JPWO2016111300A1 - 感放射線性組成物及びパターン形成方法 - Google Patents
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Description
(i)上記[C]酸発生剤から発生する酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pKaが上記[A]有機酸のpKaより小さく、かつ上記酸のファンデルワールス体積が2.1×10−28m3以上である
(ii)上記[C]酸発生剤が酸を発生する基を複数有し、かつ上記酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pKaが上記有機酸のpKaより小さい
当該感放射線性組成物は、[A]有機酸と[B]粒子と[C]酸発生剤とを含有する。当該感放射線性組成物は、好適成分として[D]溶媒を含有してもよく、本発明の効果を損なわない範囲において、その他の任意成分を含有していてもよい。当該感放射線性組成物は、[A]有機酸と[B]粒子と[C]酸発生剤とを含有することで、高感度で、ナノエッジラフネスに優れるパターンを形成することができる。当該感放射線性組成物が上記構成を有することで上記効果を奏する理由については必ずしも明確ではないが、例えば以下のように推察することができる。すなわち、当該感放射線性組成物において、[A]有機酸は、[B]粒子の金属酸化物の金属原子又は酸素原子との相互作用により、[B]粒子の周辺に存在しており、その結果、[B]粒子は溶媒に対する高い分散性を有していると考えられる。一方、放射線の照射により[C]酸発生剤から酸(以下、「酸(I)」ともいう)が発生する。この酸(I)は[A]有機酸よりもpKaが小さいものであるため、[B]粒子の周辺に存在する[A]有機酸を置換し、[B]粒子の周辺に酸(I)が存在するものに変化する。その結果、[B]粒子は酸(I)のpKaが小さいことに起因して、有機溶媒に対する分散性が低下し、また酸(I)のファンデルワールス体積を上記特定値以上とすること又は酸(I)が複数の酸基を有することで、有機溶媒に対する分散性をさらに大きく低下させることができる。従って、当該感放射線性組成物の感度をさらに高いものとすることができる。また、酸(I)のファンデルワールス体積を上記特定値以上とすること又は酸(I)が複数の酸基を有することにより[B]粒子とキレートを形成したり、複数の[B]粒子に配位したりすると考えられることで、酸(I)が周辺に存在する[B]粒子の溶媒に対する分散性をより適度に調整することができ、コントラストが向上することが期待できる。その結果、当該感放射線性組成物のナノエッジラフネス性能を向上させることができる。以下、各成分について説明する。
[A]有機酸は、酸性を示す有機化合物である。「有機化合物」とは、少なくとも1個の炭素原子を有する化合物をいう。[A]有機酸のpKaの上限としては、7が好ましく、6がより好ましく、5.5がさらに好ましく、5が特に好ましい。上記pKaの下限としては0が好ましく、1がより好ましく、1.5がさらに好ましく、3が特に好ましい。[A]有機酸のpKaを上記範囲とすることで、当該感放射線性組成物における[A]有機酸と[B]粒子との相互作用を弱めることができ、その結果、当該感放射線性組成物の感度及びナノエッジラフネス性能をより高めることができる。ここで、[A]有機酸が多価の酸である場合、[A]有機酸のpKaとは、第1酸解離定数、すなわち、1つめのプロトンの解離に対する解離定数の対数値をいう。[A]有機酸は、低分子化合物でもよく、高分子化合物でもよいが、[A]有機酸と[B]粒子との相互作用をより弱める観点から、低分子化合物が好ましい。[A]有機酸の分子量の上限としては、1,000が好ましく、500がより好ましく、400がさらに好ましく、300が特に好ましい。上記分子量の下限としては、50が好ましい。[A]有機酸の分子量を上記範囲とすることで、[B]粒子の分散性をより適度に調整することができ、その結果、当該感放射線性組成物の感度及びナノエッジラフネス性能をより高めることができる。
