JPWO2018198469A1 - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
このような二次電池では、生産プロセスの際に発生する金属異物等が電極群の内部に混入すると、微小な内部短絡が生じて性能が低下する。特に、正極電極に金属異物が混入すると、正極電位で酸化された金属イオンが電解液中を拡散し、負極電極に接すると還元析出する。析出した金属はセパレータの細孔内を正極電極に向かって成長し、やがて正極に接すると微小な短絡経路を形成する。
−第1の実施形態−
図1〜図9を参照して、本発明の第1の実施形態を説明する。
図1は、扁平捲回形の二次電池の外観斜視図である。二次電池100は、電池容器を形成する電池缶1および電池蓋6を備える。電池缶1は、扁平な箱型形状を有する角形二次電池であり、相対的に面積の大きい一対の対向する幅広側面1bと、相対的に面積の小さい一対の対向する幅狭側面1cと、底面1dを有し、その上方に開口部1a(図2参照)を有する。
電池缶1内には、捲回電極群3が収納され、電池缶1の開口部1aが電池蓋6によって封止されている。電池蓋6は略矩形の平板状であって、電池缶1の開口部1aを塞いで溶接され、外部に対し電池缶1を封止している。電池蓋6には、正極外部端子14と、負極外部端子12が設けられている。正極外部端子14、負極外部端子12は、バスバー(図示せず)を介して外部機器に接続される。正極外部端子14と負極外部端子12を介して捲回電極群3に充電され、また外部負荷に電力が供給される。電池蓋6には、ガス排出弁10が一体的に設けられている。電池容器内の圧力が上昇すると、ガス排出弁10が開いて内部からガスが排出され、電池容器内の圧力が低減される。これによって、扁平捲回形の二次電池100の安全性が確保される。電池蓋6には、注液孔9(図2参照)を封止する注液栓11が設けられている。
二次電池100の電池缶1内には、絶縁保護フィルム2を介して捲回電極群3が収容されている。
捲回電極群3は、負極電極32と正極電極34とを、両部材の間にセパレータ33、35を介して捲回して形成されている(図3参照)。捲回電極群3は、扁平な平坦部36と、平坦部36の捲回方向の両端に形成された断面半円形状の湾曲部37を有する。平坦部36は厚さ方向に対向する一対の平坦面36U、36L(図5等も参照)を有している。捲回電極群3は、捲回軸方向が電池缶1の横幅方向に沿うように、一方の湾曲部37側から電池缶1内に挿入され、他方の湾曲部37側が、電池缶1の開口部1a側に配置される。
捲回電極群3の正極箔露出部34cは、正極集電板44を介して電池蓋6に設けられた正極外部端子14に電気的に接続されている。また、捲回電極群3の負極箔露出部32cは、負極集電板24を介して電池蓋6に設けられた負極外部端子12に電気的に接続されている。これにより、正極集電板44および負極集電板24を介して捲回電極群3から外部負荷へ電力が供給され、正極集電板44および負極集電板24を介して捲回電極群3へ外部発電電力が供給され充電される。
負極集電板24は、負極集電板基部21と、負極側接続端部22とを有している。負極側接続端部22は、負極集電板基部21の側端で折曲されて、電池缶1の幅広側面1bに沿って底面1d側に向かって延出し、捲回電極群3の負極箔露出部32cに対向して重ね合わされた状態で接続される。負極集電板基部21には、負極接続部12aが挿通される負極側開口穴23が形成されている。
捲回電極群3は、負極電極32と正極電極34とを間にセパレータ33、35を介して扁平状に捲回することによって構成されている。つまり、捲回電極群3は、外周側から順に、セパレータ35、負極電極32、セパレータ33、正極電極34、セパレータ35、負極電極32、セパレータ33、正極電極34……を繰り返して捲回されている。セパレータ33、35は、正極電極34と負極電極32との間を絶縁する役割を有している。
負極合剤層32bは、正極合剤層34bよりも幅方向(捲回方向に直交する方向の長さ)に大きく、これにより正極合剤層34bは、負極合剤層32bの領域内に配置されている。正極箔露出部34c、負極箔露出部32cは、相互に、幅方向の反対側に配置されている。正極箔露出部34cおよび負極箔露出部32cは、平坦部36で隣接する内外周の部分が相互に積層される。正極箔露出部34cが積層された積層部では、隣接する内外周の部分が相互に溶接されると共に、正極集電板44が積層部の一面に溶接される。負極箔露出部32cが積層された積層部では、隣接する内外周の部分が相互に溶接されると共に、負極集電板24が積層部の一面に溶接される。
