JPWO2014030553A1 - 燃料電池用ガス拡散電極基材 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)電極基材の片面にマイクロポーラス層が配置されてなる燃料電池用ガス拡散電極基材であって、マイクロポーラス層にアスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボンを含み、ガス拡散電極基材の目付が30〜60g/m2の範囲内であることを特徴とする燃料電池用ガス拡散電極基材。
(2)マイクロポーラス層の目付が10〜35g/m2の範囲内である前記(1)に記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。(3)ガス拡散電極基材の厚さが70〜190μmの範囲内である前記(1)または(2)に記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
(4)面直方向のガス透過抵抗が15〜190mmAqの範囲内である前記(1)〜(3)のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
(5)ガス拡散電極基材に用いる電極基材の片面とその反対側の面でカーボンに対するフッ素比率が異なり、カーボンに対するフッ素比率が多い面にマイクロポーラス層が配置されてなる前記(1)〜(4)のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
(6)マイクロポーラス層にカーボンブラックを含み、アスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボンに対するカーボンブラックの混合質量比が0.5〜20の範囲内である前記(1)〜(5)のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
(7)電極基材のマイクロポーラス層を配置した面とは別のもう一方の面に面積率が5〜70%の範囲内であるマイクロポーラス部が配置されてなる前記(1)〜(6)のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
本発明において、炭素繊維を含む抄紙体を得るためには、炭素繊維を液中に分散させて製造する湿式抄紙法や、空気中に分散させて製造する乾式抄糸法などが用いられる。中でも、生産性が優れることから、湿式抄紙法が好ましく用いられる。
本発明において、炭素繊維を含む抄紙体に樹脂組成物を含浸する方法として、樹脂組成物を含む溶液中に抄紙体を浸漬する方法、樹脂組成物を含む溶液を抄紙体に塗布する方法、樹脂組成物からなるフィルムを抄紙体に重ねて転写する方法などが用いられる。中でも、生産性が優れることから、樹脂組成物を含む溶液中に抄紙体を浸漬する方法が好ましく用いられる。
本発明においては、炭素繊維を含む抄紙体に樹脂組成物を含浸した予備含浸体を形成した後、炭素化を行うに先立って、予備含浸体の貼り合わせや、熱処理を行うことができる。
本発明において、炭素繊維を含む抄紙体に樹脂組成物を含浸した後、炭素化するために、不活性雰囲気下で焼成を行う。かかる焼成は、バッチ式の加熱炉を用いることもできるし、連続式の加熱炉を用いることもできる。また、不活性雰囲気は、炉内に窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスを流すことにより得ることができる。
本発明において、排水性を向上する目的で、炭素繊維焼成体に撥水加工を施すことが好ましい。撥水加工は、炭素繊維焼成体に撥水材を塗布、熱処理することにより行うことができる。ここで、撥水材としては、耐腐食性が優れることから、フッ素系のポリマーを用いることが好ましい。フッ素系のポリマーとしては、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)などが挙げられる。撥水材の塗布量は、炭素繊維焼成体100質量部に対して1〜50質量部であることが好ましく、3〜40質量部であることがより好ましい。撥水材の塗布量が1質量部以上であると、電極基材が排水性に優れたものとなり好ましい。一方、50質量部以下であると、電極基材が導電性の優れたものとなり好ましい。
マイクロポーラス層は、電極基材の片面に、少なくともアスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボンを含むカーボン塗液を塗布することによって形成することができる。
本発明において、前記したガス拡散電極基材を、両面に触媒層を有する固体高分子電解質膜の少なくとも片面に接合することで膜電極接合体を構成することができる。その際、触媒層側にマイクロポーラス層を配置することで、より生成水の逆拡散が起こりやすくなるのに加え、触媒層とガス拡散電極基材の接触面積が増大し、接触電気抵抗を低減することができる。電極基材にマイクロポーラス層とマイクロポーラス部を配置する場合は、マイクロポーラス部をセパレータ側に配置することでマイクロポーラス部が導電パスとして働き、導電性を向上できる。また、マイクロポーラス部の面積率が小さいため、電極基材からの排水が阻害されずフラッディングを抑制できる。
本発明の燃料電池は、上述の膜接合体の両側にセパレータを有するものである。すなわち、上述の膜電極接合体の両側にセパレータを有することで燃料電池を構成する。通常、かかる膜電極接合体の両側にガスケットを介してセパレータで挟んだものを複数個積層することによって固体高分子型燃料電池を構成する。触媒層は、固体高分子電解質と触媒担持炭素を含む層からなる。触媒としては、通常、白金が用いられる。アノード側に一酸化炭素を含む改質ガスが供給される燃料電池にあっては、アノード側の触媒としては白金およびルテニウムを用いるのが好ましい。固体高分子電解質は、プロトン伝導性、耐酸化性、耐熱性の高い、パーフルオロスルホン酸系の高分子材料を用いるのが好ましい。かかる燃料電池ユニットや燃料電池の構成自体は、よく知られているところである。
・目付25g/m2の電極基材の作製
東レ(株)製ポリアクリルニトリル系炭素繊維“トレカ(登録商標)”T300(平均炭素繊維径:7μm)を平均長さ12mmにカットし、水中に分散させて湿式抄紙法により連続的に抄紙した。さらに、バインダーとしてポリビニルアルコールの10質量%水溶液を当該抄紙に塗布し、乾燥させ、炭素繊維目付15.5g/m2の抄紙体を作製した。ポリビニルアルコールの塗布量は、抄紙体100質量部に対して、22質量部であった。
炭素繊維目付を15.5g/m2とした以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付20g/m2、厚さ90μmの電極基材を作製した。なお、撥水加工は撥水加工方法Bに記載した方法に従った。
樹脂成分を210質量部とした以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付33g/m2、厚さ100μmの電極基材を作製した。なお、撥水加工は撥水加工方法Aに記載した方法に従った。
樹脂成分を250質量部とした以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付37g/m2、厚さ100μmの電極基材を作製した。なお、撥水加工は撥水加工方法Aに記載した方法に従った。
