JPWO2019167433A1 - 金属多孔体およびその製造方法、ならびに燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
上記のような金属多孔体のなかでも、スポンジ状の金属は、電子の通り道が多く、単体での抵抗が小さい。しかし、スポンジ状の金属を電池の集電体として使用する場合、電極と点接触するため、抵抗が高くなり易い。特に、固体酸化物型燃料電池(以下、SOFCと称す。)の場合、抵抗の増大は顕著である。SOFCは、電極としてセラミックス(焼結体)が使用されるためである。
本開示は上記事情に鑑みてなされたものであり、抵抗が小さく、流体の透過性に優れる金属多孔体およびその製造方法、ならびに燃料電池を提供することを目的とする。
本開示によれば、抵抗が小さく、流体の透過性に優れる金属多孔体を提供できる。また、このような金属多孔体を、極めて簡便に得る方法を提供できる。さらに、発電性能に優れる燃料電池を提供できる。
最初に本開示の実施形態の内容を列記して説明する。
(1)本開示の金属多孔体は、三次元網目状構造の骨格を有する金属多孔体であって、前記骨格は、複数の支柱部が連結することにより形成され、前記複数の支柱部は、前記金属多孔体の表面に開口を形成し、前記複数の支柱部は、前記金属多孔体の内部に空隙を形成し、前記開口と前記空隙とが連通し、気孔率が1体積%〜55体積%であり、密度が3g/cm3〜10g/cm3である。この金属多孔体は、抵抗が小さく、流体の透過性に優れる。
本開示の実施形態を具体的に以下に説明する。なお、本発明は、以下の内容に限定されるものではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
本実施形態にかかる金属多孔体は、第1表面と、第1表面とは反対側の第2表面と、を備え、繊維状の金属(以下、金属繊維と称す。)により形成される。第1表面および第2表面には、金属繊維の交絡による開口が形成されている。第1表面と第2表面との間に介在する内部領域には、繊維状の金属の三次元的な交絡による空隙が形成されている。これらの点で、本実施形態の金属多孔体は、金属メッシュおよび焼結体等のスポンジ状の金属とは異なる。なお、繊維状とは、一方向に長い形状であって、直線状(棒状)でもよいし、曲線であってもよい。また、繊維状の金属の長さに制限はない。
金属多孔体は、三次元網目状構造の骨格を有する金属材料をプレスするという、非常に簡便な方法により得ることができる。すなわち、金属多孔体は、金属材料を準備する第1工程と、金属材料をプレスする第2工程と、を備える方法により製造される。第2工程では、複数の金属材料を、少なくとも一部が重なるように積層し、重複部分をプレスしてもよい。
第1工程では、上記のような三次元網目状構造の骨格を有する金属材料を準備する。
後述するように、複数の金属材料を用いる場合、各金属材料の構成(金属種、厚み、気孔率等)は同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属材料の数は、1以上であれば特に限定されず、所望の金属多孔体の密度および気孔率を考慮して、適宜選択すればよい。なかでも、小型化および流体の透過性の観点から、用いられる金属材料の数は6枚以下であることが好ましい。
第2工程では、金属材料をプレスする。これにより、金属材料の金属製の骨格(繊維部102)が塑性変形し、金属繊維同士が交絡する。または、金属材料の金属製の骨格(支柱部102)が塑性変形し、複数の支柱部同士が接触する。よって、得られる金属多孔体は、比較的高い気孔率を有しながら、高密度である。加えて、薄い金属多孔体を得ることができる。金属多孔体の気孔率は、例えば、1体積%〜55体積%である。その密度は、例えば、3g/cm3〜10g/cm3である。
本実施形態にかかる燃料電池は、カソードと、アノードと、カソードおよびアノードの間に介在する電解質層と、カソードおよびアノードの少なくとも一方に対向するように配置される、上記金属多孔体と、を備える。
燃料電池200は、カソード12と、アノード11と、カソード12およびアノード11の間に介在する電解質層13と、カソード12およびアノード11に対向するように配置される集電体110A、110Bと、を備える。集電体110A、110Bの少なくとも一方は、上記金属多孔体である。
アノード11は、イオン伝導性の多孔質構造を有している。例えば、プロトン伝導性を有するアノード11では、燃料流路130Aから導入される水素等の燃料を酸化して、プロトンと電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が行われる。アノード11の厚みは、例えば、10μm〜1000μm程度であればよい。
