JPWO2016080457A1 - リチウムイオン電池 - Google Patents
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Abstract
Description
また、Y/Xの値を0.65よりも大きい0.8以上に調整することにより、放電容量が20Ah以上のリチウムイオン電池の内部に蓄積された熱をより効率良く電池の外部に放出することができる。その結果、温度上昇が緩やかな状況で、該異常検知電圧に到達して電流を遮断することができるため、リチウムイオン電池の熱暴走を確実に防ぐことができる。さらに、Y/Xの値を0.8よりも大きい0.9以上に高めると、温度上昇が殆どない状況で、該異常検知電圧に到達して電流を遮断することができるため、リチウムイオン電池の熱暴走をより確実に防ぐことができる。
まず、リチウムイオン二次電池の概要について簡単に説明する。リチウムイオン電池は、電池容器内に、正極、負極、セパレータおよび電解液を有している。正極と負極との間にはセパレータが配置されている。
本実施の形態においては、リチウムイオン電池に適用可能な以下に示す正極を有する。本実施の形態の正極(正極板)は、集電体およびその上部に形成された正極合材(正極合剤)よりなる。正極合材は、集電体の上部に設けられた少なくとも正極活物質を含む層である。
上記組成式(化1)において、(1+δ)は、Li(リチウム)の組成比、xはMn(マンガン)の組成比、yはNi(ニッケル)の組成比、(1−x−y−z)はCo(コバルト)の組成比を示す。zは元素Mの組成比を示す。O(酸素)の組成比は2である。
上記組成式(化2)において、(1+η)はLiの組成比、(2−λ)はMnの組成比、λは元素M’の組成比を示す。O(酸素)の組成比は4である。
本実施の形態においては、リチウムイオン二次電池に適用可能な以下に示す負極を有する。本実施の形態の負極(負極板)は、集電体およびその両面に形成された負極合材(負極合剤)よりなる。負極合材は、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極活物質を含有する。
負極用の集電体の材質としては特に制限はなく、銅、ニッケル、ステンレス鋼、ニッケルメッキ鋼等の金属材料が挙げられる。中でも、加工のし易さとコストの観点から銅が好ましい。
本実施の形態の電解液は、リチウム塩(電解質)と、これを溶解する非水系溶媒から構成される。必要に応じて、添加材を加えてもよい。
セパレータは、正極および負極間を電子的には絶縁しつつもイオン透過性を有し、かつ、正極側における酸化性および負極側における還元性に対する耐性を備えるものであれば特に制限はない。このような特性を満たすセパレータの材料(材質)としては、樹脂、無機物、ガラス繊維等が用いられる。
リチウムイオン電池のその他の構成部材として、開裂弁を設けてもよい。開裂弁が開放することで、電池内部の圧力上昇を抑制でき、安全性を向上させることができる。
以上の構成要素からなる本例のリチウムイオン電池の放電容量は、20Ah以上であるが、安全性を担保しつつ、高入出力で、高エネルギー密度という観点から、30Ah以上99Ah未満であることが好ましく、40Ah以上、95Ah未満であることがより好ましい。
本例において、負極と正極の容量比(負極容量/正極容量)は、安全性とエネルギー密度の観点から1以上、1.40未満であることが好ましく、1.05〜1.35がより好ましく、1.1〜1.30がさらに好ましい。1.40以上だと充電時に正極電位が4.2Vよりも高くなることがあるため、安全性が低下する可能性がある(このときの正極電位は対Li電位をいう)。
正極の作製を以下のように行った。正極活物質には層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2)を用いた。この正極活物質に、導電材としてアセチレンブラックと、結着材としてポリフッ化ビニリデンとを順次添加し、混合することにより正極材料の混合物を得た。重量比は、活物質:導電材:結着材=90:5:5とした。さらに上記混合物に対し、分散溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを正極用の集電体である厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に実質的に均等かつ均質に所定量塗布した。アルミニウム箔は、短辺(幅)が570mmの矩形状であり、両側の長辺に沿って85mmの幅の未塗布部を残した。その後、乾燥処理を施した。これを幅方向に対して半裁し、2枚のシートを得た。次いで、上記未塗布部に切り欠きを入れ、切り欠き残部をリード片とした。リード片の幅は10mm、隣り合うリード片の間隔は20mmとした。その後、所定密度までプレスにより圧密化した。これをもう一度裁断し、幅195mmの正極を得た。
