性が求められる。
 自動車部材などの自動車用の成形品を製造する上で、十分な生産性を確保する為に、樹脂の硬化時間の短縮のための速硬化性と、成形物を金型から歪みなく取り出すための作業性向上のための耐熱性が要求される。硬化後の熱硬化性マトリックス樹脂のガラス転移温度(Tg)は、成形温度において必要十分な剛性を有する程度であればよく、100℃以上であることが好ましく、120℃以上であることがより好ましい。上記Tgは、上記の観点からは高いほど好ましく、その上限値は、上記観点からは特定されないが、熱硬化性マトリックス樹脂の熱分解温度以下が好ましい。エポキシ樹脂を使用する場合は、熱分解温度が300℃程度であるため、上記Tgは300℃以下が好ましい。上記Tgが高くなるほど、成形温度が高く、成形時間が長くなる傾向にあるが、上記Tgが300℃以下であることで、短時間硬化(ハイサイクル成形)が可能になる。
 また、自動車用製品の用途における熱硬化性樹脂の種類は、例えば、エポキシ樹脂や、フェノール樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、不飽和イミド樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、メラミン樹脂等が挙げられる。上記の十分な速硬性及び十分な機械的強度を発現させる観点から、これらのうち、エポキシ樹脂であることが好ましい。
 熱硬化性樹脂の硬化剤は、速硬化性の発現の観点から、例えば熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合では、アミン化合物、ウレア化合物又はイミダゾール化合物が好ましく、これらを組み合わせ、任意の量で配合することがより好ましい。上記硬化剤の添加量は、反応性と貯蔵安定性の点から、エポキシ樹脂と上記硬化剤とを含有する組成物中のエポキシ樹脂100質量部に対して、1~15質量部が好ましく、2~10質量部がより好ましい。
 熱硬化性樹脂組成物には、30℃での粘度が10000Pa・s以上である熱硬化性樹脂組成物を採用することができ、当該粘度は、好ましくは10000Pa・s以上であり、さらに好ましくは15000Pa・s以上である。また、前記熱硬化性樹脂組成物としては、30℃での粘度が、100000Pa・s以下であるものを採用することができ、当該粘度は、好ましくは50000Pa・s以下であり、さらに好ましくは35000Pa・s以下である。上記粘度を上記下限以上とすることは、適度な硬さのトウプリプレグを得る観点から好ましい。上記粘度を上記上限以下とすることは、トウプリプレグをスムーズにボビンに巻き取る観点から好ましい。尚、上記「粘度」は昇温粘度測定によって測定した値を言う。昇温粘度測定は、AR-G2(ティー・エー・インスツルメント社製)で、直径25mmのパラレルプレートを用い、プレートギャップ0.5mm、測定周波数10rad/sec、昇温速度2.0℃/min、ストレス:300Paの条件で行った。
 熱硬化性樹脂組成物の粘度は、プリプレグテープの種類に応じて適宜に決めることが可能である。たとえば、トウプリプレグでは、熱硬化性樹脂組成物の粘度は、トウプリプレグの製造時において強化繊維へ熱硬化性マトリックス樹脂を迅速かつ十分に浸透させる観点から、70℃で100Pa・s以下であることが好ましく、10Pa・s以下であることがより好ましい。一方、トウプリプレグに用いられる熱硬化性マトリックス樹脂の粘度は、上記の良好な浸透性を有しつつも、シート化加工時の取扱性の観点及び熱硬化後の十分な機械的強度を発現させる観点から、70℃で0.1Pa・s以上であることが好ましく、70℃で1Pa・s以上であることがより好ましい。
 また、本発明の一態様に用いる熱硬化性樹脂組成物を2.0℃/分で昇温した昇温粘度測定において、最低粘度は0.3Pa・s以上であることが好ましく、0.5Pa・s以上であることがより好ましい。また、前記最低粘度は、20Pa・s以下であることが好ましい。上記最低粘度を上記下限以上とすることは、プレス成形時の樹脂フロー量を抑え、得られる繊維強化複合材料の表面の凹凸や、樹脂欠乏部位が生じるなどの外観不良を防ぐ観点から好ましい。上記最低粘度を上記上限以下とすることは、プレス成形の際に、樹脂フロー量を適切な量とし、マトリックス樹脂組成物が金型内の隅々まで充填されない不良発生を防ぐ観点から好ましい。
 上記最低粘度を示す温度範囲は100~120℃であることが好ましい。上記最低粘度を示す温度範囲が100℃以上であることは、プレス成形時の樹脂フロー量が少なくなりすぎて、成形体にマトリックス樹脂組成物が行き渡らないことを防ぐ観点から好ましい。また、上記最低粘度を示す温度範囲が120℃以下であることは、プレス成形時の樹脂フロー量を抑える観点から好ましい。
 熱硬化性樹脂組成物の、キュラストメーターで測定した際の140℃における硬化完了時間は、2.0~15.0分であることが好ましく、2.0~10.0分であることがより好ましく、2.0~8.0分であることがさらに好ましい。
 <評価および評価方法>
 キュラストメーターによる測定は、ゴム加硫試験の工業規格JIS K6300に基づいて試験を行う。この時、振動数は100cpm、振幅角度は±1/4°、ダイス形状はWP-100とする。
 キュラストメーターのトルク-時間曲線は、測定されたトルクを縦軸とし、横軸を時間として得られる曲線である。通常、樹脂の硬化反応が進むに従いトルクは上昇し、硬化反応が終わりに近づくとトルクは飽和を迎える。
 本発明における硬化完了時間は、トルク-時間曲線の接線の傾きが最大値となった後、その傾きが最大値の1/20となる時間とする。
 キュラストメーターで測定した際の140℃における硬化完了時間が、前記上限値以内であれば、本発明の一態様に用いる熱硬化性樹脂組成物は、硬化性に優れているため、プレス成形におけるプレス型の占有時間を短くすることができ、成形サイクルを早く回すことができる。また、キュラストメーターで測定した際の140℃における硬化完了時間が、前記下限値以上であれば、樹脂がフローする時間があるため成形体に樹脂を十分に行き渡らせることができる。
 (プリプレグテープの樹脂含有率)
 プリプレグテープの樹脂含有率は、20~45質量%が好ましく、25~40質量%がさらに好ましい。上記樹脂含有率が20質量%以上であることは、得られる繊維強化複合材料中のボイドを低減させる観点から好ましい。また、上記樹脂含有率が45質量%以下であることは、得られる繊維強化複合材料の機械物性を高くするとともに、プリプレグテープのタックが強くなりすぎることを防ぐ観点から好ましい。
 また、熱硬化性樹脂組成物は、本実施形態の効果を奏する範囲において、前述した熱硬化性樹脂及び硬化剤以外の他の成分をさらに含有していてもよい。当該他の成分は、一種でもそれ以上でもよい。上記他の成分の例には、硬化助剤、離型剤、脱法剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。
 熱硬化性樹脂組成物中の上記他の成分の含有量は、当該他の成分による効果が、本実施形態の効果とともに十分に発現される範囲において適宜に決めることが可能である。
 また、硬化時における「プリプレグテープの所期の重なり長さ」とは、硬化前のプリプレグシートにおいて、上記強化繊維束が、プリプレグテープ100の重なりによる強化繊維束の重なりの位置関係を保ちながら配置され得る長さである。たとえば、前述したように、プリプレグテープの幅の1~50%の長さであり、あるいは0.5~6.0mmである。
 〔1-2.プリプレグシートの製造方法〕
 プリプレグシート10は、プリプレグテープ100を複数並べて配置することにより製造される。
 (プリプレグシート作製工程)
 プリプレグシート作製工程では、隣り合うプリプレグテープ100が前述の長さで重なるようにプリプレグテープ100を配置する。
 隣り合うプリプレグテープ100が互いに前述したように重なるように、プリプレグテープ100を平面状に敷設してプリプレグシート10を作製する。さらに必要に応じて、このプリプレグシート上に、プリプレグシート作製工程を複数回繰り返すことにより、あるプリプレグシート10の上にさらなるプリプレグシート10が積層しているプリプレグシートの積層シート1を製造することができる。複数のプリプレグシートを製造してから、得られたプリプレグシート同士を互いに重ね合わせることにより、積層シート1を作製してもよい。
 プリプレグシート製造工程は、プリプレグテープ100を加熱しながら行うことが好ましい。加熱によって、プリプレグテープ100に粘着性を持たせながら積層することができる。このような加熱を行うことは、積層シート1におけるプリプレグテープ100の剥離が生じることを防止する観点から好ましい。
 上記プリプレグシート製造工程は、手作業で行ってもよいし、自動積層装置(オートメーテッドテーププレースメント装置(Automated Tape Placement(ATP)))を用いて行うことも可能である。上記自動積層装置を用いることは、プリプレグテープ100を自動で積層させることができるので、効率よく、積層シート1を製造する観点から好ましい。
 上記自動積層装置には、公知の装置を用いることができる。また、公知のドラムワインド装置を用いて、手動で、プリプレグシートを作製することも可能である。自動積層装置およびドラムワインド装置は、積層後の剥がれを抑制する観点から、プリプレグテープ100を配置する箇所を加熱する機能を有していることが好ましい。
 プリプレグシート製造工程は、表皮材の上で行われてもよい。これにより、両面またはどちらか一方の面に、表皮材を更に備えた表皮材付きプリプレグシートを製造することができる。当該表皮材付きプリプレグシートにおけるプリプレグシートは、積層シートであってもよい。
 上記表皮材としては、可撓性フィルム、プリプレグシートに対する接着性と離型性とを有する離型紙(「裏当て紙」とも言われる)、及び、アルミニウム泊等の金属箔が挙げられる。可撓性フィルムは、可撓性を有するとともに、プリプレグテープに対する接着性と剥離性との両方を有する範囲において、公知の樹脂フィルムから適宜に選ぶことが可能である。上記可撓性フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリイミドフィルム、アラミドフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルムなどを用いることができる。上記可撓性フィルムは、好ましくは、しなやかさと離型性の点からポリエチレンフィルムである。また、上記可撓性フィルムの厚さは、フィルムの皺がシートに与える影響が小さく、形態保持性の点から、コシがあるものとして、10μmから100μmであることが好ましい。
 (圧密化工程)
 積層シート1の製造方法は、プリプレグシート製造工程を経て製造した積層シート1を圧密化する工程を含んでいてもよい。積層シート1を圧密化することは、積層シート1におけるプリプレグテープ100の配置を適切な位置に保持させる観点から好ましい。
 積層シート1の圧密化方法は、プリプレグテープ100を加熱せず、かつ、プリプレグシート10において上記強化繊維が蛇行しない方法であることが好ましい。このような圧密化方法の例には、平坦なツール上に積層シート1を配置して、その上部からゴム膜などの弾性シートを配置した後、積層シート1側から真空引きしてゴム膜を圧着させる方法が含まれる。当該圧密化工程は、プリプレグシート間の接着強さが向上し、さらに、プリプレグテープ100における強化繊維束の集合状態を実質的に維持することが可能である。
 (プリプレグシートの用途)
 積層シート1は、上述したとおり、型材形状への追従性に優れる。したがって、複雑な形状を有する成形品(例えば、自動車部品など)を製造するために使用される繊維強化複合材料のための材料として適している。
 (プリプレグシートの変形例)
 また同一の単一層におけるプリプレグテープの配向方向は、同一であってもよく、異なっていてもよい。同一プリプレグシートにおけるプリプレグテープの配向方向は、実質的に同じであり、かつ互いに略平行であることが好ましい。かかる構成とすることは、プリプレグシートの生産性と所期の物性とを両立させる観点から好ましい。また、プリプレグテープにおける強化繊維束の強化繊維の配向方向も、プリプレグテープのそれと同一であっても異なっていてもよく、実質的に同じであることが好ましい。強化繊維の配向方向が、プリプレグテープの配向方向と実質的に同じである場合、長繊維の特性を生かして強度の高い製品を容易に製造できるため好ましい。
 また、プリプレグシート中のプリプレグテープは、全てが重なりを有していなくてもよい。
 また、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図2に示される重なり方、すなわち、隣り合う一方のプリプレグテープの一側縁部に他方のプリプレグテープが乗る重なり方、でなくてもよい。プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図4に示される重なり方であってもよい。図4は、本発明の実施形態に係るプリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置の他の例を模式的に示す図である。
 すなわち、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり方は、図4に示されるように、あるプリプレグテープの同一面の両側縁部で、隣り合うプリプレグテープが重なる重なり方であってもよい。図4に示されるプリプレグシートは、例えば、間隙を設けて並べたプリプレグテープ群に、同じく間隔を有して表皮材上に並べられた表皮材付きプリプレグテープ群を、図4に示されるような位置関係で重ね、表皮材を剥離することによって作製することもでき、間隙を設けて並べたプリプレグテープ群の直上に、間隙を設けてプリプレグテープ群を並べることによっても作製することもでき、プリプレグをカッティングプロッタで切り抜いたものをずらして重ねることによっても作製することができる。
 また、プリプレグシートは、両面またはどちらか一方の面に、表皮材を更に備えていてもよい。表皮材を備えていることで、プリプレグシートの搬送などの取り扱いが容易になる。表皮材は、目的とする繊維強化複合材料成形品に応じて適宜選択することができる。
 また、積層シートは、プリプレグシートを有する表皮材付きプリプレグシートの積み重ねによって製造することも可能である。表皮材付きプリプレグシートの積み重ねによって積層シートを製造する場合は、表皮材がプリプレグシート間に残らないよう、当該表皮材を除去することが好ましい。表皮材が成形時にプリプレグシートと一体化させることで、靱性などを付与できる場合は、表皮材を残して用いてもよい。当該表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含む。プリプレグシートは、表皮材上において、複数のプリプレグテープが前述の重なり長さで重なり、かつ並んで配置されている。上記表皮材は、前述したものを適宜使用することができる。
 〔1-3.プリフォームの製造方法〕
 本発明の実施の形態に係るプリフォームの製造方法の一例は、上述したプリプレグシート10または積層シート1を賦形して、プリフォームを製造する方法である。積層シート1は、前述の〔1.プリプレグシート〕に記載されているプリプレグシートに加え、後述する中間基材を含む積層物であってもよい。
 プリプレグシート10に代えて、表皮材付きプリプレグシートを用いてもよい。表皮材付きプリプレグシートを用いる際は、表皮材を除去してから、プリプレグシートとして用いるのが好ましい。表皮材が成形時にプリプレグシートと一体化して靱性などの特性を付与できる場合は、残して用いてもよい。