ギ酸、酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン酸、ヘキサン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、2−エチルヘキサン酸、オレイン酸、アクリル酸、メタクリル酸、trans−2,3−ジメチルアクリル酸、ステアリン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸、サリチル酸、安息香酸、p−アミノ安息香酸、モノクロロ酢酸、ジクロロ酢酸、トリクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ペンタフルオロプロピオン酸、没食子酸、シキミ酸等のモノカルボン酸;
シュウ酸、マロン酸、マレイン酸、メチルマロン酸、フマル酸、アジピン酸、セバシン酸、フタル酸、酒石酸等のジカルボン酸;
クエン酸、クエン酸等の3以上のカルボキシ基を有するカルボン酸などが挙げられる。
フェノール、クレゾール、2,6−キシレノール、ナフトール等の1価フェノール;
カテコール、レゾルシノール、ハイドロキノン、1,2−ナフタレンジオール等の2価フェノール;
ピロガロール、2,3,6−ナフタレントリオール等の3価以上のフェノールなどが挙げられる。
マレイミド、コハク酸イミド等のカルボン酸イミド;
ジ(トリフルオロメタンスルホン酸)イミド、ジ(ペンタフルオロエタンスルホン酸)イミド等のスルホン酸イミドなどが挙げられる。
ベンズアルドキシム、サリチルアルドキシム等のアルドキシム;
ジエチルケトキシム、メチルエチルケトキシム、シクロヘキサノンオキシム等のケトキシムなどが挙げられる。
[B]粒子は、金属酸化物を主成分とする粒子である。「金属酸化物」とは、金属原子と酸素原子とを含む化合物をいう。「主成分」とは、粒子を構成する物質のうち最も含有率が高いものをいい、好ましくは含有率が50質量%以上、より好ましくは60質量%以上であるものをいう。[B]粒子は、金属酸化物を主成分としているので、放射線を吸収して二次電子を生成することができ、二次電子の作用によっても[C]酸発生剤が分解して酸(I)を生成できるので、その結果、当該感放射線性組成物の感度を高いものとすることができる。また、[B]粒子は、金属酸化物を主成分としているので、当該感放射線性組成物から形成されるパターンのエッチング耐性を高いものとすることができる。
[B]粒子は、例えば後述する[a]金属含有化合物を用いて合成することができ、例えば[a]金属含有化合物を加水分解縮合反応する方法、[a]金属含有化合物の配位子等を交換反応する方法等により得ることができる。「加水分解縮合反応」とは、[a]金属含有化合物が有する加水分解性基が水の作用により加水分解して−OHに変換され、生成した2個の−OHから水分子が脱離して縮合し−O−を形成する反応をいう。[a]金属化合物から[B]粒子を合成する反応の際、[A]有機酸を添加してもよい。[A]有機酸を添加して[B]粒子を形成することにより、[A]有機酸を含む[B]粒子(以下、「[X]有機酸含有粒子」ともいう)を得ることができる。
[a]金属含有化合物は、加水分解性基を有する金属化合物(I)、加水分解性基を有する金属化合物(I)の加水分解物、加水分解性基を有する金属化合物(I)の加水分解縮合物又はこれらの組み合わせである。
エチレン、プロピレン等の鎖状オレフィン;
シクロペンテン、シクロヘキセン、ノルボルネン等の環状オレフィン;
ブタジエン、イソプレン等の鎖状ジエン;
シクロペンタジエン、メチルシクロペンタジエン、ペンタメチルシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン;
ベンゼン、トルエン、キシレン、ヘキサメチルベンゼン、ナフタレン、インデン等の芳香族炭化水素などが挙げられる。
[C]酸発生剤は、放射線の照射により酸(I)を発生する酸発生剤であって、下記(i)及び(ii)の少なくとも一方を満たす(下記(i)及び(ii)を満たす[C]酸発生剤をそれぞれ「[C1]酸発生剤」及び「[C2]酸発生剤」ともいう)。
(i)[C]酸発生剤から発生する酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pKaが[A]有機酸のpKaより小さく、かつ上記酸のファンデルワールス体積が2.1×10−28m3以上である
(ii)[C]酸発生剤が酸を発生する基を複数有し、かつ上記酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pkaが[A]有機酸のpKaより小さい
[C1]酸発生剤は、発生する酸のpKaが[A]有機酸のpKaより小さく、かつ発生する酸のファンデルワールス体積が2.1×10−28m3以上である酸発生剤である。
