JPS63277504A - 高純度窒化アルミニウム粉末の連続的製造装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 この発明は、熱伝導性、耐熱性、電気絶縁性に優れたセ
ラミックス材料として、半導体基板、金属溶融器、その
他金属精練工業等の分野に使用される窒化アルミニウム
粉末（以下ＡｌＮ粉末という）の連続的製造方法及び装
置に関する。

従来の技術と問題点 窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の製造方法としては、ＡＱ
粉末からの直接窒化法やアルミナ粉末からの炭素還元法
などがあるが、工業的には直接窒化法が一般に用いられ
ている。

直接窒化法は、Ａｆｌ粉末と窒素（Ｎ２）ガスとを直接
接触反応せしめるものであるが、Ａｌ粉末の表面が窒化
されると初期段階でその表面に硬い安定な窒化アルミニ
ウム被膜ができ、一種のシェル構造を形成して内部への
窒化反応が抑制されてしまうため、形成されたｉＮ被膜
を破ってから更に窒化反応せしめる必要を生じる。この
ため、ＡｌＮ粉末の製造のためには、窒化反応と粉砕を
繰返す辛要を生じ、粉砕工程での汚染による純度低下の
問題があった。また、特公昭３６−２Ａｌ６４号公報に
見られるように、／ｌ粉末とＡｌＮ粉末とを所定割合に
混合し、この混合物を窒化反応することによって高純度
のＡｌＮ粉末を得る方法が知られており、一般にも採用
されているが、この場合は収率が悪いという本質的な問
題点を有している。

上記のような従来の製造法に対し、最近、特開昭６１−
２０５６０６号公報に記載のように、窒化反応を１次と
２次に分けて２工程で行うものとし、−次痩応において
ｌ粉末をＮ２ガス気流中で短時間直接窒化反応し、その
表面に硬いＡＱＮ被膜を形成した中間粒子をつくり、続
いて二次反応において該中間粒子をＮ２ガス気流中に一
次反応時より長持間保持し、ＡｌＮ被膜に破断を生じさ
せて粒子内部まで窒化反応を進行せしめるものとして二
高純度の微細なＡｌＮ粉末を効率よく製造しようという
試みが提案されている。

しかしながら、この先行提案の方法は、反応工程を２段
階に分けて、少量ずつバッチ式に遂行するものであるた
め、連続操業性に欠け、もとより生産性に劣る欠点があ
る。

そこで、本出願人は先に連続的なＡｌＮ粉末の製造方法
として、特願昭６２−２７９３５号により、Ａρ粉末供
給部からＡｌ粉末をＮ２ガス流に乗せて浮遊状態に加熱
反応管中に導入し、反応管内でＮ２ガスと反応せしめた
のち、該反応管の出口側に接続した捕集部によりＡｌＮ
粉末を順次連続的に捕集する方法を提案した。

発明が解決しようとする問題点 しかしながら、上記の提案によるＡｌＮ粉末製造装置に
おいては、装置内の反応系の全体をＮ２ガスでパージす
るが、このＮ２ガスパージを大気雰囲気から出発してＮ
２ガスに順次置換することによって行うため、系内に大
気とくにその酸素が残る可能性があり、純度の高いＡｆ
ｌＮ粉末を得ることができず、かつ装置の内をＮ２ガス
でパージする実質稼動までの準備過程に比較的長い時間
を要する欠点があった。更にまた、原料の１粉末を供給
部に投入するさいにも、ＡＭ粉末に大気を巻き込むため
、不純物としての酸素が系内に入り込む量が増大し、愈
々純度の高いＡＱＮ粉末の製造を阻害する等の難点があ
った。

この発明は更にかかる欠点を防止することを目的とし、
そのための改善されたＡｌＮ粉末製造装置を提供しよう
とするものである。

問題点を解決するための手段 この発明は、粉末供給部、反応部、及び捕集部を含む系
の全体を、大気雰囲気からいったん真空排気し、しかる
のち、Ｎ２ガスによるパージを行い得るものとし、また
原料のＡｌ粉末も、その雰囲気を真空排気後Ｎ２ガスパ
ージした状態のもとに行いうるちのとして、前記の所期
目的を達成するようにしたものである。

