JPWO2013073478A1 - 電極用ペースト組成物、太陽電池素子及び太陽電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の電極用ペースト組成物は、リン含有銅合金粒子の少なくとも1種と、錫含有粒子の少なくとも1種と、ニッケル含有粒子の少なくとも1種と、ガラス粒子の少なくとも1種と、溶剤の少なくとも1種と、樹脂の少なくとも1種とを含む。かかる構成であることにより、大気中焼成時における銅の酸化が抑制され、抵抗率の低い電極を形成できる。さらに銅とシリコン基板との反応物相の形成が抑制され、形成される電極とシリコン基板とが良好なオーミックコンタクトを形成できる。これは例えば以下のように考えることができる。
前記電極ペースト組成物は、リン含有銅合金粒子の少なくとも1種を含む。リン含有銅合金としては、リン銅ろう(リン濃度:7質量%程度以下)と呼ばれるろう付け材料が知られている。リン銅ろうは、銅と銅との接合剤としても用いられるものであるが、本発明の電極用ペースト組成物にリン含有銅合金粒子を用いることで、リンの銅酸化物に対する還元性を利用し、耐酸化性に優れ、体積抵抗率の低い電極を形成することができる。さらに電極の低温焼成が可能となり、プロセスコストを削減できるという効果を得ることができる。
前記電極用ペースト組成物は、錫含有粒子の少なくとも1種を含む。錫含有粒子を含むことにより、後述する焼成工程において、体積抵抗率の低い電極を形成できる。
本発明の電極用ペースト組成物は、ニッケル含有粒子の少なくとも1種を含む。リン含有銅合金粒子及び錫含有粒子に加えて、ニッケル含有粒子を含むことにより、焼成工程において、より高温での耐酸化性を発現させることができる。
前記電極用ペースト組成物は、ガラス粒子の少なくとも1種を含む。電極用ペースト組成物がガラス粒子を含むことにより、焼成時に電極部と基板との密着性が向上する。また。特に太陽電池受光面側の電極形成において、焼成時にいわゆるファイアースルーによって反射防止膜である窒化ケイ素膜が取り除かれ、電極とシリコン基板とのオーミックコンタクトが形成される。
本発明の電極用ペースト組成物は、溶剤の少なくとも1種と樹脂の少なくとも1種とを含む。これにより前記電極用ペースト組成物の液物性(粘度、表面張力等)を、シリコン基板等に付与する際の付与方法に応じて必要とされる液物性に調整することができる。
前記電極用ペースト組成物は、銀粒子を更に含むことが好ましい。銀粒子を含むことで耐酸化性がより向上し、形成される電極の体積抵抗率がより低下する。また、前記リン含有銅合金粒子と前記錫含有粒子との反応によって生成したSn−P−O系ガラス相の中にAg粒子が析出することで、電極層の中のCu−Sn−Ni合金相及びCu−Sn合金相とシリコン基板間のオーミックコンタクト性がより向上する。さらに太陽電池モジュールとした場合のはんだ接続性が向上するという効果も得られる。
前記電極用ペースト組成物は、フラックスの少なくとも1種をさらに含むことができる。フラックスを含むことでリン含有銅合金粒子の表面に形成された酸化膜を除去し、焼成中のリン含有銅合金粒子の還元反応を促進させることができる。また焼成中の錫含有粒子の溶融も進むためリン含有銅合金粒子との反応が進み、結果として耐酸化性がより向上し、形成される電極の抵抗率がより低下する。さらに電極材とシリコン基板の密着性が向上するという効果も得られる。
本発明の電極用ペースト組成物は、上述した成分に加え、必要に応じて、当該技術分野で通常用いられるその他の成分をさらに含むことができる。その他の成分としては、可塑剤、分散剤、界面活性剤、無機結合剤、金属酸化物、セラミック、有機金属化合物等を挙げることができる。
前記電極用ペースト組成物を用いて電極を製造する方法としては、前記電極用ペースト組成物を、電極を形成する領域に付与し、乾燥後に、焼成することで所望の領域に電極を形成することができる。前記電極用ペースト組成物を用いることで、酸素の存在下(例えば、大気中)で焼成処理を行っても、体積抵抗率の低い電極を形成することができる。
本発明の太陽電池素子は、pn接合を有するシリコン基板と、前記シリコン基板上に付与された前記電極用ペースト組成物の焼成物である電極とを少なくとも有する。これにより、良好な特性を有する太陽電池素子が得られ、該太陽電池素子の生産性に優れる。
