JPWO2011083824A1 - 回路接続用接着フィルム及び回路接続構造体 - Google Patents

Abstract

少なくとも接着剤層Ａ及び接着剤層Ｂを有し、接着剤層Ａは、所定の接着剤成分（３ａ）及び導電粒子（５）を含有する異方導電層（１１）であり、接着剤層Ｂは、所定の接着剤成分（３ａ）を含有する絶縁層（１２）であり、接着剤層Ａの厚みは、該接着剤層Ａに含有される導電粒子の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、前記回路基板のうち、少なくとも一方の回路ピッチが４０μｍ以下であることを特徴とする回路接続用接着フィルム。

Description

本発明は、回路接続用接着フィルム及び回路接続構造体に関するものである。

従来、相対向する回路を加熱、加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料として、異方導電性接着フィルムが知られており、例えば、エポキシ系接着剤やアクリル系接着剤に導電粒子を分散させた異方導電性接着フィルムが知られている。かかる異方導電性接着フィルムは、主に液晶ディスプレイ（以下、「ＬＣＤ」とする。）を駆動させる半導体が搭載されたＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）又はＣＯＦ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｆｌｅｘ）とＬＣＤパネルとの電気的接続、あるいは、ＴＣＰ又はＣＯＦとプリント配線板との電気的接続に広く使用されている。

また、最近では、半導体をフェイスダウンで直接ＬＣＤパネルやプリント配線板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンディング法ではなく、薄型化や狭ピッチ接続に有利なフリップチップ実装が採用されている。このフリップチップ実装においても、異方導電性接着フィルムが回路接続材料として用いられている（例えば、特許文献１〜４参照）。

ところで、近年、ＬＣＤモジュールのＣＯＦ化やファインピッチ化に伴い、回路接続材料を用いた接続の際に、隣り合う回路電極間に短絡が発生するという問題が生じている。この対応策として、接着剤成分中に絶縁粒子を分散させて短絡を防止する技術が知られている（例えば、特許文献５〜９参照）。

絶縁粒子を接着剤成分中に分散させる場合、回路接続材料の接着力の低下や、基板と回路接続部との界面での剥離が問題となる傾向がある。このため、基板が絶縁性有機物又はガラスからなる配線部材や、表面の少なくとも一部が窒化シリコン、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂の少なくとも一つからなる配線部材等に接着するために、回路接続材料にシリコーン粒子を含有させて接着力を向上させる方法（例えば、特許文献１０参照）や、接着後の熱膨張率差に基づく内部応力を低減させるため、回路接続材料にゴム粒子を分散させる方法が知られている（例えば、特許文献１１参照）。

更に、回路電極間の短絡を防止する手段として、絶縁性を有する被膜で表面を被覆した導電粒子を回路接続材料に分散させる方法が知られている（例えば、特許文献１２，１３参照）。

特開昭５９−１２０４３６号公報 特開昭６０−１９１２２８号公報 特開平１−２５１７８７号公報 特開平７−９０２３７号公報 特開昭５１−２０９４１号公報 特開平３−２９２０７号公報 特開平４−１７４９８０号公報 特許第３０４８１９７号公報 特許第３４７７３６７号公報 国際公開第０１／０１４４８４号パンフレット 特開２００１−３２３２４９号公報 特許第２７９４００９号公報 特開２００１−１９５９２１号公報

近年、コストを低下させる観点から、ガラス基板の回路電極としてインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ：Ｔｉｎ ｄｏｐｅｄ Ｉｎｄｉｕｍ Ｏｘｉｄｅ）電極に替えてインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ：Ｚｉｎｃ ｄｏｐｅｄ Ｉｎｄｉｕｍ Ｏｘｉｄｅ）電極が使用されはじめている。インジウム−亜鉛酸化物電極に対しては、接続抵抗を低減する観点から、ＮｉあるいはＮｉ合金やＮｉ酸化物等を含む最外層で覆われた導電粒子を回路接続材料に分散させることが検討されている。

しかしながら、これら従来の回路接続材料構成では、基板となるガラスのガラスエッジ部に形成された有機膜の突起により、流動した導電粒子がせき止められて凝集することによりショートが発生するという問題もある。この対応策として電極上での導電粒子の捕捉効率を向上させ、余分な導電粒子を削減することで導電粒子の凝集によるショートを防止することも求められている。

ところで、ＴＦＴ−ＬＣＤにおいては、前述の薄膜電極の下に下地としてＭｏやＡｌ等の金属回路が形成されていることが一般的であるが、コスト削減を目的としてドライバーＩＣ等の部品点数の低減のため、薄膜回路の引き回し方も非常に複雑になっており、特にインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）膜を用いたパネルでは回路抵抗が高くなるためバーント現象と呼ばれる電極焼けを起こすことが問題となっている。

そこで、従来の回路接続材料に比べ、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）電極やインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）電極等の回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、回路ピッチが４０μｍよりも微小な回路においてもバーント現象が起こり難い回路接続材料（回路接続用接着フィルム）、及びそれを用いた回路接続構造体を提供することを目的とする。

本発明は、対向する回路基板間に介在して回路を電気的に接続するための回路接続用接着フィルムであって、回路接続用接着フィルムは少なくとも接着剤層Ａ及び接着剤層Ｂを有し、接着剤層Ａは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、フィルム形成性高分子、並びに、ビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属で最外層が覆われた導電粒子を含有する異方導電層であり、接着剤層Ｂは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、及びフィルム形成性高分子を含有する絶縁層であり、接着剤層Ａの厚みは、該接着剤層Ａに含有される導電粒子の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、かつ回路基板のうち、少なくとも一方の回路ピッチが４０μｍ以下であることを特徴とする回路接続用接着フィルムを提供する。

