WO2012102220A1 - 非水系二次電池 - Google Patents

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WO2012102220A1
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WO
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positive electrode
electrode
secondary battery
negative electrode
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智史 有馬
虎太　直人
里美 長谷川
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a non-aqueous secondary battery.
  • Non-aqueous secondary batteries represented by lithium ion secondary batteries have high capacity and high energy density, and are excellent in storage performance and charge / discharge repetition characteristics. It's being used. In recent years, lithium ion secondary batteries have come to be used for electric power storage applications and in-vehicle applications such as electric vehicles due to increasing awareness of environmental issues and energy savings.
  • the non-aqueous secondary battery has a high risk of abnormal overheating or ignition when exposed to an overcharged state or a high temperature environment because of its high energy density. Therefore, various countermeasures for safety are taken in the non-aqueous secondary battery.
  • Patent Document 1 proposes a lithium ion secondary battery using a current collector in which a metal layer is formed on both surfaces of a resin film having a low melting point of 130 ° C. to 170 ° C.
  • a current collector in which a metal layer is formed on both surfaces of a resin film having a low melting point of 130 ° C. to 170 ° C.
  • Patent Document 1 the current collector proposed in Patent Document 1 is very effective as a safety measure for non-aqueous secondary batteries.
  • the current collector has a configuration in which metal layers are formed on both surfaces of an insulating resin film, for example, in the case of a stacked non-aqueous secondary battery in which a plurality of electrodes are stacked, wiring When connecting the lead tab electrode to the current collector, there is an inconvenience that the electrodes cannot conduct each other. That is, there is an inconvenience that it is difficult to electrically connect the tab electrode to all the electrodes. Thereby, there exists a problem that battery performance falls remarkably.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and one object of the present invention is a non-aqueous secondary that can improve the safety and suppress the deterioration of the battery performance. It is to provide a battery.
  • a non-aqueous secondary battery includes a current collector having a multilayer structure in which an insulating layer is sandwiched between conductive layers, and an active material layer formed on the current collector. And a tab electrode electrically connected to the electrode.
  • the current collector has a connection region in which no insulating layer is interposed. The tab electrode is welded and fixed to the current collector connection region so as to overlap a part of the insulating layer.
  • the current collector is provided with a connection region in which no insulating layer is interposed, whereby the conductive layers sandwiching the insulating layer are electrically connected to each other. Can be connected. For this reason, by welding the tab electrode to this connection region, even when a current collector having a multilayer structure is used, the electrodes can be electrically connected. Thereby, since a tab electrode can be electrically connected with all the electrodes, the fall of battery performance can be suppressed. As a result, the performance of the non-aqueous secondary battery can be maximized.
  • the tab electrode is overlapped with a part of the insulating layer and welded and fixed to the connection region of the current collector, thereby providing a connection region in which the insulating layer is not interposed in the current collector.
  • the strength reduction of the current collector can be suppressed. That is, since the insulating layer is not interposed in the connection region of the current collector, the strength of the current collector may be reduced if such a region is provided in the current collector. Can be welded and fixed so as to overlap with a part of the insulating layer, thereby suppressing a decrease in mechanical strength of the current collector. Thereby, even if the said connection area
  • the welding strength can be easily improved by welding the tab electrode to the connection region where no insulating layer is interposed. Thereby, welding resistance can be reduced. In addition, this can also improve the vibration resistance.
  • a current collector having a multilayer structure as described above for example, when an abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state, the insulating layer of the current collector is melted. Since the electrode is broken, the current can be cut. Thereby, since the temperature rise inside a battery can be suppressed, it can prevent that abnormal states, such as ignition, arise.
  • the current collector is provided with a gap in a part of the insulating layer, and the gap part is included in at least a part of the welded portion with the tab electrode.
  • the electrode preferably includes a positive electrode and a negative electrode, and at least one of the positive electrode and the negative electrode is formed using a current collector having a multilayer structure. If comprised in this way, the safety
  • the conductive layer of the current collector in the positive electrode is preferably made of aluminum.
  • the conductive layer of the collector in a negative electrode is comprised from copper.
  • the insulating layer of the current collector preferably has a heat shrinkage rate at 120 ° C. of 1.5% or more in any of the planar directions.
  • the insulating layer of the current collector is preferably made of a film-like or fibrous resin.
  • the current collector insulating layer is a resin containing any of polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, or one of polystyrene, polyvinyl chloride, and polyamide. Or a composite material thereof. If comprised in this way, the safety
  • the electrode includes a positive electrode and a negative electrode, and further includes a separator disposed between the positive electrode and the negative electrode, and the separator is higher than the insulating layer. It has a melting point. If comprised in this way, before the shutdown function of a separator operates, the insulating layer which comprises the electrical power collector of an electrode can be blown out. As a result, the current interruption effect by the insulating layer and the separator makes it possible to interrupt the current in two stages, so that the safety of the non-aqueous secondary battery can be further improved.
  • the separator may be configured to have a higher heat deformation temperature than the insulating layer.
  • the thermal contraction rate of the separator is 1.0% or less below the melting point of the insulating layer.
  • the thermal shrinkage rate of the separator may be 1.0% or less at a temperature not higher than the thermal deformation temperature of the insulating layer. If comprised in this way, when abnormal heat_generation
  • the thermal contraction rate of the separator at 180 ° C. is 1.0% or less. If comprised in this way, when abnormal heat_generation
  • the separator preferably includes any one of an aramid resin, a polyester resin, and a cellulose resin.
  • 1 is an exploded perspective view of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
  • 1 is an exploded perspective view of an electrode group of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention. It is the perspective view which showed typically the electrode group of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention. It is sectional drawing which showed typically the electrode group of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • 1 is an overall perspective view of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention. It is sectional drawing which expanded and showed a part of FIG. FIG.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of the positive electrode of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line AA in FIG. 9). It is a top view of the positive electrode of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • 1 is a perspective view of a positive electrode of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention. It is sectional drawing for demonstrating the positive electrode collector used for the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention (The figure which showed a part of manufacturing process of a positive electrode collector).
  • FIG. 17 is a cross-sectional view of the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a diagram corresponding to a cross section taken along line BB in FIG. 16).
  • FIG. 1 is a perspective view of a negative electrode of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
  • 1 is a perspective view of a separator of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention. It is sectional drawing of the negative electrode used for the lithium ion secondary battery by the modification of 1st Embodiment. It is sectional drawing which showed typically the electrode group of the lithium ion secondary battery by 2nd Embodiment of this invention. It is sectional drawing which expanded and showed a part of FIG.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is an exploded perspective view of an electrode group of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing an electrode group of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention
  • FIG. 4 is an electrode of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention. It is sectional drawing which showed the group typically. 5 to 17 are views for explaining a lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention.
  • a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
  • the lithium ion secondary battery according to the first embodiment is a large secondary battery having a square flat shape, and an electrode group 50 (see FIG. 1) including a plurality of electrodes 5, And a metal outer container 100 that encloses the electrode group 50 together with a non-aqueous electrolyte.
  • the electrode 5 includes a positive electrode 10 and a negative electrode 20, and suppresses a short circuit between the positive electrode 10 and the negative electrode 20 between the positive electrode 10 and the negative electrode 20.
  • a separator 30 is provided. Specifically, the positive electrode 10 and the negative electrode 20 are arranged so as to face each other with the separator 30 interposed therebetween, and the positive electrode 10, the separator 30, and the negative electrode 20 are sequentially laminated, thereby forming a laminated structure (laminated body). It is configured. Note that the positive electrodes 10 and the negative electrodes 20 are alternately stacked one by one.
  • the electrode group 50 is configured such that one positive electrode 10 is positioned between two adjacent negative electrodes 20.
  • the electrode group 50 includes, for example, 13 positive electrodes 10, 14 negative electrodes 20, and 28 separators 30.
  • the positive electrodes 10 and the negative electrodes 20 are alternately stacked with the separators 30 interposed therebetween. Yes. Further, a separator 30 is disposed on the outermost side of the electrode group 50 (outside of the outermost negative electrode 20), and insulation from the outer container 100 is achieved.
  • the positive electrode 10 constituting the electrode group 50 has a configuration in which the positive electrode active material layer 12 is supported on both surfaces of the positive electrode current collector 11.
  • the positive electrode current collector 11 has a function of collecting current from the positive electrode active material layer 12.
  • the positive electrode current collector 11 is formed in a multilayer structure (three-layer structure) in which an insulating resin layer 13 is sandwiched between two metal foils 14.
  • the metal foil 14 is an example of the “conductive layer” in the present invention
  • the resin layer 13 is an example of the “insulating layer” in the present invention.
  • the metal foil 14 constituting the positive electrode current collector 11 is made of, for example, an aluminum foil or an aluminum alloy foil having a thickness of about 4 ⁇ m to about 10 ⁇ m. Since aluminum is easily passivated, it can be suitably used as the metal foil 14 of the positive electrode current collector 11.
  • the metal foil 14 may be other than aluminum foil or aluminum alloy foil.
  • the metal foil 14 may be made of metal foil such as titanium, stainless steel, nickel, or alloy foil made of these alloys. Good.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 is made of a plastic material made of a thermoplastic resin.
  • This resin layer 13 consists of a sheet-like resin film, for example.
  • the thermoplastic resin constituting the plastic material for example, polyolefin resins such as polyethylene (PE) and polypropylene (PP) having a heat distortion temperature of 150 ° C. or less, polystyrene (PS), polyvinyl chloride, polyamide, and the like are preferable. Used. Among these, polyolefin resins such as polyethylene (PE) and polypropylene (PP) having a thermal shrinkage rate at 120 ° C. of 1.5% or more in any direction in the plane direction, polyvinyl chloride, and the like are preferable.
  • these composite films and the resin film which gave these surface treatment processes can also be used suitably.
  • a resin film made of the same material as that of the separator 30 can be used.
  • any resin having different heat deformation temperature, heat shrinkage rate, etc. can be used for both the resin layer 13 and the separator 30 due to differences in manufacturing process and processing.
  • the heat shrinkage rate can be determined from the distance between two points measured before and after heat treatment by holding the layered material constituting the insulating layer (resin layer 13) at a constant temperature for a fixed time.
  • the heat distortion temperature is defined as the lowest temperature among the temperatures at which the thermal shrinkage rate is 10% or more (here, heat distortion temperature ⁇ melting point).
  • the thickness of the resin layer 13 is preferably 5 ⁇ m or more and 70 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, in order to balance the energy density improvement and strength maintenance as a secondary battery.
  • the resin layer 13 (resin film) may be a resin film produced by any method such as uniaxial stretching, biaxial stretching, or non-stretching.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 may be, for example, in the form of a fiber other than a film.
  • the positive electrode current collector 11 has a connection region M to which the tab electrode 41 is connected on one end side in the X direction.
  • the tab electrode 41 has a function for taking out an electric current outside.
  • the tab electrode 41 is formed in a shape having a width of about 30 mm and a length of about 70 mm, for example.
  • the resin layer 13 is not interposed, and the upper surface side metal foil 14 and the lower surface side metal foil 14 are electrically connected (adhered) to each other. It has become. That is, the connection region M of the positive electrode current collector 11 is a region where the resin layer 13 is not interposed.
  • the positive electrode current collector 11 has a film shape, a sheet shape, a net shape, a punched or expanded surface, a lath body, a porous body, a foamed body, and a fiber group in addition to the foil shape on the entire surface or the coated portion.
  • the shape of the formed body may be used.
  • the positive electrode active material layer 12 includes a positive electrode active material that can occlude and release lithium ions.
  • the positive electrode active material include an oxide containing lithium. Specific examples include LiCoO 2 , LiFeO 2 , LiMnO 2 , LiMn 2 O 4 , and compounds in which transition metals in these oxides are partially substituted with other metal elements. Among these, in a normal use, it is preferable to use a material that can utilize 80% or more of the amount of lithium held by the positive electrode for the battery reaction. As a result, the safety of the secondary battery against accidents such as overcharging can be enhanced.
  • a positive electrode active material for example, a compound having a spinel structure such as LiMn 2 O 4 and Li X MPO 4 (M is at least one selected from Co, Ni, Mn, and Fe). And a compound having an olivine structure represented by (element).
