JPS63278544A - 大型ダイヤモンドの合成方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 温度差法を用いた大型ダイヤモンド単結晶合成に関する
ものである。

〔従来の技術〕

温度差法によるダイヤモンド合成は、米国ＧＥ社（Ｕ　
Ｓ　Ｐ　−４，０３４，０６６）が最初に完成した。そ
の後量産化の技術が進み、（特開昭５９−１５２２１４
号公報。

特開昭６０−２１０５１２号公報）現在は、ヒートシン
ク超精密バイト等の加工製品として販売されている。

温度差法は、第１図に示す如く超高圧発生装置内に、炭
素源（１）と、溶媒（２）１種結晶（３）、溶解防止層
（４）を配置し、ヒーター（５）によって炭素源と種結
晶中に生ずる温度差ΔＴにより、種結晶上にエピタキシ
ャルに単結晶を成長させる方法である。

〔発明が解決しようとする問題点〕

従来の合成方法では、合成出来る単結晶が最大２カラツ
ト（直径６ｍｍ）程度で、８ｍｍ以上の大きさを必要と
するＣｏｔレーザー窓材、赤外線窓材。

医療用メス、ＩＣボンダー等の用途には使用出来なかっ
た。又、２カラツトの原石を合成するには２週間以上を
要し、コスト的にも割高となり、実用には適さなかった
。

かかる従来方法の欠点は、下記の２点が原因であった。

ｉ）大きな種結晶（３ｍｍ以上）から、大きな単結晶を
合成しようとすると、集合晶となり良質な単結晶が出来
ない。

ｉｉ　）　２力ラツト以上の結晶サイズになると、急速
に溶媒の巻き込みが生じ、良質な単結晶が得られない。

従って、小さな種結晶より徐々に成長させる為に、結晶
成長時間が極めて長く掛かりコスト高になる。又２カラ
ツトから急速に溶媒金属の巻き込みが生じ、実用に耐え
られる単結晶が合成出来なかった。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明では前述の２つの欠点を解決すべく、下記の点を
改良した。

ｉ）大きな種結晶より良質な単結晶を成長させる為に、
種結晶表面を一度溶かしてから、再成長させる方法をと
った。

ｉｉ　）　２力ラツト以上の原石でも溶媒の巻き込みが
注しない様、下記の方法を用いた。

ａ）種結晶面に（１１１）面を用い、最大成長面が炭素
の拡散方向と垂直になる様成長させた。

ｂ）炭素の拡散濃度を結晶成長面で均一にする為、溶媒
形状を中央部が外周部に比較して、２０〜２００％高く
するか、または炭素源と接している部分を球形にする。

〔作用〕

従来の方法で直径８ｍｍ以上の大型単結晶を合成しよう
とすると、下記の２点が問題となった。

（ア）成長時間が極めて長時間（２週間以上）である。

（イ）直径６〜７ｍｍ（２カラツト）以上の大きさから
、急速に金属溶媒の巻き込みが生じ、良質な単結晶が得
られない。

上記（ア）の問題を解決するには、大きな単結晶を用い
る事が効果的である。それは成長速度が、結晶の表面積
に比例する為、表面積の小さい初期の成長速度が著しく
遅い事に起因する。たとえば直径１１１１Ｉ＋の種結晶
を用いると、単結晶が３１１１ｆｆｉになるのに１週間
、６１１１１１１になるのに１０日間、３ｍｍに達する
のに２週間を要する。従って、当初から３ｍｗ以上の種
結晶を用いれば、成長時間はη以下に低減される。とこ
ろが従来方法で直径３１以上の種結晶を用い、いきなり
大きな単結晶を成長させようとすると、種結晶上で複数
の小さな単結晶が成長する。この為、複数の成長基点を
有する集合晶でかつ溶媒の巻き込みが多い結晶しか合成
出来なかった。この原因は従来の温度差法が図−１に示
す如く溶媒（２）と種結晶（３）の間に、溶解防止層（
４）を挿入し、溶媒の炭素濃度が過飽和になるまで、溶
解防止層が消失せず、種結晶の溶解を防止していた点に
ある。該方法の問題点を下記に示す。