また本発明は、対向する回路基板間に介在して回路を電気的に接続するための回路接続用接着フィルムであって、回路接続用接着フィルムは少なくとも接着剤層Ａ及び接着剤層Ｂを有し、接着剤層Ａは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、フィルム形成性高分子、並びに、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む金属で最外層が覆われた導電粒子を含有する異方導電層であり、接着剤層Ｂは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、及びフィルム形成性高分子を含有する絶縁層であり、接着剤層Ａの厚みは、該接着剤層Ａに含有される導電粒子の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、かつ回路基板のうち、少なくとも一方の回路ピッチが４０μｍ以下であることを特徴とする回路接続用接着フィルムを提供する。

上記回路接続用接着フィルムによれば、回路の種類に依存することなく回路間の接続抵抗を低減することが可能であり、回路間における短絡及びバーント現象を抑制することが可能である。なお、回路ピッチとは回路の太さと回路間隔との和である。

ここで、バーント現象と回路接続用接着フィルムとの相関関係は回路接続用接着フィルムの４端子法による抵抗値及びＩ−Ｖ特性を測定することで得られることが分かってきている。特にインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）回路においては、４０μｍピッチのＦＰＣを用いた４端子法による抵抗値が２Ω以下、かつ、１００μｍピッチのＦＰＣを用いたＩ−Ｖ特性評価にて３００ｍＡ付近よりも大きい電流領域においてもオーミック特性が保持できる回路接続用接着フィルムであればバーント現象を抑制することが可能である。

上記回路ピッチが４０μｍ以下である回路基板はフレキシブル基板であると好ましい。

上記回路ピッチが４０μｍ以下である回路基板とは別の回路基板は、回路表面にインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）又はインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）からなる薄膜が形成されているものであると好ましい。この場合、回路同士の電気的接続を顕著に良好にすることができる。

上記導電粒子の平均粒径は１．５〜５．０μｍであると好ましい。この場合、隣接する回路間の短絡を更に抑制し易くなる。

また本発明は、回路ピッチが４０μｍ以下である第一の回路を有する第一の回路基板と、第二の回路を有する第二の回路基板とを、前記第一の回路と前記第二の回路とが対向するように配置し、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路とが対向するように配置し、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路との間に、上記本発明の回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧することにより、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路とを電気的に接続させてなる、回路接続構造体を提供する。

本発明によれば、従来の回路接続材料に比べ、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）電極やインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）電極等の回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、回路ピッチが４０μｍ以下である高精細回路間の接続が可能であり、かつバーント現象を抑制することができる。

本発明の一実施形態に係る回路接続用接着フィルムを示す模式断面図である。 本発明の一実施形態に係る回路接続用接着フィルムに含まれる導電粒子を示す模式断面図である。 本発明の一実施形態に係る回路接続構造体を示す模式断面図である。 本発明の一実施形態に係る回路接続構造体の製造方法を模式的に示す工程断面図である。

以下、必要に応じて図面を参照しつつ、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。

＜回路接続用接着フィルム＞
まず、図１を参照して、本実施形態の回路接続用接着フィルム１について説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る回路接続用接着フィルムを示す模式断面図である。回路接続用接着フィルム１は、接着剤成分（絶縁性物質）３ａ及び導電粒子５を含有する異方導電層１１と、異方導電層１１上に形成された、接着剤成分３ｂを含有する絶縁層１２とを有する。

（接着剤成分）
接着剤成分３ａ，３ｂは、（ａ）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤（以下、場合により「（ａ）遊離ラジカル発生剤」という。）、（ｂ）ラジカル重合性物質、及び（ｃ）フィルム形成性高分子を含有する。

（ａ）遊離ラジカル発生剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定され、過酸化化合物（有機過酸化物）、アゾ化合物又は光開始剤のような、加熱及び光照射の少なくとも一方の処理により活性ラジカルを発生する化合物が用いられる。

有機過酸化物は、高い反応性と優れたポットライフとを両立する観点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上であり、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下であることが好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上である、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下であることがより好ましい。また、有機過酸化物は、回路部材の回路電極の腐食を防止するために、塩素イオンや有機酸の含有量が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、更に、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。

有機過酸化物としては、例えば、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド等から選定できる。これらの中でも、回路部材の接続端子の腐食を抑える観点から、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイドから選定されることが好ましく、高い反応性が得られる観点から、パーオキシエステルから選定されることがより好ましい。

ジアシルパーオキサイドとしては、例えば、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。

パーオキシジカーボネートとしては、例えば、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネートが挙げられる。

パーオキシエステルとしては、例えば、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが挙げられる。

パーオキシケタールとしては、例えば、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカンが挙げられる。

ジアルキルパーオキサイドとしては、例えば、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイドが挙げられる。

ハイドロパーオキサイドとしては、例えば、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイドが挙げられる。

アゾ化合物としては、例えば、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）及び１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）が挙げられる。

光開始剤としては、例えば、ベンゾインエチルエーテル、イソプロピルベンゾインエーテル等のベンゾインエーテル、ベンジル、ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等のベンジルケタール、ベンゾフェノン、アセトフェノン等のケトン類及びその誘導体、チオキサントン類、並びに、ビスイミダゾール類が好適に用いられる。

光開始剤を用いる場合、用いる光源の波長や所望の硬化特性等に応じて、最適な光開始剤が選択される。また、必要に応じて、アミン類、イオウ化合物、リン化合物等の増感剤を任意の比率で光開始剤と併用してもよい。