[C2]酸発生剤は、酸を発生する基を複数有し、かつ上記酸の酸解離定数のpKaが[A]有機酸のpKaより小さい酸発生剤である。
当該感放射線性組成物は、通常[D]溶媒を含有する。[D]溶媒は、少なくとも[A]有機酸、[B]粒子、[C]酸発生剤及び必要に応じて含有される任意成分を溶解又は分散可能な溶媒であれば特に限定されない。[B]粒子を合成する反応等で用いた溶媒をそのまま[D]溶媒とすることもできる。当該感放射線性組成物は、[D]溶媒を1種のみ含有してもよく、2種以上含有してもよい。
4−メチル−2−ペンタノール、n−ヘキサノール等の炭素数1〜18の脂肪族モノアルコール系溶媒;
シクロヘキサノール等の炭素数3〜18の脂環式モノアルコール系溶媒;
1,2−プロピレングリコール等の炭素数2〜18の多価アルコール系溶媒;
プロピレングリコールモノメチルエーテル等の炭素数3〜19の多価アルコール部分エーテル系溶媒などが挙げられる。
ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジペンチルエーテル、ジイソアミルエーテル、ジヘキシルエーテル、ジヘプチルエーテル等のジアルキルエーテル系溶媒;
テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン等の環状エーテル系溶媒;
ジフェニルエーテル、アニソール等の芳香環含有エーテル系溶媒などが挙げられる。
アセトン、メチルエチルケトン、メチル−n−プロピルケトン、メチル−n−ブチルケトン、ジエチルケトン、メチル−iso−ブチルケトン、2−ヘプタノン、エチル−n−ブチルケトン、メチル−n−ヘキシルケトン、ジ−iso−ブチルケトン、トリメチルノナノン等の鎖状ケトン系溶媒:
シクロペンタノン、シクロヘキサノン、シクロヘプタノン、シクロオクタノン、メチルシクロヘキサノン等の環状ケトン系溶媒:
2,4−ペンタンジオン、アセトニルアセトン、アセトフェノンなどが挙げられる。
N,N’−ジメチルイミダゾリジノン、N−メチルピロリドン等の環状アミド系溶媒;
N−メチルホルムアミド、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジエチルホルムアミド、アセトアミド、N−メチルアセトアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチルプロピオンアミド等の鎖状アミド系溶媒などが挙げられる。
酢酸n−ブチル、乳酸エチル等のモノカルボン酸エステル系溶媒;
酢酸プロピレングリコール等の多価アルコールカルボキシレート系溶媒;
酢酸プロピレングリコールモノエチルエーテル等の多価アルコール部分エーテルカルボキシレート系溶媒;
シュウ酸ジエチル等の多価カルボン酸ジエステル系溶媒;
γ−ブチロラクトン、δ−バレロラクトン等のラクトン系溶媒;
ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート系溶媒などが挙げられる。
n−ペンタン、n−ヘキサン等の炭素数5〜12の脂肪族炭化水素系溶媒;
トルエン、キシレン等の炭素数6〜16の芳香族炭化水素系溶媒などが挙げられる。
当該感放射線性組成物は、[A]〜[D]成分以外にも、配位子となり得る化合物、海面活性剤等のその他の任意成分を含有していてもよい。
当該感放射線性組成物は、多座配位子又は架橋配位子となり得る化合物(以下、「化合物(II)」ともいう)を配合していてもよい。多座配位子又は架橋配位子となり得る化合物としては、例えば上記加水分解縮合反応の際に添加してもよい化合物として例示した化合物等が挙げられる。
界面活性剤は塗布性、ストリエーション等を改良する作用を示す成分である。界面活性剤としては、例えばポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンn−オクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンn−ノニルフェニルエーテル、ポリエチレングリコールジラウレート、ポリエチレングリコールジステアレート等のノニオン系界面活性剤の他、市販品としては、KP341(信越化学工業社)、ポリフローNo.75、同No.95(以上、共栄社化学社)、エフトップEF301、同EF303、同EF352(以上、トーケムプロダクツ社)、メガファックF171、同F173(以上、DIC社)、フロラードFC430、同FC431(以上、住友スリーエム社)、アサヒガードAG710、サーフロンS−382、同SC−101、同SC−102、同SC−103、同SC−104、同SC−105、同SC−106(以上、旭硝子社)等が挙げられる。