 (プリフォーム)
 プリフォームは、強化繊維基材を加熱加圧することで得る成形品に近い形状になるよう、強化繊維基材を形作ったものである。
 (賦形)
 後述の〔1-4.繊維強化複合材料成形品の製造方法〕に記載の賦形工程において記載する。
 〔1-4.繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
 本発明の実施の形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法の一例は、上述した積層シート1を成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。この製造方法は、賦形工程と成形工程とを含む。繊維強化複合材料成形品の製造方法において、マトリックス樹脂組成物として熱硬化性樹脂組成物を用いる。
 上記製造方法は、賦形工程と成形工程とを含むことによって、所望する立体形状の成形品を得ることができる。また、積層シート1を賦形、成形する際には、プリプレグテープが独立して移動・変形することで、賦形時及び成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。さらに、前述した積層シート1を用いることから、製造される繊維強化複合材料成形品において、平面方向における強化繊維束の実質的な隙間が形成されない。したがって、上記製造方法は、所望する立体形状を有しかつ強度及び外観に優れた繊維強化複合材料成形品を製造することができる。
 積層シート1は、本発明の効果を妨げない程度に、積層シート1と同じ形状もしくは一部に該当する形状となるプリプレグを更に重ねて積層体として使用してもよい。
 (賦形工程)
 賦形工程は、プリプレグシート10、プリプレグシート10が二枚以上重ねられた積層シート1、またはプリプレグシート10を1枚以上用いた積層体を上記繊維強化複合材料成形品の形状に向けて賦形してプリフォームを作製する工程である。得られるプリフォームの形状は、繊維強化複合材料成形品の形状そのものであってもよいし、繊維強化複合材料成形品の形状に近い(類似した)形状であってもよい。繊維強化複合材料成形品の形状に近い形状とは、例えば、後述の成形工程における成形型内に収容可能な程度に繊維強化複合材料成形品の形状に類似した形状である。
 賦形工程では、所望する成形品形状のほぼ正味形状(立体形状)を有するプリフォームを作製することが、精密な形状を有する繊維強化複合材料成形品を製造する観点から好ましく、正味形状(立体形状)を有するプリフォームを製作することがより好ましい。このように、目的とする繊維強化複合材料成形品を得る成形工程に先立って、積層シート1を賦形することにより、所望する形状の繊維強化複合材料成形品を、高品質で、効率よく製造することができる。
 賦形工程は、二枚以上重ねられた積層シート1のプリフォームを作製する場合では、一枚の積層シート1のプリフォームを複数作製する工程であってもよいし、複数枚重ねられた積層シート1を複数枚ごとに賦形する工程であってもよい。二枚以上重ねられた上記積層シート1のプリフォームを作製する場合では、前者の工程は、後者の工程に比べてプリフォームしやすい。後者の工程は、前者の工程に比べて作業効率が高い。
 上記賦形工程(積層シート1の賦形)の例には、以下の三つの方法が含まれる。
 (i)人手によって上述の積層シート1を型材に貼り込むことにより、この積層シート1を賦形してプリフォームを製作する方法。
 (ii)型材上に積層シート1を配置して、その上部からゴム膜などを配置した後に、内部を真空引きしてゴム膜を圧着させることで積層シート1を賦形してプリフォームを製作する方法。
 (iii)簡易な成形機に雄雌型(上型と下型)を配置し、開いた雄雌型の間に積層シート1を配置して、雄雌型を挟圧することで賦形してプリフォームを製作する方法。
 上記賦形工程は、上記の三つの方法のいずれかであってもよいし、これらのうちの二以上を適宜組み合わせた方法であってもよい。上記賦形工程は、大きな形状であっても短時間で賦形可能な観点から、上記(iii)の方法が好ましい。ここでの雄雌型とは、一方の型の凸部または凹部に、他方の凹部または凸部が対応する一対の型(上型と下型)を意味する。
 賦形工程に供される積層シート1の枚数は、成形品に要求される厚さに応じて適宜選択することができる。例えば、成形品に要求される厚さが、積層シート1を5枚以上重ねた厚さである場合は、1枚の積層シート1または積層シート1を1枚または2枚~4枚重ねて賦形する工程を複数回行い、複数個のプリフォームを作製することが好ましい。一回の賦形工程において賦形する積層シート1の数を1枚または2枚~4枚とすることによって、積層シート1の賦形をより好適に行うことができる。
 また、賦形工程では、積層シート1の積層方向に沿って見たときにプリプレグテープの配向方向が重ならないように、第1のプリプレグシートおよび第2のプリプレグシートを積層して賦形してもよい。プリプレグシートを積層する際は、プリプレグシートごとのプリプレグテープの平面視したときの交差角度は90°でなくてもよい。たとえば、プリプレグシートは、図3に示されるように積層してもよい。図3は、本発明の実施形態に係る積層シートの構成の他の例を模式的に示す図である。積層シート1aは、図3に示されるように、三枚のプリプレグシート10によって構成されている。各プリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の配向方向は、互いに120°の角度で交差している。
 あるいは、プリプレグシートを構成するプリプレグテープを平面視したときの配向方向は、交差していなくてもよい。
 なお、図3に示されるような積層構成を、疑似等方積層と称する場合がある。疑似等方積層とは、異方性がある材料を(360/n)°ずつ回転させてn層(n≧3)積層することをいう。これに対して、図1に示されるような、交差角が直角(-90°または90°)となるようにプリプレグテープを配向させた積層構成は、特に、直交積層と称する。
 具体的には、例えば、互いの積層シート1におけるプリプレグテープ100の配向方向が45°あるいは135°となるように第一の積層シート1と第二の積層シート1とを重ねて賦形してもよい。このように積層シート1を重ねることにより、例えば、0°/90°/45°/-45°のような擬似等方積層を形成することが可能である。よって、このような重ね方により、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。
 (成形工程)
 成形工程は、プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する工程である。これにより、所望の立体形状と優れた外観とを有する繊維強化複合材料の成形品を得ることができる。
 成形工程では、複数個のプリフォームを重ねて成形型内で加熱加圧して硬化することが好ましい。例えば、成形品に要求される厚さが、積層シート1を5枚以上重ねた厚さである場合は、1枚の積層シート1を賦形したプリフォームまたは積層シート1を2枚~4枚重ねて賦形したプリフォームを複数個重ねて使用することが好ましい。これにより、所望の厚さかつ立体形状を有する繊維強化複合材料成形品を得ることができる。
 複数個のプリフォームを重ねて使用する場合は、プリフォームを平面視したときに、プリプレグテープの配向方向が重ならないように、プリフォーム同士を重ね合わせて使用することが好ましい。これにより、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。
 成形工程では、予め、成形型を調温しておくことが好ましい。このような調温は、成形型の昇降温を回避しながら、成形サイクルを短くする観点から好ましい。その結果、より一層効率よく成形品を得ることができる。
 成形工程において使用される成形型は、プリフォームを高温高圧下で硬化させることが可能な範囲において、公知の成形型から適宜に選択することができる。成形型は、プリフォームの厚さに応じたクリアランス(隙間)が設定されていることが好ましい。また、成形型は、必要に応じ、真空引き機構やイジェクター機構をさらに有していてもよい。このようなさらなる機構を有することにより、成形型を閉じた時に該成形型の内部を気密に保つことができる。ここで、気密とは、成形型を満たすのに十分な量の成形材料を成形型内に入れ、加圧した際に、成形材料に含まれている熱硬化性樹脂が成形型から実質的に漏れ出さないことをいう。
 内部を気密に保つ成形型の例には、成形型を締めた時に上型・下型(雄型・雌型)が接触する部分に、シアエッジ構造またはゴムシール構造を含む型が含まれる。また、成形型の内部が気密に保たれる限りにおいて、公知のいかなる構造を採用した成形型であってもよい。
 上記繊維強化複合材料成形品の製造方法は、本実施の形態の効果が得られる範囲において、前述した賦形工程および成形工程以外の他の工程をさらに含んでいてもよい。当該他の工程の例には、圧密化工程、予備加熱工程および裁断工程が含まれる。
 (圧密化工程)
 圧密化されていない積層シート1を繊維強化複合材料成形品の製造に使用する場合は、賦形工程の前に、積層シート1を圧密化する圧密化工程を行うことが好ましい。この圧密化工程は、プリプレグシートの製造方法で説明した圧密化工程と同様に行うことが可能である。
 (予備加熱工程)
 予備加熱工程は、賦形工程の前に積層シート1を予備加熱する工程である。これにより、熱硬化性樹脂などのマトリックス樹脂組成物の粘性が適度に低下することで、後段の賦形工程における賦形作業がより一層容易となる。その結果、後段の賦形工程において、プリフォームをより一層良好に製作することができる。
 予備加熱工程は、マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物の場合、積層シート1が硬化しない温度で行われる。たとえば、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である熱硬化性樹脂組成物を用いる場合、熱硬化性樹脂組成物の硬化開始温度にも依存するが、積層シート1の温度が40℃以上になるよう予備加熱することが好ましい。50℃以上がより好ましく、60℃以上が更に好ましく、70℃以上が特に好ましい。積層シート1の温度が100℃以下になるよう予備加熱することが好ましい。90℃以下になるのがより好ましく、80℃以下になるのが更に好ましい。予備加熱温度を前記下限値以上とすることによって、例えば、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を使用する場合に、当該熱硬化性樹脂に充分な成形性を付与できる傾向にある。また、予備加熱温度を前記上限値以下とすることによって、熱硬化性樹脂の粘性を適度に維持することができ、後段の賦形工程においてプリフォームの繊維乱れを発生させることなく、機械特性に優れた繊維強化複合材料成形品を最終的に得ることができる傾向にある。また、予備加熱時間は5秒以上が好ましく、10秒以上がより好ましく、20秒以上が更に好ましい。予備加熱時間は、120秒以下が好ましく、90秒以下がより好ましく、60秒以下が特に好ましい。
 予備加熱工程の例には、積層シート1に温風を当てる方法、積層シート1に赤外線を照射する方法、および、加熱したプレート上に積層シート1を配置する方法、が含まれる。積層シート1を短時間で予備加熱できることや、予備加熱後のプリプレグシートの取り扱いが容易であることから、赤外線を照射することによって予備加熱を行うことが好ましい。
 (裁断工程)
 賦形工程の前または成形工程の前に、積層シート1またはプリフォームを所望の形状に裁断する裁断工程を行ってもよい。裁断工程を行うことで、プリフォームの形状(特に、プリフォームの寸法)を所望する成形品形状の正味形状(寸法)とすることができる。
 成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作するための裁断工程としては、例えば、積層シート1を、所望する成形品形状の平面展開形状となるよう裁断してもよい。このように裁断された積層シート1を賦形することで、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作してもよい。
 または、積層シート1を賦形することで、成形品のほぼ正味形状(寸法)のプリフォームを製作した後に、このプリフォームの余剰部分を裁断してもよい。このように裁断することで、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作してもよい。
 得られるプリフォームの寸法精度を高められることから、裁断工程を、賦形工程の後かつ成形工程の前に行うことが好ましい。成形品形状のほぼ正味形状(寸法)を有するプリフォームを裁断することは、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作する観点から好ましい。
 以下に、本実施形態における繊維強化複合材料成形品の製造方法を、図5から図7を参照してより具体的に説明する。この説明では、積層シート1は、二枚重ねて使用される。積層シート1は、二層のプリプレグシート10を有している。これらのプリプレグシート10は、平面視した場合の各プリプレグシート10におけるプリプレグテープ100の配向方向が0°/90°と互いに直交するように積層されている。
 (圧密化工程)
 図5は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における圧密化工程を説明する図である。まず、積層シート1を圧密化する。図5に示すように、積層シート1を平坦な作業台上に搬送する。次いで、積層シート1をデバルグ装置3(例えば、Torr社製;T-7シールシステム)で覆う。次いで、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、積層シート1を圧密化する。減圧状態は、例えば、真空圧を700mmHgとし、その真空圧を5分間維持することにより形成される。次いで、デバルグ装置3の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層シート1を得る。
 (賦形工程)
 図6は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における賦形工程を説明する図である。まず、圧密化された積層シート1を、例えば、積層シート1のプリプレグテープ100の配向方向を45°回転させて四枚重ね合わせる。こうして、0°/45°/90°/-45°に擬似等方積層した積層体2を作製する。次いで、図6に示されるように、上面が開口したキャビティを有する雌型5の開口部上に積層体2を載せる。次いで、積層体2を可動式赤外線ヒーター6により70℃に加熱する。次いで、簡易成形機7に取り付けた雄型8を下降させ、積層体2を雌型5と雄型8とで挟み込み、積層体2を0.05MPa~1.0MPaで賦形する。こうして、成形品のほぼ正味形状(立体形状)を有するプリフォーム9を製作する。次いで、雌型5および雄型8に空気を吹き付けて冷却し、雄型8を上昇させて、プリフォーム9を雌型5のキャビティから取り出す。
 (裁断工程)
 図7は、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における裁断工程を説明する図である。まず、プリフォーム9を図7に示されるトリミング冶具13に載せる。次いで、プリフォーム9の外周を固定する。次いで、トリミング冶具13の溝に沿って超音波カッター11によりプリフォーム9を裁断する。こうして、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォーム12を製作する。