負極の作製を以下のように行った。負極活物質として易黒鉛化性炭素を用いた。この易黒鉛化性炭素に結着材としてポリフッ化ビニリデンを添加した。これらの重量比は、活物質:結着材=92:8とした。これに分散溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを負極用の集電体である厚さ10μmの圧延銅箔の両面に実質的に均等かつ均質に所定量塗布した。ここで、負極合剤塗布量は、負極と正極の容量比(負極容量/正極容量)が1.2となるように塗布した。圧延銅箔は、短辺(幅)が570mmの矩形状であり、両側の長辺に沿って80mmの幅の未塗布部を残した。その後、乾燥処理を施した。これを幅方向に対して半裁し、2枚のシートを得た。次いで、上記未塗布部に切り欠きを入れ、切り欠き残部をリード片とした。リード片の幅は10mm、隣り合うリード片の間隔は20mmとした。その後、所定密度までプレスにより圧密化した。負極合材密度は1.15g/cm3とした。これをもう一度裁断し、幅196mmの負極を得た。
図2にリチウムイオン電池の断面図を示す。上記正極と上記負極とを、これらが直接接触しないように厚さ30μmのポリエチレン製のセパレータを挟んで積層体を作り、この積層体を捲回して電極群(捲回型電極群)にする。このとき、正極のリード片と負極のリード片とが、それぞれ電極群の互いに反対側の両端面に位置するようにする。また、正極、負極、セパレータの長さを調整し、電極群の径は65±0.1mmとした。
初期化充放電サイクルは、25℃の温度環境下で実施した。充電、放電ともに電流値は20Aとした。充電は4.1Vを上限電圧とする定電流定電圧(CCCV)充電で、終止条件を3時間とした。放電は定電流(CC)放電で、2.7Vを終止条件とした。また、充放電間には30分の休止を入れた。これを3サイクル実施した。
初期化充放電サイクル後、電池電圧を3.9Vに調整し、25℃環境下で21日間放置させた。
エージング後、20Aで2.7Vまで定電流(CC)放電させた。その後、20Aで上限電圧を4.1Vとする定電流定電圧(CCCV)充電を3時間実施した。さらにその後、8Aで2.7Vまで定電流(CC)放電させた。なお充放電間には30分の休止を入れた。この8A放電の容量を電池の初期容量とした。本試験で用いた電池の初期容量の平均値は47.5Ahであった。
初期容量確認後の電池(8Aで2.7Vまで放電させた電池)を用いて過充電試験を実施した。本試験で用いた電池の正常動作範囲を2.7〜4.1Vとし、それ以上の電圧まで充電することを過充電と定義した。60Aで5.1Vまで定電流(CC)充電させ、5.1V(使用上限電圧の124%)に到達した時点で充電を止めて、試験を終了した。試験電池の表面には熱電対を貼り付けておき、過充電試験中の電池温度を測定した。また、試験中の電池の状態を観察した。なお、電池の状態としては、破裂・発火の有無と開裂弁の開放による電解液の漏液の有無を確認した。
表1は電池容器5内の全空隙体積Xに対する電解液の注液量(体積)Yの比(Y/Xの値)を0.65〜0.94とした電池の試験結果である。
表2は電池容器5内の全空隙体積Xに対する電解液の注液量(体積)Yの比(Y/Xの値)の値を0.60及び1.00とした電池の試験結果である。
1’ 負極外部端子
2 ナット
3,3’ セラミックワッシャ
4,4’ 電池蓋
5 電池容器
6 電極群
7 鍔部
8 絶縁被覆
9,9’ リード片
10 開裂弁
11 金属ワッシャ
12 Oリング
13 注液口
20 円筒形リチウムイオン電池
Claims (8)
- リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物を主たる正極活物質とする正極及び非晶質炭素を主たる負極活物質とする負極を、セパレータを介して積層した電極群と、電解液とを電池容器内に備える放電容量が20Ah以上のリチウムイオン電池であって、
前記電極群を前記電池容器内に収容したときの全空隙体積Xに対する前記電解液の占める体積Yの比(Y/Xの値)が0.65以上であるリチウムイオン電池。 - 前記Y/Xの値が0.8以上である請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記Y/Xの値が0.9以上である請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物が、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物である請求項1乃至3のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記非晶質炭素が易黒鉛化性炭素である請求項1乃至3のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記電解液が、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネートを混合した混合溶液中に、6フッ化リン酸リチウムが溶解したものである請求項1乃至5のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記放電容量が20Ah以上99Ah未満である請求項1乃至6のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記電極群が捲回型電極群である請求項1乃至7のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
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