負極活物質として非晶質炭素粉末100重量部に対して、結着剤として10重量部のポリフッ化ビニリデン(以下、PVDFという。)を添加し、これに分散溶媒としてN−メチルピロリドン(以下、NMPという。)を添加、混練した負極合剤を作製した。この負極合剤を厚さ10μmの銅箔(負極箔32a)の両面に溶接部(負極箔露出部32c)を残して塗布する。その後、乾燥、プレス、裁断工程を経て、銅箔を含まない負極活物質塗布部厚さ70μmの負極電極32を得た。
正極活物質としてマンガン酸リチウム(化学式LiMn2O4)100重量部に対し、導電材として10重量部の鱗片状黒鉛と結着剤として10重量部のPVDFとを添加し、これに分散溶媒としてNMPを添加、混練した正極合剤を作製した。この正極合剤を厚さ20μmのアルミニウム箔(正極箔34a)の両面に溶接部(正極箔露出部34c)を残して塗布した。その後、乾燥、プレス、裁断工程を経て、アルミニウム箔を含まない正極活物質塗布部厚さ90μmの正極電極34を得た。
正極箔露出部34cと正極集電板44、および負極箔露出部32cと負極集電板24は、それぞれ、例えば超音波溶接により接合される。超音波溶接は、正・負極集電板44、24をアンビルで固定した状態で、正・負極箔露出部34c、32cにホーンを押し当てて、超音波振動により金属界面を接合する手法である。正極箔露出部34cと正極集電板44との接合面である正極集電部64、負極箔露出部32cと負極集電板24との接合面である負極集電部62では、正・負極集電板44、24をアンビルで固定し、ホーンを押し当てて振動させる過程で正・負極集電板44、24や正・負極露出部34c、32cが削られて金属異物を生じる。
なお、集電部の接合方法としては、抵抗溶接等の他の方法を適用しても良い。
要因1.負極側で発生した金属異物が電解液中を流動して正極側から捲回電極群3の内部に混入し、正極電位により酸化され、負極において還元析出され、正極と負極を短絡する。
要因2.正極側で発生した金属異物、または製造工程中に発生した異物が、正極側から捲回電極群3の内部に混入し、セパレータをほぼ貫通する状態となって正極と負極を短絡する。
内部短絡は二次電池の機能損失を招く重大な不具合である一方で、それを防ぐための異物混入対策は容易でない。
正極電極34の正極箔露出部34cは、捲回される内外周の平坦部の部分が相互に密着するように積層される。積層部38の厚さは、当然、捲回電極群3の平坦部36の厚さより薄い。図5に図示された状態で、積層部38の一面に配置された正極集電板44をアンビルで固定し、積層部38を構成する正極箔露出部34cの他面側からホーンで加圧しながら超音波振動を与える。これにより、隣接する金属部材同士に摩擦熱が発生し、固相溶接状態が作り出される。この作用により、積層部38を構成する正極箔露出部34c同士が接合されると共に、正極集電板44が積層部38の一面に接合される。
正極電極34の捲き終りでは、正極電極34の外周に配置されているセパレータ33の最外周部33a、負極電極32の最外周部32dおよびセパレータ35の最外周部35aは、正極電極34の終端より、捲回方向に延在している。このため、特に、正極電極34の捲き終り部74では、隙間54dに外部から金属異物が侵入する恐れが高い。
図8(a)、8(b)に図示されるように、セパレータ35の最外周部35aの上面に異物混入規制用のテープ200が貼られている。テープ200は、平坦部36における、積層部38に接合された正極集電板44が配置された平坦面36U側に配置されている。
また、図7に図示されるように、テープ200は、正極集電板44側の一側縁を覆い、かつ、正極電極34の捲き終り部74を跨いで、捲回方向および捲回方向の逆方向に延在されている。また、テープ200は、捲回方向において、正極集電部64の領域64R内に配置されている。
従って、テープ200により隙間54cと隙間54dから捲回電極群3内部への金属異物の混入が抑制される。
図7に図示される捲回電極群3に、捲回方向の長さが、下記条件1〜3のテープ200を貼り付けた試料を3個ずつ作製した。
条件1:テープの長さが捲回電極群3の平坦部36の長さの23%
条件2:テープの長さが捲回電極群3の平坦部36の長さの62%
条件3:テープの長さが捲回電極群3の平坦部36の長さの100%
なお、条件3の試料は、後述する第3の実施形態に相当する。
また、テープ200を貼り付けない捲回電極群3も作製した。
なお、各条件の試料では、テープ200は、平坦部36の正極集電板44が接合された側の平坦面36U側に配置されている。また、テープ200は全て正極電極34の捲き終り部74を覆うように配置した。