 (成形工程)
 その後の成形工程の一例を説明する。まず、プリフォーム12を、予め140℃に調温せしめた成形型の下型内に配置する。次いで、プリフォーム12を140℃に調温せしめた成形型の上型を近接させて閉じ、加圧する。成形時の金型の面圧は、1~15MPaが好ましく、4~10MPaがより好ましい。こうして、成形型によって加熱加圧してプリフォーム12を硬化させる。成形時間は、1~15分が好ましく、2~5分がより好ましい。これによって、所望の形状の成形品を得る。成形時間は、成形品に求められる生産性およびそれを実現するための材料の選択に基づいて、適宜に決めることが可能である。たとえば、前述した自動車用製品用の熱硬化性樹脂を適宜に選択することによって、150~600秒間の上記の加熱加圧によって成形品を得ることが可能である。
 〔1-5.繊維強化複合材料成形品〕
 前述の積層シート1を前述の製造方法に用いることにより、繊維強化複合材料成形品が得られる。
 当該繊維強化複合材料成形品は、積層シート1を加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形後における強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、上記製造方法は、良好な外観を有する(外観性に優れる)繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 また、繊維強化複合材料成形品は、積層シート1を加熱加圧硬化しており、前述したように積層シート1およびそれを構成するプリプレグシートは、高い速硬性を有し得る。このような繊維強化複合材料成形品は、高い生産性で製造可能であり、かつ前述したように外観および強度が十分である、自動車部材用の用途で有利である。車内に面し、あるいは車内を仕切るための内装部材や、自動車骨格部品あるいは足回り品などの構造部材である。
 なお、上記製造方法では、積層シート1に代えてプリプレグシート10を用いても、繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 〔2-1.プリフォームの製造方法〕
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法の他の例は、以下の第一工程および第二工程を含む。以下、第一工程および第二工程を具体的に説明する。
 <第一工程>
 第一工程は、プリフォーム型を用いて中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する工程である。後述するプリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。
 一次予備成形品とは、中間基材が賦形されたものである。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。賦形とは、プリフォームの加熱加圧によって製造される成形品の形状に近い形状に中間基材を形作ることを言う。また、「型嵌合する」とは、後述する一対の型(上型と下型)とを嵌め合わせることを言う。型嵌合によって、当該一対の型の下型に配置されている中間基材等が挟圧されて、当該下型の形状に応じた形状に賦形される。
 プリフォーム型は、プリフォームを作製するための型である。プリフォーム型は、通常、一対の型を有するが、所望の形状が得られれば、一対の型のそれぞれは複数に分割されていてもよく、一体であってもよい。当該一対の型は、一方の型の凸部または凹部に、他方の凹部または凸部が対応する一対の型を意味する。当該一対の型の形状は、製造すべき予備成形品の形状に応じて適宜に設定され得る。なお、本明細書において、「予備成形品」とは、プリフォームであってもよく、一次予備成形品および後述する二次予備成形品の総称であり、その一方または両方を示す。
 中間基材は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む。中間基材の形態は、製造すべき予備成形品の形状に応じた形態であればよく、通常、シート状である。中間基材については後述する。
 第一工程に供される中間基材の枚数は、成形品に要求される厚さに応じて適宜選択することができる。たとえば、1回の賦形工程において型嵌合することで賦形する中間基材の数は1枚以上であり、2~5枚が好ましく、2~4枚がより好ましく、2~3枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記下限値以上であれば、プリフォームを得るために複数回の賦形を行う場合に、少ない回数で効率的にプリフォームを得ることができる。上記上限値以下であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。
 第一工程では、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維である場合、中間基材の積層方向に沿って見たときに中間基材に含まれる強化繊維の配向方向が重ならないように、中間基材を積層して積層体としてから賦形してもよい。中間基材を積層する際は、中間基材を平面視したときの交差角度は90°でなくてもよい。また、一次予備成形品を構成する中間基材を平面視したときの配向方向は、交差していなくてもよい。図8の802には、繊維の配向方向が0°(左)または90°(右)プリプレグシート(中間基材102)の一例を示す。
 また、中間基材の積層形態を疑似等方積層としてもよい。疑似等方積層とは、異方性がある材料、特に、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維であり、一方向に配向している場合、強化繊維の配向方向を(360/n)°ずつ回転させてn層(n≧3)積層することをいう。また、中間基材の積層形態を直交積層としてもよい。直交積層とは、異方性がある材料、特に、中間基材に含まれる強化繊維が長繊維であり、一方向に配向している場合、強化繊維の配向方向を交差角が直角(-90°または90°)となるように中間基材を複数積層させた積層構成である。
 具体的には、例えば、互いの中間基材に含まれる強化繊維の配向方向が45°あるいは135°となるように第一の中間基材と第二の中間基材とを重ねて賦形してもよい。このように中間基材を重ねることにより、例えば、[0°/45°/90°/-45°/0°]のような擬似等方積層を形成することが可能である。このような重ね方により、高い等方性を有する繊維強化複合材料成形品、あるいは、任意の方向に高い強度を有する繊維強化複合材料成形品、を設計することが可能である。
 第一工程は、プリプレグシートを賦形する(プリフォームを製造する)公知の方法によって実施することが可能である。第一工程は、例えば、図6に示す簡易成形機7を用いて実施することができる。以下、図6を参照して第一工程を説明する。
 図6左に示すように、上面が開口した下型5の開口部上に中間基材102または積層体103等の積層体2を一枚以上配置させる。次いで、中間基材102を可動式赤外線ヒーター6により加熱する。ヒーターの加熱温度は50℃以上が好ましく、60℃以上がより好ましく、70℃以上がさらに好ましい。ヒーターの加熱温度は100℃以下が好ましく、90℃以下がより好ましく、80℃以下がさらに好ましい。また、ヒーターによる加熱時間は5秒以上が好ましく、10秒以上がより好ましく、20秒以上が特に好ましい。ヒーターによる加熱時間は、120秒以下が好ましく、90秒以下がより好ましく、60秒以下が特に好ましい。
 次に、プリフォーム型に取り付けた上型8を下降させ、中間基材102を下型5と上型8とで挟み込む。中間基材102を、好ましくは0.05MPa~1.0MPa、より好ましくは0.1MPa~0.8MPa、さらに好ましくは0.3MPa~0.5MPaの面圧で型嵌合することで賦形する。こうして、一次予備成形品を生成する。賦形後、下型5および上型8に空気を吹き付けるなどの方法にて冷却し、上型8を上昇させる。
 <第二工程>
 第二工程は、上記プリフォーム型に配置した状態の上記一次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および上記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する工程である。プリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。
 第二工程で用いる中間基材は、第一工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。
 一次予備成形品を上記プリフォーム型に配置した状態とは、一次予備成形品が下型に収容されている状態である。このような状態は、例えば、一次予備成形品をプリフォーム型から一旦外した後に再度プリフォーム型に配置することによって実現することが可能である。しかしながら、製造作業の効率化、および再配置による位置ずれに起因するプリフォームのシワなどの外観の品質低下の発生を抑制する観点から、第一工程終了後に一次予備成形品をプリフォーム型から取り外さない(脱型させない)ことが好ましい。
 二次予備成形品とは、中間基材を賦形してなる一次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形して製造されるものである。より具体的には、二次予備成形品には、一次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形したものであり、あるいは、二次予備成形品とそれに重ねられた中間基材とをさらに賦形したもの、が挙げられる。
 一次予備成形品に対する中間基材の重なり位置は、所期のプリフォームが製造され得る範囲において適宜に決めることができる。通常、中間基材は、プリフォームを得た後のトリミング工程を容易にするため、一次予備成形品に対して、端部が極力一致する位置に配置される。また、第二工程における型嵌合は、第一工程におけるそれと同じ条件によってもよいし、異なる条件によってもよい。
 第二工程も、第一工程と同様に、プリプレグシートを賦形してプリフォームを製造する公知の方法によって実施することが可能である。例えば、第二工程に関し、第一工程と同様に、図4に示す簡易成形機7を用いることができる。また、第一工程と同様の手順で、一次予備成形品および一次予備成形品上に重ねた中間基材を型嵌合することで賦形することができる。
 第二工程で一次予備成形品に重ねる中間基材は1枚以上であり、2~5枚が好ましく、2~4枚がより好ましく、2~3枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記範囲内であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。
 第二工程で一次予備成形品に中間基材を重ねる際は、一次予備成形品と中間基材の層間にはすべり性を付与する材料は配置しない方が好ましい。後述する第三工程でも同様である。すべり性を付与する材料があると、最終的に得られたプリフォームの端部がずれ、トリミング工程が必要になるため、すべり性を付与する材料がない方が好ましい。当該材料の例には、不織布、粉体、フィルム等の形態の材料が含まれる。上記不織布、粉体、フィルム等の材料としては、熱可塑性樹脂、特にナイロンやポリエステル等が挙げられる。
 本実施形態において、プリフォームとは、二次予備成形品のうち、積層及び賦形が完了した加熱加圧硬化直前の二次予備成形品である。プリフォームの厚さは、製造すべき成形品に応じて適宜に決められるが、例えば1.0~4.0mmである。プリフォームの厚さは、公知のいかなる方法にて測定してもよい。プリフォームの厚さは、例えば、一または複数のプリフォームにおいて不作為に選ばれる複数個所でのプリフォームの厚さの平均値で表すことができる。部分的に積層枚数を増やすなどして一部だけ厚さが増加している場合は、当該部分とその他の部分の厚さにつき、それぞれ一または複数のプリフォームにおいて不作為に選ばれる複数個所でのプリフォームの厚さの平均値を取得して表す。最終的に得るプリフォームの厚さを制御するために、本実施形態では、中間基材を重ねて賦形する工程をさらに繰り返してもよい。たとえば、本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、さらに以下の第三工程を含んでいてもよい。以下、第三工程を具体的に説明する。
 <第三工程>
 第三工程では、上記プリフォーム型に配置した状態の上記二次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および上記中間基材を賦形して二次予備成形品を製造する工程を1回以上行う。第三工程によれば、厚さや重量が増した二次予備成形品が製造される。プリフォーム型として、一対の型、または一対の型が複数に分割されている型を用いる場合は、型嵌合して中間基材を賦型することができる。プリフォーム型にもよるが、所望の形状のプリフォームを効率よく得られることから、型嵌合によって賦型することが好ましい。
 第三工程で用いる中間基材は、第一工程および第二工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。
 第三工程では、第一工程および第二工程と同様の手順で賦形を実行することができ、例えば、二次予備成形品および二次予備成形品上に重ねた中間基材を型嵌合することで賦形を実行することができる。また、第三工程は、第一工程および第二工程と同様に、図6に示す簡易成形機7を用いて実施することができる。
 第三工程で二次予備成形品に重ねる中間基材は1枚以上であり、2~5枚が好ましく、2~4枚がより好ましく、2~3枚がさらに好ましい。積層させる中間基材の枚数が上記範囲内であると、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。第三工程を複数回行うことによって、複数の中間基材を1回でまとめて型嵌合することで賦形してプリフォームを製造するのに比べて、シワの発生や繊維蛇行、繊維の撚れが抑制されたプリフォームを製造することができる。また、複数の一次予備成形品を複数重ねてから型嵌合する場合、同形状のものを隙間なく重ねることは困難であるため、シワや繊維蛇行が起こりやすい。一方、第三工程を繰り返すことによって、賦形してプリフォームを製造すると、シワや繊維蛇行、繊維の撚れが起こり難いプリフォームを製造することができる。特に、三次元形状のプリフォームの製造において、シワや繊維蛇行がなく、外観や強度が優れたプリフォームを得ることができる。また、三次元形状でせん断変形や圧縮変形を伴う場合であっても適用可能である。さらに、強化繊維基材に含まれる強化繊維を切断しなくても、シワや繊維蛇行がなく、外観や強度が優れたプリフォームを得ることができる。
 上記第三工程の回数は、10回以内が好ましく、8回以内がより好ましく、2~5回がさらに好ましい。第三工程の回数が上記範囲内であると、外観および強度が優れた繊維強化複合材料成形品を得ることができる。また、厚さが厚くとも、外観および強度が優れた三次元形状の成形品を得ることができる。
 本実施形態では、複雑な形状を有するプリフォームであっても中間基材の重ね合わせと賦形との繰り返しによって製造することが可能である。
 複雑な形状の賦形に利用可能なプリフォーム型とは、例えば、その内部空間に面する立面構造を有するプリフォーム型が挙げられる。このようなプリフォーム型は、より複雑な三次元形状を有するプリフォームを製造することができる点で好ましい。プリフォーム型における立面構造の数は限定されない。以下、三次元形状および立面構造について説明する。