増感剤としては、脂肪族アミン、芳香族アミン、含窒素環状構造を有するピペリジン等の環状アミン、ｏ−トリルチオ尿素、ナトリウムジエチルジチオホスフェート、芳香族スルフィン酸の可溶性塩、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジエチル−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジ（β−シアノエチル）−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジ（β−クロロエチル）−ｐ−アミノベンゾニトリル、トリ−ｎ−ブチルホスフィン等が好ましい。また、増感剤としては、プロピオフェノン、アセトフェノン、キサントン、４−メチルアセトフェノン、ベンゾフェノン、フルオレン、トリフェニレン、ビフェニル、チオキサントン、アントラキノン、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、フェナントレン、ナフタレン、４−フェニルアセトフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、１−ヨードナフタレン、２−ヨードナフタレン、アセナフテン、２−ナフトニトリル、１−ナフトニトリル、クリセン、ベンジル、フルオランテン、ピレン、１，２−ベンゾアントラセン、アクリジン、アントラセン、ペリレン、テトラセン、２−メトキシナフタレン等の非色素系増感剤、チオニン、メチレンブルー、ルミフラビン、リボフラビン、ルミクロム、クマリン、ソラレン、８−メトキシソラレン、６−メチルクマリン、５−メトキシソラレン、５−ヒドロキシソラレン、クマリルピロン、アクリジンオレンジ、アクリフラビン、プロフラビン、フルオレセイン、エオシンＹ、エオシンＢ、エリトロシン、ローズベンガル等の色素系増感剤が挙げられる。

これらの（ａ）遊離ラジカル発生剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。

（ａ）遊離ラジカル発生剤の含有量は、接着剤成分全体に対して０．０５〜１０質量％が好ましく、０．１〜５質量％がより好ましい。

（ｂ）ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、例えば、アクリレート（対応するメタクリレートを含む。以下同じ。）、マレイミド化合物が挙げられる。

アクリレートとしては、例えば、ウレタンアクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル〕プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ビス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ε−カプロラクトン変性トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートが挙げられる。

マレイミド化合物としては、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものが好ましく、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−Ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチル−ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［３−ｓ−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、１，１−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス［１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシル］ベンゼン、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンが挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を併用して用いてもよく、アリルフェノール、アリルフェニルエーテル、安息香酸アリル等のアリル化合物と併用して用いてもよい。

（ｂ）ラジカル重合性物質としては、接着性が向上する観点から、アクリレートが好ましく、ウレタンアクリレート又はウレタンメタアクリレートがより好ましい。（ｂ）ラジカル重合性物質は、１種を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。

接着剤成分３ａ，３ｂは、２５℃での粘度が１０００００〜１００００００ｍＰａ・ｓであるラジカル重合性物質を少なくとも含有することが好ましく、１０００００〜５０００００ｍＰａ・ｓであるラジカル重合性物質を含有することがより好ましい。ラジカル重合性物質の粘度の測定は、市販のＥ型粘度計を用いて測定できる。

（ｂ）ラジカル重合性物質の含有量は、接着剤成分１００質量部に対して２０〜７０質量部が好ましく、３０〜６５質量部がより好ましい。

（ｂ）ラジカル重合性物質は、上記ラジカル重合性物質に加えて、耐熱性を向上させるために上記有機過酸化物と架橋して、単独で１００℃以上のＴｇを示すラジカル重合性物質を更に含有することが特に好ましい。このようなラジカル重合性物質としては、ジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及び／又はトリアジン環を有するものを用いることができる。これらの中でも、トリシクロデカニル基やトリアジン環を有するラジカル重合性物質が好適に用いられる。

また、必要に応じて、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を適宜用いてもよい。

更に、（ｂ）ラジカル重合性物質は、上記ラジカル重合性物質に加えて、リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質を更に含有することが好ましい。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシル（メタ）アクリレートとの反応物として得られる。具体的には、２−メタクリロイロキシエチルアッシドホスフェート、２−アクリロイロキシエチルアッシドホスフェート等が挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用できる。

リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の含有量は、金属等の無機物表面との接着強度が向上する観点から、接着剤成分１００質量部に対して０．１〜１０質量部が好ましく、０．５〜５質量部がより好ましい。

（ｃ）フィルム形成性高分子としては、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイソシアネート樹脂、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステルウレタン樹脂等が用いられる。

これらの中でも、接着性が向上する観点から、水酸基等の官能基を有する樹脂がより好ましい。また、上記フィルム形成性高分子をラジカル重合性の官能基で変性したものも用いることができる。フィルム形成性高分子の重量平均分子量は１００００以上が好ましい。また、重量平均分子量は、１００００００以上になると混合性が低下する傾向にあることから、１００００００未満が好ましい。

（ｃ）フィルム形成性高分子の含有量は、接着剤成分１００質量部に対して３０〜８０質量部が好ましく、３５〜７０質量部がより好ましい。

接着剤成分３ａ，３ｂは、例えば（ｄ）熱硬化性樹脂と（ｅ）その硬化剤とを含有してもよい。

（ｄ）熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂が好ましい。エポキシ樹脂は、１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単独に、あるいは、その２種以上を混合して用いられる。エポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及び／又はビスフェノールＡＤ等とから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックとから誘導されるエポキシノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることが可能である。エポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ^＋、Ｃｌ⁻等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。

（ｅ）硬化剤は、より長いポットライフを得る観点から、潜在性硬化剤が好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を混合して使用することができる。潜在性硬化剤には、分解促進剤、抑制剤等を混合してもよい。上記潜在性硬化剤は、可使時間が延長されるため、ポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化することが好ましい。

なお、本明細書における重量平均分子量は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）分析により下記条件で測定し、標準ポリスチレンの検量線を使用して換算することにより求められるものである。
（ＧＰＣ条件）
使用機器：日立Ｌ−６０００型（（株）日立製作所製、商品名）
検出器：Ｌ−３３００ＲＩ（（株）日立製作所製、商品名）
カラム：ゲルパックＧＬ−Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４４０（計３本）（日立化成工業（株）製、商品名）
溶離液：テトラヒドロフラン
測定温度：４０℃
流量：１．７５ｍｌ／ｍｉｎ

また、接着剤成分３ａ及び３ｂにおける上述の成分の種類及び配合量等は、それぞれ同じでも異なっていてもよい。また、上述の成分の種類及び配合量は、接着剤成分３ｂの流動性が、接着剤成分３ａの流動性よりも大きくなるように調整されることが好ましい。

