JPWO2015198608A1 - 相界面反応を用いた反応生成物製造方法及び相界面反応装置、ならびに二次反応生成物製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
O3+hν(UV)→3O2+O (1)
O+H2O+hν(UV)→2HO・ (2)
[相界面反応装置]
図1に示すように、本発明の一実施の形態に係る相界面反応装置10は、反応容器11、プラズマ供給手段の一例であるプラズマ発生装置12、霧化手段の一例である加熱器13、及び紫外線照射手段の一例であるUVランプ14を主に備えている。
(A)平水相(平界面の一種)
プラズマ状の物質は、容器に入れられた水の表面において反応する。
(B)傾斜平水相(平界面の一種)
プラズマ状の物質は、傾斜面を流れる水の表面において反応する。
(C)分散水相
プラズマ状の物質は、容器内に霧状に分散する水蒸気の表面にて反応する。
(D)滴下水相
プラズマ状の物質は、容器内に滴下される水滴の表面にて反応する。
(E)水中相
プラズマ状の物質は、容器を満たす水若しくは容器内に配置される水槽中の水にバブリングされ、その泡の表面にて水と反応する。
相界面反応装置10の使用方法(相界面反応を用いた反応生成物製造方法)は、反応容器11中にプラズマ状の物質を供給するプラズマ供給工程と、反応容器11中に、水又は水溶液を供給する水・水溶液供給工程と、反応容器11中のプラズマ状の物質に紫外線を照射する紫外線照射工程とを有し、反応容器11中でプラズマ状の物質と水又は水溶液に含まれる溶質とを相界面で反応させるものである。
プラズマ供給工程では、プラズマ発生装置12を稼動させることにより、反応容器11中にプラズマ状の物質を供給する。ここで、プラズマ発生装置12に酸素ガス(酸素分子)を供給すると、酸素プラズマ(プラズマ状の酸素)として、オゾン(O3)及び酸素原子(O)、その他、酸素分子や電離したイオンや電子等の混合物が、配管18を通して、反応容器11に供給される。プラズマ発生装置12に窒素ガス(窒素分子)を供給すると、窒素プラズマ(プラズマ状の窒素)として、窒素原子(N)、その他窒素分子や電離したイオンや電子等の混合物が反応容器11に供給される。また、プラズマ発生装置12に二酸化炭素を供給すると、酸化炭素プラズマ(プラズマ状の酸化炭素)として、一酸化炭素、炭素原子、酸素原子、二酸化炭素、その他イオンや電子等の混合物が反応容器11に供給される。なお、プラズマ状態で反応容器11に供給される物質は、これら等の無機物に限定されるものではなく、その他有機物(炭化水素、アルコール、アンモニア等)であってもよい。さらに、1種のみの物質をプラズマ化してもよいし、2種以上の物質の混合物(例えば、空気等)をプラズマ化して反応容器11に供給してもよい。
水・水溶液供給工程では、プラズマ発生装置12から供給されたプラズマ状の物質と接触させる水又は水溶液を反応容器11内に供給する。供給方法は、図3を参照して説明したように、多種方法があり、特に限定されるものではない。例えば、水・水溶液供給工程を、反応容器11中に霧状の水又は水溶液を発生させる霧化工程とする場合には、次のような工程となる。
霧化工程では、加熱器13を稼動させ、反応容器11中に霧(霧状の水又は霧状の水溶液)を発生させる。すなわち、加熱器13により被加熱容器19中の水(又は水溶液)Xが温度上昇し、揮発し、凝固することで、空中で分散した微小液滴となる。加熱器13の加熱温度(反応容器11内の室温)としては、特に限定されないが、30℃以上50℃以下が好ましく、35℃以上45℃以下がより好ましい。上記温度範囲で加熱することで、相界面反応に好適な霧を発生させることができる。温度が高すぎると、霧粒子が拡大して反応効率が低下することや、飽和水蒸気量の上昇を上回る量の揮発が生じ、湿度が100%に達し多量の結露が生じることなどがある。