  • a positive electrode active material containing at least one of Mn and Fe is preferable from the viewpoint of cost.
  • LiFePO 4 from the viewpoint of safety and charging voltage. In LiFePO 4 , since all oxygen (O) is bonded to phosphorus (P) by a strong covalent bond, release of oxygen due to a temperature rise hardly occurs. Therefore, it is excellent in safety.
  • the thickness of the positive electrode active material layer 12 is preferably about 20 ⁇ m to 2 mm, and more preferably about 50 ⁇ m to 1 mm.
  • the configuration of the positive electrode active material layer 12 is not particularly limited as long as it includes at least the positive electrode active material.
  • the positive electrode active material layer 12 may include other materials such as a conductive material, a thickener, and a binder in addition to the positive electrode active material.
  • the conductive material is not particularly limited as long as it is an electron conductive material that does not adversely affect the battery performance of the positive electrode 10.
  • carbon black acetylene black, ketjen black, graphite (natural graphite, artificial graphite), carbon fiber, etc.
  • These carbonaceous materials or conductive metal oxides can be used.
  • carbon black and acetylene black are preferable from the viewpoints of electron conductivity and coatability.
  • the thickener for example, polyethylene glycols, celluloses, polyacrylamides, poly N-vinyl amides, poly N-vinyl pyrrolidones and the like can be used.
  • celluloses such as polyethylene glycols and carboxymethyl cellulose (CMC) are preferable, and CMC is particularly preferable.
  • the binder serves to bind the active material particles and the conductive material particles, for example, a fluorine-based polymer such as polyvinylidene fluoride (PVdF), polyvinylpyridine, polytetrafluoroethylene, or a polyolefin such as polyethylene or polypropylene.
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • PVpyridine polyvinylpyridine
  • polytetrafluoroethylene polytetrafluoroethylene
  • a polyolefin such as polyethylene or polypropylene.
  • a polymer, styrene butadiene rubber, or the like can be used.
  • Examples of the solvent for dispersing the positive electrode active material, the conductive material, the binder, etc. include N-methyl-2-pyrrolidone, dimethylformamide, dimethylacetamide, methyl ethyl ketone, cyclohexanone, methyl acetate, methyl acrylate, diethyltriamine, N, Organic solvents such as N-dimethylaminopropylamine, ethylene oxide, and tetrahydrofuran can be used.
  • the positive electrode 10 described above is obtained by mixing a positive electrode active material, a conductive material, a thickener and a binder, and adding a suitable solvent to form a paste-like positive electrode mixture. It is formed by compressing to dry the electrode and increasing the electrode density as necessary.
  • the positive electrode 10 has a substantially rectangular shape in plan view. Specifically, in the first embodiment, the positive electrode 10 has a width W1 in the Y direction of about 100 mm, for example, and a length L1 in the X direction of about 150 mm, for example. Further, in the application region (formation region) of the positive electrode active material layer 12, the width W11 in the Y direction is the same as the width W1 of the positive electrode 10, for example, about 100 mm, and the length L11 in the X direction is, for example, It is about 135 mm. In FIG. 8, the formation region of the resin layer 13 is indicated by hatching.
  • the surface (metal foil 14) of the positive electrode current collector 11 was exposed without forming the positive electrode active material layer 12 on one end side in the X direction. It has a current collector exposed portion 11a.
  • the current collector exposed portion 11a includes the connection region M, which is a region where the resin layer 13 is not interposed.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 is formed so as to extend to the current collector exposed portion 11a.
  • the positive electrode current collector 11 is formed, for example, by sandwiching a film-like resin layer 13 between two metal foils 14 and press-contacting with a hot press or the like. At this time, for example, as shown in FIGS. 10 and 11, if a gap 80 is formed in a part of the resin layer 13, a region where the resin layer 13 is not interposed is formed. Then, if it cut
  • the resin layer 13 having a substantially rectangular shape is arranged at a predetermined distance in the X direction, thereby forming a region where the resin layer 13 is not interposed.
  • the current collector may be cut in the Y direction.
  • the end portion (end portion on the connection region M side) of the resin layer 13 is crushed by pressure welding or the like, and has a tapered shape. Also, as shown in FIG. 12, the end of the resin layer 13 (the end on the connection region M side) is not a clean straight line but a slightly wavy shape (pleated shape) when viewed in a plan view. It has become.
  • the negative electrode 20 constituting the electrode group 50 has a structure in which a negative electrode active material layer 22 is supported on both surfaces of a negative electrode current collector 21, as shown in FIG.
  • the negative electrode current collector 21 has a function of collecting current from the negative electrode active material layer 22.
  • the negative electrode current collector 21 does not include a resin layer. That is, in the first embodiment, only the positive electrode current collector 11 (see FIG. 7) is configured in a multilayer structure including a resin layer.
  • the negative electrode current collector 21 is made of, for example, a metal foil such as copper, nickel, stainless steel, iron, or a nickel plating layer, or an alloy foil made of these alloys, and has a thickness of about 1 ⁇ m to about 1 ⁇ m. The thickness is 100 ⁇ m (for example, about 16 ⁇ m).
  • the negative electrode current collector 21 is preferably a metal foil made of copper or a copper alloy from the viewpoint that it is difficult to alloy with lithium, and the thickness is preferably 4 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less.
  • the negative electrode current collector 21 has a film shape, a sheet shape, a net shape, a punched or expanded shape, a lath body, a porous body, a foamed body, a formed body of fiber groups, etc. in addition to the foil shape. There may be.
  • the negative electrode active material layer 22 includes a negative electrode active material that can occlude and release lithium ions.
  • a negative electrode active material for example, a material containing lithium or a material capable of occluding and releasing lithium is used.
  • the potential for insertion / extraction of lithium is close to the deposition / dissolution potential of metallic lithium.
  • Typical examples thereof include particulate natural graphite or artificial graphite (scale-like, lump-like, fibrous, whisker-like, spherical, pulverized particle-like, etc.).
  • the negative electrode active material artificial graphite obtained by graphitizing mesocarbon microbeads, mesophase pitch powder, isotropic pitch powder, or the like may be used. Further, graphite particles having amorphous carbon attached to the surface can also be used. Furthermore, lithium transition metal oxides, lithium transition metal nitrides, transition metal oxides, silicon oxides, and the like can also be used. As the lithium transition metal oxide, for example, when lithium titanate represented by Li 4 Ti 5 O 12 is used, the deterioration of the negative electrode 20 is reduced, so that the battery life can be extended.
  • the thickness of the negative electrode active material layer 22 is preferably about 20 ⁇ m to 2 mm, and more preferably about 50 ⁇ m to 1 mm.
  • the configuration of the negative electrode active material layer 22 is not particularly limited as long as it includes at least the negative electrode active material.
  • the negative electrode active material layer 22 may include other materials such as a conductive material, a thickener, and a binder in addition to the negative electrode active material.
  • a conductive material, a thickening material, and a binder can be the same as the positive electrode active material layer 12 (that can be used for the positive electrode active material layer 12).
  • the negative electrode 20 described above is obtained by mixing a negative electrode active material, a conductive material, a thickener and a binder, and adding a suitable solvent to form a paste-like negative electrode mixture. It is formed by compressing to dry the electrode and increasing the electrode density as necessary.
  • the negative electrode 20 has a substantially rectangular shape in plan view, and is formed to be slightly larger than the positive electrode 10 (see FIGS. 8 and 9).
  • the negative electrode 20 has a width W2 in the Y direction of, for example, about 110 mm, and a length L2 in the X direction is the length L1 of the positive electrode 10 (see FIG. 8). ), For example, about 150 mm.
  • the width W21 in the Y direction is the same as the width W2 of the negative electrode 20, for example, about 110 mm, and the length L21 in the X direction is, for example, It is about 140 mm.
  • the negative electrode 20 is the same as the positive electrode 10 except that the negative electrode active material layer 22 is not formed at one end in the X direction and the surface of the negative electrode current collector 21 is exposed. It has an electric body exposed portion 21a.
  • a tab electrode 42 for taking out current to the outside is electrically connected to the current collector exposed portion 21a.
  • the tab electrode 42 is formed in a shape having a width of about 30 mm and a length of about 70 mm, for example, like the tab electrode 41.
  • the separator 30 constituting the electrode group 50 is appropriately selected from, for example, electrically insulating synthetic resin fibers, non-woven fabrics such as glass fibers and natural fibers, woven fabrics, or microporous membranes. Is possible. Among these, non-woven fabrics such as polyethylene, polypropylene, polyester resins, aramid resins, and cellulose resins, and microporous membranes are preferable from the viewpoint of quality stability, and in particular, from aramid resins, polyester resins, or cellulose resins. Nonwoven fabrics and microporous membranes are preferred.
  • the separator 30 preferably has a higher melting point than the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11.
  • the separator 30 has a heat shrinkage factor of 1.0% at a temperature equal to or lower than the melting point (heat distortion temperature (heat distortion temperature ⁇ melting point)) of the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11.
  • the separator 30 is comprised from the porous film containing an aramid resin, a polyester resin, a cellulose resin, etc., and it is preferable that the thermal contraction rate in 180 degreeC is 1.0% or less.
  • the method similar to the case of the said resin layer 13 can be used for the determination method of the thermal contraction rate of the separator 30.
  • the thickness of the separator 30 is not particularly limited, but is a thickness that can hold a necessary amount of electrolyte and can prevent a short circuit between the positive electrode 10 and the negative electrode 20. Is preferred. Specifically, the separator 30 can have a thickness of 0.02 mm (20 ⁇ m) to 0.1 mm (100 ⁇ m), for example. The thickness of the separator 30 is preferably about 0.01 mm to 1 mm, more preferably about 0.02 mm to 0.05 mm. The material constituting the separator 30 is such that the air permeability per unit area (1 cm 2 ) is about 0.1 sec / cm 3 to 500 sec / cm 3 while maintaining a low battery internal resistance. This is preferable because strength sufficient to prevent an internal short circuit can be secured.
  • the separator 30 has a shape larger than the application region (formation region) of the positive electrode active material layer 12. Specifically, as shown in FIG. 17, the separator 30 is formed in a rectangular shape, and the width W3 in the Y direction is, for example, about 110 mm, and the length L3 in the X direction is, for example, about 150 mm. Yes.
  • the positive electrode 10 and the negative electrode 20 described above are arranged such that the current collector exposed portion 11a of the positive electrode 10 and the current collector exposed portion 21a of the negative electrode 20 are located on opposite sides.
  • the separator 30 is laminated between the positive electrode and the negative electrode.
  • the plurality of positive electrodes 10 are laminated so that the connection regions M of the current collector exposed portions 11a are aligned.
  • the tab electrode 41 described above is welded and fixed to the outermost positive electrode 10 (the metal foil 14 of the positive electrode current collector 11).
  • the tab electrode 41 may be welded and fixed to the positive electrode 10 of the intermediate layer instead of the outermost layer.
  • the tab electrode 41 is disposed so that a part of the tab electrode 41 overlaps the resin layer 13 as shown in FIGS. 4, 6, and 12. Are welded to the connection region M. Thereby, all the laminated positive electrodes 10 are welded and fixed to the tab electrode 41. That is, in the state where the tab electrode 41 is fixed by welding, at least a part of the welded portion with the tab electrode 41 is configured to include a void portion of the resin layer 13 in each positive electrode 10.
  • the tab electrode 41 is welded in the connection region M of the current collector exposed portion 11a, so that all the stacked positive electrodes 10 (all the metal foils 14) are electrically connected to the tab electrode 41. It has become.
  • the tab electrode 41 is welded and fixed to a substantially central portion in the width direction (Y direction) of the positive electrode current collector 11 (positive electrode 10).
  • the plurality of negative electrodes 20 are stacked such that the current collector exposed portions 21a are aligned as in the case of the positive electrode 10.
  • the tab electrode 42 is fixed by welding to the outermost negative electrode 20 (negative electrode current collector 21).
  • the tab electrode 42 may be welded and fixed to the negative electrode 20 of the intermediate layer instead of the outermost layer. Thereby, all the laminated negative electrodes 20 are welded and fixed to the tab electrode 42 and are electrically connected to the tab electrode 42.
  • the tab electrode 42 is welded and fixed to a substantially central portion in the width direction (Y direction) of the negative electrode current collector 21 (negative electrode 20).
