JP2021532538A - 電極用集電体 - Google Patents
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Abstract
本発明の一実施形態に係る電極用集電体は、高分子フィルムと、該高分子フィルムの少なくとも一つの表面に設けられる少なくとも一つの金属片と、前記高分子フィルム及び前記金属片の表面に設けられる導電材と、前記金属片に接合又は接続されるリードタブとを含むことができる。【選択図】図１
Description
本発明は、電極用集電体に関するものであって、より詳細には、金属箔（ｆｏｉｌ）を用いずに、電極の重さを減らすことができ、電極組立体の厚さを減らすことができる電極用集電体に関する。
モバイル機器の技術開発と需要が増加するにつれて、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加しており、そのような二次電池のうち、高エネルギー密度と作動電位を示し、自己放電率が低いリチウム二次電池が商用化されている。
リチウム金属二次電池は、商用化された初の二次電池であって、リチウム金属を負極に用いる。しかし、リチウム金属二次電池は、リチウム金属負極の表面に形成される樹枝状のリチウムによってセルの体積膨張、容量、及びエネルギー密度の緩やかな減少、持続的な樹枝状の成長による短絡の発生、サイクル寿命の減少、セルの安定性において問題（爆発及び発火）があり、商用化されてからわずか数年で生産が中断された。そこで、リチウム金属の代わりに、より安定で、格子や隙間内にリチウムをイオン状態で安定的に収納することができる炭素系負極が用いられており、前記炭素系負極の使用により本格的なリチウム二次電池の商用化と普及が進められた。
今日までリチウム二次電池は、炭素系又は非炭素系負極材料が主流をなしており、負極材料の開発のほとんどは、炭素系（黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等）と非炭素系（シリコン、スズ、チタン酸化物など）材料に集中している。
一方、最近では、携帯電子機器及び情報通信機器の小型化に伴い、これらを駆動するための超小型電源システムとして、リチウム二次電池の利用が大きく期待されている。
さらに、最近では、柔軟性（Ｆｌｅｘｉｂｉｌｉｔｙ）、低価格、製作の容易さなどの利点を活かした高分子系電子機器、素子の開発及び研究が活発に進められている。そこで、小型化された機器に用いるためには、リチウム二次電池のエネルギー密度や性能を維持しつつ、且つ、電池の厚さや重みを減らす必要がある。
また、リチウム二次電池の厚さや重みを減らしつつも、内部短絡が発生した時、電流経路を遮断したり破壊したりすることによって、リチウム二次電池の安全性を高めることができなければならない。
本出願人は、前記のような問題点を解決すべく本発明を提案するに至った。
関連する先行技術文献としては、韓国公開特許第１０−２０１８−００３７８９８号公報（２０１８．０４．１３．）がある。
本発明は、前記のような問題点を解決すべく提案されたものであって、金属箔からなる集電体に比べ、厚さを減らすことができる電極用集電体を提供する。
また、本発明は、金属箔からなる集電体よりも重みを減らすことができる電極用集電体を提供する。
また、本発明は、金属箔からなる集電体の抵抗よりも大きい抵抗値を有するため、内部短絡が発生した時、短絡電流を低下させることができる電極用集電体を提供する。
前記のような課題を達成するための本発明の一実施形態に係る電極用集電体は、高分子フィルムと、該高分子フィルムの少なくとも一つの表面に設けられる少なくとも一つの金属片と、前記高分子フィルム及び前記金属片の表面に設けられる導電材と、前記金属片に接合又は接続されるリードタブとを含むことができる。
前記金属片は、薄膜、ホイル、メッシュ、ワイヤ又はファイバの形態で設けることができる。
前記金属片は、前記リードタブの溶接位置を確保したり、前記高分子フィルムの長さが長い場合、伝導性を確保する電気パスの役割をするように形成することができる。
前記高分子フィルムと向き合う前記金属片の一面には、クロメート処理を含む表面処理を施すことができる。
前記高分子フィルムと向き合う前記金属片の一面には、接着層を形成することができる。
前記高分子フィルムの表面には、前記導電材との接着力又は結着力を高めるための表面処理を施すことができる。
前記導電材は、金属又は伝導性物質からなり、前記高分子フィルムの表面においてめっき又はコーティングされた状態で形成することができる。
前記導電材は、電極用集電体の限界電流又は最大電流を調整したり、下げたりするように形成することができる。
前記リードタブは、前記金属片に溶接され、前記金属片及び前記導電材と電気的に接続することができる。
前記金属片及び前記導電材は、前記高分子フィルムの両面に設けられ、このように高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片は、同位置に形成することができる。
前記高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片のいずれかに前記リードタブを溶接する際、前記高分子フィルムが溶けることにより前記高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片が互いに結合されるので、前記リードタブが前記高分子フィルムの両面に設けられた前記導電材と同時に電気的に接続することができる。
前記高分子フィルムには、前記リードタブを覆うタブカバー部材が設けられ、該タブカバー部材は、導電材、前記金属片、及び前記リードタブと接触するように形成することができる。
