JPWO2019031331A1 - 分析装置、分析方法、分析装置用プログラム及び分析用学習装置 - Google Patents
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Abstract
測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析するものであって、所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料の当該合計分析値に基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する合計分析値算出部を備えていることを特徴とする分析装置である。
Description
本発明は、測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析する分析装置に関するものである。
従来、例えば自動車の排ガスに含まれるハイドロカーボン全体（ＴＨＣ）の濃度や量の測定には、ＦＩＤ分析装置や、ＦＴＩＲなどの分光分析装置が用いられている。
しかしながら、ＦＩＤ分析装置は、分析精度において優れてはいるものの、助燃ガスとして水素ガス（Ｈ２）やその濃度調整などに用いられるヘリウムガス（Ｈｅ）を供給しなければならないので、取り扱いの難しさやランニングコストの増大などの問題がある。
他方、ＦＴＩＲ分析装置は、より簡便に取り扱えてランニングコストも安価に済むという利点はあるものの、分析精度に難がある。すなわち、ＦＴＩＲ分析装置においては、光スペクトルから各ハイドロカーボン（ＨＣ）の濃度をそれぞれ個別に求め、次にそれ等を重みづけして足し合わせるという２段階の演算を行っており、各ＨＣの濃度測定で生じ得る誤差に、重みづけ係数の設定において生じ得る誤差が重畳されるので、測定精度を向上させることが非常に難しい。
例えば、自動車の排ガスのＴＨＣ濃度は一般に１００ｐｐｍＣ以下であるが、ＦＴＩＲ分光分析装置で得られる各ＨＣの濃度精度は精々１〜１０ｐｐｍ程度であり、これらの情報から十分な精度で測定することは困難である。また、ＦＴＩＲ分光分析装置で濃度定量される各ＨＣ成分が、全種類のＨＣ成分を網羅しているかどうかを保証できないため、これがＴＨＣの測定精度を高められない要因ともなっている。
その他、例えば、特許文献１においては、個別測定を回避すべく、測定試料に含まれる一部の複数種のＨＣについては、一つの化合物として単一成分のスペクトルが生じるとみなし、そのスペクトルからその総量を一括して定量測定するようにしたものもある。
そこで、本発明は、ＦＴＩＲ分光分析装置などの分析装置において、測定精度を飛躍的に向上させることをその主たる所期課題とするものである。
すなわち本発明に係る分析装置は、測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析するものであって、所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料の当該合計分析値に基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する合計分析値算出部を備えていることを特徴とする。
また、この合計分析値算出部は、測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析するものであって、所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料のスペクトルデータに基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出するものでもよい。
なお、スペクトルデータとは、測定試料（又は参照試料）を透過、反射又は散乱した光のスペクトルデータの他、測定試料（又は参照試料）で吸収された光のスペクトルデータ（吸光スペクトルデータ）や、測定試料（又は参照試料）に含まれる干渉成分による影響を軽減又は取り除いた補正吸光スペクトルデータをも含むものである。
また、合計分析値とは、複数成分の濃度の合計値、質量の合計値など、複数各成分の物理量の合計値のことである。
また、合計分析値とは、複数成分の濃度の合計値、質量の合計値など、複数各成分の物理量の合計値のことである。
このようなものであれば、合計分析値及びスペクトルデータが既知の参照試料に係るデータを基準として、測定試料に含まれる複数成分の合計分析値を算出することに加え、測定試料のスペクトルデータから直接的に合計分析値を算出することができるので、従来のように、スペクトルデータから個別成分の分析値を算出するといった途中演算での誤差を排除することができ、分析精度の飛躍的な向上が可能となる。
また、助燃ガス（Ｈ２）などの取扱いが難しいガスを使用する必要はないので、簡便性やランニングコストの点にも寄与し得る。
また、助燃ガス（Ｈ２）などの取扱いが難しいガスを使用する必要はないので、簡便性やランニングコストの点にも寄与し得る。
より具体的には、前記合計分析値算出部が、参照試料のスペクトルデータと当該参照試料の合計分析値との相関を示すデータを格納している相関データ格納部と、測定試料のスペクトルデータに前記相関データ格納部の相関を適用して、当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する算出本体部とを備えたものを挙げることができる。