α）大きな種結晶を用いる時、広い溶解防止層を用いる
為、消失が一様ではなく、いくつかの部分で溶媒と種結
晶が接触する。その各部分から、それぞれ結晶成長が起
こる為、集合晶の結晶しか得られない。

β）溶媒が過飽和の状態で種結晶と接する為、結晶成長
がすぐに起こる。この為種結晶上のステップや欠陥、ゴ
ミが包有され、それを起因として、溶媒の巻き込みが生
じ易い。

本発明では上記のα）β）の欠点を解消する為、下記の
方法（γ）が有効である事を見い出した。

（７）種結晶の表面を一度溶解させる事により、種結晶
上のステップや欠陥、ゴミを消失させ、清浄な成長面を
得る。さらに、徐々に未飽和→飽和→過飽和と炭素濃度
を上げて行く事により、溶解した種結晶表面全体から一
様に結晶成長させる方法。

又、上記方法を実施する手段としては、下記の２方法が
有効である事を見い出した。

■　溶解防止層を用いず、あらかじめ溶媒中に飽和濃度
以下の炭素を含有させておき、溶媒が溶けるのと同時に
種結晶の表面を溶解させ、炭素源（第１図（１）参照）
から、炭素が拡散して来るのを利用して徐々に炭素濃度
を上げ、単結晶を成長させる手段。

この場合、あらかじめ含有させておく炭素濃度が極めて
重要で、上限は結晶成長させる条件下の飽和濃度の９５
重量％で、下限は３０重量％である事が判った。上限値
より高い濃度では、種結晶表面の溶解が実質点に生じな
い。又下限値より低い濃度では、種結晶が完全に溶解消
失する問題が生じた。さらに安定して結晶成長させるの
に好ましい濃度は５０〜８０重量％の濃度である事が判
明した。

■溶解防止層の換わりに、溶解調節層を用いる。

溶解調節層としてはＰｄ、　Ｐｔ、　Ｒｈ、　Ｉｒ、　
Ｒｕ、　Ｏｓの一元素または、複数の元素よりなる金属
に５〜３０重量％のＮｉ又はＣｏを加えた金属層を用い
た。前者の金属は高融点金属でかつ炭化物を作らない点
が、本発明の目的に適している。高融点金属である必要
は、溶媒が溶ける温度以下で溶解しない為である。又、
溶解調節層が炭化物を作る場合には、種結晶表面に炭化
物が生成され、核発生する事がある為、本発明の目的に
適していない。

前者の金属だけであると、溶媒中の炭素が過飽和となる
まで溶解しないので、従来方法の欠点が生ずる。この為
、本発明では前者の金属にＮｉ、　Ｃ。

の１種または２種の元素を加える事により溶媒中の炭素
が過飽和になる前に、溶解調節層が一様に溶け、前述の
目的を達成する事を見い出した。さらに、Ｎｉ、　Ｃｏ
濃度が５〜３０重量％の範囲にあるものが好ましい事も
見い出した０ 当該値より小さな場合には、集合晶の結晶が成長し、大
きな場合には、種結晶が溶けると言う問題が生じた。又
、Ｎｉ、　Ｃｏの換わりにＦｅも同様な効果があるが、
合成条件下で炭化物を作成する場合ががあった。