（導電粒子）
本実施形態の回路接続用接着フィルム１は、導電粒子５として、ビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属、好ましくはＮｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む金属で最外層が覆われたものを用いる。

このような導電粒子５としては、例えば図２（ａ）〜（ｃ）に示す導電粒子５ａ〜５ｃを用いることができる。

まず、導電粒子５ａの構成について図２（ａ）を用いて詳細に説明する。図２は、本発明の一実施形態に係る回路接続用接着フィルムに含まれる導電粒子を示す模式断面図である。

図２（ａ）に示すように、導電粒子５ａは、核体２１と、核体２１の表面上に形成される金属層（最外層）２２とを有する。核体２１は、中核部２１ａと、中核部２１ａの表面上に形成される突起部２１ｂとを有している。金属層２２は、表面に複数の突起部１４を有している。金属層２２は、核体２１を覆っており、突起部２１ｂに対応する位置で突出し、その突出している部分が突起部１４となっている。

核体２１は、有機高分子化合物からなることが好ましい。この場合、核体２１は、金属からなる核体に比べてコストが低い上、熱膨張率や圧着接合時の寸法変化に対して弾性変形範囲が広いため、回路接続用途に好適に用いられる。

核体２１の中核部２１ａを構成する有機高分子化合物としては、例えばアクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体が挙げられ、これらを架橋したものを使用してもよい。核体２１の突起部２１ｂを構成する有機高分子化合物としては、中核部２１ａを構成する有機高分子化合物と同一であっても異なっていてもよい。

核体２１の中核部２１ａの平均粒径は、１．５〜５．０μｍであることが好ましく、２．０〜４．５μｍであることがより好ましく、２．５〜４．０μｍであることが更に好ましい。平均粒径が１μｍ未満であると粒子の二次凝集が生じ、隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、平均粒径が５μｍを越えると、その大きさに起因して隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。

核体２１は、中核部２１ａの表面に中核部２１ａよりも小さな径を有する突起部２１ｂを複数個吸着させることにより形成することができる。突起部２１ｂを中核部２１ａの表面に吸着させる方法としては、例えば、中核部２１ａ及び突起部２１ｂの双方もしくは一方の粒子をシラン、アルミニウム、チタン等の各種カップリング剤及び接着剤の希釈溶液で表面処理した後、両者を混合し付着させる方法が挙げられる。なお、突起部２１ｂの平均粒径は５０〜５００ｎｍであることが好ましい。

金属層２２は、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｒｈ等のビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属、好ましくはＮｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む金属を含む。Ｎｉとしては、純Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種が挙げられ、これらの中でも純Ｎｉ、純Ｐｄが好ましい。Ｎｉ合金としては、例えば、Ｎｉ−Ｂ、Ｎｉ−Ｗ、Ｎｉ−Ｂ、Ｎｉ−Ｗ−Ｃｏ、Ｎｉ−Ｆｅ及びＮｉ−Ｃｒが挙げられる。Ｎｉ酸化物としては、例えば、ＮｉＯ等が挙げられる。金属層２２は、単一の金属の層からなるものであってもよく、複数の金属の層からなるものであってもよい。なお、ビッカース硬度は、例えば、ジャパンハイテック社製の「Ｍａｉｃｒｏｈａｒａｄｎｅｓｓ Ｔｅｓｔｅｒ ＭＨＴ−４（商品名）」を用いて、負荷荷重２０ｋｇｆ、負荷速度２０ｋｇｆ／秒、保持時間５秒の条件で測定することができる。

金属層２２は、これらの金属を核体２１に対して無電解めっき法を用いてめっきすることにより形成することができる。無電解めっき法は、大きくバッチ方式と連続滴下方式とに分けられるが、いずれの方式を用いても金属層２２を形成することができる。

金属層２２の厚さ（めっきの厚さ）は、５０〜１７０ｎｍが好ましく、５０〜１５０ｎｍがより好ましい。金属層２２の厚さをこのような範囲とすることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗をより一層低減させることができる。金属層２２の厚さが５０ｎｍ未満ではめっきの欠損等が発生する傾向があり、１７０ｎｍを超えると導電粒子間で凝結が発生して隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。

なお、導電粒子５ａは、部分的に核体２１が露出している場合がある。この場合、接続信頼性の観点から、核体２１の表面積に対する金属層２２の被覆率は７０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、９０％以上であることが更に好ましい。

導電粒子５ａの突起部１４の高さ（Ｈ）は５０〜５００ｎｍであることが好ましく、７５〜３００ｎｍであることがより好ましい。突起部１４の高さ（Ｈ）が５０ｎｍ未満であると、高温高湿処理後に接続抵抗が高くなる傾向があり、５００ｎｍを超えると、導電粒子と回路電極との接触面積が小さくなるため接続抵抗が高くなる傾向がある。

隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は１０００ｎｍ以下であることが好ましく、５００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は、後述する導電粒子５ａと回路電極３２，４２との間に接着剤成分３ａ，３ｂの硬化体４ａ，４ｂが入り込まず、十分に導電粒子５ａと回路電極３２，４２とを接触させるためには、少なくとも５０ｎｍ以上であることが好ましい。なお、突起部１４の高さ（Ｈ）及び隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は、電子顕微鏡により測定することができる。

なお、導電粒子５は、図２（ｂ）に示すように、核体２１が中核部２１ａのみで構成された導電粒子５ｂであってもよい。言い換えると、図２（ａ）に示す核体２１において突起部２１ｂが設けられていなくてもよい。図２（ｂ）に示す導電粒子５ｂは、中核部２１ａの表面を金属めっきし、中核部２１ａの表面上に突起部１４を有する金属層２２を形成することにより得ることができる。

突起部１４を形成させるためのめっき方法について説明する。突起部１４は、金属めっきの際、めっき条件を途中で変更して、金属層２２の厚さを部分的に変化させることで形成することができる。例えば、突起部１４は、最初に使用しためっき液よりも濃度の高いめっき液をめっき反応の途中で追加し、めっき液の濃度を不均一にすることにより形成することができる。