前記タブカバー部材は、伝導性材料を含み、前記金属片と前記導電材を電気的に接続したり、前記金属片と前記導電材との間の伝導性を強化するように形成することができる。
前記タブカバー部材は、前記伝導性材料からなる第１層及び前記第１層の上面に設けられ、非伝導性材料からなる第２層を含み、前記第１層は、前記導電材、前記金属片、及び前記リードタブと接触するように設けることができる。
前記タブカバー部材は、前記リードタブと向き合う前記高分子フィルムの一面に設けられた前記金属片及び前記導電材を覆うように設けられ、前記金属片と前記導電材を電気的に接続する、又は前記金属片と前記導電材との間の伝導性を強化するように形成することができる。
本発明に係る電極用集電体は、金属箔の代わりに不導体からなる高分子フィルムを用いるため、集電体及び電池の重さを減らすことができる。
また、本発明に係る電極用集電体は、金属箔を用いる代わりに、高分子フィルムの表面に導電材をコーティング又はめっき層を形成するため、金属箔からなる集電体よりも厚さを減らすことができる。
また、本発明に係る電極用集電体は、金属箔からなる集電体の抵抗よりも大きな抵抗値を有し、さらに高分子フィルムの損傷によって電流の流れが妨げられる可能性があるため、内部短絡が発生する時、短絡電流を低下させることができ、電池の安全性を向上させることができる。
以下では、添付された図面を参照して、本発明に係る実施例を詳細に説明する。しかし、本発明が実施形態によって制限されたり限定されるものではない。各図面において提示された同一の参照符号は、同一部材を示す。
図１は、本発明の一実施形態に係る電極用集電体を示す斜視図であり、図２は、本発明の一実施形態に係る電極用集電体の高分子フィルム及び金属片を示す斜視図であり、図３〜図７は、本発明の一実施形態に係る電極用集電体の形成過程を説明するための断面図であり、図８及び図９は、本発明の一実施形態に係る電極用集電体の表面処理を説明するための図であり、図１０は、本発明のもう一つの実施形態に係る電極用集電体を示す斜視図であり、図１１及び図１２は、図１０に係る電極用集電体のリードタブ及びタブカバー部材を示す断面図であり、図１３は、図１０に係る電極用集電体を含む電極組立体を示す分解斜視図であり、図１４は、図１０に係る電極用集電体を含む電極組立体を示す透視斜視図であり、図１５は、図１４に係る電極組立体を巻き取った巻回形態を示す斜視図であり、図１６〜図２２は、本発明に係る電極用集電体を含むリチウム二次電池の性能を実験したグラフである。
図１〜図９を参照すれば、本発明の一実施形態に係る電極用集電体（ＣＵＲＲＥＮＴ ＣＯＬＬＥＣＴＯＲ ＦＯＲ ＥＬＥＣＴＲＯＤＥＳ、１００）は、金属箔からなる集電体の抵抗よりも大きい抵抗値を有するため、集電体を流れる電流の限界電流値を調整することができ、さらに高分子フィルムの損傷によって電流の流れが妨げられる可能性があるため、二次電池の内部短絡が発生した時、短絡電流を低下させることができる。
このように、本発明に係る電極用集電体１００を備えたリチウム二次電池（Ｌｉｔｈｉｕｍ Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ Ｂａｔｔｅｒｙ）は、Ｍａｘ Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｌｉｍｉｔｅｄ Ｂａｔｔｅｒｙ（ＭＣＬＢ）の性格や概念を有することができる。以下では、ＭＣＬＢの具現を可能にする、本発明に係る電極用集電体について説明する。
本発明に係る電極用集電体１００は、従来の電池の集電体、すなわち、金属箔（ｍｅｔａｌ ｆｏｉｌ）からなる集電体の抵抗よりも高い抵抗値を有するため、限界電流を調整することができるだけでなく、内部短絡時の電流経路を崩壊させることによって短絡電流を低下させることができる。
本発明に係る電極用集電体１００は、金属箔を用いずに高分子フィルム１０１を基本素材とし、高分子フィルム１０１上に薄肉の金属を塗布したり、コーティングすることを一つの特徴とする。
図１〜図７を参照すると、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００（ｃｕｒｒｅｎｔ ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ）は、高分子フィルム１０１（ｐｏｌｙｍｅｒ ｆｉｌｍ）と、該高分子フィルム１０１の少なくとも一つの表面に設けられる少なくとも一つの金属片１２０（ｍｅｔａｌ ｅｌｅｍｅｎｔ）と、前記高分子フィルム１０１、及び前記金属片１２０の表面に設けられる導電材１０２と、前記金属片１２０に接合又は接続されるリードタブ１９０（ｌｅａｄ ｔａｂ）とを含むことができる。
図１に示すように、高分子フィルム１０１は、一定の長さを有するように帯状に設けられることができる。ここで、高分子フィルム１０１は、その長手方向（すなわち、比較的長い長さを有する方向）に沿って、巻き取る（ｒｏｌｌｉｎｇ／ｗｉｎｄｉｎｇ）ことにより、後述する電極組立体１０を形成することができる。
高分子フィルム１０１は、ポリエチレン（ＰＥ：ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）、ポリプロピレン（ＰＰ：ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）、又はポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ：ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ）などの不導体材料からなることが好ましい。