カソード12は、酸素分子を吸着し、解離させてイオン化することができる多孔質の構造を有している。カソード12の材料としては、例えば、燃料電池のカソードとして用いられる公知の材料を用いることができる。カソード12の材料は、例えば、ペロブスカイト構造を有する化合物である。具体的には、ランタンストロンチウムコバルトフェライト(LSCF、La1-aSraCo1-bFebO3-δ、0<a<1、0<b<1、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM、La1-cSrcMnO3-δ、0<c<1、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムコバルタイト(LSC、La1-dSrdCoO3-δ、0<d<1、δは酸素欠損量である)、サマリウムストロンチウムコバルタイト(SSC、Sm1-eSreCoO3-δ、0<e<1、δは酸素欠損量である)等が挙げられる。
電解質層13は、イオン伝導性を有する固体酸化物を含む。電解質層13を移動するイオンとしては特に限定されず、酸化物イオンであってもよいし、水素イオン(プロトン)であってもよい。なかでも、電解質層13は、プロトン伝導性を有することが好ましい。プロトン伝導性の燃料電池(PCFC)は、例えば400℃〜600℃の中温域で稼働できる。そのため、PCFCは、多様な用途に使用可能である。電解質層13の厚みは、特に限定されないが、5μm〜100μm程度であることが、抵抗が低く抑えられる点で好ましい。
アノード側の集電体110Aは、集電機能に加え、燃料流路130Aから導入される燃料ガスを拡散させながら、アノード11に供給する機能を果たす。カソード側の集電体110Bは、集電機能に加え、酸化剤流路130Bから導入される酸化剤ガスを拡散させながら、カソード12に供給する機能を果たす。そのため、集電体は、抵抗が小さく、通気性を有する構造体であることが好ましい。本実施形態の金属多孔体は、集電体として適している。
燃料流路130Aは、例えば、アノード11の外側に配置されるセパレータ120Aに形成されていてもよい。同様に、酸化剤流路130Bは、例えば、カソード12の外側に配置されるセパレータ120Bに形成されていてもよい。
以上の説明は、以下に付記する実施態様を含む。
(付記1)
第1表面と、前記第1表面とは反対側の第2表面と、を備え、繊維状の金属により形成される金属多孔体であって、
前記第1表面および前記第2表面に、前記繊維状の金属の交絡による開口が形成されており、
前記第1表面と前記第2表面との間に介在する内部領域に、前記繊維状の金属の三次元的な交絡による空隙が形成されており、
前記開口と前記空隙とが連通し、
気孔率が1体積%〜55体積%であり、
密度が3g/cm3〜10g/cm3である、金属多孔体。
(付記2)
前記開口の径が3μm〜55μmである、付記1に記載の金属多孔体。
(付記3)
厚みが0.05mm〜0.2mmである、付記1または付記2に記載の金属多孔体。
(付記4)
三次元網目状構造の骨格を有する金属材料を準備する第1工程と、
前記金属材料をプレスする第2工程と、を備える、金属多孔体の製造方法。
(付記5)
前記第2工程において、複数の前記金属材料を、少なくとも一部が重複するように積層し、重複部分をプレスする、付記4に記載の金属多孔体の製造方法。
(付記6)
カソードと、
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に介在する電解質層と、
前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方に対向するように配置される、付記1に記載された金属多孔体と、を備える、燃料電池。
下記の手順で燃料電池を作製した。
(1)金属材料の準備
金属材料として、住友電気工業株式会社製のニッケルのセルメット(登録商標、品番#8、開口径450μm、厚み1.4mm)を準備した。
金属材料に対して、全体の厚みが約5%になるまでロールプレスを行って、金属多孔体A(厚み0.075mm)を作製した。金属多孔体Aを一方の表面から撮影した走査型電子顕微鏡(SEM)写真を図4に示す。金属多孔体Aの表面において、開口径Ds:50μmであり、金属繊維の直径(すなわち、支柱部の直径)Ws:63μmであった。
下記の手順でセルを作製した。