また、導電粒子５は、図２（ｃ）に示すように、核体２１と、中核部２１ａの表面上に形成される金属層（最外層）２２とを有する導電粒子５ｃであってもよい。導電粒子５ｃは、突起部１４を有していない点で導電粒子５ａと相違する。

また、導電粒子５は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等の絶縁粒子を、Ｎｉ等を含む金属層２２で被覆したものであってもよい。金属層２２がＮｉを含み核体２１がプラスチックである場合や、又は導電粒子５が熱溶融金属粒子の場合には、加熱加圧により変形性を有し、接続時に導電粒子５と電極との接触面積が増加し接続信頼性が向上するので好ましい。

導電粒子５の含有量は、異方導電層における接着剤成分１００体積部に対して０．１〜３０体積部が好ましく、用途に応じて適宜調整される。また、導電粒子５の含有量は、導電粒子５による隣接する回路同士の短絡等を一層十分に抑制する観点から、異方導電層における接着剤成分１００体積部に対して０．１〜１０体積部がより好ましい。

回路電極３２，４２間の導通を一層確実にする観点から、導電粒子５の１０％圧縮弾性率（Ｋ値）は、１００〜１０００ｋｇｆ／ｍｍ^２であることが好ましい。ここで、１０％圧縮弾性率（Ｋ値）とは、導電粒子５を１０％圧縮変形させた際の弾性率をいい、例えば株式会社フィッシャーインストルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計により測定することができる。

導電粒子５の平均粒径は、接続する回路電極の高さより低くすることにより隣接電極間の短絡を更に抑制し易くなる観点から、１．５〜５．０μｍが好ましく、２．０〜４．５μｍがより好ましく、２．５〜４．０μｍが更に好ましい。なお、導電粒子５ａ，５ｂの「平均粒径」とは、突起部１４の高さ（Ｈ）は考慮せず、核体２１と金属層２２の突起部１４が形成されていない部分とを考慮して算出される粒径を意味するものとする。

導電粒子５の平均粒径は、以下のようにして測定できる。示差走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：例えば、ＨＩＴＡＣＨＩ製、Ｓ８００）で３０００倍に拡大された導電粒子の粒子像から５０個の粒子を任意に選択する。拡大された粒子像を用いて、選択した複数の粒子それぞれについて最大径と最小径とを測定する。そして、それぞれの粒子の最大径及び最小径の積の平方根をその粒子の粒径とする。任意に選択した導電粒子５０個について上記のようにして各々粒径を測定し、測定した粒子個数で粒径の和を除した値を平均粒径とする。

更に、本実施形態の回路接続用接着フィルム１（異方導電層１１及び絶縁層１２）は、ゴム微粒子、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有してもよい。

ゴム微粒子としては、粒子の平均粒径が、配合する導電粒子５の平均粒径の２倍以下であり、かつ室温（２５℃）での貯蔵弾性率が導電粒子５及び接着剤成分３ａ，３ｂの室温での貯蔵弾性率の１／２以下であるものが好ましい。特に、ゴム微粒子の材質がシリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである場合、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤成分３ａ，３ｂ中に容易に分散される。

充填材を含有した場合、接続信頼性等が向上するため好ましい。充填材の最大径は、導電粒子５ａの平均粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、回路接続用接着フィルム全体に対して５〜６０体積％の範囲が好ましい。含有量が６０体積％を越えると、信頼性向上の効果が飽和する傾向がある。

カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群より選ばれる１種以上の基を含有する化合物が、接着性の向上の点から好ましい。

本実施形態の回路接続用接着フィルム１は、接続時に接着剤が溶融流動し相対向する回路電極を接続した後、硬化して接続を保持するものであり、接着剤の流動性は重要な因子である。厚さ０．７ｍｍ、１５ｍｍ×１５ｍｍのガラス板に、厚さ３５μｍ、５ｍｍ×５ｍｍの回路接続用接着フィルム１を挟み、１７０℃、２ＭＰａ、１０秒の条件で加熱加圧を行った場合、初期の面積（Ａ）と加熱加圧後の面積（Ｂ）とを用いて表される流動性（Ｂ）／（Ａ）の値は１．３〜３．０であることが好ましく、１．５〜２．５であることがより好ましい。（Ｂ）／（Ａ）が１．３未満では流動性が悪く、良好な接続が得られない傾向があり、３．０を超える場合は、気泡が発生しやすく信頼性に劣る傾向がある。

本実施形態の回路接続用接着フィルム１の硬化後の４０℃での弾性率は１００〜３０００ＭＰａが好ましく、５００〜２０００ＭＰａがより好ましい。

本実施形態の回路接続用フィルム１において、異方導電層１１の厚みは、導電粒子５の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、好ましくは０．７〜１．３倍である。

また、回路接続用フィルム１の厚み（異方導電層１１及び絶縁層１２の総厚み）は、６〜２０μｍであることが好ましく、８〜１８μｍであることがより好ましく、８〜１４μｍであることがさらに好ましい。すなわち、絶縁層１２の厚みは、異方導電層１１の厚みをＴ_Ａ（μｍ）として、（６−Ｔ_Ａ）〜（２０−Ｔ_Ａ）μｍであることが好ましく、（８−Ｔ_Ａ）〜（１８−Ｔ_Ａ）μｍであることがより好ましく、（８−Ｔ_Ａ）〜（１４−Ｔ_Ａ）μｍであることがさらに好ましい。絶縁層１２の厚みが上記範囲であると、高精細回路間の接続が一層信頼性良く行うことができ、かつバーント現象を一層抑制することができる。

回路接続用フィルム１は、例えば、異方導電層１１と絶縁層１２とをラミネーターを用いてラミネートすることによって作製することができる。

また、異方導電層１１及び絶縁層１２は、例えば、それぞれの層を構成する各成分を溶解又は分散した混合液を準備し、該混合液を塗工装置を用いて塗工して乾燥させることで作製することができる。

