JPH01141808A

JPH01141808A - 高純度窒化アルミニウム紛末の製造法

Info

Publication number: JPH01141808A
Application number: JP29878687A
Authority: JP
Inventors: Kiyoshi Tada; 清志多田; Eiji Yoshimoto; 吉本　栄治; Teruo Kitamura; 照夫北村; Eizo Isoyama; 礒山　永三
Original assignee: Showa Aluminum Corp
Current assignee: Altemira Co Ltd
Priority date: 1987-11-26
Filing date: 1987-11-26
Publication date: 1989-06-02

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野この発明は、熱伝導性、耐熱性、絶縁性に優れた電子材
料用基板、金属溶融器等の材料に使用される窒化アルミ
ニウム粉末（以下ＡρＮ粉末という）の製造方法、特に
浮上式直接窒化法によるＡΩＮ粉末の製造方法に関する
。

従来の技術ＡΩＮ粉末の製造方法としては、ＡΩ粉末からの直接窒
化法やアルミナ粉末からの炭素還元法などがあるが、工
業的には直接窒化法が一般に用いられている。

直接窒化法は、へΩ粉末と窒素（Ｎ２）ガスとを直接接
触反応せしめるものであるが、ＡＱ粉末の表面が窒化さ
れると初期段階でその表面に硬い安定な窒化アルミニウ
ム被膜ができ、−種のシェル構造を形成して内部への窒
化反応が抑制されてしまうため、形成されたＡΩＮ被膜
を破ってから更に窒化反応せしめる必要を生じる。この
ため、ＡｆｌＮ粉末の製造のためには、窒化反応と粉砕
を繰返す必要を生じ、粉砕工程での汚染による純度低下
の問題があった。

そこで、最近、上記欠点を排除しうる直接窒化法として
、浮上式によるＡｆｉＮ粉末の製造方法が注目されてい
る。該浮上式直接窒化法は、耐熱材料たとえばアルミナ
焼結体からなる反応管中で、アルミニウム粉末をＮ２ガ
ス流で浮上させつ＼、高温に加熱して窒化反応を進行せ
しめるものであり、粉砕工程を要することなく焼結用の
細かい粒度のＡΩＮ粉末を得ることができる。

発明が解決しようとする問題点ところが、上記浮上式直接窒化法による場合、得られる
ＡｆｉＮ粉末において出発原料に含まれる不純物範囲を
超えたＳ　ｉ　ｓ　Ｍｇの含をが認められ、ＡΩＮ粉末
の純度の低下を来たしていることが認められた。

そこで、本発明者らは上記純度低下の原因につき種々考
究したところ、反応管に用いているアルミナ焼結体に含
まれる焼結助剤が１４反応雰囲気を汚染し、純度低下の
要因をなしていることを解明し得た。即ち、従来、反応
管として一般に用いられているアルミナ焼結体は、焼結
助剤として５ｉ０２；２〜３％、Ｍｇ　Ｏ：　１％、Ｃ
ａＯ：１％以下の程度に含むものであり、上記焼結助剤
に含むＭｇ％Ｓ１によって反応管内の反応雰囲気に汚染
を生じていることが主要原因の１つであることが判明し
た。

而して、この発明は、上記の解明に基づき、反応管によ
る反応雰囲気の汚染を防止して、−段と高純度のＡＱＮ
粉末の製造を可能とすることを目的としてなされたもの
である。

問題点を解決するための手段この発明は、上記の目的達成手段として、アルミナ製の
反応管を、焼結助剤としてのＳｉＯ２、ＭｇＯの含有量
を極限まで減らした高純度のアルミナからなるものとし
、反応管からの反応雰囲気の汚染を防止するようにした
ものである。

即ち、この発明は、前記の浮上式直接窒化法によるＡｆ
ｌＮ粉末の製造方法の実施において、特に、上記反応管
に、焼結助剤としてのＳｉＯ２及びＭｇ　Ｏの濃度をい
ずれも０，１％以下に規制することによりアルミナ純度
を９９，５％以上に製作したアルミナ焼結体からなるも
のを用いることを特徴とするものである。