本発明の太陽電池は、前記太陽電池素子の少なくとも1つを含み、太陽電池素子の電極上に配線材料が配置されて構成される。太陽電池はさらに必要に応じて、配線材料を介して複数の太陽電池素子が連結され、さらに封止材で封止されて構成されていてもよい。前記配線材料及び封止材としては特に制限されず、当業界で通常用いられているものから適宜選択することができる。
(a)電極用ペースト組成物の調製
7質量%のリンを含むリン含有銅合金を常法により調製し、これを溶解して水アトマイズ法により粉末化した後、乾燥、分級した。分級した粉末をブレンドして、脱酸素及び脱水処理し、7質量%のリンを含むリン含有銅合金粒子を作製した。なお、リン含有銅合金粒子の平均粒子径(D50%)は5.0μmであり、その形状は略球状であった。
受光面にn+拡散層、テクスチャ及び反射防止膜(窒化ケイ素膜)が形成された膜厚190μmのp型半導体基板を用意し、125mm×125mmの大きさに切り出した。その受光面上にスクリーン印刷法を用い、上記で得られた電極用ペースト組成物1を図2に示すような電極パターンとなるように印刷した。電極のパターンは150μm幅のフィンガーラインと1.5mm幅のバスバーで構成され、焼成後の膜厚が20μmとなるよう、印刷条件(スクリーン版のメッシュ、印刷速度、印圧)を適宜調整した。これを150℃に加熱したオーブンの中に15分間いれ、溶剤を蒸散により取り除いた。
実施例1において、電極形成時の焼成条件を最高温度800℃で10秒間から、最高温度850℃で8秒間に変更したこと以外は、実施例1と同様にして太陽電池素子2を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子のリン含有量を7質量%から6質量%に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物3を調製し、太陽電池素子3を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子のリン含有量を7質量%から8質量%に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物4を調製し、太陽電池素子4を作製した。
実施例4において、電極形成時の焼成条件を最高温度800℃で10秒間から、最高温度850℃で8秒間に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物5を調製し、太陽電池素子5を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子の平均粒子径(D50%)を5.0μmから1.5μmに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物6を調製し、太陽電池素子6を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子、錫含有粒子及びニッケル含有粒子の含有量を変更して、リン含有銅合金粒子の含有量を36.5部、錫含有粒子の含有量を25.4部、ニッケル含有粒子を16.4部としたこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物7を調製し、太陽電池素子7を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子、錫含有粒子及びニッケル含有粒子の含有量を変更して、リン含有銅合金粒子の含有量を46.5部、錫含有粒子の含有量を9.4部、ニッケル含有粒子を22.4部としたこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物8を調製し、太陽電池素子8を作製した。
実施例1において、錫含有粒子として錫粒子(Sn)の代わりにSn−4Ag−0.5Cu(Snに4質量%のAgと0.5質量%のCuを含む合金)からなる錫合金粒子を用い、その平均粒子径(D50%)を8.0μmとしたこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物9を調製し、太陽電池素子9を作製した。
実施例1において、ニッケル含有粒子としてニッケル粒子(Ni)の代わりにNi−60Cu(Niに60質量%のCuを含む合金)からなるニッケル合金粒子を用い、その平均粒子径(D50%)を7.0μmとしたこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物10を調製し、太陽電池素子10を作製した。