  • the welding of the tab electrodes 41 and 42 is preferably ultrasonic welding, but may be other than ultrasonic welding.
  • ultrasonic welding For example, laser welding, resistance welding, spot welding, or the like may be used.
  • the resin layer 13 may be melted by a method of joining by applying heat such as laser welding, resistance welding, or spot welding. There is. Therefore, it is preferable to use ultrasonic welding without applying heat for the welding of the tab electrode 41.
  • the tab electrode 41 connected to the positive electrode 10 is preferably made of aluminum, and the tab electrode 42 connected to the negative electrode 20 is preferably made of copper.
  • the tab electrodes 41 and 42 are preferably made of the same material as the current collector, but may be made of different materials. Further, the tab electrode 41 connected to the positive electrode 10 and the tab electrode 42 connected to the negative electrode 20 may be made of the same material or different materials.
  • the tab electrodes 41 and 42 are preferably welded to substantially the center portion in the width direction of the positive electrode current collector 11 and the negative electrode current collector 21 as described above, but are fixed to the regions other than the center portion by welding. May be.
  • the nonaqueous electrolytic solution sealed together with the electrode group 50 in the outer container 100 is not particularly limited, but examples of the solvent include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate, butylene carbonate, diethyl carbonate (DEC), Esters such as dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, ⁇ -butyrolactone, ethers such as tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, dioxane, dioxolane, diethyl ether, dimethoxyethane, diethoxyethane, methoxyethoxyethane, dimethyl sulfoxide, sulfolane, Polar solvents such as methylsulfolane, acetonitrile, methyl formate, methyl acetate can be used. These solvents may be used alone, or two or more kinds may be mixed and used as a mixed solvent.
  • the nonaqueous electrolytic solution may contain an electrolyte supporting salt.
  • the electrolyte supporting salt include LiClO 4 , LiBF 4 (lithium borofluoride), LiPF 6 (lithium hexafluorophosphate), LiCF 3 SO 3 (lithium trifluoromethanesulfonate), LiF (lithium fluoride), LiCl
  • lithium salts such as (lithium chloride), LiBr (lithium bromide), LiI (lithium iodide), LiAlCl 4 (lithium tetrachloride aluminate). These may be used singly or in combination of two or more.
  • the concentration of the electrolyte supporting salt is not particularly limited, but is preferably 0.5 mol / L to 2.5 mol / L, and more preferably 1.0 mol / L to 2.2 mol / L.
  • concentration of the electrolyte support salt is less than 0.5 mol / L, the carrier concentration for carrying charges in the non-aqueous electrolyte is lowered, and the resistance of the non-aqueous electrolyte may be increased.
  • the concentration of the electrolyte supporting salt is higher than 2.5 mol / L, the dissociation degree of the salt itself is lowered, and there is a possibility that the carrier concentration in the non-aqueous electrolyte does not increase.
  • the exterior container 100 that encloses the electrode group 50 is a large flat rectangular container, and an exterior can 60 that houses the electrode group 50 and the like, and a sealing plate that seals the exterior can 60 70. Further, a sealing plate 70 is attached to the outer can 60 containing the electrode group 50 by, for example, laser welding.
  • the outer can 60 is formed, for example, by deep drawing or the like on a metal plate, and is formed in a substantially box shape having a bottom surface portion 61 and a side wall portion 62. As shown in FIG. 1, an opening 63 for inserting the electrode group 50 is provided at one end of the outer can 60 (opposite the bottom surface portion 61).
  • the outer can 60 is formed in such a size that the electrode group 50 can be accommodated so that the electrode surface thereof faces the bottom surface portion 61.
  • the outer can 60 has an electrode terminal 64 (for example, a positive electrode terminal) formed on a side wall 62 on one side (short side) in the X direction.
  • An electrode terminal 64 (for example, a negative electrode terminal) is formed on the side wall portion 62 on the other side (short side) in the direction.
  • a liquid injection hole 65 for injecting a nonaqueous electrolytic solution is formed in the side wall 62 of the outer can 60.
  • the liquid injection hole 65 is formed in a size of ⁇ 2 mm, for example.
  • a safety valve 66 for releasing the battery internal pressure is formed in the vicinity of the liquid injection hole 65.
  • a folded portion 67 is provided at the periphery of the opening 63 of the outer can 60, and a sealing plate 70 is welded and fixed to the folded portion 67.
  • the outer can 60 and the sealing plate 70 can be formed using, for example, a metal plate such as iron, stainless steel, or aluminum, or a steel plate obtained by applying nickel plating to iron. Since iron is an inexpensive material, it is preferable from the viewpoint of price, but in order to ensure long-term reliability, it is preferable to use a metal plate made of stainless steel, aluminum or the like, or a steel plate with nickel plated on iron. More preferred.
  • the thickness of the metal plate can be, for example, about 0.4 mm to about 1.2 mm (eg, about 1.0 mm).
  • the electrode group 50 is housed in the outer can 60 such that the positive electrode 10 and the negative electrode 20 face the bottom surface portion 61 of the outer can 60.
  • the current collector exposed portion 11a of the positive electrode 10 and the current collector exposed portion 21a of the negative electrode 20 are electrically connected to the electrode terminal 64 of the outer can 60 via the tab electrodes 41 and 42, respectively. It is connected to the.
  • the nonaqueous electrolytic solution is injected, for example, under reduced pressure from the liquid injection hole 65 after the opening 63 of the outer can 60 is sealed by the sealing plate 70. Then, after a metal ball (not shown) having the same diameter as the liquid injection hole 65 or a metal plate (not shown) slightly larger than the liquid injection hole 65 is installed in the liquid injection hole 65, resistance welding, laser welding, etc. Thus, the liquid injection hole 65 is sealed.
  • the connection region M in which the resin layer 13 is not interposed is provided in the positive electrode current collector 11, so that the resin layer 13 is sandwiched in the connection region M.
  • the metal foils 14 can be electrically connected (bonded) to each other. For this reason, by welding the tab electrode 41 to the connection region M, even when a current collector having a multilayer structure is used for the positive electrode current collector 11, the electrodes can be electrically connected to each other. Thereby, since the tab electrode 41 can be electrically connected to all the electrodes (the positive electrode 10), it is possible to suppress a decrease in battery performance. As a result, the performance of the lithium ion secondary battery can be maximized.
  • the resin layer 13 is interposed by arrange
  • FIG. 11 Even when the non-connecting region M is provided in the positive electrode current collector 11, it is possible to suppress a decrease in strength of the positive electrode current collector 11. That is, since the resin region 13 is not interposed in the connection region M of the positive electrode current collector 11, if such a region is provided in the current collector, the strength of the current collector in that region may be reduced.
  • the tab electrode 41 is welded and fixed so as to overlap a part of the resin layer 13, thereby reducing the mechanical strength at the welding location of the positive electrode current collector 11, and the current collector. 11 and the tab electrode 41 can be prevented from decreasing with time. Thereby, even if the said connection area
  • the tab electrode 41 Is arranged so as to overlap a part of the resin layer 13, the tab electrode 41 also overlaps an end portion having a wavy shape (a pleat shape).
  • the welding strength can be easily improved by welding connection (welding fixing) the tab electrode 41 to the connection region M in which the resin layer 13 is not interposed.
  • vibration resistance can be improved also by this.
  • by reducing the welding resistance it is possible to suppress a decrease in battery capacity and discharge voltage due to an increase in welding resistance.
  • a plurality of positive electrodes 10 are stacked so that each connection region M is aligned, and the tab electrodes 41 are welded and fixed to the connection regions M of the stacked positive electrodes 10, so that all Since the positive electrode 10 and the tab electrode 41 can be electrically connected, the manufacturing process can be simplified.
  • the resin layer 13 of the current collector by using the current collector having a multilayer structure as described above, for example, when abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state, the resin layer 13 of the current collector. Melts and breaks the electrode, so that the current can be cut. Thereby, since the temperature rise inside a battery can be suppressed, it can prevent that abnormal states, such as ignition, arise.
  • the resin layer 13 of the positive electrode electrical power collector 11 is comprised from a thermoplastic resin, and the thermal contraction rate in 120 degreeC becomes 1.5% or more in either direction of a plane direction.
  • the separator 30 has a thermal contraction rate of 1.0% or less at a temperature equal to or lower than the melting point of the resin layer 13 (which may be the heat deformation temperature (heat deformation temperature ⁇ melting point)).
  • the electrode positive electrode 10
  • the electrode can be easily damaged when abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state. That is, by making the melting point (thermal deformation temperature) of the separator 30 higher than the melting point (thermal deformation temperature) of the resin layer 13, the resin layer constituting the positive electrode current collector 11 before the shutdown function of the separator 30 is activated. 13 can be melted. Thereby, the current interruption effect by the resin layer 13 and the separator 30 makes it possible to interrupt the current in two stages, so that the safety of the lithium ion secondary battery can be further improved.
  • the thermal contraction rate at 180 ° C. of the separator 30 is 1.0% or less, an internal short circuit caused by thermal contraction of the separator 30 when abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state. Since generation
  • FIG. 18 is a cross-sectional view of a negative electrode used in a lithium ion secondary battery according to a modification of the first embodiment.
  • the negative electrode constituting the electrode group is also formed using a negative electrode current collector having a multilayer structure.
  • the negative electrode current collector 21 is a multilayer structure (three-layer structure) in which an insulating resin layer 23 is sandwiched between two metal foils 24 as in the case of the positive electrode current collector. Is formed.
  • the metal foil 24 is an example of the “conductive layer” in the present invention
  • the resin layer 23 is an example of the “insulating layer” in the present invention.
  • the metal foil 24 constituting the negative electrode current collector 21 is made of, for example, a copper foil or a copper alloy foil having a thickness of about 4 ⁇ m to about 10 ⁇ m. Since copper is difficult to alloy with lithium, it can be suitably used as the metal foil 24 of the negative electrode current collector 21.
  • the metal foil 24 may be other than copper foil or copper alloy foil.
  • the metal foil 24 may be made of metal foil such as nickel, stainless steel, iron, or alloy foil made of these alloys. Good.
  • the resin layer 23 of the negative electrode current collector 21 is, for example, the same as the resin layer 13 (see FIG. 7) of the positive electrode current collector 11 (which can be used for the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11). Can be used.
  • connection region M in which the resin layer 23 is not interposed is formed.
  • the tab electrode 42 (see FIG. 15) is fixed to the connection region M by welding.
  • a negative electrode active material layer 22 similar to the negative electrode active material layer shown in the first embodiment is formed.
  • both the positive electrode and the negative electrode may be formed using a current collector having a multilayer structure (three-layer structure), but at least one of the positive electrode and the negative electrode
  • the electrical power collector which has a multilayer structure three-layer structure
  • only the negative electrode may be formed using a current collector having a multilayer structure (three-layer structure), or only the positive electrode has a multilayer structure (as shown in the first embodiment). It may be formed using a current collector having a three-layer structure.
  • the positive electrode is formed using a current collector having a multilayer structure (three-layer structure). Is preferred.
  • FIG. 19 is a cross-sectional view schematically showing an electrode group of the lithium ion secondary battery according to the second embodiment of the present invention
  • FIG. 20 is an enlarged cross-sectional view of a part of FIG.
  • FIG. 21 is a plan view schematically showing a part of the positive electrode used in the lithium ion secondary battery according to the second embodiment of the present invention
  • FIG. 22 shows a lithium ion secondary according to the second embodiment of the present invention. It is a figure for demonstrating the positive electrode electrical power collector used for a secondary battery. In FIG. 22, the state which peeled a part of metal foil is shown.
  • the shape of the connection region M of the positive electrode current collector 11 is different from that of the first embodiment.
  • a substantially rectangular gap 80 is formed in a region corresponding to the region to be formed. The gap 80 is formed so that the gaps 80 of the positive electrodes 10 are aligned (overlapped) when a plurality of the positive electrodes 10 are stacked.
  • the resin layer 13 having the void 80 is sandwiched between the two metal foils 14 so that the resin layer 13 is not interposed in the region where the void 80 is formed.
  • a connection region M which is a region, is formed.
  • the tab electrode 41 is welded to the connection region M of the current collector exposed portion 11a in a state where the tab electrode 41 is disposed so as to partially overlap the resin layer 13.