反応管のアルミナ純度が９９，５％未満である場合は、
窒化反応管中の雰囲気の汚染防止効果に不充分である。

かつまた、反応管の該純度を保証するために、焼結助剤
としての５Ｉ０２及びＭｇ　Ｏの濃度は、いずれも０．
１％以下に規制されるものである。

この発明による浮上式直接窒化法の実施の概要を、第１
図に示すプラント設備に基づいて説明すれば次のとおり
である。

この発明の実施のためのＡρＮ製造装置は、大きく分け
て供給部（Ａ）と、反応部ＣＢ）と、捕集部（Ｃ）とを
具備し、これらが単一のガス流路としての移送配管系を
構成するように順次連結されたものである。

供給部（Ａ）は原料Ａρ粉末（ＡＱ）を収容する粉末容
器（１）と、これにガス供給管（２）を介して高純度Ｎ
２ガスを給送するＮ２ガスボンベ（３）と、容器内底部
に設けられたアジテータ−（４）とを具備し、容器（１
）内に収容されたＡＱ粉末を、Ｎ２ガス供給管（２）か
ら導入されるＮ２ガス気流によって浮上させ、反応部（
Ｂ）へ向けて送り出すものとなされている。アジテータ
−（４）は容器（１）内でのＡＱ粉末の凝集を防止し、
ＡＲ粉末をＮ２ガスの上昇気流に乗せるための補助的役
割を果すが、必ずしもこれを必要とするものではなく、
Ｎ２ガス流のみに依存して上記ＡΩ粉末の掻乱、浮上を
行わせるものとなすことも可能である。

反応部（Ｂ）は、耐熱性材料としてのアルミナ焼結体か
らなる反応管（５）と、その周りに配置された加熱装置
（６）とからなる。反応管（５）はその一端が直接また
は連結管を介して間接に供給部（Ａ）の粉末容器（１）
に連通接続されており、その内部を供給部からＮ２ガス
流に乗せ送られてくるＡΩ粉末が流通する。そして、そ
の流通過程で、加熱装置（６）からの加熱を受けてＡＱ
粉末とＮ２ガスとの反応を生じ、ＡＱ粉末の窒化が達成
される。ここに、窒化反応の初期段階では、ＡＱ粉末は
その表面部のみが窒化されて硬いＡΩＮ彼膜を形成し、
内部への窒化が阻害される現象をもたらすが、続いてそ
のま一反応管（５）中を移送される過程で更に昇温され
ることにより、連鎖的窒化反応を生じて、完全なる窒化
がもたらされると共に、１２Ｎ粉末の微細化が達成され
る。即ち、加熱温度及び反応時間の増大とともに、反応
初期段階で１２粉末表面に形成されたＡΩＮ被膜と内部
の未反応のＡＱとの熱膨張差と、更には恐らく蒸気圧差
にも基因して、ＡＱＮ被膜に亀裂が発生し、その部分で
また新しい反応が生じ、その反応熱が蓄積された場合は
反応部付近の急激な温度上昇でＡΩＮ被膜の崩壊ととも
に溶融Ａρの飛び出しを伴いつ一１反応が加速度的連鎖
進行を生じ、高純度なＡρＮ粉末に生成される。

かつ表面のＡΩＮ被膜の亀裂による粉末内部からの未反
応溶融ＡΩの飛び出し、あるいは流出は、それによって
粉末の空洞化をもたらし、粉砕の容易なＡＩｌ中空粒子
を形成する一方、ＡΩＮ被膜の崩壊及び流出ＡΩの二次
的窒化は実質的に粉砕に相当する効果をもたらす。

ところで、この発明において上記反応管（５）は、Ｓｉ
Ｏ２、ＭｇＯ等の焼結助剤を極めて低濃度、即ち０．１
％以下の僅少量に用いてアルミナ粉末を焼結した純度９
９．５％以上の高純度アルミナ焼結体が用いられるもの
である。そしてこれによって上記窒化反応中、反応管（
５）内壁からのＳｌ、Ｍｇ等による反応雰囲気の汚染を
防ぎ、ひいてはそれらがＡΩＮ粉末に不純物として含有
されるのを防止し、製品の純度の向上に寄与を果しうる
ちのである。

