JPS6357632A

JPS6357632A - エポキシ樹脂組成物、半導体装置用封止剤及び積層板用材料

Info

Publication number: JPS6357632A
Application number: JP20129386A
Authority: JP
Inventors: Akio Nishikawa; 西川　昭夫; Toru Koyama; 徹小山
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1986-08-29
Filing date: 1986-08-29
Publication date: 1988-03-12

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、耐熱性にすぐれ、吸水率、透湿率の小さいエ
ポキシ樹脂組成物、該組成物から成る半導体装置用封止
剤、及び該組成物から成る積層板用材料に関する。

〔従来の技術〕

従来、樹脂封止型半導体装置の封止用樹脂組成物として
は、ノボラック型フェノール樹脂を硬化剤としたエポキ
シ系材料が主流となっている。しかし、半導体装置の高
集積度化、及び樹脂封止型半導体装置の用途拡大に伴な
い、封止用樹脂組成物には、更に耐熱性、耐湿性、接着
性にすぐれ、しかも低応力化の可能な樹脂組成物の開発
が強く望まれている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

しかし、フェノールノボラック樹脂硬化エポキシ系組成
物は、耐熱性、特にガラス転移点の向上に限界があるこ
とや、吸水率、透湿率が比較的に大きく、硬化物バルク
からの水のパッケージ内への侵入を防ぐには本質的な問
題があった。この対処策としては、シロキサン系やフル
オロ系の表面処理剤などを添加して改質する試みがなさ
れてきたが、この場合にも、成形時に金型汚れや成形品
外観に改善すべき問題がある。

本発明の目的は、耐熱性にすぐれ、吸水率、透湿率の小
さいエポキシ樹脂組成物、該組成物から成る半導体装置
用封止剤、及び該組成物から成る積層板用材料を提供す
ることである。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的は、以下の構成を採用することにより達成され
る。本願の第１の発明は、〔Ａ〕多官能エポキシ化合物及び下記の化合物（Ｂ）又
は（Ｃ）を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成物で
ある。

〔Ｂ〕：式又は、式で表わされる構成単位、及び式又はで表わされる構成単位から成る含フツ素フェノール樹脂
。

〔Ｃ〕：式で表わされる構成単位、及び式で表わされる構成単位から成る含フツ素ヒドロキシスチ
レン重合体。

但し、上記式中Ｒ’、　Ｒ’及びＲ１はＦ、　ＣＦｚ。

ＣｔＦｓ、Ｃ＊ｈの中のいずれかであり、同じであって
も異なっていてもよく、ｘ、及びＸ、は、Ｈ，ＣＨｓ。

Ｒ′ （ｑは−ＣＨｚ　＋、　　Ｃ（Ｃ）Ｉｓ）ｚ−、Ｃ（Ｃ
Ｌ）ｚ−、０−９−５Ｏ１）−である。

また、第２の発明は、前記第１の発明のエポキシ樹脂組
成物から成る半導体装置用封止剤であり、第３の発明は
、前記第１の発明のエポキシ樹脂組成物から成る積層板
用材料である。

本発明に於いて多官能エポキシ樹脂〔Ａ〕としては、例
えばビスフェノールＡのジグリシジルエーテル、ブタジ
エンジエポキサイド、３．４−エポキシシクロヘキシル
メチル−（３，４−エポキシ）シクロヘキサンカルボキ
シレート、ビニルシクロヘキサンジオキシド、４．４−
ジ（１，２−エポキシエチル）ジビフェニルエーテル、
４．４’−（１，２−エポキシエチル）ビフェニル、２
．２−ビス（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロパ
ン、レゾルシンのグリシジルエーテル、フロログルシン
のジグリシジルエーテル、メチルフロログルシンのジグ
リシジルエーテル、ビス−（２゜３−エポキシシクロペ
ンチル）エーテル、２−（３，４−エポキシ）シクロヘ
キサン−５，５−スピロ（３，４−エポキシ）−シクロ
ヘキサン−ｍ−ジオキサン、ビス−（３，４−エポキシ
−６−メチルシクロヘキシル）アジペート、Ｎ、Ｎ’−
ｍ−フェニレンビス（４，５−エポキシ−１，２−シク
ロヘキサン）ジカルボキシイミドなどの２官能のエポキ
シ化合物、パラアミノフェノールのトリグリシジルエー
テル、ポリアリルグリシジルエーテル、１，３．５−）
リ　（１，２−エポキシエチル）ベンゼン、２．２’、
４．４−テトラグリシドキシベンゾフェノン、テトラグ
リシドキシテトラフェニルエタン、フェノールホルムア
ルデヒドノボラックのポリグリシジルエーテル、グリセ
リンのトリグシジルエーテル、トリメチロールプロパン
のトリグリシジルエーテルなど３官能以上のエポキシ化
合物が用いられる。