高分子フィルム１０１は、５０μｍ以下の厚さを有するが、１．４μｍ以上、５０μｍ以下の厚さを有することが好ましい。本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、従来の金属箔集電体を用いた場合より、電池の厚さや重さを減らすことができるが、厚さが１．４μｍ以上、５０μｍ以下である不導体の高分子フィルム１０１を集電体１００の基本構成として用いることにより、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００を備えたリチウム二次電池の全体的な厚さや重さを減らすことができる。
一方、高分子フィルム１０１は、３００℃よりも低い温度で溶ける材料で形成することが好ましい。リードタブ１９０を溶接で固定するが、高分子フィルム１０１がリードタブ１９０の溶接温度よりも低い温度で溶けなければ、リードタブ１９０が結合されることができない。したがって、高分子フィルム１０１は、リードタブ１９０を溶接する過程で溶けることができる程度の融点が必要であり、３００℃よりも低い融点を有することが好ましい。
図１を参照すれば、高分子フィルム１０１の表面には、金属片１２０を設けることができる。図１には金属片１２０が高分子フィルム１０１の幅方向（すなわち、比較的長さが短い方向）に沿って、一端に偏った位置に設けられている。
金属片１２０は、高分子フィルム１０１の両表面のいずれかの一面のみに設けたり、両面共に設けたりすることができる。
金属片１２０は、高分子フィルム１０１上にリードタブ１９０を溶接する位置を確保する役割をすることができる。すなわち、金属片１２０は、リードタブ１９０の連結部のような役割をすることができる。
また、金属片１２０は、集電体１００の伝導性を確保する役割をすることができる。もし、高分子フィルム１０１の長さが長い場合、電流が高分子フィルム１０１に沿って流れなければならないが、高分子フィルム１０１の長さが長い場合には、別途の電流経路（ｐａｔｈ）が必要になることもある。このような場合、すなわち、高分子フィルム１０１が長めに形成された場合、金属片１２０は、伝導性を高めたり、電流経路の役割をしたりすることができる。
金属片１２０は、５μｍ以上の厚さを有するように形成されることが好ましい。ここで、金属片１２０は、高分子フィルム１０１の一部分のみに設けられることで十分である。例えば、図２に示すように高分子フィルム１０１の縁端側に略正方形状の金属片１２０ａを、又は、高分子フィルム１０１の幅方向一端側に狭帯状の金属片１２０ｂ、１２０ｃを長く設けることもできる。
図２には、３つの金属片１２０ａ、１２０ｂ、１２０ｃが高分子フィルム１０１に設けられたことが示されているが、高分子フィルム１０１に形成される金属片１２０の個数や位置などには制限がない。ただし、金属片１２０にリードタブ１９０が溶接される場合であれば、電極組立体の形態を考慮して、リードタブ１９０が溶接される金属片１２０の位置を決めることが好ましい。
前記したように、金属片１２０は、５μｍ以上の厚さを有する金属薄膜又は金属箔の形態を有することが好ましいが、必ずしもこのような形態に限定されるものではない。
金属片１２０は、薄膜、ホイル、メッシュ（ｍｅｓｈ）、製織された金属ワイヤ（ｗｉｒｅ）又はファイバ（ｆｉｂｅｒ）の形態で設けることができる。たとえば、図２において、高分子フィルム１０１の幅方向の下部に設けられた金属片１２０ｃは、短手の多数個のワイヤで形成されたものである。
このように、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００の金属片１２０は、リードタブ１９０の溶接位置を確保したり、高分子フィルム１０１の長さが長い場合、伝導性を確保する電気パスの役割をしたりすることができる。
一方、金属片１２０を高分子フィルム１０１の表面に付着させるために、高分子フィルム１０１と向き合う又は向かい合う金属片１２０の一面には、接着層（１３０、図３及び図４を参照）を形成することができる。
接着層１３０は、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡ：Ｐｏｌｙ Ｖｉｎｙｌ Ａｃｅｔａｔｅ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ：Ｐｏｌｙ Ｖｉｎｙｌ Ａｌｃｏｈｏｌ）、エチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ：Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｖｉｎｙｌ Ａｃｅｔａｔｅ）、アクリル酸（Ａｃｒｙｌａｔｅ）、酸変性ポリプロピレン（Ａｃｉｄ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ＰＰ）などのように接着成分を有する材料からなり、５０μｍよりも小さい厚さを有することが好ましい。ここで、接着層１３０は、前記した高分子に加え、２層以上の高分子の組み合わせからなることもできる。
また、接着層１３０は、高分子（ｐｏｌｙｍｅｒ）材質で形成された高分子層になることもある。ここで、接着層１３０又は高分子層は、金属片１２０の表面全体に渡って設けられたり、金属片１２０の表面のうち、一部のみに設けられ、高分子フィルム１０１に接合することができる。
一方、高分子フィルム１０１と向き合うか、向かい合う金属片１２０の一面には、クロメート（ｃｈｒｏｍａｔｅ）処理を含む表面処理を施すことができる。金属片１２０の表面に表面処理を必ず施さなければならないが、金属片１２０を高分子フィルム１０１に付着させる前に、金属片１２０の表面にクロムコーティング（ｃｈｒｏｍａｔｅ処理）をしたり、Ｎｏｎ−Ｃｒ処理（Ｎｏｎクロメート処理又はバインダー処理）又は同時処理することもできる。