 (三次元形状)
 三次元形状は、平面形状ではなく、立体的な形状であることを示し、可展面及び/または三次元曲面からなると考えられる。可展面とは、展開することにより平面になる面を示す。三次元曲面とは、展開して平面とすることができない面を示す。二次元平面状のシート部材を、当該三次元形状を形成するための型に追従するように押圧すると、賦形時において、通常、せん断変形が生じる。賦形時において、元のシート部材の面積に対して、追従させる面の面積が小さい場合は、圧縮変形が生じる。
 本実施形態によれば、平面状の中間基材を、せん断変形が生じる三次元形状に対して賦形を行った場合でも、外観が良好なプリフォームを得ることができる。また、せん断変形に加え、圧縮変形が生じる場合であっても、外観が良好なプリフォームを得ることができる。
 (立面構造)
 立面構造とは、上記の三次元形状に含まれ得る構造であり、プリフォーム型における前述の凹部における第一面と、当該第一面から、当該第一面に対して90~170°の角度で立ち上がっている第二面とによって構成される構造である。
 第一面および第二面は、通常、平面であるが、曲面であってもよい。第一面は、例えば、水平方向に対して0~30°の範囲で交差する面であり、第二面は、例えば鉛直方向に対して0~80°の範囲で交差する面である。
 例えば、立面構造の第一面が平面である場合、立面構造の第二面は第一面に対して、好ましくは100°以上170°以下、より好ましくは110°以上170°以下、さらに好ましくは120°以上170°以下の角度を成す。
 上記のような複雑な形状を有するプリフォームにおいてシワの発生を抑制する観点から、本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、さらに以下の第四工程を含んでいてもよい。以下、第四工程を具体的に説明する。
 <第四工程>
 第四工程では、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられた上記中間基材の一部分を、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定する。第四工程で用いる中間基材は、第一工程、第二工程および第三工程で賦型した後のものではなく、賦型が施されていない中間基材である。
 ここで中間基材の固定される一部分は、一次予備成形品または二次予備成形品に固定されてもよいし、プリフォーム型に固定されてもよい。このような固定によれば、中間基材が賦形時に、固定されている一部分を基準に上型および下型の型内面に追従するよう変形する。このため、賦形時における一次予備成形品または二次予備成形品に対する中間基材のずれ量が当該一部分によって規定されるので、上記の固定は、シワの発生の抑制に有効である。型形状に依存するが、特に、中間基材がせん断や圧縮を伴う変形をする際は、上記の固定により、賦形性を向上させられる。以下、中間基材の固定する部分について説明する。
 (中間基材の固定する部分)
 上記一部分は、中間基材の縁部の一部分であることが好ましく、中間基材のせん断変形し難い端部の一部分であることがより好ましい。せん断変形し難い端部の一部分とは、三次元形状の物体を二次元投影したときに、基準と定めた方向に長さが異なる部分がほとんど存在しないことをいう。すなわち、せん断変形し難い外周端部の一部分とは、平面に展開することができる形状である一端部を言う。
 プリプレグのドレープ性を考慮した場合、下型に裁断後のプリプレグを配置した場合に接する少なくとも一部を固定することが好ましい。上型の底部に該当する部位の少なくとも一部を固定する場合、プリプレグの剛直性により、固定されていない部分が型から離れて浮き上がる場合がある。
 一方、せん断変形し易い部分とは、例えば、球の形状である部分、コーナー形状などが挙げられる。特に、展開形状でない平面状の部材を用いて、後述する3つの面に囲まれる立体形状を作製する場合、上記3つの面を含む部分に関しては、せん断変形に加え、圧縮変形も同時に進行する場合がある。一例として、一面と、それに対してそれぞれ90°より大きい角度で交わる二面からなる3つの面を含み、上記二面が90°以下で交わる部分の場合、前記一面と、それに対して90°より大きい角度で交わる面の稜線に沿った方向に長さの違いが生じるため、せん断変形が発生する。また、同時に上記稜線に沿った方向に圧縮変形が生じる。3つの面のそれぞれの面は、平面のみで構成されるもの、曲面のみで構成されるもの、平面と曲面で構成されるものを含む。なお、面と面の交差角は、稜線における面同士のなす角とし、上記3つの面で囲まれる空間に面した側同士がなす角の最も小さい角とする。
 (中間基材の一部分の固定方法)
 第四工程において、上記中間基材の一部分を固定する方法は、一次予備成形品または二次予備成形品に重ねて配置した中間基材が、当該予備成形品に対して相対的に固定される範囲において、適宜に選ぶことが可能である。たとえば、中間基材の固定方法は、接着部材(例えば耐熱テープなど)による中間基材の接着であってよい。このような接着は、特別な機器を要さずに中間基材を固定する観点から好ましい。
 より簡素な固定の観点から、上記中間基材の固定方法は、上記中間基材のタック性によって固定する方法であることが好ましい。中間基材のタック性(粘着性)を利用して中間基材の一部分を固定することによって、該一部分を簡便かつ簡易に一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定することができる。
 上記中間基材のタック性による固定として、例えば、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定等が挙げられる。
 (加熱による固定)
 加熱による固定とは、例えば、中間基材および/または予備成形品の一部分を加熱することにより、中間基材および/または予備成形品に含まれるマトリックス樹脂組成物が粘度低下して浸出するとともにそれによる粘着性がより強められることによって、中間基材と予備成形品を相互に固定する固定方法である。加熱による固定における加熱の条件は、当該粘着性による十分な接着強度が得られる範囲において適宜に設定可能である。加熱温度や加熱時間は、マトリックス樹脂組成物の粘度範囲及び昇温粘度変化により、適宜設定可能である。図9の901は、加熱による固定の一例を示す。可動式赤外線ヒーター6によって、中間基材102および/または一次(二次)予備成形品101を加熱し、中間基材と予備成形品を相互に固定する。ドライヤー等の熱風により固定してもよい。
 (加圧による固定)
 加圧による固定とは、例えば、中間基材の一部分を加圧することにより、中間基材に含まれるマトリックス樹脂組成物が浸出することにより粘着性がより強められることによって、中間基材を予備成形品に対して固定することができる。加圧による固定における条件も、加熱による工程と同様に、得られる接着強度の観点から適宜に決めることが可能である。図9の902は、加圧による固定の一例を示す。簡易押圧機14により、中間基材102を一次(二次)予備成形品101に固定する。簡易押圧機14による加圧の代わりに、中間基材102の上に重りを載せることによる加圧や、手等による加圧によって固定してもよい。
 (真空脱気による固定)
 真空脱気による固定とは、例えば、中間基材の全部をその他の部分に対して気密に覆い、この覆われた部分を真空脱気することにより、一次予備成形品とプリフォーム型、又は一次予備成形品と二次予備成形品の層間を気密にすることで中間基材を予備成形品に対して固定する方法である。真空脱気による固定における条件も、加熱または加圧による工程と同様に、得られる接着強度の観点から適宜に決めることが可能である。例えば、図5に示すデバルグ装置3を用いて、真空脱気による固定を行うことができる。
 プリフォームの断面を観察した場合、下層ほど型締め回数が多くなるため、賦形されたプリプレグの層間が小さくなる。
 (プリフォームの一例)
 図11は、本実施形態で製造されるプリフォームの一例を模式的に示す図である。当該プリフォームは、例えば自動車の室内におけるフロアパン用のプリフォームである。
 図11に示されるように、プリフォーム200は、底面部110と、その端部から立ち上がる立面部120と、立面部の端に連なる上面部130とを有する。なお、図中の矢印Xは、底面部110、立面部120および上面部130が連結する方向を示している。図中の矢印Yは、矢印Xに直交する方向である。矢印Z方向は、矢印Xおよび矢印Yの両方に直交する方向であり、プリフォーム200の高さ方向を表している。
 底面部110は、Y方向における中央部に、X方向に沿って延出する凸状部111を有している。凸状部111のX方向に直交する断面の形状は台形である。底面部110は、Y方向における端部に凸縁部112を有する。凸縁部112のX方向に直交する断面の形状は、その内角に二つの直角を含む直角台形である。
 立面部120は、底面部110のX方向における一端縁から起立する面を有する部分である。
 上面部130は、立面部120のX方向における一端縁から延出する部分であり、底面部110と平行な面で構成されている部分である。
 凸状部111および凸縁部112の底面部110からの高さH1は同じである。上面部130の底面部110からの高さH2は、高さH1よりも高く、H1の約2倍である。
 プリフォーム200は、複数層積層されている中間基材で構成されている。プリフォーム110は、図示の形状の空間を有するプリフォーム型を用いて中間基材を逐次型嵌合することによって形成されている。すなわち、プリフォーム型を用いて中間基材を賦形して一次予備成形品を形成し、当該プリフォーム型の上型を外し下型内に収容されている一次予備成形品に、さらに中間基材を重ねて賦形して二次予備成形品を形成する。そして、成形品として必要な厚さを得られるようになるまで二次予備成形品に中間基材を重ねて賦形することを繰り返して製造される。
 この繰り返し賦形において、重ねられる中間基材は、その一部分が一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定される。このため、中間基材が繰り返し賦形において賦形されるとき固定される部分は、せん断変形方向の端部である上面部130のX方向における端縁部131とすることができる。すなわち、中間基材は、繰り返し賦形において、端縁部131で一次予備成形品または二次予備成形品に対して、例えばそのタック性によって固定され、その後に型嵌合によって賦形される。
 プリフォーム200では、その形状に起因して、図11の1102の稜線Aと稜線Bとの長さが異なることによりせん断変形が生じる。また、図11の1102の点線Cと点線Dとの長さが異なることにより、立面部分の圧縮変形が起こる。せん断変形が生じることにより、シワが発生しやすい。しかしながら、中間基材を端縁部131で固定して賦形することから、上記のようなシワが発生しやすい部分においてもシワの発生が抑制される。よって、図示のような複雑な形状であっても中間基材(プリプレグシート)からプリフォームを型嵌合によって製造することができる。
 <その他の工程>
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法は、必要に応じてその他の工程を含んでいてもよい。その他の工程として、例えば、中間基材を所望の形状に裁断する裁断工程、一次予備成形品を圧密化する圧密化工程等が挙げられる。
 (裁断工程)
 上記裁断工程は、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられる前に上記中間基材を所望の形状に裁断する工程である。中間基材を所望の形状に裁断する裁断工程を行うことで、プリフォームの形状(特に、プリフォームの寸法)を所望の成形品形状の正味形状(寸法)とすることができる。所望の形状として、例えば、図8の801に示す形状が挙げられる。
 上記裁断工程は、例えば、図7に示す超音波カッター11等のカット装置を用いて自動で実施してもよく、図7に示すトリミング冶具13、またははさみやカッター等を用いて手作業で実施してもよい。
 成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作するための裁断工程としては、例えば、中間基材を、所望の成形品形状の平面展開形状に近くなるよう裁断する。裁断の程度は成形品に求められる外観および強度の観点から適宜に決めることができるが、強度の観点によれば、強化繊維の切断が極力生じない形状に切断し、賦形工程で変形させて型に追随させるようにすることが好ましい。この裁断した中間基材を複数枚、型嵌合して賦形することで、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作してもよい。
 または、中間基材を賦形することで、成形品のほぼ正味形状(寸法)のプリフォーム9(12)を製作した後に、このプリフォーム9(12)の余剰部分を裁断してもよい。このように裁断することで、成形品の正味形状(寸法)を有するプリフォームを製作してもよい。
 (圧密化工程)
 中間基材またはそれを重ねた積層体を圧密化する圧密化工程を行うことで、中間基材に含まれる空気を除去し、中間基材同士の接着強度がより一層向上させられる。
 中間基材またはそれを重ねた積層体の圧密化方法は、中間基材またはそれを重ねた積層体中の強化繊維が蛇行しない方法であることが好ましい。このような圧密化方法の例には、平坦なツール上に中間基材またはそれを重ねた積層体を配置して、その上部からゴム膜などの弾性シートを配置した後、一次予備成形品側から真空引きしてゴム膜を圧着させる方法が含まれる。当該圧密化工程は、中間基材間の接着強さが向上し、さらに、強化繊維の集合状態を実質的に維持することが可能である。
 圧密化工程に関し、例えば、図5に示すデバルグ装置3を用いることができる。以下、図5を参照して圧密化工程を説明する。
 図5は、本実施形態に係るプリフォームの製造方法における圧密化工程を説明する図である。積層体103を平坦な作業台上に搬送する。次いで、積層体103をデバルグ装置3(例えば、Torr社製;T-7シールシステム)で覆う。次いで、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、積層体103を圧密化する。減圧状態は、例えば、真空圧を700mmHgとし、その真空圧を5分間維持することにより形成される。次いで、デバルグ装置3の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層体103を得る。
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法において、中間基材にすべり性を付与するすべり性付与工程を含まないことが好ましい。すべり性付与工程の例として、重なり合う中間基材間にすべり性を付与する物質を介在させる工程が挙げられる。すべり性付与工程を含まないことにより、中間基材のタックを維持し、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。
 以下、本発明の実施形態であるプリフォームの製造方法で用いる、中間基材について説明する。
 <中間基材>
 中間基材は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物とを含む。例えば、中間基材は、強化繊維基材にマトリックス樹脂組成物を含浸させることによって得ることができる。
 (強化繊維基材)
 強化繊維基材とは、多数の強化繊維で構成されたシート状またはテープ状の基材である。なお、便宜上、比較的幅が広いものをシート、狭いものをテープと称しているが、強化繊維基材のサイズに制限はなく、成形品のサイズに合わせて、裁断したり、複数の強化繊維基材を組み合わせて使用したりすることができる。
