JPH01308812A

JPH01308812A - 窒化アルミニウム粉末の連続的製造方法及び装置

Info

Publication number: JPH01308812A
Application number: JP13891388A
Authority: JP
Inventors: Noriyasu Hotta; 堀田　憲康; Eiji Yoshimoto; 吉本　栄治; Kiyoshi Tada; 清志多田; Teruo Kitamura; 照夫北村; Shigetoshi Jogan; 茂利成願
Original assignee: Showa Aluminum Corp
Current assignee: Altemira Co Ltd
Priority date: 1988-06-06
Filing date: 1988-06-06
Publication date: 1989-12-13

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野この発明は、熱伝導性、耐熱性、電気絶縁性に優れたセ
ラミックス材料として、半導体基板、金属溶融器、その
他金属精練工業等の分野に使用される窒化アルミニウム
粉末（以下ＡｌＮ粉末という）の連続的製造方法及び装
置に関する。

従来の技術窒化アルミニウムＣＡｌＮ）の製造方法としては、へρ
粉末からの直接窒化法やアルミナ粉末からの炭素還元法
などがあるが、工業的には直接窒化法が一般に用いられ
ている。

直接窒化法は、Ａｌ粉末と窒素（Ｎ２）ガスとを直接接
触反応せしめるものであるが、Ａｌ粉末の表面が窒化さ
れると初期段階でその表面に硬い安定な窒化アルミニウ
ム波膜ができ、−種のシェル構造を形成して内部への窒
化反応が抑制されてしまうため、形成されたＡｌＮ被膜
を破ってから更に窒化反応せしめる必要を生じる。この
ため、ＡｐＮ粉末の製造のためには、窒化反応と粉砕を
繰返す必要を生じ、粉砕工程での汚染による純度低下の
問題があった。また、特公昭３６−２１１６４号公報に
見られるように、へρ粉末とＡｌＮ粉末とを所定割合に
混合し、この混合物を窒化反応することによって高純度
のＡｌＮ粉末を得る方法が知られており、一般にも採用
されているが、この場合は収率が悪いという本質的な問
題点を有している。

上記のような従来の製造法に対し、最近、特開昭６１−
２０５６０６号公報に記載のように、窒化反応を１次と
２次に分けて２工程で行うものとし、−次反応において
ｉ粉末をＮ２ガス気流中で短時間直接窒化反応ｌ７、そ
の表面に硬Ｌ）ＡｌＮ被膜を形成した中間粒子をつくり
、続いて二次反応において該中間粒子をＮ２ガス気流中
に一次反応時より長時間保持し、ＡｌＮ披膜波膜断を生
じさせて粒子内部まで窒化反応を進行せしめるものとし
て、高純度の微細なＡｌＮ粉末を効率よく製造しようと
いう試みが提案されている。

しかしながら、この先行提案の方法は、反応工程を２段
階に分けて、少量ずつバッチ式に遂行するものであるた
め、連続操業性に欠け、もとより生産性に劣る欠点があ
る。

そこで、本出願人は先に連続的なＡｌＮ粉末の製造方法
及び装置として、特願昭６２−２７９３５号により、第
３図に示すように、Ｎ２ガス供給＃　（Ａ）のガスボン
ベ（１）から供給されるＮ２ガス流に乗せて、Ａｌ粉末
供給部（Ｂ）からＡｌ粉末を浮遊状態に加熱反応管（５
）中に導入し、反応部（Ｃ）内でＮ２ガスと反応せしめ
た後、反応部の出口側に接続した捕集部（Ｄ）によりＡ
ｌＮ粉末を順次連続的に捕集するものを提案した。なお
第３図中、（２）はＮ２ガス供給管、（３）は粉末容器
、（４）はアジテータ−１（６）は加熱装置、（７）は
捕集容器、（８）はフィルター（８ａ）付きのＮ２ガス
排出口、（９）は連結管である。

発明が解決しようとする課題しかしながら、上記の提案によるＡｆｌＮ粉末製造方法
及び装置では、連結管（９）から捕集部（Ｄ）へとＡｌ
Ｎ粉末を移送したＮ２ガスは捕集部でＡｌＮ粉末と分離
されたのち排出口（８）から系外へと排出されるもので
あったため、装置の作動中はＮ２ガス供給部（Ａ）から
新規なＮ２ガスを常時供給しておく必要があり、このた
めＮ２ガス使用量が多いという問題があった。

