JPS63291937A

JPS63291937A - エチレン系共重合体混合物

Info

Publication number: JPS63291937A
Application number: JP12576187A
Authority: JP
Inventors: Toshiyuki Iwashita; 敏行岩下; Yoshihiro Mogi; 茂木　義博; Hayashi Kurosawa; 黒沢　林
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Resonac Holdings Corp
Priority date: 1987-05-25
Filing date: 1987-05-25
Publication date: 1988-11-29
Anticipated expiration: 2010-02-15
Also published as: JPH0713162B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は三糧のエチレン系共重合体の混合物に関するも
のであり、各種基材に対してアンカーコート剤を使用し
なくても充分に接着性を示し、しかも成形性が良好であ
り、かつネックインが改良された押出しラミネートに適
合するエチレン系共重合体混合物を提供することを目的
とするものである。

〔従来の技術〕

従来、押出しラミネート用の樹脂としてはポリオレフィ
ン系の重合体、特に低密度ポリエチレンが主に使用され
ている。低密度ポリエチレンは成形加工性、ヒートクー
ル性など押出ラミネートとして種々の優れた物性を有す
るが、樹脂本来の性質として無極性のため、接着性が劣
るという欠点が有る。すなわち紙、アルミニウム、ポリ
エステル、ナイロン、セロハンなど、各種の極性を持り
た基材に対して接着させることが困難である。接着性を
付与するために非常な高温（３１０〜３４０℃）で成形
して樹脂の表面を酸化し極性を持たせることが出来るが
、これでも十分な接着力を得るのは難しく、またあまり
高温で成形すると、熱劣化が促進され、成形性、ヒート
シール性などの本来の特徴が低下したり、発煙や臭いが
悪化する。したがって低密度ポリエチレンをアルミニウ
ムなどの基材に押出ラミネートしようとする時には、ア
ンカーコート剤と称する一種の接着剤を基材に塗布した
上でラミネートするのが普通であり、工程の繁雑化、コ
ストアップ、有機溶剤の使用による作業環境の悪化等の
問題が有る。前記の様な低密度ポリエチレンの問題点を
カバーするため、各種のエチレン系共重合体が押出ラミ
ネートとして使用されることがある。代表的なものとし
てはエチレンとアクリル酸の共重合体、またはこの共重
合体中の一部のカルゲン酸をナトリウム、亜鉛などの金
属イオンで中和、架橋した重合体などである。

これらの共重合体は、低密度／　ＩＪエチレンに比べて
成形性、ヒートシール桂なども良好で押出ラミネートと
しての適性を備え、かつ低温成形（２８０〜３１０℃）
でアルミニウムなどある種の基材に対しては良好な接着
性を示す。しかし、ポリエステル、セロハン、２軸延伸
ポリグロピレン等の各種グラスチック基材に対しては必
ずしも接着力が充分でなく、この種の基材に対してはア
ンカーコート剤なしで押出ラミネートするのは困難であ
る。

一方、他の共重合体として特定Ｏ形の酸無水物基を分子
中に含むエチレン系共重合体が有る。該共重合体はアル
ミニウム、紙、各種プラスチック基材など、広範囲に良
好な接着性を示すが、溶融張力が大きい押出ラミネート
に適する樹脂を製造することが困難である。押出ラミネ
ート成形した場合には、溶融張力の不足から成形性が不
安定となり、またネックインが極めて大きいという欠点
を有する。ネックインが大きいと、両耳部が厚くなり、
製品のロスが大きく、しかも生産性が悪くなるので実用
に適さない。

これらのことから、本発明者の一部らは、種々探索した
結果、（Ａ）　　エチレンと、少なくとも１種類以上の酸無水
物基を含むラジカル重合性モノマーとの共重合体および（Ｂ）　　エポキシ基を分子中に含むエチレン系共重合
体および／または（Ｑ　エチレンと、不飽和カルボン酸および／またはそ
の誘導体を主成分とする共重合体を部分的にイオン架橋
して成る共重合体から成り、（Ａ）中の酸無水物基に対して（Ｂ）および
／または（Ｃｊ中のエポキシ基と金属イオンの合計が１
／２，０００〜１／１０　　モル当量とすることを特徴
とする押出ラミネート用樹脂組成物が各種基材に対してアンカーコート剤なしで充分に接着
力を示し、かつ成形性が良好であり、しかもネックイン
を改良することができることを見出し、以前に提案した
（特願昭６０−２６８３８７号）。