本発明で用いる含フツ素フェノール樹脂（Ｂ）は、フェ
ノール樹脂及び式（式中、ＲはＦ又はＣＦ、であり、Ｒ’、　　Ｒ’及び
Ｒ′はＦ、　ＣＦ３．　ＣｔＦｓ、　Ｃ＊Ｆｔの中でい
ずれかであり、同じであっても異なっていてもよい）で
表わされるフッ素系化合物とを、トリエチルアミンなど
の塩基性触媒の存在下に、加熱反応させて得られる。該
反応の詳細な説明は、日本化学会誌。

１９７８年、２５３ページに記されている方法などを参
考にすればよい。

式〔式中、ＲはＦ又はＣＦ、であり、Ｒ’、　Ｒ’及びＲ
１はＦ、　ＣＦＩ　ＣｇＦｓ、　Ｃ５Ｆｑの中のいずれ
かであり、同じであっても異なっていてもよい、〕で表
わされるフッ素系化合物としてはたとえば、ヘキサフル
オロピレンあるいは又はヘキサフルオロピレンオリゴマ
があり、具体的には、などがあり、ＩＣＩ　Ｍｏｎｄ　Ｄｉｖｉｓｉｏｎなど
より市販されている。上記化合物の中でも、本発明の効
果を発揮する上で、あるいは、Ｄ−２，？−１が好ましい。

また、含フツ素ヒドロキシスチレン重合体（Ｃ）はヒド
ロキシスチレン重合体と前述のフッ素系化合物とを反応
させて得られる。

前述の反応により得られる反応物は前記（１）、　（２
）又は（５）で示される単位を１分子中にｍ個、式（３
）、　（４）又は（６）で示される単位をｎ個含み、ｍ
は１〜１８、ｍ十ｎは１以上２０以下である場合が好ま
しい。

ｎがＯである場合は、水酸基を有する単位がなくなるの
で、後述のような硬化剤を別に添加すればよい。

上記反応物を例示すると、以下の単位から成るものがあ
る。

本発明のエポキシ樹脂組成物には従来公知の硬化剤を併
用することもできる。それらは、垣内弘著：エボキシ樹
脂（昭和４５年９月発行）１０９〜１４９ページ、Ｌｅ
ｅ、　Ｎｅｖｉｌｌｅ著：　Ｅｐｏｘｙ　Ｒｅ５ｉｎｓ
　（ＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ　Ｂｏｏｋ　Ｃｏｍｐａｎ
ｙ　Ｉｎｃ：Ｎｅｗ　Ｙｏｒｋ＋　１９５７年発行）６
３〜１４１ページ、　Ｐ、Ｅ、Ｂｒｕｎｉｓ著：　　Ｈ
ｐｏｘｙＲｅｓｉｎｓ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　（Ｉｎ
ｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ　Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ。

Ｎｅｗ　Ｙｏｒｋ＋　１９６８年発行＞４５〜１１１ペ
ージなどに記載の化合物であり、例えば脂肪族ポリアミ
ン、芳香族ポリアミン、第２および第３アミンを含むア
ミン類、カルボン酸類、カルボン酸無水物類、脂肪族お
よび芳香族ポリアミドオリゴマーおよびポリマー類、三
フッ化ホウ素−アミンコンプレックス類、フェノール樹
脂、メラミン樹脂、ウレア樹脂、ウレタン樹脂などの合
成樹脂初期縮合物類、その他、ジシアンジアミド、カル
ボン酸ヒドラジド、ポリアミノマレイミド類などがある
。