図9より、条件1〜3のいずれのテープを貼り付けた試料も、テープ無しの捲回電極群3に対して、銅の混入数が1/5未満に減少したことが分かる。条件1〜3の試料を対比すると、条件2の試料は、条件1および3の試料よりも、僅かに、金属異物の混入率が高いという結果が出ている。しかし、条件1および条件3の試料では、金属異物の混入率が0であるという結果を見ると、銅の混入数はテープ200の長さには依存しないと判断される。結論として、捲回電極群3の平坦部36の少なくとも一部にテープ200を貼り付けて、最外周の正極箔露出部34cの外側に配置するセパレータ33の最外周部33aの先端部側を正極箔露出部34cに接近するように変形すれば、隙間54cが縮減されて金属異物の混入が抑制されると言える。また、隙間54dに限るとテープの貼り付けにより異物の混入はゼロにできた。つまり、正極集電板44が配置された平坦面36U側にテープ200を貼り付けて、セパレータ33の最外周部33aの先端部側を正極箔露出部34cに接近するように変形することにより、正極集電板44が配置された側のみならず、正極集電板44が配置されていない側も含めて、外部からの捲回電極群3への金属異物に進混入を抑制することができることが確認された。
(1)最外周の正極電極34の外周に、セパレータ33の最外周部33aが配置され、正極電極34の正極箔露出部34cは、捲回電極群3の平坦部36より薄い厚さの積層部38と、積層部38と平坦部36との間に設けられた変形部39とを有し、正極集電板44は、正極箔露出部34cの積層部38の一面上に配置され、捲回電極群3の平坦部36の平坦面36Uから積層部38側に向けて最外周の正極箔露出部34cに接近するようにセパレータ33の外周部33aが変形されている。このため、テープ200により、セパレータ33の最外周部33aの先端部側が最外周の正極箔露出部34cに接近するように変形することにより、捲回電極群3内への金属異物の混入を抑制することができる。
なお、上記第1の実施形態によれば、上述した通り、金属異物による内部短絡の要因1および要因2の両方に対する抑制効果を得ることができる。
図10は、第2の実施形態の平面図であり、図11は、図10のXI−XI線断面図である。図10、図11は、それぞれ、第1の実施形態の図7、図8(a)に対応する。
第2の実施形態では、異物混入規制用のテープ201は、捲回方向に直交する方向において、捲回電極群3の平坦部36の一方の平坦面36U上から、正極集電板44と正極箔露出部34cとの接合面に形成される正極集電部64の上面を覆う領域まで延在されている。テープ201の長手方向の中間部は、変形部39の外面形状に倣って、正極集電部64側が平坦部36の平坦面36Uから降下する方向に湾曲状に変形している。
第2の実施形態においても、テープ201により、セパレータ33の最外周部33aの先端部側が最外周の正極箔露出部34cに接近するように変形する。また、テープ201が正極電極34の捲き終り部74を覆って配置されている。
従って、第2の実施形態においても第1の実施形態と同様な効果を奏する。
加えて、第2の実施形態では、テープ201が正極集電板44と正極箔露出部34cとの接合面に形成される正極集電部64を覆っているため、正極集電部64に付着した金属異物の移動を制限できる。このため、さらに、捲回電極群3内への金物異物の混入の抑制効果を高めることができる。
図12は、本発明の第3の実施形態を示す。図12は、第1の実施形態の図7に対応する。
第3の実施形態では、異物混入規制用のテープ202は、捲回電極群3の平坦部36の捲回方向における全長に亘る長さを有する。第3の実施形態では、セパレータ33の最外周部33aは、捲回電極群3の平坦部36の捲回方向の全長に亘って、その先端部側が最外周の正極箔露出部34cに接近するように変形する。この構造は、上述した条件3の試料と同一である。試験では、捲回電極群3内に混入した金属異物の総数は0であり、第1の実施形態と同じであった。しかし、第3の実施形態では、金属異物の混入経路である隙間54cを、捲回電極群3の平坦部36の全長に亘り縮減するので、異物混入の抑制効果の確実性は、第1の実施形態より向上するという期待がある。
図13は、本発明の第4の実施形態を示す平面図であり、図14(a)は、図13のXIVa−XIVa線断面図であり、図14(b)は、図14(a)の領域XIVbの拡大図である。
第4の実施形態では、正極集電板44に、異物混入規制部44aが一体成形されている。異物混入規制部44aは、捲回方向に直交する方向において、捲回電極群3の平坦部36の一方の平坦面36U上から、変形部39の外面形状に倣って、平坦部36の平坦面36Uから降下する方向に湾曲して正極集電板44に接続されている。異物混入規制部44aは、セパレータ33の最外周部33aを、その先端部側が最外周の正極箔露出部34cに接近するように変形する。これにより、セパレータ33の最外周部33aと最外周の正極箔露出部34cとの間に形成される隙間54cが縮減され、閉鎖状になる。また、異物混入規制部44aが正極電極34の捲き終り部74を覆って配置されている。
従って、第4の実施形態においても、第1の実施形態と同様な効果を奏する。