  • at least a part of the welded portion with the tab electrode 41 is configured to include the space 80 of the resin layer 13 in each positive electrode 10.
  • the width of the air gap 80 (the width in the Y direction) is formed to be larger than the width of the tab electrode 41.
  • connection region M which is a region where the resin layer 13 is not interposed, is formed in the void portion. it can.
  • connection region M of the positive electrode current collector 11 can be set to a region area necessary for welding and fixing the tab electrode 41, the area of the region where the resin layer 13 is not interposed (connection region M) is reduced. can do.
  • the area of the current collector (positive electrode current collector 11) whose strength is lowered can be reduced more effectively, it is possible to effectively suppress the deterioration of durability and vibration resistance.
  • FIG. 23 is a plan view schematically showing a part of a positive electrode used in a lithium ion secondary battery according to a modification of the second embodiment.
  • FIG. 24 is a diagram for explaining a positive electrode current collector used in a lithium ion secondary battery according to a modification of the second embodiment.
  • FIG. 24 shows a state where a part of the metal foil is peeled off.
  • the shape of the void 80 of the resin layer 13 is different from that of the second embodiment.
  • the gap 80 is formed in a shape in which the end (end side) of the resin layer 13 is cut out (notched) into a substantially U-shape (substantially concave). ing.
  • FIG. 25 is a view for explaining a positive electrode current collector used in the lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 26 is a cross-sectional view schematically showing an electrode group of the lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention, and FIG. 27 is an enlarged cross-sectional view of a part of FIG. .
  • FIG. 28 is a view for explaining a positive electrode current collector used in the lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 25 shows a state where a part of the metal foil is peeled off, and FIG. 28 shows a part of the manufacturing process of the positive electrode current collector.
  • the metal layer 150 is arranged in the gap 80 of the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 in the configuration of the first embodiment. ing. More specifically, in the third embodiment, in the connection region M where the resin layer 13 is not interposed, the metal foil 14 on the upper surface side and the metal foil 14 on the lower surface side of the resin layer 13 form the metal layer 150. Are electrically connected to each other.
  • the metal layer 150 disposed in the gap 80 of the resin layer 13 is preferably made of a metal foil made of the same material as the metal foil 14. However, the metal layer 150 may be made of a material different from that of the metal foil 14. In addition, the thickness of the metal layer 150 may be larger than the thickness of the resin layer 13, but is preferably the same as the thickness of the resin layer 13 or smaller than the thickness of the resin layer 13.
  • the positive electrode current collector 11 is formed, for example, by sandwiching a film-like resin layer 13 between two metal foils 14 and press-contacting with a hot press or the like. At this time, as shown in FIG. 28, if the metal layer 150 is disposed in the gap formed between the resin layers, the positive electrode current collector in which the metal layer 150 is disposed in the connection region M in which the resin layer 13 is not interposed. Is obtained.
  • the metal layer 150 in the gap 80 of the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11, conduction between the positive electrodes is established in the connection region M to which the tab electrode 41 is connected. While securing, the mechanical strength of the connection region M where the resin layer 13 is not interposed can be improved. Thereby, it is possible to effectively suppress a decrease in durability and vibration resistance while making maximum use of the performance of the lithium ion secondary battery. In addition, the safety of the lithium ion secondary battery can be effectively improved.
  • the present invention is not limited thereto.
  • the present invention may be applied to non-aqueous secondary batteries other than lithium ion secondary batteries.
  • the present invention can also be applied to non-aqueous secondary batteries that will be developed in the future.
  • a film-like resin layer is used as the resin layer (insulating layer) of the current collector, but the present invention is not limited to this.
  • a fibrous resin layer may be used.
  • a fibrous resin layer the layer which consists of a woven fabric or a nonwoven fabric etc. is mentioned, for example.
  • the current collector may be configured in a multilayer structure other than the three-layer structure.
  • a multilayer structure of three or more layers may be formed by forming a plating layer or the like on a metal foil.
  • the present invention is not limited to this, and the shape of the outer container is used. May be other than a flat square.
  • the outer container may be a thin flat tube type, a cylindrical type, a rectangular tube type, or the like.
  • the outer container may be an outer container using a laminated sheet, for example, in addition to a metal can.
  • the negative electrode (negative electrode active material layer) is larger than the positive electrode (positive electrode active material layer) is shown.
  • the (negative electrode active material layer) and the positive electrode (positive electrode active material layer) may be configured to have the same size. However, it is preferable that the negative electrode (negative electrode active material layer) is larger than the positive electrode (positive electrode active material layer).
  • the positive electrode active material layer formation region (positive electrode active material region) is covered with a large area negative electrode active material layer formation region (negative electrode active material region), thereby allowing for stacking deviation.
  • the range can also be expanded.
  • connection (welding) between the tab electrode and the electrode may be a region including the connection region M.
  • a part of the welded portion may be It may be located in an area other than the connection area M. That is, the tab electrode may be welded and fixed to a region including at least a part of the connection region M.
  • the shape of the outer container not only the shape of the outer container but also the size and structure can be variously changed. Further, the shape, size, number of sheets used, etc. of the electrodes (positive electrode, negative electrode) can be changed as appropriate. Furthermore, the shape and dimensions of the separator can be changed as appropriate. Examples of the shape of the separator include various shapes such as a rectangle such as a square or a rectangle, a polygon, and a circle.
  • the active material layer is formed on both surfaces of the current collector.
  • the present invention is not limited to this, and the current collector is formed on one surface of the current collector. Only the active material layer may be formed. Moreover, you may comprise so that the electrode (positive electrode, negative electrode) which formed the active material layer only in the single side
  • surface of a collector may be included in a part of electrode group.
  • a non-aqueous electrolyte is used as an electrolyte of a lithium ion secondary battery.
  • the present invention is not limited to this, and non-aqueous electrolysis is used.