次に前述（イ）の問題解決に関する本発明の詳細な説明
する。

第一図に示す如き従来方法では、単結晶の成長に伴い、
下記の様な問題点が生ずる為、２力ラツト以上で金属溶
媒を含まない良質な単結晶を得る事が難しかった。

α′）結晶成長と伴に、成長表面の温度が高温に移行す
る為、成長面が低次の面より高次の面に変化する。

成長面が変化すると金属溶媒の巻き込みを生じ易い。

β′）従来方法の溶媒形状では、結晶表面の炭素濃度が
均一ではなく、過飽和度に分布が生じ、成長し易い部分
と、し難い部分が生ずる。

成長し難い部分は、金属溶媒がとり込まれ易い。

本発明ではα′）の問題点を解決する為に、下記の方法
で効果がある事を見い出した。

■′種結晶面を（１１１）面とし、最大成長面が（１１
１）面かつ、炭素の拡散方向と垂直になる様成長させる
。

■′結晶成長面の炭素濃度を均一にする為、中央部が外
周部に比較して２０〜２００％高いか、または高温側の
一部を球状にした溶媒を用いた。

■′の方法について説明する。

単結晶合成の圧力・温度条件による成長面の相違を第２
図に示す。第２図に示す様に、種結晶上の圧力・温度条
件２点Ａ、Ｂから成長を開始すると成長面は次第に高温
側に移行し、Ａ’、Ｂ’になる。

前者は成長面が（１００）面→（１１１）面へ、後者は
（１１１）面→（１１０）面へ移行し、溶媒の巻き込み
が生じ易くなる。従って、点Ｃ→Ｃ′の如く、成長面が
常に（１１１）面である事が必要である。

又種結晶の面も重要である。第３図の如く種結晶（２１
）を（１００）面とした場合、結晶成長は（２２）の如
く生ずる。この場合、炭素源（２５）より拡散して来る
炭素（２３）の過飽和度は、成長した結晶の先端で大き
くなる。この為中央部は成長が急速に進み、周辺部は成
長が遅くなる。この成長の差によって、溶媒が巻き込ま
れ易くなる。

一方第４図の如く、種結晶（３１）を（１１１）面とす
ると、結晶成長は（３２）の如く生ずる。この場合、拡
散して来る炭素（３３）の方向と成長面は垂直となり、
過飽和度は成長表面で均一となり、溶媒の巻き込みは生
じ難くなる。

従来方法は、Ｕ　Ｓ　Ｐ　−４，０３４，０６６ｃｏｌ
ｕｍｎ　１１上から４１〜５４行にかけて記載の如く、
（１００）面を種結晶にした場合の有意性が強調され、
無機材研研究報告第２０号（１９７９年）Ｐ９右欄６〜
８行に記載の如＜　（１００）面を種結晶面に用いる事
が多かった。

本発明では、従来方法の主方法とは異なり、上述の如＜
　（１１１）面を種結晶面に用いると効果が有る事を見
い出した。

次に■′の作用について説明する。

従来方法は、第１図の形状の溶媒（２）を用いていた。

この為第５図に示す如く、炭素濃度（等高線が同一濃度
部分を示す。）が、中央部Ａでは低く、外周部Ｂでは高
いと言う現象が現われる。この為この中で［１）面を種
結晶面として、第４図の如く結晶成長させると、中央部
Ａでは外周部Ｂに比較して過飽和度が低く、成長速度が
遅くなり中央部に溶媒の巻き込みが生じ易くなると言う
欠点があった。結晶が大きくなればなる程、中央部と周
辺部の濃度差が大きくなり、成長速度に増々大きな差が
生じて来る。この為、２力ラツト以上゛（直径６〜７　
ｍｍ）になると、急速に金属溶媒の巻き込みが生ずると
考えられる。

本発明ではかかる欠点を解決する為、第６図に示す如く
、溶媒中央部への溶媒高さＨｏに比較して、外周部Ｂの
溶媒高さＨｌが小さい溶媒を用いた。第５図、第６図は
有限要素法で計算した炭素濃度分布である。等高線が炭
素濃度を示す。又、軸対称である為、右側半分の断面図
のみ記載しである。

第６図より判る様に、本発明によって中心部Ａと、外周
部Ｂの濃度差が殆どなくなっている。

本発明によって合成した単結晶は、直径８１１Ｉ１１以
上の大型のものでも、不純物の巻き込みが生じなかった
。

さらに本発明の効果は、前述の溶媒高さの比Ｈ０／Ｈ，
が、２〜３の間で効果がある事が判明した。

、２以下では、前述の効果はなく、３以上では逆に中央
部が高く外周部が低くなると言う結果が得られた。又、
第６図の形状以外に溶媒と炭素源が接している部分を球
面にしたものでも同一の効果が得られた。又、球面の一
部又は曲面又は平面によって、構成される場合も同一結
果が得られた。