異方導電層１１及び絶縁層１２の厚みは、塗工装置のコーターギャップを制御することにより適宜変動させることができる。また、コーターギャップが広い場合でも、塗布する混合液の固形分濃度を低くすることにより、層の厚みを小さくすることができる。

異方導電層１１は、接着剤成分３ａ及び導電粒子５を含む混合液を塗工することで作製してもよいが、接着剤成分３ａを含む混合液を塗工して接着剤成分３ａからなる層を形成した後、該層の表面に導電粒子を散布し埋め込むこと等によって作製することもできる。後者の方法としては、例えば、特開平１０−３０２９２６号公報に記載の方法を用いることができる。

＜回路接続構造体＞
図３は、本発明の一実施形態に係る回路接続構造体を示す模式断面図である。本実施形態の回路接続構造体１００は、相互に対向する回路部材（第１の回路部材）３０及び回路部材（第２の回路部材）４０と、回路部材３０及び回路部材４０の間に介在し、これらを接続する回路接続部材１０とを備えている。

回路部材３０は、回路基板（第１の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第１の回路電極）３２とを備えている。回路部材４０は、回路基板（第２の回路基板）４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される回路電極（第２の回路電極）４２とを備えている。

回路基板３１，４１の材質は特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンである。

回路電極３２，４２の材質としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｐｔ族の金属、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、Ａｌ、Ｃｒが挙げられる。回路電極３２，４２の少なくとも一方は、電気的接続が顕著に良好となる観点から、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）の少なくとも一方を含むことが好ましい。また、回路電極３２，４２は、全体が上記材質で構成されていてもよいし、最外層のみが上記材質で構成されていてもよい。

上記回路部材３０，４０のうち少なくとも一方、好ましくはフレキシブル基板の回路ピッチは、４０μｍ以下である。また、回路ピッチの下限は、特に限定されないが、例えば凡そ２０μｍとすることができる。

回路電極３２、４２の表面は平坦になっていることが好ましい。なお、本明細書において「回路電極の表面が平坦」とは、回路電極の表面の凹凸が２０ｎｍ以下であることをいう。

導電粒子５が突起部を有するものである場合には、回路電極３２，４２の厚さを５０ｎｍ未満にすると、回路部材３０及び回路部材４０間で回路接続用接着フィルム１を加圧するに際し、導電粒子の表面側にある突起部が回路電極３２，４２を貫通し回路基板３１，４１と接触する場合がある。そのため、回路電極３２，４２の厚さを５０ｎｍ以上とすることにより、回路電極３２，４２と導電粒子５との接触面積が増加し、接続抵抗がより低下することとなる。また、回路電極３２，４２の厚さは、製造コスト等の点から、１０００ｎｍ以下が好ましく、５００ｎｍ以下がより好ましい。

また、回路部材３０において、回路電極３２及び回路基板３１の間に絶縁層が更に設けられてもよいし、回路部材４０において、回路電極４２及び回路基板４１の間に絶縁層が更に設けられていてもよい。絶縁層の材質は、絶縁材料で構成されていれば特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化珪素である。

第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板が挙げられる。これらの回路部材３０，４０には通常、回路電極（接続端子）３２，４２が多数（場合によっては単数でもよい）設けられている。

回路接続部材１０は、上記回路接続用接着フィルム１を硬化処理することによって得られるものであり、上記接着剤成分３ａ，３ｂを硬化してなる硬化体４ａ，４ｂと、上記導電粒子５とを含む。

回路接続構造体１００において、対向する回路電極３２と回路電極４２とは、導電粒子５を介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子５が、回路電極３２，４２の双方に直接接触することにより電気的に接続されている。

導電粒子５が複数の突起部を有する場合には、その一部が回路電極３２又は回路電極４２に食い込んでいることが好ましい。この場合、導電粒子の突起部と回路電極３２，４２との接触面積がより増加し、接続抵抗をより低減させることができる。

（回路接続構造体の製造方法）
本実施形態の回路接続用接着フィルム１は、ＩＣチップと基板との接着や、電気回路相互の接着用の接着剤としても有用である。第１の回路電極（接続端子）を有する第１の回路部材と、第２の回路電極（接続端子）を有する第２の回路部材とを、第１の回路電極及び第２の回路電極が対向した状態で配置して、第１の回路電極と第２の回路電極との間に本実施形態の回路接続用接着フィルム１を介在して加熱加圧することにより、第１の回路電極及び第２の回路電極が電気的に接続させて、回路接続構造体１００を構成することができる。

本実施形態で用いる回路電極の接続方法は、熱又は光による硬化性を有する回路接続用接着フィルム１を、表面が金、銀、錫及び白金属から選ばれる金属を含む一方の電極回路上に形成した後、もう一方の回路電極を位置合わせし加熱、加圧することで、回路電極同士を接続することができる。

本実施形態の回路接続構造体１００としては、例えば、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板等が挙げられる。これらの回路接続構造体１００には回路電極（接続端子）が通常は多数（場合によっては単数でもよい）設けられており、回路接続構造体１００の少なくとも１組をそれらの回路接続構造体１００に設けられた接続端子の少なくとも一部を対向配置し、対向配置した回路電極間に接着剤を介在させ、加熱加圧して対向配置した回路電極同士を電気的に接続して回路板とする。回路接続構造体１００の少なくとも１組を加熱加圧することにより、対向配置した回路電極同士は、回路接続用接着フィルムの導電粒子を介して電気的に接続することができる。

次に、図４を用いて、本実施形態の回路接続構造体７０の製造方法について具体的に説明する。図４は、本発明の一実施形態に係る回路接続構造体の製造方法を模式的に示す工程断面図である。図４（ａ）は、回路部材同士を接続する前の状態を示しており、図４（ｂ）は回路部材同士を接続する際の状態を示しており、図４（ｃ）は回路部材同士を接続した後の回路接続構造体を示している。