この場合、前記合計分析値算出部が、参照試料のスペクトルデータと当該参照試料の合計分析値とに基づいて、スペクトルデータと合計分析値との相関を算出し、前記相関データ格納部に格納するように構成しておけばよい。
この場合、前記合計分析値算出部が、参照試料のスペクトルデータと当該参照試料の合計分析値とに基づいて、スペクトルデータと合計分析値との相関を算出し、前記相関データ格納部に格納するように構成しておけばよい。
分析精度の向上にさらに資するためには、参照試料の合計分析値を精度よく測定できる他の分析装置によって取得することが好ましい。
すなわち、他の方式の分析装置で測定された参照試料の合計分析値を示すデータを受け付ける受付部をさらに備え、前記相関算出部が、前記受付部で受け付けた合計分析値と、本分析装置によって得られた前記参照試料のスペクトルデータとに基づいて前記相関を算出するものであることが好ましい。
スペクトルデータから合計分析値への相関を直接求めるには、機械学習や深層学習を利用することが好ましい。
この場合、算出された相関は教師データが多いほど精度が上がる。したがって、前記相関算出部が、互いに異なる複数の参照試料における各合計分析値と各スペクトルデータとから前記相関関係を算出するように構成されたものが望ましい。
また、使用を経るにつれ相関精度が向上するようにするには、新たな参照試料に係る合計分析値及びそのスペクトルデータを取得した場合、前記相関算出部が、新たな参照試料に係る合計分析値及びそのスペクトルデータを加味して前記相関関係を更新するように構成しておけばよい。
相関精度を向上させる他の態様としては、前記相関算出部が、参照試料の温度及び／又は圧力をもパラメータとして前記相関を算出するものであり、前記算出本体部が、測定試料の温度及び／又は圧力をパラメータとして特定される前記相関に基づいて当該測定試料の合計分析値を算出するものであることが望ましい。
複数成分の分析精度をさらに向上させるためには、前記スペクトルデータが、前記複数成分に干渉する他成分の影響を軽減又は除去したものであることが好ましい。
前記複数成分から１以上の任意の成分を差し引いた成分の合計分析値を算出するには、測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて、当該測定試料に含まれる個々の単一成分を分析する主分析部をさらに備えていればよい。
例えばＨＣの場合、分子量の小さいＨＣについては濃度などの分析値を、従来の例えばＦＴＩＲ分析装置でも精度よく求めることができるが、分子量の大きなＨＣになると、スペクトルデータの分離が困難になり、分析精度が悪化する。そのため、分子量の小さなＨＣはＦＴＩＲ分析装置で求めておき、そこから分子量の小さなＨＣのスペクトルデータを求めて元のスペクトルデータから減算して補正し、補正したスペクトルから分子量の大きなＨＣの分析を行ってもよい。
本発明の効果が顕著に奏される具体的態様としては、前記測定試料又は参照試料が自動車の排ガスであり、分析対象となる成分がハイドロカーボン（ＨＣ）を挙げることができる。また、所定複数成分の合計分析値としてＴＨＣ濃度を挙げることができる。
また、本分析装置はＦＴＩＲ方式のものが好ましく、ＴＨＣを分析する場合には、他の方式の分析装置は、ＦＩＤ分析装置であることが好ましい。
また、本分析装置はＦＴＩＲ方式のものが好ましく、ＴＨＣを分析する場合には、他の方式の分析装置は、ＦＩＤ分析装置であることが好ましい。
参照試料だけを用いて相関のみを算出する機能に特化させた分析用学習装置も、本発明の一つである。
その場合は、所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料に光を照射して得られるスペクトルデータを受け付ける受付部と、複数の互いに異なる参照試料の合計分析値及びスペクトルデータを格納している参照試料データ格納部と、前記参照試料データ格納部を参照し、各参照試料のスペクトルデータと合計分析値との間に共通する相関を算出する相関算出部とを備えているものが好適である。
その場合は、所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料に光を照射して得られるスペクトルデータを受け付ける受付部と、複数の互いに異なる参照試料の合計分析値及びスペクトルデータを格納している参照試料データ格納部と、前記参照試料データ格納部を参照し、各参照試料のスペクトルデータと合計分析値との間に共通する相関を算出する相関算出部とを備えているものが好適である。
このように構成した本発明によれば、合計分析値及びスペクトルデータが既知の参照試料に係るデータを利用して、測定試料を分析するうえ、従来のように、スペクトルデータから個別成分の分析値を算出するといった途中演算での誤差を排除することができるので、分析精度の飛躍的な向上が可能となる。また、助燃ガス（Ｈ２）などの取扱いが難しいガスを使用する必要はないので、簡便性やランニングコストの点にも寄与し得る。
１００・・・分析装置
５１・・・主分析部
５２・・・合計分析値算出部
５２１・・・相関算出部
５２２・・・算出本体部