実施例1において、ニッケル含有粒子(Ni)の平均粒子径(D50%)を5.0μmから10.0μmに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物11を調製し、太陽電池素子11を作製した。
実施例1において、電極用ペースト組成物に銀粒子(Ag;平均粒子径(D50%)3.0μm;純度99.5%)を加えた。具体的には各成分の含有量を、リン含有銅合金粒子を32.3部、錫粒子を21.8部、ニッケル粒子を20.2部、銀粒子を4.0部、ガラスG01粒子を7.8部、ジエチレングリコールモノブチルエーテル(BC)を11.7部、ポリアクリル酸エチル(EPA)を2.2部と変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物12を調製し、太陽電池素子12を作製した。
実施例1において、ガラスG01粒子の含有量を変更した。具体的には各成分の含有量を、リン含有銅合金粒子を34.3部、錫粒子を23.7部、ニッケル粒子を23.2部、ガラスG01粒子を4.9部、ジエチレングリコールモノブチルエーテル(BC)を11.7部、ポリアクリル酸エチル(EPA)を2.2部と変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物13を調製し、太陽電池素子13を作製した。
実施例1において、ガラス粒子の組成をガラスG01から、以下に示すガラスG02に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物14を調製し、太陽電池素子14を作製した。
実施例1において、溶剤をジエチレングリコールモノブチルエーテルからテルピネオール(Ter)に、また樹脂をポリアクリル酸エチルからエチルセルロース(EC)にそれぞれ変更した。具体的には各成分の含有量を、リン含有銅合金粒子を33.3部、錫粒子を22.8部、ニッケル粒子を22.2部、ガラスG01粒子を7.8部、テルピネオール(Ter)を13.5部、エチルセルロース(EC)を0.4部と変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物15を調製し、太陽電池素子15を作製した。
実施例1において、リン含有銅合金粒子のリン含有量、平均粒子径(D50%)及びその含有量、錫含有粒子の組成、平均粒子径(D50%)及びその含有量、ニッケル含有粒子の組成、平均粒子径(D50%)及びその含有量、銀粒子の含有量、ガラス粒子の種類及びその含有量、溶剤の種類及びその含有量、樹脂の種類及びその含有量を表1に示したように変更したこと以外は、実施例1と同様にして電極用ペースト組成物16〜20をそれぞれ調製した。
受光面にn+拡散層、テクスチャ及び反射防止膜(窒化ケイ素膜)が形成された膜厚190μmのp型半導体基板を用意し、125mm×125mmの大きさに切り出した。その後、裏面にアルミニウム電極ペーストを印刷して裏面集電用電極パターンを形成した。裏面集電用電極パターンは、図3に示すように裏面出力取出し電極以外の全面に印刷した。また焼成後の裏面集電用電極の膜厚が30μmとなるように、アルミニウム電極ペーストの印刷条件を適宜調整した。これを150℃に加熱したオーブンの中に15分間いれ、溶剤を蒸散により取り除いた。
実施例21において、受光面の電極及び裏面出力取出し電極の作製に上記で得られた電極用ペースト組成物3を用いたこと以外は、実施例21と同様にして太陽電池素子22を作製した。
実施例21において、受光面の電極及び裏面出力取出し電極の作製に上記で得られた電極用ペースト組成物9を用いたことと、電極形成時の焼成条件を最高温度650℃で10秒間から、最高温度620℃で10秒間に変更したこと以外は、実施例21と同様にして太陽電池素子23を作製した。
上記で得られた電極用ペースト組成物1を用いて、図5に示したような構造を有する太陽電池素子24を作製した。具体的な作製方法を以下に示す。まずp型シリコン基板について、レーザードリルによって、受光面側及び裏面側の両面を貫通した直径100μmのスルーホールを形成した。また受光面側にはテクスチャ、n+拡散層、反射防止膜を順次形成した。なお、n+拡散層は、スルーホール内部、及び裏面の一部にもそれぞれ形成した。次に、先に形成されたスルーホール内部電極用ペースト組成物1をインクジェット法により充填し、さらに受光面側にもグリッド状に印刷した。