〔発明が解決しようとする問題点〕

以上のことから、本発明は前記のごとき押出しラミネー
ト用の樹脂として知られているポリオレフィン系重合体
、その変性物が有する欠点（問題点）がなく、特願昭６
０−２６８３８７号によって提案された樹脂組成物の特
徴であるアンコート剤を使用しなくても各種基材との接
着性、成形性およびネックインが同等であるか、または
それ以上の効果を有するエチレン系共重合体混合物を得
ることである。

〔問題点を解決するための手段および作用〕本発明にし
たがえば、これらの問題点は、（Ａｌ　　エチレンとα
、β−不飽和不飽和デカルの無水物またはこれらと「不
飽和カルがン酸エステル」（以下「第三コモノマー」と
云う）との共重合体（Ｉ）、（Ｂ）　　エチレンと「エポキシ基を含有するエチレン
性不飽和モノマー」（以下「エイキシ系モノマー」と云
う）またはこれらと第三コモノマーとの共重合体（ＩＩ
）ならびに（Ｃ）　　エチレンとビニルエステルとの共重合体（Ｉ
）からなり、共重合体（Ｉ）中の酸無水物基１モルに対
・する共重合体（ＩＩ）中のエポキシ基の割合は１　／
２，０００ないし１／１０モルであり、かつ該エデキ７
基１モルに対する共重合体（Ｉ）中のビニルエステル基
の割合は１／２０ないし５０モルであるエチレン系共重
合体混合物、によって解決することができる。以下、本発明を具体的
に説明する。

（Ａ）　　共重合体（Ｉ）本発明において使われる共重合体（Ｉ）はエチレンとα
、β−不飽和不飽和デカルの無水物またはこれらと第三
コモノマーとの共重合体である。

該共重合体（Ｉ）のコモノマー成分である無水物として
は下記で示されるα、β−不飽和ジカルゴン酸の無水物
が好んで用いられる。α、β−不飽和ジカルボン酸の炭
素数は通常多くとも２０個であり、４〜１６個のものが
望ましい。とりわけマレイン酸、フマル酸、イタコン酸
、シトラコン酸および３，６−エンドメチレン−１，２
，３，６−チトラヒドローシスーフタル酸（ナディック
酸■）が好適である。

また、第三コモノマーとしては、アルキル（メタ）アク
リレートおよびアルコキシアルキル（メタ）アクリレー
トがあげられる。これらのうち、アルキル（メタ）アク
リレートについては、炭素数は一般には４〜３０個であ
り、特に４〜２０個のものが好ましい。好ましい第三コ
モノマーの代表例としては、アクリル酸メチル、アクリ
ル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチル
ヘキシル、メタクリル酸メチルがあげられる。さらに、
アルコキシアルキル（メタ）アクリレートについては、
炭素数は通常多くとも２０個である。

また、アルキル基の炭素数が１〜８個（好適には、１〜
４個）のものが好ましい。さらに、アルコキシ基の炭素
数が１〜８個（好適には、１〜４個）のものが望ましい
、好適なアルコキシアルキル（メタ）アクリレートとし
ては、メトキシメチル（メタ）アクリレート、メトキシ
エチル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチルアク
リレート。

エトキシエチルアクリレートおよびブトキシエチルアク
リレートがあげられる。

この共重合体（Ｉ）において、前記カル？ン酸の無水物
の共重合割合は一般には０．００５〜３モルチであり、
特に０．０５〜３モルチが好ましい。該無水物の共重合
割合が０．００５モルチ未満では、極性が不足し、充分
な接着性が得られない。一方、３モルチを超えると、１
合体の製造に無理が生じ、安定した生産が困難になるば
かりでなく、酸無水物による空気中の水分の吸収が多く
なり、成形時の発泡などを生じるために好ましくない。

また、第三コモノマーの共重合割合は通常多くとも１０
モルチであり、とりわけ０．５〜５モルチが望ましい。

第三コモノマーの共重合割合が１０モルチを超えると、
重合体の分子量および結晶化（Ｂ）　　共重合体（ｎ）また、本発明において用いられる共重合体（ｎ）はエチ
レンとエポキシ系モノマーまたはこれらと前記第三コモ
ノマーとの共重合体である。