５３・・・受付部
５１・・・主分析部
５２・・・合計分析値算出部
５２１・・・相関算出部
５２２・・・算出本体部
５３・・・受付部
以下に本発明の一実施形態に係る分析装置１００について図面を参照して説明する。
本実施形態の分析装置１００は、排ガス測定システム２００の一部を構成するものである。この排ガス測定システム２００は、図１に示すように、シャシダイナモ３００と、ＦＩＤ分析装置４００と、本分析装置１００とを具備している。
しかして、本分析装置１００は、図２に示すように、光源１、干渉計（分光部）２、試料セル３、光検出器４、演算処理装置５等を具備した、いわゆるＦＴＩＲと称されるフーリエ変換型赤外分光分析装置である。この分析装置１００（以下、区別のため、ＦＴＩＲ分析装置１００ということもある。）は、測定試料である排ガスのＴＨＣ濃度（又は量）を測定する排ガス分析装置として使用される。
しかして、本分析装置１００は、図２に示すように、光源１、干渉計（分光部）２、試料セル３、光検出器４、演算処理装置５等を具備した、いわゆるＦＴＩＲと称されるフーリエ変換型赤外分光分析装置である。この分析装置１００（以下、区別のため、ＦＴＩＲ分析装置１００ということもある。）は、測定試料である排ガスのＴＨＣ濃度（又は量）を測定する排ガス分析装置として使用される。
光源１は、ブロードなスペクトルを有する光（多数の波数の光を含む連続光）を射出するものであり、例えばタングステン・ヨウ素ランプや、高輝度セラミック光源が用いられる。
干渉計２は、同図に示すように、１枚のハーフミラー（ビームスプリッタ）２１、固定鏡２２及び移動鏡２３を具備した、いわゆるマイケルソン干渉計を利用したものである。この干渉計２に入射した前記光源１からの光は、前記ハーフミラー２１によって反射光と透過光に分割される。一方の光は固定鏡２２で反射され、もう一方は移動鏡２３で反射されて、再びハーフミラー２１に戻り、合成されて、この干渉計２から射出される。
試料セル３は、測定試料である排ガスが導入される透明セルであり、前記干渉計２から出た光が、該試料セル３内の測定試料を透過して前記光検出器４に導かれるようにしてある。
光検出器４は、ここでは、いわゆるＭＣＴ光検出器４と称されるものである。
光検出器４は、ここでは、いわゆるＭＣＴ光検出器４と称されるものである。
演算処理装置５は、バッファ、増幅器などを有したアナログ電気回路と、ＣＰＵ、メモリ、ＤＳＰなどを有したデジタル電気回路と、それらの間に介在するＡ／Ｄコンバータ等を有したものである。
該演算処理装置５は、前記メモリに格納した所定プログラムにしたがってＣＰＵやその周辺機器が協動することにより、図３に示すように、試料を透過した光のスペクトルを示す透過光スペクトルデータを前記光検出器４の出力値から算出し、該透過光スペクトルデータから吸光スペクトルデータを算出して測定試料に含まれる種々の成分を特定し、かつそれぞれの成分の濃度（又は量）算出する主分析部５１としての機能を発揮する。
この主分析部５１は、スペクトルデータ生成部５１１と、個別成分分析部５１２とを具備している。
移動鏡２３を進退させ、試料を透過した光強度を移動鏡２３の位置を横軸にとって観測すると、単波数の光の場合、干渉によって光強度はサインカーブを描く。一方、試料を透過した実際の光は連続光であるから、前記サインカーブは波数毎に異なるから、実際の光強度は、各波数の描くサインカーブの重ね合わせとなり、干渉パターン（インターフェログラム）は波束の形となる。
前記スペクトルデータ生成部５１１は、移動鏡２３の位置を例えば図示しないＨｅＮｅレーザなどの測距計（図示しない）によって求めるとともに、移動鏡２３の各位置における光強度を光検出器４によって求め、これらから得られる干渉パターンを高速フーリエ変換（ＦＦＴ）することによって、各波数成分を横軸とした透過光スペクトルデータに変換する。そして、例えば試料セルが空の状態で予め測定しておいた透過光スペクトルデータに基づいて、測定試料の透過光スペクトルデータを吸光スペクトルデータにさらに変換する。
前記個別成分分析部５１２は、例えば吸光スペクトルデータの各ピーク位置（波数）及びその高さから測定試料に含まれる種々の成分を特定し、かつそれぞれの成分の濃度（又は量）を算出する。
しかして、この実施形態では、図３に示すように、測定試料である排ガスのＴＨＣ濃度（又は量）を精度よく測定できるように、前記演算処理装置５に、受付部５３、合計分析値算出部５２等としての機能をさらに付与してある。
前記受付部５３は、ＦＩＤ分析装置４００で測定された排ガスのＴＨＣ濃度を受け付けるものである。このＦＩＤ分析装置４００で測定されＴＨＣ濃度が既知となった排ガスを、以下では参照試料という。
ところで、この参照試料は、ＦＩＤ分析装置４００とともに本ＦＴＩＲ分析装置１００にも導入され、その吸光スペクトルデータが前記主分析部５１によっても取得されるので、前記受付部５３は、主分析部５１で算出される中間情報である当該参照試料の吸光スペクトルデータをも受け付け、これをＦＩＤ分析装置４００によって測定された参照試料のＴＨＣ濃度と紐づけて参照試料データとし、これをメモリの所定領域に設定された参照試料データ格納部Ｄ１に格納する。