まず、図４（ａ）に示すように、主面上に回路電極７２及び液晶表示部７４を有するＬＣＤパネル７３を用意する。次に、回路接続用接着フィルム６１を回路電極７２上に接着して載置する。そして、ＣＯＦ等の回路電極７６が設けられた回路基板７５を、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続用接着フィルム６１を介して互いに対向するように位置合わせする。なお、回路電極７２及び回路電極７６は、例えば複数の電極が並んだ構造を有している。

次に、図４（ｂ）に示すように、ＬＣＤパネル７３と回路基板７５とを位置合わせをしながら、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続用接着フィルム６１を介して互いに対向するように、回路接続用接着フィルム６１上に回路基板７５を載置する。これにより、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続用接着フィルム６１中の導電粒子５により接続されることとなる。

次に、回路電極７６が配置された面とは反対側の面から（図４（ｂ）中の矢印Ａ方向）回路基板７５を加圧すると共に、回路接続用接着フィルム６１を加熱する。これにより、回路接続用接着フィルム６１が硬化し、回路接続部材６０が得られる。以上により、図４（ｃ）に示すように、ＬＣＤパネル７３と回路基板７５とが回路接続部材６０を介して強固に接続された回路接続構造体７０が得られる。なお、硬化処理の方法は、使用する接着剤成分に応じて、加熱及び光照射の一方又は双方を採用することができる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。

以下、実施例によって本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
［ウレタンアクリレートの合成］
重量平均分子量８００のポリカプロラクトンジオール４００質量部と、２−ヒドロキシプロピルアクリレート１３１質量部、触媒としてジブチル錫ジラウレート０．５質量部、重合禁止剤としてハイドロキノンモノメチルエーテル１．０質量部を攪拌しながら５０℃に加熱して混合した。次いで、イソホロンジイソシアネート２２２質量部を滴下し更に攪拌しながら８０℃に昇温してウレタン化反応を行った。イソシアネート基の反応率が９９％以上になったことを確認後、反応温度を下げてウレタンアクリレートを得た。

［ポリエステルウレタン樹脂の調製］
ジカルボン酸としてテレフタル酸、ジオールとしてプロピレングリコール、イソシアネートとして４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートを用い、テレフタル酸／プロピレングリコール／４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートのモル比が１．０／１．３／０．２５及び１．０／２．０／０．２５となる２種類のポリエステルウレタン樹脂Ａ、Ｂを調製した。

上記ポリエステルウレタン樹脂をメチルエチルケトンに２０質量％となるように溶解した。上記ポリエステルウレタン樹脂のメチルエチルケトン溶液を用いて、片面を表面処理（シリコーン処理）した厚さ８０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布した。更に、７０℃、１０分の熱風乾燥により、厚さが３５μｍのフィルムを作製した。広域動的粘弾性測定装置（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製、商品名：ＲＳＡＩＩ）を用いて引っ張り荷重５ｇ、周波数１０Ｈｚにて弾性率の温度依存性を測定した。測定結果から得られたポリエステルウレタン樹脂のガラス転移温度は１０５℃であった。

ラジカル重合性物質としての上記ウレタンアクリレート２５質量部、イソシアヌレート型アクリレート（製品名：Ｍ−３２５、東亞合成社製）２０質量部、２−メタクリロイロキシエチルアッシドホスフェート（製品名：Ｐ−２Ｍ、共栄社化学社製）１質量部、及び遊離ラジカル発生剤としてのベンゾイルパーオキサイド（製品名：ナイパーＢＭＴ−Ｋ４０、日本油脂製）４質量部を、フィルム形成性高分子としての上記ポリエステルウレタン樹脂Ａの２０％メチルエチルケトン溶液５５質量部に混合し、攪拌しバインダ樹脂とした。

更に、ポリスチレンを核体とするＮｉを含む最外層に覆われ、かつ最外層の表面に突起を有する導電粒子（平均粒径：４μｍ、以下、場合により「Ｎｉ被覆粒子」と表記する。）をバインダ樹脂に対して３体積％配合分散させた。そして、混合液を片面を表面処理（シリコーン処理）した厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムの表面処理が施されていない側に塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分の熱風乾燥により、厚さが４μｍの異方導電接着剤層Ａ（幅１５ｃｍ、長さ７０ｍ）を得た。

ラジカル重合性物質としての上記ウレタンアクリレート２５質量部、イソシアヌレート型アクリレート（製品名：Ｍ−３２５、東亞合成社製）２０質量部、２−メタクリロイロキシエチルアッシドホスフェート（製品名：Ｐ−２Ｍ、共栄社化学社製）１質量部、及び遊離ラジカル発生剤としてのベンゾイルパーオキサイド（製品名：ナイパーＢＭＴ−Ｋ４０、日本油脂製）４質量部を、フィルム形成性高分子としての上記ポリエステルウレタン樹脂Ｂの２０％メチルエチルケトン溶液５５質量部に混合し、攪拌しバインダ樹脂とした。次いで、前記バインダ樹脂を片面を表面処理（シリコーン処理）した厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムの表面処理が施されていない側に塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分の熱風乾燥により、厚さが１０μｍの接着剤層Ｂ（幅１５ｃｍ、長さ７０ｍ）を得た。

得られた接着剤層Ａ、Ｂを接着剤が向き合う方向に重ね合わせ、ラミネーター（Ｄｕｐｏｎｔ社製ＲＩＳＴＯＮ、モデル；ＨＲＬ、ロール圧力はバネ加重のみ、ロール温度４０℃、速度５０ｃｍ／分）を用いてラミネートした後に、異方導電接着剤層Ａ側のＰＥＴを剥離し、厚み１４μｍの異方導電接着剤（幅１５ｃｍ、長さ６０ｍ）を得た。得られた異方導電接着剤を１．５ｍｍ幅に裁断し、内径４０ｍｍ、外径４８ｍｍのプラスチック製リールの側面（厚み１．７ｍｍ）に接着フィルム面を内側にして５０ｍ巻きつけ、テープ状の回路接続用接着フィルムを得た。