エポキシ系モノマーの代表例としては、一般式が（Ｉ）
式で示される不飽和グリシジルエステル類、一般式（ｎ
）式で示される不飽和グリシジルエーテル類などがあげ
られる。

υ これらの式において、Ｒは同一でも異種でもより、ヒニ
ル基、アリル（ａｌｌｙｌ）基のごとくエチレン系不飽
和結合を有する炭素数が２〜８個の炭化水素基を示す。

該エポキシ系モノマーの代表例としてはグリシジルアク
レート、グリシジルメタクリレート、アクリルグリシゾ
ルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテルなど
があげられる。

該共重合体（ＩＩ）中のエポキシ系コモノマーの共重合
割合は、物性バランスの点から０．２〜１５モルチ（好
適には０．５〜１２モル％）が好ましい。

さらに、第三コモノマーの共重合割合は前記の理由によ
って一般には多くとも１０モルチであり、とりわけ０．
１〜５モルチが望ましい。

（Ｑ　共重合体（鳳）さらに、本発明において使用される共重合体はエチレン
とビニルエステルとの共重合体である。

該ビニルエステルの炭素数は一般には多くとも２０個（
好適には、４〜１６個）である。その代表例としては、
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル。

ビニルエステル基などがあげられ、特に酢酸ビニルが好
適である。

この共重合体において、ビニルエステルの共重合割合は
通常０．２〜２５モル係であり、とりわけ０．２〜２０
モルチが好適である。ビニルエステルの共重合割合が下
限未満でも、上限を超えても、いずれも物性バランスの
点において問題がある。

該共重合体（Ｉ）において、エチレンとビニルエステル
との共重合体でもよく、これらのモノマーにさらに前記
第三コモノマーからなる多元共重合体を使用してもよい
。このさい、第三コモノマーの共重合割合は、得られる
混合物の物性バランスの点から、一般には１５モルチ以
下であり、とりわけ１０モルチ以下が好適である。

以上の共重合体（Ｉ）ないし共重合体（Ｉ）において、
エチレンと共重合するα、β−不飽和・ゾカル？ン酸の
無水物、エポキシ系モノマーおよびビニルエステルなら
びに第三コモノマー（共重合させる場合）は、それぞれ
一種のみでもよく、二種以上を併用してもよい。

これらの各共重合体の分子量、分子量分布、メルトフロ
ーインデックス（ＪＩＳ　Ｋ７２１０にしたがい、条件
が４で測定、以下「■’ＲＪと云う）および密度につい
ては特に限定はないが、適切な押出を実施するためにＭ
ＦＲは、一般には０．１〜１００．９／１０分であり、
０．２〜５０９７１０分が好ましく、特に０．５〜５０
９７１０分が好適である。

これらの共重合体は、いずれも工業的に生産され、多方
面にわたって利用されているものである。

なお、これらの製造方法については広く知られているも
のである。

（２）混合割合本発明のエチレン系共重合体混合物において、前記共重
合体（Ｉ）中の酸無水物基１モルに対する共重合体（Ｉ
Ｉ）中のエポキシ基の割合は１／２，０００ないし１／
１０モルであり、１／１，０００ないし１／１０モルが
望ましく、とりわけ１１５００ないし１／２ｏモルが好
適である。

また、該エポキシ基１モルに対する共重合体ｌ中のビニ
ルエステル基の割合は、１／２０ないし５０モルであり
、１／１０ないし２０モルが好ましく、特に１／１０な
いし１５モルが好適である。

共重合体（Ｉ）中の酸無水物基に対する共重合体（ＩＩ
）中のエポキシ基の割合、および該エポキシ基に対する
共重合体（Ｉ）中のビニルエステル基の割合が、いずれ
も下限未満では、成形性の改良効果が乏しく、所期の目
的を達し得ない。一方、共重合体（Ｉ）中の酸無水物基
に対する共重合体（Ｉ）中のエポキシ基の割合が上限を
超えると、反応が過剰に起こり、溶融延伸性が低下する
。また、該エポキシ基に対する共重合体（Ｉ）中のビニ
ルエステル基の割合が上限を超えるならば、成形時に発
泡を生じ易い。これらの理由から、いずれも上限を超え
ると、適切な押出成形が出来ないうえに、フィルムにダ
ルが発生したり、酸無水物基の量の低下による接着性の
減少が顕著となるために好ましくない。