実施例24において、電極用ペースト組成物1から上記で得られた電極用ペースト組成物16に変更して、受光面集電用電極、スルーホール電極、裏面電極を形成したこと以外は、実施例24と同様にして、太陽電池素子25を作製した。
実施例24において、電極形成時の焼成条件を最高温度800℃で10秒間から、最高温度850℃で8秒間に変更したこと以外は、実施例24と同様にして太陽電池素子26を作製した。
実施例24において、電極用ペースト組成物1から上記で得られた電極用ペースト組成物9に変更して、受光面集電用電極、スルーホール電極、裏面電極を形成したこと以外は、実施例24と同様にして、太陽電池素子27を作製した。
実施例1において、ガラス粒子をガラスG01粒子からガラスG03粒子に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物28を調製した。
実施例28において、電極形成時の焼成条件を最高温度800℃で10秒間から、最高温度850℃で8秒間に変更したこと以外は、実施例28と同様にして太陽電池素子29を作製した。
上記で得られた電極用ペースト組成物28を用いて、図7に示したような構造を有する太陽電池素子30を作製した。作製方法は、ベースとなる基板にn型シリコン基板を用いたことと、受光面電極、スルーホール及びスルーホール電極を形成しないこと以外は、実施例24と同様である。なお、焼成条件は最高温度800℃で保持時間10秒とした。
実施例9において、ガラス粒子をガラスG01粒子からガラスG03粒子に変更したこと以外は、実施例5と同様にして、電極用ペースト組成物31を調製した。これを用いて実施例30と同様にして、図7に示したような構造を有する太陽電池素子31を作製した。
実施例16において、ガラス粒子をガラスG01粒子からガラスG03粒子に変更したこと以外は、実施例12と同様にして、電極用ペースト組成物32を調製した。これを用いて実施例30と同様にして、図7に示したような構造を有する太陽電池素子32を作製した。
実施例1における電極用ペースト組成物の調製において、リン含有銅合金粒子、錫含有粒子及びニッケル含有粒子を用いずに、表1に示した組成となるように各成分を変更したこと以外は、実施例1と同様にして電極用ペースト組成物C1を調製した。
実施例1における電極用ペースト組成物の調製において、リンの含有量の異なるリン含有銅合金粒子を用い、錫含有粒子及びニッケル粒子を用いずに、表1に示す組成の電極用ペースト組成物C2〜C4をそれぞれ調製した。
実施例1における電極用ペースト組成物の調製において、リン含有銅合金粒子の代わりに銅粒子(純度99.5%、平均粒子径(D50%)5.0μm、含有量33.3部)を用いて、表1に示した組成となるように各成分を変更したこと以外は、実施例1と同様にして、電極用ペースト組成物C5を調製した。
実施例24において、電極用ペースト組成物1の代わりに上記で得られた電極用ペースト組成物C1に変更して、受光面集電用電極、スルーホール電極、裏面電極を形成したこと以外は、実施例24と同様にして、太陽電池素子C6を作製した。
実施例28において、電極用ペースト組成物28の代わりに上記で得られた電極用ペースト組成物C1に変更したこと以外は、実施例28と同様にして太陽電池素子C7を作製した。
実施例30において、電極用ペースト組成物28の代わりに上記で得られた電極用ペースト組成物C1に変更したこと以外は、実施例30と同様にして太陽電池素子C8を作製した。
作製した太陽電池素子の評価は、擬似太陽光として(株)ワコム電創製WXS−155S−10、電流―電圧(I−V)評価測定器としてI−V CURVE TRACER MP−160(EKO INSTRUMENT社製)の測定装置を組み合わせて行った。太陽電池としての発電性能を示すJsc(短絡電流)、Voc(開放電圧)、FF(フィルファクター)、Eff(変換効率)は、それぞれJIS−C−8912、JIS−C−8913及びJIS−C−8914に準拠して測定を行うことで得られたものである。両面電極構造の太陽電池素子において、得られた各測定値を、比較例1(太陽電池素子C1)の測定値を100.0とした相対値に換算して表3に示した。なお、比較例2においては、銅粒子の酸化によって形成された電極の抵抗率が大きくなり、評価不能であった。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。