  • a gel electrolyte, a polymer solid electrolyte, an inorganic solid electrolyte, a molten salt, or the like other than the liquid may be used as the electrolyte.
  • the positive electrode current collector positive electrode current collector
  • the negative electrode current collector negative electrode current collector
  • gap of a resin layer is It may be configured to be smaller than the width of the tab electrode, or may be configured to be the same as the width of the tab electrode.
  • the shape of the voids in the resin layer can be appropriately changed to a circular shape, an elliptical shape, a polygonal shape, or the like other than the rectangular shape. That is, the voids in the resin layer may be any shape, size, etc. that can weld the tab electrode.
  • gap of the resin layer in the structure of 1st Embodiment was shown, this invention is not limited to this,
  • the structure of 2nd Embodiment The metal layer may be arranged in the voids of the resin layer.
  • Electrode 10 Positive electrode (electrode) DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 Positive electrode collector 11a Current collector exposed part 12 Positive electrode active material layer 13 Resin layer (insulating layer) 14 Metal foil (conductive layer) 20 Negative electrode (electrode) 21 Negative electrode current collector 21a Current collector exposed portion 22 Negative electrode active material layer 23 Resin layer (insulating layer) 24 Metal foil (conductive layer) 30 Separator 41, 42 Tab electrode 50 Electrode group 60 Exterior can 61 Bottom face part 62 Side wall part 63 Opening part 64 Electrode terminal 65 Injection hole 66 Safety valve 67 Folding part 70 Sealing plate 80 Void 100 Exterior container 150 Metal layer M Connection area

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Abstract

本発明は、安全性を向上させつつ、電池性能の低下を抑制することが可能な非水系二次電池を提供する。 この非水系二次電池は、樹脂層（１３）を金属箔（１４）で挟んだ多層構造を有する正極集電体（１１）と、正極集電体（１１）上に形成された正極活物質層（１２）とを含む正極（１０）と、この正極（１０）と電気的に接続されるタブ電極（４１）とを備えている。また、正極集電体（１１）は、樹脂層（１３）が介在されていない接続領域Ｍを有している。そして、タブ電極（４１）が、樹脂層（１３）の一部と重なるようにして、正極集電体（１１）の接続領域（Ｍ）に溶接固定されている。

Description

非水系二次電池
　本発明は、非水系二次電池に関する。
　リチウムイオン二次電池に代表される非水系二次電池は、高容量・高エネルギ密度を有し、かつ、貯蔵性能や充放電の繰り返し特性等にも優れるため、携帯機器などの民生機器に広く利用されている。また、近年では、環境問題や省エネルギに関する意識の高まりから、電力貯蔵用途や、電気自動車などの車載用途にリチウムイオン二次電池が利用されるようになってきている。
　一方、非水系二次電池は、そのエネルギ密度の高さ故に、過充電状態や高温環境下にさらされた状態においては、異常過熱や発火などの危険性が高い。そのため、非水系二次電池では、安全性に対する種々の対応策が講じられている。
　また、従来、異常発熱による発火を防止するために、多層構造を有する集電体を用いたリチウムイオン二次電池が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。
　上記特許文献１では、１３０℃～１７０℃の低融点を持つ樹脂フィルムの両面に金属層が形成された集電体を用いたリチウムイオン二次電池が提案されている。このリチウムイオン二次電池は、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生すると、低融点の樹脂フィルムが溶融し、この樹脂フィルムの溶融により、電極が破損される。これにより、電流がカットされるので、電池内部の温度上昇が抑制されて、発火が防止される。
特開平１１－１０２７１１号公報
　上記のように、特許文献１で提案されている集電体は、非水系二次電池の安全対策としては非常に有効である。
　しかしながら、上記集電体は、絶縁性の樹脂フィルムの両面に金属層が形成された構成を有するため、たとえば、複数の電極が積層された積層型の非水系二次電池の場合には、配線引き出し用のタブ電極を集電体に接続する際に、電極同士の導通がとれなくなるという不都合がある。すなわち、タブ電極を、全ての電極と電気的に接続することが困難になるという不都合がある。これにより、電池性能が著しく低下するという問題点がある。
　この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、この発明の１つの目的は、安全性を向上させつつ、電池性能の低下を抑制することが可能な非水系二次電池を提供することである。
　上記目的を達成するために、この発明の一の局面による非水系二次電池は、絶縁層を導電層で挟んだ多層構造を有する集電体とこの集電体上に形成された活物質層とを含む電極と、電極と電気的に接続されるタブ電極とを備えている。上記集電体は、絶縁層が介在されていない接続領域を有している。そして、集電体の接続領域に、タブ電極が、絶縁層の一部と重なるようにして溶接固定されている。
　この一の局面による非水系二次電池では、上記のように、絶縁層が介在されていない接続領域を集電体に設けることによって、この接続領域では、絶縁層を挟む導電層同士を互いに電気的に接続することができる。このため、この接続領域にタブ電極を溶接することによって、多層構造を有する集電体を用いた場合でも、電極同士の導通をとることができる。これにより、タブ電極を、全ての電極と電気的に接続することができるので、電池性能の低下を抑制することができる。その結果、非水系二次電池の性能を最大限活用することができる。
　また、一の局面では、タブ電極を、絶縁層の一部と重なるようにして、集電体の接続領域に溶接固定することによって、絶縁層が介在されていない接続領域を集電体に設けた場合でも、集電体の強度低下を抑制することができる。すなわち、集電体の接続領域は、絶縁層が介在されていないため、このような領域を集電体に設けると集電体の強度が低下するおそれがある一方、上記のように、タブ電極を、絶縁層の一部と重なるようにして溶接固定することにより、集電体の機械的強度の低下を抑制することができる。これにより、上記接続領域を集電体に設けたとしても、耐久性および耐振動性の低下を抑制することができる。
　また、一の局面では、絶縁層が介在されていない接続領域にタブ電極を溶接接続することによって、容易に、溶接強度を向上させることができる。これにより、溶接抵抗を低減することができる。加えて、これによっても、耐振動性を向上させることができる。
　なお、一の局面では、上記のように、多層構造を有する集電体を用いることによって、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、集電体の絶縁層が溶融して電極が破損されるので、電流をカットすることができる。これにより、電池内部の温度上昇を抑制することができるので、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体は、絶縁層の一部に空隙が設けられており、タブ電極との溶接部分の少なくとも一部に、この空隙箇所を含む。このように構成すれば、空隙箇所では、絶縁層を挟む導電層同士が互いに電気的に接続できるので、タブ電極との溶接部分の少なくとも一部に空隙箇所を含むように構成することによって、容易に、電極同士の導通をとることができる。これにより、容易に、タブ電極を、全ての電極と電気的に接続することができるので、容易に、電池性能の低下を抑制することができる。また、上記のように構成すれば、集電体溶接箇所の機械的強度の低下、および、集電体とタブ電極との溶接強度の低下を容易に抑制することができるので、容易に、耐久性および耐振動性の低下を抑制することができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、電極は、正極および負極を含み、正極および負極の少なくとも一方は、多層構造を有する集電体を用いて形成されている。このように構成すれば、効果的に、非水系二次電池の安全性を向上させることができる。
　上記正極および負極を有する構成において、正極が、多層構造を有する上記集電体を用いて形成されている場合、正極における集電体の導電層は、アルミニウムから構成されているのが好ましい。また、負極が、多層構造を有する上記集電体を用いて形成されている場合、負極における集電体の導電層は、銅から構成されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体の絶縁層は、１２０℃での熱収縮率が、平面方向のいずれかの方向で１．５％以上である。このように構成すれば、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、電極が破損され易くすることができるので、効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。このため、非水系二次電池の安全性を効果的に向上させることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、集電体の絶縁層は、フィルム状または繊維状の樹脂から構成されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体の絶縁層は、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂のいずれかを含む樹脂、または、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリアミドのいずれかを含む樹脂、もしくは、これらの複合材料からなる。このように構成すれば、容易に、非水系二次電池の安全性を向上させることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、上記電極は、正極および負極を含むとともに、正極および負極の間に配されるセパレータをさらに備えており、このセパレータは、絶縁層より高い融点を有している。このように構成すれば、セパレータのシャットダウン機能が作動する前に、電極の集電体を構成する絶縁層を溶断させることができる。これにより、絶縁層およびセパレータによる電流遮断効果により、２段階で電流遮断が可能となるので、非水系二次電池の安全性をより向上させることができる。なお、上記セパレータは、絶縁層より高い熱変形温度を有する構成とされていてもよい。
　この場合において、好ましくは、絶縁層の融点以下において、上記セパレータの熱収縮率が１．０％以下である。また、上記セパレータの熱収縮率は、絶縁層の熱変形温度以下の温度において、１．０％以下であってもよい。このように構成すれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、電極が破損され易くすることができる。すなわち、容易に、セパレータのシャットダウン機能が作動する前に、電極の集電体を構成する絶縁層を溶断させることができる。
　さらに、この場合において、好ましくは、セパレータの１８０℃での熱収縮率は、１．０％以下である。このように構成すれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、セパレータの熱収縮に起因する内部短絡の発生を抑制することができる。これにより、急激な温度上昇が生じるのを抑制することができるので、非水系二次電池の安全性をさらに向上させることができる。
　上記セパレータを備えた構成において、セパレータは、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂のいずれかを含む構成であるのが好ましい。
　以上のように、本発明によれば、安全性を向上させつつ、電池性能の低下を抑制することが可能な非水系二次電池を容易に得ることができる。
本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の分解斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の分解斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の全体斜視図である。 図４の一部を拡大して示した断面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の断面図（図９のＡ－Ａ線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための断面図（正極集電体の製造工程の一部を示した図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための平面図（正極集電体の製造工程の一部を示した図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極の一部を模式的に示した平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の一部を模式的に示した斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の断面図（図１６のＢ－Ｂ線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池のセパレータの斜視図である。 第１実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる負極の断面図である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図である。 図１９の一部を拡大して示した断面図である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極の一部を模式的に示した平面図である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図（金属箔の一部を剥離した状態を示した図）である。 第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極の一部を模式的に示した平面図である。 第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図（金属箔の一部を剥離した状態を示した図）である。 本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図（金属箔の一部を剥離した状態を示した図）である。 本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図である。 図２６の一部を拡大して示した断面図である。 本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための断面図（正極集電体の製造工程の一部を示した図）である。
　以下、本発明を具体化した実施形態を図面に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれにより何ら制限されるものではない。なお、以下の実施形態では、非水系二次電池の一例である積層型のリチウムイオン二次電池に本発明を適用した場合について説明する。