捕集部（Ｃ）は、捕集容器（７）と、その上部に開口さ
れたフィルター（８ａ　）　付きのＮ２ガス排出口（８
）とを備え、捕集容器（７）の天板部が連結管（９）を
介して反応部（Ｂ）の反応管（５）の上端に連通接続さ
れている。而して、反応部（Ｂ）を経てＮ２ガス流に乗
って連結管（９）から移送されてくる反応部のＡρＮ粉
末は、捕集容器（７）内でＮ２ガスと分離され、その底
部に堆積する一方、Ｎ２ガスは排出口（８）から系外へ
排出される。

なお、反応部（Ｂ）における反応管（５）の長さ、管径
は、Ｎ２ガス流速、昇温速度、反応時間等の反応条件に
応じて決定されるものである。また、加熱装置（６）と
しては、最も一般的には電気抵抗加熱炉が用いられるが
、その他の加熱手段を用いるものとしてもよい。

発明の効果この発明によれば、上述の次第で浮上式直接窒化法によ
るＩＮ粉末の製造方法において、使用するアルミナ反応
管に焼結助剤濃度の低い高純度のアルミナ焼結体からな
るものを使用することにより、製品のＡΩＮ純度に深い
か−わりをもつ反応管中の雰囲気が、反応管自体から８
１やＭｇで汚染されるのを防止でき、ひいてはそれらに
よるＡｆｉＮ粉末の純度の低下を防止して一段と高純度
のＡｆｌＮ粉末を得ることを可能にする効果を奏する。

実施例添附図面に示した製造装置により、アトマイズ法によっ
て製造された純度９９．９９％（不純物Ｓｔ　　：　４
８ｐｐｍ　、Ｆｅ　：　２４ｐｐｍ　ＳＭｇ　：５ｐｐ
ｍ　）　、平均粒径１５μｍの高純度アルミニウム粉末
を原料粉末として用い、これを供給部（Ａ）の粉末容器
（１）に投入したのち、該容器内にＮ２ガスボンベ（３
）から純度９９．９９９％のＮ２ガスを供給すると共に
、アジテータ−（４）を駆動し、Ｎ２ガス流に乗せてＡ
Ω粉末を反応部（Ｂ）に向けて上昇移送せしめるものと
した。ここに、反応管（５）として内径３５Ｍ１長さ１
０００ｍ＋のアルミナ管を使用し、反応部（Ｂ）内での
ガス流速を約１．　０Ω／１１ｉｎになるものとした。

そして、加熱装置（６）により反応部（Ｂ）の温度、即
ち反応管（５）内の温度を１５５０℃に設定して反応さ
せ、捕集部（Ｃ）の捕集容器（７）内に微細なＡΩＮ粉
末を回収するものとした。

而して、上記反応管（５）に、焼結助剤として５ｉ０２
：２〜３％、Ｍｇ　Ｏ：　１％、Ｃａｂ：０．１％以下
を含むＡＱ２０３純度が約９５％であるアルミナ焼結体
によるもの（比較）と、焼結助剤としての３１０２、Ｍ
ｇＯをいずれも０．１％以下に使用してＡｐ２０３純度
を９９゜５％以上に製作したアルミナ焼結体によるもの
（発明）との２種類を使用し、前記窒化反応によって得
られたＡｆｉＮ粉末の純度の比較を行った。その結果を
下記第１表に示す。

第１表上表の結果に示されるように、この発明の実施によれば
、Ｓｌ及びＭｇによる純度の低下を防止し、−段と高純
度のＡΩＮ粉末を得ることができることを確認し得た。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明によるＡΩＮ粉末製造装置の一例を示
す概略構成図である。（Ａ）・・・供給部、（Ｂ）・・・反応部、（Ｃ）・・
・捕集部、（１）・・・粉末容器、（３）・・・Ｎ２ガ
スボンベ、（５）・・・反応管、（６）・・・加熱装置
、（７）・・・捕集容器、（９）・・・連結管。以上

Claims

【特許請求の範囲】アルミナ焼結体からなる反応管中で、アルミニウム粉末
を窒素ガス流によって浮上させつゝ直接反応せしめる浮
上式直接窒化法による窒化アルミニウム粉末の製造方法
において、上記反応管に、焼結助剤としてのＳｉＯ＿２及びＭｇＯ
の濃度をいずれも０．１％以下に規制することによりア
ルミナ純度を９９．５％以上に製作したアルミナ焼結体
からなるものを用いることを特徴とする、高純度窒化ア
ルミニウム粉末の製造法。