JPWO2019012825A1 - 蓄電デバイス用の袋状セパレータ、その熱接合方法及び熱接合装置、並びに蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
2枚の重ねたセパレータ材又は1枚を折り返して重ねたセパレータ材から形成され、
前記セパレータ材は融点又は軟化点を有する高分子材料を含み、
前記重ねたセパレータ材の辺縁部に熱接合領域を1箇所以上有し、
前記熱接合領域は、前記セパレータ材が溶融又は軟化した後に再び固化した溶融着領域と、該溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって前記高分子材料の溶融率が連続的に低下する領域とを有する。
電極板が収納された上記の袋状セパレータと、前記袋状セパレータに収納された電極板とは極性の異なる電極板とを積層した、電極積層体を有する。
融点又は軟化点を有する高分子材料を含む重ねたセパレータ材を熱接合する方法であって、
前記熱接合の際に、重ねたセパレータ材の熱接合する領域内に、前記融点又は軟化点より高い第1の温度で加熱する高温領域と、前記熱接合する領域の周縁部に前記第1の温度より低く、かつ前記融点又は軟化点以下の温度で加熱する低温領域と、前記高温領域から前記低温領域に向かって温度が変化する中間領域を形成する。
第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記加熱チップが、相対的に熱伝導性が高い材料からなる芯部と、当該芯部の少なくとも一部を覆う相対的に熱伝導性の低い材料からなる被覆部とを含み、
前記加熱チップの前記第1セパレータ材の表面と接触する加熱面が、前記芯部と前記被覆部の両方を含む。
第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記支持台の前記第2のセパレータ材との接触面における前記加熱チップと対向する領域が、相対的に熱伝導性の低い領域と、相対的に熱伝導性の高い領域とからなり、前記熱伝導性の低い領域が前記熱伝導性の高い領域の内側に配置されている。
セパレータ材(以下、単に「セパレータ」とも称する。)は、熱に対して溶融あるいは軟化する高分子材料(即ち融点又は軟化点を有する高分子材料)を含む。特に、融点または軟化点が200℃以上の高分子材料を含むことが好ましい。具体的な例として、芳香族ポリアミド(アラミド)、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリフェニレンサルファイド(PPS)が挙げられる。熱に対して溶融あるいは軟化する高分子材料の他に、セルロースのように熱による溶融や軟化を示さない高分子材料や、ガラスなどの無機材料を含むことができる。
本発明の実施形態によるセパレータの熱接合方法について説明する。
図4は、熱接合装置を説明するための模式図である。接合するセパレータは、2枚のセパレータを重ねたものであっても、1枚のセパレータを折り重ねたものであってもどちらでもよい。以下の説明では2枚のセパレータを重ねたものとして説明する。図4(a)は加熱チップ41が設けられたヒーターブロック42の正面図を示す。図4(b)は側面図である。熱接合装置40は、熱接合する第1のセパレータ44a(上側のセパレータ)と第2のセパレータ44b(下側のセパレータ)を支える支持台43と、加熱チップ41を備えたヒーターブロック42とを有する。複数の加熱チップ41を備えたヒーターブロック42を用いることで、複数の熱接合点を同時に形成することができる。図4(a)では、例として電極板を挿入する開口部を除く三辺を接合するために、コの字型に加熱チップ41が配列している。ヒーターブロック42は、加熱チップ41を加熱するヒーター(不図示)を備えている。熱接合装置40は、加熱チップ41を支持台43上の第1のセパレータに接触させるために、ヒーターブロック42を支持台に対して移動させる機構(不図示)を備える。
図5は、本発明の熱接合装置の一つの実施形態における、加熱チップ51の構造を説明するための模式図である。図5(a)は側面からの縦断面図、図5(b)は、加熱チップ51のセパレータと接触する接触面(加熱面)54の正面図である。加熱チップ51は、熱伝導性が異なる素材を組み合わせて形成されている。図5では、相対的に熱伝導性が高い高熱伝導性材料52の外側に、相対的に熱伝導性が低い低熱伝導性材料53を設けている。高熱伝導性材料52の温度が低熱伝導性材料53の温度よりも高くなるため、加熱チップ51のセパレータと接触する加熱面54に温度分布ができる。その結果、加熱面54が接触したセパレータの接触領域に、図3で示した温度分布が生じる。