（ト））混合方法本発明のエチレン系共重合体混合物は、たとえば通常の
ポリオレフィン系重合体を混練するさいの装置、すなわ
ちバンバリーミキサ−、ロール、各種の押出機などを利
用して溶融混合することによって得られるが、場合によ
っては溶融混合せずに、トライブレンドによって直接押
出成形することも可能である。

以上の様な条件のもとに製造した混合物で押出成形を実
施する。成形温度は目的によって異なり、必要な接着強
度、ネックイン、溶融延伸性の兼ね合いで決める必要が
あるが、通常２６０℃〜３２０℃が適当である。その他
の成形条件は通常の低密度ポリエチレンの押出ラミネー
ト成形と同様に考えればよく、本発明に係る混合物は、
低密度ポリエチレンと同等の成形性を示しながら、ラミ
ネート成形するさい各種基材に対しアンカーコート剤な
しで強い接着力を示し、かつ成形性、ヒートンール性が
良好であるため各種産業資材、包装材料等に幅広く利用
出来る。

本発明において、エチレン系共重合体混合物が以上のご
とき効果を発揮することは、共重合体Ｉ中のビニルエス
テルの一部または全部が分解をおこし、酸成分が発生し
、共重合体（Ｉ）中の酸無水物基に共重合体（ＩＩ）中
のエポキシ基が有効に働く作用を生じさせると考えられ
る。

〔実施例および比較例〕

以下、実施例によって本発明をさらにくわしく説明する
。

なお、実施例および比較例において、使用した各共重合
体中の各モノマー（単量体）の定量は、赤外吸収スにク
トル、”Ｃ−ＮＭＲスペクトル、元素分析を併用した。

また、ネックインの測定は、上記の引取速度で２０μｍ
のラミネート厚みになるように押出機回転数を調整し成
形した後、ダイス出口のフィルム幅−成形後のフィルム
幅（ｍｍ）とじて求めた。溶融延伸性は、押出機回転数
を３０回転／分に一定しておいて引取速度を徐々に上げ
てゆき、溶融膜が著しく不安定になる時または切断する
時の引取速度を測定した。さらに、接着強度の測定は、
各基材にラミネートしたサンプルを１．５ｃｒｒＬ幅で
引取方向に切断し試験片を作り、２４時間、温度が２３
℃、相対湿度が５０％で状態調節した後に、３００ｆｆ
ｉｌｌｌ／分の速度で１８０度はくすし、はぐり強度を
測定した。

実施例　１高圧法低密度ポリエチレンの製造設備を使用し、エチレ
ンの共重合割合が９６．８モル係であり、メチルメタク
リレート（以下「憑」と云う）の共重合割合が２．３モ
ル係であり、かつ無水マレイン酸の共重合割合が０．９
モル係である三元共重合体（ＭＦＲ４，８、！ｉ’／１
０　、以下「共重合体囚」と云う〕およびエチレンの共
重合割合が９４６モルモル係り、かつ酢酸ビニルの共重
合割合が５．４モル係である共重合体（ＭＦＲ４，７９
／１０分、以下「共重合体（ａ）」と君う〕を製造した
。さらに、２ｔのオートクレーブ型反応器を用い、温度
が１８０℃、圧力がが１８００　ｋｇ／Ｃｍ２で第三級
−プチルＡ’−オキシビバレートを開始剤としてエチレ
ンとグリシジルメタクリレ−）　（ＧＭＡ）とを重合し
、共重合体を得た。