　（第１実施形態）
　図１は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の分解斜視図であり、図２は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の分解斜視図である。図３は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した斜視図であり、図４は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図である。図５～図１７は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池を説明するための図である。まず、図１～図１７を参照して、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。
　第１実施形態によるリチウムイオン二次電池は、図１および図５に示すように、角形扁平形状を有する大型二次電池であり、複数の電極５を含む電極群５０（図１参照）と、この電極群５０を非水電解液とともに封入する金属製の外装容器１００とを備えている。
　上記電極５は、図１および図２に示すように、正極１０および負極２０を含んで構成されており、正極１０と負極２０との間には、正極１０と負極２０との短絡を抑制するためのセパレータ３０が配されている。具体的には、正極１０および負極２０が、セパレータ３０を挟んで互いに対向するように配されており、正極１０、セパレータ３０および負極２０が順次積層されることによって、積層構造（積層体）に構成されている。なお、正極１０および負極２０は、１つずつ交互に積層されている。また、上記電極群５０は、隣り合う２つの負極２０の間に、１つの正極１０が位置するように構成されている。
　また、上記電極群５０は、たとえば、正極１０を１３枚、負極２０を１４枚、セパレータ３０を２８枚含んで構成されており、正極１０および負極２０がセパレータ３０を挟んで交互に積層されている。さらに、上記電極群５０における最も外側（最外層の負極２０の外側）には、セパレータ３０が配されており、外装容器１００との絶縁が図られている。
　電極群５０を構成する正極１０は、図７に示すように、正極集電体１１の両面に、正極活物質層１２が担持された構成を有している。
　正極集電体１１は、正極活物質層１２から集電を行う機能を有している。
　ここで、第１実施形態では、上記正極集電体１１は、２枚の金属箔１４で絶縁性の樹脂層１３を挟んだ多層構造（三層構造）に形成されている。なお、金属箔１４は、本発明の「導電層」の一例であり、樹脂層１３は、本発明の「絶縁層」の一例である。
　正極集電体１１を構成する金属箔１４は、たとえば、約４μｍ～約１０μｍの厚みを有するアルミニウム箔またはアルミニウム合金箔から構成されている。アルミニウムは不動態化し易いため、正極集電体１１の金属箔１４として好適に用いることができる。なお、上記金属箔１４は、アルミニウム箔またはアルミニウム合金箔以外であってもよく、たとえば、チタン、ステンレス鋼、ニッケルなどの金属箔、または、これらの合金からなる合金箔などから構成されていてもよい。
　正極集電体１１の樹脂層１３は、熱可塑性樹脂からなるプラスチック材料から構成されている。この樹脂層１３は、たとえば、シート状の樹脂フィルムからなる。プラスチック材料を構成する熱可塑性樹脂としては、たとえば、熱変形温度が１５０℃以下であるポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ塩化ビニル、ポリアミドなどが好適に用いられる。中でも、１２０℃での熱収縮率が平面方向のいずれかの方向で１．５％以上であるポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニルなどが好ましい。また、これらの複合フィルムや、これらの表面加工処理を施した樹脂フィルムも好適に用いることができる。さらに、上記セパレータ３０と同材質の樹脂フィルムを用いることも可能である。また、製造工程、加工処理の差異により、熱変形温度、熱収縮率等の異なる樹脂であれば、樹脂層１３とセパレータ３０とのいずれにも用いることができる。なお、熱収縮率は、絶縁層（樹脂層１３）を構成する層状材料を一定温度下で、一定時間保持し、加熱処理前後で測定した２点間の距離から決定することができる。また、熱変形温度は、熱収縮率が１０％以上となる温度のうち、最も低い温度と定義される（ここで、熱変形温度＜融点）。
　また、樹脂層１３の厚みは、二次電池としてのエネルギ密度向上と強度維持とのバランスを取るべく、５μｍ以上７０μｍ以下であるのが好ましく、１０μｍ以上５０μｍ以下であればより好ましい。なお、樹脂層１３（樹脂フィルム）は、一軸延伸、二軸延伸または無延伸などのいずれの方法で製造された樹脂フィルムでもかまわない。また、正極集電体１１の樹脂層１３は、フィルム状以外に、たとえば、繊維状であってもよい。
　また、第１実施形態では、図４および図８に示すように、正極集電体１１は、Ｘ方向の一端側に、タブ電極４１が接続される接続領域Ｍを有している。タブ電極４１は、外部に電流を取り出すための機能を有している。このタブ電極４１は、たとえば、幅約３０ｍｍ、長さ約７０ｍｍの形状に形成されている。また、接続領域Ｍの少なくとも一部では、樹脂層１３が介在されずに、樹脂層１３の上面側の金属箔１４と下面側の金属箔１４とが互いに電気的に接続（接着）された状態となっている。すなわち、正極集電体１１の接続領域Ｍは、樹脂層１３が介在されていない領域である。
　また、上記正極集電体１１は、全面もしくは塗工部分が、箔状以外に、フィルム状、シート状、ネット状、パンチまたはエキスパンドされたもの、ラス体、多孔質体、発泡体、繊維群の形成体などの形状であってもよい。
　正極活物質層１２は、リチウムイオンを吸蔵・放出しうる正極活物質を含んで構成されている。正極活物質としては、たとえば、リチウムを含有した酸化物が挙げられる。具体的には、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、および、これら酸化物中の遷移金属を一部他の金属元素で置換した化合物などが挙げられる。中でも、通常の使用において、正極が保有するリチウム量の８０％以上を電池反応に利用し得るものを正極活物質に用いるのが好ましい。それにより過充電などの事故に対する二次電池の安全性を高めることが可能となる。このような正極活物質としては、たとえば、ＬｉＭｎ２Ｏ４のようなスピネル構造を有する化合物、および、ＬｉＸＭＰＯ４（Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｆｅから選択される少なくとも１種以上の元素）で表されるオリビン構造を有する化合物などが挙げられる。中でも、ＭｎおよびＦｅの少なくとも一方を含む正極活物質がコストの観点から好ましい。さらに、安全性および充電電圧の観点からは、ＬｉＦｅＰＯ４を用いるのが好ましい。ＬｉＦｅＰＯ４は、全ての酸素（Ｏ）が強固な共有結合によって燐（Ｐ）と結合しているため、温度上昇による酸素の放出が起こりにくい。そのため、安全性に優れている。
　なお、上記正極活物質層１２の厚みは、２０μｍ～２ｍｍ程度が好ましく、５０μｍ～１ｍｍ程度がより好ましい。
　また、上記正極活物質層１２は、正極活物質を少なくとも含んでいれば、その構成は特に制限されるものではない。たとえば、正極活物質層１２は、正極活物質以外に、導電材、増粘材、結着材などの他の材料を含んでいてもよい。
　導電材は、正極１０の電池性能に悪影響を及ぼさない電子伝導性材料であれば特に限定されず、たとえば、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、グラファイト（天然黒鉛、人造黒鉛）、炭素繊維などの炭素質材料または導電性金属酸化物などを用いることができる。これらの中で、導電材としては、電子伝導性および塗工性の観点より、カーボンブラック及びアセチレンブラックが好ましい。
　増粘材としては、たとえば、ポリエチレングリコール類、セルロース類、ポリアクリルアミド類、ポリＮ－ビニルアミド類、ポリＮ－ビニルピロリドン類などを用いることができる。これらの中で、増粘材としては、ポリエチレングリコール類、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）などのセルロース類などが好ましく、ＣＭＣが特に好ましい。
　結着材は、活物質粒子および導電材粒子を繋ぎ止める役割を果たすものであり、たとえば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリビニルピリジン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系ポリマー、スチレンブタジエンゴムなどを用いることができる。
　正極活物質、導電材、結着材などを分散させる溶剤としては、たとえば、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、酢酸メチル、アクリル酸メチル、ジエチルトリアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアミン、エチレンオキシド、テトラヒドロフランなどの有機溶剤を用いることができる。
　上記した正極１０は、たとえば、正極活物質、導電材、増粘材および結着材を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状の正極合剤としたものを、正極集電体１１の表面に塗布乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成される。
　また、上記正極１０は、図８に示すように、平面的に見て、略矩形形状を有している。具体的には、第１実施形態では、上記正極１０は、Ｙ方向の幅Ｗ１が、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ１が、たとえば、約１５０ｍｍとされている。また、正極活物質層１２の塗布領域（形成領域）は、Ｙ方向の幅Ｗ１１が、正極１０の幅Ｗ１と同じ、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ１１が、たとえば、約１３５ｍｍとされている。なお、図８では、樹脂層１３の形成領域がハッチングで示されている。
　また、図７～図９に示すように、上記正極１０は、Ｘ方向の一端側に、正極活物質層１２が形成されずに正極集電体１１の表面（金属箔１４）が露出された集電体露出部１１ａを有している。この集電体露出部１１ａは、樹脂層１３が介在されていない領域である上記接続領域Ｍを含んでいる。また、図７に示すように、正極集電体１１の樹脂層１３は、集電体露出部１１ａまで延在するように形成されている。
　ここで、上記正極集電体１１は、たとえば、フィルム状の樹脂層１３を２枚の金属箔１４で挟み込み、熱プレス等で圧接することで形成される。この際、たとえば、図１０および図１１に示すように、樹脂層１３の一部に空隙８０を形成しておけば、樹脂層１３が介在されていない領域が形成される。その後、樹脂層１３が介在されていない領域が端部側に位置するように切断すれば、上記正極集電体１１が得られる。なお、第１実施形態では、図１１に示すように、略矩形状の樹脂層１３を、Ｘ方向に所定の距離を隔てて配列することで、樹脂層１３が介在されていない領域を形成している。また、上記以外に、たとえば、金属層（金属箔１４）のＸ方向（ロール巻取り方向）の端辺からＹ方向（ロール軸方向）に樹脂層１３を少しずらして配置した状態で熱プレス後、Ｙ方向に集電体を切断してもよい。このように形成した場合、工程が簡易で不良率も下がる（歩留まり改善）効果が期待される。
　また、図７の断面図に示すように、樹脂層１３の端部（接続領域Ｍ側の端部）は、熱プレス等による圧接によって潰され、先細りした形状となっている。また、図１２に示すように、樹脂層１３の端部（接続領域Ｍ側の端部）は、平面的に見た場合に、きれいな直線状ではなく、若干波打った形状（ひだ形状）となっている。
　電極群５０を構成する負極２０は、図１４に示すように、負極集電体２１の両面に、負極活物質層２２が担持された構成を有している。
　負極集電体２１は、負極活物質層２２から集電を行う機能を有している。
　なお、第１実施形態では、負極集電体２１は、上記正極集電体１１（図７参照）とは異なり、樹脂層を含まない構成となっている。すなわち、この第１実施形態では、正極集電体１１（図７参照）だけが樹脂層を含む多層構造に構成されている。
　具体的には、負極集電体２１は、たとえば、銅、ニッケル、ステンレス鋼、鉄、ニッケルメッキ層などの金属箔、または、これらの合金からなる合金箔から構成されており、約１μｍ～約１００μｍ（たとえば約１６μｍ）の厚みを有している。なお、負極集電体２１は、リチウムと合金化しにくいという観点から、銅または銅合金からなる金属箔が好ましく、その厚みは、４μｍ以上２０μｍ以下であるのが好ましい。
　また、上記負極集電体２１は、箔状以外に、フィルム状、シート状、ネット状、パンチ又はエキスパンドされたもの、ラス体、多孔質体、発泡体、繊維群の形成体などの形状であってもよい。
　負極活物質層２２は、リチウムイオンを吸蔵・放出しうる負極活物質を含んで構成されている。負極活物質としては、たとえば、リチウムを含む物質、あるいは、リチウムの吸蔵・放出が可能な物質からなる。また、高エネルギ密度電池を構成するためには、リチウムの吸蔵／放出する電位が金属リチウムの析出／溶解電位に近いものが好ましい。その典型例としては、粒子状（鱗片状、塊状、繊維状、ウィスカー状、球状、粉砕粒子状など）の天然黒鉛もしくは人造黒鉛が挙げられる。なお、負極活物質として、メソカーボンマイクロビーズ、メソフェーズピッチ粉末、等方性ピッチ粉末などを黒鉛化して得られる人造黒鉛を使用してもよい。また、非晶質炭素を表面付着させた黒鉛粒子を使用することもできる。さらに、リチウム遷移金属酸化物、リチウム遷移金属窒化物、遷移金属酸化物および酸化シリコンなども使用可能である。リチウム遷移金属酸化物としては、たとえば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２に代表されるチタン酸リチウムを使用すると、負極２０の劣化が少なくなるため、電池の長寿命化を図ることが可能となる。
　なお、上記負極活物質層２２の厚みは、２０μｍ～２ｍｍ程度が好ましく、５０μｍ～１ｍｍ程度がより好ましい。
　また、上記負極活物質層２２は、負極活物質を少なくとも含んでいれば、その構成は特に制限されるものではない。たとえば、負極活物質層２２は、負極活物質以外に、導電材、増粘材、結着材などの他の材料を含んでいてもよい。なお、導電材、増粘材、結着材などの他の材料は、正極活物質層１２と同じもの（正極活物質層１２に用いることが可能なもの）を用いることができる。
　上記した負極２０は、たとえば、負極活物質、導電材、増粘材および結着材を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状の負極合剤としたものを、負極集電体２１の表面に塗布乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成される。
　また、上記負極２０は、図１５に示すように、平面的に見て、略矩形形状を有しており、正極１０（図８および図９参照）より少し大きく形成されている。具体的には、第１実施形態では、上記負極２０は、Ｙ方向の幅Ｗ２が、たとえば、約１１０ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ２が、正極１０の長さＬ１（図８参照）と同じ、たとえば、約１５０ｍｍとされている。また、負極活物質層２２の塗布領域（形成領域）は、Ｙ方向の幅Ｗ２１が、負極２０の幅Ｗ２と同じ、たとえば、約１１０ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ２１が、たとえば、約１４０ｍｍとされている。
　また、図１４～図１６に示すように、上記負極２０は、正極１０と同様、Ｘ方向の一端に、負極活物質層２２が形成されずに負極集電体２１の表面が露出された集電体露出部２１ａを有している。この集電体露出部２１ａには、外部に電流を取り出すためのタブ電極４２が電気的に接続されている。なお、タブ電極４２は、上記タブ電極４１と同様、たとえば、幅約３０ｍｍ、長さ約７０ｍｍの形状に形成されている。
　電極群５０を構成するセパレータ３０（図１および図２参照）は、たとえば、電気絶縁性の合成樹脂繊維、ガラス繊維、天然繊維等の不織布、織布または微多孔質膜などのなかから適宜選択可能である。中でも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル系樹脂、アラミド系樹脂、セルロース系樹脂等の不織布、微多孔質膜が品質の安定性等の点から好ましく、特に、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂またはセルロース系樹脂からなる不織布、微多孔質膜が好ましい。
　また、セパレータ３０は、正極集電体１１の樹脂層１３よりも高い融点を有することが好ましい。たとえば、セパレータ３０は、正極集電体１１の樹脂層１３の融点（熱変形温度としてもよい。（ここで、熱変形温度＜融点））以下の温度において、その熱収縮率が１．０％以下であるのが好ましい。また、セパレータ３０は、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂などを含む多孔質フィルムから構成され、１８０℃での熱収縮率が１．０％以下であるのが好ましい。なお、セパレータ３０の熱収縮率の決定方法は、上記樹脂層１３の場合と同様の方法を用いることができる。
