JPS63277503A

JPS63277503A - 高純度窒化アルミニウム粉末の連続的製造方法及び装置

Info

Publication number: JPS63277503A
Application number: JP11269587A
Authority: JP
Inventors: Noriyasu Hotta; 堀田　憲康; Eiji Yoshimoto; 吉本　栄治; Kiyoshi Tada; 清志多田; Eizo Isoyama; 礒山　永三; Teruo Kitamura; 照夫北村
Original assignee: Showa Aluminum Corp
Current assignee: Altemira Co Ltd
Priority date: 1987-05-08
Filing date: 1987-05-08
Publication date: 1988-11-15

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野この発明は、熱伝導性、耐熱性、電気絶縁性に優れたセ
ラミックス材料として、半導体基板、金属溶融器、その
他金属精練工業等の分野に使用される窒化アルミニウム
粉末（以下ＡｌＮ粉末という）の連続的製造方法及び装
置に関する。

従来の技術と問題点窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の製造方法としては、ＡＱ
粉末からの直接窒化法やアルミナ粉末からの炭素還元法
などがあるが、工業的には直接窒化法が一般に用いられ
ている。

直接窒化法は、ＡＱ粉末と窒素（Ｎ２）ガスとを直接接
触反応せしめるものであるが、ＡＱ粉末の表面が窒化さ
れると初期段階でその表面に硬い安定な窒化アルミニウ
ム被膜ができ、一種のシェル構造を形成して内部への窒
化反応が抑制されてしまうため、形成されたＡｌＮ被膜
を破ってから更に窒化反応せしめる必要を生じる。この
ため、ＡｌＮ粉末の製造のためには、窒化反応と粉砕を
繰返す必要を生じ、粉砕工程での汚染による純度低下の
問題があった。また、特公昭３６−２１１６４号公報に
見られるように、Ａｌ粉末とＡｌＮ粉末とを所定割合に
混合し、この混合物を窒化反応することによって高純度
のＡｌＮ粉末を得る方法が知られており、一般にも採用
されているが、この場合は収率が悪いという本質的な問
題点を有している。

上記のような従来の製造法に対し、最近、特開昭６１−
２０５６０６号公報に記載のように、窒化反応を１次と
２次に分けて２工程で行うものとし、−次反応において
Ａｌ粉末をＮ２ガス気流中で短時間直接窒化反応し、そ
の表面に硬いＡｌＮ被膜を形成した中間粒子をつくり、
続いて二次反応において該中細粒子をＮ２ガス気流中に
一次反応時より長持間保持し、ＡｌＮ被膜に破断を生じ
させて粒子内部まで窒化反応を進行せしめるものとして
、高純度の微細なＡｌＮ粉末を効率よく製造しようとい
う試みが提案されている。

しかしながら、この先行提案の方法は、反応工程を２段
階に分けて、少量ずつバッチ式に遂行するものであるた
め、連続操業性に欠け、もとより生産性に劣る欠点があ
る。

そこで、本出願人は先に連続的なＡｌＮ粉末の製造方法
として、特願昭６２−２７９３５号により、Ａｆｌ粉末
供給部からＡｌ粉末をＮ２ガス流に乗せて浮遊状態に加
熱反応管中に導入し、反応管内でＮ２ガスと反応せしめ
たのち、該反応管の出口側に接続した捕集部によりＩＮ
粉末を順次連続的に捕集する方法を提案した。

しかしながら、この連続反応方式においては、ＡＱ粉末
とＮ２ガスとの反応が反応管中で１回だけしか行われな
いため、捕集部において若干の未反応のＡｎ′粉末が捕
集されることが起こり、収率、及び純度が悪いものとな
り易い難点が見られた。また反応部において良好な反応
を行わせるため、原料とする１２粉末に可及的粒度の均
一かつ微細な数μｍ以下のものを用いる必要があり、コ
スト高につく憾みがあった。

この発明は更にこのような問題点を解決しようとするも
のである。

問題点を解決するための手段この発明は、Ａｌ粉末とＮ２ガスとの反応を２段ないし
多段に遂行せしめるものとし、しかも最終反応部におい
て繰返し循環式に反応処理することにより、完全な高純
度のＡｌＮ粉末を得るものとし、連続操業性を向上する
と共に、材料とするＡＱ粉末に比較的粒度の粗いもの〜
使用をも可能にしたものである。