図7は、本発明の熱接合装置の一つの実施形態における、支持台の構造を説明するための、断面模式図である。加熱チップ71は、単一材料で構成された柱状構造である。支持台72は加熱チップ71の温度に耐える素材で形成されている。加熱チップ71の接触面と対向する領域は、相対的に熱伝導性の高い、高熱伝導性材料73と、相対的に熱伝導性の低い、低熱伝導性材料74で形成されている。高熱伝導性材料73が外側に、低熱伝導性材料74が内側に配置されている。熱伝導性の低い材料のところでは熱が散逸しにくく、熱伝導性の高い材料のところでは、セパレータに与えられた熱が散逸しやすい。そのため、加熱チップ71の加熱面の温度に分布が無い場合であっても、セパレータの接触領域内に温度の分布が生じる。
以上に説明した、本実施形態のセパレータの熱接合方法、熱接合のための加熱チップ、セパレータの支持台を用いてセパレータを熱接合することで、熱接合点の強度が高い、袋状セパレータを作製することができる。
本発明の電池は、セパレータ以外のその他の構成は特に限定されない。以下に実施形態がリチウムイオン二次電池である場合における、正極、負極、電解液など、その他の構成について説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。
本実施形態の二次電池は、例えば、図1のような構造を有する。リチウムイオン二次電池1は、電極積層体10と、それを電解質と一緒に収容するフィルム外装材12−1、12−2からなるフィルム外装体11と、正極タブ14および負極タブ13(以下、これらを単に「電極タブ」ともいう)とを備えている。
正極活物質としては、リチウムを吸蔵放出し得る材料であれば特に限定されず、いくつかの観点から選ぶことができる。高エネルギー密度化の観点からは、高容量の化合物を含むことが好ましい。高容量の化合物としては、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)またはニッケル酸リチウムのNiの一部を他の金属元素で置換したリチウムニッケル複合酸化物が挙げられ、下式(II)で表される層状リチウムニッケル複合酸化物が好ましい。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
負極活物質としては、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に受容、放出可能な材料であれば特に限定されない。具体的には、金属、金属酸化物、炭素などを挙げることができる。
電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
フィルム外装体の材質としては、電解液に安定で、かつ十分な水蒸気バリア性を持つものであれば、どのような材質であっても構わない。例えば、積層ラミネート型の二次電池の場合、外装体としては、アルミニウムと樹脂のラミネートフィルムを用いることが一例として好ましい。外装体は、単一の部材で構成してもよいし、複数の部材を組み合わせて構成してもよい。本実施形態では、図1に示すように、フィルム外装体11は、第1のフィルム外装材12−1とそれに対向配置された第2のフィルム外装材12−2とで構成されている。図示されているように、一方のフィルム外装材12−1に電積層体10を収めるカップ部が形成されるとともに他方のフィルム外装材12−2にはカップ部が形成されていない構成としてもよいし、両方のフィルム外装材12−1、12−2にカップ部を形成する構成(不図示)としてもよい。
本実施形態による二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。図1、図2を参照しながら、積層ラミネート型二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気雰囲気または不活性ガス雰囲気において、袋状セパレータ26に収めた正極板25と負極板21を積層して、電極積層体10を作製する。電極積層体10には、正極タブ14を正極板の延長部24に、負極タブ13を負極板の延長部23にそれぞれ接続し、フィルム外装体11に収容する。水分が少ない雰囲気中、例えば乾燥空気雰囲気中または不活性ガス雰囲気中で、電極積層体10を収めたフィルム外装体11に電解液を注入して、電極積層体10に電解液を含浸させる。その後、フィルム外装体11の開口部を減圧雰囲気下で封止して二次電池とする。
本実施形態に係る二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係る二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備える二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係る二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