上記硬化剤は、用途、目的に応じて１種以上使用するこ
とが出来る。

本発明の樹脂組成物には、エポキシ化合物と含フツ素ノ
ボラック型フェノール樹脂の硬化反応を促進する触媒を
使用することが出来る。

かかる触媒としては、例えば、トリエタノールアミン、
テトラメチルブタンジアミン、テトラメチルブタンジア
ミン、テトラメチルヘキサンジアミン、トリエチレンジ
アミン、ジメチルアニリンなどの三級アミン、ジメチル
アミノエタノール、ジメチルアミノペタノールなどのオ
キシアルキルアミンやトリス（ジメチルアミノメチル）
フェノール、Ｎ−メチルモルホリン、Ｎ−エチルモルホ
リンなどのアミン類がある。

また、セチルトリメチルアンモニウムブロマイド、セチ
ルトリメチルアンモニウムクロライド、ドデシルトリメ
チルアンモニウムアイオダイド、トリメチルドデシルア
ンモニウムクロライド、ベンジルジメチルテトラデシル
アンモニウムクロライド、ベンジルメチルパルミチルア
ンモニウムクロライド、アリルドデシルトリメチルアン
モニウムブロマイド、ベンジルジメチルステアリルアン
モニウムブロマイド、ステアリルトリメチルアンモニウ
ムクロライド、ベンジルジメチルテトラデシルアンモニ
ウムアセテートなどの第４級アンモニウム塩がある。

また、２−エチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダ
ゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−メチル−
４−エチルイミダゾール、１−ブチルイミダゾール、１
−プロピル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−
２−メチルイミダゾ−ル、１−シアノエチル−２−メチ
ルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイ
ミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾ
ール、１−アジン−２−メチルイミダゾール、１−アジ
ン−２−ウンデシルイミダゾールなどのイミダゾール類
、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、テ
トラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、ト
リエチルアミンテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモ
ルホリンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メ
チルイミダゾールテトラフェニルボレート、２−エチル
−１，４−ジメチルイミダゾールテトラフェニルボレー
トなどのテトラフェニルボレートなどがある。

また、１．５−ジアザ−ビシクロ（４，２，０）オクテ
ン−５，１，８−ジアザ−ビシクロ（７゜２．０）ウン
デセン−８，１，４−ジアザ−ビシクロ（３，３，０）
オクテン−４，３−メチル−１，４−ジアザビシクロ（
３，３，０）オクテン−４，３，６，７，７−テトラメ
チル−１，４−ジアザージシクロ（３，３，０）オクテ
ン−４，１，５−ジアザ−ビシクロ（３，４，０）ノネ
ン−５，１，８−ジアザ−ビシクロ（７，３，０）ドデ
セン−８，１，７−ジアザビシクロ（４，３゜０）ノネ
ン−６，１，５−ジアザビシクロ（４゜４．０）デセン
−５，１，８−ジアザビシクロ（７，４，Ｏ）　　トリ
デセン−８，１，８−ジアザビシクロ（５，３，０）デ
セン−７，９−メチル−１，８−ジアザビシクロ（５，
３，０）デセン−７，１，８−ジアザビシクロ（５，４
，Ｏ）ウンデセン−７，１，６−ジアザビシクロ（５，
５゜０）ドデセン−６，１，７−ジアザビシクロ（６゜
５、Ｏ））リゾセン−７，１，８−ジアザビシクロ（７
，５，０）テトラデセン−８，１，１０−ジアザビシク
ロ（７，３，０）　　ドデセン−９，１゜１０−ジアザ
ビシクロ（７，４，０））リゾセン−９，１，１４−ジ
アザビシクロ（１１，３，０）へキサデセン−１３，１
，１４−ジアザビシクロ（１１，４゜０）へブタデセン
−１３などのジアザビシクロ−アルケン類なども有用で
ある。上記化合物は、目的と用途に応じて１種類以上併
用することもできる。

上記化合物の中でも、特に１．８−ジアザビシクロ（５
，４，０）ウンデセン−７（ＤＢＵ）並びに該化合物の
カルボン酸塩類が、本発明の効果を発揮する上で有効で
ある。