而して、この発明の１は、高純度窒化アルミニウム粉末
の連続的製造方法に関し、周りに加熱手段を有する反応
管中にＡρ粒粉末Ｎ２ガス流に乗せて浮遊状態に送り込
み、該反応管中でＮ２ガスと反応せしめる操作を、連続
して設けられた第１段及び第２段乃至第ｎ段の反応装置
に順次導いて複数回繰返し行うもの、とじ、かつ少なく
とも最後段の反応装置においては反応管と供給部との間
で被処理粉体を循環させて反応生成物のすべてが完全な
ＡｌＮ粉末になるまで繰返し循環処理することを特徴と
するものである。

また、第２の発明は上記の方法を実施するための連続的
製造装置に関し、Ｎ２ガス流によって被処理粉末を浮遊
状態に送り出す粉末供給部とこれに連通し周りに加熱手
段を装備した反応管とを備える第１乃至第ｎ段の複数の
反応装置を、前段の反応装置の反応管の出口側を後段の
供給部に連結管を介して連通せしめることにより順次連
続状に設けると共に、第ｎ段の反応装置は、その反応管
の出口側に接続した連結管を、供給部へ通じる還流管部
と、捕集部へ通じる排出管部とに二股に分岐せしめたも
のとし、かつその分岐部と供給部の入口とにそれぞれダ
ンパーを装備して当該第ｎ段反応装置の供給部と反応管
とを巡る閉鎖循環回路を形成しつる如く構成してなるこ
とを特徴とするものである。

以下、これを更に図示実施例に基いて説明する。

実施例添附の第１図において、（１）は第１段の反応装置、（
２）は第２段反応装置、（３）は捕集装置を示す。

第１段及び第２段反応装置（１）（２）はいずれも大き
く分けて粉末供給部（Ａ）と反応部（Ｂ）とを有する。

供給部（Ａ）は原料Ａｌ粉末ないし未反応へΩ粉末を含
む被処理粉末を収容する粉末容器（４）と、これの底部
に開口するガス供給管（５）によるＮ２ガス吹込口（５
ａ）と、開閉蓋（６ａ）またはダンパー（６ｂ）付きの
粉末入口（６）と、容器内底部に設けられたアジテータ
−（７）とを具備し、容器（４）内に収容されたｌ粉末
を、Ｎ２ガス吹込口（５ａ）から導入されるＮ２ガス気
流によって浮上させ、反応部（Ｂ）へ向けて浮遊状態に
送り出すものとなされている。アジテータ−（７）は容
器（４）内での被処理粉末の凝集を防止し、該粉末をＮ
２ガスの上昇気流に乗せるための補助的役割を果すが、
必ずしもこれを必要とするものではなく、Ｎ２ガス流の
みに依存して上記被処理粉末の撹乱、浮上を行わせるも
のとなすことも可能である。

反応部（Ｂ）は、耐熱性材料として例えばアルミナ管か
らなる反応管（８）と、その周りに配置された加熱装置
（９）とからなる。反応管（８）はその一端が直接また
は連結管を介して間接に供給部（Ａ）の粉末容器（４）
に連通接続されており、その内部を供給部からＮ２ガス
流に乗せ送られてくる被処理粉末が流通するものとなさ
れている。

第１段及び第２段の反応装置（１）（２）は、連結管（
１０）を介して相互に連通接続されている。即ち、第１
段反応装置（１）の反応管（８）の出口側を連結管（ｌ
Ｏ）を介して第２段反応装置（２）の粉末入口（６）に
連通接続している。

また、第２段反応装置（２）の反応管（８）５は、分岐
連結管（１１）を介して該装置自体の供給部（Ａ）と捕
集部（３）との両者に連通接続されている。即ち、連結
管（１１）が２股に分岐され、その一方の分岐管は還流
管部（ｌｌａ　）として供給部（Ａ）の粉末容器（４）
に連通接続されると共に、他方の分岐管は排出管部（ｌ
ｌｂ　”）として捕集部（３）の捕集容器（１２）に連
通接続されている。そして、この分岐部には、両管部（
ｌｌａ　）　　（ｆｌｂ　）を選択的に閉鎖するダンパ
ー　（１３）が設けられ、これによって排出管部（ｌｌ
ｂ　）側を塞ぐことにより、粉末容器（４）、反応管（
８）、連結管（１１）及びその還流管部（ｌｌａ　）か
らなる閉鎖循環回路を形成しうるちのとなっている。