錫の含有率が5質量%以上である錫含有粒子と、
ニッケルの含有率が5質量%以上であるニッケル含有粒子と、
ガラス粒子と、
溶剤と、
樹脂と、
を含み、前記リン含有銅合金粒子、前記錫含有粒子及び前記ニッケル含有粒子の総含有率を100質量%とした場合の前記錫含有粒子の含有率が、5質量%以上70質量%以下であり、前記リン含有銅合金粒子、前記錫含有粒子及び前記ニッケル含有粒子の総含有率を100質量%とした場合の前記ニッケル含有粒子の含有率が、10質量%以上60質量%以下である電極用ペースト組成物である。
Claims (15)
- リン含有銅合金粒子と、錫含有粒子と、ニッケル含有粒子と、ガラス粒子と、溶剤と、樹脂と、を含む電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子のリン含有率が6質量%以上8質量%以下である請求項1に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記錫含有粒子は、錫粒子及び錫含有率が1質量%以上である錫合金粒子からなる群より選ばれる少なくとも1種である請求項1又は請求項2に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記ニッケル含有粒子は、ニッケル粒子及びニッケル含有率が1質量%以上であるニッケル合金粒子からなる群より選ばれる少なくとも1種である請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記ガラス粒子は、ガラス軟化点が650℃以下であって、結晶化開始温度が650℃を超える請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子、前記錫含有粒子及び前記ニッケル含有粒子の総含有率を100質量%とした場合の前記錫含有粒子の含有率が、5質量%以上70質量%以下である請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子、前記錫含有粒子及び前記ニッケル含有粒子の総含有率を100質量%とした場合の前記ニッケル含有粒子の含有率が、10質量%以上60質量%以下である請求項1〜請求項6のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子、錫含有粒子及びニッケル含有粒子の総含有率が70質量%以上94質量%以下であって、前記ガラス粒子の含有率が0.1質量%以上10質量%以下であって、前記溶剤及び前記樹脂の総含有率が3質量%以上29.9質量%以下である請求項1〜請求項7のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 銀粒子を更に含む請求項1〜請求項8のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子、前記錫含有粒子、前記ニッケル含有粒子及び前記銀粒子の総含有率を100質量%とした場合の前記銀粒子の含有率が0.1質量%以上10質量%以下である請求項9に記載の電極用ペースト組成物。
- 前記リン含有銅合金粒子、錫含有粒子、前記ニッケル含有粒子及び銀粒子の総含有率が70質量%以上94質量%以下であって、前記ガラス粒子の含有率が0.1質量%以上10質量%以下であって、前記溶剤及び前記樹脂の総含有率が3質量%以上29.9質量%以下である請求項9又は請求項10に記載の電極用ペースト組成物。
- pn接合を有するシリコン基板と、前記シリコン基板上に付与された請求項1〜請求項11のいずれか1項に記載の電極用ペースト組成物の焼成物である電極と、を有する太陽電池素子。
- 前記電極は、Cu−Sn−Ni合金相及びSn−P−Oガラス相を含む請求項12に記載の太陽電池素子。
- 前記Sn−P−Oガラス相は、前記Cu−Sn−Ni合金相と前記シリコン基板との間に配置されている請求項13に記載の太陽電池素子。
- 請求項12〜請求項14のいずれか1項に記載の太陽電池素子と、前記太陽電池素子の電極上に配置された配線材料と、を有する太陽電池。
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