 強化繊維基材の形態としては、連続繊維を一方向に引き揃えた形態(一方向材)、連続繊維を製織して織物形態(クロス材)、および強化繊維を不織布とした形態などが挙げられる。
 成形後の物性を高くする観点で、長繊維を用いた一方向材の形態、およびクロス材の形態が好ましい。
 強化繊維基材としては、1種を単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
 (強化繊維基材の厚さ)
 強化繊維基材の厚さは、特に制限されるものではないが、0.03~6mmの範囲であることが好ましい。シートの厚さが0.03mm以上であれば、プリフォームの形状保持性が良好となる。シートの厚さの下限値は、より好ましくは、0.2mm以上であり、さらに好ましくは0.4mm以上である。また、シートの厚さが6mm以下であれば、プリフォームの賦形性が良好となり、得られる成形品におけるシワの発生を低減させることができる。シートの厚さの上限値は、より好ましくは、5mm以下であり、さらに好ましくは4mm以下である。
 また、熱硬化性樹脂組成物は、本実施形態の効果を奏する範囲において、前述した熱硬化性樹脂および硬化剤以外の他の成分をさらに含有していてもよい。当該他の成分は、一種でもそれ以上でもよい。上記他の成分の例には、硬化助剤、離型剤、脱泡剤、紫外線吸収剤および充填剤が含まれる。
 (強化繊維)
 強化繊維束については、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(強化繊維)で説明した通りである。
 (強化繊維束)
 強化繊維束については、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(強化繊維束)で説明した通りである。
 (マトリックス樹脂組成物)
 マトリックス樹脂組成物については、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(マトリックス樹脂組成物)で説明した通りである。
 (中間基材の樹脂含有率)
 中間基材における樹脂含有率は、20~45質量%が好ましく、25~40質量%がさらに好ましい。上記樹脂含有率が20質量%以上であることは、中間基材中のボイドを低減させる観点から好ましい。また、上記樹脂含有率が45質量%以下であることは、中間基材の機械物性を高くするとともに、中間基材のタック性が強くなり過ぎることを防ぐ観点から好ましい。なお、樹脂含有率の樹脂とは強化繊維基材が含有する樹脂組成物である。
 (硬化剤)
 熱硬化性樹脂の硬化剤は、熱硬化性樹脂の硬化反応を進行させ得るものであれば特に限定されないが、硬化後の物性が高いことから、アミノ基を有する化合物または分解によりアミノ基を有する化合物を生じるアミン系の硬化剤が好ましい。硬化速度を高める観点から、硬化剤としてイミダゾール環を有するイミダゾール化合物を使用してもよく、硬化助剤としてウレア基を有するウレア化合物を併用してもよい。
 <中間基材の形態>
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法で使用する中間基材としては、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグおよび一方向性プリプレグ等のシート状基材が挙げられる。
 中間基材としては、1種を単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
 以下、各中間基材の種類について説明する。
 (一方向性プリプレグの製造方法)
 上記シート状の一方向性プリプレグの製造方法の例には、ホットメルト法が含まれる。ホットメルト法は、フィルム化された熱硬化性樹脂組成物を一方向に引き揃えた強化繊維束に貼り付けてから加熱加圧して熱硬化性樹脂組成物を強化繊維束に含浸させる方法である。
 (テープ状プリプレグ)
 テープ状プリプレグとして例えば、スリットテープやトウプリプレグが挙げられる。スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態でマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向性プリプレグから作製される。該一方向性プリプレグを専用スリッターで短冊状に切断することにより作製したテープ状プリプレグである。スリットテープおよびその製法については、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(スリットテープ)で説明した通りである。トウプリプレグについては、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(トウプリプレグ)で記載したように定義される。またトウプリプレグの製法については、前述の〔1-1.プリプレグシート〕の(トウプリプレグの製造方法)の通りである。
 (クロスプリプレグ)
 クロスプリプレグは、上記クロス材に、マトリックス樹脂組成物が含浸している中間基材である。クロス材は、必要な方向に強化繊維を配置した一方向性織物;平織、朱子織、綾織等の二方向性織物;三軸織;ノンクリンプ織物;等のいずれの織組織のクロス材であってもよい。せん断変形に優れている点で、平織、綾織、および朱子織の使用が特に好ましい。
 (クロスプリプレグの製法)
 クロスプリプレグは、前述の(スリットテープの製造方法)の項で記載した一方向性プリプレグの製法と同様の方法で製造することができる。
 〔2-2.繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
 本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法の他の例は、上記のプリフォームの製造方法を使用し、プリフォームを金型内で加熱加圧する加熱加圧工程を含む。ここで用いるプリフォームを作製するために用いる中間基材に含まれるマトリックス樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物である。
 <加熱加圧工程>
 加熱加圧工程は、熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で、プリフォームを加熱加圧して硬化する成形工程である。これにより、所望の立体形状と優れた外観とを有する繊維強化複合材料の成形品を得ることができる。
 加熱加圧工程において、例えば、プリフォームを、予め調温せしめた金型の下型内に配置する。次いで、プリフォームを予め調温せしめた金型の上型を近接させて閉じ、加圧する。金型の温度は、用いる熱硬化性樹脂組成物の硬化温度にもよるが、100~170℃が好ましく、130~150℃がより好ましい。金型の上型と下型の温度は、同じであっても異なっていてもよいが、同じであることが好ましい。成形時の金型の面圧は、1~15MPaが好ましく、4~10MPaがより好ましい。こうして、成形型によって加熱加圧してプリフォームを硬化させる。成形時間は、用いる熱硬化性樹脂組成物の硬化完了までに要する時間にもよるが、1~15分が好ましく、2~5分がより好ましい。これによって、所定の形状の成形品を得る。成形時間は、成形品に求められる生産性およびそれを実現するための材料の選択に基づいて、適宜に決めることが可能である。たとえば、上述した自動車用製品用の熱硬化性樹脂を適宜に選択することによって、150~600秒間の上記の加熱加圧によって成形品を得ることが可能である。
 本実施形態に係る製造方法によって得られる繊維強化複合材料成形品は、上記プリフォームを加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形後における強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、本実施形態に係る製造方法によって、良好な外観を有する(外観性に優れる)繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 〔3-1.プリフォームの製造方法〕
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法のさらなる例は、中間基材として、上述した〔1-1.プリプレグシート〕に記載のプリプレグシート、または表皮材付きプリプレグシートを少なくとも1枚以上用い、第一工程および第二工程を含む。更に、第三工程を含む場合もあり、更にまた第四工程を含む場合もある。
 (中間基材)
 中間基材については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<中間基材>で説明したとおりである。
 (プリプレグシート)
 プリプレグシートについては、前述の〔1-1.プリプレグシート〕で説明したとおりである。
 (表皮材付きプリプレグシート)
 表皮材付きプリプレグシートについては、前述の〔1-1.プリプレグシート〕および〔1-2.プリプレグシートの製造方法〕で説明したとおりである。
 (第一工程)
 第一工程については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<第一工程>で説明したとおりである。
 (第二工程)
 第二工程については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<第二工程>で説明したとおりである。
 (第三工程)
 第三工程については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<第三工程>で説明したとおりである。
 (第四工程)
 第四工程については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<第四工程>で説明したとおりである。
 〔3-2.繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
 本発明の実施の形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法のさらなる例は、上述した〔3-1.プリフォームの製造方法〕で得られたプリフォームを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。
 (成形工程)
 成形工程については、前述の[2-2.繊維強化複合材料成形品の製造方法]の<加熱加圧工程>で説明したとおりである。
 (裁断工程)
 裁断工程については、〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<その他の工程>(裁断工程)で説明したとおりである。
 (立面構造)
 立面構造については、〔2-1.プリフォームの製造方法〕の(立面構造)で説明したとおりである。
 (すべり性付与工程)
 すべり性付与工程については、前述の〔2-1.プリフォームの製造方法〕の<第二工程>で説明したとおりである。
 本実施形態に係るプリフォームの製造方法によって得られるプリフォームは、上記プリプレグシートを用いて製造しているため、シワ及び強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。それに加えて、プリフォームの端部が揃っている。
 また、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって得られる繊維強化複合材料成形品は、上記プリフォームを加熱加圧硬化しているため、成形時のシワおよび強化繊維の蛇行の発生が抑制されていることに加え、端部が揃っている。強化繊維の真直性が高い場合に成形品の強度が高くなるため、シワがなく強化繊維の蛇行が少ない成形品の強度は、高くなる。また、成形時には、マトリックス樹脂組成物の粘度が低下することに起因して、プリプレグシート中のプリプレグテープが移動、変形する。そのため、成形後には、プリプレグシート中の強化繊維束の形状が殆ど残らず、強化繊維束による縞模様が発生しない。したがって、本実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって、良好な外観を有し(外観性に優れ)、繊維蛇行が少なく、長繊維であることにより、強度が高い繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 〔まとめ〕
 本発明の第一の態様に係るプリプレグシートは、強化繊維束と、マトリックス樹脂を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。上記第一の態様によれば、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能であり、取扱い性が良好なプリプレグシートを実現することができる。
 本発明の第二の態様に係るプリプレグシートは、上記プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ15cmおよび幅15cmの正方形の平面形状を有する試験片を上記プリプレグシートから切り出し、上記試験片の上記一辺が水平になるよう上記一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、上記試験片が、持ち上げる前の形状を30秒以上維持することが好ましい。第二の態様は、シート自立性を有するプリプレグシートを実現することができる。
 本発明の第三の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一または第二の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、プリプレグテープ100の幅の50%以下の長さであってよい。第三の態様は、上記縞模様のない良好な外観と生産性とを両立させる観点からより一層効果的である。
 本発明の第四の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第三の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、上記プリプレグテープの幅の1%以上の長さであってもよい。第四の態様は、良好な外観を十分に発現させる観点からより一層効果的である。
 本発明の第五の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第四の態様において、隣り合う上記プリプレグテープの重なり長さは、1.0mm以上であってもよい。第五の形態は、プリプレグシートの取り扱い性およびプリフォームの成形性を十分に発現させる観点からより一層効果的である。
 本発明の第六の態様に係るプリプレグシートでは、上記第一から第五の態様の何れかの態様において、隣り合う上記プリプレグテープの幅が同一であってよい。第六の態様は、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置(重なり)を容易に制御する観点からより一層効果的である。
 本発明の第七の態様に係るプリプレグシートでは、上記第三から第六の態様の何れかの態様において、複数の上記プリプレグテープが異なる幅を有するプリプレグテープを含み、上記重なり長さの基準となるプリプレグテープが、隣り合うプリプレグテープのどちらか幅が狭い方であっていてもよい。第七の態様は、隣り合うプリプレグテープにおける十分な重なり長さでプリプレグテープの重なりを実現する観点からより一層効果的である。
 本発明の第八の態様に係るプリプレグシートは、上記第一から第七の態様の何れかの態様において、自動車部材用であってよい。