本発明においては樹脂組成物に、目的と用途に応じて、
各種の無機物質や添加剤を配合して用いることが出来る
。それらの具体例をあげればジルコン、シリカ、溶融石
英ガラス、アルミナ、水酸化アルミニウム、ガラス、石
英ガラス、ケイ酸カルシウム、石コウ、炭酸カルシウム
、マグネサイト、クレー、カオリン、タルク、鉄粉、銅
粉、マイカ、アスベスト、炭化珪素、窒化ホウ素、二硫
化モリブデン、鉛化合物、鉛酸化物、亜鉛華、チタン白
、カーボンブラックなどの充填剤、あるいは、高級脂肪
酸、ワックス類などの離型剤、エポキシシラン、ビニル
シラン、アミノシラン、ボラン系化合物、アルコキシチ
タネート系化合物、アルミニウムキレート化合物などの
カップリング剤などである。さらに、アンチモン、燐化
合物、臭素や塩素を含む公知の難燃化剤を用いることが
出来る。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、耐熱性にすぐれ、吸水
率、透湿率が小さく、また金属との接着性が良好である
ため、半導体装置用の封止剤として有用であり、素子や
リード線を被覆封止するのに用いられる。

本発明組成物を半導体装置を封止するために用いる場合
、方法は特に限定されず、注型、トランスファ成形など
の公知の方法が適用できる。

又、本発明のエポキシ樹脂組成物は耐熱性、耐湿性にす
ぐれているため、積層板用材料としても有用である。

〔実施例〕

次に実施例によって本発明を説明する。

−含フツ素変性重合体の製造− ・ノボラック型フェノール樹脂ＨＰ−６０７Ｎ（日立化
成社製）１００重量部を１００〜１２０℃に加熱して溶
融させ、これに、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＥＰ）
三量体（Ｔ−２）を、１、０重量部、５．０重量部、１０重量部それぞれ別個
に加え、トリエチルアミンを０．２−を加え、更に、１
００〜１２０℃で１５分間加熱反応させて、３種類のへ
キサフルオロプロピレン変性フェノール樹脂を得た。

ＨＥＰ三量体（Ｔ−２）　　　　反　応　物の添加量（
重量部）１．０　　　　　　　　Ｐ−Ｔ−２Ａ５．０　　　　　　　　Ｐ−Ｔ−２Ｂ１０　　　　　　　　Ｐ−Ｔ−２Ｃ・Ｐ−ヒドロキシスチレン重合体Ｍレジン（丸善石油社
製）１００重量部に、ＨＥＰ二量体（Ｄ−２）。

（ＣＦ＋）ｚｃ＝ｃＦｃｈｃｈ並びに、ＨＥＰ三景体（Ｔ−１）又、）ＩＥＰ三景体（Ｔ−２）をそれぞれ別個に２０重
量部を添加し、これらにトリエチルアミンを０゜５ｄ加
えて、加熱溶融反応させて、ヘキサフルオロプロピレン
変性Ｐ−ヒドロキシスチレン重合体３種類を得た。

）ＩＥＰオリゴマの種類　　　　反　応　物ＨＢＰ二量
体（Ｄ−２）　　　　　Ｍ　−Ｄ　−２ＡＨＥＰ二量体
（Ｔ−１）　　　　　Ｍ−Ｔ−Ｉ　Ａ＆　　　　（Ｔ−
２）　　　　　Ｍ−Ｔ−２Ａ以上、６種類の含フツ素フ
ェノール樹脂、並びに含フッ素Ｍレジンを以下の実施例
に於いて、所定量配合して用いた。

実施例１〜１３、比較例多官能エポキシ化合物として、ノボラック型フェノール
樹脂のポリグリシジルエーテルＥＯＣＮ−１０２３（日
本北東社製、エポキシ当量２１１、軟化点６６．４℃）
、レゾルシン変性ノボラ７り型フェノール樹脂のポリグ
リシジルエーテル（油化シェルエポキシ社製、エポキシ
当量１８２、軟化点６０℃）、次式で表わされるＹＬ−９３１（油化シェルエポキシ社製、
エポキシ当量１９６、軟化点８８℃）、次式で表わされ
るＲＥ−２（油化シェルエポキシ社製、エポキシ当量１
９５、軟化点８１℃）、そして、ジシクロペンタジェン
・フェノリックポリマのポリグリシジルエーテルＤＣＥ
−４００（重陽国策パルプ社製、エポキシ当量３１０、
軟化点５５〜８０℃、数平均分子量８００〜１５００）をそれぞれ別個に１００重量部採取した。