さらに、この実施形態においては、本システムに設けられた図示しないセンサやオペレータによる入力により、参照試料の温度及び圧力を少なくとも含む周辺状況データを取得できるようになっていて、前記受付部５３は、当該参照試料の周辺状況データを取得して前記参照試料データに付帯させ、参照試料データ格納部Ｄ１に格納するように構成してある。
前記合計分析値算出部５２は、前記参照試料データを教師データとして、測定試料（排ガス）の吸光スペクトルデータから当該測定試料におけるＴＨＣの濃度を算出するものであり、より具体的には、相関算出部５２１と算出本体部５２２とを備えている。なお、このＴＨＣが請求項でいう複数成分にあたり、ＴＨＣ濃度が請求項でいう合計分析値にあたる。
前記相関算出部５２１は、参照試料データ格納部Ｄ１に格納されている複数の参照試料データを参照し、それら参照試料データに共通する、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関を機械学習（又は人工知能、ディープラーニング等）によって算出するものである。算出された相関を示す相関データは、メモリの所定領域に設定された相関データ格納部Ｄ２に格納される。
なお、この相関算出部５２１においては、参照試料データが追加されるたびに学習を繰り返し、相関を更新するので、参照試料データが多いほど、その相関精度は向上していく。
また、この実施形態での相関算出部５２１は、参照試料の周辺状況データをもパラメータとして前記相関を算出する、すなわち、相関が参照試料の温度や圧力などに応じても変わるように構成してあるが、相関の算出に当たって周辺状況データを参照しなくともよい。
算出本体部５２２は、前記相関算出部５２１が算出した相関を測定試料のスペクトルデータに当てはめて測定試料のＴＨＣ濃度を算出するものである。このとき、受付部５３においては測定試料の周辺状況データを取得するようにしてあるので、当該算出本体部５２２は、ＴＨＣ濃度の算出にあたり、測定試料の周辺状況データに対応する相関を適用するようにしている。
次にかかる構成の排ガス測定システム２００の動作を図４を参照して説明する。
まず学習させる。そのために、シャシダイナモ３００上で自動車を運転し、その排ガスである参照試料をＦＩＤ分析装置４００及びＦＴＩＲ分析装置１００に導く。なお、シャシダイナモ３００上での自動車の運転に限らず、エンジンダイナモに接続されたエンジンを運転してもよいし、駆動系ダイナモにトランスミッション等の駆動系部品を運転してもよい。
すると、ＦＩＤ分析装置４００ではＴＨＣ濃度が測定され、一方、ＦＴＩＲ分析装置１００では、前記主分析部５１によって当該排ガスの吸光スペクトルデータが測定される。
まず学習させる。そのために、シャシダイナモ３００上で自動車を運転し、その排ガスである参照試料をＦＩＤ分析装置４００及びＦＴＩＲ分析装置１００に導く。なお、シャシダイナモ３００上での自動車の運転に限らず、エンジンダイナモに接続されたエンジンを運転してもよいし、駆動系ダイナモにトランスミッション等の駆動系部品を運転してもよい。
すると、ＦＩＤ分析装置４００ではＴＨＣ濃度が測定され、一方、ＦＴＩＲ分析装置１００では、前記主分析部５１によって当該排ガスの吸光スペクトルデータが測定される。
この実施形態では、ＦＩＤ分析装置４００及びＦＴＩＲ分析装置１００は、例えば、一定タイミング（数ｍｓｅｃ〜数ｓｅｃ）ごとに同期して排ガス測定（分析）を行う。
各測定の都度、前記受付部５３は、主分析部５１で算出された排ガスの吸光スペクトルデータ及びＦＩＤ分析装置４００で分析された当該排ガスのＴＨＣ濃度を取得し、参照試料データとして参照試料データ格納部Ｄ１に次々格納する（ステップＳ１）。このとき、前記受付部５３は、当該排ガスの温度及び圧力を取得して前記参照試料データに付帯させ、参照試料データ格納部Ｄ１に格納する。
しかして、自動車のエンジン状態は、運転開始からの時間経過やエンジン回転数の変動にともなって種々変化し、それに伴って排ガスの状態（成分や圧力、温度）も逐次変化していくため、上述した逐次測定によって、少なくともＴＨＣ濃度が互いに異なる複数の参照試料のデータが得られる。
次に、前記相関算出部５２１が、参照試料データ格納部Ｄ１に格納されている多くの参照試料データを参照し、それら参照試料データに共通する、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関を機械学習によって算出し（ステップＳ２）、その結果得られた相関を前記相関データ格納部Ｄ２に格納する（ステップＳ３）。
これで学習が終了する。
これで学習が終了する。
このように学習が終了した後、ＦＴＩＲ分析装置１００だけを用いた実際のＴＨＣ濃度測定を行うことができることとなる。このＴＨＣ濃度測定にあたっては、試験対象となる他の自動車をシャシダイナモ３００に設置して運転し、その排ガスをＦＴＩＲ分析装置１００に導く。ＦＩＤ分析装置４００には、排ガス導入管の図示しないバルブを閉じるなどして排ガスを導入しないようにするとともに、ＦＩＤ分析装置４００の動作も停止させておく。
ＦＴＩＲ分析装置１００では、主分析部５１が、排ガスの吸光スペクトルデータを取得する（ステップＳ４）。すると前記合計分析値算出部５２（算出本体部５２２）が、前記相関データ格納部Ｄ２に格納されている相関を吸光スペクトルデータに適用してＴＨＣ濃度を算出する（ステップＳ５）。