捕集部（３）は、前記捕集容器（１２）と、その上部に
開口されたフィルター（１４ａ）付きのＮ２ガス排出口
（１４）とを備え、捕集容器（１２）の天板部に前記排
出管部（ｌｌｂ　）の出口側管端が連通接続されている
。

上記装置においてＡρＮ粉末の製造に際しては、先ず第
１段反応装置（１）の供給部（Ａ）における容器（４）
に、その粉末入口（６）より所定粒度のＡρ粉末（八ρ
）を投入する。モしてＮ２ガス供給管（５）からＮ２ガ
スを導入し、内部空気をＮ２ガスで置換したのち、アジ
テータ−（７）による撹乱作用とともにガス吹込口（５
ａ）から吹き出すＮ２ガス流によってＡＱ粉末を浮遊さ
せ、該ガス流に乗せて反応管（８）内へ順次移送する。

反応管（８）は加熱装置（９）によって１２００℃〜１
６００℃に加熱される。而して、この加熱雰囲気中にＮ
２ガスと共に浮遊状態に送り込まれるＡＱ粉末は、反応
管（８）中での流通過程でＮ２ガスと反応を生じ、ＡＱ
粉末の窒化が達成される。ここに、窒化反応の初期段階
では、Ａｌ粉末はその表面部のみが窒化されて硬いＡｌ
Ｎ被膜を形成し、内部への窒化が阻害される現象をもた
らすが、続いてそのま一反応管（８）中を移送される過
程で更に昇温されることにより、連鎖的窒化反応を生じ
て、完全なる窒化がもたらされると共に、ＡｌＮ粉末の
微細化が達成される。即ち、加熱温度及び反応時間の増
大とともに、反応初期段階でＡｆｌ粉末表面に形成され
たＡｌＮ被膜と内部の未反応のＡｌとの熱膨張差と、更
には恐らく蒸気圧差にも基因して、ＡｌＮ被膜に亀裂が
発生し、その部分でまた新しい反応が生じ、その反応熱
が蓄積された場合は反応部付近の急激な温度上昇でＡｌ
Ｎ被膜の崩壊とともに溶融Ａｌの飛び出しを伴いつ〜、
反応が加速度的連鎖進行を生じ、高純度なＡｌＮ粉末に
生成される。かつ表面のＡｌＮ被膜の亀裂による粉末内
部からの未反応溶融へΩの飛び出し、あるいは流出は、
それによって粉末の空洞化をもたらし、粉砕の容易なＡ
ｌ中空粒子を形成する一方、ＡｌＮ被膜の崩壊及び流出
Ａｌの二次的窒化は実質的に粉砕に相当する効果をもた
らす。

このような作用によって大部分の１粉末は窒化されＡｌ
Ｎ粉末となるが、一部になお未反応のＡｌ粉末が残るこ
とがある。そこで、この未反応Ａｌ粉末と反応済ＡｌＮ
粉末との混合物からなる被処理粉末は、更に連結管（ｌ
Ｏ）を通じて第２段反応装置（２）に送り込まれる。そ
して、この第２段反応装置（２）により、再び前記同様
の窒化反応が繰返される。しかもこの際、第１段反応装
置（１）から第２段反応装置（２）への被処理粉末の供
給が終った段階で粉末容器（４）の入口（６）をダンパ
ー（６ｂ）で閉じ、また連結管（１１）の捕集部（３）
に通じる排出管部（ｌｌｂ　）側をダンパー（１３）で
閉じる。そして、これにより前記の循環回路を形成せし
めた状態で上記の反応処理を遂行する。

これにより被処理粉末は、供給部（４）と反応管（８）
とを巡って繰返し循環されることにより、すべての被処
理粉末に対し完全な窒化が達成される。しかもこの第２
段反応装置（２）では、第１段反応装置（１）によって
形成された中空球状の４〜１２μｍ程度のＡｌＮ粒子が
他の流出入Ωによる粉砕作用を受けて更に粒径の小さな
Ａｌ粉末に粉砕される。

また、この第２段反応装置（２）の作動中は、第１段反
応装置（１）においては更に次のＡｌ粉末の投入により
新たなＡｌＮ粉末の製造のための準備と、更には前記第
１段階の反応が遂行される。