当該感放射線性組成物は、例えば[A]有機酸、[B]粒子、[C]酸発生剤及び必要に応じてその他の任意成分並びに[D]溶媒を所定の割合で混合し、好ましくは、得られた混合物を孔径0.2μm程度のメンブランフィルターでろ過することにより調製することができる。当該感放射線性組成物の固形分濃度の下限としては、0.1質量%が好ましく、0.5質量%がより好ましく、1質量%がさらに好ましく、1.5質量%が特に好ましい。上記固形分濃度の上限としては、50質量%が好ましく、30質量%がより好ましく、10質量%がさらに好ましく、5質量%が特に好ましい。
当該パターン形成方法は、膜を形成する工程(以下、「膜形成工程」ともいう)、上記膜を露光する工程(以下、「露光工程」ともいう)、及び上記露光された膜を現像する工程(以下、「現像工程」ともいう)を備える。当該パターン形成方法は、上記膜を当該感放射線性組成物により形成する。当該パターン形成方法によれば、上述の当該感放射線性組成物を用いているので、高い感度で、ナノエッジラフネスに優れるパターンを形成することができる。以下、各工程について説明する。
本工程では、当該感放射線性組成物を用い、膜を形成する。膜の形成は、例えば感放射線性組成物を基板上に塗布することにより行うことができる。塗布方法としては特に限定されないが、例えば回転塗布、流延塗布、ロール塗布等の適宜の塗布手段を採用することができる。基板としては、例えばシリコンウエハ、アルミニウムで被覆されたウエハ等が挙げられる。具体的には、得られる膜が所定の厚さになるように感放射線性組成物を塗布した後、必要に応じてプレベーク(PB)することで塗膜中の溶媒を揮発させる。
本工程では、上記膜形成工程で形成された膜を露光する。この露光は、場合によっては、水等の液浸媒体を介し、所定のパターンを有するマスクを介して放射線を照射することにより行う。上記放射線としては、例えば可視光線、紫外線、遠紫外線、極端紫外線(EUV;波長13.5nm)、X線、γ線等の電磁波;電子線、α線等の荷電粒子線などが挙げられる。これらの中で、露光により[B]粒子から二次電子がより多く放出される放射線が好ましく、EUV及び電子線がより好ましい。
本工程では、上記露光工程で露光された膜を現像する。この現像に用いる現像液としては、アルカリ水溶液、有機溶媒含有液等が挙げられる。
[B]粒子の流体力学半径は、光散乱測定装置(ドイツALV社の「ALV−5000」)を用いたDLS測定にて求めた。
[X]有機酸含有粒子液の調製に用いた[A]有機酸及び[a]金属化合物を以下に示す。
A−1:マレイン酸(pKa:1.84)
A−2:メタクリル酸(pKa:4.66)
A−3:酢酸(pKa:4.76)
A−4:trans−2,3−ジメチルアクリル酸(pKa:4.96)
MB−1:チタン(IV)・トリn−ブトキシド・ステアレート(90質量%濃度のブタノール溶液)
MB−2:ジルコニウム(IV)・テトラn−ブトキシド(80質量%濃度のブタノール溶液)
MB−3:ジルコニウム(IV)・テトラn−プロポキシド(70質量%濃度のn−プロパノール溶液)
MB−4:ハフニウム(IV)・テトライソプロポキシド
上記化合物(MB−1)10.0gを、プロピレングリコールモノエチルエーテル(PGEE)40.0gに溶解させた。この溶液に、10.0gのPGEEと0.46gのマレイン酸との混合物を加えた後、室温で1時間攪拌した。次に、PGEEを加え、固形分濃度が10.0質量%の有機酸含有粒子液(X−1)を得た。この有機酸含有粒子液(X−1)が含む[B]粒子のDLS法による流体力学半径は1nm未満(分析限界未満)であった。
上記化合物(MB−2)4.0gをテトラヒドロフラン(THF)10.0gに溶解させ、ここに8.0gのメタクリル酸とを加えて室温で24時間攪拌した。この溶液をヘキサン100gと混合させて生成した沈殿を回収し、ヘキサンで洗浄後真空乾燥し、2.5gのジルコニウム含有粒子を得た。このジルコニウム含有粒子を乳酸エチル(EL)に分散させた後、1時間攪拌させることで、固形分濃度が10.0質量%の有機酸含有粒子液(X−2)を得た。この有機酸含有粒子液(X−2)が含む[B]粒子のDLS法による流体力学半径は18nmであった。
