JP6978500B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
このような二次電池では、生産プロセスの際に発生する金属異物等が捲回電極群の内部に混入すると、微小な内部短絡が生じて性能が低下する。
例えば、セパレータ間に挟まれた正極電極の金属箔露出部の両面に、絶縁部を形成した構造が採用されている。絶縁部は、金属箔露出部の一面に形成された電解液を透過させない中実の第1の絶縁層と、電解液が透過する空隙を有し、第1の絶縁層を覆う第2の絶縁層とを有する(例えば、特許文献1参照)。
E>〔{AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(I)
を満たす。
図1は、扁平捲回形の二次電池の外観斜視図であり、図2は、図1に図示された二次電池の分解斜視図である。
二次電池100は、電池容器を形成する電池缶1および電池蓋6を備える。電池缶1は、扁平な箱型形状を有する角形二次電池であり、相対的に面積の大きい一対の対向する幅広側面1bと、相対的に面積の小さい一対の対向する幅狭側面1cと、底面1dを有し、その上方に開口部1aを有する。
電池缶1内には、捲回電極群3が収納され、電池缶1の開口部1aが電池蓋6によって封止されている。電池蓋6は略矩形の平板状であって、電池缶1の開口部1aを塞いで溶接され、外部に対し電池缶1を封止している。電池蓋6には、正極外部端子14と、負極外部端子12が設けられている。正極外部端子14、負極外部端子12は、バスバー(図示せず)を介して外部機器に接続される。正極外部端子14と負極外部端子12を介して捲回電極群3に充電され、また外部負荷に電力が供給される。電池蓋6には、ガス排出弁10が一体的に設けられている。電池容器内の圧力が上昇すると、ガス排出弁10が開いて内部からガスが排出され、電池容器内の圧力が低減される。これによって、扁平捲回形の二次電池100の安全性が確保される。電池蓋6には、注液孔9(図2参照)を封止する注液栓11が設けられている。
捲回電極群3は、負極電極32と正極電極34とを、両部材の間にセパレータ33、35を介して捲回して形成されている(図3参照)。捲回電極群3は、扁平な平坦部36と、平坦部36の捲回方向の両端に形成された断面半円形状の湾曲部37を有する。捲回電極群3は、捲回軸方向が電池缶1の横幅方向に沿うように、一方の湾曲部37側から電池缶1内に挿入され、他方の湾曲部37側が、電池缶1の開口部1a側に配置される。
捲回電極群3の正極箔露出部34cは、正極集電板44を介して電池蓋6に設けられた正極外部端子14に電気的に接続されている。また、捲回電極群3の負極箔露出部32cは、負極集電板24を介して電池蓋6に設けられた負極外部端子12に電気的に接続されている。これにより、正極集電板44および負極集電板24を介して捲回電極群3から外部負荷へ電力が供給され、正極集電板44および負極集電板24を介して捲回電極群3へ外部発電電力が供給され充電される。
負極集電板24は、負極集電板基部21と、負極側接続端部22とを有している。負極側接続端部22は、負極集電板基部21の側端で折曲されて、電池缶1の幅広側面1bに沿って底面1d側に向かって延出される。負極集電板24の負極側接続端部22は、捲回電極群3の負極箔露出部32cに対向して重ね合わされた状態で接続される。負極集電板基部21には、負極接続部12aが挿通される負極側開口穴23が形成されている。
なお、集電部の接合方法としては、抵抗溶接等の他の方法を適用しても良い。
捲回電極群3は、負極電極32と正極電極34とを間にセパレータ33、35を介して扁平状に捲回することによって構成されている。セパレータ35は、負極電極32の一面と正極電極34の他面との間に介在している。セパレータ33は、正極電極34の一面と負極電極32の他面との間に介在している。そして、負極電極32の最外周部およびセパレータ33の最外周部が、捲回電極群3の最外周になるように捲回されている。従って、捲回電極群3は、図7に図示された断面図では、外周側から順に、セパレータ33、負極電極32、セパレータ35、正極電極34、セパレータ33、負極電極32、セパレータ35、正極電極34……を繰り返して捲回されている。セパレータ33、35は、正極電極34と負極電極32との間を絶縁する役割を有している。捲回電極群3の厚さは、構成されるセパレータ33、35の厚さ、負極電極32の厚さ、正極電極34の厚さに依存し、さらに捲回数(積層枚数)によっても依存する。
また、必要に応じて、捲回電極群3の最内周に軸芯を配置することも可能である。軸芯としては例えば、正極金属箔、負極金属箔、セパレータ33、35のいずれよりも曲げ剛性の高い樹脂シートを捲回して構成したものを用いることができる。
セパレータ33、35は、軟質な帯状のシート部材からなり、基材となる多孔質のポリオレフィン樹脂層33a、35aの一方の面に、無機材料とバインダからなる耐熱層33b、35bが積層されて設けられている。セパレータ33、35は、耐熱層33b、35bが正極電極34に対向する向きに配置される。なお、二次電池の仕様によっては、この限りではなく、耐熱層33b、35bを有していない樹脂層のみのセパレータを適用してもよい。