紫外線照射工程では、プラズマ発生装置12から供給された反応容器11中のプラズマ状の物質に紫外線を照射する。紫外線はUVランプ14により照射される。この紫外線照射は、好ましくは、反応容器11中の湿度(相対湿度)が100%未満の状態で行われる。湿度が100%の場合は、反応場(空中及び壁面等)に多量に存在する水分子への支配的な紫外線吸収が生じることなどにより、反応効率が低い。また、非飽和水蒸気条件下で行うことで、反応生成物を基本的にガス状で全て取り出すことができる。この紫外線照射の際の反応容器11内の湿度としては、40%以上70%以下が好ましく、45%以上65%以下がより好ましい。湿度が低すぎる場合は、反応場(反応容器11内の空中)に分散して存在する水量が減り、生成量が低下する。湿度が高すぎる場合は、水への紫外線吸収量が高まる傾向があり、また、100%に達しない場合であっても局所的に多量の結露が生じやすくなる。紫外線照射の時間としては、特に限定されず、プラズマや水分量等に応じて適宜設定される。照射時間としては、例えば0.1分以上30分以下とすることができる。
O3+hν(UV)→3O2+O (1)
O+H2O+hν(UV)→2HO・ (2)
3O2+HO・→HOOO・ (3)
HOOO・+hν(UV)→1O2+HO・ (4)
すなわち、背景技術にも記載した(1)、(2)の反応によりヒドロキシラジカル(OH・ラジカル)が生じ、(3)、(4)の反応によりさらに一重項酸素が生じる。ヒドロキシラジカルおよび一重項酸素は、相界面反応により生成した反応生成物の一例である。
二次反応生成物製造方法は、上述の相界面反応により生成した反応生成物と別の物質とを反応させて二次反応生成物を製造する方法である。ここで、反応生成物は、酸素プラズマと水との相界面反応を行った場合には、ヒドロキシラジカル、一重項酸素(活性酸素の一種)などを意味する。また、例えば、窒素プラズマと水との相界面反応を行った場合には、反応生成物はアンモニアを意味する。相界面反応は、前述の(A)平水相(平界面の一種)、(B)傾斜平水相(平界面の一種)、(C)分散水相、(D)滴下水相または(E)水中相のいずれの様態(図3を参照)で行われても良い。別の物質は、上記反応生成物と反応可能な物質であれば特に制約はない。別の物質は、例えば、有機化合物あるいは無機化合物(金属も含まれる)を含む。反応生成物が活性酸素などの別の物質を酸化する性質のものである場合、別の物質は、酸素付加化合物あるいは酸素付加物質と称しても良い。
図1の構成を有する相界面反応装置を用意した。UVランプとしては、波長185nm出力0.16Wのものを2本、及び波長254nm、出力1.6Wのものを2本用いた。なお、後述するホールスライドガラスを載置するためのサンプル台を反応容器中に設置した。プラズマ発生装置(オゾン発生装置)を6kVで放電し、酸素プラズマ(オゾン)を反応容器に供給し、加熱器により霧(霧状の水)を反応容器内に発生させた。反応容器内の温度が40℃となるよう、加熱器により加熱した。また、反応容器内の湿度は50%であった。この状態でUVランプを照射した。
実施例1と同様、図1の構成を有する相界面反応装置を用意した。UVランプには、実施例1と同様のものを用いた。窒素ガス(純度:99.99%以上)をプラズマ発生装置(窒素プラズマ発生用)に供給して、電圧6kVで放電させ、窒素プラズマを反応容器内に供給した。一方、直径13cm(水相表面積: 132cm2)のシャーレに超純水20mlを入れて、加熱器により霧(霧状の水)を反応容器内に発生させた。反応容器内の温度が40℃となるように、加熱器により加熱した。また、反応容器内の湿度は50%であった。この状態でUVランプを水相表面に10分間照射した。この系を、「Nプラズマ相/水相+UV照射」と称する。水相に生成したアンモニア量は、シャーレ水相を「インドフェノール青色呈色法」により呈色させ、その吸光度を測定し、標準物質検量法により正確に定量化した。
実施例1と同様、図1の構成を有する相界面反応装置を用意した。直径13cm(水相表面積: 132cm2)のシャーレに、インドールの水溶液(インドール3wt%含有水溶液)20mlを注ぎ、そのシャーレを、上記相界面反応装置の中に入れた。この実験におけるシャーレは、加熱器で加熱される被加熱容器とは別の容器である。UVランプには、実施例1と同様のものを用いた。酸素プラズマ(オゾン)の供給量は、実施例1と同様、4L/minとした。酸素プラズマ(オゾン)は、無声放電器の電圧:6kVの条件で発生させた。加熱器により霧(霧状の水)を反応容器内に発生させ、反応容器内の温度が40℃となるよう、加熱器により加熱した。また、反応容器内の湿度は50%であった。この状態で、UVランプを用いてUV照射を10分間行った。シャーレ内のインドール水溶液を、スターラーを用いて継続的に攪拌した。