しかして、このように構成した本分析装置１００によれば、参照試料のスペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を予め求め、その相関に基づいて、測定試料のスペクトルデータから直接的にＴＨＣ濃度を算出するようにしており、従来のように、スペクトルデータから個別成分の分析値を算出するといった途中演算を介在させることがないので、途中演算で発生し得る誤差や情報の脱落を排除でき、分析精度を飛躍的に向上させることができる。
また、相関さえ予め求めておけば、ＴＨＣ濃度測定においてＦＩＤ分析装置を用いる必要はないので、助燃ガス（Ｈ２）や、その濃度調整に用いられる不活性ガス（Ｈｅ）などの取扱いが難しいガスを使用する必要がなくなり、簡便性やランニングコストの点にも寄与し得る。
なお、本発明は前記実施形態に限られるものではない。
例えば、ＴＨＣの吸光度は、測定対象に水分やその他の干渉成分が含まれているから、それらの影響を低減ないし排除した補正吸光スペクトルに基づいてＴＨＣ濃度を算出するようにしてもよい。このようにすれば、分析精度がさらに向上する。
例えば、ＴＨＣの吸光度は、測定対象に水分やその他の干渉成分が含まれているから、それらの影響を低減ないし排除した補正吸光スペクトルに基づいてＴＨＣ濃度を算出するようにしてもよい。このようにすれば、分析精度がさらに向上する。
また他の実施形態では、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関の算出にあたって、参照試料データが示すＴＨＣ濃度に応じて吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関を算出してもよい。
具体的には、相関算出部５２１は、ＴＨＣ濃度を複数（例えば２以上）の濃度区分に分けて、この濃度区分毎に吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を算出し、その相関データを相関データ格納部Ｄ２に格納してよい。ここで算出本体部５２２は、測定試料の吸光スペクトルデータを受け付けると、当該吸光スペクトルデータの面積等に基づいて、相関データ格納部Ｄ２に格納された複数の相関データから当該吸光スペクトルデータに適した１つの相関データを選択し、当該選択した相関データを測定試料のスペクトルデータに当てはめて、測定試料のＴＨＣ濃度を算出するようにしてもよい。
このようなものであれば、相関算出部５２１が濃度区分毎に吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を算出するので、より精度の高い相関データを得ることができる。そして、算出本体部５２２が、このような精度の高い相関データを用いて測定試料のＴＨＣ濃度を算出するので、測定精度をより向上することができる。
なお、ＴＨＣ濃度はより多くの濃度区分に分けられることが好ましい。このようなものであれば、より一層精度の高い相関データを得ることができる。
具体的には、相関算出部５２１は、ＴＨＣ濃度を複数（例えば２以上）の濃度区分に分けて、この濃度区分毎に吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を算出し、その相関データを相関データ格納部Ｄ２に格納してよい。ここで算出本体部５２２は、測定試料の吸光スペクトルデータを受け付けると、当該吸光スペクトルデータの面積等に基づいて、相関データ格納部Ｄ２に格納された複数の相関データから当該吸光スペクトルデータに適した１つの相関データを選択し、当該選択した相関データを測定試料のスペクトルデータに当てはめて、測定試料のＴＨＣ濃度を算出するようにしてもよい。
このようなものであれば、相関算出部５２１が濃度区分毎に吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を算出するので、より精度の高い相関データを得ることができる。そして、算出本体部５２２が、このような精度の高い相関データを用いて測定試料のＴＨＣ濃度を算出するので、測定精度をより向上することができる。
なお、ＴＨＣ濃度はより多くの濃度区分に分けられることが好ましい。このようなものであれば、より一層精度の高い相関データを得ることができる。
また他の実施形態では、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関の算出にあたって、参照試料に含まれる水の濃度をパラメータとしてもよい。
具体的には、受付部５３は、個別成分分析部５１２が算出した参照試料に含まれる水（Ｈ２Ｏ）の濃度を受け付け、前記参照試料データに付帯させて試料データ格納部Ｄ１に格納するように構成されていてもよい。相関算出部５２１は、参照試料データ格納部Ｄ１に格納されている複数の参照試料データとこれに付帯する水の濃度を参照し、当該水濃度をパラメータとして、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関を算出するようにしてもよい。算出本体部５２２は、ＴＨＣ濃度の算出にあたり、測定試料の水濃度に対応する相関を適用するようにしてよい。
ＦＴＩＲによるＴＨＣ濃度の測定においては、排ガスに含まれる水の干渉影響及び共存影響が問題となることがあるが、このようなものであれば、水の濃度をパラメータとする相関を用いること、測定試料のＴＨＣ濃度の算出における水の影響を低減でき、測定精度をより向上することができる。
