JPWO2013058270A1 - ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
難燃剤を配合したポリブチレンテレフタレートに対して、特定のエラストマーとポリカーボネートとを配合する。特定のエラストマーとは、グリシジル基含有ビニル系共重合体、又はコアがアクリル系ゴムであり、シェルがビニル系重合体であるコアシェル系エラストマーである。
Description
ポリブチレンテレフタレートとは、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体(C1〜C6のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等)を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数4のアルキレングリコール(1,4−ブタンジオール)又はそのエステル形成性誘導体を含むグリコール成分とを重縮合して得られるポリブチレンテレフタレートである。ポリブチレンテレフタレートはホモポリブチレンテレフタレートに限らず、ブチレンテレフタレート単位を60モル%以上(特に75モル%以上95モル%以下)含有する共重合体であってもよい。
ポリカーボネートは、溶剤法、即ち、塩化メチレン等の溶剤中で公知の酸受容体、分子量調整剤の存在下、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応又は二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応によって製造することができる。ここで、二価フェノールとしてはビスフェノール類を例示することができる。より具体的には、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、即ちビスフェノールAを例示することができる。また、ビスフェノールAの一部又は全部を他の二価フェノールで置換したものであってもよい。ビスフェノールA以外の二価フェノールとしては、例えばハイドロキノン、4,4−ジヒドロキシジフェニル、ビス(4−ヒドロキシフェニル)アルカン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロアルカン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルフィド、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホキシド、ビス(4−ヒドロキシフェニル)エーテルのような化合物又はビス(3,5−ジブロモ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、ビス(3,5−ジクロロ−4−ヒドロキシフェニル)プロパンのようなハロゲン化ビスフェノール類を例示することができる。これら二価フェノールは二価フェノールのホモポリマー又は2種以上のコポリマーであってもよい。さらに本発明で用いるポリカーボネートは多官能性芳香族化合物を二価フェノール及び/又はカーボネート前駆体と反応させた熱可塑性ランダム分岐ポリカーボネートであってもよい。なお、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物には複数種のポリカーボネートを含有させてもよい。
本発明で使用可能なエラストマーは、グリシジル基含有ビニル系共重合体、又はコアがアクリル系ゴムであり、シェルがビニル系重合体であるコアシェル系エラストマーである。
難燃剤の種類は特に限定されず、例えば、ハロゲン含有難燃剤、リン含有難燃剤、窒素含有難燃剤、イオウ含有難燃剤、ケイ素含有難燃剤、アルコール系難燃剤、無機系難燃剤、芳香族樹脂難燃剤等を例示することができる。本発明においては、ハロゲン含有難燃剤の使用が好ましく、より好ましくは臭素含有難燃剤である。臭素含有難燃剤としては、臭素含有アクリル系樹脂、臭素含有スチレン系樹脂、臭素含有ポリカーボネート系樹脂、臭素含有エポキシ系樹脂、臭素化ポリアリールエーテル化合物、臭素化芳香族イミド化合物、臭素化ビスアリール化合物、臭素化トリ(アリールオキシ)トリアジン化合物等が挙げられる。剛性、耐衝撃性、流動性、耐熱性、耐候性をバランスよく向上させられるという理由で臭素含有エポキシ系樹脂が好ましい。
以上の必須成分である、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、コアシェル系エラストマー、難燃剤以外のその他の成分を含有してもよい。その他の成分としては、難燃助剤、ドリッピング防止剤、安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、離型剤、着色剤等を挙げることができる。
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の調製法の具体的態様は特に限定されるものではなく、一般に樹脂組成物又はその成形体の調製法として公知の設備と方法により、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を調製することができる。例えば、必要な成分を混合し、1軸又は2軸の押出機又はその他の溶融混練装置を使用して混練し、成形用ペレットとして調製することができる。また、押出機又はその他の溶融混練装置は複数使用してもよい。また、樹脂組成物の混練温度(シリンダー温度)は250℃以上280℃以下が好ましく、より好ましくは260℃以上270℃以下である。混練温度が280℃より高いと混練中に樹脂の分解が進行しやすく、250℃より低いと得られるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物中の各成分の分散状態が優れない場合があり好ましくない。
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を用いて、従来公知の成形方法(例えば、射出成形、押出成形、圧縮成形、ブロー成形、真空成形、発泡成形、回転成形、ガスインジェクション成形等の方法)で、種々の成形体を成形することができる。
ポリブチレンテレフタレート樹脂2(PBT2):ウィンテックポリマー社製、メルトフローレート:6.5g/10min
ポリカーボネート(PC):帝人化成社製、「パンライトL−1225」