硬化剤として、前記した含フツ素変性重合体、Ｐ−Ｔ−
２Ａ、Ｐ−Ｔ−２８，Ｐ−Ｔ−２Ｃ，Ｍ−Ｄ−２Ａ、Ｍ
−Ｔ−ＩＡ、Ｍ−Ｔ−２Ａ、並びにノボラック型フェノ
ール樹脂ＨＰ　６０７Ｎ、　　Ｎ、　Ｎ’−４，４−ジ
フェニルメタンービスマレイミドヲ第１表に示した所定
量、触媒としてトリフェニルホスフィン２重量部、カッ
プリング剤として、エポキシシランＫ　Ｂ　Ｍ２Ｏ３（
信越化学社製）２重量部、離型剤として、ステアリン酸
カルシウム１重量部とカルナバワックス１重量部、難燃
剤として付加型イミドコート赤リン４重量部、充填剤と
して球状溶融石英ガラス粉８０重量パーセント、着色剤
として、カーボンブラック（キャボット社製）　２重量
部をそれぞれ別個に配合して配合組成物を作った。

次いで、７５〜８５℃に加熱した８インチ径の２本ロー
ルで８分間加熱混練した後、冷却し、粗粉砕して、目的
の半導体封止用樹脂組成物を得た。

該樹脂組成物を、１８０℃、　７０ｋｇ／ａｄ、　　１
．５分の条件でトランスファ成形した硬化物より、吸水
率を測定した結果を第１表に示した。

また、該樹脂組成物を用いて、ＩＭビットＤ−ＲＡＭメ
モリＬＳＩを、１８０℃、　７０ｋｇ／ｃｄ、　　１．
５分の条件でトランスファ成形した。それぞれ５０個の
樹脂封止型ＬＳＩを、１２１℃、２気圧過飽和水蒸気中
（プレッシャークツカーテスト（ＰＣＴ））に所定時間
放置後、取り出してＬＳＩが電気的に正常に動作するか
否かをチェックした。不良品については、それが、ＬＳ
Ｉ素子上の金属（Ａ　ｆｆｉ　）配線の腐食により生じ
たものであることの確認を行なった。その不良率の発生
状況の程度により、樹脂封止型ＬＳＩの耐湿信頼性を評
価した。また、半田浴（２６０℃）に１５秒間浸漬した
後、上記と同じ耐湿信頼性の評価を行なった。それらの
結果を第１表に示した。

実施例１５スミエポキシＥ　Ｓ　Ａ−０１１（住友化学製ビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂、エポキシ当量４８０）８０重
量部、含フッ素変性重合体Ｐ−Ｔ−２Ｃ，２０重量部を
メチルエチルケトン４０重量部、Ｎ−メチルピロリドン
４０重量部に溶解させ、ジシアンジアミド１．６重量部
、１．２．３−ベンゾトリ了ゾール（ＢＹＡ）２．０重
量部を添加し均一に溶解してエポキシ樹脂組成物を得た
。該組成物をガラスクロス（カネボウ硝子繊維社製Ｋ　
Ｓ−１６００平織り）に含浸し、風乾後１３０℃に恒温
槽中で２５分間加熱することによりプリプレグを得た。

プリプレグ６層を１６０℃、１００　ｋｇ　／　ａｊ　
＋　２０分の条件でプレス成形し、さらに１８０℃、６
０分恒温槽中で後硬化して積層板を得た。また、銅箔（
古河電工社製３２μ階）とプリプレグ６Ｎより、前記と
同じ条件で銅張り積層板を得た。得られこれらの積層板
をＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて測定した特性を第２表
に示した。

第　　　２　　　表第２表に示されるように、本実施例の積層板は従来のも
のに比べ、煮沸後の銅張り板剥離強さが大きく、吸水率
が低い。

さらに、煮沸後の半田耐熱性にすぐれ、ガラス転移点が
高い。

〔発明の効果〕

以上説明したように、本発明によれば、耐熱性にすぐれ
、吸水率及び過温率の小さいエポキシ樹脂組成物が得ら
れる。また、本発明の半導体装置用封止剤は、耐熱性、
耐湿性及び金属に対する接着性が良好な点ですぐれてお
り、本発明の積層板用材料は耐熱性、耐湿性にすぐれて
いる。