炭素繊維目付を20g/m2、樹脂成分を210質量部に変えた以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付44g/m2、厚さ110μmの電極基材を作製した。なお、撥水加工は撥水加工方法Aに記載した方法に従った。
炭素繊維目付を20g/m2、樹脂成分を190質量部に変えて作製した予備含浸体2枚を積層し、平板プレスで加圧しながら熱処理を行った以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付84g/m2、厚さ190μmの電極基材を作製した。なお、撥水加工は撥水加工方法Aに記載した方法に従った。
<材料>
C:アスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボン
・気相成長炭素繊維“VGCF”(登録商標)(昭和電工(株)製、平均直径:0.15μm、平均繊維長:8μm、アスペクト比:50、線状カーボンの一種)
・気相成長炭素繊維“VGCF−S”(登録商標)(昭和電工(株)製、平均直径:0.10μm、平均繊維長:11μm、アスペクト比:110、線状カーボンの一種)
・多層カーボンナノチューブ(チープ チューブス社製、平均直径:0.015μm、平均繊維長:20μm、アスペクト比:1300、線状カーボンの一種)
・薄片グラファイト“xGnP”(登録商標)グレードM(XG サイエンス社製、平均粒子径:5μm、平均厚さ:0.006μm、アスペクト比:830)
D:アスペクト比が30〜5000の範囲内に含まれない炭素系フィラー
・アセチレンブラック“デンカブラック”(登録商標)(電気化学工業(株)製、平均粒子径:0.035μm、アスペクト比:1、カーボンブラックの一種)
・ファーネスブラック“バルカン”(登録商標)XC72C(キャボット社製、平均粒子径:0.030μm、アスペクト比:1、カーボンブラックの一種)
F:撥水材
・PTFE樹脂(PTFE樹脂を60質量部含む水分散液である“ポリフロン”(登録商標)PTFEディスパージョンD−1E(ダイキン工業(株)製)を使用)
G:その他
・界面活性剤“TRITON”(登録商標)X−100(ナカライテスク(株)製)
(触媒層側)
スリットダイコーターを用いて電極基材に面状のマイクロポーラス層を形成した。ここで用いたカーボン塗液には、炭素系フィラー、撥水材、界面活性剤、精製水を用い、表1〜4に示す、配合量を質量部で記載したカーボン塗液の組成となるように調整したものを用いた。なお、表1〜4に示すPTFE樹脂の配合量は、PTFE樹脂の水分散液の配合量ではなく、PTFE樹脂自体の配合量を表す。ダイコーターを用いて電極基材にカーボン塗液を塗工後、120℃で10分、380℃で10分加熱し、マイクロポーラス層を形成した。撥水加工方法Bの電極基材を用いる場合は、撥水材分布の指標が大きい側の面にマイクロポーラス層を形成した。セパレータ側にマイクロポーラス部を配置する場合は、セパレータ側のマイクロポーラス部を形成して乾燥した後に触媒層側のマイクロポーラス層を形成した。
線幅0.5mm、線間隔2mmの直線が直交する格子状のパターン部分以外を樹脂でマスクしたスクリーン印刷版を用いて電極基材のセパレータ側に面積率36%の格子状のパターン様のマイクロポーラス部を形成した。ここで用いたカーボン塗液には、炭素系フィラーとして薄片グラファイトとアセチレンブラック、撥水材、界面活性剤、精製水を用い、薄片グラファイト/アセチレンブラック/撥水材/界面活性剤/精製水=5.8質量部/1.9質量部/2.5質量部/14質量部/75.8質量部となるように調整したものを用いた。スクリーン印刷板を用いて電極基材にカーボン塗液を塗工後、120℃で10分加熱し、マイクロポーラス部を形成した。
白金担持炭素(田中貴金属工業(株)製、白金担持量:50質量%)1.00g、精製水 1.00g、“Nafion”(登録商標)溶液(Aldrich社製 “Nafion”(登録商標)5.0質量%)8.00g、イソプロピルアルコール(ナカライテスク社製)18.00gを順に加えることにより、触媒液を作成した。
ガス拡散電極基材の電気抵抗は、2.23mm×2.23mmにカットしたガス拡散電極基材を2枚の金メッキ板の間に挟んで1.0MPaの一様な面圧をかけたとき、1.0Aの電流を流して、電気抵抗を測定して面積をかけて求めた。面圧が高ければガス拡散電極基材の構造が破壊されて抵抗値が正確に測定できないので、比較的低い面圧で電気抵抗を測定し比較を行うのがよい。燃料電池用のガス拡散電極基材として用いるとき、電気抵抗は、9.0mΩ・cm2以下になることが好ましく、7.5mΩ・cm2以下がより好ましい。
ガス拡散電極基材の面直ガス透過抵抗は、ガス拡散電極基材から切り出した直径4.7cmの円形のサンプルを用い、マイクロポーラス側の面からその反対面に空気を58cc/min/cm2の流速で透過させたときの、マイクロポーラス側の面とその反対面の差圧を差圧計で測定し、面直ガス透過抵抗とした。
電極基材の撥水材分布の指標は以下のように求めた。まず、イオンビーム断面加工装置により作製した電極基材の厚さ方向の断面観察用サンプルを用い、加速電圧10kV、拡大倍率400倍の条件で走査型電子顕微鏡(SEM)−EDX測定を行い、厚さ方向の断面の炭素、およびフッ素の元素マッピング像を得た。次に、得られた厚さ方向の断面の元素マッピング像を電極基材の片側の面とその反対側の面の中間で2分割し、マイクロポーラス層が配置される側(マイクロポーラス層側)とその反対側(セパレータ側)の各々において、炭素のシグナル強度の平均値に対するフッ素のシグナル強度の平均値の比率(F/C比)を算出し、さらに、セパレータ側のF/C比に対するマイクロポーラス層側のF/C比の比率(マイクロポーラス層側/セパレータ側)を算出し、撥水剤分布の指標とした。走査型電子顕微鏡としては、(株)日立製作所製S−4800、エネルギー分散型X線分析装置としては、(株)堀場製作所EX-220SEを用いた。ガス拡散電極基材についても上述する方法により撥水分布の指標を求めた。ガス拡散電極基材の断面における電極基材の部分の識別は、加速電圧10kV、拡大倍率400倍の条件で撮影した走査型電子顕微鏡像を用いて行った。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維を含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度90℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗8.6mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度91℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗8.5mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.40V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.5mΩ・cm2であり、耐フラッディング性と導電性は極めて良好であり、耐ドライアップ性も良好であった。カーボン塗液を塗布する前の電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は1であった。