この発明は更にこのような問題点を解決しようとするも
のである。

課題を解決するための手段この発明は、ＡｌＮ粉末捕集部（Ｄ）から系外へと排出
されていたＮ２ガスを、Ａｌ粉末供給部（Ｂ）へと再流
入させて、その循環利用を可能としたものである。

即ち、この発明は、窒化アルミニウムの連続的製造方法
に関し、Ｎ２ガス供給部とＡｌ粉末供給部と反応部と捕
集部とをつないで一連の移送配管系を構成し、上記Ｎ２
ガス供給部から供給するＮ２ガス流によりＡｌ粉末共給
部のＡｌ粉末を前記捕集部に向けて移送する過程で前記
反応部でＮ２ガスと反応せしめた後、その生成物である
窒化アルミニウム粉末をＮ２ガスと分離して捕集部で捕
集する窒化アルミニウム粉末の連続的製造方法において
、前記捕集部で分離したＮ２ガスをへΩ粉末供給部へ環
流し該ガスをＡｌ粉末供給部、反応部、捕集部を巡って
循環させることを特徴とするものである。さらにこの発
明は、窒化アルミニウムの連続的製造装置に関し、Ｎ２
ガス供給部と、該Ｎ２ガス供給部から供給されたＮ２ガ
ス流によりＡＮ粉末を浮遊させて反応管に送り込むＡｌ
粉末供給部と、加熱手段を有し前記Ａｌ粉末供給部から
送られてくるｌ粉末を前記反応管内でＮ２ガスと反応せ
しめる反応部と、反応部で反応された生成物である窒化
アルミニウム粉末をＮ２ガス流と分離して捕集する捕集
部とを一連に備えた窒化アルミニウム粉末の連続的製造
装置において、前記捕集部で分離したＮ２ガスをへΩ粉
末供給部へ循環させるＮ２ガス環流部が設けられてなる
ことを特徴とするものである。

第１図において、（Ａ）はＮ２ガス供給部、（Ｂ）はＡ
ｌ粉末供給部、（Ｃ）は反応部、（Ｄ）は捕集部であり
、これらは第３図に示す従来の装置と同様のものである
が、さらに詳しく説明すると次の通りである。

Ｎ２ガス供給部（Ａ）は、Ｎ２ガスボンベ（１）とこの
ガスボンベからＡｌ粉末供給部（Ｂ）へとＮ２ガスを供
給するためのＮ２ガス供給管（２）とを備える。

Ａｌ粉末供給部（Ｂ）は原料Ａｐ粉末を収容する粉末容
器（３）と、これに開口するガス供給管（２）によるＮ
２ガス吹込口（２ａ）と、容器内底部に設けられたアジ
テータ−（４）と、図示しないＡｌ粉末投入口とを具備
し、容器（３）内のＡｌ粉末をＮ２ガス吹き込み口（２
ａ）から導入されるＮ２ガス気流にのって浮上させ、反
応部（Ｃ）へ向けて送り出すものとなされている。アジ
テータ−（４）は容器（３）内でのＡｌ粉末の凝集を防
止し、Ａｌ粉末をＮ２ガスの上昇気流に乗せるための補
助的役割を果すが、必ずしもこれを必要とするものでは
なく、Ｎ２ガス流のみに依存して上記へρ粉末の攪乱、
浮上を行わせるものとなすことも可能である。

反応部（Ｃ）は、耐熱性材料として例えばアルミナ管か
らなる反応管（５）と、その周りに配置された加熱装置
（６）とからなる。反応管（５）はその一端が直接また
は連結管を介して間接にＡｌ粉末供給部（Ｂ）の粉末容
器（３）に連通接続されており、その内部をＡｌ粉末供
給部からＮ２ガス流に乗せ送られてくるＡｌ粉末が流通
するものとなされている。そして、その流通過程で、加
熱装置（６）からの加熱を受けてＡｌ粉末とＮ２ガスと
の反応を生じ、Ａｌ粉末の窒化が達成されるものとなさ
れている。

なお、加熱装置（６）としては、最も一般的には電気抵
抗加熱炉が用いられるが、その他の加熱手段を用いるも
のとしても良い。

捕集部（Ｄ）は、捕集容器（７）と、その上部に設けら
れた開閉蓋（１０ａ　）付きのＡｌ粉末の取出し口（１
０）とを備え、捕集容器（７）の天板部が連結管（９）
を介して反応部（Ｃ）の反応管（５）の上端に連通接続
されている。