PETの繊維を用いた厚さ15μm、空隙率60%の不織布をセパレータとした。本実施例で用いたPETの融点は260℃である。
実施例1と同じPETの不織布によるセパレータを、加熱チップのセパレータとの接触面の銅の領域が280℃となるように、ヒーターブロックを加熱して、熱接合した。このとき、接触面のPI領域の最も外側は、260℃であった。加熱チップの温度の他は、実施例1と同様にして熱接合を行った。
アラミドの繊維を用いた厚さ25μm、空隙率60%の不織布をセパレータとした。本実施例で用いたアラミドは明確な融点を持たないが、約280℃でガラス転移が生じて軟化する。
厚さ20μm、空隙率70%のアラミド多孔質膜をセパレータとした。本実施例で用いたアラミドは融点を持たないが、約280℃でガラス転移が生じる。セパレータ以外は、実施例3と同様にして熱接合を行った。
PETの繊維を用いた厚さ15μm、空隙率60%の不織布をセパレータとした。本実施例で用いたPETの融点は260℃である。加熱チップのセパレータとの接触面の中心の温度が280℃になるように、ヒーターブロックを加熱した。このとき、加熱チップの外縁部の温度は約275℃となった。加熱チップを重ねたセパレータに荷重2Nで0.5秒間接触させて、熱接合を行った。その他の条件は、実施例3と同様とした。
実施例1と同じ、PETの繊維を用いた厚さ15μm、空隙率60%の不織布をセパレータとした。加熱チップは、直径2mmの銅丸棒の先端を、縁を面取りして用いた。加熱チップは銅製のヒーターブロックに組み付けられている。セパレータを載せる支持台は、実施例1と同じく、アルミニウムを基材とし、アルミニウム板の上に熱の散逸を防ぐために厚さ1mmのポリイミドシートを固定した。加熱チップの接触面の銅の領域が280℃となるようにヒーターブロックを加熱した。このとき、接触面の最も外側は約275℃であった。
加熱チップの温度を270℃にした他は、比較例1と同様にしてPET不織布による二枚のセパレータを熱接合した。このとき、接触面の最も外側は約265℃であった。
実施例3と同じく、アラミドの繊維を用いた厚さ25μm、空隙率60%の不織布をセパレータとした。比較例1と同じ加熱チップと支持台を用いて熱接合を行った。実施例3と同じく、加熱チップのセパレータとの接触面中心の温度が320℃になるように、ヒーターブロックを加熱した。このとき、加熱チップの外縁部の温度は約315℃となった。熱接合時の加熱チップの荷重を5Nとした。その他は、比較例1と同様にして熱接合を行った。接合強度を、実施例1と同様にして測定した。
実施例4と同じく、厚さ20μm、空隙率70%のアラミド多孔質膜をセパレータとした。比較例1と同じ加熱チップと支持台を用いて熱接合を行った。実施例3と同じく、加熱チップのセパレータとの接触面中心の温度が320℃になるように、ヒーターブロックを加熱した。このとき、加熱チップの外縁部の温度は約315℃となった。熱接合時の加熱チップの荷重を5Nとした。その他は、比較例1と同様にして熱接合を行った。接合強度を、実施例1と同様にして測定した。
本発明の実施の形態として、袋状セパレータに収めた正極板を作製した。
上記の実施形態の一部又は全部は、以下の付記のようにも記載されうるが、以下には限られない。
(付記1)
2枚の重ねたセパレータ材又は1枚を折り返して重ねたセパレータ材から形成され、
前記セパレータ材は融点又は軟化点を有する高分子材料を含み、
前記重ねたセパレータ材の辺縁部に熱接合領域を1箇所以上有し、
前記熱接合領域は、前記セパレータ材が溶融又は軟化した後に再び固化した溶融着領域と、該溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって前記高分子材料の溶融率が連続的に低下する領域とを有する、
袋状セパレータ。
(付記2)
前記セパレータ材は、融点又は軟化点をもつ高分子材料の繊維を含む、付記1に記載の袋状セパレータ。
(付記3)
前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって厚さが連続的に増加している、付記1又は2に記載の袋状セパレータ。
(付記4)
前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって空隙率が連続的に増加している、付記1又は2に記載の袋状セパレータ。
(付記5)
前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって透明度が連続的に減少している、付記1又は2に記載の袋状セパレータ。
(付記6)