Claims

【特許請求の範囲】１、〔Ａ〕多官能エポキシ化合物及び下記の化合物〔Ｂ
〕又は〔Ｃ〕を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成
物。〔Ｂ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（１）又は、式 ▲数式、化学式、表等があります▼（２）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（３）又は ▲数式、化学式、表等があります▼（４）で表わされる構成単位から成る含フッ素フェノール樹脂
。〔Ｃ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（５）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（６）で表わされる構成単位から成る含フッ素ヒドロキシスチ
レン重合体。但し、上記式中Ｒ′、Ｒ″及びＲ″はＦ、ＣＦ＿３、Ｃ
＿２Ｆ＿３、Ｃ＿３Ｆ＿７の中のいずれかであり、同じ
であっても異なっていてもよく、Ｘ＿１及びＸ＿３は、
Ｈ＿１−ＣＨ＿３、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿３、−Ｃ（ＣＦ
＿３）＿３、▲数式、化学式、表等があります▼及びＲ
″は上記と同じ）、▲数式、化学式、表等があります▼
又は▲数式、化学式、表等があります▼ （ｑは−ＣＨ＿２−、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（
ＣＦ＿３）＿２−、−Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２−）
であり、Ｘ＿２及びＸ＿４は▲数式、化学式、表等があ
ります▼又は▲数式、化学式、表等があります▼（ｑは
−ＣＨ＿２−、 −Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（ＣＦ＿３）＿２−、−
Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２）−である。２、〔Ａ〕多官能エポキシ化合物及び下記の化合物〔Ｂ
〕又は〔Ｃ〕を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成
物から成る半導体装置用封止剤。〔Ｂ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（１）又は、式 ▲数式、化学式、表等があります▼（２）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（３）又は ▲数式、化学式、表等があります▼（４）で表わされる構成単位から成る含フッ素フェノール樹脂
。〔Ｃ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（５）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（６）で表わされる構成単位から成る含フッ素ヒドロキシスチ
レン重合体。但し、上記式中Ｒ′、Ｒ″及びＲ″′はＦ、ＣＦ＿３、
Ｃ＿２Ｆ＿５、Ｃ＿３Ｆ＿７の中のいずれかであり、同
じであっても異なっていてもよく、Ｘ＿１及びＸ＿３は
、Ｈ、−ＣＨ＿３、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿３、−Ｃ（ＣＦ
＿３）＿３、▲数式、化学式、表等があります▼（Ｒ′
、Ｒ″及びＲ″′は上記と同じ）、▲数式、化学式、表
等があります▼又は▲数式、化学式、表等があります▼ （ｑは−ＣＨ＿２−、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（
ＣＦ＿３）＿２−、−Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２−）
であり、Ｘ＿２及びＸ＿４は▲数式、化学式、表等があ
ります▼又は▲数式、化学式、表等があります▼（ｑは
−ＣＨ＿２−、 −Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（ＣＦ＿３）＿２−、−
Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２）−である。３、〔Ａ〕多官能エポキシ化合物及び下記の化合物〔Ｂ
〕又は〔Ｃ〕を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成
物から成る積層板用材料。〔Ｂ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（１）又は、式 ▲数式、化学式、表等があります▼（２）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（３）又は ▲数式、化学式、表等があります▼（４）で表わされる構成単位から成る含フッ素フェノール樹脂
。〔Ｃ〕：式 ▲数式、化学式、表等があります▼（５）で表わされる構成単位、及び式 ▲数式、化学式、表等があります▼（６）で表わされる構成単位から成る含フッ素ヒドロキシスチ
レン重合体。但し、上記式中Ｒ′、Ｒ″及びＲ″′はＦ、ＣＦ＿３、
Ｃ＿２Ｆ＿５、Ｃ＿３Ｆ＿７の中のいずれかであり、同
じであっても異なっていてもよく、Ｘ＿１及びＸ＿３は
、Ｈ、−ＣＨ＿３、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿３、−Ｃ（ＣＦ
＿３）＿３、▲数式、化学式、表等があります▼（Ｒ′
、Ｒ″及びＲ″′は上記と同じ）、▲数式、化学式、表
等があります▼又は▲数式、化学式、表等があります▼ （ｑは−ＣＨ＿２−、−Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（
ＣＦ＿３）＿２−、−Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２−）
であり、Ｘ＿２及びＸ＿４は▲数式、化学式、表等があ
ります▼又は▲数式、化学式、表等があります▼（ｑは
−ＣＨ＿２−、 −Ｃ（ＣＨ＿３）＿２−、−Ｃ（ＣＦ＿３）＿２−、−
Ｏ−、−Ｓ−又は−ＳＯ＿２）−である。