　セパレータ３０の厚みについては特に限定されるものではないが、必要量の電解液を保持することが可能であって、かつ、正極１０と負極２０との短絡を防ぐことが可能な厚みであるのが好ましい。具体的には、セパレータ３０は、たとえば、０．０２ｍｍ（２０μｍ）～０．１ｍｍ（１００μｍ）の厚みとすることができる。なお、セパレータ３０の厚みとしては、０．０１ｍｍ～１ｍｍ程度が好ましく、０．０２ｍｍ～０．０５ｍｍ程度であればより好ましい。また、セパレータ３０を構成する材質は、単位面積（１ｃｍ２）当たりの透気度が０．１秒／ｃｍ３～５００秒／ｃｍ３程度であると、低い電池内部抵抗を維持しつつ、電池内部短絡を防ぐだけの強度を確保できるため好ましい。
　また、上記セパレータ３０は、正極活物質層１２の塗布領域（形成領域）よりも大きい形状を有している。具体的には、図１７に示すように、上記セパレータ３０は、矩形形状に形成されており、そのＹ方向の幅Ｗ３がたとえば約１１０ｍｍ、Ｘ方向の長さＬ３がたとえば約１５０ｍｍに構成されている。
　上記した正極１０および負極２０は、図１および図２に示すように、正極１０の集電体露出部１１ａと負極２０の集電体露出部２１ａとが互いに反対側に位置するように配され、正極負極間にセパレータ３０を介在させて積層されている。
　また、第１実施形態では、図４、図６および図１３に示すように、上記複数の正極１０は、集電体露出部１１ａの接続領域Ｍが揃うように積層されている。そして、最も外側の正極１０（正極集電体１１の金属箔１４）に上記したタブ電極４１が溶接固定されている。また、タブ電極４１は、最外層ではなく、中間層の正極１０に溶接固定されていてもよい。
　さらに、第１実施形態では、上記タブ電極４１は、図４、図６および図１２に示すように、その一部が樹脂層１３と重なるように配置された状態で、集電体露出部１１ａの接続領域Ｍに溶接されている。これにより、積層された全ての正極１０がタブ電極４１に溶接固定されている。つまり、タブ電極４１が溶接固定された状態で、タブ電極４１との溶接部分の少なくとも一部に、各正極１０における樹脂層１３の空隙箇所が含まれるように構成されている。
　また、集電体露出部１１ａの接続領域Ｍでタブ電極４１が溶接されることにより、積層された全ての正極１０（全ての金属箔１４）が、タブ電極４１と電気的に接続された状態となっている。なお、上記タブ電極４１は、正極集電体１１（正極１０）の幅方向（Ｙ方向）の略中央部に溶接固定されている。
　複数の負極２０は、図１～図３に示すように、正極１０と同様、集電体露出部２１ａが揃うように積層されている。そして、最も外側の負極２０（負極集電体２１）に上記したタブ電極４２が溶接固定されている。なお、正極の場合と同様、タブ電極４２は、最外層ではなく、中間層の負極２０に溶接固定されていてもよい。これにより、積層された全ての負極２０が、タブ電極４２に溶接固定され、タブ電極４２と電気的に接続された状態となっている。なお、上記タブ電極４２は、負極集電体２１（負極２０）の幅方向（Ｙ方向）の略中央部に溶接固定されている。
　タブ電極４１および４２の溶接は、超音波溶接が好ましいが、超音波溶接以外であってもよく、たとえば、レーザ溶接や抵抗溶接、スポット溶接などを用いてもよい。ただし、樹脂層１３を挟んだ正極集電体１１にタブ電極４１を溶接する場合、レーザ溶接や抵抗溶接、スポット溶接などの熱を加えて接合する手法では、樹脂層１３が熔解してしまうおそれがある。そのため、上記タブ電極４１の溶接には、熱を加えない超音波溶接を用いるのが好ましい。
　また、正極１０に接続されるタブ電極４１は、アルミニウムから構成されているのが好ましく、負極２０に接続されるタブ電極４２は、銅から構成されているのが好ましい。タブ電極４１および４２は、集電体と同材質のものを用いるのが好ましいが、異なる材質であってもよい。さらに、正極１０に接続されるタブ電極４１と負極２０に接続されるタブ電極４２とは、同材質であってもよいし、異なる材質であってもよい。また、タブ電極４１および４２は、上記のように、正極集電体１１および負極集電体２１の幅方向の略中央部に溶接されているのが好ましいが、中央部以外の領域に溶接固定されていてもよい。
　外装容器１００内に電極群５０とともに封入される非水電解液は、特に限定されるものではないが、溶媒として、たとえば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、γ－ブチロラクトンなどのエステル類や、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、ジオキサン、ジオキソラン、ジエチルエーテル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、メトキシエトキシエタンなどのエーテル類、ジメチルスルホキシド、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、ギ酸メチル、酢酸メチルなどの極性溶媒を使用することができる。これらの溶媒は単独で使用してもよいし、２種以上を混合して混合溶媒として使用してもよい。
　また、非水電解液には、電解質支持塩が含まれていてもよい。電解質支持塩としては、たとえば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４（ホウフッ化リチウム）、ＬｉＰＦ６（六フッ化リン酸リチウム）、ＬｉＣＦ３ＳＯ３（トリフルオロメタンスルホン酸リチウム）、ＬｉＦ（フッ化リチウム）、ＬｉＣｌ（塩化リチウム）、ＬｉＢｒ（臭化リチウム）、ＬｉＩ（ヨウ化リチウム）、ＬｉＡｌＣｌ４（四塩化アルミン酸リチウム）などのリチウム塩が挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
　なお、電解質支持塩の濃度は、特に限定されるものではないが、０．５ｍｏｌ／Ｌ～２．５ｍｏｌ／Ｌが好ましく、１．０ｍｏｌ／Ｌ～２．２ｍｏｌ／Ｌがより好ましい。電解質支持塩の濃度が、０．５ｍｏｌ／Ｌ未満の場合には、非水電解液中において電荷を運ぶキャリア濃度が低くなり、非水電解液の抵抗が高くなるおそれがある。また、電解質支持塩の濃度が、２．５ｍｏｌ／Ｌより高い場合には、塩自体の解離度が低くなり、非水電解液中のキャリア濃度が上がらないおそれがある。
　電極群５０を封入する外装容器１００は、図１および図５に示すように、大型の扁平角形容器であり、電極群５０などを収納する外装缶６０と、この外装缶６０を封口する封口板７０とを含んで構成されている。また、電極群５０を収納した外装缶６０には、たとえば、レーザ溶接によって、封口板７０が取り付けられている。
　外装缶６０は、たとえば、金属板に深絞り加工などを施すことによって形成されており、底面部６１と側壁部６２とを有する略箱状に形成されている。また、図１に示すように、外装缶６０の一端（底面部６１の反対側）には、電極群５０を挿入するための開口部６３が設けられている。また、外装缶６０は、電極群５０が、その電極面が底面部６１と対向するようにして収納することが可能な大きさに形成されている。
　また、図１および図５に示すように、上記外装缶６０は、Ｘ方向の一方側（短辺側）の側壁部６２に、電極端子６４（たとえば、正極端子）が形成されており、Ｘ方向の他方側（短辺側）の側壁部６２に、電極端子６４（たとえば、負極端子）が形成されている。また、外装缶６０の側壁部６２には、非水電解液を注液するための注液孔６５が形成されている。この注液孔６５は、たとえば、φ２ｍｍの大きさに形成されている。また、注液孔６５の近傍には、電池内圧を開放するための安全弁６６が形成されている。
　さらに、外装缶６０の開口部６３の周縁には、折り返し部６７が設けられており、この折り返し部６７に、封口板７０が溶接固定されている。
　外装缶６０および封口板７０は、たとえば、鉄、ステンレススチール、アルミニウムなどの金属板や鉄にニッケルメッキを施した鋼板などを用いて形成することができる。鉄は安価な材料であるため価格の観点では好ましいが、長期間の信頼性を確保するためには、ステンレススチール、アルミニウムなどからなる金属板または鉄にニッケルメッキを施した鋼板などを用いるのがより好ましい。金属板の厚みは、たとえば約０．４ｍｍ～約１．２ｍｍ（たとえば約１．０ｍｍ）とすることができる。
　また、上記した電極群５０は、正極１０および負極２０が、外装缶６０の底面部６１と対向するようにして、外装缶６０内に収納されている。収納された電極群５０は、正極１０の集電体露出部１１ａおよび負極２０の集電体露出部２１ａが、それぞれ、タブ電極４１および４２を介して、外装缶６０の電極端子６４と電気的に接続されている。
　また、非水電解液は、外装缶６０の開口部６３が封口板７０で封口された後に、注液孔６５から、たとえば、減圧注液されている。そして、注液孔６５とほぼ同じ直径の金属球（図示せず）や、注液孔６５より少し大きい金属板（図示せず）を注液孔６５に設置した後、抵抗溶接やレーザ溶接などにより、注液孔６５が封口されている。
　第１実施形態によるリチウムイオン二次電池では、上記のように、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍを正極集電体１１に設けることによって、この接続領域Ｍでは、樹脂層１３を挟む金属箔１４同士を互いに電気的に接続（互いに接着）することができる。このため、この接続領域Ｍにタブ電極４１を溶接することによって、正極集電体１１に多層構造を有する集電体を用いた場合でも、電極同士の導通をとることができる。これにより、タブ電極４１を、全ての電極（正極１０）と電気的に接続することができるので、電池性能の低下を抑制することができる。その結果、リチウムイオン二次電池の性能を最大限活用することができる。
　また、第１実施形態では、タブ電極４１を、樹脂層１３の一部と重なるように配置して、正極集電体１１の接続領域Ｍに溶接固定することによって、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍを正極集電体１１に設けた場合でも、正極集電体１１の強度低下を抑制することができる。すなわち、正極集電体１１の接続領域Ｍは、樹脂層１３が介在されていないため、このような領域を集電体に設けるとその領域の集電体の強度が低下するおそれがある。その一方、上記のように、タブ電極４１を、樹脂層１３の一部と重なるようにして溶接固定することにより、正極集電体１１の溶接箇所における機械的強度の低下、および、集電体１１とタブ電極４１との溶接強度の経時的な低下を抑制することができる。これにより、上記接続領域Ｍを正極集電体１１に設けたとしても、耐久性および耐振動性の低下を抑制することができる。
　なお、樹脂層１３の端部（接続領域Ｍ側の端部）は、上記のように、平面的に見た場合に、若干波打った形状（ひだ形状）となっているため、タブ電極４１を、樹脂層１３の一部と重なるように配置した際に、上記タブ電極４１は、波打った形状（ひだ形状）となっている端部部分とも重なる。これにより、正極集電体１１の溶接箇所における強度を向上させることができるので、耐久性および耐振動性の低下をより抑制することができる。
　また、第１実施形態では、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍにタブ電極４１を溶接接続（溶接固定）することによって、容易に、溶接強度を向上させることができる。これにより、溶接抵抗を低減することができるとともに、これによっても、耐振動性を向上させることができる。また、溶接抵抗を低減することによって、溶接抵抗の増加に起因する電池容量および放電電圧の低下を抑制することもできる。
　さらに、第１実施形態では、各接続領域Ｍが揃うようにして複数の正極１０を積層し、積層された正極１０の接続領域Ｍにタブ電極４１を溶接固定することによって、一度に、全ての正極１０とタブ電極４１とを電気的に接続することができるので、製造工程を簡略化することができる。
　なお、第１実施形態では、上記のように、多層構造を有する集電体を用いることによって、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、集電体の樹脂層１３が溶融して電極が破損されるので、電流をカットすることができる。これにより、電池内部の温度上昇を抑制することができるので、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。
　また、第１実施形態では、正極集電体１１の樹脂層１３を、熱可塑性樹脂から構成し、１２０℃での熱収縮率が、平面方向のいずれかの方向で１．５％以上となるようにすることで、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、電極が破損され易くすることができる。これにより、効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができるので、リチウムイオン二次電池の安全性を効果的に向上させることができる。
　また、第１実施形態では、セパレータ３０を、樹脂層１３の融点（熱変形温度としてもよい（熱変形温度＜融点））以下の温度において、その熱収縮率が１．０％以下となるように構成することによって、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、電極（正極１０）が破損され易くすることができる。すなわち、セパレータ３０の融点（熱変形温度）を、樹脂層１３の融点（熱変形温度）より高くすることによって、セパレータ３０のシャットダウン機能が作動する前に、正極集電体１１を構成する樹脂層１３を溶断させることができる。これにより、樹脂層１３およびセパレータ３０による電流遮断効果により、２段階で電流遮断が可能となるので、リチウムイオン二次電池の安全性をより向上させることができる。
　なお、上記セパレータ３０の１８０℃での熱収縮率を、１．０％以下とすれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、セパレータ３０の熱収縮に起因する内部短絡（電極端部にて生じる電池の内部短絡）の発生を抑制することができるので、急激な温度上昇が生じるのを抑制することができる。その結果、リチウムイオン二次電池の安全性をさらに向上させることができる。さらに、このように構成すれば、１８０℃の温度でも、セパレータ３０の溶融・流動化を抑制することもできるので、溶融・流動化に起因してセパレータ３０の孔が大きくなるという不都合が生じるのを抑制することができる。このため、電池内部が１８０℃に達した際に、何らかの理由で電極（正極１０）の破損が起こらなかった場合でも、セパレータ３０の孔が大きくなることに起因して、正負極の短絡箇所が広がるという不都合が生じるのを抑制することもできる。
　（第１実施形態の変形例）
　図１８は、第１実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる負極の断面図である。
　第１実施形態の変形例では、上記第１実施形態の構成において、電極群を構成する負極も、多層構造を有する負極集電体を用いて形成されている。具体的には、図１８に示すように、負極集電体２１は、上記正極集電体と同様、２枚の金属箔２４で絶縁性の樹脂層２３を挟んだ多層構造（三層構造）に形成されている。なお、金属箔２４は、本発明の「導電層」の一例であり、樹脂層２３は、本発明の「絶縁層」の一例である。
　負極集電体２１を構成する金属箔２４は、たとえば、約４μｍ～約１０μｍの厚みを有する銅箔または銅合金箔から構成されている。銅は、リチウムと合金化しにくいため、負極集電体２１の金属箔２４として好適に用いることができる。なお、上記金属箔２４は、銅箔または銅合金箔以外であってもよく、たとえば、ニッケル、ステンレス鋼、鉄などの金属箔、または、これらの合金からなる合金箔などから構成されていてもよい。
　また、負極集電体２１の樹脂層２３は、たとえば、正極集電体１１の樹脂層１３（図７参照）と同じもの（正極集電体１１の樹脂層１３に用いることが可能なもの）を用いることができる。
　なお、負極集電体２１においても、上記正極集電体１１と同様、樹脂層２３が介在されていない接続領域Ｍが形成されている。そして、正極集電体１１と同様に、タブ電極４２（図１５参照）が接続領域Ｍに溶接固定されている。
　また、負極集電体２１の両面上には、上記第１実施形態で示した負極活物質層と同様の負極活物質層２２が形成されている。
　第１実施形態の変形例のその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。
　なお、第１実施形態の変形例で示したように、正極および負極の両方を、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成してもよいが、正極および負極の少なくとも一方が、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成されていればよい。このため、たとえば、負極のみが、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成されていてもよいし、上記第１実施形態で示したように、正極のみが、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成されていてもよい。正極および負極の一方が、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成されている場合、正極が、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成されているのが好ましい。
　（第２実施形態）