前記溶融着領域に開口を有する、付記1から5のいずれか1つに記載の袋状セパレータ。
(付記7)
前記溶融着領域が中央部にあり、前記溶融率が連続的に低下する領域が前記溶融着領域の周囲にある、付記1から6のいずれか1つに記載の袋状セパレータ。
(付記8)
前記熱接合領域は、対向する2箇所の辺縁部のそれぞれに1つ以上存在し、収納される電極板の位置を安定させる役割を有する、付記1から7のいずれか1つに記載の袋状セパレータ。
(付記9)
前記溶融率が連続的に低下する領域の溶融率は、重ねた前記セパレータの接合前の厚さ以上の距離で100%から0%まで変化する、付記1から8のいずれか1つに記載の袋状セパレータ。
(付記10)
融点又は軟化点を有する高分子材料を含む重ねたセパレータ材を熱接合する方法であって、
前記熱接合の際に、重ねたセパレータ材の熱接合する領域内に、前記融点又は軟化点より高い第1の温度で加熱する高温領域と、前記熱接合する領域の周縁部に前記第1の温度より低く、かつ前記融点又は軟化点以下の温度で加熱する低温領域と、前記高温領域から低温領域に向かって温度が変化する中間領域を形成する、熱接合方法。
(付記11)
加熱チップの加熱面の第1領域を前記高分子材料の融点又は軟化点より高温の第1温度に加熱するとともに、前記加熱チップの加熱面の第2領域を、前記第1温度より低い第2温度まで加熱する加熱工程と、
前記加熱チップの加熱面を前記セパレータ材の熱接合領域に当接させる当接工程と、
を含む、付記10に記載の熱接合方法。
(付記12)
前記加熱工程の前記第2温度は、前記高分子材料の融点又は軟化点以下の温度である、付記11に記載の熱接合方法。
(付記13)
前記当接工程を前記加熱工程よりも先に行う、付記11又は12に記載の熱接合方法。
(付記14)
第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置において、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記加熱チップが、相対的に熱伝導性が高い材料からなる芯部と、当該芯部の少なくとも一部を覆う相対的に熱伝導性の低い材料からなる被覆部とを含み、
前記加熱チップの前記第1セパレータ材の表面と接触する加熱面が、前記芯部と前記被覆部の両方を含むことを特徴とする熱接合装置。
(付記15)
第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記加熱チップの加熱面の面積が、当該加熱面に熱を供給する熱源と接続された熱接続部材の前記加熱面に平行な断面積よりも大きい熱接合装置。
(付記16)
第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記支持台の前記第2のセパレータ材との接触面における前記加熱チップと対向する領域が、相対的に熱伝導性の低い領域と、相対的に熱伝導性の高い領域とからなり、前記熱伝導性の低い領域が前記熱伝導性の高い領域の内側に配置されていることを特徴とする熱接合装置。
(付記17)
前記熱伝導性の低い領域は、凹部または貫通孔であることを特徴とする、付記16に記載の熱接合装置。
(付記18)
電極板が収納された付記1から9のいずれか1つに記載の袋状セパレータと、前記袋状セパレータに収納された電極板とは極性の異なる電極板とを積層した、電極積層体を有することを特徴とする蓄電デバイス。
10 電極積層体
11 フィルム外装体
12−1 フィルム外装材
12−2 フィルム外装材
13 負極タブ
14 正極タブ
21 負極板
22、30 熱接合領域
23 負極板の延長部
24 正極板の延長部
25 正極板
26 袋状セパレータ
27 辺縁部
31 高温領域(溶融着領域)
32 中間領域
33 外縁部(外周端部)(低温領域)
34 熱接合領域に隣接する領域(外縁部より外側の領域)
40 熱接合装置
41、51、61、71、80 加熱チップ
42 ヒーターブロック
43、72 支持台
44a 第1のセパレータ(材)
44b 第2のセパレータ(材)
52、73 高熱伝導性材料
53、74 低熱伝導性材料
54、62、84 セパレータとの接触面(加熱面)
63 円筒部
64 円板部
81 銅
82 ポリイミド
111 接触領域
112 半透明領域
113 繊維が溶融した領域(溶融着領域)
114 繊維が一部溶融した領域(中間領域)
115 繊維が溶融していない領域
Claims (18)
- 2枚の重ねたセパレータ材又は1枚を折り返して重ねたセパレータ材から形成され、
前記セパレータ材は融点又は軟化点を有する高分子材料を含み、
前記重ねたセパレータ材の辺縁部に熱接合領域を1箇所以上有し、