この場合重要なのは結晶成長時のＨ，／Ｈ，の比であり
、合成前のセット時の形状ではない。

さらに本発明を最も効果的に活用する方法として、下記
の改良を加える事により、溶媒と同一形状の断面を持っ
た直径３ｍｍ以上の大型単結晶の合成が可能となった。

■″種結晶の直径を溶媒直径の２以上とする。

■“溶媒種結晶側の形状を円錐台とし、該円錐台の小さ
い面積の方の円形表面に、種結晶を配置する。さらに該
円錐面と円形表面のなす角を５°〜４５＠以内にする。

本発明の■″■“を施した溶媒を第７図に示す。

種結晶（６４）の直径（Ｒｏ）を、溶媒直径（Ｒ１）の
Ａ以上にする事により、結晶直径がＲ１に達するまでに
巻き込まれる金属溶媒が減少した。これは第２図Ｃ−＋
Ｃ′の条件下で合成していても、（１１３）等の高次の
面が時折り成長する。当該面の成長及び消失によって、
金属溶媒が巻き込まれ易くなる。

第７図のＲｏ／Ｒ＋を２以上にすると、Ｒ１に達するま
でに高次の面が出る確立は減少した。

又、円錐面の角度も、単結晶直径（Ｒ８）が溶媒直径（
Ｒ１）に達するまでの金属溶媒の巻き込みを減少させる
。特にＲｏｚ　Ｒｌ付近で多量に溶媒を巻き込む事に対
して効果が有る。

以上本発明の作用について説明したが要約すると、下記
の如くなる。

（γ・）の種結晶を一度溶解させる発明により、大きな
種結晶から良質な結晶を成長させるのが可能になり、成
長時間を著しく低減する事が可能となった。

又、■′■′の（１１１）面の種結晶面を用い、中央部
が高い溶媒を用いる事により、良質な直径８ｍｍ以上の
単結晶合成が可能となった。

また本願を垂直に多数重ねた構造にすると同時に多数の
大型ダイヤモンドを得ることができる。

実施例 実施例１ 第８図に示す様な本発明による溶媒を用いて、（１１１
）面が支配的なダイヤモンド安定領域で、溶媒中の炭素
添加量を変え、単結晶合成を行なった。

結果を第１表に示す。溶媒金属はＦｅ−５ＯＮｉを用い
、圧力は５．８ＧＰａ、温度は１４００℃で合成を行な
った。

合成に要した時間は１４４時間２種結晶は直径３ａｕａ
のものを用い、（１１１）面を成長面とした。

第　　　　　１　　　　　表 上表の如く、溶媒への炭素添加量は飽和濃度に対し、５
０〜８０重量％が最適である事が判かった。

又実施例４に示す如き、他の溶媒種で同一の実験をした
所、同様な結果が得られた。

実施例２ 第１図に示す様な従来方法による溶媒を用いて（１１１
）面が支配的なダイヤモンド安定領域で、種結晶の大き
さを変化させ、単結晶合成を行なった。

結果を下表に示す。溶媒金属はＮｉを用い、圧力は５．
８ＧＰａ、温度は１４２０℃で行なった。合成に要した
時間は７２時間１種結晶は直径ＩＩＩＩＩＩｌ〜４ｍｍ
のものを選び、（１１１）面を成長面とした。種結晶溶
解防止材としては、ｐｔ箔１００μの厚さのものを用い
た。

又溶媒には炭素を添加していない。

第２表の如く、従来方法を用いると、直径２ＩＩＩＩ１
１以上の種結晶では、良質のものが得られず、又、３ｍ
ｍ以上では集合晶となる事が判った。又、実施例４に示
す如き他の溶媒種で同一の実験をした所間様な結果が得
られた。

実施例３ 第９図に示す如く、本発明による溶解調節層（８３）を
用いて、（１１１）面が支配的なダイヤモンド安定領域
で、溶解調節ＦＪ（Ｐｄ−Ｎｉ合金）のＮｉ量を変え、
単結晶の合成実験を行なった。使用した溶媒（８２）は
、Ｐａ−５ＯＮｉを用い、合成圧力は５．８Ｇ　Ｐａ、
温度は１４００℃であった。合成に要した時間は１４４
時間であった。