この共重合体〔以下「共重合体（Ｉ）」と云う〕中のＧ
ＭＡの共重合割合は２３５モルモル係り、ＭＦＲは３、
Ｊ９／ＩＱ分であった。

以上の共重合体（Ａ）　１００重量部ならびに共重合体
（Ｉ）および共重合体（ａ）を第１表に示されている混
合割合であらかじめヘンシェルミキサーを使って５分間
トライブレンドした後、径が５０關の押出機を用い、１
５０℃で溶融混練させ、イレットを製造した。得られた
ラミネート成形機（径９０顛、グイ幅７５０朋）を使用
し、樹脂温度が３００°Ｃ１冷却ロ一ル温度が２５℃お
よび引取速度が７０ｔｎ１分の条件でラミネートの厚み
が２５μｍで各種基材〔それぞれの厚さが３０μｍであ
るアルミニウム箔（Ａｔ箔）、上質紙、ポリエチレンテ
レフタレートフィルム（ＰＥＴ）　、二軸延伸ポリプロ
ピレンフィルム（ＯＰＰ）　、セロハン、ポリアミド樹
脂（ナイロン６６）〕に対してコーティング（ラミネー
トの厚み２５μｍ）した。得られたラミネート物を製造
するさいのネックインおよび溶融延伸性ならびに各基材
との接着強度を測定した。それらの結果を第２表に示す
。第２表の結果から、このエチレン系共重合体混合物は
ネックインが小さいのみならず、成形性が良好であり、
しがもＡｔ箔、ｏｐｐをはじめに各種基材にすぐれた接
着性を有することが明らかであり、アンカーコート剤を
使用しなくても充分成形可能であることがわかった。

実施例　２〜５実施例１において使用した共重合体（Ａ）のかわりに、
エチレンの共重合割合が９６．７モル係であり、幌の共
重合割合が２．５モル係であり、かつ無水シトラコン酸
の共重合割合が０．８モル係である三元共重合体（ＭＦ
Ｒ７，５９７１０分、以下「共重合体（Ｂ）」と云う〕
、エチレンの共重合割合が９６．９モル係であり、脇の
共重合割合が２．４モル係であり、かつ無水ナディック
酸の共重合割合が０．７モル係である三元共重合体（Ｖ
ＦＲ６，３、！ｉ’／１０分、以下「共重合体（Ｃ）」
と云う〕、エチレンの共重合割合が９７．１モルチであ
り、メトキシメチルアクリレートの共重合割合が２．３
モルチであり、かつ無水イタコン酸の共重合割合が０．
６モルチである三元共重合体〔研’Ｒ５，Ｏｐ７１０分
、以下「共重合体（Ｄ）」　と云う〕を用い、共重合体
（Ｉ）　１００重量部に対してその他の各共重合体の混
合物の混合割合が第１表に示されるようにかえたほかは
、実施例１と同シ条件でトライブレンドおよび溶融混線
を行ない、４レフトを製造した（実施例２〜４）。また
、実施例１において使った共重合体（Ａ）のかわりに、
エチレンの共重合割合が９６．３モルチであり、エチル
アクリレートの共重合割合が２．７モルチであり、かつ
ＭＡＲの共重合割合が１．０モルチである三元共重合体
（ＭＦＲ７，２９／　１０分、以下「共重合体（Ｅ）」
と云う〕１００重量部を用い、さらに共重合体（ａ）の
かわりに、エチレンの共重合割合が９２．５モルチであ
り、かつ酢酸ビニルの共重合割合が７．５モルチである
共重合体（ＭＦ’Ｒ２０ｇ／ｌ　０分、以下［共重合体
（ｂｌと云う〕にかえ、しかも第１表に各共重合体の混
合割合が第１表に示されるようにかえたほかは、実施例
１と同様にトライブレンドおよび溶融混線を行ない、ペ
レットを製造した（実施例５）。

このようにして得られた各ペレットを実施例１と同じ条
件で第２表に示されている各種基材に対してコーティン
グした。得られたラミネート物を製造するさいのネック
インおよび溶融延伸性ならびに各基材との接着強度を測
定した。それらの結果を第２表に示す。

比較例　１実施例１で使用した共重合体（Ａ）を単独でラミネート
テストした。各基材に対する接着強度は強く、アンカー
コート剤なしでも成形可能であったが、第２表から明ら
かなごとくネックインがきわめて大きく、安定した成形
が出来ないと共に、両耳部が厚くなり、製品のロスが大
きいので生産性が悪く、押出ラミネート用の樹脂として
は適当でない。