この発明では、上記に加えて、捕集部（Ｄ）で分離した
Ｎ２ガスをＡｌ粉末供給部（Ｂ）へ循環させるＮ２ガス
環流部（Ｅ）が設けられている。このＮ２ガス環流部（
Ｅ）は、捕集容器（７）と粉末容器（３）とを連通接続
するＮ２ガス環流管（１２）と、環流管の中間部に設け
られた循環用ポンプ（１３）と、環流管（１２）の人口
側に設けられたフィルター（１１）とを備えている。そ
して捕集容器（７）で分離されたＮ２ガスを、粉末容器
（３）に開口する再流入口（１２ａ）から再流入させる
ものとなされている。

ここで、前記環流管（１２）としては、管壁からの水分
等の浸透がなく、かつ高温状態にお１いても管壁材料か
らの分解ガスの放出等のない金属管、例えばアルミニウ
ムやステンレス製の管を用いるのが、Ｎ２ガスの純度を
維持しうる点で好ましい。また、循環用ポンプ（１３）
には、同じ＜Ｎ２ガスの純度維持のため酸素及び水分の
放出量の少ない例えばメタルダイヤフラムポンプ等を用
いるのが好ましい。また、フィルター（１１）は０．１
μｍ以下の粗さのものが好ましい。

上記装置においては、Ｎ２ガス供給部（Ａ）から粉末容
器（３）内にＮ２ガスを供給し、Ｎ２ガスの上昇気流に
乗せて粉末容器（３）内のＡｌ粉末を反応部（Ｃ）へと
送る。送られてきたＡｌ粉末は反応管（５）内を流通す
る過程で、加熱装置（６）からの加熱をうけてへΩ粉末
とＮ２ガスとの反応を生じ、Ａｌ粉末の窒化が達成され
る。ここに、窒化反応の初期段階では、Ａｌ粉末はその
表面部のみが窒化されて硬いＡｌＮ被膜を形成し、内部
への窒化が阻害される現象をもたらすが、続いてそのま
〜反応管（５）中を移送される過程で更に昇温されるこ
とにより、連鎖的窒化反応を生じて、完全なる窒化がも
たらされると共に、ＡｇＮ粉末の微細化が達成される。

即ち、加熱温度及び反応時間の増大とともに、反応初期
段階でＡβ粉末表面に形成されたＡｌＮ被膜と内部の未
反応の八ρとの熱膨張差と、更には恐らく蒸気圧差にも
基因して、Ａ、ＱＮ被膜に亀裂が発生し、その部分でま
た新しい反応が生じ、その反応熱が蓄積された場合は反
応部付近の急激な温度上昇でＡｇＮＶＣ膜の崩壊ととも
に溶融Ａｌの飛び出しを伴いつ＼、反応が加速度的連鎖
進行を生じ、高純度なＡｇＮ粉末に生成される。かつ表
面のＡｌＮ被膜の亀裂による粉末内部からの未反応溶融
Ａｌの飛び出し、あるいは流出は、それによって粉末の
空洞化をもたらし、粉砕の容易なＡｌ中空粒子を形成す
る一方、ＡｌＮ被膜の崩壊及び流出Ａｌの二次的窒化は
実質的に粉砕に相当する効果をもたらす。

上記により反応部（Ｃ）を経てＮ２ガス流れに乗って連
結管（９）から移送されてくるＡｇＮ粉末は、捕集容器
（７）内でＮ２ガスと分離され、その底部に堆積する。

一方、分離されたＮ２ガスは、環流管（１２）を通って
粉末容器（３）へと循環され、粉末容器から反応部（Ｃ
）、捕集部（Ｄ）を巡って循環し、Ａｌ粉末の移送と窒
化反応に再び寄与する。Ｎ２ガスが環流された後は、Ｎ
２ガス供給部からは窒化反応によってなくなったＮ２ガ
スの不足分のみが新規に補給される。

なお、反応部（Ｃ）における反応管（５）の長さ、管径
はＮ２ガス流速、昇温速度、反応時間等の反応条件に応
じて決定されるものである。

また、環流管（１２）の捕集容器（７）あるいは粉末容
器（３）への連通接続位置は、必ずしも第１図に示した
ものに限定されることはなく、第２図のように、環流管
（１２）の入口側を捕集容器（７）の上方において連結
管（９）に連通ずる構成としても良く、あるいは図示は
省略したが、環流管（１２）の再流入口（１２ａ）をＮ
２ガス供給管（２）に連通ずる構成としても良い。