実施例1と同様、図1の構成を有する相界面反応装置を用意した。予め、研磨、酸処理、有機溶媒を用いて脱脂による清浄化を行った幅5mm×長さ20mm×厚さ0.5mmの純銅製の板(以後、銅板という)を、上記相界面反応装置の中に入れた。UVランプには、実施例1と同様のものを用いた。酸素プラズマ(オゾン)の供給量は、実施例1と同様、4L/minとした。酸素プラズマ(オゾン)は、無声放電器の電圧:6kVの条件で発生させた。加熱器により霧(霧状の水)を反応容器内に発生させ、反応容器内の温度が40℃となるよう、加熱器により加熱した。また、反応容器内の湿度は50%であった。この状態で、UVランプを用いてUV照射を5分間行った。
Claims (12)
- 反応容器中にプラズマ状の物質を供給するプラズマ供給工程と、
前記反応容器中に、水又は水溶液を供給する水・水溶液供給工程と、
前記反応容器中の前記プラズマ状の物質に紫外線を照射する紫外線照射工程と、
を有し、
前記反応容器中で前記プラズマ状の物質と前記水又は前記水溶液に含まれる溶質とを相界面で反応させる相界面反応を用いた反応生成物製造方法。 - 請求項1に記載の相界面反応を用いた反応生成物製造方法において、前記水・水溶液供給工程を、前記反応容器中に霧状の水又は水溶液を発生させる霧化工程とし、
前記紫外線照射工程を、前記反応容器中の湿度が100%未満の状態で、前記反応容器中の前記プラズマ状の物質に紫外線を照射する工程とすることを特徴とする、相界面反応を用いた反応生成物製造方法。 - 請求項2記載の相界面反応を用いた反応生成物製造方法において、前記紫外線照射工程の際の前記反応容器中の湿度が40%以上70%以下であることを特徴とする、相界面反応を用いた反応生成物製造方法。
- 請求項2又は3記載の相界面反応を用いた反応生成物製造方法において、前記霧化工程を前記水又は水溶液の前記反応容器内での加熱により行うことを特徴とする、相界面反応を用いた反応生成物製造方法。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の相界面反応を用いた反応生成物製造方法において、前記物質が酸素、窒素及び酸化炭素からなる群から選ばれる少なくとも1種を含むことを特徴とする、相界面反応を用いた反応生成物製造方法。
- 請求項5記載の相界面反応を用いた反応生成物製造方法において、前記物質が窒素を含み、
前記相界面での反応で生成したアンモニアを分解させる分解反応工程をさらに有することを特徴とする、相界面反応を用いた反応生成物製造方法。 - 反応容器と、
該反応容器中にプラズマ状の物質を供給するプラズマ供給手段と、
前記反応容器中に、水又は水溶液を供給する水・水溶液供給手段と、
前記反応容器中の前記プラズマ状の物質に紫外線を照射する紫外線照射手段と、
を備え、
前記反応容器中で前記プラズマ状の物質と前記水又は前記水溶液に含まれる溶質とを相界面で反応させる相界面反応装置。 - 請求項7に記載の相界面反応装置において、前記水・水溶液供給手段を、前記反応容器中に霧状の水又は水溶液を湿度制御可能に発生させる霧化手段とし、
前記反応容器中で前記プラズマ状の物質と前記霧状の水又は前記霧状の水溶液に含まれる溶質とを相界面で反応させることを特徴とする相界面反応装置。 - 請求項8記載の相界面反応装置において、前記霧化手段が前記水又は水溶液の加熱器であり、該加熱器は前記反応容器内に配置されていることを特徴とする相界面反応装置。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の相界面反応により生成した反応生成物を別の物質と反応させて二次反応生成物を製造する二次反応生成物製造方法。
- 請求項10に記載の二次反応生成物製造方法において、前記相界面反応により生成した前記反応生成物が活性酸素またはヒドロキシラジカルを含むことを特徴とする、二次反応生成物製造方法。
- 請求項7〜9のいずれか1項に記載の相界面反応装置において、前記反応容器またはその外部にて、前記プラズマ状の物質と前記水又は前記水溶液に含まれる溶質との相界面反応により生成した反応生成物を別の物質と反応させて二次反応生成物を製造する相界面反応装置。
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