実施例　６実施例１において使用した共重合体（Ｉ）のかわりに、
該共重合体（Ｉ）と同じ重合条件で製造したエチレンの
共重合割合が９６．２モルチであり、脇の共重合割合が
１．５モルチであり、かつＧＭＡの共重合割合が２．３
モルチである三元共重合体（ＭＦＲ７，２９／１０分、
以下「共重合体（２）」　　と云う〕を使い、しかも各
共重合体の混合割合を第１表に示すようにかえたほかは
、実施例１と同様にトライブレンドおよび溶融混練させ
、ペレットを製造した。得られたペレットを用いて第２
表に示されている各種基材に対してコーティングした。

得られたラミネート物を製造するさいのネックインおよ
び溶融延伸性ならびに各基材との接着強度を測定した。

それらの結果を第２表に示す。

比較例　２〜５実施例１において使った共重合体（Ｉ）および共重合体
（ａ）のうち、いずれかを使わなかったほかは、実施例
１と同様にトライブレンドおよび溶融混線を行ない〔共
重合体（Ｉ）の混合量は１００重量部〕イレットを製造
した（比較例２〜４）。

このようにして得られた各ペレットおよびエチレンの共
重合割合が９６，７モルチであり、かつアクリル酸の共
重合割合が３，３モルチである共重合体〔沁’Ｒ７，Ｏ
ｇ／１０分〕のみ（比較例５）を実施例１と同様に第２
我に示される各種基材にコーティングした。ラミネート
物を製造するさいのネックインおよび溶融延伸性ならび
に各基材の接着強度を測定した。それらの結果を第２表
に示す。

以上の実施例および比較例の結果から、下記のことが明
らかである。本発明のエチレン系共重合体混合物は、ラ
ミネート物を製造するさい、ネックインが小さく、しか
も成形性が良好であり、かつ各種基材との接着性もすぐ
れている。しかし、比較例１および３については、各基
材との接着性も良好であり、アンカーコート剤なしでも
ラミネート物を製造することができるが、ネックインが
大きく、安定した成形ができないばかりでなく、両耳部
が厚くなり、製品のロスが大きいために生産性が悪く、
押出ラミネート用の樹脂としては適当でない。また、比
較例２および４では、各基材との接着性もすぐれており
、アンカーコート剤を使わなくても成形が可能であるが
、ネックインが大きい。さらに、比較例５では、ラミネ
ート成形するさい、ネックインなどの成形性は良好であ
シ、かつ各種基材のうちアルミニウム基材、紙基材に関
しては、接着性は良好である。しかし、ポリエステル、
？リプロピレン、セロハンナトのプラスチック基材につ
いては、接着力が弱く、広範囲にアンカーコート剤なし
でラミネート物を製造することは難しい。

〔発明の効果〕

本発明のエチレン系共重合体混合物は、ラミネート物を
製造するさい、下記のごとき効果を発揮する。

（Ｉ）　　ラミネート物を製造するさい、ネックインが
小さく、しかも溶融延伸性が良好であるため、成形性が
すぐれている。

（２）各種の金属、紙類、七ロノ・ンとの接着性が良好
であるのみならず、接着性が乏しいポリオレフィン樹脂
、Ｉリアミド樹脂との接着性もすぐれているため、各種
基材とアンカーコート剤を使わなくても、ラミネート物
を製造することができる。

本発明のエチレン系共重合体混合物は、以上のごとき効
果を発揮するため、多方向にわたって利用することがで
きる。代表的な用途を下記に示す。

（Ｉ）各種基材とのラミネート物（２）　　フィルムやシート

Claims

【特許請求の範囲】（Ａ）エチレンとα、β−不飽和ジカルボン酸の無水物
またはこれらと不飽和カルボン酸エステルとの共重合体
（ I ）、（Ｂ）エチレンとエポキシ基を含有するエチレン性不飽
和モノマーまたはこれらと不飽和カルボン酸エステルと
の共重合体（II）ならびに（Ｃ）エチレンとビニルエステルとの共重合体（III）
からなり、共重合体（ I ）中の酸無水物基１モルに対
する共重合体（II）中のエポキシ基の割合は１／２，０
００ないし１／１０モルであり、かつ該エポキシ基１モ
ルに対する共重合体（III）中のビニルエステル基の割
合は１／２０ないし５０モルであるエチレン系共重合体
混合物。