上記化合物(MB−2)4.0gをテトラヒドロフラン(THF)10.0gに溶解させ、ここに8.0gのメタクリル酸とを加えて60℃で24時間攪拌した。この溶液をヘキサン100gと混合させて生成した沈殿を回収し、ヘキサンで洗浄後真空乾燥し、2.8gのジルコニウム含有粒子を得た。得られたジルコニウム含有粒子を乳酸エチル(EL)に分散させた後、1時間攪拌させることで、固形分濃度が10.0質量%の有機酸含有粒子液(X−3)を得た。この有機酸含有粒子液(X−3)が含む[B]粒子のDLS法による流体力学半径は30nmであった。
上記化合物(MB−3)4.0gにメタクリル酸4.0gと酢酸2.0gとを加えて室温で72時間攪拌したところ沈殿の生成が確認された。この沈殿をヘキサンで洗浄後真空乾燥し、2.0gのジルコニウム含有粒子を得た。得られたジルコニウム含有粒子を酢酸プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGMEA)に分散させた後、1時間攪拌させることで、固形分濃度が10.0質量%の有機酸含有粒子液(X−4)を得た。この有機酸含有粒子液(X−4)が含む[B]粒子のDLS法による流体力学半径は2nmであった。
上記化合物(MB−4)4.2gにトランス−2,3−ジメチルアクリル酸8.0gを加えて65℃で30分撹拌した後に、水を0.3g加え、65℃でさらに18時間加熱を継続した。ここに水を10g加えたところ沈殿の生成が確認された。この沈殿を遠心分離で回収後、アセトン5gで溶解し、さらに水を10g加え再度沈殿を析出させた。もう一度遠心分離を施した後、真空乾燥することで、1.3gのハフニウム含有粒子を得た。得られたハフニウム含有粒子を酢酸プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGMEA)に分散させた後、1時間攪拌させることで、固形分濃度が10.0質量%の有機酸含有粒子液(X−5)を得た。この有機酸含有粒子液(X−5)が含む[B]粒子のDLS法による流体力学半径は1.2nmであった。
感放射線性組成物の調製に用いた[C]酸発生剤及び[D]溶媒を以下に示す。
CC−1:トリフェニルスルホニウムノナフルオロ−n−ブタン−1−スルホネート(下記式(CC−1)で表される化合物、発生する酸のファンデルワールス体積は1.65×10−28m3、発生する酸のpKaは−3.31)
C1−1:トリフェニルスルホニウム2−(4−オキソアダマンタン−1−イルカルボニルオキシ)−1,1,3,3,3−ペンタフルオロプロパン−1−スルホネート(下記式(C1−1)で表される化合物、発生する酸のファンデルワールス体積は2.76×10−28m3、発生する酸のpKaは−1.44)
C1−2:4−シクロヘキシルスルホニルフェニルジフェニルスルホニウム5,6−ジ(シクロヘキシルオキシカルボニル)ノルボルナン−2−スルホネート(下記式(C1−2)で表される化合物、発生する酸のファンデルワールス体積は3.80×10−28m3、発生する酸のpKaは−0.70)
C1−3:トリフェニルスルホニウム1,2−ジ(シクロヘキシルオキシカルボニル)エタン−1−スルホネート(下記式(C1−3)で表される化合物、発生する酸のファンデルワールス体積は3.20×10−28m3、発生する酸のpKaは−0.81)
C1−4:トリフェニルスルホニウム6−(アダマンタン−1−イルカルボニルオキシ)−1,1,2,2−テトラフルオロヘキサン−1−スルホネート(下記式(C1−4)で表される化合物、発生する酸のファンデルワールス体積は3.34×10−28m3、発生する酸のpKaは−2.32)
C2−1:ジ(トリフェニルスルホニウム)シクロヘキサン−1,4−ジ(メチレンオキシ−テトラフルオロエタンスルホネート)(下記式(C2−1)で表される化合物、発生する酸のpKaは−2.46)
C2−2:ジ(4−シクロヘキシルスルホニルフェニルジフェニルスルホニウム)1,1,2,2,3,3−ヘキサフルオロプロパン−1,3−ジスルホネート(下記式(C2−2)で表される化合物、発生する酸のpKaは−3.39)
D−1:酢酸プロピレングリコールモノメチルエーテル
D−2:乳酸エチル
有機酸含有粒子液(有機酸及び[B]粒子を含有する液)(X−1)1,000質量部(全固形分が100質量部)、[C]酸発生剤としての(C−1)27質量部並びに[D]溶媒としての(D−1)を混合し、固形分濃度5質量%の混合液とし、得られた混合液を孔径0.20μmのメンブランフィルターでろ過し、感放射線性組成物(R−1)を調製した。