具体的には、受付部５３は、個別成分分析部５１２が算出した参照試料に含まれる水（Ｈ２Ｏ）の濃度を受け付け、前記参照試料データに付帯させて試料データ格納部Ｄ１に格納するように構成されていてもよい。相関算出部５２１は、参照試料データ格納部Ｄ１に格納されている複数の参照試料データとこれに付帯する水の濃度を参照し、当該水濃度をパラメータとして、吸光スペクトルデータとＴＨＣ濃度との相関を算出するようにしてもよい。算出本体部５２２は、ＴＨＣ濃度の算出にあたり、測定試料の水濃度に対応する相関を適用するようにしてよい。
ＦＴＩＲによるＴＨＣ濃度の測定においては、排ガスに含まれる水の干渉影響及び共存影響が問題となることがあるが、このようなものであれば、水の濃度をパラメータとする相関を用いること、測定試料のＴＨＣ濃度の算出における水の影響を低減でき、測定精度をより向上することができる。
また、前記実施形態では、スペクトルデータをＴＨＣ濃度に直接的に結び付ける、機械学習により算出された相関を利用していたが、機械学習によらず、スペクトルデータとＴＨＣ濃度との関係を表す演算式を算出するようにしてもよい。
その場合は、例えば、スペクトルデータの値とＴＨＣ濃度とを直接的に結び付けるものではなく、主分析部５１によってスペクトルデータから求められた個別ＨＣ成分それぞれの分析値（ここでは濃度）とＴＨＣ濃度との関係を表す演算式（相関の一種でもある。）を用いればよい。
前記演算式の具体例は下記のとおりである。
ＴＨＣ（Ｒ）＝ａ１・ＨＣ１（Ｒ）＋ａ２・ＨＣ２（Ｒ）＋・・・（１）
ここで、ＴＨＣ（Ｒ）は、ＦＩＤ分析装置４００によって測定された参照試料のＴＨＣ濃度、ＨＣ１（Ｒ）、ＨＣ２（Ｒ）、・・・は、主分析部５１によって算出された参照試料における各ハイドロカーボンの濃度、ａ１、ａ２、・・・は重み付け係数である。
ＴＨＣ（Ｒ）＝ａ１・ＨＣ１（Ｒ）＋ａ２・ＨＣ２（Ｒ）＋・・・（１）
ここで、ＴＨＣ（Ｒ）は、ＦＩＤ分析装置４００によって測定された参照試料のＴＨＣ濃度、ＨＣ１（Ｒ）、ＨＣ２（Ｒ）、・・・は、主分析部５１によって算出された参照試料における各ハイドロカーボンの濃度、ａ１、ａ２、・・・は重み付け係数である。
この場合は、複数の参照試料を分析して多変量解析などを施し、上記式（１）を満たす最適な重み付け係数ａ１、ａ２、・・・を定める。これが相関算出部５２１の機能である。
次に、測定試料を分析して算出された各ハイドロカーボンの濃度ＨＣ１（Ｒ）、ＨＣ２（Ｒ）、・・・を下記式（２）に代入して、測定試料のＴＨＣ濃度を算出する。これが、合計分析値算出部５２の機能である。
ＴＨＣ（Ｍ）＝ａ１・ＨＣ１（Ｍ）＋ａ２・ＨＣ２（Ｍ）＋・・・（２）
ここで、ＴＨＣ（Ｍ）は、合計分析値算出部５２によって算出された測定試料のＴＨＣ濃度、ＨＣ１（Ｍ）、ＨＣ２（Ｍ）、・・・は、主分析部５１によって算出された測定試料における各ハイドロカーボンの濃度である。
なお、上記例では、相関を機械学習にはよらず、多変量解析を用いて求めている。
すなわち、相関の算出には、機械学習のみならず、上述したような理論的に求められる数式を用いてもよい。
ここで、ＴＨＣ（Ｍ）は、合計分析値算出部５２によって算出された測定試料のＴＨＣ濃度、ＨＣ１（Ｍ）、ＨＣ２（Ｍ）、・・・は、主分析部５１によって算出された測定試料における各ハイドロカーボンの濃度である。
なお、上記例では、相関を機械学習にはよらず、多変量解析を用いて求めている。
すなわち、相関の算出には、機械学習のみならず、上述したような理論的に求められる数式を用いてもよい。
また、機械学習と理論的数式を組み合わせることも可能である。例えば、質量の小さなＨＣに関しては主分析部を用いて（つまり理論式によって）個別の濃度を求めておき、一方、質量の大きなＨＣについては、前記相関算出部及び算出本体部によって（つまり機械学習によって）トータル濃度を算出し、それらを合算してＴＨＣ濃度を求めるようにしてもよい。
さらに、相関の算出にあたって、参照試料の温度、圧力などのように、試料の物理的属性に係る値のみならず、他の周辺状況データをパラメータとしてもよい。例えば、エンジンの燃焼情報（過給、ＥＧＲ、リッチ／ストイキ／リーン、層流、均一流、直噴、ポート噴射などに係る情報）、エンジンのヘッド形状、点火時期、触媒の構成、燃料の酸素量、無機ガス成分、Ｓｏｏｔ濃度、ＳＯＦ濃度、エンジン型式、エンジン回転数、負荷情報、ホットスタート、コールドスタート、酸素濃度、触媒温度、ギア比等をパラメータとして加味してもよい。
これとは逆に、前記周辺状況データの全部または一部を相関算出のパラメータとはせず、分析装置で算出測定されたＴＨＣ濃度（合計分析値）に影響を強く及ぼす（つまり関連の高い）周辺状況データを抽出するような構成にしても構わない。
このようにすれば、ＴＨＣ濃度と関連度の高い周辺状況データ、すなわち設計パラメータを把握することができるので、自動車メーカーや触媒メーカーに対し、設計開発支援システムとして提供することが可能になる。
このようにすれば、ＴＨＣ濃度と関連度の高い周辺状況データ、すなわち設計パラメータを把握することができるので、自動車メーカーや触媒メーカーに対し、設計開発支援システムとして提供することが可能になる。