本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００において、金属片１２０とＥＶＡで形成された接着層１３０の付着状態を試験を実施した。ＥＶＡ接着層１３０が付着した金属片１２０を８５℃の電解液に入れ、２４時間経過後、金属片１２０と接着層１３０の接着状態を確認してみた。用いられた電解液の組成は、ＬｉＰＦ６ １．１Ｍ、ＥＣ／ＥＭＣ：１／２（ｖ／ｖ％）＋Ａｄｄｉｔｉｖｅである。
電解液を８５℃で保管しても、金属片１２０とＥＶＡで形成された接着層１３０の接着状態が維持されることが分かった。銅（Ｃｕ）金属片が表面処理された場合には、接着層１３０との接着状態が維持されることが分かった。表面処理されていない銅金属片の場合には、接着層１３０が剥離することが分かった。
高分子フィルム１０１に金属片１２０が設けられた部分の厚さは、金属片１２０を含んで１２０μｍ以下となり、金属片１２０を除いた部分、又は金属片１２０がない部分の厚さは、１００μｍ以下であることが好ましい。
一方、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面に設けられる導電材１０２（ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ ｍａｔｅｒｉａｌ）を含むことができる。
導電材１０２は、銅（Ｃｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、アルミニウム（Ａｌ）などの金属から、又はカーボンナノチューブ（ＣＮＴ：Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏ Ｔｕｂｅ）、グラフェン（ｇｒａｐｈｅｎｅ）などの伝導性物質からなり、高分子フィルム１０１の表面にめっき又はコーティングされた状態で形成することができる。したがって、導電材１０２は、集電体１００の最外面を形成する導電層（ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ ｌａｙｅｒ）ともいえる。
前記導電材１０２は、電極用集電体１００の限界電流又は最大電流を調整したり、下げたりするように形成することができる。すなわち、導電材１０２は、集電体１００の伝導性（ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ）を制御するために、高分子フィルム１０１と金属片１２０の表面にめっきしたり、コーティングしたりする金属又は導電性物質を意味し、高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面にめっき又はコーティングした状態に重点を置く場合には、導電材１０２は導電層ともいえる。以下にて導電材１０２は、導電層を含む概念であることを明らかにしておく。
高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面にめっきしたり、コーティングしたりする導電材１０２のコーティング量又はコーティングの厚さを調節することにより、集電体１００を流れる電流の最大量を制御又は下げることができ、これにより、リチウム二次電池の安全性を高めることができ、短絡時、電池の安全性を確保することができる。
すなわち、高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面に形成された導電材１０２の厚さ又は量によって、集電体１００を流れる限界電流又は最大電流を調整することができる。このように、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００の導電材１０２によって、リチウム二次電池（Ｌｉｔｈｉｕｍ Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ Ｂａｔｔｅｒｙ）のＭａｘ Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｌｉｍｉｔｅｄ Ｂａｔｔｅｒｙ（ＭＣＬＢ）の性格又は概念を具現することができる。また、物理的な内部短絡が発生した時、高分子フィルム１０１が溶けることがあり、急激な電流の発生を妨げることができるので、電池の安全性を向上させることができる。
前記導電材１０２は、様々な方式により高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面に形成することができる。例えば、導電材１０２が金属である場合には、スパッタリング（ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ）、蒸発コーティング（ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｃｏａｔｉｎｇ）、又は無電解めっきによって高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面に形成することができる。また、スパッタリング（ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ）、蒸発コーティング（ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｃｏａｔｉｎｇ）、無電解めっき又は電解めっきのうち、２以上によって導電材１０２をめっき又はコーティングすることもできる。
導電材１０２がめっき又はコーティングされる量（重さ）又は厚さによって、集電体１００の伝導性を制御したり、電池の安全性を確保することができるため、めっき又はコーティングする際に導電材１０２の厚さ又は重さを制御ないし調節することができる方式を用いる必要がある。