即ち、この発明は、Ａｌ粉末をＮ２ガス〜流により浮遊
させて反応管に送り込む供給部と、加熱手段を有し前記
供給部から送られてくるＡρ粉末を前記反応管内でＮ２
ガスと反応せしめる反応部と、反応部で反応された生成
物であるＡｌＮ粉末をＮ２ガス流と分離して捕集する捕
集部とを一連に備えたＡｆｌＮ粉末の連続的製造装置に
おいて、前記供給部、反応部、及び捕集部を結ν系の全
体を密閉可能に形成し、かつ真空ポンプに接続して真空
排気しうるものとなすと共に、前記供給部に原料ＡＱ粉
末を投入するための供給ホッパーをこれも密閉自在な容
器に構成し、かつ真空ポンプに接続して真空排気可能に
構成してなることを特徴とする高純度窒化アルミニウム
粉末の連続製造装置を要旨とする。

以下、この発明を図示実施例に基いて更に詳しく説明す
る。

実施例 この発明に係る高純度ＡｌＮ粉末の連続的製造装置の概
要を示す第１図において、該装置は大きく分けて供給部
（Ａ）と、反応部（Ｂ）と、捕集部（Ｃ）とを具備し、
これらが単一のガス流路としての移送配管系を構成する
ように順次連結されたものである。

供給部（Ａ）は原料Ａｌ粉末（Ａｌ）を収容する粉末容
器（１）と、これの底部に開口するガス供給管（２）に
よるＮ２ガス吹込口（２ａ）と、容器（１）内に原料１
粉末を投入するための供給ホッパー（３）と、容器内底
部に設けられたアジテータ−（４）とを具備し、容器（
１）内に収容されたＡｌ粉末を、Ｎ２ガス吹込口（２ａ
）から導入されるＮ２ガス気流によって浮上させ、反応
部（Ｂ）へ向けて送り出すものとなされている。かつ上
記ガス供給管（２）及び供給ホッパー（３）からの粉末
投入口（５）にはそれぞれ密閉用バルブ（Ｖｌ　）　　
（Ｖ２　）　カ設けられ、これらを閉じることによって
粉末容器（１）を外気から遮断して密閉しうるちのとな
されている。かつ粉末容器（１）はバルブ（ＶＢ）を有
する別途吸引管（６）を介して図示しない真空ポンプに
接続され、内部を真空排気しうるようになっている。更
にまた、前記供給ホッパー（３）は、上面に開閉自在な
密閉用蓋（３ａ）を有し、これを閉じることによって密
閉しうるちのとなされると共に、置換用の三方バルブ（
ｖ４）を介して、真空ポンプに接続された吸引管（７）
とバルブ（ＶＢ）で開閉自在としたＮ２ガス供給管（８
）とに切替自在に連通せしめうるちのとなされている。

なお、前記アジテータ−（４）は容器（１）内でのＡｌ
粉末の凝集を防止し、Ａρ粉末をＮ２ガスの上昇気流に
乗せるための補助的役割を果すが、必ずしもこれを必要
とするものではなく、Ｎ２ガス流のみに依存して上記Ａ
ｌ粉末の撹乱、浮上を行わせるものとなすことも可能で
ある。