前記熱接合領域は、前記セパレータ材が溶融又は軟化した後に再び固化した溶融着領域と、該溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって前記高分子材料の溶融率が連続的に低下する領域とを有する、
袋状セパレータ。 - 前記セパレータ材は、融点又は軟化点をもつ高分子材料の繊維を含む、請求項1に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって厚さが連続的に増加している、請求項1又は2に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって空隙率が連続的に増加している、請求項1又は2に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融率が連続的に低下する領域は、前記溶融着領域から前記熱接合領域に隣接する領域に向かって透明度が連続的に減少している、請求項1又は2に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融着領域に開口を有する、請求項1から5のいずれか1項に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融着領域が中央部にあり、前記溶融率が連続的に低下する領域が前記溶融着領域の周囲にある、請求項1から6のいずれか1項に記載の袋状セパレータ。
- 前記熱接合領域は、対向する2箇所の辺縁部のそれぞれに1つ以上存在し、収納される電極板の位置を安定させる役割を有する、請求項1から7のいずれか1項に記載の袋状セパレータ。
- 前記溶融率が連続的に低下する領域の溶融率は、重ねた前記セパレータの接合前の厚さ以上の距離で100%から0%まで変化する、請求項1から8のいずれか1項に記載の袋状セパレータ。
- 融点又は軟化点を有する高分子材料を含む重ねたセパレータ材を熱接合する方法であって、
前記熱接合の際に、重ねたセパレータ材の熱接合する領域内に、前記融点又は軟化点より高い第1の温度で加熱する高温領域と、前記熱接合する領域の周縁部に前記第1の温度より低く、かつ前記融点又は軟化点以下の温度で加熱する低温領域と、前記高温領域から低温領域に向かって温度が変化する中間領域を形成する、熱接合方法。 - 加熱チップの加熱面の第1領域を前記高分子材料の融点又は軟化点より高温の第1温度に加熱するとともに、前記加熱チップの加熱面の第2領域を、前記第1温度より低い第2温度まで加熱する加熱工程と、
前記加熱チップの加熱面を前記セパレータ材の熱接合領域に当接させる当接工程と、
を含む、請求項10に記載の熱接合方法。 - 前記加熱工程の前記第2温度は、前記高分子材料の融点又は軟化点以下の温度である、請求項11に記載の熱接合方法。
- 前記当接工程を前記加熱工程よりも先に行う、請求項11又は12に記載の熱接合方法。
- 第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置において、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記加熱チップが、相対的に熱伝導性が高い材料からなる芯部と、当該芯部の少なくとも一部を覆う相対的に熱伝導性の低い材料からなる被覆部とを含み、
前記加熱チップの前記第1セパレータ材の表面と接触する加熱面が、前記芯部と前記被覆部の両方を含むことを特徴とする熱接合装置。 - 第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記加熱チップの加熱面の面積が、当該加熱面に熱を供給する熱源と接続された熱接続部材の前記加熱面に平行な断面積よりも大きい熱接合装置。 - 第1のセパレータ材と第2のセパレータ材とを重ね合わせて接合する熱接合装置であって、
前記第1のセパレータ材に当接させて当該セパレータ材を加熱する加熱チップと、
前記第2のセパレータ材と接触し、重ね合わせたセパレータ材を支える支持台と、を備え、
前記支持台の前記第2のセパレータ材との接触面における前記加熱チップと対向する領域が、相対的に熱伝導性の低い領域と、相対的に熱伝導性の高い領域とからなり、前記熱伝導性の低い領域が前記熱伝導性の高い領域の内側に配置されていることを特徴とする熱接合装置。 - 前記熱伝導性の低い領域は、凹部または貫通孔であることを特徴とする、請求項16に記載の熱接合装置。
- 電極板が収納された請求項1から9のいずれか1項に記載の袋状セパレータと、前記袋状セパレータに収納された電極板とは極性の異なる電極板とを積層した、電極積層体を有することを特徴とする蓄電デバイス。
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