まず、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)に、Ni(触媒成分)を70体積%含むようにNiOを混合し、ボールミルによって粉砕混練した。次いで、プレス成形により、アノードを構成する成形体(厚さ550μm)を形成し、1000℃で仮焼結した。続いて、上記成形体の一方の面に、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)と水溶性バインダ樹脂(エチルセルロース)とを混合したペーストをスクリーン印刷によって塗布した後、750℃で水溶性バインダ樹脂を除去した。次いで、酸素雰囲気下、1400℃で加熱処理することにより共焼結し、アノードと電解質層(厚さ10μm)とを形成した。
上記で得られたセルのアノードの表面に、金属多孔体Aを積層し、さらに、平滑な表面を有するステンレス鋼製のアノード側インターコネクタを積層した。一方、カソードの表面に、ガス流路を有するステンレス鋼製のカソード側インターコネクタを積層し、燃料電池Aを作製した。アノード側インターコネクタおよびカソード側インターコネクタのそれぞれに、リード線の一方の端部を接合した。各リード線の他方の端部は、燃料電池の外部に引き出し、各リード線の間の電流値および電圧値を計測できるように、計測器に接続した。
動作温度を600℃として、作製された燃料電池Aのアノードに燃料ガスとして水素を0.3L/分で流し、カソードに空気を1.0L/分で流した時の最大の出力密度を求めた。結果を表1に示す。
上記金属材料を2枚準備し、これらを積層してプレスしたこと以外は、実施例1と同様にして金属多孔体B(厚み0.117mm)および燃料電池Bを作製し、評価した。結果を表1に示す。金属多孔体Bを一方の表面から撮影したSEM写真を図5に示す。金属多孔体Bの表面において、開口径Ds:12μmであり、金属繊維の直径Ws:66μmであった。
上記金属材料を3枚準備し、これらを積層してプレスしたこと以外は、実施例1と同様にして金属多孔体C(厚み0.117mm)および燃料電池Cを作製し、評価した。結果を表1に示す。金属多孔体Cを一方の表面から撮影したSEM写真を図6に示す。金属多孔体Cの表面において、開口径Ds:5μmであり、金属繊維の直径Ws:83μmであった。
上記金属材料を4枚準備し、これらを積層してプレスしたこと以外は、実施例1と同様にして金属多孔体D(厚み0.160mm)および燃料電池Dを作製し、評価した。結果を表1に示す。金属多孔体Dを一方の表面から撮影したSEM写真を図7に示す。金属多孔体Dの表面において、開口径Ds:10μmであり、金属繊維の直径Ws:86μmであった。
上記金属材料を5枚準備し、これらを積層してプレスしたこと以外は、実施例1と同様にして金属多孔体E(厚み0.187mm)および燃料電池Eを作製し、評価した。結果を表1に示す。金属多孔体Eを一方の表面から撮影したSEM写真を図8に示す。金属多孔体Eの表面において、開口径Ds:4μmであり、金属繊維の直径Ws:95μmであった。
金属多孔体Aに代えて、プレスする前の上記金属材料を用いたこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池aを作製し、評価した。結果を表1に示す。
Claims (6)
- 三次元網目状構造の骨格を有する金属多孔体であって、
前記骨格は、複数の支柱部が連結することにより形成され、
前記複数の支柱部は、前記金属多孔体の表面に開口を形成し、
前記複数の支柱部は、前記金属多孔体の内部に空隙を形成し、
前記開口と前記空隙とが連通し、
気孔率が1体積%〜55体積%であり、
密度が3g/cm3〜10g/cm3である、金属多孔体。 - 前記開口の径は、3μm〜55μmである、請求項1に記載の金属多孔体。
- 前記金属多孔体は、シート状の外観を有し、厚みが0.05mm〜0.2mmである、請求項1または請求項2に記載の金属多孔体。
- 三次元網目状構造の骨格を有する金属材料を準備する第1工程と、
前記金属材料をプレスする第2工程と、を備える、金属多孔体の製造方法。 - 前記第2工程において、複数の前記金属材料を、少なくとも一部が重複するように積層し、重複部分をプレスする、請求項4に記載の金属多孔体の製造方法。
- カソードと、
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に介在する電解質層と、
前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方に対向するように配置される、請求項1〜3のいずれか一項に記載された金属多孔体と、を備える、燃料電池。
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