反応部（Ｂ）は、耐熱性材料として例えばアルミナ管か
らなる反応管（９）と、その周りに配置された加熱装置
（１０）とからなる。反応管（９）はその一端が直接ま
たは連結管を介して間接に供給部（Ａ）の粉末容器（１
）に連通接続されており、その内部を供給部からＮ２ガ
ス流に乗せ送られてくるＡｌ粉末が流通する。そして、
その流通過程で、加熱装置（１０）からの加熱を受けて
１２粉末とＮ２ガスとの反応を生じ、ＡＭ粉末の窒化が
達成される。ここに、窒化反応の初期段階では、へΩ粉
末はその表面部のみが窒化されて硬いＡＱＮ被膜を形成
し、内部への窒化が阻害される現象をもたらすが、続い
てそのま〜反応管（９）中を移送される過程で更に昇温
されることにより、連鎖的窒化反応を生じて、完全なる
窒化がもたらされると共に、Ａ［Ｎ粉末の微細化が達成
される。即ち、加熱温度及び反応時間の増大とともに、
反応初期段階でＡｌ粉末表面に形成されたＡＩＡｌＮ被
膜と内部の未反応のＡｌとの熱膨張差と、更には恐らく
蒸気圧差にも基因して、ＡｌＮ被膜に亀裂が発生し、そ
の部分でまた新しい反応が生じ、その反応熱が蓄積され
た場合は反応部付近の急激な温度上昇でＩＡｌＮ被膜の
崩壊とともに溶融ＡＱの飛び出しを伴いつ＼、反応が加
速度的連鎖進行を生じ、高純度なＡｕＮ粉末に生成され
る。

かつ表面のｉＮ被膜の亀裂による粉末内部からの未反応
溶融Ａρの飛び出し、あるいは流出は、それによって粉
末の空洞化をもたらし、粉砕の容易なＡＱ中空粒子を形
成する一方、ＡｌＮ被膜の崩壊及び流出Ａｆｌの二次的
窒化は実質的に粉砕に相当する効果をもたらす。

捕集部（Ｃ）は、捕集容器（１２）と、その上部に連通
されたフィルター（１３ａ）及びバルブ（ｖ８）付きの
Ｎ２ガス排出管（１３）とを備え、捕集容器（１２）の
天板部が出口部に密閉用シャッター（１４）を具備した
連結管（Ａｌ）を介して反応部（Ｂ）の反応管（９）の
上端に連通接続されている。また、捕集容器（１２）は
、三方バルブ（ＶＢ　）を介して真空ポンプに通じる吸
引管（１５）と、密閉用バルブ（Ｖ７）を有するＮ２ガ
ス供給管（１Ｂ）とに切替可能に連通せしめうるちのと
なされている。而して、反応部（Ｂ）を経てＮ２ガス流
に乗うて連結管（Ａｌ）から移送されてくるＡｕＮ粉末
は、捕集容器（１２）内でＮ２ガスと分離され、その底
部に堆積する一方、Ｎ２ガスは排出管（１３）から系外
へ排出される。

この発明に係る上記装置は、バルブ（ｖｌ）〜（ｖ５）
及び（Ｖ７）（Ｖ８）を閉じることによって、供給部（
Ａ）、反応部（Ｂ）、および捕集部（ｃ）を含む系の全
体が密閉可能である。また供給ホッパー（３）も蓋（３
ａ）を閉じることによって独自に密閉可能である。また
、供給部（Ａ）と反応部（Ｂ）は、シャッター（１４）
を閉じることにより、捕集容器（１２）を取外した状態
時において両部を含む系のみでも独自に密閉可能である
。

ＡＱＮの粉末製造に際しては、予め系の全体を上記の如
く密閉状態としたのち、バルブ（Ｖ５）（Ｖ６）を開い
て吸気管（６）　　（１５）より系内を１０’Ｔｏｒｒ
範囲に真空排気し、不純物である大気を極力取除く。そ
してしかる後バルブ（Ｖｌ）（Ｖ７）を開いて系内金体
をＮ２ガスでパージする。

一方、原料のへρ粉末は、これをホッパー（３）、に投
入したのち蓋（３ａ）を閉じ、バルブ（ｖ４）を吸気管
（７）側に開いてホッパー内の真空換気を行ったのち、
次いでバルブ（Ｖ３）を開いてＮ２ガスに置換せしめ、
原料供給時に反応系内に大気が巻き込まれないようにす
る。