相関に用いる周囲状況データによっては、例えば、エンジンの型式が異なった場合には、都度、再学習をしなければならなくなる場合もある。その点でいえば、加味する周辺状況データを少なくし、スペクトルデータとＴＨＣ濃度（合計分析値）との相関を取ることができれば、より汎用性は高くなる。具体的には、相関算出には、周辺状況データを一切加味しなくともよいし、試料自身の物理状態（例えば、圧力、温度、屈折率、粘度など）については相関算出に加味し、その他の外部属性（例えば、エンジンの型式、点火時期など）については相関算出には加味しないといった態様も考えられる。
相関の算出にあたって周辺状況として参照試料の温度をパラメータとする場合、シャシダイナモ３００上の自動車のテールパイプの出口温度をセンサ等により測定し、当該測定した温度をパラメータにすることが好ましい。
学習・分析に用いるスペクトルデータの範囲は、分析対象成分が含まれる波数範囲のみでもよいし、それを超えた所定範囲まで拡げてもよい。また干渉成分の波数範囲を除くようにしてもよい。
具体的には、学習・分析に用いるスペクトルデータの範囲を２８００ｃｍ−１以上３２００ｃｍ−１以下にしてもよい。
スペクトルデータの範囲がこのようなものであれば、分析対象成分であるＨＣの波数範囲を含むとともに、干渉成分である水の波数範囲（約３４００ｃｍ−１以上）が除かれるので、測定試料のＴＨＣ濃度の算出における水の影響を低減でき、測定精度をより向上することができる。
スペクトルデータの範囲がこのようなものであれば、分析対象成分であるＨＣの波数範囲を含むとともに、干渉成分である水の波数範囲（約３４００ｃｍ−１以上）が除かれるので、測定試料のＴＨＣ濃度の算出における水の影響を低減でき、測定精度をより向上することができる。
分子量の小さいＨＣについては各濃度を主分析部５１で求めておき、分子量の大きな１又は複数のＨＣの合計濃度を、ＴＨＣ濃度から差し引いて算出してもよい。
さらに、本分析装置から個別成分分析部の機能を排除するとともに参照試料のみを導入するようにして、相関算出だけを行う分析用学習装置を構成してもよい。この分析用学習装置によって求められた相関は、他のＦＴＩＲ分析装置で利用することができる。
前記実施形態の分析装置１００は、参照試料のスペクトルデータとＴＨＣ濃度の相関を自ら算出するものであったがこれに限らない。他の実施形態の分析装置１００は、相関算出だけを行う他の分析用学習装置により予め算出された相関を用い、その相関に基づいて測定試料のスペクトルデータから直接的にＴＨＣ濃度を算出するようにしてもよい。
具体的には分析装置１００は、図５に示すように、演算処理装置５が参照試料データ格納部Ｄ１及び相関算出部５２１としての機能を有さないように構成されてもよい。ここでは受付部５３が、他の分析用学習装置が予め算出した相関を示す相関データ（すなわち、学習済みデータ）を、ネットワーク等を介して受付けるとともに相関データ格納部Ｄ２に予め格納しておいてよい。そして算出本体部５２２が、相関データ格納部Ｄ２に予め格納されている相関データを測定試料の吸光スペクトルデータに当てはめて測定試料のＴＨＣ濃度を算出するようにしてよい。
なお受付部５３は、所定の期間毎に他の分析用学習装置から新しい相関データを受け付けて、相関データ格納部Ｄ２に格納されている相関データを定期的に更新するようにしてよい。
具体的には分析装置１００は、図５に示すように、演算処理装置５が参照試料データ格納部Ｄ１及び相関算出部５２１としての機能を有さないように構成されてもよい。ここでは受付部５３が、他の分析用学習装置が予め算出した相関を示す相関データ（すなわち、学習済みデータ）を、ネットワーク等を介して受付けるとともに相関データ格納部Ｄ２に予め格納しておいてよい。そして算出本体部５２２が、相関データ格納部Ｄ２に予め格納されている相関データを測定試料の吸光スペクトルデータに当てはめて測定試料のＴＨＣ濃度を算出するようにしてよい。
なお受付部５３は、所定の期間毎に他の分析用学習装置から新しい相関データを受け付けて、相関データ格納部Ｄ２に格納されている相関データを定期的に更新するようにしてよい。
参照試料及び測定対象試料は、前記実施形態では排ガスであったが、大気やその他のガス、あるいは液体でも構わない。
また、参照試料は、測定試料と同種のものである必要はなく、例えば窒素などの主成分に分析対象となる複数成分を混合して生成した標準ガス等を用いてもよい。この場合は、複数成分の合計分析値が既知なので、参照試料の複数成分を分析するための他の分析装置を用いる必要はない。
さらに、分析対象となる成分は、ＨＣに限られず、窒素酸化物やダイオキシンなど、その他の成分でもよい。
分析装置としては、光を測定試料に照射してそのスペクトルから分析をするものであればよく、ＮＤＩＲにも適用可能であるし、分光分析装置以外の、例えば散乱型粒子径分布測定装置などにも適用可能である。また、本発明は、自動車の排ガスの分析に限らず、船舶、航空機、農業用機械、工作機械等の内燃機関の排ガスを分析することも可能である。
その他、本発明は前記実施形態に限られず、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の変形が可能であるのは言うまでもない。
