JPWO2010103874A1 - 双極型電池用集電体及び双極型電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の実施形態に係る双極型電池について、その構造・形態は特に制限されず、積層型(扁平型)電池、巻回型(円筒型)電池など従来公知のいずれの構造にも適用されうる。
集電体11は導電性を有する樹脂層を含む。好適には、集電体は、導電性を有する樹脂層からなる。樹脂層は、導電性を有し、必須に樹脂を含み、集電体の役割を果たす。樹脂層が導電性を有するには、具体的な形態として、1)樹脂を構成する高分子材料が導電性高分子である形態、2)樹脂層が樹脂および導電性フィラー(導電材)を含む形態が挙げられる。
正極活物質層13は、正極活物質を含む。正極活物質としては、例えば、LiMn2O4、LiCoO2、LiNiO2、Li(Ni−Co−Mn)O2およびこれらの遷移金属の一部が他の元素により置換されたもの等のリチウム−遷移金属複合酸化物、リチウム−遷移金属リン酸化合物、リチウム−遷移金属硫酸化合物などが挙げられる。場合によっては、2種以上の正極活物質が併用されてもよい。好ましくは、容量、出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物が、正極活物質として用いられる。上記以外の正極活物質が用いられてもよいことは勿論である。
電解質層17を構成する電解質としては、液体電解質またはポリマー電解質が用いられうる。
最外層集電体11a、11bの材質としては、例えば、金属や導電性高分子が採用されうる。電気の取り出しやすさの観点からは、好適には金属材料が用いられる。具体的には、例えば、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼、チタン、銅などの金属材料が挙げられる。これらの他、ニッケルとアルミニウムとのクラッド材、銅とアルミニウムとのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく用いられうる。また、金属表面にアルミニウムが被覆されてなる箔であってもよい。なかでも、電子伝導性、電池作動電位という観点からは、アルミニウム、銅が好ましい。
シール部31は、電解質層17からの電解液の漏れによる液絡を防止し、隣り合う集電体11同士が接触したり、発電要素21における単電池層19の端部の僅かな不揃いなどに起因する短絡が起こったりするのを防止する目的で設けられる。
本実施形態では、電池外装材として、高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用等の大型機器用電池に好適に利用することができるラミネートフィルム29が好適に用いられる。ラミネートフィルム29としては、アルミニウムを含むラミネートフィルム、例えば、ポリプロピレン、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等が挙げられ、発電要素21を覆うことができる袋状のケースに形成するができるが、これらに何ら制限されるものではない。或いは、電池外装材として、従来公知の金属缶ケースを用いてもよい。
本実施形態の双極型電池10を少なくとも2つ以上用いて組電池を構成することができる。組電池の容量及び電圧は二次電池10を直列及び/又は並列に接続することで自由に調節することできる。
本実施形態の双極型電池10又はこれらを複数個を組み合わせてなる組電池は、車両に好適に搭載することができる。本実施形態の双極型二次電池10は、長期信頼性及び出力特性に優れ、高寿命を実現できることから、こうした電池10を搭載するとEV走行距離の長いプラグインハイブリッド電気自動車や、一充電走行距離の長い電気自動車を構成できる。言い換えれば、本実施形態の双極型二次電池10又はこれらを複数個組み合わせてなる組電池は、車両の駆動用電源として好適に用いられ、車両、例えば、自動車ならばハイブリット車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バスなどの商用車、軽自動車など)の他、二輪車(バイク)や三輪車を含む)に用いることにより、高寿命で信頼性の高い自動車を提供することができる。但し、用途が自動車に限定されるわけではなく、例えば、他の車両、例えば、電車などの移動体の各種電源であっても適用は可能であるし、無停電電源装置などの載置用電源として利用することも可能である。
下記手順により、双極型二次電池を製造した。
導電性を有さない高分子材料(樹脂)である1液性未硬化エポキシ樹脂(95質量%)、および導電性フィラーとしてカーボンブラック(平均粒子径:0.1μm)(5質量%)からなる固形分を50℃の温度で混練し、導電性樹脂スラリーを調製した。離型フィルムであるポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム上に、導電性樹脂スラリーを塗布し乾燥させて、エポキシ樹脂にカーボン粒子を分散させた導電性を有する樹脂層を形成した。形成させた樹脂層を、延伸機を用いて延伸し、空隙率30%、空孔径3μm、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムAとも称する)からなる集電体を作製した。
正極活物質として、LiMn2O4(平均粒子径:10μm)85質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 5質量%、およびバインダとしてPVdF 10質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量添加して、正極スラリーを作製した。正極スラリーを、上記1.で作製された集電体の片側に塗布し乾燥させて正極層を形成した。この正極層の厚みが片面で36μmになるようにプレスを行った。
ポリプロピレン製の多孔質フィルムセパレータ(厚さ20μm)の両面に、前記電解質材料(プレゲル溶液)を塗布し、室温でDMCを乾燥させることでゲルポリマー電解質層(厚さ20μm)を得た。