カーボン塗液を塗布、乾燥した後にガス拡散電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は1.2であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.38V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度90℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は9.0mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.40V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性と導電性は極めて良好であり、耐ドライアップ性も良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の多層カーボンナノチューブ、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.41V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.3mΩ・cm2であり、耐フラッディング性と導電性は極めて良好であり、耐ドライアップ性も良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表1に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、ファーネスブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.40V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性と導電性は極めて良好であり、耐ドライアップ性も良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度91℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は8.9mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.42V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度90℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.2mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性が良好、導電性が極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.38V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性が良好、導電性が極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有し、セパレータ側に面積率36%のマイクロポーラス部を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.40V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有し、セパレータ側に面積率36%のマイクロポーラス部を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は5.6mΩ・cm2であり、耐フラッディング性が良好であり、耐ドライアップ性、導電性が極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表2に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有し、セパレータ側に面積率36%のマイクロポーラス部を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.42V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は5.3mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.41V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.4mΩ・cm2であり、耐フラッディング性と導電性は極めて良好であり、耐ドライアップ性も良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.38V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度89℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は9.1mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.39V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度89℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は5.8mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性が良好、導電性が極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維を含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.40V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度92℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は8.2mΩ・cm2であり、耐フラッディング性が極めて良好、耐ドライアップ性、導電性がともに良好であった。カーボン塗液を塗布する前の電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は5.0であった。カーボン塗液を塗布、乾燥した後にガス拡散電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は5.5であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.41V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.1mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに極めて良好であった。カーボン塗液を塗布する前の電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は5.0であった。