本発明によれば、合計分析値及びスペクトルデータが既知の参照試料に係るデータを利用して、測定試料を分析するうえ、従来のように、スペクトルデータから個別成分の分析値を算出するといった途中演算での誤差を排除することができるので、分析精度の飛躍的な向上が可能となる。また、助燃ガス（Ｈ２）などの取扱いが難しいガスを使用する必要はないので、簡便性やランニングコストの点にも寄与し得る。
Claims (16)
- 測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析するものであって、
所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料の当該合計分析値に基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する合計分析値算出部を備えていることを特徴とする分析装置。 - 前記合計分析値算出部が、
参照試料のスペクトルデータと当該参照試料の合計分析値との相関を示すデータを格納している相関データ格納部と、
測定試料のスペクトルデータに前記相関データ格納部の相関を適用して、当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する算出本体部とを備えたものである請求項１記載の分析装置。 - 前記合計分析値算出部が、
参照試料のスペクトルデータと当該参照試料の合計分析値とに基づいて、スペクトルデータと合計分析値との相関を算出し、前記相関データ格納部に格納する相関算出部をさらに備えたものである請求項２記載の分析装置。 - 他の方式の分析装置で測定された参照試料の合計分析値を示すデータを受け付ける受付部をさらに備え、
前記相関算出部が、前記受付部で受け付けた合計分析値と、本分析装置によって得られた前記参照試料のスペクトルデータとに基づいて前記相関を算出するものである請求項３記載の分析装置。 - 前記相関算出部が、複数の参照試料における各合計分析値と各スペクトルデータとから前記相関関係を算出するものであって、新たな参照試料に係る合計分析値及びそのスペクトルデータを取得した場合に、新たな参照試料に係る合計分析値及びそのスペクトルデータを加味して前記相関関係を更新するものである請求項３又は４記載の分析装置。
- 前記相関算出部が、参照試料の温度及び／又は圧力をもパラメータとして前記相関を算出するものであり、
前記算出本体部が、測定試料の温度及び／又は圧力をパラメータとして特定される前記相関に基づいて当該測定試料の合計分析値を算出するものである請求項３乃至５いずれか記載の分析装置。 - 前記相関算出部が、参照試料の温度及び／又は圧力に加えて、エンジン又は触媒に関連する周辺状況データをもパラメータとして相関を算出し、
前記算出本体部が、測定試料の温度及び／又は圧力に加えて、エンジン又は触媒に関連する周辺状況データをパラメータとして特定される前記相関に基づいて当該測定試料の合計分析値を算出する請求項６記載の分析装置。 - 前記スペクトルデータが、前記複数成分に干渉する他成分の影響を軽減又は除去したものである請求項１乃至７いずれか記載の分析装置。
- 測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて、当該測定試料に含まれる個々の単一成分を分析する主分析部をさらに備えている請求項１乃至８いずれか記載の分析装置。
- 前記測定試料又は参照試料が自動車の排ガスであり、分析対象となる成分がハイドロカーボンである請求項１乃至９いずれか記載の分析装置。
- 前記所定複数成分の合計分析値が、前記排ガスに含まれるハイドロカーボン全体の濃度である請求項１０記載の分析装置。
- ＦＴＩＲ方式のものである請求項１乃至１１いずれか記載の分析装置。
- 他の方式の分析装置がＦＩＤ分析装置である請求項１２記載の分析装置。
- 測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析する方法であって、
所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料の当該合計分析値に基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出することを特徴とする分析方法。 - 測定試料に光を照射して得られるスペクトルデータに基づいて当該測定試料を分析する分析装置に搭載されるプログラムであって、
所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料の当該合計分析値に基づいて、測定試料のスペクトルデータから当該測定試料における前記複数成分の合計分析値を算出する合計分析値算出部としての機能を分析装置に発揮させることを特徴とする分析装置用プログラム。 - 所定複数成分の合計分析値が予め求められている参照試料に光を照射して得られるスペクトルデータを受け付ける受付部と、
複数の互いに異なる参照試料の合計分析値及びスペクトルデータを格納している参照試料データ格納部と、
前記参照試料データ格納部を参照し、各参照試料のスペクトルデータと合計分析値との間に共通する相関を算出する相関算出部とを備えていることを特徴とする分析用学習装置。
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