上記により準備作業を終えたのち、バルブ（ｖ２）を開
いてホッパー（３）から供給部（Ａ）の粉末容器（１）
に１２粉末を投入し、続いてＮ２ガス供給管（６）から
９９．９９９％以上の高純度のＮ２ガスを導入して前記
の反応操作を開始する。

そして、すべてのＡｌ粉末の反応を終えたのち、捕集容
器（１２）に捕集されたＡｌＮ粉末を回収するときは、
シャッター（１４）を閉じることにより、捕集容器（１
２）の取外し時に系内に大気が入り込まないようにし、
次の準備作業工程時間の短縮をはかるものとする。

なお、上記実施例では、系内の真空排気を、供給部（Ａ
）に接続した吸気管（６）と捕集部（Ｃ）に接続した吸
気管（１５）との２個所から系内の真空排気を行うもの
としているが、もとより１個所から行うものとしても良
い。また、系内の水分除去を一層確実なものとするため
に、Ｎ２ガスの取出口に脱水カラムを設置するものとな
すことが推奨される。

発明の効果 この発明は上述のように、へΩ粉末の供給部と反応部と
捕集部とを結ぶ系の全体を密閉可能なものに形成しかつ
真空ポンプに接続して真空換気しうるちのとしているの
で、ＡｌＮ粉末の製造に際して、系内の空気を排出し、
真空にしてからＮ２ガスでパージすることにより、系内
に不純物となる酸素や水分の残存量を極力少なくするこ
とができる。かつ、供給部においてもホッパー内を真空
排気してからＮ２ガスパージしうるものとなされている
から、原料の１粉末の供給に際してもそれに巻き込んで
前記系内に不純物要素となる空気が入り込むのを極力防
止することができる。

従って、系内界ｍｌ気を高純度のＮ２ガスのみによるパ
ージ状態を実現でき、ひいては高純度のＡｌＮ粉末の製
造を可能とする。

また、上記のように系内を積極的に真空排気してからＮ
２ガスでパージしうるちのであることにより、初期稼動
の段階で系内の空気をＮ２ガスに置換せしめる作業を短
時間で遂行でき、ひいては稼動までの所謂立ち上がり時
間を短縮し得てＡＱＮ粉末製造の能率を向上しうる。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明の実施例を示す概略構成図である。 （Ａ）・・・供給部、（Ｂ）・・・反応部、（Ｃ）・・
・捕集部、（１）・・・粉末容器、（２）・・・Ｎ２ガ
ス供給管、（３）・・・供給ホッパー、（３ａ）・・・
開閉蓋、（６）（７）・・・真空吸気管、（８）・・・
Ｎ２ガス供給管、（９）・・・反応管、（１０）・・・
加熱装置、（Ａｌ）・・・連結管、（１２）・・・捕集
容器、（１３）・・・Ｎ２ガス排出口、（１４）・・・
シャッター、（１５）・・・真空吸気管、（１６）・・
・Ｎ２ガス供給管、（Ｖｌ）〜（ｖ８）・・・バルブ。 以上

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 Ａｌ粉末をＮ＿２ガス流により浮遊させて反応管に送り
   込む供給部と、加熱手段を有し前記供給部から送られて
   くるＡｌ粉末を前記反応管内でＮ＿２ガスと反応せしめ
   る反応部と、反応部で反応された生成物であるＡｌＮ粉
   末をＮ＿２ガス流と分離して捕集する捕集部とを一連に
   備えたＡｌＮ粉末の連続的製造装置において、 前記供給部、反応部、及び捕集部を結ぶ系の全体を密閉
   可能に形成し、かつ真空ポンプに接続して真空排気しう
   るものとなすと共に、前記供給部に原料Ａｌ粉末を投入
   するための供給ホッパーをこれも密閉自在な容器に構成
   し、かつ真空ポンプに接続して真空排気可能に構成して
   なることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の連
   続的製造装置。