単結晶は直径３ｍａ＋のものを用い、（１１１）面を成
長面とした。結果を第３表に示す。

上表の如く、Ｎｉ添加量がＰｄ合金に対し、５〜３０重
量％の時に、直径８ｍｍ以上の大型単結晶が合成出来る
事が判った。さらにＮｉの換わりにＣｏ及びＣｏＮ　ｉ
合金を添加しても、同様な結果が得られた。又Ｐｄの換
わりにＰｔ、　Ｒｈ、　Ｉｒ、　Ｒｕ、　Ｏｓ　　の−
元素もしくは複数の元素よりなる合金を用いても同様な
結果が得られた。

又ｐｂの換わりにＰｔ、　Ｒｈ、　Ｉｒ、　Ｒｕ、　Ｏ
ｓの一元素もしくは複数の元素よりなる合金を泪いても
同様な結果が得られた。

実施例４ 第８図に示す様な本発明による溶媒を用いて、（１００
）面を種結晶とした場合と、（１１１）面を種結晶上し
た場合とに分け、合成実験を行なった。

使用した溶媒は、Ｆｅ−７０８ｉである。溶媒にはあら
かじめ飽和濃度の８０％の炭素を含有させておいた。種
結晶には、直径３ｍｍのものをそれぞれ用いた。合成時
間は１４４時間であった。結果を第４表に示す。

第　　　　４　　　　表 上表の如く、（１１１）面を用いた方が良質な単結晶を
得られる事が判かった。又、他の溶媒種（Ｐｅ。

Ｎｉ、Ｃｏ、　Ｍｒ、　Ｃｒ、　Ｍｌ、　Ｔｉ、　Ｎｂ
、　Ｖ及びこれらの合金）を用いても、同様な結果が得
られた。

実施例５ 第８図に示す様な本発明による溶媒を用いて、溶媒中央
高さＨ，と、外周高さＨｌを変化させ合成した単結晶に
及ぼす影響を調べた。

結果を下表に示す。使用した溶媒はＰａ−３Ａ１を用い
溶媒中にあらかじめ飽和濃度の８０％の炭素を含有させ
ておいた。種結晶は、直径３ｍｍのものを用い、成長面
は（１１１）面とした。合成条件は圧力５．８ＧＰａ、
温度は１４１０ｔ：であった。合成に要した時間は１４
４時間であった。

第５表の如く、溶媒高さ比（Ｈｅ／Ｈ＋）が、、２〜３
の間に有る時、良質な単結−晶が合成される事が判明し
た。さらに実施例４に示すような他の溶媒種について実
験したが、同様な結果が得られた。

又、溶媒（７２）と、炭素源（７１）が接する部分を、
球形又は曲面にしても同一の結果が得られた。又、溶媒
を半球状にしても、同様な結果が得られた。

実施例６ 第７図に示す様な本発明による溶媒を用いて、溶媒外径
Ｒ，と種結晶外径Ｒ０の比を変化させ、単結晶合成に及
ぼす影蕾を調べた。溶媒外径Ｒ１は８ＩＩＩｆｆｉとし
、又、円錐面の角度Ａは３０”　とした。

Ｐａ−５ＯＮｉ合金を用いた。溶媒中には、あらかじめ
飽和濃度の８０％の炭素を含有させておいた。種結晶は
（１１１）面が成長面となる様に配置し、外径Ｒ０を、
６〜８ＩＤＩＩ＋まで下表の如く変化させた。合成条件
は圧力５．８Ｇ　Ｐａ、温度は１４００℃とし、約１週
間掛けて成長させた。結果を第６表に示す。