導電材１０２が金属である場合に、導電材１０２のめっき又はコーティングの厚さ又は重さを調節するために、スパッタリングと電解めっき両方を用いることが好ましい。すなわち、スパッタリングを用いて高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面に、導電材１０２を薄くめっき又はコーティングした後、電解めっきを用いてその上にさらに導電材１０２を形成しながら、導電材１０２のめっき厚さや重さを容易に制御したり、調節したりする。
電解めっき方式に比べてスパッタリング方式は、コストが高価なため、スパッタリングを用いて薄く導電材１０２をめっきした後、電解めっきを用いて導電材１０２をめっきする。このようにスパッタリングと電解めっきを共に用いることが経済性の側面でも有利で、導電材１０２の厚さや重さを容易に調節することができるという長所がある。
高分子フィルム１０１及び／又は金属片１２０の表面にめっき又はコーティングされる導電材１０２の厚さは、リードタブ１９０と電極（集電体）の長さによって決めることができる。例えば、電極（集電体）の長さが長くなれば、導電材１０２のめっきの厚さも増加することが好ましい。
導電材１０２は、高分子フィルム１０１のいずれか一面のみに形成したり、両面に全部形成したりすることもできる。このとき、導電材１０２は、少なくとも断面基準０．５μｍ、最大断面基準２μｍの厚さに形成することが好ましい。
一方、高分子フィルム１０１の表面に形成される導電材１０２は、高分子フィルム１０１の表面にめっき又はコーティングされたり、高分子フィルム１０１の表面に形成された導電材１０２が高分子フィルム１０１の内部を透過又は通過したりすることもできる。例えば、高分子フィルム１０１が多孔性材質で形成された場合、高分子フィルム１０１の表面のいずれか一面にめっきされたり、コーティングされたりした導電材１０２は、高分子フィルム１０１の気孔を介して他の表面まで到達することができる。
無電解めっき方式を利用して、導電材１０２をめっきしたり、コーティングしたりする場合、多孔性である高分子フィルム１０１の一面のみに導電材１０２をめっき又はコーティングしても、高分子フィルム１０１の内部に導電材１０２が染み込み、他の面まで導電材１０２が到達するため、高分子フィルム１０１のいずれか一面のみに導電材１０２をめっき又はコーティングしても高分子フィルム１０１の両面で伝導性を確保することができる。
また、導電材１０２は、高分子フィルム１０１に金属片１２０が付着した後にめっき又はコーティングされるので、金属片１２０の表面にも導電材１０２がめっき又はコーティングされる。このとき、金属片１２０が薄膜金属箔又は金属メッシュタイプであり、高分子フィルム１０１が多孔性材料である場合には、金属片１２０の表面に形成された導電材１０２が金属片１２０の内部を通過して高分子フィルム１０１の他面まで到達することもできる。
ただし、多孔性材料である高分子フィルム１０１の気孔を取り除かなければならない場合もあったが、この場合には、導電材１０２をめっき又はコーティングするために、無電解めっきをした時、無電解めっきをした後、高分子フィルム１０１をプレス（ｐｒｅｓｓｉｎｇ）したり、熱を加えたりして気孔を除去する。
本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、導電材１０２によって電流が流れるため、高分子フィルム１０１の表面に導電材１０２がめっき又はコーティングされた状態がきちんと維持されなければならない。そのため、高分子フィルム１０１に対して表面処理をし、導電材１０２と高分子フィルム１０１の結着力を高めることが好ましい。
導電材１０２と高分子フィルム１０１との間の結着力が良くなければ、電解液が注入された状態で、導電材１０２が高分子フィルム１０１の表面から分離又は離脱することがあるので、導電材１０２と高分子フィルム１０１との間の結着力を高めることが重要である。
高分子フィルム１０１の表面には、導電材１０２との接着力又は結着力を高めるための表面処理を施すことができる。
導電材１０２と高分子フィルム１０１の結着力を高めるために、高分子フィルム１０１の表面にコロナ処理をしたり、Ｎｉ／Ｃｒ処理をする。ここで、Ｎｉ／Ｃｒ処理をする場合、Ｎｉ、Ｃｒ、又はＮｉ／Ｃｒ合金が１０ｎｍ以下で高分子フィルム１０１にコーティングされることが好ましい。
例えば、高分子フィルム１０１の表面にめっきされる導電材１０２が銅（Ｃｕ）である場合に、銅と高分子フィルム１０１との間の結着力を向上させるために、Ｎｉ、Ｃｒ、又はＮｉ／Ｃｒ合金を高分子フィルム１０１の表面に、１０ｎｍ以下の厚さでコーティングし、Ｎｉ／Ｃｒ処理された表面上に銅をめっきすることにより、導電材１０２である銅と高分子フィルム１０１との間の結着力を高めることができる。すなわち、高分子フィルム１０１上にＮｉ／Ｃｒを先にコーティングした後、その上に銅をコーティングすることにより、導電材１０２である銅と高分子フィルム１０１との間の結着力を高めることができる。
また、高分子フィルム１０１の表面にめっきされた導電材１０２である銅の表面にクロム（Ｃｒ）を１０ｎｍ以下の厚さでコーティングすることにより、バインダーの結着力を向上させることもできる。
図８は、導電材１０２がアルミニウム（Ａｌ）である場合、アルミニウムの表面処理を例示的に示す図である。導電材１０２であるアルミニウムの耐食性を強化するためにアルミ上にクロム（Ｃｒ）をコーティングするクロメート処理（Ｌ１）をして、接着力を向上させるために、エポキシタイプのＮｏｎ−Ｃｒをコーティングする処理（Ｌ２）を、クロメート処理（Ｌ１）の上にすることができる。ここで、Ｎｏｎ−Ｃｒ処理（Ｌ２）は、ジルコニウム（Ｚｒ）を含む化合物層又はシリコン（Ｓｉ）を含む化合物層をコーティングすることである。クロメート処理（Ｌ１）とＮｏｎ−Ｃｒ処理（Ｌ２）の厚さは、数ｎｍから数十ｎｍであることが好ましい。