負極電極32は、負極集電体である負極金属箔32aの両面に負極活物質を含む負極合剤を塗布して形成された負極合剤層32bが設けられている。そして、負極金属箔32aの幅方向一方側の端部には、負極合剤が塗布されていない未塗工部である負極箔露出部32cが設けられている。すなわち、負極電極32は、負極金属箔32aに塗工された負極合剤層32bと、負極金属箔32aが露出する負極箔露出部32cとを有している。負極箔露出部32cは、負極合剤層32bから負極金属箔32aが突出した領域であり、捲回電極群3の捲回軸方向に直交する方向(幅方向)の他方側の位置に配置される。
正極電極34は、正極集電体である正極金属箔34aの両面に正極活物質を含む正極合剤を塗布して形成された正極合剤層34bが設けられている。そして、正極金属箔34aの幅方向一方側の端部には、正極合剤が塗布されていない未塗工部である正極箔露出部34cが設けられている。すなわち、正極電極34は、正極金属箔34aに塗工された正極合剤層34bと、正極金属箔34aが露出する正極箔露出部34cとを有している。正極箔露出部34cは、正極合剤層34bから正極金属箔34aが突出した領域であり、捲回電極群3の捲回軸方向に直交する方向(幅方向)の一方側の位置に配置される。
上述した通り、負極電極32の負極箔露出部32cは、捲回された部分を相互に密着するように積層され、例えば、超音波溶接や抵抗溶接等の接合装置80により、負極集電板24の負極側接続端部22に接合され、負極接合部25を形成する。負極接合部25は、負極合剤層32b側に最も近い端部の接合端部25aを有する。
図7に示す捲回電極群3には、生産プロセスの際に発生する金属等の異物がセパレータ33、35の端部の間から混入し、内部短絡を生じる恐れがある。発明者は、セパレータ端部から集電板の接合部までの距離、積層された部分における電極群の厚さ、合剤層からセパレータが突出する長さ、電極箔の厚さ、電極箔の積層枚数等の各パラメータとセパレータの総積層厚とのバランスをとることで、内部短絡(電圧低下)を抑制できることを見出した。
以下、このことについて詳述する。
A:負極接合部25における負極合剤層32b側の接合端部25aと、セパレータ33、35の最外周部における負極集電板24側の端部(直線g)との距離
B:捲回電極群3における負極合剤層32bが積層されている部分の厚さ(図7の例では捲回電極群3の厚さ)
C:セパレータ33、35が負極合剤層32bから負極集電板24側に突出する長さ
D:負極金属箔32aの厚さ
d:負極金属箔32aの積層枚数
E:セパレータ33、35の厚さ
e:最外周の負極金属箔32a間の内側に介在するセパレータ33、35の積層枚数
(A〜Cは、図7を参照)
S=〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(1)
但し、セパレータ33とセパレータ35の厚さが異なる場合には、
Ee=(セパレータ33の厚さ)×(セパレータ33の積層枚数)+(セパレータ35の厚さ)×(セパレータ35の積層枚数)
とする。
Bi=AB/(A+C) ……式(2)
試料の作製に際しては、以下のようにした。
負極電極32は、その厚さを50μm〜100μmの範囲で変化させて、捲回電極群3の厚さを調整した。負極金属箔32aとして銅箔を用い、その厚さが、8μmと10μmのものを用いた。正極電極34は、その厚さを50μm〜100μmの範囲で変化させて捲回電極群3の厚みを調整した。また、正極金属箔34aとしてアルミニウム箔を用い、その厚さは、15μmとした。セパレータ33、35は、その厚さを、18μm〜30μmの範囲で変化させた。捲回電極群3を電池缶1に収容するに際し、電池缶1と捲回電極群3との厚さ方向のクリアランスを一定にするために、絶縁保護フィルム2の厚さを変化させて、同一になるようにした。また、捲回電極群3の負極接合部25(図7参照)の部分に、篩により、50μm以下に分級した金属微粉(本検証では銅粉を使用)をスパチュラー一杯分意図的に混入した。完成した各試料は、充放電サイクルを数回繰り返した。この後、各試料を解体し、各試料におけるセパレータ33、35の短絡痕の有無を検証した。
図8に図示された短絡痕の発生率について説明する。
一般的に内部短絡は3つの要因で起こると考えられる。
(i)第一に導電性異物が正・負極電極上に侵入し、例えば,充放電による正・負極電極の膨張により、セパレータが圧縮された場合、その圧縮時のセパレータ厚よりも大きい粒子の異物がセパレータを突き破りその導電性異物を介して短絡する。
(ii)第二に導電性異物は金属異物であることが多く、金属異物が二次電池の正極電位に接すると電気化学的に溶解し、対向する負極側で溶出する。この溶解析出の電析反応により、金属異物が負極電極上で成長し、正極電極に到達して短絡する。
(iii)第三にこの電析に起因してLiイオンが集中し、Liデンドライトが発生し、二次電池内部で短絡に至る。
図8に図示された短絡痕の発生率は、上記要因(i)〜(iii)により発生したすべての短絡を含むものである。
つまり、下記の式(3)を満たす条件であれば、内部短絡の発生率が大幅に低減されるのである。
E>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(3)
すなわち、下記の式(4)を満たす条件であれば、内部短絡の発生率は、さらに大幅に低減される。
E/2>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(4)