第６表 上表の如く、溶媒と種結晶の外径比Ｒ，／Ｒ，が′／１
４〜１の間では、良質な単結晶が得られる事が判明した
。

実施例４に記載の他の溶媒種に付いて、同一の実験を行
なったが、同様な結果が得られた。又、合成出来たダイ
ヤの断面と溶媒断面の形状は同一であった。

実施例７ 第７図に示す様な本発明による溶媒を用いて、溶媒低部
（穂側）円錐面と円錐台上面Ｂ（種結晶と接する面）の
なす角度Ａを変化させ、合成に及ぼす影響を調べた。溶
媒はＰａ−３Ａｆｆを用い、外径Ｒ３は８＋ｎｍとし、
円錐台上面Ｂの直径を４ｍ＋ｎとした。溶媒中にはあら
かじめ、飽和濃度の８０％の炭素を含有させておいた。

種結晶は直径Ｒ０が４ｍｍのものを用い、（１１１）面
が成長面となる様に配置した。合成条件は圧力５．８Ｇ
　Ｐａ、温度は１４１０℃とし、約１週間掛けて成長さ
せた。結果を第７表に示す。

第　　　　　　７　　　　　　表 上表の如く、円錐面と種結晶面のなす角Ａは５゜≦Ａ≦
４５°の中にある場合、良質な単結晶が得られる。

又実施例４に示す如く、他の溶媒種について、同一の実
験を行なったが、同様な結果が得られた。

又、合成出来たダイヤの断面と、溶媒断面の断面は同一
であった。

〔発明の効果〕

以上説明した様に（１１１）面の種結晶面を用い、さら
に中央部が高い溶媒を用いる事で、単結晶表面の、成長
速度が均一となり、溶媒金属の巻き込みの無い良質な直
径３ｍｍ以上の単結晶を合成可能になった。又、直径３
ｍｍ以上の種結晶表面を一度溶解し、再成長させる事に
より良質な大型単結晶が短時間で合成可能となった。こ
れにより従来方法に比較して成長時間が各以下となり、
コスト低減に大きな効果が有る。