 本発明の第九の態様に係る表皮材付きプリプレグシートは、表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含む。プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されている。プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合うプリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている。第九の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第十の態様に係るプリプレグシートの製造方法は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合うプリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する。第十の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第十一の態様に係るプリプレグシートの製造方法は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る。第十一の態様は、前述した第一の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第十二の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する方法である。この製造方法は、マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、プリプレグシートまたはプリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、プリフォームを熱硬化性の熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程とを含む。第十二の形態は、外観及び強度に優れる繊維強化複合材料成形品を実現することができる。
 本発明の第十三の態様に係る繊維強化複合材料成形品は、上記第一の態様から第八の態様のいずれか一つのプリプレグシートの硬化物である繊維強化複合材料成形品である。第十三の態様は、第十一の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第十四の態様に係る繊維強化複合材料成形品は、自動車部材用であってよい。
 なお、本実施形態に係るプリプレグシートでは、上記第一から第八の態様の何れかの態様において、積層シートを含み、積層方向に隣り合うプリプレグシートは、平面視したときに、一方のプリプレグシートのプリプレグテープが他方のプリプレグシートのプリプレグテープと交差するように配置されていてもよい。このような態様は、プリフォームおよび繊維強化複合材料成形品の十分な強度を確保する観点からより一層効果的である。
 本発明の第十五の態様に係るプリフォームの製造方法は、強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、上記プリフォーム型に配置した状態の上記一次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および上記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含み、上記二次予備成形品をプリフォームとして得る。上記第十五の態様によれば、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。
 本発明の第十六の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五の態様において、上記プリフォーム型に配置した状態の上記二次予備成形品に、一枚以上の上記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および上記中間基材を賦形して、より厚い二次予備成形品を製造する工程を1回以上行う第三工程をさらに含んでいてもよい。上記第十六の態様によれば、厚さや重量が増した二次予備成形品が製造でき、外観および強度に優れる繊維強化複合材料成形品を製造可能なプリフォームを製造することできる。
 本発明の第十七の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五または第十六の態様において、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられた上記中間基材の一部分を、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定する第四工程をさらに含む。上記第十七の態様によれば、中間基材が賦形時に、固定されている一部分を基準に上型および下型の型内面に追従するよう変形するので、シワの発生の抑制に有効である。
 本発明の第十八の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十七の態様において、上記第四工程において、上記中間基材の一部分を、上記中間基材のタック性によって上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定してもよい。上記第十八の態様によれば、中間基材のタック性(粘着性)を利用して中間基材の一部分が固定されるので、該一部分を簡便かつ簡易に一次予備成形品または二次予備成形品に対して相対的に固定することができる。
 本発明の第十九の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十八の態様において、上記中間基材のタック性による固定は、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定からなる群より選択される一以上の固定であってよい。上記第十九の態様によれば、前述した第十八の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第二十の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十七の態様において、上記第四工程において、上記中間基材の一部分を接着によって上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に対して相対的に固定してもよい。上記第二十の態様によれば、特別な機器を要さずに中間基材を固定することができる。
 本発明の第二十一の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十の態様の何れかの態様において、上記一次予備成形品または上記二次予備成形品に重ねられる前に上記中間基材を所望の形状に裁断する工程をさらに含んでもよい。上記第二十一の態様によれば、プリフォームの形状(特に、プリフォームの寸法)を所望の成形品形状の正味形状(寸法)とすることができる。
 本発明の第二十二の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十一の態様の何れかの態様において、上記中間基材に、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグ、および一方向性プリプレグからなる群より選択される一以上の基材を用いてもよい。上記第二十二の態様によれば、前述した第十五の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第二十三の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十二の態様の何れかの態様において、上記プリフォーム型に、立面構造を有するプリフォーム型を用いてもよい。上記第二十三の態様によれば、より複雑な三次元形状を有するプリフォームを製造することができる。
 本発明の第二十四の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十三の態様の何れかの態様において、上記中間基材にすべり性を付与する工程を含まないことが好ましい。上記第二十四の態様によれば、中間基材のタックを維持し、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。
 本発明の第二十五の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上記第十五から第二十四の態様の何れかのプリフォームの製造方法によってプリフォームを製造する工程と、前記プリフォームを金型内で加熱加圧する工程と、を含む。上記第二十五の態様によれば、良好な外観を有する(外観性に優れる)繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 本発明の第二十六の態様に係るプリフォームの製造方法は、上記第十五から第二十四の態様の何れかの態様において、中間基材として上記第一から第八の態様の何れかのプリプレグシートまたは上記第九の態様の表皮材付きプリプレグシートを少なくとも一枚以上用いる。上記第二十六の態様によれば、前述した第十五の態様と同様の効果を奏する。
 本発明の第二十七の態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、中間基材に含まれる、上記第二十六の態様のプリフォームの製造方法において熱硬化性樹脂組成物をマトリックス樹脂組成物として含有する中間基材を用いてプリフォームを製造する工程と、上記プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む。上記第二十七の態様によれば、良好な外観を有する(外観性に優れる)繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。
 本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
 以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。特に断りが無い限り、材料(原料)の配合比率は全て質量部で表すものとする。本実施例および比較例では、プリプレグシートから自動車のフロアパンを成形した。
 [実施例1]
 プリプレグテープとして、炭素繊維束(三菱ケミカル株式会社製、製品名:TR50S)にマトリックス樹脂組成物が含浸されたプリプレグテープを用意した。マトリックス樹脂組成物は、jER828とエポキシ樹脂予備重合物を86.9:13.1(単位:質量部)で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第5682838号の成分D-2の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を100℃で加熱し、室温付近(30℃)においてB型粘度計で測定した粘度は、35000Pa・sであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は5分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Tgは、170℃である。プリプレグテープのテープ幅は、12.7mmで、厚さは0.22mmある。プリプレグテープの樹脂含有率は30質量%である。
 当該プリプレグテープをその側縁部において0.5mmの重なり長さで、図4に示すように重なるように配置して、600mm角のプリプレグシートを製造した。このプリプレグシートを、プリプレグテープの配向方向が90°交差する方向となるように2層積層して0°/90°となる実施例1のプリプレグシートの積層シートを作製した。なお、上記重なり長さは、プリプレグテープの幅の3.9%である。
 (圧密化)
 上記の積層シートを平坦な作業台上に搬送し、積層シートをデバルグ装置(Torr社製;T-7シールシステム)で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、上記積層シートを圧密化した。減圧状態の条件は、真空圧が700mmHgであり、減圧時間が5分間である。次いで、デバルグ装置の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層シートを得た。
 (賦形)
 圧密化された積層シートを、上面が開口したキャビティを有する雌型の開口部上に載せ、可動式赤外線ヒーターにより70℃で30秒間加熱した。次いで、簡易成形機に取り付けた雄型を下降させ、雌型と雄型とで0.5MPaで挟み込みこむことにより、上記圧密化された積層シートを賦形した。次いで、雌型および雄型に空気を吹き付けて冷却してプリフォームを作製し、雄型を上昇させて、プリフォームを雌型のキャビティから取り出した。こうして、成形品の立体形状に近い形状を有するプリフォームを作製した。上記プリフォームを五枚作成して[0°/90°]となるようさらに積層してから、再度賦形工程を実施し、実施例1のプリフォームを作製した。
 (トリミング)
 実施例1のプリフォームをトリミング冶具に載せ、当該プリフォームの外周を固定し、トリミング冶具の溝に沿ってカッターにより上記プリフォームを裁断することで、成形品の寸法と同じ寸法のプリフォームを製作した。
 (成形)
 得られたプリフォームを、予め離型剤を塗布して140℃に調温せしめた成形型の下型内に配置し、これを140℃に調温せしめた成形型の上型で挟み込み、加熱加圧してプリフォームを硬化させ、自動車のフロアパンとなる実施例1の成形品を得た。離型剤には「フリリース65」(株式会社ネオス製)を用いた。
 [実施例2]
 プリプレグテープの重なり長さを1.0mm(7.9%)に変更する以外は実施例1と同様にして、実施例2のプリプレグシート、実施例2のプリフォームおよび実施例2の成形品を得た。
 [実施例3]
 プリプレグテープの重なり長さを1.5mm(11.8%)に変更する以外は実施例1と同様にして、実施例3のプリプレグシート、実施例3のプリフォームおよび実施例3の成形品を得た。
 [実施例4]
 プリプレグテープの重なり長さを2.0mm(15.7%)に変更する以外は実施例1と同様にして、実施例4のプリプレグシート、実施例4のプリフォームおよび実施例4の成形品を得た。
 [実施例5]
 プリプレグテープの重なり長さを3.0mm(23.6%)に変更し、積層構成を[0°/90°]とした以外は実施例1と同様にして、実施例5のプリプレグシートおよび実施例5のプリフォームを得た。
 [実施例6]
 プリプレグテープの重なり長さを4.0mm(31.5%)に変更し、積層構成を[0°/90°]とした以外は実施例1と同様にして、実施例6のプリプレグシートおよび実施例6のプリフォームを得た。
 [実施例7]
 プリプレグテープの重なり長さを6.0mm(47.2%)に変更し、積層構成を[0°/90°]とした以外は実施例1と同様にして、実施例7のプリプレグシートおよび実施例7のプリフォームを得た。
 [実施例8]
 プリプレグテープの重ね方を図2に示すような重ね方に変更する以外は実施例2と同様にして、実施例8のプリプレグシートおよび実施例8のプリフォームを得た。
 [実施例9]
 前述したプリプレグテープと、異なる幅を有する他のプリプレグテープとを交互に配置する以外は実施例2と同様にして、実施例9のプリプレグシートおよび実施例9のプリフォームを得た。上記他のプリプレグテープの組成は、前述のプリプレグテープと同じである。上記他のプリプレグテープのテープ幅は、6.3mmである。他のプリプレグテープの重なり長さは、1.0mm(15.9%)である。