第２段反応装置（２）で充分かつ完全な反応を生じさせ
たのち、ダンパー（１３）を切替え、還流管部（ｌｌａ
　）側を閉じて、排出管部（ｌｌｂ　）側を開くと、反
応を終ってすべての被処理粉末が完全かつ微細なＡｆｌ
Ｎ粉末となった製品は、Ｎ２ガス流とともに捕集部（３
）に送り込まれる。そして捕集容器（１２）内でＮ２ガ
スと分離され、その底部に堆積する一方、Ｎ２ガスは排
出口（１４）から系外へ排出される。

なお、上記実施例では２段式の連続反応装置を示したが
、更に第３段乃至第ｎ段の反応装置を順次接続し、３段
階以上の多段に反応を行わしめるものとなすことも可能
である。その場合、最終の第ｎ段反応装置に閉鎖循環回
路を構成せしめるものとなすことはいうまでもない。

考案の効果この発明によれば、ＡＱ粉末の窒化反応を複数の順次連
続して設けられた第１段ないし第ｎ段の反応装置により
、二段式ないし多段式に遂行し、しかも最終段の反応装
置で循環式に繰返し遂行するものとしたので、得られる
ＡｌＮ粉末に非反応のＡｌ粉末を全く含まないものとす
ることができ、極めて高純度かつ微細なＡｌＮ粉末を得
ることができる。

また、第１段反応装置での反応生成物に未反応のＡｌ粉
末が含まれてもよいことから、該第１段反応装置でのＮ
２ガス流速を大きくすることができる。このことは、原
料として使用するＡｌ粉末の粒径が大きなものであって
も処理可能とし、ちなみに粒径が数十μｍのＡρ粉末で
も原料として使用することが可能となる。従って出発材
料コストの低減よりＡｌＮ粉末の製造コストを下げるこ
とができる経済的利点も享受しうる。

更にまた、第１段反応装置の稼動中、即ちその循環反応
中に第１段反応装置を稼動させて次のＡｆｌＮ粉末の製
造のための第１工程を同時進行せしめうろことにより、
ＡｌＮ粉末製造の連続化とともにその製造時間の実質的
な短縮をはかることができ、生産性の向上をはかること
ができる。

【図面の簡単な説明】第１図はこの発明によるＡｆｌＮ粉末の製造装置の一実
施例を示す概略構成図である。（Ａ）・・・粉末供給部、（Ｂ）・・・反応部、（１）
・・・第１段反応装置、（２）・・・第２段反応装置、
（３）・・・捕集部、（４）・・・粉末容器、（５）・
・・Ｎ２ガス供給管、（６）・・・粉末入口、（６ｂ）
・・・ダンパー、（８）・・・反応管、（９）・・・加
熱装置、（１０）　　（１１）　・・・連結管、（ｌｌ
ａ　）　・・・還流管部、（ｌｌｂ　＞・・・排出管部
、（１２）・・・捕集容器、（１４）・・・Ｎ２ガス排
出口。以上

Claims

【特許請求の範囲】

（１）周りに加熱手段を有する反応管中にＡｌ粉末をＮ
＿２ガス流に乗せて浮遊状態に送り込み、該反応管中で
Ｎ＿２ガスと反応せしめる操作を、連続して設けられた
第１段及び第２段乃至第ｎ段の反応装置に順次導いて複
数回繰返し行うものとし、かつ少なくとも最後段の反応
装置においては反応管と供給部との間で被処理粉体を循
環させて反応生成物のすべてが完全なＡｌＮ粉末になる
まで繰返し循環処理することを特徴とする高純度窒化ア
ルミニウム粉末の連続的製造方法。
（２）Ｎ＿２ガス流によって被処理粉末を浮遊状態に送
り出す粉末供給部とこれに連通し周りに加熱手段を装備
した反応管とを備える第１乃至第ｎ段の複数の反応装置
を、前段の反応装置の反応管の出口側を後段の供給部に
連結管を介して連通せしめることにより順次連続状に設
けると共に、第ｎ段の反応装置は、その反応管の出口側
に接続した連結管を、供給部へ通じる還流管部と、捕集
部へ通じる排出管部とに二股に分岐せしめたものとし、
かつその分岐部と供給部の入口とにそれぞれダンパーを
装備して当該第ｎ段反応装置の供給部と反応管とを巡る
閉鎖循環回路を形成しうる如く構成してなることを特徴
とする高純度窒化アルミニウム粉末の連続的製造装置。