図９は、導電材１０２が、ニッケル（Ｎｉ）である場合に、ニッケルの表面処理を例示的に示す図である。導電材の密着性を向上するために、ニッケルの表面に高分子タイプのＮｏｎ−Ｃｒをコーティングする処理を行うことができる。ここで、Ｎｏｎ−Ｃｒコーティング層は、高分子（ｐｏｌｙｍｅｒ）のメタル（Ｍｅｔａｌ）が分散している状態である。Ｎｏｎ−Ｃｒ処理の厚さは、数ｎｍであることが好ましい。
一方、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、外部機器との接続のためのリードタブ１９０を備える。
従来の金属箔集電体は、金属箔に直接リードタブを溶接することができるが、本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、従来の金属箔に対応する構成が高分子フィルム１０１であるため、高分子フィルム１０１に直接リードタブを溶接することは不可能である。本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、金属片１２０を高分子フィルム１０１の表面に付着して、金属片１２０にリードタブ１９０を溶接することにより、これらの問題を解決することができる。
本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００において、リードタブ１９０は、超音波溶接（ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ ｗｅｌｄｉｎｇ）、レーザー溶接（ｌａｓｅｒ ｗｅｌｄｉｎｇ）又はスポット溶接（ｓｐｏｔ ｗｅｌｄｉｎｇ）によって金属片１２０に溶接することができる。
リードタブ１９０を金属片１２０に溶接する際、溶接熱によって金属片１２０の下にある高分子フィルム１０１は溶けるようになる。高分子フィルム１０１が溶けるので、リードタブ１９０が導電材１０２と電気的に接続することができる。すなわち、リードタブ１９０は、金属片１２０に溶接されるが、高分子フィルム１０１が溶け、金属片１２０と導電材１０２と電気的に接続することができる。
図３及び図４に示すように、金属片１２０と導電材１０２は、高分子フィルム１０１の両面に設けられ、高分子フィルム１０１の両面に設けられた金属片１２０は、同位置に形成することができる。
図３を参照すれば、高分子フィルム１０１の上下両面に金属片１２０が位置するが、同一位置ないし対称となる位置に金属片１２０が設けられることを知ることができる。接着層１３０によって高分子フィルム１０１の上下両面同一位置に金属片１２０が付着された後、高分子フィルム１０１と金属片１２０の表面に導電材１０２がめっき又はコーティングされる。このとき、導電材１０２は、高分子フィルム１０１の上下両面に、全部めっき又はコーティングされ、高分子フィルム１０１の上下両面に設けられた金属片１２０の表面にも導電材１０２がめっき又はコーティングされる。
図４を参照すれば、高分子フィルム１０１の上下両面に設けられた金属片１２０のいずれかの金属片にリードタブ１９０が接続される。リードタブ１９０は、金属片１２０の表面に導電材１０２が塗布又はコーティングされた状態で金属片１２０に接続される。
図４に示すように、高分子フィルム１０１の両面に設けられた金属片１２０のいずれかの金属片１２０にリードタブ１９０を溶接するとき、高分子フィルム１０１が溶けることにより、高分子フィルム１０１の両面に設けられた金属片１２０が互いに接続され、その結果、リードタブ１９０が高分子フィルム１０１の両面に設けられた導電材１０２と、同時に電気的に接続することができる。
図５及び図６の過程を経て、高分子フィルム１０１の上下両面に金属片１２０と導電材１０２が設けられた状態で、高分子フィルム１０１の上面に設けられた金属片１２０にリードタブ（１９０）を超音波溶接、レーザー溶接又はスポット溶接した場合、図７に示すように高分子フィルム１０１の一部（図７のＷ参照）が溶けるようになる。前で高分子フィルム１０１は、３００℃よりも低い温度の融点を有することが好ましいと述べたことがある。リードタブ１９０を溶接するときに発生する溶接熱が３００℃よりも高いため、溶接過程で高分子フィルム１０１は溶けることができる。
このように高分子フィルム１０１が分解された部分では、高分子フィルム１０１が存在しないため、上下の金属片１２０同士が直接接触することができる。このとき、金属片１２０も溶接熱によって溶融された状態であるため、上下の金属片１２０同士が接合する。したがって、高分子フィルム１０１が溶けてなくなった部分において上下の金属片１２０同士が直接溶融結合されるので、いずれかの金属片１２０に溶接されるリードタブ１９０が上下金属片１２０だけでなく、高分子フィルム１０１の上下面に形成された導電材１０２と電気的に接続されることができる。
本発明の一実施形態に係る電極用集電体１００は、溶接熱によって高分子フィルム１０１の一部が溶けても金属片１２０が高分子フィルム１０１と接続された状態を維持するため、リードタブ１９０を接続することが可能である。
ただし、場合によっては、高分子フィルム１０１が溶けていない状態でも、リードタブ１９０を金属片１２０に溶接することができる。高分子フィルム１０１が多孔性材料である場合には、気孔を介して導電材１０２が高分子フィルム１０１を透過して高分子フィルム１０１の両面と電気的に接続されるため、高分子フィルム１０１が溶けていない状態で金属片１２０に接続されたリードタブ１９０が高分子フィルム１０１の導電材１０２と電気的に接続されることができる。