エラストマー1(MBS):シェルがメタクリレート、コアがブタジエンスチレンのコアシェル系エラストマー(ローム・アンド・ハース・ジャパン社製、「パラロイドEXL2602」)
エラストマー2(アクリル系コアシェル):コア層がアクリル系ゴム、シェル層がビニル系重合体のコアシェルエラストマー(ローム・アンド・ハース・ジャパン社製、「パラロイドEXL2314」)
エラストマー3(EMA−GMA):エチレン−メチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体(住友化学工業社製、「BONDFAST 7M」)
難燃剤1:臭素含有アクリル樹脂(アイシーエル・アイピー・ジャパン社製、「FR1025」)
難燃剤2:臭素含有エポキシ系樹脂(アイシーエル・アイピー・ジャパン社製、「F3100」、末端封止有り)
難燃助剤1:三酸化アンチモン(日本精鉱社製、「PATOX−M」)
ドリッピング防止剤(PTFE):ポリテトラフルオロエチレン樹脂(旭硝子(株)製、フルオンCD−076)
安定剤1:リン酸二水素ナトリウム(米山化学工業社製、「リン酸一ナトリウム」)
安定剤2:リン系安定剤(ADEKA社製、「アデカスタブPEP36」)
酸化防止剤:ヒンダードフェノール系酸化防止剤(チバ・ジャパン社製、「Irganox1010」)
離型剤:ジグリセリン脂肪酸エステル(理研ビタミン社製、「リケマールB100」)
上記の材料を以下の表1に示す割合(単位は質量%)でドライブレンドし、30mmφのスクリューを有する2軸押出機((株)日本製鋼所製)にホッパーから供給して260℃で溶融混練し、ペレット状のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を得た。
実施例の試験片及び比較例の樹脂組成物を用いて、引張り特性、曲げ特性、衝撃性、低温衝撃性、燃焼性、流動性の評価を以下の方法で行った。
得られたペレット状の樹脂組成物を、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形して試験片を作製し、ISO527−1,2に準拠し、引張り強さ(MPa)、及び引張り伸び(%)の測定を行った。測定結果を表1に示した。
得られたペレット状の樹脂組成物を、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形して試験片を作製し、ISO178に準拠し、曲げ強さ(MPa)、及び曲げ弾性率(MPa)の測定を行った。測定結果を表1に示した。
得られたペレット状の樹脂組成物を、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形し、シャルピー衝撃試験片を作製し、ISO179/1eAに定められている評価基準に従い、23℃の条件で評価した。評価結果を表1に示した。
−40℃の条件で行う衝撃性の評価であり、−40℃で行う以外については、上記の衝撃性と同様の方法で行った。評価結果を表1に示した。
得られたペレット状の樹脂組成物を、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形して製造した試験片(0.75mm厚み)について、アンダーライターズ・ラボラトリーズのUL−94規格垂直燃焼試験により燃焼性の評価を実施した。結果を表1に示した。
ペレット状の樹脂組成物について、東洋精機製作所社製キャピログラフ1Bを用いて、ISO11443に準拠して、炉体温度260℃、キャピラリーφ1mm×20mmLにて、剪断速度1000sec−1にて溶融粘度を測定した。測定結果を表1に示した。
成形温度260℃、金型温度80℃で、実施例及び比較例の樹脂組成物を射出成形し、ASTM D1822−61T記載のS型ダンベル形状の試験片を得た。引張試験機(株式会社エー・アンド・ディ社製
CIT−150T−20)にチャック間20mmで試験片を固定し、所定の速度(ハンマー角度150°)で、試験を行った。測定データよりx軸を歪量、y軸を応力として、応力−歪量曲線を作成し、得られた応力−歪量曲線を用い、応力−歪量曲線の終点(破断時の点)を通りy軸(歪量が0の直線)に平行な直線と、x軸(応力が0の直線)と、応力−歪量曲線とに囲まれる部分の面積から、破断エネルギー(単位:kJ)を求めた。また試験前の試験片再狭部の断面積(単位:m2)を求め引張衝撃(単位kJ/m2)を求めた。試験は23℃で行った。
成形温度260℃、金型温度80℃で、実施例及び比較例の樹脂組成物を射出成形し、ASTM D1822−61T記載のS型ダンベル形状の試験片を得た。同様の試験片をさらに一つ作製した。この二つの試験片を温度150℃の環境に放置し、100時間放置した試験片を用意した。それぞれの試験片について、上記の方法で引張衝撃を測定した。結果を表1に示した。
Claims (6)
- ポリブチレンテレフタレートと、ポリカーボネートと、エラストマーと、難燃剤とを含み、
前記ポリブチレンテレフタレートと前記ポリカーボネートとの質量比(ポリブチレンテレフタレートの含有量/ポリカーボネートの含有量)が、6/4以上9/1以下であり、
前記エラストマーの含有量が、全組成物中の5質量%以上20質量%以下であり、
前記難燃剤の含有量が、10質量%以上15質量%以下であり、
前記エラストマーは、グリシジル基含有ビニル系共重合体、又はコアがアクリル系ゴムであり、シェルがビニル系重合体であるコアシェル系エラストマーであるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - 前記シェルのビニル系重合体は、グリシジル(メタ)アクリレートに由来する繰り返し単位を含む請求項1に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 前記難燃剤は、臭素含有エポキシ系樹脂である請求項2に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 請求項1〜3のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を成形してなる樹脂成形体。
- 屋外用電気部材である請求項4に記載の樹脂成形体。
- 前記屋外用電気部材が太陽電池用部材、屋外ブレーカー、屋外スイッチ、電気車両用コネクタ、又は電気車両用電子部品筐体である請求項5に記載の樹脂成形体。
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