【図面の簡単な説明】

第１図は従来の合成方法を示す。１は炭素源、２は溶媒
、３は種結晶、４は種結晶溶解防止層、５はヒーター、
ΔＴは温度差を示す。 第２図はダイヤモンドの各面の成長圧力温度領域を示す
。１１はダイヤモンド黒鉛安定境界線、１２は溶薯イ素
共晶温度線、１３は（１００）面戊長領域、１４は（１
１０）面戊長領域、１５は（１１１）面成長領域をそれ
ぞれ示す。 第３図は従来の合成方法で（１００）面を種面に用いた
時の初期の結晶成長状態を示す。２１は種結晶（１００
）面、２２は成長した単結晶、２３は炭素の拡散方向、
２４は溶媒、２５は炭素源を示す。 第４図は従来の合成方法で（１１１）面を種面に用い３
２は成長した単結晶、３３は炭素の拡散方向、３４はは
溶媒、３５は炭素源を示す。 第５図は有限要素法で計算した従来方法の炭素濃度を示
す。４１は炭素源、４２は溶媒、４３は種結晶、４４は
等濃度線を示す。又Ａは中央部、Ｂは外周部を示す。 第６図は有限要素法で計算した本発明による合成方法の
炭素濃度を示す。５１は炭素源、５２は溶媒、５３は種
結晶、５４は等濃度線、Ａは中央部、Ｂは外周部、Ｈｏ
は中央部溶媒高さ、Ｈ３は外周部溶媒高さをそれぞれ示
す。 第７図は本発明による合成方法を示す。６１は炭素源、
６２は溶媒、６３は円錐面、６４は種結晶、６５及び第
８図は本発明によ、る合成方法を示す。７１は炭素源、
７２は溶媒、７３は種結晶、Ｈｏは溶媒中央部高さ、Ｈ
，は溶媒外周部高さをそれぞれ示す。 第９図は本発明による合成方法を示す。８１は炭素源、
８２は溶媒、８３は溶解調節層、８４は種結晶を示す。 代理人　弁理士　　上代口切、）、；、、、、’゛ハ 第１図 第２図 １崖 第３図　　　　　　　第４図 茅５図 第６図 弗７図 手続補正書 、事件の表示 昭和６２年　特許願　第１１２８６２号２、発明の名称 大型ダイヤモンドの合成方法 ３、補正をする者 事件との関係　　　特　許　出　願　人任　　所　　　
大阪市東区北浜５丁目１５番地名　称（２１３）住友電
気工業株式会社社長　用上哲部 ４、代理人 住　　所　　　大阪市此花区島屋１丁目１番３号住友電
気工業株式会社内 ６、補正の対象 明細書中、特許請求の範囲の欄および発明の詳細な説明
の欄。 ７、補正の内容 （１）明細書中、特許請求の範囲を別紙の通り補正する
。 Ｃ）明細書第８頁第４行目の「５０〜８０重量％」を「
５０〜９５重Ｍ％」と訂正する。 （３）明細書ｍ１６頁第１表を以下のように訂正する。 」 （４）明細書第１６頁第１表から下２行目の口５０〜８
０重量％」を「５０〜９５重量％」　と訂正する。 特許請求の範囲 「（１）温度差法を用いて、ダイヤモンドを合成する方
法において、直径３　ａｒｍ以上の種結晶の（１１１）
面を成長面として用い、該成長面をダイヤモンド安定領
域下で全面を一度溶解した後、結晶成長を開始させ、さ
らに合成時の炭素源と接触する側の溶媒形状が、平面も
しくは曲面で構成される凸形状を有する溶媒を用い、（
１１１）面が支配的な圧力温度条件下で成長させる事を
特徴とする直径８ｍｍ以上の大型ダイヤモンドの合成方
法。 （２）上記種結晶の成長面を溶かすのに該成長条件にお
ける炭素飽和濃度の３０〜９５重量％の炭素をあらかじ
め含有した溶媒を用いる事を特徴とする特許請求の範囲
第（１）項記載の大型ダイヤモンドの合成方法。 （３）上記凸形状を有する溶媒の中央部が外周部より２
０〜２００％厚いか又は炭素源との接触部が球形である
事を特徴とする特許請求の範囲第（１）または（２）項
記載の大型ダイヤモンドの合成方法。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）温度差法を用いて、ダイヤモンドを合成する方法
   において、直径３ｍｍ以上の種結晶の（１１１）面を成
   長面として用い、該成長面をダイヤモンド安定領域下で
   全面を一度溶解した後、結晶成長を開始させ、さらに合
   成時の炭素源と接触する側の溶媒形状が、平面もしくは
   曲面で構成される凸形状を有する溶媒を用い、（１１１
   ）面が支配的な圧力温度条件下で成長させる事を特徴と
   する直径８ｍｍ以上の大型ダイヤモンドの合成方法。
2. （２）上記種結晶の成長面を溶かすのに該成長条件にお
   ける炭素飽和濃度の５０〜８０重量％の炭素をあらかじ
   め含有した溶媒を用いる事を特徴とする特許請求の範囲
   第（１）項記載の大型ダイヤモンドの合成方法。
3. （３）上記種結晶の成長面を溶かすのに、Ｐｄ、Ｐｔ、
   Ｒｂ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓの一元素又は、複数の元素より
   なる金属に、５〜３０重量％のＮｉ又はＣｏを加えた合
   金属を種結晶と溶媒の間に挿入する事を特徴とする特許
   請求の範囲第（１）項記載の大型ダイヤモンドの合成方
   法。
4. （４）上記凸形状を有する溶媒の中央部が外周部より２
   ０〜２００％厚いか又は炭素源との接触部が球形である
   事を特徴とする特許請求の範囲第（１）項記載の大型ダ
   イヤモンドの合成方法。
5. （５）上記種結晶として、溶媒直径の１／４以上の直径
   を有する種結晶を用い、溶媒の種結晶側が円錐台であり
   、小さい方の円形表面に種結晶を配置させ、該円錐台の
   円錐面と、前記円形表面のなす角度が５〜４５°である
   溶媒を用いる事により、ダイヤモンド断面形状と、溶媒
   断面形状が同一である事を特徴とする特許請求の範囲（
   １）項記載の大型ダイヤモンドの合成方法。