（実施例２〜４）
導電粒子のＫ値及び粒子径を表１〜２に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着フィルムを作製した。

（実施例５〜６）
各接着剤層Ａ、Ｂの厚みを表２に示すように変化させた以外は、実施例４と同様にして、回路接続用接着フィルムを作製した。

（比較例１〜３）
導電粒子のＫ値、最外層の金属、及び粒子径を表３に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着フィルムを作製した。

（比較例４）
各接着剤層Ａの厚みを表４に示すように変化させ接着剤の構成を単層にした以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着フィルムを作製した。

（比較例５）
各接着剤層Ａ、Ｂの厚みを表４に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着フィルムを作製した。

（回路の接続）
実施例、比較例で得られた回路接続用接着フィルム（幅１．５ｍｍ、長さ３ｃｍ）の接着剤面を、７０℃、１ＭＰａで２秒間加熱加圧して厚さ０．７ｍｍのＣｒ／インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）コートガラス基板上に転写し、ＰＥＴフィルムを剥離した。次いで、ピッチ４０μｍ、厚さ８μｍのすずめっき銅回路を５００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）を、転写した接着剤上に置き、２４℃、０．５ＭＰａで１秒間加圧して仮固定した。このＦＰＣが回路接続フィルムによって仮固定されたガラス基板を本圧着装置に設置し、１５０μｍ厚さのテフロン（登録商標）シートをクッション材とし、ＦＰＣ側から、ヒートツールによって１８０℃、３ＭＰａで６秒間加熱加圧して幅１．５ｍｍにわたり接続し、接続体を得た。

（接続抵抗の測定）
上記接続体について、４端子法によりそれぞれの電極における抵抗値をデジタルマルチメータ（装置名：ＴＲ６８４５、アドバンテスト社製）で測定し、１０本の電極の平均値を求めた。得られた結果を表５、６に示す。

（Ｉ−Ｖ特性の評価）
上記接続体について、４端子法により電流値を５０ｍＡ／１０秒の間隔で増加させながら電圧の変化を記録し、オーミック性から外れた時の電流値を測定した。その結果を表５、６に示す。

（導電粒子捕捉率の評価）
上記接続体について、オリンパス（株）製ＢＨ３−ＭＪＬ液晶パネル検査用顕微鏡を用い、ガラス基板側からノマルスキー微分干渉観察により１電極当たりの圧痕の数を２０電極分測定し平均値を算出した。一方、接着剤中の単位面積当たりの導電粒子個数は、オリンパス（株）製ＢＨ３−ＭＪＬ液晶パネル検査用顕微鏡にて計測した。得られた結果から、次式を用いて導電粒子捕捉率を算出した。得られた値を表５、６に示す。
導電粒子捕捉率＝（電極上導電粒子数［個］）×１００／｛（接着剤中単位面積当たり導電粒子数［個／ｍｍ^２］）×（電極１本当たりの接続面積［ｍｍ^２］）｝

１，６１…回路接続用接着フィルム、１０，６０…回路接続部材、３ａ，３ｂ…接着剤成分、４ａ，４ｂ…硬化体、５，５ａ，５ｂ，５ｃ…導電粒子、１１…異方導電層、１２…絶縁層、１４…突起部、２１…核体、２１ａ…中核部、２１ｂ…突起部、２２…金属層（最外層）、３０，４０…回路部材、３１，４１，７５…回路基板、３２，４２，７２，７６…回路電極、７０，１００…回路接続構造体、７２…回路電極、７３…パネル、７４…液晶表示部。

Claims (6)

1. 対向する回路基板間に介在して回路を電気的に接続するための回路接続用接着フィルムであって、
   前記回路接続用接着フィルムは少なくとも接着剤層Ａ及び接着剤層Ｂを有し、
   前記接着剤層Ａは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、フィルム形成性高分子、及び、ビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属で最外層が覆われた導電粒子を含有する異方導電層であり、
   前記接着剤層Ｂは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、及びフィルム形成性高分子を含有する絶縁層であり、
   前記接着剤層Ａの厚みは、該接着剤層Ａに含有される導電粒子の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、かつ
   前記回路基板のうち、少なくとも一方の回路ピッチが４０μｍ以下であることを特徴とする回路接続用接着フィルム。
2. 対向する回路基板間に介在して回路を電気的に接続するための回路接続用接着フィルムであって、
   前記回路接続用接着フィルムは少なくとも接着剤層Ａ及び接着剤層Ｂを有し、
   前記接着剤層Ａは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、フィルム形成性高分子、並びに、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む金属で最外層が覆われた導電粒子を含有する異方導電層であり、
   前記接着剤層Ｂは、加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質、及びフィルム形成性高分子を含有する絶縁層であり、
   前記接着剤層Ａの厚みは、該接着剤層Ａに含有される導電粒子の平均粒径の０．３〜１．５倍であり、かつ
   前記回路基板のうち、少なくとも一方の回路ピッチが４０μｍ以下であることを特徴とする回路接続用接着フィルム。
3. 前記回路ピッチが４０μｍ以下である回路基板がフレキシブル基板である、請求項１又は２記載の回路接続用接着フィルム。
4. 前記回路ピッチが４０μｍ以下である回路基板とは別の回路基板の回路表面にインジウム−亜鉛酸化物又はインジウム−錫酸化物からなる薄膜が形成されている、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続用接着フィルム。
5. 導電粒子の平均粒径が１．５〜５．０μｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続用接着フィルム。
6. 回路ピッチが４０μｍ以下である第一の回路を有する第一の回路基板と、第二の回路を有する第二の回路基板とを、前記第一の回路と前記第二の回路とが対向するように配置し、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路とが対向するように配置し、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路との間に、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続用接着フィルムを介在させ、加熱加圧することにより、対向配置した前記第一の回路と前記第二の回路とを電気的に接続させてなる、回路接続構造体。

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