0≧〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1)
となる。この式を変換すれば、下記の式(5)が得られる。
E≧〔AB/(A+C)−Dd〕/e ……式(5)
図9に図示された状態は、各層におけるセパレータ33、35同士の間に、空間が存在していないことを意味している。従って、短絡痕の発生をほぼ完全に抑制できたと見做すことができる。
図9に図示された状態、すなわち、式(5)を満たす水準は、導電異物の電極上への侵入に対しては最も有効な手段である。しかし、各層におけるセパレータ33、35同士の間に空間が存在しない構造とすると、製造工程において、負極箔露出部32cに過度なストレスが掛かるため、生産性が低下する可能性がある。
従って、生産性を含めて考慮すると、式(3)または式(4)を満たす水準が、短絡痕の発生率を低減するうえで、適切であると判断される。
(1)捲回電極群を備える二次電池100は、セパレータ33、35の端部から負極集電板24が接合された積層部の負極接合部25までの距離をA、負極合剤層32bが積層された部分における捲回電極群3の厚さをB、負極合剤層32bの端部からセパレータ33、35が突出する長さをC、負極金属箔32aの厚さをD、負極金属箔32aの積層枚数をd、セパレータ33、35の厚さをE、最外周の負極金属箔32a間の内側に介在するセパレータ33、35の総枚数をeとしたときに、下記の式(I)
E>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(I)
を満たす。
この条件を満たす二次電池100は、図8に示すように、短絡痕の発生の抑制に、大きな効果を奏する。
上記変形例として、セパレータ33、35の端部のいずれか一方のみを延出させて、式(4)を満たす水準の二次電池100を作製し、上記と同様の検証を行った。その結果、解体調査による短絡痕の発生率は10%以下であった。
しかし、捲回電極群3の正極電極34側において、式(3)および式(4)を満たす構造を採用するようにしてもよい。但し、この場合には、定義A、B、C、D、dの「負極」を「正極」に置き換えるものとする。
E>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(I)
3 捲回電極群(電極群)
6 電池蓋
24 負極集電板
25 負極接合部
25a 接合端部
32 負極電極
32a 負極金属箔
32b 負極合剤層
32c 負極箔露出部
33 セパレータ
34 正極電極
34a 正極金属箔
34b 正極合剤層
34c 正極箔露出部
35 セパレータ
44 正極集電板
100 二次電池
Claims (6)
- 正極金属箔および正極合剤層を有する正極電極と、負極金属箔および負極合剤層を有する負極電極とがセパレータを介して積層された電極群と、
前記正極金属箔が積層された正極積層部および前記負極金属箔が積層された負極積層部の少なくとも一方に接合された集電板とを備えた二次電池であり、
前記セパレータの端部から前記集電板が接合された極性の積層部の接合部までの距離をA、前記集電板が接合された極性の合剤層が積層された部分における前記電極群の厚さをB、前記集電板が接合された極性の合剤層の端部から前記セパレータが突出する長さをC、前記集電板が接合された極性の金属箔の厚さをD、前記集電板が接合された極性の金属箔の積層枚数をd、前記セパレータの厚さをE、前記集電板が接合された極性の最外周の金属箔間の内側に介在するセパレータの総枚数をeとしたときに、下記の式(I)
E>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(I)
(但し、A=1mm、B=11mm、C=4mm、D=0.01mm、d=60、E=0.02mm、およびe=120の場合を除く)
を満たす、二次電池。
但し、
前記セパレータが、前記負極電極の一面と前記正極電極の他面との間に介在する第1のセパレータと、前記正極電極の一面と前記負極電極の他面との間に介在する第2のセパレータとを含み、前記第1のセパレータと前記第2のセパレータの厚さが異なる場合には、
Ee=(第1のセパレータの厚さ)×(第1のセパレータの積層枚数)+(第2のセパレータの厚さ)×(第2のセパレータの積層枚数)、
e=第1のセパレータの積層枚数+第2のセパレータの積層枚数、とする。 - 請求項1に記載の二次電池において、
下記の式(II)
E/2>〔AB/(A+C)−Dd−Ee〕/(d−1) ……式(II)
を満たす、二次電池。 - 請求項2に記載の二次電池において、
さらに、下記の式(III)
E≧{AB/(A+C)−Dd}/e ……式(III)
を満たす、二次電池。 - 請求項1に記載の二次電池において、
前記集電板が接合された極性の金属箔は、負極金属箔である二次電池。 - 請求項1から3までのいずれか一項に記載の二次電池において、
前記正極金属箔は正極集電板に接合され、前記負極金属箔は負極集電板に接合されている、二次電池。 - 請求項5に記載の二次電池において、
前記電極群は、前記正極電極と前記負極電極とが前記セパレータを介して捲回されている捲回電極である、二次電池。
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