カーボン塗液を塗布、乾燥した後にガス拡散電極基材の断面の撥水材分布を測定したところ、撥水材分布の指標は5.5であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表3に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有し、セパレータ側に面積率36%のマイクロポーラス部を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.41V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度93℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.0mΩ・cm2であり、耐フラッディング性、耐ドライアップ性、導電性がともに極めて良好であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側にアセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.30V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度85℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.5mΩ・cm2であり、導電性は極めて良好であるが、耐フラッディング性、耐ドライアップ性が不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側にアセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.35V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度88℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は9.2mΩ・cm2であり、耐フラッディング性は良好、耐ドライアップ性、導電性がともに不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.33V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度86℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.3mΩ・cm2であり、導電性は極めて良好であるが、耐フラッディング性はやや低下し、耐ドライアップ性は不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維、アセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.37V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度87℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は5.8mΩ・cm2であり、導電性は極めて良好、耐フラッディング性は良好、耐ドライアップ性は不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維を含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.32V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度86℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は7.4mΩ・cm2であり、導電性は極めて良好であるが、耐フラッディング性はやや低下し、耐ドライアップ性は不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側に特定アスペクト比の気相成長炭素繊維を含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.36V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度86℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は6.9mΩ・cm2であり、導電性は極めて良好であるが、耐フラッディング性は良好、耐ドライアップ性は不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、表4に示す、電極基材の触媒層側にアセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材を得た。このガス拡散電極基材の発電性能を評価した結果、出力電圧0.35V(運転温度65℃、加湿温度70℃、電流密度2.2A/cm2)、限界温度88℃(加湿温度70℃、電流密度1.2A/cm2)、電気抵抗は9.2mΩ・cm2であり、耐フラッディング性は良好、耐ドライアップ性、導電性がともに不十分であった。
<電極基材の作製>および<マイクロポーラス層、マイクロポーラス部の形成>に記載した方法に従って、炭素繊維目付を7.8g/m2とした以外は、上記した目付25g/m2の電極基材の作製に記載した方法に従って、目付10g/m2の電極基材、表4に示す、電極基材の触媒層側にアセチレンブラックを含む面状のマイクロポーラス層を有するガス拡散電極基材の作製を試みたが、抄紙工程で基材が破れ、炭素繊維抄紙体を得ることができなかった。
Claims (7)
- 電極基材の片面にマイクロポーラス層が配置されてなる燃料電池用ガス拡散電極基材であって、マイクロポーラス層にアスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボンを含み、ガス拡散電極基材の目付が30〜60g/m2の範囲内であることを特徴とする燃料電池用ガス拡散電極基材。
- マイクロポーラス層の目付が10〜35g/m2の範囲内である請求項1に記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
- ガス拡散電極基材の厚さが70〜190μmの範囲内である請求項1または2に記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
- 面直方向のガス透過抵抗が15〜190mmAqの範囲内である請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
- ガス拡散電極基材に用いる電極基材の片面とその反対側の面でカーボンに対するフッ素比率が異なり、カーボンに対するフッ素比率が多い面にマイクロポーラス層が配置されてなる請求項1〜4のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
- マイクロポーラス層にカーボンブラックを含み、アスペクト比が30〜5000の範囲内である線状カーボンに対するカーボンブラックの混合質量比が0.5〜20の範囲内である請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
- 電極基材のマイクロポーラス層を配置した面とは別のもう一方の面に面積率が5〜70%の範囲内であるマイクロポーラス部が配置されてなる請求項1〜6のいずれかに記載の燃料電池用ガス拡散電極基材。
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