下記表2に示す種類及び量の各成分を用いた以外は比較例1と同様に操作して各感放射線性組成物を調製した。下記表2の「−」は、該当する成分を用いなかったことを示す。
[比較例1]
東京エレクトロン社のクリーントラックACT−8内で、シリコンウエハ上に上記比較例1で調製した感放射線性組成物(R−1)をスピンコートした後、80℃、60秒間の条件でPBを行い、平均厚み50nmの膜を形成した。次に、簡易型の電子線描画装置(日立製作所社の「HL800D」、出力;50KeV、電流密度;5.0アンペア/cm2)を用いて電子線を照射し、パターニングを行った。電子線の照射後、上記クリーントラックACT−8内で、酢酸ブチルを用い、23℃で1分間、パドル法により現像した後、乾燥して、ネガ型パターンを形成した。
表3に記載した感放射線性組成物を用いた以外は比較例1と同様に操作し、各ネガ型パターンを形成した。
表3に記載した感放射線性組成物を用いた以外は、電子線照射まで比較例1と同様に操作した。次いで、上記クリーントラックACT−8内で、2.38質量%テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液を用い、23℃で1分間、パドル法により現像した後、純水で水洗し、乾燥して、ポジ型パターンを形成した。
上記形成した各パターンについて、下記に示す方法により感度及びナノエッジラフネスについての評価を行った。評価結果を表3に示す。
線幅150nmのライン部と、隣り合うライン部によって形成される間隔が150nmのスペース部とからなるライン・アンド・スペースパターン(1L1S)を1対1の線幅に形成する露光量を最適露光量とし、この最適露光量を感度(μC/cm2)とした。
上記ライン・アンド・スペースパターン(1L1S)のラインパターンを、高分解能FEB測長装置(日立製作所社の「S−9220」)を用いて観察した。基板内の任意の20点を観察し、観察された形状について、図1及び図2に示すように、シリコンウエハ1上に形成した膜のライン部2の横側面2aに沿って生じた凹凸について、ライン部2における最大の線幅と、設計線幅150nmとの差「ΔCD」を測定し、このΔCDの平均値をナノエッジラフネス(nm)とした。ナノエッジラフネスは、15nm以下である場合は「AA」(極めて良好)と、15.0nmを超え16.5nm以下である場合は「A」(良好)と、16.5nmを超える場合は「B」(不良)と評価した。なお、図1及び図2で示す凹凸は、実際より誇張して記載している。
2 パターンのライン部
2a パターンのライン部の横側面
Claims (8)
- 有機酸と、
金属酸化物を主成分とする粒子と、
放射線の照射により酸を発生する酸発生剤と
を含有し、
上記酸発生剤が下記(i)及び(ii)の少なくとも一方を満たす感放射線性樹脂組成物。
(i)上記酸発生剤から発生する酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pKaが上記有機酸のpKaより小さく、かつ上記酸のファンデルワールス体積が2.1×10−28m3以上である
(ii)上記酸発生剤が酸を発生する基を複数有し、かつ上記酸の酸解離定数Kaの逆数の対数値pKaが上記有機酸のpKaより小さい - 上記金属酸化物を構成する金属元素が、ジルコニウム、ハフニウム、ニッケル、コバルト、スズ、インジウム、チタン、ルテニウム、タンタル、タングステン又はこれらの組み合わせを含む請求項1に記載の感放射線性組成物。
- 上記酸発生剤の組成物中の全固形分に対する含有量が、1質量%以上50質量%以下である請求項1又は請求項2に記載の感放射線性組成物。
- 上記粒子の動的光散乱法分析による流体力学半径が20nm以下である請求項1、請求項2又は請求項3に記載の感放射線性組成物。
- 膜を形成する工程、
上記膜を露光する工程、及び
上記露光された膜を現像する工程
を備え、
上記膜を請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の感放射線性組成物により形成するパターン形成方法。 - 上記現像工程で用いる現像液が、アルカリ水溶液である請求項5に記載のパターン形成方法。
- 上記現像工程で用いる現像液が、有機溶媒含有液である請求項5に記載のパターン形成方法。
- 上記露光工程で用いる放射線が、極端紫外線又は電子線である請求項5、請求項6又は請求項7に記載のパターン形成方法。
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