上記で得られた双極型電極の正極層上にゲル電解質層をのせ、その周りに幅12mmm厚さ100μmのPE(ポリエチレン)製フィルムをおきシール材とした。このような双極型電極を6層積層したのちにシール材を上下からプレス(熱と圧力)をかけ融着し、各層をシールして(プレス条件:0.2MPa、160℃、5s)、シール部を形成した。
上記双極型二次電池構造体を、熱プレス機により面圧1kg/cm2、80℃で1時間熱プレスすることにより、未硬化のシール部(エポキシ樹脂)を硬化させ、双極型二次電池が完成した。この工程によりシール部を所定の厚みまでプレス、さらに硬化を行うことが可能になる。
上記1.の延伸条件を変更したこと以外は、実施例1と同様の手順により、空隙率45%、空孔径3μm、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムBとも称する)2枚と、空隙率0%、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムCとも称する)1枚とを作製した。作製した導電性を有する樹脂フィルムを、フィルムB、フィルムC、フィルムBの順に積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が3層積層された構造の集電体とした。この集電体を用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
実施例2と同様の手順により、フィルムBとフィルムCとを1枚ずつ作製し、これらを積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が2層積層された構造の集電体とした。この集電体のフィルムB側の表面層上に、正極スラリーを塗布し乾燥させて正極層を形成して、正極層の厚みが36μmになるようにプレスを行い、フィルムC側の表面層上には、負極スラリーを塗布し乾燥させて負極層を形成して、負極層の厚みが30μmになるようにプレスを行い、双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
実施例2と同様の手順により、フィルムBとフィルムCとを1枚ずつ作製し、これらを積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が2層積層された構造の集電体とした。この集電体のフィルムC側の表面層上に、正極スラリーを塗布し乾燥させて正極層を形成して、正極層の厚みが36μmになるようにプレスを行い、フィルムB側の表面層上には、負極スラリーを塗布し乾燥させて負極層を形成し、負極層の厚みが30μmになるようにプレスを行い、双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
上記1.の延伸条件を変更したこと以外は、実施例1と同様の手順により、空隙率40%、空孔径3μm、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムDとも称する)2枚と、空隙率20%、空孔径3μm、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムEとも称する)1枚とを作製した。作製した樹脂フィルムを、フィルムD、フィルムE、フィルムDの順に積層して、圧延法により、導電性を有する樹脂層が3層積層された構造の集電体を作製した。この集電体を用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
上記1.の延伸条件を変更したこと以外は、実施例1と同様の手順により、空隙率40%、空孔径5μm、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムFとも称する)2枚を作製した。また、実施例5と同様の手順により、フィルムE 1枚を作製した。作製した樹脂フィルムを、フィルムF、フィルムE、フィルムFの順に積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が3層積層された構造の集電体とした。この集電体を用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
上記1.の延伸機による延伸を行わなかったこと以外は、実施例1と同様と手順により、双極型二次電池を作製した。即ち、本比較例では、集電体として、空孔を有さないカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムGとも称する)を用いたことになる。
ポリエチレン粒子とカーボンブラックとを有機溶剤に分散させ、混練機で混合し、混練スラリーをシート化し有機溶剤を乾燥させ、シートを作製した。作製したシートを延伸機でフィルム状に延伸させた。この方法により、厚さ100μmの導電性を有するカーボンブラック分散ポリエチレンフィルム(以下、単にフィルムHとも称する)2枚を作製した。また、比較例と同様にして、カーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(フィルムG)1枚を作製した。作製した樹脂フィルムを、フィルムH、フィルムG、フィルムHの順に積層し、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が3層積層された構造の集電体とした。この集電体を用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
上記同様の手順により、フィルムGとフィルムHとを1枚ずつ作製し、これらを積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂フィルムが2層積層された構造の集電体とした。この集電体のフィルムH側の表面層上に、正極スラリーを塗布し乾燥させて正極層を形成して、正極層の厚みが36μmになるようにプレスを行い、フィルムG側の表面層上には、負極スラリーを塗布し乾燥させて負極層を形成して、この負極層の厚みが30μmになるようにプレスを行い、双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