ただし、場合によっては、高分子フィルム１０１が溶けていない状態でも、リードタブ１９０を金属片１２０に溶接することができる。高分子フィルム１０１が多孔性材料である場合には、気孔を介して導電材１０２が高分子フィルム１０１を透過して高分子フィルム１０１の両面と電気的に接続されるため、高分子フィルム１０１が溶けていない状態で金属片１２０に接続されたリードタブ１９０が高分子フィルム１０１の導電材１０２と電気的に接続されることができる。
一方、リードタブ１９０が溶接された部位において、金属片１２０と導電材１０２の電気的接続が弱まりうる。例えば、溶接熱によって金属片１２０の表面に形成された導電材１０２が溶けると、金属片１２０と導電材１０２の電気的接続が悪くなることがある。本発明は、リードタブ１９０が溶接された部位で金属片１２０と導電材１０２の電気的接続が弱まるのを防止したり、金属片１２０と導電材１０２の電気的接続を強化したりするためにタブカバー部材１８０を使用する。
図１０、図１１及び図１２に図示された本発明のもう一つの実施形態に係る電極用集電体１００を参照すれば、高分子フィルム１０１には、リードタブ１９０を覆うタブカバー部材１８０が設けられ、タブカバー部材１８０は、導電材１０２、金属片１２０とリードタブ１９０と接触するように形成されることができる。
ここで、タブカバー部材１８０は、リードタブ１９０、金属片１２０と導電材１０２が、互いに電気的に接続された部位を覆う伝導性テープ（ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ ｔａｐｅ）の形態であることが好ましい。
タブカバー部材１８０の内面及び外面のうち、リードタブ１９０、金属片１２０、及び導電材１０２と接触する内面は伝導性を帯びる材質で形成され、リードタブ１９０の伝導性を高めることができる。すなわち、伝導性を有するタブカバー部材１８０の内面がリードタブ１９０、金属片１２０、及び導電材１０２と、同時に接触するため、タブカバー部材１８０の内面を介して金属片１２０と導電材１０２が電気的接続を維持する又は強化することができ、その結果、リードタブ１９０、金属片１２０と導電材１０２との間の伝導性を強化することができる。
一方、タップカバー部材１８０の内面と外面のリードタブ１９０、金属片１２０及び導電材１０２と接触しない外面は、非伝導性を帯びる材質からなることが好ましい。
このように、タブカバー部材１８０は、伝導性材料を含む金属片１２０と導電材１０２を電気的に接続したり、金属片１２０と導電材１０２との間の伝導性を強化することができる。
図１１を参照すれば、タブカバー部材１８０は、伝導性材料からなる第１層１８０ａ及び第１層１８０ａの上面に設けられ、非伝導性材料からなる第２層１８０ｂを含み、第１層１８０ａは、導電材１０２、金属片１２０及びリードタブ１９０と接触するように設けることができる。
ここで、伝導性材料からなる第１層１８０ａは、金属又はカーボン（Ｃａｒｂｏｎ）粒子を含む、又は金属がめっきされることもある。また、リードタブ１９０、金属片１２０及び導電材１０２と接触する第１層１８０ａの表面に伝導性接着剤が塗布されたり、第１層１８０ａ自体が伝導性接着層からなることもできる。
このように、伝導性を有するタブカバー部材１８０でリードタブ１９０の連結部位を覆うため、リードタブ１９０、金属片１２０及び導電材１０２との間の伝導性を向上させるだけでなく、リードタブ１９０の連結部位を保護することもできる。
一方、図１２を参照すれば、タブカバー部材１８０は、リードタブ１９０と向かい合う高分子フィルム１０１の一面、すなわち、高分子フィルム１０１の両面のうち、リードタブ１９０がない高分子フィルム１０１の一面に設けられた金属片１２０及び導電材１０２を覆うように設けられ、金属片１２０と導電材１０２を電気的に接続したり、金属片１２０と導電材１０２との間の導電性を強化するように形成されることができる。すなわち、金属片１２０と導電材１０２が高分子フィルム１０１の両面に設けられる場合、金属片１２０と導電材１０２の電気的接続を強化するようにタブカバー部材１８０が高分子フィルム１０１の両面に設けることができる。
図１３〜１５には、本発明に係る電極用集電体１００を含む電極組立体１０が示されている。図１３〜１５の場合、本発明に係る電極用集電体１００は、負極集電体である。電極組立体１０で用いられるために、電極用集電体１００の表面に負極活物質１０３が塗布されなければならない。
正極集電体２００は、正極金属箔２０１に正極活物質２０３が塗布され、長手方向の一端側に正極リードタブ２９０が接続される。
正極集電体２００と負極集電体１００との間に分離膜３００が配置される。図１３に示すような状態で分離膜３００、正極集電体２００、分離膜３００、負極集電体１００の順に積めば、図９のような状態になる。
図１４のような状態で、正極リードタブ２９０と負極リードタブ１９０を中心に巻回すると、図１５に示すようにゼリーロール（Ｊｅｌｌｙ−Ｒｏｌｌ）タイプの電極組立体１０となる。このようなゼリーロールタイプの電極組立体１０を外装材（未図示）に組み込み、電解液を注入すれば、リチウム二次電池が完成される。
本発明に係る電極用集電体１００は、高分子フィルム１０１に導電材１０２がめっき又はコーティングされた部分の表面抵抗（ρｓ、Ｓｕｒｆａｃｅ Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）が０．５ｏｈｍ／ｓｑ以下、０．００５ｏｈｍ／ｓｑ以上になることが好ましい。
図１６〜１９、及び図２０〜２２は、本発明に係る電極用集電体を含むリチウム二次電池の性能の実験を実施したグラフである。