　図１９は、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図であり、図２０は、図１９の一部を拡大して示した断面図である。図２１は、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極の一部を模式的に示した平面図であり、図２２は、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図である。図２２では、金属箔の一部を剥離した状態を示している。次に、図１９～図２２を参照して、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。なお、各図において、対応する構成要素には同一の符号を付すことにより、重複する説明は適宜省略する。
　この第２実施形態では、図１９および図２０に示すように、正極集電体１１の接続領域Ｍの形状が、上記第１実施形態と異なる。具体的には、第２実施形態では、図２０～図２２に示すように、樹脂層１３の一部がくり抜かれた構造とすることによって、樹脂層１３の所定領域（タブ電極４１が接続される領域と対応する領域）に、略矩形状の空隙８０が形成されている。この空隙８０は、複数の正極１０を積層させた際に、各正極１０の空隙８０が揃う（重なる）ように形成されている。
　また、図２０および図２２に示すように、空隙８０を有する樹脂層１３が２枚の金属箔１４で挟まれることにより、空隙８０が形成されている領域に、樹脂層１３が介在されていない領域である接続領域Ｍが形成されている。そして、図１９～図２１に示すように、タブ電極４１が、その一部が樹脂層１３と重なるように配置された状態で、集電体露出部１１ａの接続領域Ｍに溶接されている。その際、タブ電極４１との溶接部分の少なくとも一部に、各正極１０における樹脂層１３の空隙８０の箇所が含まれるように構成されている。これにより、上記第１実施形態と同様、積層された全ての正極１０がタブ電極４１に溶接固定される。
　なお、この第２実施形態では、空隙８０の幅（Ｙ方向の幅）は、タブ電極４１の幅よりも大きくなるように形成されている。
　第２実施形態のその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。
　第２実施形態では、上記のように、樹脂層１３の一部に略矩形状の空隙８０を設けることによって、この空隙箇所に樹脂層１３が介在されない領域である接続領域Ｍを形成することができる。このため、正極集電体１１の接続領域Ｍを、タブ電極４１の溶接固定に必要な領域面積とすることができるので、樹脂層１３が介在されていない領域（接続領域Ｍ）の面積を小さくすることができる。これにより、強度が低下する集電体（正極集電体１１）の領域面積をより効果的に小さくすることができるので、耐久性および耐振動性の低下を効果的に抑制することができる。
　第２実施形態のその他の効果は、上記第１実施形態と同様である。
　（第２実施形態の変形例）
　図２３は、第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極の一部を模式的に示した平面図である。図２４は、第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図である。図２４では、金属箔の一部を剥離した状態を示している。
　第２実施形態の変形例では、図２３および図２４に示すように、樹脂層１３の空隙８０の形状が、上記第２実施形態と異なる。具体的には、第２実施形態の変形例では、樹脂層１３の端部（端辺）を略コの字状（略凹状）に切り抜いた（切り欠いた）形状に、空隙８０が形成されている。
　第２実施形態の変形例のその他の構成は、上記第２実施形態と同様である。
　（第３実施形態）
　図２５は、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図である。図２６は、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図であり、図２７は、図２６の一部を拡大して示した断面図である。図２８は、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる正極集電体を説明するための図である。図２５では、金属箔の一部を剥離した状態を示しており、図２８では、正極集電体の製造工程の一部を示している。次に、図２５～図２８を参照して、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。なお、各図において、対応する構成要素には同一の符号を付すことにより、重複する説明は適宜省略する。
　この第３実施形態では、図２５～図２７に示すように、上記第１実施形態の構成において、正極集電体１１の樹脂層１３の空隙８０に、金属層１５０が配された構成となっている。より具体的には、この第３実施形態では、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍにおいて、樹脂層１３の上面側の金属箔１４と下面側の金属箔１４とが、金属層１５０を介して、互いに電気的に接続されている。
　樹脂層１３の空隙８０に配される金属層１５０は、金属箔１４と同材質の金属箔から構成されているのが好ましい。ただし、上記金属層１５０は、金属箔１４とは異なる材料から構成されていてもよい。また、金属層１５０の厚みは、樹脂層１３の厚みよりも大きくてもよいが、樹脂層１３の厚みと同程度か、樹脂層１３の厚みより小さい厚みであるのが好ましい。
　なお、上記正極集電体１１は、上述したように、たとえば、フィルム状の樹脂層１３を２枚の金属箔１４で挟み込み、熱プレス等で圧接することで形成される。この際、図２８に示すように、樹脂層間に形成された空隙部分に金属層１５０を配置すれば、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍに金属層１５０が配された正極集電体が得られる。
　第３実施形態のその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。
　第３実施形態では、上記のように、正極集電体１１の樹脂層１３の空隙８０に金属層１５０を配することによって、タブ電極４１が接続される接続領域Ｍにおいて、正極同士の導通を確保しつつ、樹脂層１３が介在されていない接続領域Ｍの機械的強度を向上させることができる。これにより、リチウムイオン二次電池の性能を最大限活用しながら、耐久性および耐振動性の低下を効果的に抑制することができる。加えて、リチウムイオン二次電池の安全性を効果的に向上させることもできる。
　第３実施形態のその他の効果は、上記第１実施形態と同様である。
　なお、今回開示された実施形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。
　たとえば、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、非水系二次電池の一例であるリチウムイオン二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明はこれに限らず、リチウムイオン二次電池以外の非水系二次電池に本発明を適用してもよい。また、今後開発される非水系二次電池に本発明を適用することもできる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、集電体の樹脂層（絶縁層）にフィルム状の樹脂層を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、フィルム状以外に、たとえば、繊維状の樹脂層を用いてもよい。繊維状の樹脂層としては、たとえば、織布または不織布などからなる層が挙げられる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、正極および負極の少なくとも一方を、三層構造を有する集電体を用いて形成した例を示したが、本発明はこれに限らず、上記集電体は、三層構造以外の多層構造に構成されていてもよい。たとえば、金属箔上にメッキ層などを形成することにより、三層以上の多層構造に構成されていてもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、電極群を収容する外装容器に扁平角形容器を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、外装容器の形状は、扁平角形以外であってもよい。たとえば、上記外装容器は、薄い扁平筒型、円筒型、角筒型等であってもよい。ただし、大型のリチウムイオン二次電池の場合、組電池として使用することが多いため薄い扁平型または角型であるのが好ましい。さらに、上記外装容器は、金属製の缶以外に、たとえば、ラミネートシートなどを用いた外装容器であってもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、正極（正極活物質層）よりも負極（負極活物質層）の方が大きくなるように構成した例を示したが、負極（負極活物質層）と正極（正極活物質層）とが同じ大きさになるように構成されていてもよい。ただ、正極（正極活物質層）よりも負極（負極活物質層）の方が大きくなるように構成されているのが好ましい。このように構成されていれば、正極活物質層の形成領域（正極活物質領域）が、面積の大きい負極活物質層の形成領域（負極活物質領域）で覆われることにより、積層ずれの許容範囲を広げることもできる。
　なお、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）において、タブ電極と電極との接続（溶接）は、接続領域Ｍを含む領域であればよく、たとえば、溶接部分の一部が、接続領域Ｍ以外の領域に位置していてもよい。すなわち、上記タブ電極は、接続領域Ｍの少なくとも一部を含む領域に溶接固定されていればよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）において、外装容器の形状だけでなく、大きさや構造等についても種々変更することができる。また、電極（正極、負極）の形状、寸法、使用枚数なども、適宜変更することができる。さらに、セパレータの形状、寸法などについても、適宜変更することができる。セパレータの形状としては、たとえば、正方形または長方形等の矩形、多角形、円形等種々の形状が挙げられる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、集電体の両面に活物質層を形成した例を示したが、本発明はこれに限らず、集電体の片面にのみ活物質層を形成してもよい。また、集電体の片面にのみ活物質層を形成した電極（正極、負極）を電極群の一部に含むように構成してもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、リチウムイオン二次電池の電解質として非水電解液を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、非水電解液以外のたとえばゲル状電解質、高分子固体電解質、無機固体電解質、溶融塩などを電解質として用いてもよい。
　また、上記第２および第３実施形態では、正極の集電体（正極集電体）を、樹脂層（絶縁層）を含む多層構造に構成した例を示したが、本発明はこれに限らず、第１実施形態の変形例で示したように、負極の集電体（負極集電体）を、樹脂層（絶縁層）を含む多層構造に構成してもよい。また、正極および負極の両方の集電体を、それぞれ、多層構造に構成してもよい。
　また、上記第２実施形態では、樹脂層の空隙の幅が、タブ電極の幅より大きくなるように構成した例を示したが、本発明はこれに限らず、樹脂層の空隙の幅は、タブ電極の幅より小さくなるように構成されていてもよいし、タブ電極の幅と同じになるように構成されていてもよい。また、樹脂層の空隙の形状は、矩形状以外に、円形状や楕円形状、多角形状等、適宜変更することができる。すなわち、樹脂層の空隙は、タブ電極を溶接可能な形状、大きさ等であればよい。
　さらに、上記第３実施形態では、第１実施形態の構成において、樹脂層の空隙に金属層を配した例を示したが、本発明はこれに限らず、たとえば、第２実施形態の構成において、樹脂層の空隙に金属層を配した構成としてもよい。
　なお、上記で開示された技術を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
　５　　　　　　　　　　　　　　　　　電極
　１０　　　　　　　　　　　　　　　　正極（電極）
　１１　　　　　　　　　　　　　　　　正極集電体
　１１ａ　　　　　　　　　　　　　　　集電体露出部
　１２　　　　　　　　　　　　　　　　正極活物質層
　１３　　　　　　　　　　　　　　　　樹脂層（絶縁層）
　１４　　　　　　　　　　　　　　　　金属箔（導電層）
　２０　　　　　　　　　　　　　　　　負極（電極）
　２１　　　　　　　　　　　　　　　　負極集電体
　２１ａ　　　　　　　　　　　　　　　集電体露出部
　２２　　　　　　　　　　　　　　　　負極活物質層
　２３　　　　　　　　　　　　　　　　樹脂層（絶縁層）
　２４　　　　　　　　　　　　　　　　金属箔（導電層）
　３０　　　　　　　　　　　　　　　　セパレータ
　４１、４２　　　　　　　　　　　　　タブ電極
　５０　　　　　　　　　　　　　　　　電極群
　６０　　　　　　　　　　　　　　　　外装缶
　６１　　　　　　　　　　　　　　　　底面部
　６２　　　　　　　　　　　　　　　　側壁部
　６３　　　　　　　　　　　　　　　　開口部
　６４　　　　　　　　　　　　　　　　電極端子
　６５　　　　　　　　　　　　　　　　注液孔
　６６　　　　　　　　　　　　　　　　安全弁
　６７　　　　　　　　　　　　　　　　折り返し部
　７０　　　　　　　　　　　　　　　　封口板
　８０　　　　　　　　　　　　　　　　空隙
　１００　　　　　　　　　　　　　　　外装容器
　１５０　　　　　　　　　　　　　　　金属層
　Ｍ　　　　　　　　　　　　　　　　　接続領域

Claims (13)

  1. 　絶縁層を導電層で挟んだ多層構造を有する集電体と、前記集電体上に形成された活物質層とを含む電極と、
    　前記電極と電気的に接続されるタブ電極とを備え、
    　前記集電体は、前記絶縁層が介在されていない接続領域を有し、
    　前記タブ電極は、前記絶縁層の一部と重なるようにして、前記集電体の前記接続領域に溶接固定されていることを特徴とする、非水系二次電池。
  2. 　前記集電体は、前記絶縁層の一部に空隙が設けられており、
    　前記タブ電極との溶接部分の少なくとも一部に、その空隙箇所を含むことを特徴とする、請求項１に記載の非水系二次電池。
  3. 　前記電極は、正極および負極を含み、
    　前記正極および前記負極の少なくとも一方は、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  4. 　前記正極が、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されている場合、前記正極における集電体の前記導電層は、アルミニウムから構成されており、
    　前記負極が、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されている場合、前記負極における集電体の前記導電層は、銅から構成されていることを特徴とする、請求項３に記載の非水系二次電池。
  5. 　前記集電体の絶縁層は、１２０℃での熱収縮率が、平面方向のいずれかの方向で１．５％以上であることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  6. 　前記集電体の絶縁層は、フィルム状または繊維状の樹脂からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  7. 　前記集電体の絶縁層は、ポリオレフィン系樹脂のいずれかを含む樹脂、または、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリアミドのいずれかを含む樹脂、もしくは、これらの複合材料からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  8. 　前記電極は、正極および負極を含むとともに、前記正極および前記負極の間に配されるセパレータをさらに備えており、
    　前記セパレータは、前記絶縁層より高い熱変形温度を有していることを特徴とする、請求項１に記載の非水系二次電池。
  9. 　前記電極は、正極および負極を含むとともに、前記正極および前記負極の間に配されるセパレータをさらに備えており、
    　前記セパレータは、前記絶縁層より高い融点を有していることを特徴とする、請求項１に記載の非水系二次電池。
  10. 　前記セパレータの熱収縮率は、前記絶縁層の熱変形温度以下において、１．０％以下であることを特徴とする、請求項８または９に記載の非水系二次電池。
  11. 　前記セパレータの熱収縮率は、前記絶縁層の融点以下において、１．０％以下であることを特徴とする、請求項８または９に記載の非水系二次電池。
  12. 　前記セパレータの１８０℃での熱収縮率は、１．０％以下であることを特徴とする、請求項８または９に記載の非水系二次電池。
  13. 　前記セパレータは、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂のいずれかを含むことを特徴とする、請求項８または９に記載の非水系二次電池。
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