加えて、異物混入規制部44aを正極集電板44と一体成形により形成するので、異物混入規制部44aは、正極集電板44を正極箔露出部34cに接合する工程と同時に捲回電極群3に固定されるので、組付け工程の能率化を図ることができる。
図15は、本発明の第5の実施形態を示し、図15(a)は、第1の実施形態の図5に相当する正極側の溶接部付近の断面図であり、図15(b)は、図15(a)の領域XVbの拡大図である。
第1の実施形態の図5に相当する正極側の溶接部付近の断面図であり、図16は、本発明の第5の実施形態を示し、第1の実施形態の図6に相当する正極電極の捲き始め部を含む捲回電極群3の最外周近傍の断面図である。
第5の実施形態では、第1の実施形態における捲回電極群3の正・負極の変形部39および積層部38は、厚さ方向に2段に分極されている。つまり、正極側では、正極電極34の正極箔露出部34cおよびセパレータ33、35は、捲回電極群3の厚さ方向のほぼ中央で、それより上部側と下部側に分離して束ねられている。上部側に束ねられた正極電極34の正極箔露出部34cUおよびセパレータ33、35は上部変形部39aを形成し
、正極箔露出部34cUは延在されて上部積層部38aを形成する。下部側に束ねられた正極電極34の正極箔露出部34cLおよびセパレータ33、35は下部変形部39bを形成し、正極箔露出部34cLは延在されて下部積層部38bを形成する。
、および下部積層部における最内周の負極箔露出部32cには、負極集電板44が溶接により接合されている。
従って、テープ200により隙間54eと隙間54fから捲回電極群3内部への金属異物の混入が抑制される。
従って、第5の実施形態においても、第1の実施形態と同様な効果を奏する。
32 負極電極
33、35 セパレータ
34 正極電極
34a 正極箔
34b 正極合剤層
34c、34cU、34cL 正極箔露出部
34d 最外周部(最表面側部)
36 平坦部
36U、36L 平坦面
38 積層部
38a 上部積層部
38b 下部積層部
39 変形部
39a 上部変形部
39b 下部変形部
44 正極集電板
44a 異物混入規制部(規制部)
64 正極集電部(接合部)
74 捲き終り部
75 捲き始め部
100 二次電池
200〜202 テープ
Claims (10)
- 正極電極と負極電極とがセパレータを介して積層され、表裏面に一対の平坦面を有する平坦部が設けられた電極群と、
前記正極電極に接続される正極集電板と、を備え、
前記電極群における最表面側の前記正極電極より表面側に、前記セパレータの表面側部が配置され、
前記正極電極は、正極箔露出部および正極合剤層を有し、
前記正極箔露出部は、前記電極群の一側縁に、前記電極群の前記平坦部より薄い厚さの積層部と、前記積層部と前記平坦部との間に設けられた変形部とを有し、
前記正極集電板は、前記正極箔露出部の前記積層部の一面上に配置され、
前記電極群の前記平坦部の前記平坦面から前記積層部側に向けて前記最表面側の正極箔露出部に接近するように前記セパレータの前記表面側部が変形されている、二次電池。 - 請求項1に記載の二次電池において、
前記平坦部の前記平坦面は、前記正極集電板が配置された側の平坦面である、二次電池。 - 請求項1に記載の二次電池において、
前記セパレータの前記表面側部を、前記最表面側の前記正極箔露出部に接近するように変形させるための規制部を備える、二次電池。 - 請求項3に記載の二次電池において、
前記規制部は、テープであることを特徴とする二次電池。 - 請求項4に記載の二次電池において、
前記正極集電板と正極箔露出部とは接合部において電気的に接続され、前記テープは、前記電極群の前記一側縁に沿う方向において、前記接合部に対応する領域内に少なくともその一部が配置されている、二次電池。 - 請求項5に記載の二次電池において、
前記テープは、前記電極群の前記正極集電板が配置された側において、前記電極群の前記一側縁に沿う方向における前記平坦部の全領域に亘って設けられている、二次電池。 - 請求項3に記載の二次電池において、
前記規制部は、前記正極集電板に一体に形成されている、二次電池。 - 請求項1に記載の二次電池において、
前記電極群は、前記正極電極と前記負極電極とが前記セパレータを介して捲回されている捲回電極である、二次電池。 - 請求項8に記載の二次電池において、
前記最表面側の前記正極箔露出部の捲き終り部または捲き始め部の少なくとも一部に対応する領域の前記セパレータの前記表面側部を覆う規制部を有する、二次電池。 - 請求項1に記載の二次電池において、
前記電極群の前記正極箔露出部および前記セパレータは、複数段の前記変形部を形成するように分極され、前記変形部それぞれにおける前記セパレータの前記表面側部が変形されている、二次電池。
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