図１６は、従来の金属箔集電体を用いた電池のＣ−ｒａｔｅ（充放電率）の試験結果であり、図１７と図１８は、本発明に係る電極用集電体を用いた電池のＣ−ｒａｔｅの試験結果である。ここで、図１６は、幅２センチメートル、長さ１５センチメートルの銅箔を含む負極集電体を用いた電池、図１７は、幅２センチメートル、長さ１０センチメートルのＰＥＴ高分子フィルムを含む負極集電全体を用いた電池、図１８は、幅２センチメートル、長さ１５センチメートルのＰＥＴ高分子フィルムを含む負極集電全体を用いた電池に対するＣ−ｒａｔｅの試験結果である。また、図１９は、寿命（Ｃｙｃｌｅ）特性を示す実験結果である。
実験結果は、次の表１の通りである。
図２０は、従来の金属箔集電体を用いた電池のＣ−ｒａｔｅ（充放電率）の試験結果であり、図２１は、本発明に係る電極用集電体を用いた電池のＣ−ｒａｔｅの試験結果である。ここで、図２１は、無電解めっきにより銅（Ｃｕ）をＰＰ高分子フィルムにめっきした集電体を負極集電体として用い、アルミ箔の正極集電体を用いた電池に対するＣ−ｒａｔｅの試験結果である。また、図２２は、寿命（Ｃｙｃｌｅ）特性を示す実験結果である。
実験結果は、次の表２の通りである。
図１６〜１９、及び図２０〜２２の結果より、従来の電池と比較してみれば、本発明に係る電極用集電体を用いた電池の場合、ｈｉｇｈ Ｃ−ｒａｔｅにおいて従来の電池よりｒａｔｅ特性が低下するが、１Ｃにおけるｒａｔｅ特性は問題がないことが分かる。したがって、本発明に係る電極用集電体を用いたリチウム二次電池（図１６及び図１８、図２１）は、従来のリチウム二次電池（図１６、図２０）に近い電池として機能することが分かる。また、図１９と図２２を見れば、従来の電池と比較しても、本発明に係る集電体を用いた電池の寿命が短くないことが分かる。
以上のように、本発明の一実施例では、具体的な構成要素などのような特定事項と、限定された実施例及び図面によって説明されたが、これは本発明のより全般的な理解を助けるべく提供されたものに過ぎず、本発明は、前記の実施例に制限されるものではなく、本発明が属する分野における通常の知識を有する者であれば、このような記載から多様な修正及び変形が可能である。したがって、本発明の思想は、説明された実施例に限定して定められるべきではなく、後述する特許請求の範囲だけでなく、この請求の範囲と均等又は等価的変形のある全てのものは、本発明の思想の範疇に属するものといえる。
Claims (15)
- 高分子フィルムと、
該高分子フィルムの少なくとも一つの表面に設けられる少なくとも一つの金属片と、
前記高分子フィルム及び前記金属片の表面に設けられる導電材と、
前記金属片に接合又は接続されるリードタブと、
を含むことを特徴とする、電極用集電体。 - 前記金属片は、薄膜、ホイル、メッシュ、ワイヤ又はファイバの形態で設けられることを特徴とする、請求項１に記載の電極用集電体。
- 前記金属片は、前記リードタブの溶接位置を確保したり、前記高分子フィルムの長さが長い場合、伝導性を確保する電気パスの役割をするように形成されたことを特徴とする、請求項１に記載の電極用集電体。
- 前記高分子フィルムと向かい合う前記金属片の一面には、クロメート処理を含む表面処理が形成されたことを特徴とする、請求項３に記載の電極用集電体。
- 前記高分子フィルムと向かい合う前記金属片の一面には、接着層が形成されたことを特徴とする、請求項３に記載の電極用集電体。
- 前記高分子フィルムの表面には、前記導電材との接着力又は結着力を高めるための表面処理が形成されたことを特徴とする、請求項５に記載の電極用集電体。
- 前記導電材は、金属又は伝導性物質から設けられ、前記高分子フィルムの表面にめっき又はコーティングされた状態で形成されることを特徴とする、請求項６に記載の電極用集電体。
- 前記導電材は、電極用集電体の限界電流又は最大電流を調整したり、下げるように形成されることを特徴とする、請求項７に記載の電極用集電体。
- 前記リードタブは、前記金属片に溶接され、前記金属片及び前記導電材と電気的に接続されることを特徴とする、請求項８に記載の電極用集電体。
- 前記金属片及び前記導電材は、前記高分子フィルムの両面に設けられ、前記高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片は、同一位置に形成されることを特徴とする、請求項９に記載の電極用集電体。
- 前記高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片のいずれかに前記リードタブを溶接する際、前記高分子フィルムが溶けることにより、前記高分子フィルムの両面に設けられた前記金属片が相互に連結され、前記リードタブが前記高分子フィルムの両面に設けられた前記導電材と同時に電気的に接続されることを特徴とする、請求項１０に記載の電極用集電体。
- 前記高分子フィルムは、前記リードタブを覆うタブカバー部材が設けられ、
前記タブカバー部材は、前記導電材、前記金属片及び前記リードタブと接触するように形成されることを特徴とする、請求項１に記載の電極用集電体。 - 前記タブカバー部材は、伝導性材料を含み、前記金属片と前記導電材を電気的に接続したり、前記金属片と前記導電材の間の伝導性が強化されるように形成されることを特徴とする、請求項１２に記載の電極用集電体。
- 前記タブカバー部材は、前記伝導性材料からなる第１層及び前記第１層の上面に設けられ、非伝導性材料からなる第２層を含み、
前記第１層は、前記導電材、前記金属片及び前記リードタブと接触するように設けられることを特徴とする、請求項１３に記載の電極用集電体。 - 前記タブカバー部材は、前記リードタブと向かい合う前記高分子フィルムの一面に設けられた前記金属片及び前記導電材を覆うように設けられ、前記金属片と前記導電材を電気的に接続したり、前記金属片と前記導電材との間の伝導性を強化するように形成されることを特徴とする、請求項１４に記載の電極用集電体。
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