発明の効果この発明は上述の次第で、捕集部で分離したＮ２ガスを
Ｎ２ガス環流部によりＡｌ粉末供給部へ環流するもので
あるから、従来、捕集部で分離したのち系外へと排出し
ていたＮ２ガスの循環利用が可能となり、Ｎ２ガス供給
部からのＮ２ガスの新規供給量を大幅に低減することが
でき、ガス使用量の節約によるＡｌＮ粉末の製造コスト
の低減を実現しうる。

実施例第１図に示した製造装置により、アトマイズ法によって
製造された純度９９．９９％、平均粒径７，４μｍの高
純度アルミニウム粉末を原料粉末として用い、これをへ
Ω粉末供給部（Ｂ）の粉末容器（３）に投入した後、該
容器内にＮ２ガス供給部（Ａ）から純度９９．９９９％
のＮ２ガスをＩＱ／ｗｉｎの割合で供給すると共に、ア
ジテータ−（４）を駆動し、Ｎ２ガス流に乗せてＡｌ粉
末を反応部（Ｂ）に向けて上昇移送せしめるものとした
。ここに、反応管（５）として内径３６＃、長さ１００
０ＩｒｔＩｒＩのアルミナ管を使用し、反応部（Ｂ）内
でのＮ２ガスの流速を約１．６ｒＪ／ｓｅｅになるもの
とした。また、加熱装置（６）により反応部（Ｃ）の温
度、即ち反応管（５）内の温度を１５００℃に設定した
。

そして、Ｎ２ガスが環流部（Ｅ）を通って循環された後
は、粉末容器に供給される、Ｎ２ガス供給部（Ａ）から
の新規なＮ２ガスと環流Ｎ２ガスとの合計が１ｇ／ａｋ
ｉｎの割合となるように新規Ｎ２ガスを補給しつつ、以
後連続的に１０時間稼動させた。しかるところ、Ｎ２ガ
ス供給部（Ａ）からＡＩ２粉末供給部（Ｂ）へ供給され
たＮ２ガスの合計量は５〜１０４２であった。

一方、環流部（Ｅ）が存在しない以外は上記とほぼ同様
の第３図に示す従来装置を用い、ガス供給部（Ａ）から
のＮ２ガス供給量を１ρ／ｌｌ１ｉｎに設定して、同一
の条件で１０時間稼動したところ、Ｎ２ガス使用量は約
６００Ｑであった。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明によるＡｌＮ粉末の製造装置の一実施
例を示す概略構成図、第２図は他の実施例を示す概略構
成図、第３図は従来装置を示す概略構成図である。（Ａ）・・・Ｎ２ガス供給部、（Ｂ）・・・へρ粉末供
給部、（Ｃ）・・・反応部、（Ｄ）・・・捕集部、（Ｅ
）・・・Ｎ２ガス環流部、（１）・・・ガスボンベ、（
２）・・・Ｎ２ガス供給管、（３）・・・粉末容器、（
５）・・・反応管、（６）・・・加熱装置、（７）・・
・捕集容器、（１１）・・・フィルター、（１２）・・
・環流管、（１３）・・・循環用ポンプ。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）Ｎ＿２ガス供給部とＡｌ粉末供給部と反応部と捕
集部とをつないで一連の移送配管系を構成し、上記Ｎ＿
２ガス供給部から供給するＮ＿２ガス流によりＡｌ粉末
供給部のＡｌ粉末を前記捕集部に向けて移送する過程で
前記反応部でＮ＿２ガスと反応せしめた後、その生成物
である窒化アルミニウム粉末をＮ＿２ガスと分離して捕
集部で捕集する窒化アルミニウム粉末の連続的製造方法
において、前記捕集部で分離したＮ＿２ガスをＡｌ粉末
供給部へ環流し該ガスをＡｌ粉末供給部、反応部、捕集
部を巡って循環させることを特徴とする窒化アルミニウ
ム粉末の連続的製造方法。
（２）Ｎ＿２ガス供給部と、該Ｎ＿２ガス供給部から供
給されたＮ＿２ガス流によりＡｌ粉末を浮遊させて反応
管に送り込むＡｌ粉末供給部と、加熱手段を有し前記Ａ
ｌ粉末供給部から送られてくるＡｌ粉末を前記反応管内
でＮ＿２ガスと反応せしめる反応部と、反応部で反応さ
れた生成物である窒化アルミニウム粉末をＮ＿２ガス流
と分離して捕集する捕集部とを一連に備えた窒化アルミ
ニウム粉末の連続的製造装置において、前記捕集部で分
離したＮ＿２ガスをＡｌ粉末供給部へ循環させるＮ＿２
ガス環流部が設けられてなることを特徴とする窒化アル
ミニウム粉末の連続的製造装置。