 実施例1から実施例9における圧密化前後のプリプレグシートについて、その断面を目視にて観察したところ、いずれのプリプレグシートにおいても、単位層において、強化繊維束が、プリプレグテープの重なりに応じた凹凸を形成するように分布していることが確認された。
 [比較例1]
 プリプレグテープに代えて同じ組成を有する一枚の、かつ一体のプリプレグシートを用いる以外は実施例1と同様にして、比較例1のプリプレグシート、比較例1のプリフォームおよび比較例1の成形品を得た。
 [比較例2]
 隣り合うプリプレグテープ間に6.0mmの間隙を有するようにプリプレグテープを配置したものを[0°/90°]に積層して積層シートを作製した以外は実施例1と同様にして、比較例2のプリプレグシート、比較例2のプリフォームおよび比較例2の成形品を得た。
 [比較例3]
 プリプレグテープの重なり長さを0.1mm(0.8%)に変更する以外は実施例1と同様にして、比較例3のプリプレグシート、比較例3のプリフォームおよび比較例3の成形品を得た。
 [比較例4]
 プリプレグテープの重なり長さを7.5mm(59.1%)に変更する以外は実施例1と同様にして、比較例4のプリプレグシート、比較例4のプリフォームを得た。
 [プリフォームの評価]
 実施例1~9および比較例1~4のプリフォームについて、複数の熟練技術者が観察し、以下の四項目の特性を下記の基準にて評価した。
 評価(1):シート形態保持性
 A:シート積層時、トウのラップ部の接着が十分であり、シート形状が崩れることはなかった。
 B:積層のみでは、トウが剥がれやすく真空引きなどの作業によりシート同士を接着する必要があった。
 C:真空引きなど実施してもトウがばらばらと剥がれシート形状を保持できなかった。
 評価(2):型形状への追従
 A:トウが変形および移動し、型形状に追従した。
 B:シワは発生したが、プレス成形によってシワの緩和が期待される、許容できる範囲だった。
 C:トウの変形および移動が不十分でシワが発生し、プレス成形後にも大きなシワが残る程度であった。
 評価(3):中央部のシワ
 A:十分なトウの変形および移動により成形品中の凹凸を含む部分であるフロア中央部にシワが見られなかった。
 B:フロア中央部に若干のシワが確認されたが、プレス成形によりシワが緩和される程度であった。
 C:フロア中央部に深くきついシワが発生し、プレス成形の実施が困難であった。
 評価(4):賦形時の繊維蛇行
 A:賦形時の繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。
 B:賦形時に若干の繊維蛇行または繊維の撚れが見られたが、許容できる範囲であった。
 C:賦形時に極度の繊維蛇行または繊維の撚れが観測された。
 実施例1~9および比較例1~4のプリフォームについて、テープ幅、重なり幅および評価結果を表1に示す。
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 [成形品の評価]
 実施例1~4および比較例1~3の成形品について、複数の熟練技術者が観察し、以下の四項目の特性を下記の基準にて評価した。なお、ラップ痕の「ラップ」とは、成形品における、プリプレグシートでのプリプレグテープの重なっている部分である。また、「成形品の繊維蛇行」は、成形工程における熱硬化性樹脂の流動による強化繊維束における強化繊維の蛇行である。また、「成形品の外観」は、主に賦形時のシワの影響による。
 評価(5):成形品のラップ痕
 A:プレス成形によるトウのラップ部が目視で確認できない程度であり、成形品の表面が十分に平滑であった。
 B:積層、賦形時に生じたラップ部が目視により容易に確認できるが、表面は平滑であった。
 C:プレス成型後も積層。賦形時のラップ痕が強く残り、さらに表面の平滑性も欠いていた。
 評価(6):成形品の繊維蛇行
 A:強化繊維の蛇行が抑制された。
 B:強化繊維の小さな蛇行が発生した。
 C:周囲に比べて著しい強化繊維の蛇行が発生した部分が含まれていた。
 評価(7):成形品の外観
 A:外観が良好であり、あるいは、一部シワまたは蛇行が見られるが許容できるレベルである。
 B:上記各評価項目に一つでも「C」を含むか、あるいは、二つ以上の「B」を含む。
 実施例1~4、12、14および比較例1~3の成形品について、テープ幅、重なり幅および評価結果を表2にそれぞれ示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 表1から明らかなように、実施例1~9のプリフォームは、シート形態保持性、型形状への追従、中央部のシワ、および賦形時の繊維蛇行、のいずれの評価項目においても、十分に優れている。また、表2から明らかなように、実施例1~4の成形品は、成形品のラップ痕、成形品の繊維蛇行、および成形品の外観、のいずれの評価項目においても、十分に優れている。これは、プリプレグシートが複数のプリプレグテープをその側部で適度に重なるように形成されているため、と考えられる。より具体的には、プリプレグテープを適度な重なり長さで重ねて配置することの利点は、以下のように考えられる。
 実施例1~9では、隙間のない一枚のプリプレグシートが得られ、このプリプレグシートは、プリプレグテープの重なり部分で折り曲がる。このため、プリプレグシートおよび積層シートの形態保持性および取扱い性のいずれにも優れる。
 また、実施例1~9のプリフォームでは、その断面形状においてプリプレグテープの形状が残っている。すなわち、実施例1~9のプリフォームは、その表面形状にプリプレグテープの重なりによる段差を含んでいる。このため、プリプレグテープの圧密化時では、一般にエアーの出入り口が先にふさがると脱気できなくなることがあるが、実施例1~9のプリフォームでは、プリプレグシートの表面における凹凸(段差)がエアーの通り道になり、脱気しやすい。
 また、プリフォーム(賦形工程)後も、型から若干浮いている部分があるため、それを起点としてプリフォームを型から外しやすい。
 さらに、プリプレグシートの表面における凹凸は、成形時のマトリックス樹脂の流路となる。よって、成形時にマトリックス樹脂が当該流路を流れやすい。このため、成形時におけるマトリックス樹脂の流動量が若干多くなり、かつ、マトリックス樹脂は上記流路をプリプレグテープに沿って流れる。よって、マトリックス樹脂の流動に伴う繊維蛇行が起こりにくい。
 さらに、実施例1~4では、成形品の断面観察において、プリプレグテープの形状は消失しており、この点、通常のプリプレグの成形品の断面と同様である。また、プリプレグテープ間には隙間がないので、成形品には、透かした場合の縞模様は実質的には観察されない。このように、実施例1~4の成形品の外観は良好である。
 これに対して、比較例1では、プリプレグシートの形態保持性は十分なものの、プリフォームにおける他の評価項目での評価はいずれも不十分であった。また、成形品の繊維蛇行も不十分であった。これは、比較例1のプリプレグシートが一枚のプリプレグシートで構成されているため、強化繊維が自由に移動することができず、三次元形状に追随できなかったことと、樹脂の流路がなかったため、成形時に樹脂フローに伴って繊維が移動したためと考えられる。
 比較例2では、プリプレグテープを離間して配置しており、プリプレグシートは得られないため、積層シート以降の評価を行った。比較例2では、成形品の繊維蛇行が著しかった。これは、プリプレグテープの移動が著しく起こった結果であると考えられる。
 さらに、比較例3では、プリプレグシート中のプリプレグテープが剥がれてシートが分解し、形態保持性が不十分であった。これは、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの重なり長さが不十分であったため、と考えられる。
 比較例4では、重なり幅が大きすぎたため、実質的にプリプレグテープが三枚積層した部分が発生し、プリプレグシートが剛直になることで、型への追従性が悪かった。そのため、プリフォームのシワが大きく発生し、成形することができなかった。
 [実施例10]
 プリプレグテープとして、炭素繊維束(三菱ケミカル株式会社製、製品名:TR50S15L)にマトリックス樹脂組成物が含浸されたプリプレグテープを用意した。マトリックス樹脂組成物は、jER828とエポキシ樹脂予備重合物を86.9:13.1(単位:質量部)で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第5682838号の成分D-2の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を100℃で加熱し、室温付近(30℃)においてB型粘度計で測定した粘度は、35000Pa・sであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は5分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Tgは、170℃である。プリプレグテープのテープ幅は、15mmで、厚さは0.22mmある。
 当該プリプレグテープをその側縁部において0.1mmの重なり長さ(重なり幅)で、図4に示すように重なるように配置して、600mm角のプリプレグシートを製造した。同様に、重なり長さが0.5mm、1.0mmおよび6.0mmのプリプレグシートをそれぞれ作製した。プリプレグシートの作製は22℃の室内で行った。
 [プリプレグシートの評価]
 作製したプリプレグシートから、長さ15cmおよび幅15cmの正方形の平面形状を有する試験片を切り出した。試験片は、プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有していた。そして、図5に示すようなデバルグ装置を用いて、試験片を5分間真空脱気により固定した。真空脱気により固定した試験片について、以下の三項目の特性を下記の基準にて評価した。
 評価(8):シート形態保持性(30秒持ち上げ)
 A:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、試験片が、持ち上げる前の形状を30秒以上維持した。
 B:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、試験片が、持ち上げる前の形状を5秒間以上維持したものの30秒間は維持できなかった。
 C:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたら、5秒間に満たないうちに、試験片を構成するプリプレグテープがバラバラになってしまった。
 評価(9):シート形態保持性(振動)
 A:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げ、当該一辺縁部を軸に試験片を3回振っても、試験片は持ち上げる前の形状を維持した。
 B:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げ、当該一辺縁部を軸に試験片を1回振っても試験片は持ち上げる前の形状を維持したが、3回振る前に、試験片は持ち上げる前の形状を維持できなかった。
 C:試験片の一辺が水平になるように当該一辺を含む一辺縁部を持ち上げたら、当該一辺縁部を軸に試験片を1回振る前に、試験片を構成するプリプレグテープがバラバラになってしまった。
 評価(10):シート保持性
 A:試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを剥がそうとしたら、重なり部分(ラップ部分)が強固であり、プリプレグテープが剥がれ難かった。無理やり剥がしたら、重なり部分が毛羽立っていた。すなわち、シート保持性が高かった。
 B:試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを、力を加えて剥がしたところ、重なり部分が毛羽立つことなくプリプレグテープが剥がれた。すなわち、シート保持性が低かった。
 C:試験片を構成する隣り合うプリプレグテープを、力を加えなくても容易に剥がすことができた。すなわち、シート保持性がとても低かった。
 評価(11):シート自立性
 A:上記項目(1)~(3)何れも評価が「A」であり、試験片は優れたシート自立性を有している。
 B:上記項目(1)~(3)中、評価が「A」の項目が1つまたは2つであり、試験片はシート自立性を有している。
 C:上記項目(1)~(3)中、評価が「A」の項目が0であり、試験片はシート自立性を有していない。
 各重なり幅におけるシート自立性の評価結果を表3に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
 表3に示すように、隣り合うプリプレグテープの重なり長さ(重なり幅)が0.5mm以上であると、プリプレグシートはシート自立性を有することが分かった。特に、隣り合うプリプレグテープの重なり長さ(重なり幅)が1.0mm以上であると、プリプレグシートは優れたシート自立性を有することが分かった。
 特に断りが無い限り、材料(原料)の配合比率は全て質量部で表すものとする。本実施例および比較例では、プリプレグシートから、図11に示されるような自動車のフロアパン用のプリフォームを製造した。
 [実施例11]
 (中間基材(テープ状プリプレグ)の製造)
 中間基材として、強化繊維基材である炭素繊維束(三菱ケミカル株式会社製、製品名:TR50S)にマトリックス樹脂組成物が含浸された中間基材を用意した。マトリックス樹脂組成物は、jER828とエポキシ樹脂予備重合物を86.9:13.1(単位:質量部)で混合した混合物である。エポキシ樹脂予備重合物は、特許第5682838号の成分D-2の製造方法に従って準備した。マトリックス樹脂組成物を100℃で加熱し、室温付近(30℃)においてB型粘度計で測定した粘度は、35000Pa・sであり、キュラストメーターで測定した硬化完了時間は5分である。また、マトリックス樹脂組成物のガラス転移点Tgは、170℃である。テープ状プリプレグ(プリプレグテープ)の厚さは0.22mmある。
 (中間基材の裁断)
 図5に示すカット装置を用いて、上記中間基材を12.7mm幅のテープ状に裁断した。
 (シート状プリプレグの作成)
 上記テープ状プリプレグを図10の1001に示すように隙間なく敷き並べることで、シート状プリプレグ(プリプレグシート)を作成した。
 (積層)
 上記プリプレグシートを、それぞれのシートに含まれる強化繊維の配向方向が直交するように積層した。そして、図10の1002に示すように、強化繊維の配向方向が90°交差する方向となるように2つのシートが積層された中間基材(以下、「[0°/90°]積層中間基材」と略記する場合がある)を得た。
 (圧密化)
 上記の積層中間基材を平坦な作業台上に搬送し、積層中間基材をデバルグ装置(Torr社製;T-7シールシステム)で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、上記積層中間基材を圧密化した。減圧状態の条件は、真空圧が700mmHg、減圧時間が5分間であった。次いで、デバルグ装置の内部を大気圧に戻し、圧密化された積層中間基材を得た。
 (一次予備成形品の作製)
 圧密化した積層中間基材を、上面が開口した下型の開口部上に載せ、積層中間基材のタック性により、図9のように積層中間基材の一部分を下型に固定した。固定した積層中間基材を、可動式赤外線ヒーターにより70℃で30秒間加熱した。次いで、図6の簡易成形機7に取り付けた上型8を下降させ、下型5と上型8とで挟み込むことにより、上記圧密化された積層中間基材を賦形した。次いで、下型5および上型8に空気を吹き付けて冷却して一次予備成形品を作製し、上型を上昇させて、一次予備成形品を得た。