上記同様の手順により、フィルムGとフィルムHとを1枚ずつ作製し、これらを積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂フィルムが2層積層された構造の集電体とした。この集電体のフィルムG側の表面層上に、正極スラリーを塗布し乾燥させて正極層を形成して、正極層の厚みが36μmになるようにプレスを行い、フィルムH側の表面層上には、負極スラリーを塗布し乾燥させて負極層を形成して、負極層の厚みが30μmになるようにプレスを行い、双極型電極を作製したことを除いては、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
エポキシ樹脂とポリエチレン粒子とをニーダーでブレンドし、このブレンド物をシート化した。さらに延伸機でフィルム状に延伸することにより、厚さ100μmのカーボンブラック分散ポリエチレン粒子が分散している、カーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムIとも称する)を作製した。このフィルムIを集電体として用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。尚、フィルムI中の、カーボンブラック分散ポリエチレン粒子とカーボンブラック分散エポキシ樹脂との混合比率は40:60(質量比)であった。
上記同様の手順により、フィルムGとフィルムIとを1枚ずつ作製し、これらを積層して、圧延することにより、導電性を有する樹脂層が2層積層された構造の集電体とした。この集電体のフィルムI側の表面層上に、正極スラリーを塗布し乾燥させて正極層を形成して、正極層の厚みが36μmになるようにプレスを行い、フィルムG側の表面層上には、負極スラリーを塗布し乾燥させて負極層を形成し、負極層の厚みが30μmになるようにプレスを行い、双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。
エポキシ樹脂とポリエチレン粒子とをニーダーでブレンドし、このブレンド物をシート化した。さらに延伸機でフィルム状に延伸することにより、空隙率30%、厚さ100μmのカーボンブラック分散ポリエチレン粒子が分散しているカーボンブラック分散エポキシ樹脂フィルム(以下、単にフィルムJとも称する)を作製した。このフィルムJを集電体として用いて双極型電極を作製したこと以外は、実施例1と同様の手順により、双極型二次電池を製造した。尚、フィルムJ中の、カーボンブラック分散ポリエチレン粒子とカーボンブラック分散エポキシ樹脂との混合比率は40:60(質量比)であった。
実施例1〜12及び比較例の双極型二次電池で初回充放電試験を行った。試験は0.5Cの電流で21.0Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧で充電(CV)し、あわせて10時間充電した。その後、1Cの放電容量で100サイクルの耐久試験の容量測定を行った。試験環境温度は45℃であった。評価結果を表4に示す。尚、表4中の容量維持率(%)は、初期放電容量に対する100サイクル後の放電容量の比率を表す。また、表4中の比較例に対する容量向上率は、比較例の容量維持率を1.00とした場合の、他の実施例ないし比較例の容量維持率の比率(相対値)を表す。
容量維持率=100サイクル後の放電容量(Ah)/初期放電容量(Ah)×100(%)
容量向上率=他の実施例ないし比較例の容量維持率(%)/比較例の容量維持率(%)
Claims (12)
- 導電性を有する樹脂層を含み、前記導電性を有する樹脂層の少なくとも一部が所定温度に達した時に、所定温度に達した部位の前記導電性を有する樹脂層の鉛直方向に流れる電流が遮断するように形成される、双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層は、所定温度に達した部位の鉛直方向の少なくとも一部が収縮する、請求項1に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層が複数の空孔を有する、請求項1または2に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層の正極側表面および負極側表面の少なくとも一方の空隙率が、前記導電性を有する樹脂層の中央部の空隙率よりも大きい、請求項3に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層の正極側表面および負極側表面の少なくとも一方に存在する空孔の空孔径が、前記導電性を有する樹脂層の中央部に存在する空孔の空孔径より大きい、請求項3または4に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層は、第1高分子と第2高分子とを含み、第1高分子の融点が第2高分子の融点よりも低く、かつ樹脂層の少なくとも一部が所定温度に達した時に第1高分子の少なくとも一部が溶融する、請求項1に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層が、前記第1高分子を含む低融点層と、前記第2高分子を含む高融点層とからなる、請求項6に記載の双極型電池用集電体。
- 前記第1高分子を含む低融点層が、前記第2高分子を含む高融点層の少なくとも一方の表面に配置される、請求項7に記載の双極型電池用集電体。
- 前記導電性を有する樹脂層は、前記第1高分子を含む低融点粒子が前記第2高分子を含む高融点層の内部に配置されている、請求項6に記載の双極型電池用集電体。
- 前記第1高分子を含む低融点粒子が、前記第2高分子を含む高融点層の表面に配置される、請求項9に記載の双極型電池用集電体。
- 前記第2高分子を含む高融点層が空孔を有する、請求項10に記載の双極型電池用集電体。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の双極型電池用集電体を含む、双極型電池。
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