 (二次予備成形品の作製)
 一次予備成形品の作製に続いて、圧密化した[0°/90°]積層中間基材を、上記一次予備成形品の一端に、上記積層中間基材のタックにより固定した。以降、一次予備成形品の作製と同様の手順で、積層中間基材と一次予備成形品とを、型嵌合することで賦形して二次予備成形品を作製した。
 (プリフォームの作製)
 二次予備成形品に、[0°/90°]積層中間基材を重ね、当該二次予備成形品および中間基材を型嵌合する工程を繰り返した。最終的に、[0°/90°]積層中間基材を一次予備成形品として合計5つ積層させた二次予備成形品([0°/90°])を得た。
 [実施例12]
 プリプレグテープを隙間なく敷き並べる代わりに、隣り合うプリプレグテープの側縁部が1.0mm(テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が7.9%)重なり合うようにプリプレグテープを配置させる以外は実施例11と同様にして、プリフォームを得た。
 [実施例13]
 プリプレグテープの重なり長さを1.0mm(テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が7.9%)にしたものを、[0°/90°]の二から四層目に用い、6.3mmおよび12.7mmのプリプレグテープを交互に1.0mm重ねたものを[0°/90°]の一層目および五層目に用いた以外は実施例11と同様にして、プリフォームを得た。
 [実施例14]
 プリプレグテープを1.0mm(7.9%)離間させた以外は実施例11と同様にして、プリフォームを得た。
 [実施例15]
 使用する強化繊維基材を、炭素繊維束からクロス材TR3110 360GMPに変更した以外は実施例11と同様にして、プリフォームを得た。
 [比較例5]
 上記(積層)において、中間基材を[0°/90°]となるまで積層し、上記(賦形1)を実施することで、プリフォームを得た。すなわち、比較例5のプリフォームにおいて、賦形工程は[0°/90°]積層中間基材を五枚積層後に行った1回のみである。
 [比較例6]
 プリプレグテープの重なり長さを1.0mm(テープの全幅に対する重なり合う長さの割合が7.9%)にしたものを、[0°/90°]5の一層目および五層目に用い、12.7mmのプリプレグテープを隙間なく敷き並べたものを[0°/90°]5の二層目から四層目に用いた。
 また、一次予備成形品を作製し、上型を上昇後、下型から一次予備成形品を脱型した。脱型した一次予備成形品を、再び下型に配置し、その上から[0°/90°]積層中間基材を配置および固定して二次予備成形品を作製した。以降、5層目まで二次予備成形品の脱型と賦形を繰り返すことで、所望のプリフォーム([0°/90°]5)を得た。
 [プリフォームの評価]
 実施例11~15および比較例5~6のプリフォームを観察して、以下の三項目の特性を下記の基準にて評価した。
 評価(12):型形状への追従
 A:プリプレグシートの型形状への追従が十分であった。
 B:シワは発生したが、プレス成形によってシワの緩和が期待される、許容できる範囲だった。
 C:型形状への追従が不十分でシワが発生し、プレス成形後にも大きなシワが残ると考えられる程度だった。
 評価(13):中央部のシワ
 A:十分なプリプレグシートの変形および移動により成形品中の凹凸を含む部分であるフロア中央部にシワが見られなかった。
 B:フロア中央部に若干のシワが確認されたが、プレス成形によりシワの緩和が予想される程度であった。
 C:フロア中央部に深くきついシワが発生し、プレス成形の実施が困難であると予想された。
 評価(14):賦形時の繊維蛇行
 A:賦形時の繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。
 B:賦形時に若干の繊維蛇行または繊維の撚れが見られたが、許容できる範囲であった。
 C:賦形時に極度の繊維蛇行または繊維の撚れが観測された。
 実施例11~15および比較例5~6のプリフォームについて、シート幅、重なり幅および評価結果を表4および5に示す。表5中、「epp」は「一次予備成形品毎の賦形工程の実施」、「ont」は「1回のみの賦形工程の実施」を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
 表4および5に示すように、実施例11~15のプリフォームは、比較例5~6のプリフォームと比較して、型形状に追従し、中央部にシワが発生せず、繊維蛇行または繊維の撚れが見られなかった。特に、実施例12のプリフォームは、端部において、各層のずれが少なかった。また、対応する型の底面部110に相当する位置の型への追随性が極めて高く、良好なプリフォームが得られた。また、トウが変形および移動し、型形状に追従していた。
 比較例5のプリフォームは、特に中央部のシワを抑制することができず、極度の繊維蛇行または繊維の撚れが発生した。これは、賦形工程が[0°/90°]積層中間基材を五枚積層後に行った1回のみであったことにより、積層中間基材同士が接着せずに移動が著しく起こったためであると考えられる。
 比較例6のプリフォームは、シワを抑制することができず、極度の繊維蛇行または繊維の撚れが発生した。これは、一次予備成形品または二次予備成形品を賦形工程ごとに脱型し、再度プリフォーム型に配置させたことにより、型への追従性が悪かったためと考えられる。特に、第2~第4層の一次予備成形品の、対応する型の立面部120の位置に多くシワが発生していた。これらを一度に重ねてプリフォームしているため、最表面のシワが顕著に発生した。
 本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、かつ成形性に優れたプリプレグシートを提供することができる。本発明の一態様に係るプリプレグシートは、特に、自動車部品などの複雑な構造を有する成形品の製造に好適に使用することができる。
 また、本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワおよび強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、さらに成形性に優れたプリフォームを提供することができる。本発明の一態様に係るプリフォームは、特に、自動車部品等の複雑な構造を有する成形品の製造に好適に使用することができる。
 1、1a 積層シート
 2、103 積層体
 3 デバルグ装置
 5 雌型(下型)
 6 可動式赤外線ヒーター
 7 簡易成形機
 8 雄型(上型)
 9、12、200 プリフォーム
 10、10a、10b、10c、22 プリプレグシート
 11 超音波カッター
 13 トリミング冶具
 14 簡易押圧機
 21、100、100a、100b、100c、100d、100e、100f、100g、100h、100i、100j プリプレグテープ
 101 一次(二次)予備成形品
 102 中間基材
 110 底面部
 111 凸状部
 112 凸縁部
 120 立面部
 130 上面部
 131 端縁部

Claims (27)

  1.  強化繊維束と、マトリックス樹脂組成物を含有するプリプレグテープが複数並んで配置されているプリプレグシートであって、
     隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている、プリプレグシート。
  2.  前記プリプレグテープの配向方向に略平行な一辺を有する試験片であって、長さ15cmおよび幅15cmの正方形の平面形状を有する試験片を前記プリプレグシートから切り出し、
     前記試験片の前記一辺が水平になるよう前記一辺を含む一辺縁部を持ち上げたときに、前記試験片が、持ち上げる前の形状を30秒以上維持する、請求項1に記載のプリプレグシート。
  3.  隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、前記プリプレグテープの幅の50%以下の長さである、請求項1または2に記載のプリプレグシート。
  4.  隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、前記プリプレグテープの幅の1%以上の長さである、請求項1から3のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
  5.  隣り合う前記プリプレグテープの重なり長さは、1.0mm以上である、請求項1から4のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
  6.  隣り合う前記プリプレグテープの幅が同一である、請求項1から5のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
  7.  複数の前記プリプレグテープは、異なる幅を有するプリプレグテープを含み、
     前記重なり長さの基準となるプリプレグテープは、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方である、請求項3から5のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
  8.  自動車部材用である請求項1から7のいずれか一項に記載のプリプレグシート。
  9.  表皮材と、その上に配置されているプリプレグシートとを含み、
     前記プリプレグシートは、複数のプリプレグテープが並んで配置されており、
     前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置されている、表皮材付きプリプレグシート。
  10.  プリプレグシートを製造する方法であって、
     強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープの複数を、隣り合う前記プリプレグテープがその側縁部で互いに重なるように配置してプリプレグシートを製造する、プリプレグシートの製造方法。
  11.  プリフォームの製造方法であって、
     請求項1から8のいずれか一項に記載のプリプレグシート、または前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを賦形することでプリフォームを得る、プリフォームの製造方法。
  12.  請求項1から8のいずれか一項に記載のプリプレグシートを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、
     前記マトリックス樹脂組成物が熱硬化性樹脂組成物であり、
     前記プリプレグシートまたは前記プリプレグシートを一枚以上含む積層物である積層シートを前記繊維強化複合材料成形品に近い形状に賦形してプリフォームを作製する賦形工程と、
     前記プリフォームを熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
  13.  請求項1から8のいずれか一項に記載のプリプレグシートの硬化物である繊維強化複合材料成形品。
  14.  自動車部材用である請求項13に記載の繊維強化複合材料成形品。
  15.  プリフォームの製造方法であって、
     強化繊維基材とマトリックス樹脂組成物を含む中間基材を、プリフォーム型に一枚以上配置し、当該中間基材を賦形することで一次予備成形品を製造する第一工程と、
     前記プリフォーム型に配置した状態の前記一次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該一次予備成形品および前記中間基材を賦形することで二次予備成形品を製造する第二工程と、を含み、
     前記二次予備成形品をプリフォームとして得る、プリフォームの製造方法。
  16.  前記プリフォーム型に配置した状態の前記二次予備成形品に、一枚以上の前記中間基材を重ね、当該二次予備成形品および前記中間基材を賦形して、より厚い二次予備成形品を製造する工程を1回以上行う第三工程をさらに含む、
     請求項15に記載のプリフォームの製造方法。
  17.  前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に重ねられた前記中間基材の一部分を、前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する第四工程をさらに含む、請求項15または16に記載のプリフォームの製造方法。
  18.  前記第四工程において、前記中間基材の一部分を、前記中間基材のタック性によって前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する、請求項17に記載のプリフォームの製造方法。
  19.  前記中間基材のタック性による固定は、加熱による固定、加圧による固定、および真空脱気による固定からなる群より選択される一以上の固定である、請求項18に記載のプリフォームの製造方法。
  20.  前記第四工程において、前記中間基材の一部分を接着によって前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に対して相対的に固定する、請求項17に記載のプリフォームの製造方法。
  21.  前記一次予備成形品または前記二次予備成形品に重ねられる前に前記中間基材を所望の形状に裁断する工程をさらに含む、請求項15~20のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
  22.  前記中間基材に、複数の配列するテープ状プリプレグで形成されているシート状の基材、クロスプリプレグ、および一方向性プリプレグからなる群より選択される一以上の基材を用いる、請求項15~21のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
  23.  前記プリフォーム型に、立面構造を有するプリフォーム型を用いる、請求項15~22のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
  24.  前記中間基材にすべり性を付与する工程を含まない、請求項15~23のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
  25.  請求項15~24のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法によってプリフォームを製造する工程と、
     前記プリフォームを金型内で加熱加圧する工程と、
    を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
  26.  前記中間基材として、請求項1~8のいずれか一項に記載のプリプレグシートまたは請求項9に記載の表皮材付きプリプレグシートを少なくとも一枚以上用いる、請求項15~24のいずれか一項に記載のプリフォームの製造方法。
  27.  請求項26に記載のプリフォームの製造方法において熱硬化性樹脂組成物を前記マトリックス樹脂組成物として含有する前記中間基材を用いてプリフォームを製造する工程と、
     前記プリフォームを前記熱硬化性樹脂組成物の硬化温度以上で加熱加圧して硬化する成形工程と、
    を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
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